JP2994769B2 - 脱硝触媒再生液の処理方法 - Google Patents
脱硝触媒再生液の処理方法Info
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- boiler
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J38/00—Regeneration or reactivation of catalysts, in general
- B01J38/48—Liquid treating or treating in liquid phase, e.g. dissolved or suspended
- B01J38/60—Liquid treating or treating in liquid phase, e.g. dissolved or suspended using acids
- B01J38/62—Liquid treating or treating in liquid phase, e.g. dissolved or suspended using acids organic
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
- B01D53/8625—Nitrogen oxides
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J38/00—Regeneration or reactivation of catalysts, in general
- B01J38/48—Liquid treating or treating in liquid phase, e.g. dissolved or suspended
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は排ガス中の窒素酸化物の
除去に適用される触媒の再生液の処理方法に関する。
除去に適用される触媒の再生液の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】排ガス中のＮＯｘは近年光化学スモッグ
の原因物質の一つとして注目され、その除去法が種々提
案されているが、その中でアンモニアを還元剤として触
媒の存在下、ＮＯｘを無害な窒素まで還元せしめる接触
還元法がすでに数多く実用化されている。ここで用いら
れる触媒はバナジウム−タングステン−チタニア系触媒
あるいはタングステン−チタニア系触媒が主として適用
されている。
の原因物質の一つとして注目され、その除去法が種々提
案されているが、その中でアンモニアを還元剤として触
媒の存在下、ＮＯｘを無害な窒素まで還元せしめる接触
還元法がすでに数多く実用化されている。ここで用いら
れる触媒はバナジウム−タングステン−チタニア系触媒
あるいはタングステン−チタニア系触媒が主として適用
されている。
【０００３】しかしながら、Ｃ重油等の硫黄分の高い重
油の燃焼排ガス中にはＳＯ2 の他にバナジウム，ニッケ
ル，鉄等の重金属類や芒硝等のアルカリ塩を含むダスト
が存在し、該排ガスの長時間の使用により触媒表面にダ
スト中の成分が付着、蓄積するため、触媒の脱硝性能の
低下あるいはＳＯ2 酸化能が上昇する現象が認められ
る。
油の燃焼排ガス中にはＳＯ2 の他にバナジウム，ニッケ
ル，鉄等の重金属類や芒硝等のアルカリ塩を含むダスト
が存在し、該排ガスの長時間の使用により触媒表面にダ
スト中の成分が付着、蓄積するため、触媒の脱硝性能の
低下あるいはＳＯ2 酸化能が上昇する現象が認められ
る。
【０００４】一般に脱硝性能の低下はナトリウムおよび
カリウム等のアルカリ成分の触媒への蓄積によるもので
あり、またＳＯ2 酸化能の上昇はバナジウム，ニッケル
および鉄等の重金属成分の触媒への蓄積によることが知
られている。
カリウム等のアルカリ成分の触媒への蓄積によるもので
あり、またＳＯ2 酸化能の上昇はバナジウム，ニッケル
および鉄等の重金属成分の触媒への蓄積によることが知
られている。
【０００５】このようにして脱硝性能が低下した触媒あ
るいはＳＯ2 酸化能が上昇した触媒は実用効果を失なう
ため、廃棄するかもしくは経済的な再生手段を講じる必
要がある。従来より触媒の再生方法としては、アルカリ
成分の除去には水洗が、またバナジウムを主体とした重
金属成分の除去にはしゅう酸水溶液による洗浄等が提案
され、有効であることが認められている。
るいはＳＯ2 酸化能が上昇した触媒は実用効果を失なう
ため、廃棄するかもしくは経済的な再生手段を講じる必
要がある。従来より触媒の再生方法としては、アルカリ
成分の除去には水洗が、またバナジウムを主体とした重
金属成分の除去にはしゅう酸水溶液による洗浄等が提案
され、有効であることが認められている。
【０００６】現在アルカリ成分の除去については、水洗
再生が実用化されているものの、バナジウムを主体とし
た重金属の除去については、再生後の重金属を含有する
しゅう酸水溶液の処理に多大な費用を必要とするため、
実用化されていないのが現状である。
再生が実用化されているものの、バナジウムを主体とし
た重金属の除去については、再生後の重金属を含有する
しゅう酸水溶液の処理に多大な費用を必要とするため、
実用化されていないのが現状である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】脱硝性能が低下した触
媒あるいはＳＯ2 酸化率が上昇した触媒の再生方法とし
ては性能の回復はもちろんであるが、もう一つの要件と
して、費用が安く行えることがポイントとされる。
媒あるいはＳＯ2 酸化率が上昇した触媒の再生方法とし
ては性能の回復はもちろんであるが、もう一つの要件と
して、費用が安く行えることがポイントとされる。
【０００８】しかし、再生に用いられた水あるいはしゅ
う酸水溶液中には主としてバナジウムに起因するものと
考えられる着色が認められ、前者は黄色を、後者は深青
色を示すと共に、これらの溶液中には工場排水の排出規
制できびしく規制されている鉄等の重金属元素が含まれ
ているため、そのまま排出することはできず、何らかの
処理をして規制値以下とした後、排出する必要があり、
これらの設備および処理、費用が多大で経済的に不利で
ある。
う酸水溶液中には主としてバナジウムに起因するものと
考えられる着色が認められ、前者は黄色を、後者は深青
色を示すと共に、これらの溶液中には工場排水の排出規
制できびしく規制されている鉄等の重金属元素が含まれ
ているため、そのまま排出することはできず、何らかの
処理をして規制値以下とした後、排出する必要があり、
これらの設備および処理、費用が多大で経済的に不利で
ある。
【０００９】本発明は上記技術水準に鑑み、劣化脱硝触
媒の再生液の合目的な処理方法を提供しようとするもの
である。
媒の再生液の合目的な処理方法を提供しようとするもの
である。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明はボイラからの燃
焼排ガスの脱硝に使用して脱硝性能の低下又はＳＯ2酸
化能が上昇した脱硝触媒を、水又はしゅう酸水溶液で再
生処理して性能を回復させる際に発生する再生水又は再
生しゅう酸水溶液を、上記ボイラの炉内に注入すること
を特徴とする脱硝触媒再生液の処理方法である。
焼排ガスの脱硝に使用して脱硝性能の低下又はＳＯ2酸
化能が上昇した脱硝触媒を、水又はしゅう酸水溶液で再
生処理して性能を回復させる際に発生する再生水又は再
生しゅう酸水溶液を、上記ボイラの炉内に注入すること
を特徴とする脱硝触媒再生液の処理方法である。
【００１１】更に詳述すると、本発明はボイラからの燃
焼排ガスの脱硝に使用し、排ガス中のダスト成分の蓄積
により、脱硝性能が低下あるいはＳＯ2 酸化能が上昇し
た触媒、例えばバナジウム−タングステン−チタン系又
はタングステン−チタン系触媒の再生時に発生するバナ
ジウム，ニッケルおよび鉄等の重金属元素を含有する水
又はしゅう酸水溶液を、上記ボイラの炉内に重油等の燃
料中に混合あるいは単独で注入する方法であり、これに
より触媒の再生時に発生する重金属を含有する水溶液を
安価に処理することができる。
焼排ガスの脱硝に使用し、排ガス中のダスト成分の蓄積
により、脱硝性能が低下あるいはＳＯ2 酸化能が上昇し
た触媒、例えばバナジウム−タングステン−チタン系又
はタングステン−チタン系触媒の再生時に発生するバナ
ジウム，ニッケルおよび鉄等の重金属元素を含有する水
又はしゅう酸水溶液を、上記ボイラの炉内に重油等の燃
料中に混合あるいは単独で注入する方法であり、これに
より触媒の再生時に発生する重金属を含有する水溶液を
安価に処理することができる。
【００１２】
【作用】触媒表面に蓄積するバナジウム，ニッケルおよ
び鉄等は硫酸塩あるいは酸化物の形態で存在し、この内
バナジウムが全体の８割以上を占めている。バナジウム
化合物を溶解する手段としてはしゅう酸水溶液が最も有
効であり、我々が行った実験の結果によれば、水では２
割程度しか溶解できない場合においても、１規定のしゅ
う酸水溶液中に室温で４時間放置すれば下記の反応式
（１）の如く、ほぼ完全にバナジウムが溶解することが
明らかとなっている。 Ｖ2 Ｏ5 ＋４Ｈ2 Ｃ2 Ｏ4 → Ｈ2 （ＶＯ2 ）2 （Ｃ2 Ｏ4 ）3 ＋３Ｈ2 Ｏ＋ ＣＯ2 ・・・・（１）
び鉄等は硫酸塩あるいは酸化物の形態で存在し、この内
バナジウムが全体の８割以上を占めている。バナジウム
化合物を溶解する手段としてはしゅう酸水溶液が最も有
効であり、我々が行った実験の結果によれば、水では２
割程度しか溶解できない場合においても、１規定のしゅ
う酸水溶液中に室温で４時間放置すれば下記の反応式
（１）の如く、ほぼ完全にバナジウムが溶解することが
明らかとなっている。 Ｖ2 Ｏ5 ＋４Ｈ2 Ｃ2 Ｏ4 → Ｈ2 （ＶＯ2 ）2 （Ｃ2 Ｏ4 ）3 ＋３Ｈ2 Ｏ＋ ＣＯ2 ・・・・（１）
【００１３】ここでバナジウムの溶解に用いられるしゅ
う酸は全体の数％程度であり、残りは未反応分として水
溶液中に残留することになる。しゅう酸は酸であり、そ
の水溶液も当然酸性を示し、公共水域への放流に際して
は水酸化ナトリウム等のアルカリ薬剤による中和処理が
必要であると共に、溶解した重金属元素の沈でん処理等
に多大な設備、費用が必要になる。
う酸は全体の数％程度であり、残りは未反応分として水
溶液中に残留することになる。しゅう酸は酸であり、そ
の水溶液も当然酸性を示し、公共水域への放流に際して
は水酸化ナトリウム等のアルカリ薬剤による中和処理が
必要であると共に、溶解した重金属元素の沈でん処理等
に多大な設備、費用が必要になる。
【００１４】しかしここで本発明を用いれば、ボイラの
炉内でしゅう酸は下記の反応式（２）の如く、酸化分解
して無害な水と炭酸ガスに変化する。一方しゅう酸に溶
解している重金属元素は安定な酸化物となって、燃料中
の無機化合物および未燃カーボンと同様に、後流のダス
ト捕集機で捕集され、安価に処理される。 ２Ｈ2 Ｃ2 Ｏ4 ＋Ｏ2 → ２Ｈ2 Ｏ＋４ＣＯ2 ・・・（２）
炉内でしゅう酸は下記の反応式（２）の如く、酸化分解
して無害な水と炭酸ガスに変化する。一方しゅう酸に溶
解している重金属元素は安定な酸化物となって、燃料中
の無機化合物および未燃カーボンと同様に、後流のダス
ト捕集機で捕集され、安価に処理される。 ２Ｈ2 Ｃ2 Ｏ4 ＋Ｏ2 → ２Ｈ2 Ｏ＋４ＣＯ2 ・・・（２）
【００１５】次に本発明を図１に示す重油焚ボイラの排
ガス処理系統図を用いて説明する。ボイラ１の重油注入
ライン途中の処理液注入ライン１１あるいは燃焼バーナ
ーの近辺に設けられた処理液注入ライン１２から触媒再
生処理液を注入する。処理液中に含まれる重金属元素は
ボイラ１内の高温雰囲気下で酸化物の微粒子となり、排
ガスと共にエコノマイザー出口２から煙道３に至り、ガ
ス並行流触媒層６、エアヒータ７、電気集塵器８に導か
れる。ここで重金属元素の酸化物の微粒子は排ガス中に
含まれる未燃カーボン等の微粒子と共に除去され、無害
化された排ガスとして、排ガスブロワ９を通り、煙突１
０から大気中へ放出される。
ガス処理系統図を用いて説明する。ボイラ１の重油注入
ライン途中の処理液注入ライン１１あるいは燃焼バーナ
ーの近辺に設けられた処理液注入ライン１２から触媒再
生処理液を注入する。処理液中に含まれる重金属元素は
ボイラ１内の高温雰囲気下で酸化物の微粒子となり、排
ガスと共にエコノマイザー出口２から煙道３に至り、ガ
ス並行流触媒層６、エアヒータ７、電気集塵器８に導か
れる。ここで重金属元素の酸化物の微粒子は排ガス中に
含まれる未燃カーボン等の微粒子と共に除去され、無害
化された排ガスとして、排ガスブロワ９を通り、煙突１
０から大気中へ放出される。
【００１６】
【実施例】（例１） 図１に示すような構成の重油焚き排煙脱硝実機プラント
を用いて、本発明の一実施例の評価テストを行った。Ｔ
ｉＯ2 −ＷＯ3 −Ｖ2 Ｏ5 系触媒を１Ｎ−しゅう酸水溶
液で処理した時の該触媒の組織変化を下記表１に示す。
を用いて、本発明の一実施例の評価テストを行った。Ｔ
ｉＯ2 −ＷＯ3 −Ｖ2 Ｏ5 系触媒を１Ｎ−しゅう酸水溶
液で処理した時の該触媒の組織変化を下記表１に示す。
【表１】表 １
【００１７】再生に使用した１Ｎ−しゅう酸水溶液には
６２０mg／ｌのＶが含まれていた。このしゅう酸水溶液
を重油に対して燃焼に阻害しない程度（重量比で１００
０分の１程度）を添加し、十分混合したものを重油と共
にボイラ１内に注入ライン１１より連続的に投入した。
６２０mg／ｌのＶが含まれていた。このしゅう酸水溶液
を重油に対して燃焼に阻害しない程度（重量比で１００
０分の１程度）を添加し、十分混合したものを重油と共
にボイラ１内に注入ライン１１より連続的に投入した。
【００１８】煙道のＡ点で排ガスをサンプリングし、ガ
ス中の有機カーボン濃度を分析し、残留しゅう酸の有無
を、また煙道のＢ点で排ガス中のダストを捕集しＶを分
析した。その結果を後記の表２に併せて示す。
ス中の有機カーボン濃度を分析し、残留しゅう酸の有無
を、また煙道のＢ点で排ガス中のダストを捕集しＶを分
析した。その結果を後記の表２に併せて示す。
【００１９】（例２）例１と同一条件の再生に使用した
１Ｎ−しゅう酸水溶液を、図１の注入ライン１２よりボ
イラ１の燃焼バーナ近辺に注入し、例１と同様の分析を
行い、その結果を後記の表２に併せて示す。
１Ｎ−しゅう酸水溶液を、図１の注入ライン１２よりボ
イラ１の燃焼バーナ近辺に注入し、例１と同様の分析を
行い、その結果を後記の表２に併せて示す。
【００２０】（例３）例１に示した同じ劣化したＴｉＯ
2 −ＷＯ3 −Ｖ2 Ｏ5 系触媒を水で処理したところ、そ
の水には１００mg／ｌのＶが含まれていた。この処理水
を例１と同様に重油と共にボイラ１内に投入し、例１と
同様に分析した結果を後記の表２に併せて示す。
2 −ＷＯ3 −Ｖ2 Ｏ5 系触媒を水で処理したところ、そ
の水には１００mg／ｌのＶが含まれていた。この処理水
を例１と同様に重油と共にボイラ１内に投入し、例１と
同様に分析した結果を後記の表２に併せて示す。
【００２１】（比較例）再生液をボイラ１内に注入しな
い場合の通常運転についても例１と同様な分析を行な
い、その結果を下記の表２に併せて示す。
い場合の通常運転についても例１と同様な分析を行な
い、その結果を下記の表２に併せて示す。
【表２】
【００２２】上記の分析結果から、しゅう酸は炉内で完
全に炭酸ガスに分解し、無害化していることが、また再
生液中のバナジウムは完全に電気集塵器で捕集され、無
害化していることが明らかとなった。
全に炭酸ガスに分解し、無害化していることが、また再
生液中のバナジウムは完全に電気集塵器で捕集され、無
害化していることが明らかとなった。
【００２３】
【発明の効果】本発明によれば、触媒再生液をボイラの
炉内に注入するという簡単な方法により、触媒の再生費
用が低減され、しゅう酸水溶液又は水による脱硝触媒に
蓄積した重金属成分の除去の実用化が可能となった。
炉内に注入するという簡単な方法により、触媒の再生費
用が低減され、しゅう酸水溶液又は水による脱硝触媒に
蓄積した重金属成分の除去の実用化が可能となった。
【図１】本発明を説明するための重油焚きボイラの排ガ
ス処理系統図。
ス処理系統図。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−180433（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−10294（ＪＰ，Ａ) 特開 昭50−2671（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−17880（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−134374（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C02F 1/02 B01J 23/92,38/48,38/60 C07C 51/64,55/06
Claims (1)
- 【請求項１】 ボイラからの燃焼排ガスの脱硝に使用し
て脱硝性能の低下又はＳＯ2 酸化能が上昇した脱硝触媒
を、水又はしゅう酸水溶液で再生処理して性能を回復さ
せる際に発生する再生水又は再生しゅう酸水溶液を、上
記ボイラの炉内に注入することを特徴とする脱硝触媒再
生液の処理方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3022044A JP2994769B2 (ja) | 1991-02-15 | 1991-02-15 | 脱硝触媒再生液の処理方法 |
| AU10938/92A AU642578B2 (en) | 1991-02-15 | 1992-02-13 | Method for treating a solution used for the regeneration of a denitration catalyst |
| EP19920250029 EP0499351B1 (en) | 1991-02-15 | 1992-02-13 | Method for treating a solution used for the regeneration of a denitration catalyst |
| DE1992600482 DE69200482T2 (de) | 1991-02-15 | 1992-02-13 | Verfahren zur Behandlung einer Lösung, angewendet zum Regenerieren eines Denitrierungskatalysators. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3022044A JP2994769B2 (ja) | 1991-02-15 | 1991-02-15 | 脱硝触媒再生液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0699164A JPH0699164A (ja) | 1994-04-12 |
| JP2994769B2 true JP2994769B2 (ja) | 1999-12-27 |
Family
ID=12071940
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3022044A Expired - Lifetime JP2994769B2 (ja) | 1991-02-15 | 1991-02-15 | 脱硝触媒再生液の処理方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0499351B1 (ja) |
| JP (1) | JP2994769B2 (ja) |
| AU (1) | AU642578B2 (ja) |
| DE (1) | DE69200482T2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8980779B2 (en) | 2002-06-21 | 2015-03-17 | The Chugoku Electric Power Co., Inc. | Method of regenerating NOx removal catalyst |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08117559A (ja) * | 1994-10-25 | 1996-05-14 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 石炭焚ボイラの脱硝装置 |
| DE19617081C2 (de) * | 1996-04-29 | 2003-02-06 | Kerr Mcgee Pigments Gmbh & Co | Verfahren zur Herstellung von Mischoxidpulvern aus desaktivierten DENOX-Katalysatoren |
| DE19628212B4 (de) | 1996-07-12 | 2008-06-05 | Enbw Energy Solutions Gmbh | Verfahren zum Reinigen und/oder Regenerieren von ganz oder teilweise desaktivierten Katalysatoren zur Entstickung von Rauchgasen |
| DE19832057C1 (de) | 1998-07-16 | 2000-03-16 | Siemens Ag | Verfahren zur Regenerierung eines desaktivierten Katalysators |
| US6929701B1 (en) | 2003-06-03 | 2005-08-16 | Scr-Tech Llc | Process for decoating a washcoat catalyst substrate |
| US7559993B1 (en) | 2003-06-03 | 2009-07-14 | Scr-Tech Llc | Process for decoating a washcoat catalyst substrate |
| CN103691492A (zh) * | 2014-01-15 | 2014-04-02 | 中国科学院宁波城市环境研究中心（筹） | 一种烟气脱硝催化剂协同再生的方法 |
| CN104857949A (zh) * | 2015-04-24 | 2015-08-26 | 江苏龙源催化剂有限公司 | 一种间接再生脱硝催化剂的制备方法 |
| CN105314771A (zh) * | 2015-12-01 | 2016-02-10 | 苏州华乐大气污染控制科技发展有限公司 | Scr脱硝催化剂再生废液处理装置 |
| CN106268977A (zh) * | 2016-08-08 | 2017-01-04 | 山东东佳集团股份有限公司 | 利用石油焦燃烧后的废弃物对废弃脱硝催化剂再生的方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6048147A (ja) * | 1983-08-25 | 1985-03-15 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 触媒の賦活方法 |
| EP0161206A3 (en) * | 1984-04-03 | 1987-11-04 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Method for regenerating a denitration catalyst |
| DE3539001C1 (de) * | 1985-11-02 | 1986-09-11 | Rheinisch-Westfälisches Elektrizitätswerk AG, 4300 Essen | Verfahren zur Minderung des Gehaltes an Stickoxiden im Rauchgasstrom eines Kraftwerkskessels mit Rauchgasreinigungsanlage |
-
1991
- 1991-02-15 JP JP3022044A patent/JP2994769B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1992
- 1992-02-13 AU AU10938/92A patent/AU642578B2/en not_active Ceased
- 1992-02-13 DE DE1992600482 patent/DE69200482T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1992-02-13 EP EP19920250029 patent/EP0499351B1/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8980779B2 (en) | 2002-06-21 | 2015-03-17 | The Chugoku Electric Power Co., Inc. | Method of regenerating NOx removal catalyst |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE69200482T2 (de) | 1995-02-09 |
| DE69200482D1 (de) | 1994-11-10 |
| JPH0699164A (ja) | 1994-04-12 |
| AU642578B2 (en) | 1993-10-21 |
| AU1093892A (en) | 1992-08-20 |
| EP0499351B1 (en) | 1994-10-05 |
| EP0499351A1 (en) | 1992-08-19 |
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