JP2840330B2 - 不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンドおよびその成形物 - Google Patents
不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンドおよびその成形物Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、透明感のある人造大理石調成形品を得るた
めのプレス成形用組成物とその成形物に関する。
めのプレス成形用組成物とその成形物に関する。
本発明の組成物は、厚肉製品で深絞りのあるバスタ
ブ，洗面化粧台，カウンター等の加熱圧縮成形におい
て、成形クラックの発生をなくし、透明感の優れた外観
を有する成形物の製造に用いられる。
ブ，洗面化粧台，カウンター等の加熱圧縮成形におい
て、成形クラックの発生をなくし、透明感の優れた外観
を有する成形物の製造に用いられる。
従来の技術 従来より透明感のある人造大理石調製品を製造する方
法としてはシートモールディングコンパウンド（以下、
SMCと略する）またはシート状厚肉モールディングコン
パウンド（以下、TMCと略する）またはバルクモールデ
ィングコンパウンド（以下、BMCと略する）に、ガラス
粉末や水酸化アルミ等の鉱物を粉砕したものを充てん剤
として使用し、ガラス繊維を含有してなる加圧成形用組
成物を加熱圧縮して成形物を得ていた。しかしSMCのよ
うに長さが１インチのガラス繊維を混入したものではど
うしてもガラス目が残り透明感を出すことは困難であ
る。このため、BMCやTMCで1/4インチの短繊維や3mmのガ
ラスチョップを添加して強度を持たせ、100℃〜160℃の
温度の金型でプレスで圧縮成形する方法が一般的に行な
われている。しかし平板では肉厚が6mm以上のものや厚
み変化のある成形物を得るのは可能であるが、凹凸のあ
る深絞りの金型においては成形時にコーナー面にクラッ
クが発生するため、温度を低くし、保持時間を長くして
成形をする方法や、クラック防止のために繊維強化材と
同時に成形する等の方法により成形が行なわれている。
法としてはシートモールディングコンパウンド（以下、
SMCと略する）またはシート状厚肉モールディングコン
パウンド（以下、TMCと略する）またはバルクモールデ
ィングコンパウンド（以下、BMCと略する）に、ガラス
粉末や水酸化アルミ等の鉱物を粉砕したものを充てん剤
として使用し、ガラス繊維を含有してなる加圧成形用組
成物を加熱圧縮して成形物を得ていた。しかしSMCのよ
うに長さが１インチのガラス繊維を混入したものではど
うしてもガラス目が残り透明感を出すことは困難であ
る。このため、BMCやTMCで1/4インチの短繊維や3mmのガ
ラスチョップを添加して強度を持たせ、100℃〜160℃の
温度の金型でプレスで圧縮成形する方法が一般的に行な
われている。しかし平板では肉厚が6mm以上のものや厚
み変化のある成形物を得るのは可能であるが、凹凸のあ
る深絞りの金型においては成形時にコーナー面にクラッ
クが発生するため、温度を低くし、保持時間を長くして
成形をする方法や、クラック防止のために繊維強化材と
同時に成形する等の方法により成形が行なわれている。
またクラック防止、透明性の改善のためにコンパウン
ドの中に三次元スチレンポリマーおよびガラス粉末を添
加する方法が提案されている（特開昭62−64858号公
報）。この方法によれば透明性は改善されるが、クラッ
クの発生がなくなるまでその添加量を増加させると、製
品の透明性が低下してしまうという欠点がある。
ドの中に三次元スチレンポリマーおよびガラス粉末を添
加する方法が提案されている（特開昭62−64858号公
報）。この方法によれば透明性は改善されるが、クラッ
クの発生がなくなるまでその添加量を増加させると、製
品の透明性が低下してしまうという欠点がある。
発明が解決しようとする課題 近年、バスタブ，洗面化粧台，キッチンカウンター等
で、透明感を持たせた高級品指向の製品をプレス成形に
よって量産することが考えられており、付加価値を出す
ために、平板ではなく、深絞りのあるバスタブ形や、凹
凸形状のあるカウンター等の量産化が注目されている。
これらの製品は透明感を出すために補強材としてのガラ
ス繊維をできるだけ減少させ、強度を厚さで持たせ、重
量感と深みを出すようなものが主流で、このような厚物
成形においては、硬化時の発熱のために、製品コーナー
部にクラックがはいり、良品を得ることが困難である。
このため、量産時の温度低減等でクラック発生を防止し
ているが、光沢が悪く、製品の生産サイクルが長くなる
という問題がある。
で、透明感を持たせた高級品指向の製品をプレス成形に
よって量産することが考えられており、付加価値を出す
ために、平板ではなく、深絞りのあるバスタブ形や、凹
凸形状のあるカウンター等の量産化が注目されている。
これらの製品は透明感を出すために補強材としてのガラ
ス繊維をできるだけ減少させ、強度を厚さで持たせ、重
量感と深みを出すようなものが主流で、このような厚物
成形においては、硬化時の発熱のために、製品コーナー
部にクラックがはいり、良品を得ることが困難である。
このため、量産時の温度低減等でクラック発生を防止し
ているが、光沢が悪く、製品の生産サイクルが長くなる
という問題がある。
課題を解決するための手段 前述の欠点を解決すべく鋭意検討した結果、25℃にお
ける粘度が107センチポイズ以上の不飽和ポリエステル
樹脂モールディングコンパウンドに（１）長さ約0.05〜
3mmのガラス繊維，（２）４−メチル−2,4−ジフェニル
ペンテン−１および（３）透明性充てん剤を含有させる
とクラックのない厚肉の深絞り型成形物が得られ、成形
温度もあまり低下させることもなく、量産性に優れてい
ることを知見し、更に検討した結果、本発明を完成する
に至った。
ける粘度が107センチポイズ以上の不飽和ポリエステル
樹脂モールディングコンパウンドに（１）長さ約0.05〜
3mmのガラス繊維，（２）４−メチル−2,4−ジフェニル
ペンテン−１および（３）透明性充てん剤を含有させる
とクラックのない厚肉の深絞り型成形物が得られ、成形
温度もあまり低下させることもなく、量産性に優れてい
ることを知見し、更に検討した結果、本発明を完成する
に至った。
すなわち、本発明は、（１）長さ約0.05〜3mmのガラ
ス繊維，（２）４−メチル−2,4−ジフェニルペンテン
−１および（３）透明性充てん剤を含有し、25℃におけ
る粘度が約107センチポイズ以上の不飽和ポリエステル
樹脂モールディングコンパウンドおよび該コンパウンド
を加熱圧縮成形してなる成形物である。
ス繊維，（２）４−メチル−2,4−ジフェニルペンテン
−１および（３）透明性充てん剤を含有し、25℃におけ
る粘度が約107センチポイズ以上の不飽和ポリエステル
樹脂モールディングコンパウンドおよび該コンパウンド
を加熱圧縮成形してなる成形物である。
本発明で用いられる不飽和ポリエステル樹脂モールデ
ィングコンパウンドは、SMC,TMCまたはBMC等の形状のも
ので、（１）長さ約0.05〜3mmのガラス繊維，（２）４
−メチル−2,4−ジフェニルペンテン−１および（３）
透明性充てん剤を含有するものである。
ィングコンパウンドは、SMC,TMCまたはBMC等の形状のも
ので、（１）長さ約0.05〜3mmのガラス繊維，（２）４
−メチル−2,4−ジフェニルペンテン−１および（３）
透明性充てん剤を含有するものである。
本発明ではこの不飽和ポリエステル樹脂モールディン
グコンパウンドのなかで25℃における粘度が約107セン
チポイズ以上、特に約５×107センチポイズ以上のもの
が用いられる。
グコンパウンドのなかで25℃における粘度が約107セン
チポイズ以上、特に約５×107センチポイズ以上のもの
が用いられる。
前述の不飽和ポリエステルはα，β−オレフイン系不
飽和ジカルボン酸と２価のグリコールとの縮合で合成さ
れるもので、これら２成分のほかに飽和ジカルボン酸や
芳香族ジカルボン酸あるいはカルボン酸と反応するジシ
クロペンタジエンなども併用することができる。α，β
−不飽和ジカルボン酸の例としては、たとえばマレイン
酸，フマル酸，イタコン酸，シトラコン酸及びこれらジ
カルボン酸の無水物があげられる。これらα，β−オレ
フイン系不飽和ジカルボン酸と併用されるジカルボン酸
の例としては、たとえばアジピン酸，セバシン酸，コハ
ク酸，グルコン酸，フタル酸無水物,o−フタル酸，イソ
フタル酸，テレフタル酸，テトラヒドロフタル酸，テト
ラクロロフタル酸などがあげられる。２価のグリコール
としては、たとえばアルカンジオール，オキサアルカン
ジオール，ビスフェノールＡにエチレンオキシドやプロ
ピレンオキシドを付加したジオール等が用いられる。こ
れに加えてモノオールや３価のトリオールを用いてもよ
い。アルカンジオールの例としては、たとえばエチレン
グリコール,1,2−プロピレングリコール,1,3−プロピレ
ングリコール,1,3−ブタンジオール,1,4−ブタンジオー
ル，ネオペンチルグリコール,1,5−ペンタンジオール,
1,6−ヘキサンジオール，シクロヘキサンジオール等が
あげられる。オキサアルカンジオールとしては、たとえ
ばジオキシエチレングリコール，トリオキシエチレング
リコール等があげられる。これらグリコールと併用され
る１価あるいは３価のアルコールとしては、たとえばオ
クチルアルコール，オレイルアルコール，トリメチロー
ルプロパン等があげられる。
飽和ジカルボン酸と２価のグリコールとの縮合で合成さ
れるもので、これら２成分のほかに飽和ジカルボン酸や
芳香族ジカルボン酸あるいはカルボン酸と反応するジシ
クロペンタジエンなども併用することができる。α，β
−不飽和ジカルボン酸の例としては、たとえばマレイン
酸，フマル酸，イタコン酸，シトラコン酸及びこれらジ
カルボン酸の無水物があげられる。これらα，β−オレ
フイン系不飽和ジカルボン酸と併用されるジカルボン酸
の例としては、たとえばアジピン酸，セバシン酸，コハ
ク酸，グルコン酸，フタル酸無水物,o−フタル酸，イソ
フタル酸，テレフタル酸，テトラヒドロフタル酸，テト
ラクロロフタル酸などがあげられる。２価のグリコール
としては、たとえばアルカンジオール，オキサアルカン
ジオール，ビスフェノールＡにエチレンオキシドやプロ
ピレンオキシドを付加したジオール等が用いられる。こ
れに加えてモノオールや３価のトリオールを用いてもよ
い。アルカンジオールの例としては、たとえばエチレン
グリコール,1,2−プロピレングリコール,1,3−プロピレ
ングリコール,1,3−ブタンジオール,1,4−ブタンジオー
ル，ネオペンチルグリコール,1,5−ペンタンジオール,
1,6−ヘキサンジオール，シクロヘキサンジオール等が
あげられる。オキサアルカンジオールとしては、たとえ
ばジオキシエチレングリコール，トリオキシエチレング
リコール等があげられる。これらグリコールと併用され
る１価あるいは３価のアルコールとしては、たとえばオ
クチルアルコール，オレイルアルコール，トリメチロー
ルプロパン等があげられる。
上記不飽和ポリエステルを溶解するために用いられる
オレフイン系不飽和単量体としては、たとえばスチレ
ン,p−クロルスチレン，ビニルトルエン，ジビニルベン
ゼン，アクリル酸又はメタクリル酸の炭素数１−18個を
有するアルコールとのエステル（例えば、メタクリル酸
メチル，アクリル酸ブチル，ヒドロキシプロピルアクリ
レート，ヒドロキシプロピルメタクリレート，トリメチ
ロールプロパントリメタクリレート）等があげられる。
オレフイン系不飽和単量体としては、たとえばスチレ
ン,p−クロルスチレン，ビニルトルエン，ジビニルベン
ゼン，アクリル酸又はメタクリル酸の炭素数１−18個を
有するアルコールとのエステル（例えば、メタクリル酸
メチル，アクリル酸ブチル，ヒドロキシプロピルアクリ
レート，ヒドロキシプロピルメタクリレート，トリメチ
ロールプロパントリメタクリレート）等があげられる。
オレフィン系不飽和単量体の含量は不飽和ポリエステ
ル100重量部に対して約10〜400重量部である。
ル100重量部に対して約10〜400重量部である。
不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンド
は、たとえばマグネシウム，カルシウムなどのアルカリ
土類金属の酸化物または水酸化物などの増粘剤を添加し
て前記粘度を増粘したものを用いてもよい。増粘剤を用
いる場合は、その量は不飽和ポリエステル樹脂モールデ
ィングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対して約0.2
〜５重量部である。
は、たとえばマグネシウム，カルシウムなどのアルカリ
土類金属の酸化物または水酸化物などの増粘剤を添加し
て前記粘度を増粘したものを用いてもよい。増粘剤を用
いる場合は、その量は不飽和ポリエステル樹脂モールデ
ィングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対して約0.2
〜５重量部である。
本発明では長さ約0.05〜3mmのガラス繊維を加える。
ガラス繊維としては、単繊維の太さが約９〜15μ程度
で、その量は不飽和ポリエステル樹脂モールディングコ
ンパウンド中の樹脂分100重量部に対して約１〜100重量
部、好ましくは約３〜40重量部である。ガラス繊維を加
えると収縮率などの点ですぐれたものが得られる。
ガラス繊維としては、単繊維の太さが約９〜15μ程度
で、その量は不飽和ポリエステル樹脂モールディングコ
ンパウンド中の樹脂分100重量部に対して約１〜100重量
部、好ましくは約３〜40重量部である。ガラス繊維を加
えると収縮率などの点ですぐれたものが得られる。
本発明の添加剤として使用される４−メチル−2,4−
ジフェニルペンチル−１は不飽和ポリエステル樹脂モー
ルディングコンパウンド中に約0.01〜１重量部、好まし
くはコンパウンド中の樹脂100重量部に対して0.05〜１
重量部程度である。
ジフェニルペンチル−１は不飽和ポリエステル樹脂モー
ルディングコンパウンド中に約0.01〜１重量部、好まし
くはコンパウンド中の樹脂100重量部に対して0.05〜１
重量部程度である。
本発明に用いられる透明性充てん剤としては、たとえ
ば平均粒径が約20〜350メッシュ，好ましくは約100〜20
0メッシュのガラス粉末やその平均粒径が約0.2〜50μ、
特に約１〜30μ程度の水酸化アルミニウムなどがあげら
れる。ガラス粉末の量は、不飽和ポリエステル樹脂モー
ルディングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対して
約10〜400重量部，好ましくは約150〜350重量部程度で
ある。
ば平均粒径が約20〜350メッシュ，好ましくは約100〜20
0メッシュのガラス粉末やその平均粒径が約0.2〜50μ、
特に約１〜30μ程度の水酸化アルミニウムなどがあげら
れる。ガラス粉末の量は、不飽和ポリエステル樹脂モー
ルディングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対して
約10〜400重量部，好ましくは約150〜350重量部程度で
ある。
水酸化アルミニウムの量は不飽和ポリエステル樹脂モ
ールディングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対し
て約10〜300重量部、好ましくは約30〜150重量部程度で
ある。ガラス粉末と水酸化アルミニウム粉末は併用して
もよい。
ールディングコンパウンド中の樹脂分100重量部に対し
て約10〜300重量部、好ましくは約30〜150重量部程度で
ある。ガラス粉末と水酸化アルミニウム粉末は併用して
もよい。
前述の（１）ガラス繊維，（２）４−メチル−2,4−
ジフェニルペンテン−１および（３）透明性充てん剤を
不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンド中
に含有させる手段としては、たとえばニーダー，カウレ
スミキサーまたはプラネタリーミキサーにより不飽和ポ
リエステル樹脂モールディングコンパウンドを作成する
際に添加する方法などがあげられる。
ジフェニルペンテン−１および（３）透明性充てん剤を
不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンド中
に含有させる手段としては、たとえばニーダー，カウレ
スミキサーまたはプラネタリーミキサーにより不飽和ポ
リエステル樹脂モールディングコンパウンドを作成する
際に添加する方法などがあげられる。
不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンド
中の樹脂分は約15〜90重量％である。
中の樹脂分は約15〜90重量％である。
上記不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウ
ンドは、必要に応じて、三次元スチレンポリマー，前記
以外の充てん剤，内部離型剤，触媒，繊維，硬化調節
剤，顔料等を配合することができる。
ンドは、必要に応じて、三次元スチレンポリマー，前記
以外の充てん剤，内部離型剤，触媒，繊維，硬化調節
剤，顔料等を配合することができる。
三次元スチレンポリマーとしては、たとえばスチレン
モノマーとたとえばジビニルベンゼン誘導体，アルキレ
ングリコールジアクリレートあるいはアルキレングリコ
ールジメタクリレート誘導体，ジアリルフタレートなど
の架橋剤とを共重合せしめて得られる架橋密度約0.2〜3
0％，好ましくは約0.5〜10％の共重合体であり、スチレ
ンポリマーが架橋剤で架橋された三次元の網目構造を有
する。この三次元スチレンポリマーは通常、粉末状態で
用いられ、その粒径は、約100μ以下、好ましくは約20
〜50μ程度である。三次元スチレンポリマーの添加量
は、不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウン
ド中の樹脂分100重量部に対して約１〜20重量部、好ま
しくは約３〜15重量部程度である。
モノマーとたとえばジビニルベンゼン誘導体，アルキレ
ングリコールジアクリレートあるいはアルキレングリコ
ールジメタクリレート誘導体，ジアリルフタレートなど
の架橋剤とを共重合せしめて得られる架橋密度約0.2〜3
0％，好ましくは約0.5〜10％の共重合体であり、スチレ
ンポリマーが架橋剤で架橋された三次元の網目構造を有
する。この三次元スチレンポリマーは通常、粉末状態で
用いられ、その粒径は、約100μ以下、好ましくは約20
〜50μ程度である。三次元スチレンポリマーの添加量
は、不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウン
ド中の樹脂分100重量部に対して約１〜20重量部、好ま
しくは約３〜15重量部程度である。
前記以外の充てん剤としては、たとえば炭酸カルシウ
ム，タルク，シリカ，クレー，ガラス粉，ガラスバルー
ン等があげられる。
ム，タルク，シリカ，クレー，ガラス粉，ガラスバルー
ン等があげられる。
内部離型剤としては、たとえばステアリン酸亜鉛，ス
テアリン酸カルシウムなどがあげられる。触媒として
は、たとえば過酸化ベンゾイル,t−ブチルパーオキシオ
クトエート,t−ブチル−パーオキシベンゾエート,t−ブ
チル−パーオキシ−イソプロピル−カーボネートなど
が、繊維としては、たとえばビニロン，ナイロン，ポリ
アラミド，カーボン，アスベストなどがあげられる。硬
化調節剤としては、たとえばパラベンゾキノン,t−ブチ
ルヒドロキシトルエン等があげられる。顔料としては、
たとえば酸化チタン，カーボンブラック，弁柄，フタロ
シアニンブルーなどがあげられる。
テアリン酸カルシウムなどがあげられる。触媒として
は、たとえば過酸化ベンゾイル,t−ブチルパーオキシオ
クトエート,t−ブチル−パーオキシベンゾエート,t−ブ
チル−パーオキシ−イソプロピル−カーボネートなど
が、繊維としては、たとえばビニロン，ナイロン，ポリ
アラミド，カーボン，アスベストなどがあげられる。硬
化調節剤としては、たとえばパラベンゾキノン,t−ブチ
ルヒドロキシトルエン等があげられる。顔料としては、
たとえば酸化チタン，カーボンブラック，弁柄，フタロ
シアニンブルーなどがあげられる。
このようにして得られた不飽和ポリエステル樹脂モー
ルディングコンパウンドを加熱圧縮する。
ルディングコンパウンドを加熱圧縮する。
この操作は通常、プレス機械などを用いておこなわれ
るが、温度はほぼ105〜150℃で、圧力はほぼ50〜100kgf
/cm2である。この操作により透明感のある人造大理石調
の成形物が得られる。
るが、温度はほぼ105〜150℃で、圧力はほぼ50〜100kgf
/cm2である。この操作により透明感のある人造大理石調
の成形物が得られる。
発明の効果 本発明の組成物を用いれば、加熱圧縮成形時に温度を
低く下げることなく、光沢のよい透明感のある厚肉の深
絞り成形物が得られ、しかも量産性に優れているのでた
とえばバスタブ，キッチンカウンター，洗面化粧台など
の分野において有利に用いることができる。
低く下げることなく、光沢のよい透明感のある厚肉の深
絞り成形物が得られ、しかも量産性に優れているのでた
とえばバスタブ，キッチンカウンター，洗面化粧台など
の分野において有利に用いることができる。
次に実施例ならびに比較例をあげ、本発明を更に具体
的に説明する。
的に説明する。
実施例１〜６ならびに比較例１〜５ 第１表に示すような配合割合で不飽和ポリエステル樹
脂モールディングコンパウンドを作成し、プレス成形機
により第１〜２図に示すような金型を用いて成形物を得
た。成形物の透明感，光沢および成形時のクラックの発
生等について調べた結果を第１表の下段に示した。
脂モールディングコンパウンドを作成し、プレス成形機
により第１〜２図に示すような金型を用いて成形物を得
た。成形物の透明感，光沢および成形時のクラックの発
生等について調べた結果を第１表の下段に示した。
注 ビスフェノール系不飽和ポリエステル樹脂 ネオペンチル系不飽和ポリエステル樹脂 スチレンモノマー99部，ジビニルベンゼン0.55部の
混合物よりなる生成物，平均粒径30μ 日本油脂製 ノフマーMSD 日本フェロー製 ガラスパウダーM10S粒度80〜200
メッシュ50％,200メッシュ以下50％ 住友化学製 CW−308,CW−326 富士ファイバー製 FESS 005 第２表に比較例を示した。
混合物よりなる生成物，平均粒径30μ 日本油脂製 ノフマーMSD 日本フェロー製 ガラスパウダーM10S粒度80〜200
メッシュ50％,200メッシュ以下50％ 住友化学製 CW−308,CW−326 富士ファイバー製 FESS 005 第２表に比較例を示した。
第１図に実施例で用いた厚肉深絞り金型の正面図を、第
２図にその平面図を示す。
２図にその平面図を示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 67:06
Claims (2)
- 【請求項１】長さ約0.05〜3mmのガラス繊維，（２）４
−メチル−2,4−ジフェニルペンテン−１および（３）
透明性充てん剤を含有し、25℃における粘度が約107セ
ンチポイズ以上の不飽和ポリエステル樹脂モールディン
グコンパウンド。 - 【請求項２】請求項１記載の不飽和ポリエステル樹脂モ
ールディングコンパウンドを加熱圧縮成形してなる成形
物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27430989A JP2840330B2 (ja) | 1988-10-21 | 1989-10-20 | 不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンドおよびその成形物 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63-266948 | 1988-10-21 | ||
| JP26694888 | 1988-10-21 | ||
| JP27430989A JP2840330B2 (ja) | 1988-10-21 | 1989-10-20 | 不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンドおよびその成形物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02191639A JPH02191639A (ja) | 1990-07-27 |
| JP2840330B2 true JP2840330B2 (ja) | 1998-12-24 |
Family
ID=26547660
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27430989A Expired - Fee Related JP2840330B2 (ja) | 1988-10-21 | 1989-10-20 | 不飽和ポリエステル樹脂モールディングコンパウンドおよびその成形物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2840330B2 (ja) |
-
1989
- 1989-10-20 JP JP27430989A patent/JP2840330B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02191639A (ja) | 1990-07-27 |
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