JP2805022B2

JP2805022B2 - 炭素材の接合方法その方法による接合物及びその接合物を用いた材料

Info

Publication number: JP2805022B2
Application number: JP1196127A
Authority: JP
Inventors: 亨吉田; 博彦大村; 喬松本; 照久近藤
Original assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Current assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Priority date: 1989-07-27
Filing date: 1989-07-27
Publication date: 1998-09-30
Anticipated expiration: 2013-09-30
Also published as: JPH0360414A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は炭素材の接合方法に関し、更に詳しくはフリ
ーカーボンを0.2重量％以上含有する炭素材と、該炭素
材または金属材とを接合する方法に関する。

〔従来の技術〕

炭素材料は、その特性が広く、工業用の用途で広く使
われている。

その形態としては、一般に、炭素材として、定義され
ているが、より細かくは、黒鉛単独、炭素単独、各種金
属との炭化物、又は、これらを含む複合材として用いら
れるのが普通である。

たとえば、黒鉛単独材としては、その高温での耐熱衝
撃性に優れている事から、核燃料炉の構造材として使わ
れたり、熱伝導率が大きく、かつ潤滑性が良好な所か
ら、鋳造のモールド、スリーブに、高温強度に優れてい
る点で、ホットプレスのモールドに、導電性が大きい事
からスッパタリング用ターゲットに用いられたりしてい
る。

炭素単独材としては、その耐食性より、化学装置のラ
イニング材に用いられたり、その電気抵抗に見合った電
気ブラシ材などの用途がある。

炭化物としては、例えばチタンカーバイドは、その高
温強度に優れる点でサーメットなどの硬質耐熱合金の主
要成分として用いられ、シリコンカーバイトはその耐食
性に着目し、熱交換機隔壁に、又タングステンカーバイ
トは、その硬度が大きい事からチップ材、カム接触部、
ダイス材、及びピストンヘッドに用いられている。

更に、複合材では、炭素の基盤に、電気伝導度の高い
金属を含浸させ、潤滑性と導電性とを活用した電子ブラ
シとしたり、炭素と樹脂とを複合化し、シール材或いは
放電加工電極材として使用したりしている。

この様に、炭素材料の用途は、広範に、かつ着実に、
拡大しつつ有るが、実際に工業化を進めるには、なお問
題点を残している。

一般に、工業装置の大型化、高機能化の要求は、日増
しに高まりつつあり、各部材を、一体物で作り上げるに
は、製造設備或いは各素材機能の性質上の制約が有り必
ずしも容易ではない。更に、複雑な形状をした鋳造モー
ルドなど、いわゆるニア・シューブで作り上げるにも、
その加工成形には、制約がある。

他に、炭素材料の持つ特性を活かしきっても、なおそ
れ以上の特性を要求される場合も多く、例えば核燃料炉
構造材では、構造材としての黒鉛にかかる熱負荷が大き
く、強制的な水冷が必要となる場合があるが、黒鉛材自
身水冷は、その水分浸透性により不可能であり、水冷用
の金属配管との組み合わせ、特に熱伝導性を高めるため
接合が必要である。

又、使用時に期待される炭素材としての特性がその表
（裏）面層だけにあれば良い様な場合も多く、その表
（裏）面層の下（上）の基層には、表（裏）面層と異な
る材料を用いる事がある。

このような要求に対する最も普通の手段は炭素材と他
の金属材料、あるいは炭素材同志を接合することであ
り、この接合により上記各機能を賦与せしめ、複合機能
により対処する手段である。

このような要請からこの種上記材料同志の接合につい
ては従来からも種々提案されている。

しかし乍ら従来の各種接合方法はいずれも接合強度が
不充分であったり、或いは接合材により制約があった
り、或いは操作に煩雑な手間や時間を要したりするもの
が多く、現在なお満足すべき方法は極めて少ない。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明が解決しようとする課題はこの種炭素材同志ま
たは炭素材と金属材とを出来るだけ簡単な操作でしかも
接合強度大きく接合出来、しかも耐熱性、耐衝撃性及び
耐食性に優れた接合材が収得出来る新しい接合方法を開
発することである。

〔課題を解決するための手段〕

この課題はフリーカーボンを0.2重量％以上含む炭素
材と、該炭素材または金属材とを接合するに際し（但し
炭素鋼同志を接合する場合を除く）、銅を鉄または鉄合
金の表面にメッキ、化学的蒸着法等適宜な手段で被覆
し、これを被接合材間に存在させて、または、鉄または
鉄合金を銅で被覆せずに被接合材である黒鉛や金属材料
に銅被覆を施して、鉄または鉄合金を被接合部材間に存
在させて、真空下、不活性ガス下またはフラックス存在
下に加熱することによって解決される。尚、被接合材の
表面に銅被覆を行い、鉄または鉄合金を被接合材間に存
在させる態様の場合、鉄または鉄合金としては、銅で被
覆したものを用いても勿論構わない。

〔発明の作用並びに構成〕

本発明に於いては、炭素材同志または炭素材と金属材
との接合に際し、銅を鉄またはその合金好ましくは厚み
1mm以下の薄板状乃至箔状体にメッキ、化学的蒸着法等
の適宜な手段で被覆し、これを介在させて真空下または
不活性ガス雰囲気下或いはフラックス存在下に、加熱す
ることにより、炭素材側の被接合体接触面に鉄系の合金
を晶出せしめ、これにより強固な接合を得るものであ
る。更に図面を用いて本発明と作用を詳しく説明する。

第１図は説明の便宜上炭素材同志を接合する際の模擬
的な説明図を示す。第１図に於いて（１）は気密容器、
（２）は炭素材、（３）はヒーター、（４）は鉄または
鉄合金に被覆された銅、（５）は鉄または鉄合金を示
す。炭素材（２）の間に銅（４）が被覆された鉄または
鉄合金を存在させる。必要に応じ重り又は治具（６）等
で加圧しつつヒーター（３）により加熱すると、炭素材
（２）と鉄または鉄合金の両面に電子メッキで被覆され
た接合材である銅中に鉄系合金が晶出し、橋かけ接合効
果により炭素材（２）と鉄または鉄合金とは強固に接合
され、全体として一体となって接合される。接合された
状態を示したものが第２図であり、第２図中（７）は晶
出した鉄合金層である。この場合気密容器（１）内は真
空にしても或いは不活性ガスを導入しても良い。またフ
ラックスを用いる場合や抵抗加熱による場合には気密容
器（１）は必ずしも使用する必要はない。

以下に本発明法を更に詳しく説明する。

本発明に於いて接合すべき材料は炭素材同志または炭
素材と金属材である。但し炭素材同志の場合として特に
炭素鋼同志を接合する場合は含まない。この際の炭素材
としては、フリーカーボンを0.2重量％、好ましくは0.5
重量％以上含有する炭素材であり、含水炭素や炭化水素
等は勿論含まない。ここでフリーカーボン0.2重量％以
上含有する炭素材とは加熱中において鉄または鉄合金と
結合拡散を生ずるカーボンを少なくとも0.2重量％以上
含むものをいう。例えば超硬合金の基本成分であるWCは
1200℃以下では長時間の加熱によっても安定であるが不
安定な（フリー）カーボンを0.4％位含んでいてこれが
結合に寄与するものであり、その他の炭化物も同様であ
る。この際フリーカーボンが0.2重量％に達しないもの
では炭素材との間に橋かけ効果を生ぜず望ましくない。
この具体的な例としては黒鉛単独から成るもの、炭素単
独から成るもの、各種金属の炭化物、或いはこれ等をそ
の少なくとも一成分とした他の材料との複合材が例示出
来、その他各種セラミックや金属中にフリーカーボンを
所定量含有せしめたものでも良い。各種金属の炭化物と
しては、チタンカーバイトやシリコーンカーバイトをは
じめ、その他たとえば炭素鋼、各種合金鋼等が好ましい
例として例示出来る。

また被接合材たる金属材としては広く各種の金属が包
含され、金属としては合金も含まれる。好ましい金属と
してはたとえばタングステン、モリブデン、鉄、珪素、
ハステロイ、炭素鋼、ステンレス鋼などの各種合金鋼等
である。

これ等被接合材たる炭素材や金属材は、その材質が上
記で説明したものであるかぎりその形状、大きさ、等は
何等限定されず、適宜な形状、大きさのものが使用され
る。

この接合材は本発明に於いては鉄または鉄合金就中特
に板状乃至薄板状鉄または鉄合金に予め被覆した状態で
使用する。或いは被接合材である黒鉛や金属材料に予め
銅被覆を行う。この際の被覆手段は何等限定されず、電
解メッキ法、化学メッキ法、メッキ、化学的熱的蒸着
法、イオン化傾向による析出法金属溶射法等各種の手段
が広く採用される。このように予め被覆しておくことに
より、接合時の取扱いが極めて簡単になる。被覆する厚
みは通常0.05〜0.5mm好ましくは0.05〜0.2mm程度であ
る。余りに薄いと鉄層にムラ等が生じ易く、厚すぎると
接合効果が寧ろ低下することもあり、また不経済であ
る。

また鉄または鉄合金としては、本接合方法に於ける１
種の芯材的な作用を有し、接合物中に残存するため、そ
の形状としては薄板乃至板状体、箔状体等が特に好まし
く、この際の厚みとしては1mm以下特に好ましくは0.5mm
以下である。この際1mmよりも厚くなりすぎると接合部
の耐衝撃性などが劣化することがありあまり望ましくな
い。

これ等各材料を用いて本発明法を実施するに際して
は、第１図ですでに説明した通り、鉄または鉄合金好ま
しくはその薄板状乃至箔状耐（５）を芯材としてその上
下に予め接合材（４）を被覆して配置する。接合条件と
しては、真空下または不活性ガス雰囲気下、或いはフラ
ックス存在下のいずれか、或いはこれ等の２つ以上の手
段を併用する。いずれも接合材の表面が酸化されないよ
うにするためである。この際の真空下とは実質的に酸素
の影響が生じない程度に酸素量が少ない状態をいい、通
常10^-3気圧以下好ましくは10^-4気圧程度であり、また不
活性雰囲気としては通常の不活性ガスたとえばアルゴ
ン、窒素ガス等を使用すれば良い。

またフラックスとしては接合材をうまく被覆して酸素
との接触を遮断出来るものであれば良く、代表例として
ホウ砂、ホウ酸、棚弗化物またはそれ等の混合物等を例
示することができる。このフラックスを使用する場合は
空気中でも良く、また上記の雰囲気下で行っても良い。
尚フラックスは加熱接合条件下では蒸発、分解等により
揮散して接合面には残らない。

加熱条件としては原則的には接合材中に鉄合金が晶出
しうる温度であり、通常接合材の軟化点よりも高温好ま
しくは50℃前後高温である。

この際本発明に於いては必要に応じ、若干荷重をかけ
ることも出来る。これにより接合材が溶融して流れ、接
合面全面を均一に濡らし、また接合面に空洞が発生する
のを防止することが出来る。

本発明法に依り接合された材料はその優れた接合強度
を生かして広く各種分野に使用することが出来る。たと
えば炭素材同志の接合品である黒鉛シート同志の接合品
は高温用パイプ継手的のパッキング材、高温用ボールバ
ルブの弁座、熱遮蔽材、軸受、自動車用ガスケット等と
して有効に使用される。また炭素材と金属材との接合品
は更に広く各種の分野に使用され、炭素質複合材料（以
下c/c材という）と金属との接合品としてたとえばc/c材
にボルト等を接合したものやc/c材の一面に金属製パル
プを接合したもの等を例示出来る。前者のボルト等を接
合したものは核融合プラズマ閉じ込め装置の第１壁に該
炭素材を取付けるに好適であり、またパルプを接合した
ものは同じくプラズマ閉じ込め装置内部の高負荷熱を受
ける部分の冷却を目的として水循環用パイプを接続した
構造部材として極めて優れており、その他炭素質レーザ
ー光用反射鏡の裏面に同様に冷却用パイプを接合した形
態としても使用される。尚本発明接合方法並びに接合品
は上記の例に限定されるものではなく、その他従来から
炭素材料が使用されてきた各種分野に広く用いられるこ
とは当然である。

〔実施例〕

以下に実施例を示して本発明法を更に詳しく説明す
る。

実施例１第１図に示した手順により行った。この際使用した炭
素材（２）はフリーカーボン99.9％、嵩比重1.77、熱膨
張率4.0×10^-6/℃（室温〜400℃）、異方比1.02のブロ
ック体（サイズ0.6cm×0.6cm×2.25cm）である。また接
合材（４）としては両面0.05mmの厚さにて被覆された銅
である。芯材としては鉄箔（厚み0.1mm）（５）を使用
した。条件としては、容器（１）内にN₂ガスを導入し密
閉し、1050℃で４分間ヒーター（３）により加熱した。

この加熱により、被覆された銅と芯部の鉄箔（５）と
の間に鉄系の合金が晶出し、炭素材（２）と、接合材
（４）とは、強固に接合され、第２図の如く、合金
（７）が晶出し強固な結合が保たれている。

この様にして得られた炭素材同志での接合部は、十分
な強度を有している。たとえばこの接合材の熱間四点曲
げ強度を、横軸には接合材の融点を１とする相対温度、
縦軸には四点曲げ強度を用いて示すと第４図の通りであ
る。

この結果から、炭素材とほぼ同等の曲げ強度が、接合
材に認められ、接合材の融点を１とする相対温度で0.6
迄は、十分な耐熱強度があることが示されている。

実施例２上記実施例１に於ける炭素材同志の接合に代え、その
一方だけを金属（SS−41）とし、その他は同様に行っ
た。その結果第３図に示す通り実施例１と同様に強固に
接合が出来ていた。

実施例３上記実施例１に於ける炭素材同志の接合に代え、その
一方だけを金属（炭素を0.8％含有する炭素鋼）とし、
その他は同様に行った。この結果実施例１と同様に強固
に接合が出来ていた。

実施例４膨張黒鉛圧縮シート（東洋炭素（株）製「パーマフオ
イル」、比重1.1、熱膨張係数３×10^-6/℃、100mm×50m
m×1.0mm）２枚の間に、厚み0.05mmの純銅を予め両面に
メッキした全体の厚み0.1mmの鉄箔を介在させて、N₂ガ
ス中1150℃に昇温し、同温度で45分間保持し接合せしめ
た。得られた接合物は強固に接合しており、繰り返し曲
げても充分に耐えて層間剥離等は全く生じなかった。

実施例５上記実施例４に於いて得られた膨張黒鉛圧縮シートを
接合して得られた接合シートを第５図に示す円板状の形
状に切り抜き、高温配管用継手部材（パッキング材）を
製造した。但し第５図に於いては（10）は圧縮シート
を、（11）は黒鉛シートを、（12）は接合部を示す。

実施例６圧縮黒鉛シートと第６図に示すボールバルブ弁座台
（ステンレス鋼SUS316製）を用い、且つ黒鉛シートの形
状として第６図に示す形状となし、その他は実施例４と
同様に処理してボールバルブ弁座を製造した。但し第６
図に於いて（20）は弁座台、（21）は黒鉛シートを示
す。

実施例７上記実施例４に於いて黒鉛圧縮シートの代わりに金属
（SS−41）を用い、形状として第７図に示す形状に上記
金属並びに黒鉛シートを形成し、その他は実施例４と同
様に処理し、軸受を製造した。但し第７図中（31）は金
属、（30）は黒鉛シートを示す。この軸受はたとえば換
気扇の低操音部用或いは高温部用軸受として好適であ
る。

実施例８炭化珪素で被覆した黒鉛とステンレス鋼とを接合し
た。即ち炭化珪素被覆黒鉛（東洋炭素（株）製「パーマ
コート」、熱膨張係数4.3〜5.0×10^-6/℃、25×25×12^t
mm）とステンレス鋼（SUS304、50×50×10^tmm）とを実
施例１と同様の接合方法に依り接合し、強固に接合され
た接合物を得た。

実施例９上記実施例８の接合方法をレーザー光用反射鏡と水冷
パイプを有する熱冷却用部材の接合に応用した。即ち第
８図に示す様に、水冷用パイプ（40）を予め接合した熱
冷却用部材のステンレス鋼板（41）に表面がSiCで被覆
された黒鉛製反射鏡（42）を接合した。

実施例10 メカニカルシール回転環とステンレス鋼との接合に実
施例８の方法を応用した。即ち第９図（Ａ）に示す通
り、ステンレス鋼製メカニカルシール台座（50）にSiC
被覆黒鉛材（51）を接合した。

従来この種メカニカルシールに於いては第９図（Ｂ）
に示す通り、ローリング（52）を用いていたが、シール
性に問題が指摘されているが、本発明接合方法に依れば
極めて優れたものとなる。

尚この場合、中心部まで炭化珪素である所謂炭化珪素
焼結体も本例を示す（炭素を基体とした炭化珪素被覆品
と同等に使用できることも確認された。）実施例11 SiC製発熱体の端末に銅製ボルトを実施例８と同様の
条件で接合した。

〔発明の効果〕

本発明法によれば被接合材の間に銅メッキにて被覆さ
れた鉄または鉄合金を介在させて加熱するという極めて
簡単な操作で、しかも極く短時間で強固な且つ耐熱性に
富んだ接合体が収得出来、その産業上の利用価値は極め
て高い。

またこの接合方法により炭素材同志あるいはこれと金
属材とを強固にしかも充分なる耐熱性をもって接合出来
る結果、広く各種の分野に接合物を利用することが出来
るに至る効果がある。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明法の模擬的な説明図であり、第２及び３
図はいずれも本発明法により得られる接合物の模擬的な
構造図である。第４図は実施例１で得られた接合物の強
度を示すグラフである。第５図は本発明接合方法により得た接合体を用いた継手
部材の一例を示す図面であり、第６図は同じくボールバ
ルブ弁座を示す図面であり、第７図は同じく軸受の一例
を示す図面であり、第８図は同じくレーザー光用黒鉛製
反射鏡、及び第９図は同じくメカニカルシールを示す図
面である。１……気密容器、20……弁座台２……炭素材、21……黒鉛シート３……ヒーター、30……黒鉛シート４……銅メッキ、31……金属５……鉄またはその合金、40……水冷用パイプ６……重り、41……ステンレス板７……晶出合金、42……黒鉛製反射鏡８……金属材料、50……メカニカルシール台座 10……黒鉛圧縮シート 11……黒鉛シート、51……SiC被覆黒鉛材 12……鉄板、52……ローリング

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者大村博彦愛知県名古屋市守山区上志段味字東谷 2109番地の234 (72)発明者松本喬香川県三豊郡詫間町松崎66―17 (72)発明者近藤照久大阪府大阪市西淀川区竹島５丁目７番12 号東洋炭素株式会社内 (56)参考文献特開昭63−144175（ＪＰ，Ａ) 特開昭64−42370（ＪＰ，Ａ) 特開昭63−239165（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C04B 37/ B23K 20/00 310 F16C 33/16

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】フリーカーボンを0.2重量％以上含む炭素
材と、該炭素材または金属材とを接合するに際し（但し
炭素鋼同志を接合する場合を除く）、銅を鉄または鉄合
金の表面にメッキ、化学的蒸着法等適宜な手段で被覆
し、これを被接合材間に存在させるか、また被接合材で
ある炭素材や金属材料に銅被覆を施し、鉄または鉄合金
をそのまま或いは銅被覆を施して被接合材間に存在させ
て、真空下、不活性ガス下またはフラックス存在下に加
熱することを特徴とする炭素材の接合方法。
【請求項２】鉄または鉄合金が薄板状乃至箔状である請
求項１に記載の接合方法。
【請求項３】黒鉛シート同志を請求項１または２に記載
の方法で接合して得られる接合体。
【請求項４】請求項３の接合体を高温配管用継手部材
（パッキング材）として使用した継手部材。
【請求項５】炭素材と金属とを請求項１または２に記載
の方法で接合して得られる接合体。
【請求項６】請求項５の金属がステンレス鋼である接合
体を用いたボールバルブ。
【請求項７】請求項５の接合体を用いた軸受。
【請求項８】請求項５の金属がステンレス鋼である接合
体を用いたレーザー光用反射鏡部材。
【請求項９】請求項５の金属がステンレス鋼である接合
体を用いたメカニカルシール。
【請求項１０】炭化珪素と金属とを請求項１または２の
方法で接合した接合体。
【請求項１１】請求項10の金属が銅であり、炭化珪素が
炭化珪素製発熱体である炭化珪素製発熱体。