JP2967026B2 - 使用済イオン交換樹脂からの放射性核種の分離方法 - Google Patents
使用済イオン交換樹脂からの放射性核種の分離方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、硝酸浸漬・昇温攪拌法
によって使用済イオン交換樹脂（以下、「廃樹脂」と記
載する）から放射性核種を分離する方法に関するもので
ある。この方法は、原子力プラント等から発生する使用
済イオン交換樹脂の減容対策に利用できる。
によって使用済イオン交換樹脂（以下、「廃樹脂」と記
載する）から放射性核種を分離する方法に関するもので
ある。この方法は、原子力プラント等から発生する使用
済イオン交換樹脂の減容対策に利用できる。
【０００２】
【従来の技術】原子力プラント等から発生するγ核種を
比較的多く含む廃樹脂の減容処理対策の一環として、廃
樹脂から放射性核種を分離し、分離した樹脂は既設の焼
却炉により焼却減容し、放射性核種を含む廃液は濃縮減
容し、両者を最終的には安定な固化体にすることが検討
されている。廃樹脂からの放射性核種の分離方法として
は、２規定程度の硫酸を、常温で、廃樹脂を充填した樹
脂塔に連続通液する方法が開発されている。
比較的多く含む廃樹脂の減容処理対策の一環として、廃
樹脂から放射性核種を分離し、分離した樹脂は既設の焼
却炉により焼却減容し、放射性核種を含む廃液は濃縮減
容し、両者を最終的には安定な固化体にすることが検討
されている。廃樹脂からの放射性核種の分離方法として
は、２規定程度の硫酸を、常温で、廃樹脂を充填した樹
脂塔に連続通液する方法が開発されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】例えば新型転換炉ふげ
ん発電所の場合、原子炉冷却材浄化系（系統除染廃樹脂
を含む）では、沸騰軽水により原子炉冷却を行い、粒状
イオン交換樹脂を用いて冷却材を浄化しているため、原
子炉冷却材浄化系の廃樹脂には、クラッド状の放射性核
種がイオン状の放射性核種と同程度含まれる。また一般
に、沸騰水型原子力発電所では、廃樹脂のクラッド付着
量は多い。従って、これらの原子力発電プラントから生
じる廃樹脂の処理に際しては、クラッド分も効率的に除
去することが必要となる。
ん発電所の場合、原子炉冷却材浄化系（系統除染廃樹脂
を含む）では、沸騰軽水により原子炉冷却を行い、粒状
イオン交換樹脂を用いて冷却材を浄化しているため、原
子炉冷却材浄化系の廃樹脂には、クラッド状の放射性核
種がイオン状の放射性核種と同程度含まれる。また一般
に、沸騰水型原子力発電所では、廃樹脂のクラッド付着
量は多い。従って、これらの原子力発電プラントから生
じる廃樹脂の処理に際しては、クラッド分も効率的に除
去することが必要となる。
【０００４】ところが廃樹脂を充填した樹脂塔に常温の
硫酸を通液する方法は、クラッド付着量が比較的多い廃
樹脂には効果は小さくい。そのため硫酸の使用量が膨大
となり、減容効果が小さくなる欠点がある。
硫酸を通液する方法は、クラッド付着量が比較的多い廃
樹脂には効果は小さくい。そのため硫酸の使用量が膨大
となり、減容効果が小さくなる欠点がある。
【０００５】本発明の目的は、クラッド付着量が多い廃
樹脂であっても、効率良く放射性核種を分離でき、それ
によって廃樹脂の安定化処理を行うことができる方法を
提供することである。
樹脂であっても、効率良く放射性核種を分離でき、それ
によって廃樹脂の安定化処理を行うことができる方法を
提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、核種分離容器
内に、昇温した硝酸と、廃樹脂（放射性核種を含む使用
済イオン交換樹脂）とを入れて攪拌し、攪拌終了後に硝
酸廃液を抜き出すバッチ処理操作を多数回繰り返し、そ
れによって使用済イオン交換樹脂から放射性核種を分離
する方法である。ここで、硝酸の温度は８０〜９０℃と
し、１バッチ処理当たり約１時間の攪拌を行うのが好ま
しい。特に２規定硝酸を使用し、その注入量を使用済イ
オン交換樹脂と等量とし、バッチ処理操作を１０〜１５
回繰り返すのがよい。
内に、昇温した硝酸と、廃樹脂（放射性核種を含む使用
済イオン交換樹脂）とを入れて攪拌し、攪拌終了後に硝
酸廃液を抜き出すバッチ処理操作を多数回繰り返し、そ
れによって使用済イオン交換樹脂から放射性核種を分離
する方法である。ここで、硝酸の温度は８０〜９０℃と
し、１バッチ処理当たり約１時間の攪拌を行うのが好ま
しい。特に２規定硝酸を使用し、その注入量を使用済イ
オン交換樹脂と等量とし、バッチ処理操作を１０〜１５
回繰り返すのがよい。
【０００７】
【作用】硝酸浸漬・昇温攪拌することで、クラッド付着
量が多い廃樹脂でも効率よく放射性核種を分離でき、廃
液発生量も少なくて済む。ＤＦ（除染係数）は、硝酸温
度が高くなるほど増大する。硝酸濃度が高くなるほど分
離効果が向上するが、同じ硝酸使用量におけるＤＦで比
較すると、２規定の場合が最も良好である。
量が多い廃樹脂でも効率よく放射性核種を分離でき、廃
液発生量も少なくて済む。ＤＦ（除染係数）は、硝酸温
度が高くなるほど増大する。硝酸濃度が高くなるほど分
離効果が向上するが、同じ硝酸使用量におけるＤＦで比
較すると、２規定の場合が最も良好である。
【０００８】
【実施例】図１は本発明に係る放射性核種の分離方法の
操作説明図である。核種分離容器１０内に、昇温した硝
酸１２と粒状の廃樹脂１４とを入れて、攪拌装置１６に
よって攪拌する。攪拌処理操作中、核種分離容器１０内
は、外側のヒーター１８によって所定の昇温状態を維持
し続ける。そして攪拌終了後に硝酸廃液を廃液タンク２
０に抜き出す。つまり硝酸を間欠注入し、攪拌操作を行
い、廃液を間欠排出する。このバッチ処理操作を多数回
繰り返す。これによって廃樹脂から放射性核種を効率よ
く分離することができる。
操作説明図である。核種分離容器１０内に、昇温した硝
酸１２と粒状の廃樹脂１４とを入れて、攪拌装置１６に
よって攪拌する。攪拌処理操作中、核種分離容器１０内
は、外側のヒーター１８によって所定の昇温状態を維持
し続ける。そして攪拌終了後に硝酸廃液を廃液タンク２
０に抜き出す。つまり硝酸を間欠注入し、攪拌操作を行
い、廃液を間欠排出する。このバッチ処理操作を多数回
繰り返す。これによって廃樹脂から放射性核種を効率よ
く分離することができる。
【０００９】実験で使用した廃樹脂は、新型転換炉ふげ
ん発電所で実際に系統で使用したもので、原子炉の一次
冷却水の浄化に使用する炉浄化系廃樹脂等である。これ
は、一般に粒状イオン交換樹脂と呼ばれているもので、
その粒径はおおよそ０．３〜１．３mm程度である。それ
よりも細かい粉末イオン交換樹脂もあり、それについて
は実験していないが、原理的には本発明方法が適用可能
と考えられる。廃樹脂に吸着している放射性核種は、主
にコバルト６０であり、濃度は約１×１０6 Bq/cc-Resi
n である。
ん発電所で実際に系統で使用したもので、原子炉の一次
冷却水の浄化に使用する炉浄化系廃樹脂等である。これ
は、一般に粒状イオン交換樹脂と呼ばれているもので、
その粒径はおおよそ０．３〜１．３mm程度である。それ
よりも細かい粉末イオン交換樹脂もあり、それについて
は実験していないが、原理的には本発明方法が適用可能
と考えられる。廃樹脂に吸着している放射性核種は、主
にコバルト６０であり、濃度は約１×１０6 Bq/cc-Resi
n である。
【００１０】本発明において、硫酸や塩酸ではなく硝酸
を用いるのは、硫酸に比べて放射性核種の分離効率が高
いことが判明したこと、及び塩酸に起因する塩素イオン
による構造材への悪影響を避けるためである。硝酸の濃
度は、０．５規定、１規定、２規定、４規定で試験した
結果、高いほど効果はあるが、同じ酸使用量におけるＤ
Ｆで比較すると、２規定の場合が最も高いという結果が
得られた。このことから、最適な酸濃度は２規定であ
る。
を用いるのは、硫酸に比べて放射性核種の分離効率が高
いことが判明したこと、及び塩酸に起因する塩素イオン
による構造材への悪影響を避けるためである。硝酸の濃
度は、０．５規定、１規定、２規定、４規定で試験した
結果、高いほど効果はあるが、同じ酸使用量におけるＤ
Ｆで比較すると、２規定の場合が最も高いという結果が
得られた。このことから、最適な酸濃度は２規定であ
る。
【００１１】硝酸を昇温するのは、昇温することで分離
効率が向上するからである。ＤＦの温度依存性は図２の
ようになる。この試験条件は、次の通りである。 ・試料：系統除染廃樹脂 ・処理時間：０．１時間／バッチ ・２規定硝酸使用量：１０ＢＶ 常温〜９０℃までの処理温度での試験では、９０℃の時
が最も効果があり、常温と比較すると約１０倍以上の差
がある。従って、特に８０〜９０℃が好ましい。上限を
９０℃としているのは沸点（濃硝酸で８６℃）で処理す
る方が系統構成上得策であるためである。
効率が向上するからである。ＤＦの温度依存性は図２の
ようになる。この試験条件は、次の通りである。 ・試料：系統除染廃樹脂 ・処理時間：０．１時間／バッチ ・２規定硝酸使用量：１０ＢＶ 常温〜９０℃までの処理温度での試験では、９０℃の時
が最も効果があり、常温と比較すると約１０倍以上の差
がある。従って、特に８０〜９０℃が好ましい。上限を
９０℃としているのは沸点（濃硝酸で８６℃）で処理す
る方が系統構成上得策であるためである。
【００１２】分離処理方式については、超音波洗浄を併
用する方法や連続通液方法等についても検討したが、１
バッチ当たり等量の廃樹脂と２規定硝酸を攪拌する硝酸
浸漬 ・昇温攪拌方法（バッチ処理時間：１時間／バッチ）が
最も適していることが分かった。実験で使用した攪拌装
置は、羽根でかき回すタイプのもの（２枚羽根）で、回
転数は５００rpm である。この５００rpm という値は、
液が飛び散らないほぼ最大の回転数である。
用する方法や連続通液方法等についても検討したが、１
バッチ当たり等量の廃樹脂と２規定硝酸を攪拌する硝酸
浸漬 ・昇温攪拌方法（バッチ処理時間：１時間／バッチ）が
最も適していることが分かった。実験で使用した攪拌装
置は、羽根でかき回すタイプのもの（２枚羽根）で、回
転数は５００rpm である。この５００rpm という値は、
液が飛び散らないほぼ最大の回転数である。
【００１３】上記の基礎的実験結果から得られた分離方
法で実際の廃樹脂から放射性核種を分離した結果、図３
に示すように、いずれの廃樹脂も樹脂体積の１０倍量の
２規定硝酸で樹脂中に残留するコバルト６０の濃度を７
ｋBq/cc-Resin 以下にすることができ、所期の目標を達
成できた。なお試験条件は、 ・処理温度：９０℃ ・処理時間：１時間／バッチ である。
法で実際の廃樹脂から放射性核種を分離した結果、図３
に示すように、いずれの廃樹脂も樹脂体積の１０倍量の
２規定硝酸で樹脂中に残留するコバルト６０の濃度を７
ｋBq/cc-Resin 以下にすることができ、所期の目標を達
成できた。なお試験条件は、 ・処理温度：９０℃ ・処理時間：１時間／バッチ である。
【００１４】ところで、２規定の硝酸を用いた処理方法
で、従来の常温連続通液方法と本発明の浸漬・昇温攪拌
方法とを比較した結果（但し、数ｍｌの廃樹脂による実
験室レベルの試験結果）について説明すると、従来方法
では廃樹脂の５０倍量を通液してもＤＦで１２しか得ら
れなかったものが、本発明方法では７〜９倍量でＤＦ１
００以上が得られた。しかし、スケールアップした試験
においては、若干処理性能が低下しているので、実際に
は廃樹脂の１０〜１５倍量が必要である。しかし、それ
でも本発明方法は廃液量が著しく少なくて済むことが分
かる。
で、従来の常温連続通液方法と本発明の浸漬・昇温攪拌
方法とを比較した結果（但し、数ｍｌの廃樹脂による実
験室レベルの試験結果）について説明すると、従来方法
では廃樹脂の５０倍量を通液してもＤＦで１２しか得ら
れなかったものが、本発明方法では７〜９倍量でＤＦ１
００以上が得られた。しかし、スケールアップした試験
においては、若干処理性能が低下しているので、実際に
は廃樹脂の１０〜１５倍量が必要である。しかし、それ
でも本発明方法は廃液量が著しく少なくて済むことが分
かる。
【００１５】図４は本発明方法を実施するための放射性
核種分離装置の一例を示している。核種分離容器３０
に、廃樹脂を供給する。また硝酸貯蔵タンク３２内の２
規定硝酸を、ヒーター３４を通して８０〜９０℃に昇温
し、核種分離容器３０に注入する。その注入量は廃樹脂
と等量とする。核種分離容器３０の外側にヒーター３６
を設けて、バッチ処理操作の間中、保温し続ける。ここ
で硝酸注入時にヒーター３４で予め昇温するのは、核種
分離容器３０のヒーター３６のみでは、常温の硝酸を８
０〜９０℃に昇温するのに時間がかかりすぎるからであ
る。核種分離容器３０には撹拌機３８を設け、１バッチ
当たり１時間にわたって攪拌操作を続け、その間中ヒー
ター３６で８０〜９０℃に維持する。発生したガスはガ
ス処理系で処理する。
核種分離装置の一例を示している。核種分離容器３０
に、廃樹脂を供給する。また硝酸貯蔵タンク３２内の２
規定硝酸を、ヒーター３４を通して８０〜９０℃に昇温
し、核種分離容器３０に注入する。その注入量は廃樹脂
と等量とする。核種分離容器３０の外側にヒーター３６
を設けて、バッチ処理操作の間中、保温し続ける。ここ
で硝酸注入時にヒーター３４で予め昇温するのは、核種
分離容器３０のヒーター３６のみでは、常温の硝酸を８
０〜９０℃に昇温するのに時間がかかりすぎるからであ
る。核種分離容器３０には撹拌機３８を設け、１バッチ
当たり１時間にわたって攪拌操作を続け、その間中ヒー
ター３６で８０〜９０℃に維持する。発生したガスはガ
ス処理系で処理する。
【００１６】１バッチ処理（１時間の攪拌処理）が終了
した後、核種分離容器３０内の廃液を抜き出し廃液タン
ク４０に送る。そして再び硝酸貯蔵タンク３２からの硝
酸をヒーター３４で８０〜９０℃に昇温して核種分離容
器３０内に供給し、攪拌操作を行う。この操作を１０〜
１５回繰り返す。処理後の廃樹脂は、樹脂貯蔵タンク４
２に送って貯蔵し、廃液貯蔵タンク４０内の廃液は廃液
処理系で処理する。なお核種分離容器３０及び樹脂貯蔵
タンク４２の底部には、粒状の樹脂よりも目の細かいフ
ィルタ４４，４５が設置されており、処理済の樹脂はポ
ンプ４６を起動することによって時計回りの方向に液を
循環させることで、核種分離容器３０から樹脂貯蔵タン
ク４２に移送することができる。
した後、核種分離容器３０内の廃液を抜き出し廃液タン
ク４０に送る。そして再び硝酸貯蔵タンク３２からの硝
酸をヒーター３４で８０〜９０℃に昇温して核種分離容
器３０内に供給し、攪拌操作を行う。この操作を１０〜
１５回繰り返す。処理後の廃樹脂は、樹脂貯蔵タンク４
２に送って貯蔵し、廃液貯蔵タンク４０内の廃液は廃液
処理系で処理する。なお核種分離容器３０及び樹脂貯蔵
タンク４２の底部には、粒状の樹脂よりも目の細かいフ
ィルタ４４，４５が設置されており、処理済の樹脂はポ
ンプ４６を起動することによって時計回りの方向に液を
循環させることで、核種分離容器３０から樹脂貯蔵タン
ク４２に移送することができる。
【００１７】
【発明の効果】本発明は上記のように、核種分離容器内
に、昇温した硝酸と、放射性核種を含む使用済イオン交
換樹脂とを入れて攪拌し、攪拌終了後に硝酸廃液を抜き
出すバッチ処理操作を多数回繰り返す方法であるので、
それによって、クラッド付着量の比較的多い廃樹脂から
放射性核種を効率良く分離することができ、且つ使用す
る硝酸量も少なくて済む。この放射性核種の分離方法に
よって、γ核種を比較的多く含む廃樹脂の処理に際し
て、廃樹脂からγ核種を分離し、分離した樹脂は焼却減
容、廃液は濃縮減容し、両者を最終的には安定な固化体
にする処分方法を効果的に実施できるようになる。
に、昇温した硝酸と、放射性核種を含む使用済イオン交
換樹脂とを入れて攪拌し、攪拌終了後に硝酸廃液を抜き
出すバッチ処理操作を多数回繰り返す方法であるので、
それによって、クラッド付着量の比較的多い廃樹脂から
放射性核種を効率良く分離することができ、且つ使用す
る硝酸量も少なくて済む。この放射性核種の分離方法に
よって、γ核種を比較的多く含む廃樹脂の処理に際し
て、廃樹脂からγ核種を分離し、分離した樹脂は焼却減
容、廃液は濃縮減容し、両者を最終的には安定な固化体
にする処分方法を効果的に実施できるようになる。
【図１】本発明に係る放射性核種の分離方法の操作説明
図。
図。
【図２】ＤＦの温度依存性を示すグラフ。
【図３】放射性核種の分離試験結果を示すグラフ。
【図４】本発明方法を実施するための放射性核種分離装
置の一例を示す説明図。
置の一例を示す説明図。
１０ 核種分離容器 １２ 硝酸 １４ 廃樹脂 １６ 攪拌装置 １８ ヒーター ２０ 廃液タンク
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 塚本 裕一 福井県敦賀市明神町３ 動力炉・核燃料 開発事業団新型転換炉ふげん発電所内 (72)発明者 清水 光盛 福井県敦賀市明神町３ 動力炉・核燃料 開発事業団新型転換炉ふげん発電所構内 株式会社敦賀原子力サービス事務所内 (56)参考文献 動燃技報 Ｎｏ．91 1994．９ ｐ ｐ．96〜99「使用済イオン交換樹脂処理 方法の開発」
Claims (4)
- 【請求項１】 核種分離容器内に、昇温した硝酸と、放
射性核種を含む使用済イオン交換樹脂とを入れて攪拌
し、攪拌終了後に硝酸廃液を抜き出すバッチ処理操作を
多数回繰り返すことを特徴とする使用済イオン交換樹脂
からの放射性核種の分離方法。 - 【請求項２】 ８０〜９０℃の硝酸を用い、１バッチ処
理当たり約１時間の攪拌を行う請求項１記載の分離方
法。 - 【請求項３】 ２規定硝酸を使用し、その注入量を使用
済イオン交換樹脂と等量とする請求項２記載の分離方
法。 - 【請求項４】 バッチ処理操作を１０〜１５回繰り返す
請求項３記載の分離方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19912694A JP2967026B2 (ja) | 1994-08-01 | 1994-08-01 | 使用済イオン交換樹脂からの放射性核種の分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19912694A JP2967026B2 (ja) | 1994-08-01 | 1994-08-01 | 使用済イオン交換樹脂からの放射性核種の分離方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0843595A JPH0843595A (ja) | 1996-02-16 |
| JP2967026B2 true JP2967026B2 (ja) | 1999-10-25 |
Family
ID=16402578
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19912694A Expired - Fee Related JP2967026B2 (ja) | 1994-08-01 | 1994-08-01 | 使用済イオン交換樹脂からの放射性核種の分離方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2967026B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101279718B1 (ko) * | 2013-03-18 | 2013-06-27 | 주식회사 멘도타 | 오염된 폐수지의 방사성핵종 제거방법 및 제거시스템 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| MX2016005106A (es) | 2013-10-24 | 2016-09-13 | Kurita Water Ind Ltd | Metodo y aparato para el tratamiento de liquido que contiene iones de metales del grupo del hierro, metodo y aparato para la electrodeposicion de co y fe, y metodo y aparato para la descontaminacion de resina de intercambio ionico de residuos radiactivos. |
| JP6439242B2 (ja) * | 2013-10-24 | 2018-12-19 | 栗田工業株式会社 | 放射性廃イオン交換樹脂の除染方法および除染装置 |
| JP6477160B2 (ja) * | 2015-03-31 | 2019-03-06 | 栗田工業株式会社 | 使用済みイオン交換樹脂の溶離方法および溶離装置 |
-
1994
- 1994-08-01 JP JP19912694A patent/JP2967026B2/ja not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| 動燃技報 Ｎｏ．９１ １９９４．９ ｐｐ．９６〜９９「使用済イオン交換樹脂処理方法の開発」 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101279718B1 (ko) * | 2013-03-18 | 2013-06-27 | 주식회사 멘도타 | 오염된 폐수지의 방사성핵종 제거방법 및 제거시스템 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0843595A (ja) | 1996-02-16 |
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