JP2800214B2 - ニッケルカドミウム蓄電池の製造法 - Google Patents
ニッケルカドミウム蓄電池の製造法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、ニッケルカドミウム蓄電池の改良に関する
もので、さらに詳しくは、ニッケルカドミウム蓄電池に
用いられるペースト式カドミウム負極の改良により、優
れた特性を持つ、ニッケルカドミウム蓄電池の製造法に
関する。
もので、さらに詳しくは、ニッケルカドミウム蓄電池に
用いられるペースト式カドミウム負極の改良により、優
れた特性を持つ、ニッケルカドミウム蓄電池の製造法に
関する。
従来の技術 アルカリ蓄電池用ペースト式カドミウム負極は、一般
に酸化カドミウムあるいは水酸化カドミウムを主体と
し、これにカーボニルニッケル，グラファイト等の導電
性粉末、ポリビニルアルコール，カルボキシメチルセル
ロース等の結着剤及び水やエチレングリコール等の溶媒
を加え、混練してペーストとし、これをニッケルメッキ
した開孔鋼板等の導電性芯体に塗着し、乾燥した後、ア
ルカリ溶液中で化成することによって製造される。
に酸化カドミウムあるいは水酸化カドミウムを主体と
し、これにカーボニルニッケル，グラファイト等の導電
性粉末、ポリビニルアルコール，カルボキシメチルセル
ロース等の結着剤及び水やエチレングリコール等の溶媒
を加え、混練してペーストとし、これをニッケルメッキ
した開孔鋼板等の導電性芯体に塗着し、乾燥した後、ア
ルカリ溶液中で化成することによって製造される。
前記の化成工程の目的は、活物質材料に用いる酸化カ
ドミウム、水酸化カドミウムなどの放電状態のカドミウ
ム化合物の一部または全部を充電状態の金属カドミウム
に変換し、負極内に予備充電部分を付与することにあ
る。負極内に予備充電部分が存在しない場合は、負極の
利用率が正極に比べ低いため、放電が負極支配となり、
電池の高率放電特性が悪くなり、また負極が完全放電を
受けるため電池の特性劣化が著しくなる。このような理
由で化成が行われる。
ドミウム、水酸化カドミウムなどの放電状態のカドミウ
ム化合物の一部または全部を充電状態の金属カドミウム
に変換し、負極内に予備充電部分を付与することにあ
る。負極内に予備充電部分が存在しない場合は、負極の
利用率が正極に比べ低いため、放電が負極支配となり、
電池の高率放電特性が悪くなり、また負極が完全放電を
受けるため電池の特性劣化が著しくなる。このような理
由で化成が行われる。
発明が解決しようとする課題 化成工程で、充電状態の金属カドミウムを電極内に均
一に分布させることは容易でなく、特性のバラツキを生
じやすい。この傾向は、ペースト式電極において著し
い。
一に分布させることは容易でなく、特性のバラツキを生
じやすい。この傾向は、ペースト式電極において著し
い。
このような問題を解決するために、特公昭57−37986
号，特公昭58−32744号にみられるように、金属カドミ
ウム粉末を予備充電量相当として活物質混合時に添加す
ることにより、化成工程を不要とする方法が提案されて
いる。しかし、特公昭57−37986号で提案されているよ
うな乾式法により製造される金属カドミウム粉末は、活
性度が低く、活物質利用率の低いものである。
号，特公昭58−32744号にみられるように、金属カドミ
ウム粉末を予備充電量相当として活物質混合時に添加す
ることにより、化成工程を不要とする方法が提案されて
いる。しかし、特公昭57−37986号で提案されているよ
うな乾式法により製造される金属カドミウム粉末は、活
性度が低く、活物質利用率の低いものである。
また、特開昭62−243254号で示されているように、カ
ドミウム塩溶液と、亜鉛粉末を反応させて生成する金属
カドミウムに、インジウムを添加させた利用率の高い金
属カドミウムを用いる方法も提案されているが、このよ
うな湿式の金属カドミウム粉末は、その表面積が非常に
高いために、高利用率が得られるが、その製造工程が比
較的煩雑なため、材料コストが高くなること、あるい
は、金属カドミウムとしての活性度が非常に高いため、
極板製造時に金属カドミウムの酸化を生じやすい等の工
業的生産における問題点があった。
ドミウム塩溶液と、亜鉛粉末を反応させて生成する金属
カドミウムに、インジウムを添加させた利用率の高い金
属カドミウムを用いる方法も提案されているが、このよ
うな湿式の金属カドミウム粉末は、その表面積が非常に
高いために、高利用率が得られるが、その製造工程が比
較的煩雑なため、材料コストが高くなること、あるい
は、金属カドミウムとしての活性度が非常に高いため、
極板製造時に金属カドミウムの酸化を生じやすい等の工
業的生産における問題点があった。
本発明は、以上のような問題点を解決し、化成工程が
不要な高性能のアルカリ蓄電池用ペースト式カドミウム
負極を提供し、高性能のニッケルカドミウム蓄電池を提
供することを目的とする。
不要な高性能のアルカリ蓄電池用ペースト式カドミウム
負極を提供し、高性能のニッケルカドミウム蓄電池を提
供することを目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は、化成工程が不要のペースト式カドミウム負
極を提供し、高性能のニッケルカドミウム蓄電池を提供
するものであり、酸化カドミウム，あるいは水酸化カド
ミウムを主体とする活物質に、予備充電量としての金属
カドミウム粉末を添加した化成不要のペースト式カドミ
ウム負極を用いたニッケルカドミウム蓄電池であり、上
記金属カドミウム粉末として、電気化学的反応性（活物
質利用率）が良好で、酸化性等取り扱い時の安全性が良
好で、かつ、工業的生産性も良好な金属マグネシウムを
含有した溶融金属カドミウムからのアトマイゼーション
により得られた金属カドミウム粉末を用い、前記負極金
属カドミウム中の金属マグネシウムを電池内部で水酸化
マグネシウムに変換することにより、金属カドミウムの
表面積を増大させ、かつ、水酸化マグネシウムの凝集防
止効果により、金属カドミウムの利用率を向上させ、高
性能のニッケルカドミウム蓄電池を提供するものであ
る。
極を提供し、高性能のニッケルカドミウム蓄電池を提供
するものであり、酸化カドミウム，あるいは水酸化カド
ミウムを主体とする活物質に、予備充電量としての金属
カドミウム粉末を添加した化成不要のペースト式カドミ
ウム負極を用いたニッケルカドミウム蓄電池であり、上
記金属カドミウム粉末として、電気化学的反応性（活物
質利用率）が良好で、酸化性等取り扱い時の安全性が良
好で、かつ、工業的生産性も良好な金属マグネシウムを
含有した溶融金属カドミウムからのアトマイゼーション
により得られた金属カドミウム粉末を用い、前記負極金
属カドミウム中の金属マグネシウムを電池内部で水酸化
マグネシウムに変換することにより、金属カドミウムの
表面積を増大させ、かつ、水酸化マグネシウムの凝集防
止効果により、金属カドミウムの利用率を向上させ、高
性能のニッケルカドミウム蓄電池を提供するものであ
る。
作用 不活性ガス中でカドミウムを溶融気化することにより
得た金属カドミウム粉末，あるいは、不活性ガスの高速
気流中に溶融状態の金属カドミウムを落下し、飛散させ
るアトマイゼーションにより得た金属カドミウムは、工
業的生産性は良好であるが湿式法により得られる海綿状
の金属カドミウムに比べ表面積が非常に小さく、活物質
利用率の低いものである。また金属カドミウムは、電極
として使用した場合、充放電のくり返しにより、凝集
し、表面積が低下，活物質の利用率の低下を招くことが
知られており、また、マグネシウム化合物は、この凝集
防止効果があることが知られている。
得た金属カドミウム粉末，あるいは、不活性ガスの高速
気流中に溶融状態の金属カドミウムを落下し、飛散させ
るアトマイゼーションにより得た金属カドミウムは、工
業的生産性は良好であるが湿式法により得られる海綿状
の金属カドミウムに比べ表面積が非常に小さく、活物質
利用率の低いものである。また金属カドミウムは、電極
として使用した場合、充放電のくり返しにより、凝集
し、表面積が低下，活物質の利用率の低下を招くことが
知られており、また、マグネシウム化合物は、この凝集
防止効果があることが知られている。
マグネシウムの融点は、650℃，沸点は1107℃，カド
ミウムの融点は320℃，沸点は767℃であり、マグネシウ
ムとカドミウムは、マグネシウムの融点,650℃以上で、
容易に共融するため、マグネシウムとカドミウムの共融
金属からアトマイゼーションによって得られる金属カド
ミウム粉末中には、マグネシウムが均一に分散した状態
となっている。
ミウムの融点は320℃，沸点は767℃であり、マグネシウ
ムとカドミウムは、マグネシウムの融点,650℃以上で、
容易に共融するため、マグネシウムとカドミウムの共融
金属からアトマイゼーションによって得られる金属カド
ミウム粉末中には、マグネシウムが均一に分散した状態
となっている。
金属マグネシウムを含んだ金属カドミウム粉末を負極
の予備充電量として付与した負極を用いてニッケルカド
ミウム蓄電池を構成した場合、合金中の金属マグネシウ
ムは、前記電池内のアルカリ電解液と化学的に反応し、
水酸化マグネシウムに変換するか、あるいは、電池充放
電反応により、電気化学的に反応し、水酸化マグネシウ
ムに変換する。
の予備充電量として付与した負極を用いてニッケルカド
ミウム蓄電池を構成した場合、合金中の金属マグネシウ
ムは、前記電池内のアルカリ電解液と化学的に反応し、
水酸化マグネシウムに変換するか、あるいは、電池充放
電反応により、電気化学的に反応し、水酸化マグネシウ
ムに変換する。
アトマイゼーションによって得られた金属マグネシウ
ムと金属カドミウムの合金粉末は、非常に表面積が小さ
いものであるが、合金中の金属マグネシウムが、水酸化
マグネシウムに変換されると、その体積変化により、多
数の微孔，亀裂を生じ、表面積が大幅に増大するととも
に、水酸化マグネシウムによるカドミウムの凝集防止効
果により、活物質利用率が向上する。また、表面積が大
きく、利用率の高い、湿式法による金属カドミウムが、
その活性度の高さによる極板製造時での酸化等により、
取り扱いが困難であるのに対し、本発明によれば金属カ
ドミウムの表面積の増大による利用率の向上が、電池内
部で行われるので上記のような問題が解決される。
ムと金属カドミウムの合金粉末は、非常に表面積が小さ
いものであるが、合金中の金属マグネシウムが、水酸化
マグネシウムに変換されると、その体積変化により、多
数の微孔，亀裂を生じ、表面積が大幅に増大するととも
に、水酸化マグネシウムによるカドミウムの凝集防止効
果により、活物質利用率が向上する。また、表面積が大
きく、利用率の高い、湿式法による金属カドミウムが、
その活性度の高さによる極板製造時での酸化等により、
取り扱いが困難であるのに対し、本発明によれば金属カ
ドミウムの表面積の増大による利用率の向上が、電池内
部で行われるので上記のような問題が解決される。
実 施 例 以下、本発明の詳細を説明する。
金属カドミウム100重量部と金属マグネシウム10重量
部を700℃で溶融し、カドミウムとマグネシウムの共融
金属を作製し、高圧ちっ素ガスによる高速気流中に前記
溶融金属を落下させることにより、溶融金属を飛散，固
化するアトマイゼーションにより、マグネシウムを含む
金属カドミウム粉末を得た。この金属カドミウム粉末を
（Ａ）とする。また比較例として同様な方法で得たマグ
ネシウムを含まない金属カドミウム粉末を（Ｂ）とす
る。また別の比較例として、硫酸カドミウム溶液中に亜
鉛粉末を分散させ置換反応により得られた湿式の金属カ
ドミウム粉末を作製し、これを（Ｃ）とする。
部を700℃で溶融し、カドミウムとマグネシウムの共融
金属を作製し、高圧ちっ素ガスによる高速気流中に前記
溶融金属を落下させることにより、溶融金属を飛散，固
化するアトマイゼーションにより、マグネシウムを含む
金属カドミウム粉末を得た。この金属カドミウム粉末を
（Ａ）とする。また比較例として同様な方法で得たマグ
ネシウムを含まない金属カドミウム粉末を（Ｂ）とす
る。また別の比較例として、硫酸カドミウム溶液中に亜
鉛粉末を分散させ置換反応により得られた湿式の金属カ
ドミウム粉末を作製し、これを（Ｃ）とする。
これら３種類の金属カドミウム粉末を予備充電量とし
て20重量部と、主活物質としての酸化カドミウム粉末10
0重量部とをそれぞれ混合し、これにポリビニルアルコ
ールのエチレングリコール溶液を加え、混練してペース
ト状にする。このペーストをそれぞれ厚さ0.1mmのニッ
ケルメッキした開孔鉄板に塗着，乾燥し、厚さ約0.5mm
の３種類の極板を得た。
て20重量部と、主活物質としての酸化カドミウム粉末10
0重量部とをそれぞれ混合し、これにポリビニルアルコ
ールのエチレングリコール溶液を加え、混練してペース
ト状にする。このペーストをそれぞれ厚さ0.1mmのニッ
ケルメッキした開孔鉄板に塗着，乾燥し、厚さ約0.5mm
の３種類の極板を得た。
次にそれぞれの負極板を焼結式ニッケル正極と組み合
わせて密閉形ニッケルカドミウム蓄電池を試作し、粉末
（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）を用いた負極で構成した電池を
それぞれ（ａ），（ｂ），（ｃ）とし、電池の放電特性
の評価を行った。
わせて密閉形ニッケルカドミウム蓄電池を試作し、粉末
（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）を用いた負極で構成した電池を
それぞれ（ａ），（ｂ），（ｃ）とし、電池の放電特性
の評価を行った。
放電率特性は電池を20℃で0.1CmA相当の電流により15
時間充電し、１〜3CmA相当の電流で放電したときの放電
容量と、0.2CmA相当の電流で放電したときの放電容量と
の比率で評価した。
時間充電し、１〜3CmA相当の電流で放電したときの放電
容量と、0.2CmA相当の電流で放電したときの放電容量と
の比率で評価した。
第１図は、放電レートと放電容量比率との関係を示
す。図中ａは、本発明による負極を用いた電池、b,cは
比較例の負極を用いた電池を示す。
す。図中ａは、本発明による負極を用いた電池、b,cは
比較例の負極を用いた電池を示す。
一般に放電率特性は、予備充電量としての金属カドミ
ウムの増加とともに向上するが、金属カドミウム量を同
一とした負極を用いた場合の特性は、放電時の電気化学
反応に寄与する金属カドミウムの割合、すなわち、利用
率の差により異なる。
ウムの増加とともに向上するが、金属カドミウム量を同
一とした負極を用いた場合の特性は、放電時の電気化学
反応に寄与する金属カドミウムの割合、すなわち、利用
率の差により異なる。
活物質利用率に最も大きな影響を与えるのは、粉末の
表面積であり、表面積が大きいものほど利用率が高い。
第１表に、粉末（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）について、平均
粒径と、比表面積を極板製造前の状態と、電池組立後の
ものについて示す。組立後のものは、負極を水洗，乾燥
後酢酸溶液で、水酸化カドミウム，酸化カドミウムのみ
を溶解し、金属カドミウムを分離したものである。これ
を（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）に対し、それぞれ（Ａ′），
（Ｂ′），（Ｃ′）とする。
表面積であり、表面積が大きいものほど利用率が高い。
第１表に、粉末（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）について、平均
粒径と、比表面積を極板製造前の状態と、電池組立後の
ものについて示す。組立後のものは、負極を水洗，乾燥
後酢酸溶液で、水酸化カドミウム，酸化カドミウムのみ
を溶解し、金属カドミウムを分離したものである。これ
を（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）に対し、それぞれ（Ａ′），
（Ｂ′），（Ｃ′）とする。
本発明によるものは第１表（Ａ′）のように、電池内
部で表面積の増大が生じ、湿式法の（Ｃ）あるいは
（Ｃ′）に近い値となっており、第１図に示す放電特性
も、湿式法よりも向上していることが分かる。表面積
が、湿式法のものよりやや小さいにもかかわらず本発明
による放電特性が、良好なものは、湿式法のものが、そ
の活性度の高さにより、極板製造時に、酸化を受け、金
属カドミウム量が低下したため、あるいは、本発明によ
るものが、水酸化マグネシウムの効果でさらに利用率が
向上したためと考えられる。一方、比較例ｂは、その金
属カドミウムの表面積の低さから、放電特性が大幅に劣
る結果となっている。
部で表面積の増大が生じ、湿式法の（Ｃ）あるいは
（Ｃ′）に近い値となっており、第１図に示す放電特性
も、湿式法よりも向上していることが分かる。表面積
が、湿式法のものよりやや小さいにもかかわらず本発明
による放電特性が、良好なものは、湿式法のものが、そ
の活性度の高さにより、極板製造時に、酸化を受け、金
属カドミウム量が低下したため、あるいは、本発明によ
るものが、水酸化マグネシウムの効果でさらに利用率が
向上したためと考えられる。一方、比較例ｂは、その金
属カドミウムの表面積の低さから、放電特性が大幅に劣
る結果となっている。
充放電サイクルによるカドミウムの凝集による活物質
利用率の低下を防止するマグネシウムの効果を明かにす
るために、充放電サイクル特性の評価を行った。20℃の
雰囲気中で、1CmA相当の電池で1.5時間充電し、3CmA相
当の定抵抗放電を30分行う充放電サイクルをくり返し、
初期の容量に対する放電容量の比率（放電容量比率）の
変化を評価した。第２図にその結果を示す。第２図中ａ
は本発明による負極を用いた電池の特性、b,cは同様に
比較例の電池特性を示す。第２図から明かなように、マ
グネシウムを含まないものb,cは、充放電サイクルによ
る放電特性の劣化が大きく、本発明によるものａは、初
期の放電特性の向上とともに、充放電サイクルによる変
化に対してもマグネシウムが有効に寄与しているものと
考えられる。
利用率の低下を防止するマグネシウムの効果を明かにす
るために、充放電サイクル特性の評価を行った。20℃の
雰囲気中で、1CmA相当の電池で1.5時間充電し、3CmA相
当の定抵抗放電を30分行う充放電サイクルをくり返し、
初期の容量に対する放電容量の比率（放電容量比率）の
変化を評価した。第２図にその結果を示す。第２図中ａ
は本発明による負極を用いた電池の特性、b,cは同様に
比較例の電池特性を示す。第２図から明かなように、マ
グネシウムを含まないものb,cは、充放電サイクルによ
る放電特性の劣化が大きく、本発明によるものａは、初
期の放電特性の向上とともに、充放電サイクルによる変
化に対してもマグネシウムが有効に寄与しているものと
考えられる。
次にマグネシウムの添加量の最適値を求めるためにマ
グネシウム，カドミウムの合金の組成を変化させた合金
粉末を作制し、同様な方法で電池を試作し、放電特性の
評価を行った。
グネシウム，カドミウムの合金の組成を変化させた合金
粉末を作制し、同様な方法で電池を試作し、放電特性の
評価を行った。
第２表にその結果を示す。放電特性は、20℃において、
3CmAの放電容量比率で評価した。
3CmAの放電容量比率で評価した。
マグネシウム添加の効果は、カドミウム100重量部に対
して１重量部程度から顕著となり、その量が大きくなる
と、カドミウム分が低下するため、放電特性の低下を生
じる。その上限は、20重量部程度と考えられ、従ってマ
グネシウムの添加量は、カドミウム100重量部に対し
て、１から20重量部が適当と考えられる。
して１重量部程度から顕著となり、その量が大きくなる
と、カドミウム分が低下するため、放電特性の低下を生
じる。その上限は、20重量部程度と考えられ、従ってマ
グネシウムの添加量は、カドミウム100重量部に対し
て、１から20重量部が適当と考えられる。
発明の効果 以上のように本発明によれば、工業的生産が容易な金
属カドミウムを用いた化成不要のペースト式カドミウム
極を用いて、高性能のニッケルカドミウム蓄電池が得ら
れる。
属カドミウムを用いた化成不要のペースト式カドミウム
極を用いて、高性能のニッケルカドミウム蓄電池が得ら
れる。
第１図は、密閉形ニッケルカドミウム蓄電池の放電レー
トと容量比率の関係を示す図、第２図は同様に充放電サ
イクル特性を示す図である。
トと容量比率の関係を示す図、第２図は同様に充放電サ
イクル特性を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平２−174062（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−117271（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−310564（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−260761（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/26 H01M 4/44 H01M 10/30
Claims (2)
- 【請求項１】ニッケル正極と、ペースト式カドミウム負
極をセパレータを介して対向させて電池容器内に収容す
るニッケルカドミウム蓄電池の製造法であって、 前記カドミウム負極は、酸化カドミウム粉末あるいは水
酸化カドミウム粉末を主体とする活物質と、予備充電量
として金属マグネシウムを含んだ金属カドミウム粉末と
の混合層を導電性芯体上に保持していて、この金属カド
ミウム粉末は金属マグネシウムおよび金属カドミウムの
共融状態合金のアトマイゼーションにより得られたもの
であり、 電極群を収容した前記電池容器内にアルカリ電解液を注
入して前記金属マグネシウムを水酸化マグネシウムに変
換することを特徴とするニッケルカドミウム蓄電池の製
造法。 - 【請求項２】合金粉末中の金属マグネシウムが、金属カ
ドミウム100重量部に対して、１重量部から20重量部で
あることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のニッ
ケルカドミウム蓄電池の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63332942A JP2800214B2 (ja) | 1988-12-27 | 1988-12-27 | ニッケルカドミウム蓄電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63332942A JP2800214B2 (ja) | 1988-12-27 | 1988-12-27 | ニッケルカドミウム蓄電池の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02174064A JPH02174064A (ja) | 1990-07-05 |
| JP2800214B2 true JP2800214B2 (ja) | 1998-09-21 |
Family
ID=18260528
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63332942A Expired - Fee Related JP2800214B2 (ja) | 1988-12-27 | 1988-12-27 | ニッケルカドミウム蓄電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2800214B2 (ja) |
-
1988
- 1988-12-27 JP JP63332942A patent/JP2800214B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02174064A (ja) | 1990-07-05 |
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