JP2832294B2 - ポリスチレン樹脂組成物 - Google Patents
ポリスチレン樹脂組成物Info
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- JP2832294B2 JP2832294B2 JP63150948A JP15094888A JP2832294B2 JP 2832294 B2 JP2832294 B2 JP 2832294B2 JP 63150948 A JP63150948 A JP 63150948A JP 15094888 A JP15094888 A JP 15094888A JP 2832294 B2 JP2832294 B2 JP 2832294B2
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Description
【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は，延伸フィルム特に二軸延伸フィルムの原料
として利用されるポリスチレン樹脂組成物に関し，さら
に詳しくは，これを加熱，溶融，押出しし，特定の割合
に延伸してフィルムを製造する場合，製膜性良好なポリ
スチレン樹脂組成物を提供するものである。
として利用されるポリスチレン樹脂組成物に関し，さら
に詳しくは，これを加熱，溶融，押出しし，特定の割合
に延伸してフィルムを製造する場合，製膜性良好なポリ
スチレン樹脂組成物を提供するものである。
＜従来の技術＞ ポリスチレンフィルムは，光沢，透明性に優れ吸湿性
が小さく，酸素透過度や水蒸気透過度が大きいために菓
子類，青果物等の包装に広く利用されている。
が小さく，酸素透過度や水蒸気透過度が大きいために菓
子類，青果物等の包装に広く利用されている。
ポリスチレンフィルムは，特開昭49−108177号や特開
昭58−129038号などに記載されているように，ポリスチ
レン樹脂組成物に一定量のスチレン−ブタジエンブロッ
ク共重合体をブレンドし，特開昭50−13471号や特開昭5
9−49938号などに記載される特定の構造要件を満す装置
を使って，インフレーション法等により二軸延伸されて
製造される。
昭58−129038号などに記載されているように，ポリスチ
レン樹脂組成物に一定量のスチレン−ブタジエンブロッ
ク共重合体をブレンドし，特開昭50−13471号や特開昭5
9−49938号などに記載される特定の構造要件を満す装置
を使って，インフレーション法等により二軸延伸されて
製造される。
この時，原料として使用されるポリスチレン樹脂組成
物のグレード選択が適切でないと，押出機のダイスやマ
ンドレルにヤニ状の溶融物が付着堆積し，製膜したフィ
ルム表面に穴が開いたり（以下パンクと称する），白濁
物が付着するなどの成膜不良現象が頻発する。
物のグレード選択が適切でないと，押出機のダイスやマ
ンドレルにヤニ状の溶融物が付着堆積し，製膜したフィ
ルム表面に穴が開いたり（以下パンクと称する），白濁
物が付着するなどの成膜不良現象が頻発する。
従来から，二軸延伸フィルムに利用できるポリスチレ
ン樹脂組成物のグレード設計には経験則に負うところが
多く，試行錯誤の繰返しで，その改良に多大な日時を要
していた。
ン樹脂組成物のグレード設計には経験則に負うところが
多く，試行錯誤の繰返しで，その改良に多大な日時を要
していた。
＜発明が解決しようとする課題＞ 本発明の目的は、前記製膜不良原因を解決し，延伸フ
ィルム加工性に優れたポリスチレン樹脂組成物及び該樹
脂組成物を主成分とするスチレン系樹脂組成物を提供す
ることにある。
ィルム加工性に優れたポリスチレン樹脂組成物及び該樹
脂組成物を主成分とするスチレン系樹脂組成物を提供す
ることにある。
＜課題を解決するための手段＞ 本発明者らは，上記製膜不良原因を解決するために，
鋭意研究検討した結果，ポリスチレン樹脂組成物中の特
定成分（特定の分析方法により抽出分離した抽出物等）
の量を特定の濃度に調節することにより，製膜不良問題
の解決をはかることができることが判明し本発明に到達
した。
鋭意研究検討した結果，ポリスチレン樹脂組成物中の特
定成分（特定の分析方法により抽出分離した抽出物等）
の量を特定の濃度に調節することにより，製膜不良問題
の解決をはかることができることが判明し本発明に到達
した。
すなわち、本発明は、ポリスチレン樹脂組成物60〜95
重量％と、スチレン成分60〜90重量％およびブタジエン
成分40〜10重量％を含むスチレン−ブタジエンブロック
共重合体40〜５重量％とからなる延伸フィルム用スチレ
ン系樹脂組成物があって、前記ポリスチレン樹脂組成物
は、ポリスチレンに（ａ）カラムクロマトグラフィー分
析法により抽出分離されるｎ−ヘキサン抽出物とベンゼ
ン抽出物を合計重量で該ポリスチレン樹脂組成物重量の
2.2重量％以下、および（ｂ）該カラムクロマトグライ
フィー分析法により抽出分離される酢酸エチル抽出物を
ガスクロマトグラフィー（GC）分析法により定量分析し
て得られる高級脂肪酸を該ポリスチレン樹脂組成物重量
の0.1重量％以下含むものであることを特徴とする延伸
フィルム用スチレン系樹脂組成物に関する。
重量％と、スチレン成分60〜90重量％およびブタジエン
成分40〜10重量％を含むスチレン−ブタジエンブロック
共重合体40〜５重量％とからなる延伸フィルム用スチレ
ン系樹脂組成物があって、前記ポリスチレン樹脂組成物
は、ポリスチレンに（ａ）カラムクロマトグラフィー分
析法により抽出分離されるｎ−ヘキサン抽出物とベンゼ
ン抽出物を合計重量で該ポリスチレン樹脂組成物重量の
2.2重量％以下、および（ｂ）該カラムクロマトグライ
フィー分析法により抽出分離される酢酸エチル抽出物を
ガスクロマトグラフィー（GC）分析法により定量分析し
て得られる高級脂肪酸を該ポリスチレン樹脂組成物重量
の0.1重量％以下含むものであることを特徴とする延伸
フィルム用スチレン系樹脂組成物に関する。
発明の目的を達成するためには，上記のごとく（ａ）
ｎ−ヘキサン抽出物とベンゼン抽出物の合計重量及び
（ｂ）酢酸エチル抽出物からガスクロマトグラフィー分
析法により定量分析された高級脂肪酸量をそれぞれ特定
することが必要であり，これらの要件のうち，どの１つ
が欠けても本発明の目的は達成できない。
ｎ−ヘキサン抽出物とベンゼン抽出物の合計重量及び
（ｂ）酢酸エチル抽出物からガスクロマトグラフィー分
析法により定量分析された高級脂肪酸量をそれぞれ特定
することが必要であり，これらの要件のうち，どの１つ
が欠けても本発明の目的は達成できない。
以下，さらに詳しく説明する。
本発明において用いられるポリスチレン樹脂組成物
は，スチレン単量体を例えば塊状重合法，懸濁重合法な
どにより重合したもので，その重量平均分子量は,150,0
00以上である。
は，スチレン単量体を例えば塊状重合法，懸濁重合法な
どにより重合したもので，その重量平均分子量は,150,0
00以上である。
製造されたポリスチレン樹脂組成物単独または該樹脂
組成物60〜95重量％とスチレン60〜90重量％，ブタジエ
ン40〜10重量％のスチレン−ブタジエンブロック共重合
体を40〜５重量％とからなるスチレン系樹脂組成物を加
熱，溶融，押出し加工を行ない延伸フィルムを製造する
ことができる。その場合，該ポリスチレン樹脂組成物の
特性として，カラムクロマトグラフィー分析法により抽
出分離されたｎ−ヘキサン抽出物量とベンゼン抽出物量
の合計重量が該樹脂組成重量の2.2重量％以下，好まし
くは2.0重量％以下，さらに好ましくは1.8重量％以下で
あり，かつ，該カラムクロマトグラフィー分析法により
抽出分離された酢酸エチル抽出物をガスクロマトグラフ
ィー分析法により定量分析して得られる高級脂肪酸量
が，該樹脂組成物重量の0.1重量％以下，好ましくは0.0
8重量％以下でなければならない。
組成物60〜95重量％とスチレン60〜90重量％，ブタジエ
ン40〜10重量％のスチレン−ブタジエンブロック共重合
体を40〜５重量％とからなるスチレン系樹脂組成物を加
熱，溶融，押出し加工を行ない延伸フィルムを製造する
ことができる。その場合，該ポリスチレン樹脂組成物の
特性として，カラムクロマトグラフィー分析法により抽
出分離されたｎ−ヘキサン抽出物量とベンゼン抽出物量
の合計重量が該樹脂組成重量の2.2重量％以下，好まし
くは2.0重量％以下，さらに好ましくは1.8重量％以下で
あり，かつ，該カラムクロマトグラフィー分析法により
抽出分離された酢酸エチル抽出物をガスクロマトグラフ
ィー分析法により定量分析して得られる高級脂肪酸量
が，該樹脂組成物重量の0.1重量％以下，好ましくは0.0
8重量％以下でなければならない。
該樹脂組成物中カラムクロマトグラフィー分析法によ
り抽出分離されたｎ−ヘキサン抽出物量とベンゼン抽出
物量の合計重量が該樹脂組成物重量の2.2重量％を越え
るか，または／および酢酸エチル抽出物よりガスクロマ
トグラフィー分析法により定量分析して得られる高級脂
肪酸量が該樹脂組成物重量の0.1重量％を越えると，延
伸フィルム加工において，製膜時にパンクが発生した
り，フィルムにヤニ状の白濁物が付着し，良質の延伸フ
ィルムが製造できない。
り抽出分離されたｎ−ヘキサン抽出物量とベンゼン抽出
物量の合計重量が該樹脂組成物重量の2.2重量％を越え
るか，または／および酢酸エチル抽出物よりガスクロマ
トグラフィー分析法により定量分析して得られる高級脂
肪酸量が該樹脂組成物重量の0.1重量％を越えると，延
伸フィルム加工において，製膜時にパンクが発生した
り，フィルムにヤニ状の白濁物が付着し，良質の延伸フ
ィルムが製造できない。
この原因は明らかではないが,n−ヘキサン抽出物及び
ベンゼン抽出物の赤外吸収スペクトルからｎ−ヘキサン
抽出物はオイル状炭化水素またベンゼン抽出物は，スチ
レンオリゴマーが主成分であると考えられ，これらのオ
イル状物質および／または高級脂肪酸が製膜時に樹脂表
面に移行析出し，ダイスもしくはマンドレルに付着する
ことが，製膜不良原因と推定される。
ベンゼン抽出物の赤外吸収スペクトルからｎ−ヘキサン
抽出物はオイル状炭化水素またベンゼン抽出物は，スチ
レンオリゴマーが主成分であると考えられ，これらのオ
イル状物質および／または高級脂肪酸が製膜時に樹脂表
面に移行析出し，ダイスもしくはマンドレルに付着する
ことが，製膜不良原因と推定される。
本発明のポリスチレン樹脂組成物は，ゴム成分を含ま
ない一般にGPPSと呼ばれる樹脂組成物であり，本発明の
要件を満足する範囲内で必要に応じ，スチレンオリゴマ
ー含量の調整，オイル状炭化水素の添加，滑剤例えば，
高級脂肪酸や高級脂肪酸エステル等の添加，その他酸化
防止剤等の添加を行なうことができる。
ない一般にGPPSと呼ばれる樹脂組成物であり，本発明の
要件を満足する範囲内で必要に応じ，スチレンオリゴマ
ー含量の調整，オイル状炭化水素の添加，滑剤例えば，
高級脂肪酸や高級脂肪酸エステル等の添加，その他酸化
防止剤等の添加を行なうことができる。
また本発明において，前記ポリスチレン樹脂組成物を
主成分として，例えば，特開昭59−49938号公報などに
記載されている耐衝撃性ポリスチレン（HIPS）を併用し
て，スチレン系樹脂組成物とすることもできる。
主成分として，例えば，特開昭59−49938号公報などに
記載されている耐衝撃性ポリスチレン（HIPS）を併用し
て，スチレン系樹脂組成物とすることもできる。
本発明において，実施したカラムクロマトグラフィー
分析法及びガスクロマトグラフィー分析法を以下に詳細
に示す。
分析法及びガスクロマトグラフィー分析法を以下に詳細
に示す。
すなわち，内径10〜20mm,カラム長さ300mmのガラス製
カラムクロマトグラフ管（以下カラムと称す）に，充填
剤として105℃以上の温度で２時間以上乾燥させたシリ
カゲル（ワコーゲルＱ−23,100〜200メッシュ，和光純
薬工業（株）製）をｎ−ヘキサンとともに充填する。
カラムクロマトグラフ管（以下カラムと称す）に，充填
剤として105℃以上の温度で２時間以上乾燥させたシリ
カゲル（ワコーゲルＱ−23,100〜200メッシュ，和光純
薬工業（株）製）をｎ−ヘキサンとともに充填する。
ポリスチレン樹脂組成物10grを，ジクロルメタン60ml
に完全溶解させた後,n−ヘキサン300mlを添加し，ポリ
マー成分を沈澱させる。上澄液をロータリーエバポレー
ターに移し，さらに沈澱物とビーカーを100mlのｎ−ヘ
キサンで数回に分けて洗い，その洗浄液もロータリーエ
バポレーターに加える。５〜10mlになるまで濃縮し，そ
の濃縮物をカラムの容量に見合った量のｎ−ヘキサンに
溶かす。濃縮物のｎ−ヘキサン溶液を該カラムに注ぎ，
コックを加減して流出速度を0.5ml/min程度に調節す
る。該溶液がシリカゲル上部に詰めたグラスウールまで
下った時，該カラムの容量に相当するベンゼンを注ぎ,n
−ヘキサンとベンゼンの境界面が，シリカゲル下部に達
するまで，下から流出する液をビーカーに受ける。該抽
出液を濃縮乾固し，重量を測定したものが，カラムクロ
マトグラフィー分析法により抽出分離されたｎ−ヘキサ
ン抽出物量である。
に完全溶解させた後,n−ヘキサン300mlを添加し，ポリ
マー成分を沈澱させる。上澄液をロータリーエバポレー
ターに移し，さらに沈澱物とビーカーを100mlのｎ−ヘ
キサンで数回に分けて洗い，その洗浄液もロータリーエ
バポレーターに加える。５〜10mlになるまで濃縮し，そ
の濃縮物をカラムの容量に見合った量のｎ−ヘキサンに
溶かす。濃縮物のｎ−ヘキサン溶液を該カラムに注ぎ，
コックを加減して流出速度を0.5ml/min程度に調節す
る。該溶液がシリカゲル上部に詰めたグラスウールまで
下った時，該カラムの容量に相当するベンゼンを注ぎ,n
−ヘキサンとベンゼンの境界面が，シリカゲル下部に達
するまで，下から流出する液をビーカーに受ける。該抽
出液を濃縮乾固し，重量を測定したものが，カラムクロ
マトグラフィー分析法により抽出分離されたｎ−ヘキサ
ン抽出物量である。
次に該カラムの容量に相当する酢酸エチルを注ぎ，ベ
ンゼンと酢酸エチルの境界面が該カラムに充填されたシ
リカゲル下部に達するまで，下から流出する液をビーカ
ーに受ける。これを濃縮乾固し，重量を測定したもの
が，カラムクロマトグラフィー分析法により抽出分離さ
れたベンゼン抽出物量である。
ンゼンと酢酸エチルの境界面が該カラムに充填されたシ
リカゲル下部に達するまで，下から流出する液をビーカ
ーに受ける。これを濃縮乾固し，重量を測定したもの
が，カラムクロマトグラフィー分析法により抽出分離さ
れたベンゼン抽出物量である。
さらに，該カラムの容量に相当するメタノールを注
ぎ，酢酸エチルとメタノールの境界面が該カラムに充填
されたシリカゲル下部に達するまで，下から流出する液
をビーカーに受ける。これを濃縮乾固したものが，カラ
ムクロマトグラフィー分析法により抽出分離された酢酸
エチル抽出物である。
ぎ，酢酸エチルとメタノールの境界面が該カラムに充填
されたシリカゲル下部に達するまで，下から流出する液
をビーカーに受ける。これを濃縮乾固したものが，カラ
ムクロマトグラフィー分析法により抽出分離された酢酸
エチル抽出物である。
次に，酢酸エチル抽出物にTHF（テトラヒドロフラ
ン）を50ml加え，溶解させた後，この溶液に含まれる高
級脂肪酸を下記GC条件で分析し，絶対検量線法で定量す
る。
ン）を50ml加え，溶解させた後，この溶液に含まれる高
級脂肪酸を下記GC条件で分析し，絶対検量線法で定量す
る。
GC測定条件 装 置 島津GC−9A カ ラ ム 固定相液体： ポリエステルFF 15％ 担 体 ：ネオソーブ NS,60〜80メ
ッシュ サ イ ズ:3mmφ×1m（ガラス製） キャリブー 流 量 :N2（60ml/min） 測定温度 カ ラ ム:265℃（一定） Inj. :300℃ Det. :300℃ サンプル量 注 入 量:5μ なお，カラムクロマトグラフィーの抽出速度は,0.5ml
/min程度とし，溶媒はいずれも特級試薬を用いる。
ッシュ サ イ ズ:3mmφ×1m（ガラス製） キャリブー 流 量 :N2（60ml/min） 測定温度 カ ラ ム:265℃（一定） Inj. :300℃ Det. :300℃ サンプル量 注 入 量:5μ なお，カラムクロマトグラフィーの抽出速度は,0.5ml
/min程度とし，溶媒はいずれも特級試薬を用いる。
＜実施例＞ 以下，実施例により本発明を詳細に説明するが，本発
明は，これらの実施例に限定されるものではない。
明は，これらの実施例に限定されるものではない。
以下で用いるポリスチレン樹脂組成物は、公知の懸濁
重合法により、製造されたものである。
重合法により、製造されたものである。
ポリスチレン樹脂組成物における、ｎ−ヘキサン抽出
物量、ベンゼン抽出物量および高級脂肪酸量の制御は、
それに加えられるオイル状炭化水素（ミネラルオイル）
および高級脂肪酸の添加量を調整すること、および重合
方法を調整することにより行なわれた。
物量、ベンゼン抽出物量および高級脂肪酸量の制御は、
それに加えられるオイル状炭化水素（ミネラルオイル）
および高級脂肪酸の添加量を調整すること、および重合
方法を調整することにより行なわれた。
二軸延伸フィルムは，第１表に示すポリスチレン樹脂
組成物とスチレン−ブタジエンブロック共重合体（新日
鉄化学（株）製 K−RESIN ）を所定の割合にブレンド
し，スチレン系樹脂組成物を得,60mm押出機により溶融
し,140〜175℃に制御された180mmφ口径のダイスより管
状に押出し，ダイス出口付近に設けられた直径280mmφ
の内部に冷却パイプを内蔵したマンドレルに導びく。該
樹脂組成物は，マンドレル表面を滑べりながら上昇し，
吹込まれた空気によって延伸し，直径700mmφ，厚み約2
0μのフィルムを形成する。
組成物とスチレン−ブタジエンブロック共重合体（新日
鉄化学（株）製 K−RESIN ）を所定の割合にブレンド
し，スチレン系樹脂組成物を得,60mm押出機により溶融
し,140〜175℃に制御された180mmφ口径のダイスより管
状に押出し，ダイス出口付近に設けられた直径280mmφ
の内部に冷却パイプを内蔵したマンドレルに導びく。該
樹脂組成物は，マンドレル表面を滑べりながら上昇し，
吹込まれた空気によって延伸し，直径700mmφ，厚み約2
0μのフィルムを形成する。
押出機内の樹脂温度は,160〜200℃，またフィルムの
引取り速度は,20〜40mm/minである。
引取り速度は,20〜40mm/minである。
以下の実施例及び比較例に示す二軸延伸フィルムは，
すべて上記の条件で製造した。
すべて上記の条件で製造した。
加工性，及び物性測定結果は第１表に示す通りであ
る。
る。
＜発明の効果＞ 本発明のポリスチレン樹脂組成物及び該樹脂組成物を
主成分とするスチレン系樹脂組成物は，延伸フィルム特
に二軸延伸フィルム製造時に製膜トラブルが発生し難い
ため，長時間の連続操業が可能であり，更には，原料に
対する製品の歩留りが高く，フィルム製造業者に与える
経済的価値はきわめて大であると云える。
主成分とするスチレン系樹脂組成物は，延伸フィルム特
に二軸延伸フィルム製造時に製膜トラブルが発生し難い
ため，長時間の連続操業が可能であり，更には，原料に
対する製品の歩留りが高く，フィルム製造業者に与える
経済的価値はきわめて大であると云える。
フロントページの続き (72)発明者 黒田 和久 千葉県市原市姉崎海岸５―１ 住友化学 工業株式会社内 (72)発明者 吉見 周二 神奈川県川崎市川崎区千鳥町２番１号 日本ポリスチレン工業株式会社内 (72)発明者 西本 教幸 神奈川県川崎市川崎区千鳥町２番１号 日本ポリスチレン工業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭49−98857（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−157642（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−195139（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C08L 25/06 C08L 53/02
Claims (1)
- 【請求項１】ポリスチレン樹脂組成物60〜95重量％と、
スチレン成分60〜90重量％およびブタジエン成分40〜10
重量％を含むスチレン−ブタジエンブロック共重合体40
〜５重量％とからなる延伸フィルム用スチレン系樹脂組
成物であって、前記ポリスチレン樹脂組成物は、ポリス
チレンに（ａ）カラムクロマトグラフィー分析法により
抽出分離されるｎ−ヘキサン抽出物とベンゼン抽出物を
合計重量で該ポリスチレン樹脂組成物重量の2.2重量％
以下、および（ｂ）該カラムクロマトグラフィー分析法
により抽出分離される酢酸エチル抽出物をガスクロマト
グラフィー（GC）分析法により定量分析して得られる高
級脂肪酸を該ポリスチレン樹脂組成物重量の0.1重量％
以下含むものであることを特徴とする延伸フィルム用ス
チレン系樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63150948A JP2832294B2 (ja) | 1988-06-17 | 1988-06-17 | ポリスチレン樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63150948A JP2832294B2 (ja) | 1988-06-17 | 1988-06-17 | ポリスチレン樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01318058A JPH01318058A (ja) | 1989-12-22 |
| JP2832294B2 true JP2832294B2 (ja) | 1998-12-09 |
Family
ID=15507918
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63150948A Expired - Fee Related JP2832294B2 (ja) | 1988-06-17 | 1988-06-17 | ポリスチレン樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2832294B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH10323894A (ja) * | 1997-05-28 | 1998-12-08 | Sumitomo Chem Co Ltd | ポリスチレン系樹脂のインフレーション加工方法及びインフレーションフィルム |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5647212B2 (ja) * | 1972-07-10 | 1981-11-09 | ||
| JPS4998857A (ja) * | 1973-01-16 | 1974-09-18 | ||
| ES423986A1 (es) * | 1973-03-09 | 1976-06-01 | Monsanto Co | Un aparato para la recuperacion continua en curso de pro- duccion de un monomero alquenilaromatico. |
| JPS55157642A (en) * | 1979-05-28 | 1980-12-08 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | Thermoplastic resin composition |
| JPS56167706A (en) * | 1980-05-30 | 1981-12-23 | Denki Kagaku Kogyo Kk | Polymerization of styrene type monomer |
| JPS57195139A (en) * | 1981-05-26 | 1982-11-30 | Nippon Steel Chem Co Ltd | Resin composition |
| JPH07103284B2 (ja) * | 1987-12-04 | 1995-11-08 | 出光興産株式会社 | 耐衝撃性ポリスチレン系樹脂組成物 |
| JP2560342B2 (ja) * | 1987-09-11 | 1996-12-04 | 大日本インキ化学工業株式会社 | スチレン系樹脂の連続塊状重合法 |
-
1988
- 1988-06-17 JP JP63150948A patent/JP2832294B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01318058A (ja) | 1989-12-22 |
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