JP2741263B2

JP2741263B2 - Inorganic filler-containing polyolefin composition

Info

Publication number: JP2741263B2
Application number: JP30264789A
Authority: JP
Inventors: 洋一中島
Original assignee: Chisso Corp
Current assignee: JNC Corp
Priority date: 1989-11-21
Filing date: 1989-11-21
Publication date: 1998-04-15
Anticipated expiration: 2013-04-15
Also published as: JPH03162435A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は無機充填剤含有ポリオレフィン組成物に関す
る。さらに詳しくは、結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族モ
ノカルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる引張伸度
および耐衝撃性に優れた成形品が得られる無機充填剤含
有ポリオレフィン組成物に関する。The present invention relates to an inorganic filler-containing polyolefin composition. More specifically, a molded product excellent in tensile elongation and impact resistance is obtained by mixing a specific amount of an inorganic filler, a cyclic phosphorus compound having a specific structure, and a copper aliphatic monocarboxylate into a crystalline polyolefin. The present invention relates to a polyolefin composition containing an inorganic filler.

［従来の技術］一般に無機充填剤含有ポリオレフィン組成物は剛性、
耐熱剛性および寸法安定性に優れた成形品が得られるの
で、射出成形品、押出成形品、真空成形品、圧空成形
品、プレス（スタンピング）成形品などの各種の成形品
の製造に用いられている。しかしながら、無機充填剤含
有ポリオレフィン組成物は、上述の優れた性質を有する
反面、該組成物から得られる成形品の引張伸度および耐
衝撃性が低下するといった欠点がある。このため本出願
人は、無機充填剤含有ポリオレフィン組成物から得られ
る成形品の本来有する優れた性質を損なうことなく、引
張伸度および耐衝撃性を改善した無機充填剤含有ポリオ
レフィン組成物すなわち結晶性ポリオレフィンに無機充
填剤、特定構造を有する環状リン化合物および脂肪酸金
属塩もしくは特定構造を有するアルキルリン酸金属塩の
それぞれ特定量を配合してなる組成物を先に提案した
（特願昭62-326236号）。[Prior art] In general, an inorganic filler-containing polyolefin composition has rigidity,
Since molded products with excellent heat resistance rigidity and dimensional stability can be obtained, they are used for the production of various molded products such as injection molded products, extrusion molded products, vacuum molded products, compressed air molded products, and press (stamping) molded products. I have. However, while the inorganic filler-containing polyolefin composition has the above-mentioned excellent properties, it has a drawback in that the molded product obtained from the composition has reduced tensile elongation and impact resistance. Therefore, the present applicant has developed an inorganic filler-containing polyolefin composition having improved tensile elongation and impact resistance without impairing the inherent excellent properties of a molded article obtained from the inorganic filler-containing polyolefin composition, that is, the crystallinity. A composition comprising a specific amount of a polyolefin mixed with an inorganic filler, a cyclic phosphorus compound having a specific structure and a metal salt of a fatty acid or a metal salt of an alkyl phosphate having a specific structure was previously proposed (Japanese Patent Application No. 62-326236). issue).

また、本出願人はプロピレン系重合体に特定構造を有
する環状リン化合物、フェノール系酸化防止剤およびチ
オエーテル系酸化防止剤を配合してなる銅触媒酸化に対
して安定なプロピレン系重合体組成物を特開昭49-32941
号公報として先に提案し、また該公報にはステアリン酸
カルシウム、ステアリン酸アルミニウム等の金属石ケ
ン、充填剤を該プロピレン系重合体組成物に併用できる
ことが記載されている。しかしながら、該公報には金属
石ケンまたは銅触媒成分としてステアリン酸銅などの銅
石ケンおよび充填剤を該プロピレン系重合体組成物に併
用することによってプロピレン系重合体組成物から得ら
れる成形品の引張伸度および耐衝撃性を改善させること
はなんら記載されておらず、また該併用によって引張伸
度および耐衝撃性が改善することを示唆した記載もな
い。In addition, the present applicant has prepared a propylene-based polymer composition that is stable to copper-catalyzed oxidation by mixing a cyclic phosphorus compound having a specific structure, a phenol-based antioxidant, and a thioether-based antioxidant with a propylene-based polymer. JP-A-49-32941
The above publication discloses that metal soaps such as calcium stearate and aluminum stearate, and fillers can be used in combination with the propylene polymer composition. However, the publication discloses a molded product obtained from a propylene-based polymer composition by using a metal soap or a copper soap such as copper stearate as a copper catalyst component and a filler in combination with the propylene-based polymer composition. There is no description of improving the tensile elongation and impact resistance, and there is no description suggesting that the combined use improves the tensile elongation and impact resistance.

［発明が解決しようとする課題］本発明者は、特願昭62-326236号に提案した無機充填
剤含有ポリオレフィン組成物に満足することなくさらに
鋭意研究した。[Problems to be Solved by the Invention] The present inventors have further studied without satisfaction with the polyolefin composition containing an inorganic filler proposed in Japanese Patent Application No. 62-326236.

その結果、本発明者は結晶性ポリオレフィンに無機充
填剤、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族
モノカルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる組成物
が剛性、耐熱剛性および寸法安定性を損なうことなく、
引張伸度および耐衝撃性を改善した成形品を与える組成
物であることを見い出し、この知見に基づき本発明を完
成した。As a result, the present inventor found that a composition formed by mixing a specific amount of an inorganic filler, a cyclic phosphorus compound having a specific structure, and a copper aliphatic monocarboxylate with a crystalline polyolefin in a rigid amount, heat-resistant rigidity and dimensional stability. Without loss
The present inventors have found that the composition gives a molded article with improved tensile elongation and impact resistance, and based on this finding, completed the present invention.

以上の記述から明らかなように、本発明の目的は成形
品としたときの該成形品の剛性、耐熱剛性および寸法安
定性を損なうことなく、引張伸度および耐衝撃性が改善
された成形品が得られる無機充填剤含有ポリオレフィン
組成物を提供することである。As is apparent from the above description, it is an object of the present invention to provide a molded article having improved tensile elongation and impact resistance without impairing the rigidity, heat resistance rigidity and dimensional stability of the molded article. Is to provide an inorganic filler-containing polyolefin composition that can be obtained.

［課題を解決するための手段］本発明は下記の構成を有する。[Means for Solving the Problems] The present invention has the following configurations.

（１）結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重量％
を配合した組成物100重量部に対して、下記一般式
［Ｉ］で示される環状リン化合物（以下、化合物Ａとい
う。）および脂肪族モノカルボン酸銅（以下、化合物Ｂ
という。）をそれぞれ0.05〜１重量部配合してなる無機
充填剤含有ポリオレフィン組成物。(1) 10 to 30% by weight of inorganic filler in crystalline polyolefin
Is mixed with a cyclic phosphorus compound represented by the following general formula [I] (hereinafter referred to as compound A) and an aliphatic copper monocarboxylate (hereinafter referred to as compound B) with respect to 100 parts by weight of the composition containing
That. ), Each containing 0.05 to 1 part by weight of an inorganic filler-containing polyolefin composition.

（ただし、式中Ar₁およびAr₂はアリーレン基、アルキ
ルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリー
ルアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基をそ
れぞれ示す。）（２）結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重量％
を配合した組成物100重量部に対して、化合物Ａ、化合
物Ｂおよび脂肪族アミンをそれぞれ0.05〜１重量部配合
してなる無機充填剤含有ポリオレフィン組成物。 (Wherein, Ar ₁ and Ar ₂ represent an arylene group, an alkylarylene group, a cycloalkylarylene group, an arylarylene group or an aralkylarylene group, respectively.) (2) 10 to 30 wt. %
An inorganic filler-containing polyolefin composition comprising 0.05 to 1 part by weight of a compound A, a compound B and an aliphatic amine with respect to 100 parts by weight of a composition containing the same.

（３）結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重量％
を配合した組成物100重量部に対して、化合物Ａおよび
化合物Ｂをそれぞれ0.05〜１重量部、下記一般式［II］
で示されるフルオロフォスファイトを0.001〜１重量部
配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン組成物。(3) 10 to 30% by weight of inorganic filler in crystalline polyolefin
Compound A and Compound B are each added in an amount of 0.05 to 1 part by weight based on 100 parts by weight of the composition containing the compound represented by the following general formula [II]:
An inorganic filler-containing polyolefin composition comprising 0.001-1 part by weight of the fluorophosphite represented by the formula (1).

（ただし、式中Ｒは炭素数１〜４のアルキリデン基も
しくは硫黄を、Ar₃およびAr₄はアルキルアリーレン基も
しくはシクロアルキルアリーレン基を、ｎは０もしくは
１をそれぞれ示す。）本発明で用いる結晶性ポリオレフィンは、エチレン、
プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチル−
ペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１などのα−
オレフィンの結晶性単独重合体、これら２種以上のα−
オレフィンの結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体
または結晶性ブロック共重合体、上述のα−オレフィン
と酢酸ビニルもしくはアクリル酸エステルとの共重合
体、該共重合体のケン化物、これらα−オレフィンと不
飽和シラン化合物との共重合体、これらα−オレフィン
と不飽和カルボン酸もしくはその無水物との共重合体、
該共重合体と金属イオン化合物との反応生成物、上述の
α−オレフィンの結晶性単独重合体、結晶性もしくは低
結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体
を不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した変性
ポリオレフィン、上述のα−オレフィンの結晶性単独重
合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体または
結晶性ブロック共重合体を不飽和シラン化合物で変性し
たシラン変性ポリオレフィンなどを例示することがで
き、これら結晶性ポリオレフィンの単独使用はもち論の
こと、２種以上の結晶性ポリオレフィンを混合して用い
ることもできる。また上述の結晶性ポリオレフィンに各
種合成ゴム（たとえば非晶性エチレン−プロピレンラン
ダム共重合体、非晶性エチレン−プロピレン−非共役ジ
エン３元共重合体、ポリブタジエン、ポリイソプレン、
ポリクロロプレン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプ
ロピレン、フッ素ゴム、スチレン−ブタジエン系ゴム、
アクリロニトリル−ブタジエン系ゴム、スチレン−ブタ
ジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプ
レン−スチレンブロック共重合体、スチレン−エチレン
−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−プ
ロピレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体など）
または熱可塑性合成樹脂（たとえばポリスチレン、スチ
レン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−
ブタジエン−スチレン共重合体、ポリアミド、ポリエチ
レンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポ
リカーボネート、ポリ塩化ビニル、フッ素樹脂など）を
混合して用いることもできる。結晶性プロピレン単独重
合体、プロピレン成分を70重量％以上含有する結晶性プ
ロピレン共重合体であって、結晶性エチレン−プロピレ
ンランダム共重合体、結晶性プロピレン−ブテン−１ラ
ンダム共重合体、結晶性エチレン−プロピレン−ブテン
−1 3元共重合体、結晶性プロピレン−ヘキセン−ブテ
ン−1 3元共重合体およびこれらの２種以上の混合物が
特に好ましく用いられる。 (Where R represents an alkylidene group or sulfur having 1 to 4 carbon atoms, Ar ₃ and Ar ₄ represent an alkylarylene group or a cycloalkylarylene group, and n represents 0 or 1). Crystal used in the present invention. Functional polyolefin is ethylene,
Propylene, butene-1, pentene-1, 4-methyl-
Α- such as pentene-1, hexene-1, and octene-1
Crystalline homopolymer of olefin, two or more of these α-
Olefin crystalline or low crystalline random copolymer or crystalline block copolymer, copolymer of the above-mentioned α-olefin and vinyl acetate or acrylate, saponified product of the copolymer, these α-olefins And a copolymer of an unsaturated silane compound and a copolymer of the α-olefin and an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof,
A reaction product of the copolymer and a metal ion compound, a crystalline homopolymer of the above-mentioned α-olefin, a crystalline or low-crystalline random copolymer or a crystalline block copolymer, and an unsaturated carboxylic acid or Examples include a modified polyolefin modified with a derivative, a crystalline homopolymer of the above-mentioned α-olefin, a crystalline or low-crystalline random copolymer, or a silane-modified polyolefin obtained by modifying a crystalline block copolymer with an unsaturated silane compound. These crystalline polyolefins can be used alone, or two or more crystalline polyolefins can be used in combination. In addition, various synthetic rubbers (for example, amorphous ethylene-propylene random copolymer, amorphous ethylene-propylene-nonconjugated diene terpolymer, polybutadiene, polyisoprene,
Polychloroprene, chlorinated polyethylene, chlorinated polypropylene, fluoro rubber, styrene-butadiene rubber,
Acrylonitrile-butadiene rubber, styrene-butadiene-styrene block copolymer, styrene-isoprene-styrene block copolymer, styrene-ethylene-butylene-styrene block copolymer, styrene-propylene-butylene-styrene block copolymer, etc. )
Or a thermoplastic synthetic resin (for example, polystyrene, styrene-acrylonitrile copolymer, acrylonitrile-
Butadiene-styrene copolymer, polyamide, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycarbonate, polyvinyl chloride, fluororesin, etc.) can also be used as a mixture. A crystalline propylene homopolymer, a crystalline propylene copolymer containing at least 70% by weight of a propylene component, and a crystalline ethylene-propylene random copolymer, a crystalline propylene-butene-1 random copolymer, and a crystalline propylene copolymer. Ethylene-propylene-butene-1 terpolymer, crystalline propylene-hexene-butene-1 terpolymer and mixtures of two or more thereof are particularly preferably used.

本発明で用いられる無機充填剤としてはタルク、マイ
カ、クレー、ウォラストナイト、ゼオライト、カオリ
ン、ベントナイト、パーライト、ケイソウ土、アスベス
ト、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグ
ネシウム、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸
化マグネシウム、硫化亜鉛、硫酸バリウム、ケイ酸カル
シウム、ケイ酸アルミニウム、ガラス繊維、チタン酸カ
リウム、炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトお
よび金属繊維などを例示でき、特に平均粒径２〜10μの
タルクが好ましい。また、これら無機充填剤は表面処理
剤たとえば高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級アル
コール、高級脂肪酸モノアミド、高級脂肪酸ビスアミ
ド、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリン
グ剤、ボロン系カップリング剤、アルミネート系カップ
リング剤およびジルコアルミネート系カップリング剤な
どの公知の表面処理剤で予め表面処理をして用いてもよ
い。これら無機充填剤の単独使用はもち論のこと、２種
以上の無機充填剤を併用することもできる。該無機充填
剤の配合割合は、結晶性ポリオレフィンおよび無機充填
剤からなる組成物に対して10〜30重量％である、10重量
％未満の配合では得られる成形品の剛性、耐熱剛性およ
び寸法安定性が不充分であり、また30重量％を超えると
引張伸度および耐衝撃性が低下するので実際的でない。As the inorganic filler used in the present invention, talc, mica, clay, wollastonite, zeolite, kaolin, bentonite, perlite, diatomaceous earth, asbestos, calcium carbonate, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, silicon dioxide, titanium dioxide, Zinc oxide, magnesium oxide, zinc sulfide, barium sulfate, calcium silicate, aluminum silicate, glass fiber, potassium titanate, carbon fiber, carbon black, graphite and metal fiber can be exemplified, especially the average particle size of 2 to 10μ Talc is preferred. These inorganic fillers may be surface-treating agents such as higher fatty acids, higher fatty acid esters, higher alcohols, higher fatty acid monoamides, higher fatty acid bisamides, silane-based coupling agents, titanate-based coupling agents, boron-based coupling agents, and aluminate-based ones. A surface treatment may be performed in advance with a known surface treatment agent such as a coupling agent and a zircoaluminate-based coupling agent before use. Of course, these inorganic fillers can be used alone, and two or more inorganic fillers can be used in combination. The compounding ratio of the inorganic filler is 10 to 30% by weight based on the composition comprising the crystalline polyolefin and the inorganic filler. If it exceeds 30% by weight, tensile elongation and impact resistance decrease, so that it is not practical.

本発明で用いられる化合物Ａとしては9,10−ジヒドロ
−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド、１−メチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−
10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、２−
メチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、６−メチル−9,10−
ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド、７−メチル−9,10−ジヒドロ−９−
オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイ
ド、８−メチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジメ
チル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−トリメチル−
9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド、２−エチル−9,10−ジヒドロ
−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド、６−エチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−
10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、８−
エチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジエチル−9,1
0−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンス
レン−10−オキサイド、2,6,8−トリエチル−9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド、２−ｉ−プロピル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、６−ｉ−プロピル−9,10−ジヒドロ−９−オキ
サ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、
８−ｉ−プロピル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−
フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジ
−ｉ−プロピル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−ト
リ−ｉ−プロピル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−
フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、２−ｓ−
ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、６−ｓ−ブチル−9,
10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンス
レン−10−オキサイド、８−ｓ−ブチル−9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド、1,8−ジ−ｓ−ブチル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、2,6,8−トリ−ｓ−ブチル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、２−ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ
−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、６
−ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、８−ｔ−ブチ
ル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェ
ナンスレン−10−オキサイド、1,6−ジ−ｔ−ブチル−
9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド、2,6−ジ−ｔ−ブチル−9,10
−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレ
ン−10−オキサイド、2,7−ジ−ｔ−ブチル−9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド、2,8−ジ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド、6,8−ジ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、2,6,8−トリ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、２−ｔ−アミル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ
−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、６
−ｔ−アミル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、８−ｔ−アミ
ル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェ
ナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジ−ｔ−アミル−
9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド、2,6,8−トリ−ｔ−アミル−
9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド、２−ｔ−オクチル−9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド、６−ｔ−オクチル−9,10−ジヒドロ−
９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、８−ｔ−オクチル−9,10−ジヒドロ−９−オキ
サ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、
6,8−ジ−ｔ−オクチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ
−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、2,
6,8−トリ−ｔ−オクチル−9,10−ジヒドロ−９−オキ
サ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、
２−シクロヘキシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10
−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、６−シ
クロヘキシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、８−シクロヘ
キシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジ−シクロヘ
キシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−トリ−シク
ロヘキシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォス
ファフェナンスレン−10−オキサイド、６−フェニル−
9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド、２−ベンジル−9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド、６−ベンジル−9,10−ジヒドロ−９−オキ
サ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、
８−ベンジル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジ−ベ
ンジル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−トリ−ベン
ジル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、２−（α−メチルベン
ジル）−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、６−（α−メチルベ
ンジル）−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスフ
ァフェナンスレン−10−オキサイド、８−（α−メチル
ベンジル）−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォス
ファフェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジ（α−
メチルベンジル）−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−
フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−
トリ（α−メチルベンジル）−9,10−ジヒドロ−９−オ
キサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイ
ド、2,6−ジ（α，α−ジメチルベンジル）−9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド、６−ｔ−ブチル−８−メチル−9,10−
ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド、６−ベンジル−８−メチル−9,10−
ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド、６−シクロヘキシル−８−ｔ−ブチ
ル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェ
ナンスレン−10−オキサイド、６−ベンジル−８−ｔ−
ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド、６−（α−メチルベ
ンジル）−８−ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキ
サ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、
６−ｔ−ブチル−８−シクロヘキシル−9,10−ジヒドロ
−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド、６−ベンジル−８−シクロヘキシル−9,10−
ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド、６−ｔ−ブチル−８−ベンジル−9,
10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンス
レン−10−オキサイド、６−シクロヘキシル−８−ベン
ジル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、2,6−ジ−ｔ−ブチル
−８−ベンジル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイドおよび2,6−
ジシクロヘキシル−８−ベンジル−9,10−ジヒドロ−９
−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサ
イドなどを例示でき、特に9,10−ジヒドロ−９−オキサ
−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイドが好
ましい。これら化合物Ａの単独使用はもち論のこと、２
種以上の化合物Ａを併用することもできる。該化合物Ａ
の配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜
30重量％を配合した組成物100重量部に対して0.05〜１
重量部、好ましくは0.05〜0.5重量部である。0.05重量
部未満の配合では引張伸度および耐衝撃性の改善効果が
充分に発揮されず、また１重量部を超えても構わない
が、それ以上の引張伸度および耐衝撃性の改善効果が期
待できず実際的でないばかりでなくまた不経済である。Compound A used in the present invention includes 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1-methyl-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-
Methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-methyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 7-methyl-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-dimethyl-9,10- Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-trimethyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-ethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6- Ethyl-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-
Ethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-diethyl-9,1
0-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-triethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-
10-oxide, 2-i-propyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
8-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri- i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-s-
Butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-s-butyl-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-s-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 1,8-di-s-butyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-s-butyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6
-T-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene -10-oxide, 1,6-di-t-butyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,7-di-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-
10-oxide, 2,8-di-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6,8-di-t-butyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-tert-butyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6
-T-amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene -10-oxide, 6,8-di-t-amyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-amyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-
10-oxide, 6-t-octyl-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6,8-di-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,
6,8-tri-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
2-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa -10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-trioxide -Cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-phenyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
8-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenance Len-10-oxide, 2,6,8-tri-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2- (α-methylbenzyl) -9,10 -Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6- (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8- (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di (α-
Methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphafenanthrene-10-oxide, 2,6,8-
Tri (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di (α, α-dimethylbenzyl) -9,10-dihydro- 9-oxa-10-phosphaphenanthrene-
10-oxide, 6-t-butyl-8-methyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-methyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-8-tert-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-t-
Butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6- (α-methylbenzyl) -8-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10 -Phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-tert-butyl-8-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-cyclohexyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8-benzyl-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-8-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-8-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and 2,6-
Dicyclohexyl-8-benzyl-9,10-dihydro-9
Examples thereof include -oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, and particularly preferred is 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide. The use of Compound A alone is a matter of course.
More than one compound A can be used in combination. Compound A
The mixing ratio of the crystalline polyolefin to the inorganic filler 10 to
0.05 to 1 based on 100 parts by weight of a composition containing 30% by weight
Parts by weight, preferably 0.05 to 0.5 parts by weight. If the content is less than 0.05 part by weight, the effect of improving tensile elongation and impact resistance is not sufficiently exhibited, and the content may be more than 1 part by weight. It is not only unrealistic and impractical, but also uneconomical.

本発明で用いられる化合物Ｂとしては酢酸銅、プロピ
オン酸銅、酪酸銅、吉草酸銅、α−メチル酪酸銅、ヘキ
サン酸銅、ソルビン酸銅、ｎ−オクタン酸銅、２−エチ
ルヘキサン酸銅、ノナン酸銅、デカン酸銅、ラウリン酸
銅、ミリスチン酸銅、パルミチン酸銅、パルミトレイン
酸銅、ステアリン酸銅、オレイン酸銅、リノール酸銅、
リノレン酸銅、ベヘン酸銅、エルカ酸銅、リグノセリン
酸銅、セロチン酸銅、モンタン酸銅、２−ヒドロキシテ
トラデカン酸銅、イプロール酸銅、２−ヒドロキシヘキ
サデカン酸銅、ヤラピノール酸銅、ユニペリン酸銅、ア
ンブレットール酸銅、アリューリット酸銅、２−ヒドロ
キシオクタデカン酸銅、12−ヒドロキシオクタデカン酸
銅、18−ヒドロキシオクタデカン酸銅、9,10−ジヒドロ
キシオクタデカン酸銅、リシノール酸銅、カムロレン酸
銅、リカン酸銅、フェロン酸銅およびセレブロン酸銅な
どを例示でき、特にステアリン酸銅、オレイン酸銅およ
び12−ヒドロキシオクタデカン酸銅が好ましい。これら
化合物Ｂの単独使用はもち論のこと、２種以上の化合物
Ｂを併用することもできる。該化合物Ｂの配合割合は、
結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重量％を配合
した組成物100重量部に対して0.05〜１重量部、好まし
くは0.05〜0.5重量部である。0.05重量部未満の配合で
は引張伸度および耐衝撃性の改善効果が充分に発揮され
ず、また１重量部を超えても構わないが、それ以上の引
張伸度および耐衝撃性の改善効果が期待できず実際的で
ないばかりでなくまた不経済である。Compound B used in the present invention includes copper acetate, copper propionate, copper butyrate, copper valerate, copper α-methylbutyrate, copper hexanoate, copper sorbate, copper n-octanoate, copper 2-ethylhexanoate, Copper nonanoate, Copper decanoate, Copper laurate, Copper myristate, Copper palmitate, Copper palmitoleate, Copper stearate, Copper oleate, Copper linoleate,
Copper linolenate, copper behenate, copper erucate, copper lignocerate, copper serotinate, copper montanate, copper 2-hydroxytetradecanoate, copper iprolate, copper 2-hydroxyhexadecanoate, copper yarapinolate, copper uniperate, Copper ambrettolate, copper alluretate, copper 2-hydroxyoctadecanoate, copper 12-hydroxyoctadecanoate, copper 18-hydroxyoctadecanoate, copper 9,10-dihydroxyoctadecanoate, copper ricinoleate, copper camlorenate, licane Examples thereof include copper acid, copper ferronate and copper cerebronate, and copper stearate, copper oleate and copper 12-hydroxyoctadecanoate are particularly preferable. These compounds B may be used alone, or two or more compounds B may be used in combination. The compounding ratio of the compound B is
The amount is 0.05 to 1 part by weight, preferably 0.05 to 0.5 part by weight, per 100 parts by weight of a composition in which 10 to 30% by weight of an inorganic filler is mixed with a crystalline polyolefin. If the content is less than 0.05 part by weight, the effect of improving tensile elongation and impact resistance is not sufficiently exhibited, and the content may be more than 1 part by weight. It is not only unrealistic and impractical, but also uneconomical.

本発明の組成物にあっては、脂肪族アミンを併用する
ことによって、相乗的に剛性および耐衝撃性の改善効果
が発揮されるので併用することが好ましい。脂肪族アミ
ンとしてはオクチルアミン、ラウリルアミン、ミリスチ
ルアミン、パルミチルアミン、ステアリルアミン、オレ
イルアミン、ココアミン、タロウアミン、ソイアミン、
N,N−ジココアミン、N,N−ジタロウアミン、N,N−ジソ
イアミン、Ｎ−ラウリル−N,N−ジメチルアミン、Ｎ−
ミリスチル−N,N−ジメチルアミン、Ｎ−パルミチル−
N,N−ジメチルアミン、Ｎ−ステアリル−N,N−ジメチル
アミン、Ｎ−ココ−N,N−ジメチルアミン、Ｎ−タロウ
−N,N−ジメチルアミン、Ｎ−ソイ−N,N−ジメチルアミ
ン、Ｎ−メチル−N,N−ジタロウアミン、Ｎ−メチル−
N,N−ジココアミン、Ｎ−オレイル−1,3−ジアミノプロ
パン、Ｎ−タロウ−1,3−ジアミノプロパン、ヘキサメ
チレンジアミン、Ｎ−ラウリル−N,N,N−トリメチルア
ンモニウムクロライド、Ｎ−パルミチル−N,N,N−トリ
メチルアンモニウムクロライド、Ｎ−ステアリル−N,N,
N−トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ−ドコシル
−N,N,N−トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ−コ
コ−N,N,N−トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ−
タロウ−N,N,N−トリメチルアンモニウムクロライド、
Ｎ−ソイ−N,N,N−トリメチルアンモニウムクロライ
ド、N,N,N−トリエチル−Ｎ−ベンジルアンモニウムク
ロライド、Ｎ−ラウリル−N,N−ジメチル−Ｎ−ベンジ
ルアンモニウムクロライド、Ｎ−ミリスチル−N,N−ジ
メチル−Ｎ−ベンジルアンモニウムクロライド、Ｎ−ス
テアリル−N,N−ジメチル−Ｎ−ベンジルアンモニウム
クロライド、Ｎ−ココ−N,N−ジメチル−Ｎ−ベンジル
アンモニウムクロライド、N,N−ジオレイル−N,N−ジメ
チルアンモニウムクロライド、N,N−ジココ−N,N−ジメ
チルアンモニウムクロライド、N,N−ジタロウ−N,N−ジ
メチルアンモニウムクロライド、N,N−ジソイ−N,N−ジ
メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス（２−ヒド
ロキシエチル）−Ｎ−ラウリル−Ｎ−メチルアンモニウ
ムクロライド、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）−
Ｎ−ステアリル−Ｎ−メチルアンモニウムクロライド、
N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）−Ｎ−オレイル−
Ｎ−メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス（２−
ヒドロキシエチル）−Ｎ−ココ−Ｎ−メチルアンモニウ
ムクロライド、N,N−ビス（ポリオキシエチレン）−Ｎ
−ラウリル−Ｎ−メチルアンモニウムクロライド、N,N
−ビス（ポリオキシエチレン）−Ｎ−ステアリル−Ｎ−
メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス（ポリオキ
シエチレン）−Ｎ−オレイル−Ｎ−メチルアンモニウム
クロライド、N,N−ビス（ポリオキシエチレン）−Ｎ−
ココ−Ｎ−メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス
（２−ヒドロキシエチル）ラウリルアミノベタイン、N,
N−ビス（２−ヒドロキシエチル）トリデシルアミノベ
タイン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ミリスチ
ルアミノベタイン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチ
ル）ペンタデシルアミノベタイン、N,N−ビス（２−ヒ
ドロキシエチル）パルミチルアミノベタイン、N,N−ビ
ス（２−ヒドロキシエチル）ステアリルアミノベタイ
ン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）オレイルアミ
ノベタイン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ドコ
シルアミノベタイン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチ
ル）オクタコシルアミノベタイン、N,N−ビス（２−ヒ
ドロキシエチル）ココアミノベタイン、N,N−ビス（２
−ヒドロキシエチル）タロウアミノベタイン、ヘキサメ
チレンテトラミン、トリエタノールアミン、トリイソプ
ロパノールアミン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）ラウ
リルアミン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）トリデシル
アミン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）ミリスチルアミ
ン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミ
ン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）パルミチルアミン、
Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）ステアリルアミン、Ｎ−
（２−ヒドロキシエチル）オレイルアミン、Ｎ−（２−
ヒドロキシエチル）ドコシルアミン、Ｎ−（２−ヒドロ
キシエチル）オクタコシルアミン、Ｎ−（２−ヒドロキ
シエチル）ココアミン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）
タロウアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチ
ル）ラウリルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキ
シエチル）トリデシルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−
ヒドロキシエチル）ミリスチルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ
−（２−ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミン、Ｎ−
メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）パルミチルアミ
ン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）ステア
リルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチ
ル）オレイルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキ
シエチル）ドコシルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ−（２−ヒ
ドロキシエチル）オクタコシルアミン、Ｎ−メチル−Ｎ
−（２−ヒドロキシエチル）ココアミン、Ｎ−メチル−
Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）タロウアミン、N,N−ビ
ス（２−ヒドロキシエチル）ラウリルアミン、N,N−ビ
ス（２−ヒドロキシエチル）トリデシルアミン、N,N−
ビス（２−ヒドロキシエチル）ミリスチルアミン、N,N
−ビス（２−ヒドロキシエチル）ペンタデシルアミン、
N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）パルミチルアミ
ン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ステアリルア
ミン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）オレイルア
ミン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ドコシルア
ミン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）オクタコシ
ルアミン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ココア
ミン、N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）タロウアミ
ンなどのN,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）脂肪族ア
ミン、該N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）脂肪族ア
ミンとラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステ
アリン酸、オレイン酸などの脂肪酸とのモノもしくはジ
エステル、ポリオキシエチレンラウリルアミノエーテ
ル、ポリオキシエチレンステアリルアミノエーテル、ポ
リオキシエチレンオレイルアミノエーテル、ポリオキシ
エチレンココアミノエーテル、ポリオキシエチレンタロ
ウアミノエーテル、N,N,N′,N′−テトラ（２−ヒドロ
キシエチル）−1,3−ジアミノプロパン、N,N,N′,N′−
テトラ（２−ヒドロキシエチル）−1,6−ジアミノヘキ
サン、Ｎ−ラウリル−N,N′,N′−トリス（２−ヒドロ
キシエチル）−1,3−ジアミノプロパン、Ｎ−ステアリ
ル−N,N′,N′−トリス（２−ヒドロキシエチル）−1,3
−ジアミノプロパン、Ｎ−ココ−N,N′,N′−トリス
（２−ヒドロキシエチル）−1,3−ジアミノプロパン、
Ｎ−タロウ−N,N′,N′−トリス（２−ヒドロキシエチ
ル）−1,3−ジアミノプロパン、N,N−ジココ−Ｎ′,N′
−ビス（２−ヒドロキシエチル）−1,3−ジアミノプロ
パン、N,N−ジタロウ−Ｎ′,N′−ビス（２−ヒドロキ
シエチル）−1,3−ジアミノプロパン、Ｎ−ココ−N,
N′,N′−トリス（２−ヒドロキシエチル）−1,6−ジア
ミノヘキサン、Ｎ−タロウ−N,N′,N′−トリス（２−
ヒドロキシエチル）−1,6−ジアミノヘキサン、N,N−ジ
ココ−Ｎ′,N′−ビス（２−ヒドロキシエチル）−1,6
−ジアミノヘキサンおよびN,N−ジタロウ−Ｎ′,N′−
ビス（２−ヒドロキシエチル）−1,6−ジアミノヘキサ
ンなどを例示でき、特にN,N−ビス（２−ヒドロキシエ
チル）アルキルアミンが好ましい。これら脂肪族アミン
の単独使用はもち論のこと、２種以上の脂肪族アミンを
併用することもできる。該脂肪族アミンの配合割合は、
結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重量％を配合
した組成物100重量部に対して0.05〜１重量部、好まし
くは0.05〜0.5重量部である。In the composition of the present invention, the combined use of an aliphatic amine synergistically exerts the effect of improving rigidity and impact resistance. Examples of the aliphatic amine include octylamine, laurylamine, myristylamine, palmitylamine, stearylamine, oleylamine, cocoamine, tallowamine, soyamine,
N, N-dicocoamine, N, N-ditarowamine, N, N-disoiamine, N-lauryl-N, N-dimethylamine, N-
Myristyl-N, N-dimethylamine, N-palmityl-
N, N-dimethylamine, N-stearyl-N, N-dimethylamine, N-coco-N, N-dimethylamine, N-tallow-N, N-dimethylamine, N-soy-N, N-dimethylamine , N-methyl-N, N-ditarowamine, N-methyl-
N, N-dicocoamine, N-oleyl-1,3-diaminopropane, N-tallow-1,3-diaminopropane, hexamethylenediamine, N-lauryl-N, N, N-trimethylammonium chloride, N-palmityl- N, N, N-trimethylammonium chloride, N-stearyl-N, N,
N-trimethylammonium chloride, N-docosyl-N, N, N-trimethylammonium chloride, N-coco-N, N, N-trimethylammonium chloride, N-
Tallow-N, N, N-trimethylammonium chloride,
N-soy-N, N, N-trimethylammonium chloride, N, N, N-triethyl-N-benzylammonium chloride, N-lauryl-N, N-dimethyl-N-benzylammonium chloride, N-myristyl-N, N-dimethyl-N-benzylammonium chloride, N-stearyl-N, N-dimethyl-N-benzylammonium chloride, N-coco-N, N-dimethyl-N-benzylammonium chloride, N, N-dioleyl-N, N-dimethylammonium chloride, N, N-dicoco-N, N-dimethylammonium chloride, N, N-ditarow-N, N-dimethylammonium chloride, N, N-disoy-N, N-dimethylammonium chloride, N, N-bis (2-hydroxyethyl) -N-lauryl-N-methylammonium chloride, N, N-bis (2-hydroxyethyl -)
N-stearyl-N-methylammonium chloride,
N, N-bis (2-hydroxyethyl) -N-oleyl-
N-methylammonium chloride, N, N-bis (2-
(Hydroxyethyl) -N-coco-N-methylammonium chloride, N, N-bis (polyoxyethylene) -N
-Lauryl-N-methylammonium chloride, N, N
-Bis (polyoxyethylene) -N-stearyl-N-
Methyl ammonium chloride, N, N-bis (polyoxyethylene) -N-oleyl-N-methylammonium chloride, N, N-bis (polyoxyethylene) -N-
Coco-N-methylammonium chloride, N, N-bis (2-hydroxyethyl) laurylaminobetaine,
N-bis (2-hydroxyethyl) tridecylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) myristylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) pentadecylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) palmitylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) stearylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) oleylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxy Ethyl) docosylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) octacosylaminobetaine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) cocoaminobetaine, N, N-bis (2
-Hydroxyethyl) tallowaminobetaine, hexamethylenetetramine, triethanolamine, triisopropanolamine, N- (2-hydroxyethyl) laurylamine, N- (2-hydroxyethyl) tridecylamine, N- (2-hydroxyethyl ) Myristylamine, N- (2-hydroxyethyl) pentadecylamine, N- (2-hydroxyethyl) palmitylamine,
N- (2-hydroxyethyl) stearylamine, N-
(2-hydroxyethyl) oleylamine, N- (2-
(Hydroxyethyl) docosylamine, N- (2-hydroxyethyl) octakosylamine, N- (2-hydroxyethyl) cocoamine, N- (2-hydroxyethyl)
Tallowamine, N-methyl-N- (2-hydroxyethyl) laurylamine, N-methyl-N- (2-hydroxyethyl) tridecylamine, N-methyl-N- (2-
Hydroxyethyl) myristylamine, N-methyl-N
-(2-hydroxyethyl) pentadecylamine, N-
Methyl-N- (2-hydroxyethyl) palmitylamine, N-methyl-N- (2-hydroxyethyl) stearylamine, N-methyl-N- (2-hydroxyethyl) oleylamine, N-methyl-N- ( 2-hydroxyethyl) docosylamine, N-methyl-N- (2-hydroxyethyl) octacosylamine, N-methyl-N
-(2-hydroxyethyl) cocoamine, N-methyl-
N- (2-hydroxyethyl) tallowamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) laurylamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) tridecylamine, N, N-
Bis (2-hydroxyethyl) myristylamine, N, N
-Bis (2-hydroxyethyl) pentadecylamine,
N, N-bis (2-hydroxyethyl) palmitylamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) stearylamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) oleylamine, N, N-bis (2- N, N such as (hydroxyethyl) docosylamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) octakosylamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) cocoamine, N, N-bis (2-hydroxyethyl) tallowamine -Bis (2-hydroxyethyl) aliphatic amine, mono- or diesters of the N, N-bis (2-hydroxyethyl) aliphatic amine with fatty acids such as lauric acid, myristic acid, palmitic acid, stearic acid, oleic acid , Polyoxyethylene lauryl amino ether, polyoxyethylene stearyl amino ether, polyoxyethylene oleyl amino ether Polyoxyethylene coco amino ether, polyoxyethylene tallow amino ether, N, N, N ', N'-tetra (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane, N, N, N', N'
Tetra (2-hydroxyethyl) -1,6-diaminohexane, N-lauryl-N, N ', N'-tris (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane, N-stearyl-N, N' , N'-Tris (2-hydroxyethyl) -1,3
Diaminopropane, N-coco-N, N ', N'-tris (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane,
N-tallow-N, N ', N'-tris (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane, N, N-dicoco-N', N '
-Bis (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane, N, N-ditarow-N ', N'-bis (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane, N-coco-N,
N ', N'-tris (2-hydroxyethyl) -1,6-diaminohexane, N-tallow-N, N', N'-tris (2-
(Hydroxyethyl) -1,6-diaminohexane, N, N-dicoco-N ', N'-bis (2-hydroxyethyl) -1,6
-Diaminohexane and N, N-ditarow-N ', N'-
Bis (2-hydroxyethyl) -1,6-diaminohexane and the like can be exemplified, and N, N-bis (2-hydroxyethyl) alkylamine is particularly preferred. Of course, these aliphatic amines can be used alone, and two or more aliphatic amines can be used in combination. The blending ratio of the aliphatic amine is
The amount is 0.05 to 1 part by weight, preferably 0.05 to 0.5 part by weight, per 100 parts by weight of a composition in which 10 to 30% by weight of an inorganic filler is mixed with a crystalline polyolefin.

本発明の組成物にあっては、下記一般式［II］で示さ
れるフルオロフォスファイトを併用することによって、
相乗的に剛性および耐衝撃性の改善効果が発揮されるの
で併用することが好ましい。In the composition of the present invention, by using together a fluorophosphite represented by the following general formula [II],
Since synergistic effects of improving rigidity and impact resistance are exhibited, it is preferable to use them together.

（ただし、式中Ｒは炭素数１〜４のアルキリデン基も
しくは硫黄を、Ar₃およびAr₄はアルキルアリーレン基も
しくはシクロアルキルアリーレン基を、ｎは０もしくは
１をそれぞれ示す。）フルオロフォスファイトとしては2,2′−ビス（4,6−
ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フ
ルオロフォスファイト、2,2′−ビス（４−ｔ−アミル
−６−メチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−ビス（４−ｓ−エイコシルフェニル）フルオロフ
ォスファイト、2,2′−メチレン−ビス（４−メチル−
６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−メチレン−ビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフ
ェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン−
ビス（４−メチル−６−ノニルフェニル）フルオロフォ
スファイト、2,2′−メチレン−ビス（4,6−ジノニルフ
ェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン−
ビス（４−メチル−６−シクロヘキシルフェニル）フル
オロフォスファイト、2,2′−メチレン−ビス（４−メ
チル−６−（１′−メチルシクロヘキシル）フェニル）
フルオロフォスファイト、2,2′−ｉ−プロピリデン−
ビス（４−ノニルフェニル）フルオロフォスファイト、
2,2′−ブチリデン−ビス（4,6−ジメチルフェニル）フ
ルオロフォスファイト、2,2′−メチレン−ビス（4,6−
ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−エチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチル
フェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−エチリデ
ン−ビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フル
オロフォスファイト、2,2′−エチリデン−ビス（４−
ｓ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォス
ファイト、2,2′−エチリデン−ビス（4,6−ジ−ｔ−ブ
チルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−メチ
レン−ビス（４−メチル−６−ｔ−オクチルフェニル）
フルオロフォスファイト、2,2′−ブチリデン−ビス
（４−メチル−６−（１′−メチルシクロヘキシル）フ
ェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン−
ビス（4,6−ジメチルフェニル）フルオロフォスファイ
ト、2,2′−チオ−ビス（４−ｔ−オクチルフェニル）
フルオロフォスファイト、2,2′−チオ−ビス（4,6−ジ
−ｓ−アミルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−チオ−ビス（4,6−ジ−ｉ−オクチルフェニル）フ
ルオロフォスファイト、2,2′−チオ−ビス（５−ｔ−
ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−チ
オ−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フル
オロフォスファイト、2,2′−チオ−ビス（４−メチル
−６−α−メチルベンジルフェニル）フルオロフォスフ
ァイト、2,2′−チオ−ビス（３−メチル−4,6−ジ−ｔ
−ブチルフェニル）フルオロフォスファイトおよび2,
2′−チオ−ビス（４−ｔ−アミルフェニル）フルオロ
フォスファイトなどを例示でき、特に2,2′−ビス（4,6
−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、
2,2′−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチル
フェニル）フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン
−ビス（4,6−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォ
スファイト、2,2′−エチリデン−ビス（４−メチル−
６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイト、2,
2′−エチリデン−ビス（4,6−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）フルオロフォスファイトおよび2,2′−チオ−ビス
（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォ
スファイトが好ましい。これらフルオロフォスファイト
は特開昭63-227594号公報に記載された製造方法によっ
て得ることができる。すなわち、下記反応式に従い、フ
ルオロフォスファイトの原料フェノールであるビスフェ
ノールと三塩化リンまたは三臭化リンとを反応させるこ
とによってジアリーレンモノハロ−フォスファイト（ジ
アリーレンモノクロル−フォスファイトまたはジアリー
レンモノブロモ−フォスファイト）を合成し、得られた
ジアリーレンモノハロ−フォスファイトにフッ素化試薬
（たとえば、HF、LiF、NaF、KF、RbF、CsF、SbF₃、Sb
F₅、AgF、HgF₂、CoF₃、SF₄など）を反応させることによ
ってフルオロフォスファイトを得ることができる。 (Wherein, R represents an alkylidene group or sulfur having 1 to 4 carbon atoms, Ar ₃ and Ar ₄ represent an alkylarylene group or a cycloalkylarylene group, and n represents 0 or 1, respectively.) As the fluorophosphite, 2,2'-bis (4,6-
Di-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,
2'-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-bis (4-t-amyl-6-methylphenyl) fluorophosphite,
2'-bis (4-s-eicosylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4-methyl-
6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,
2'-methylene-bis (4-ethyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-
Bis (4-methyl-6-nonylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4,6-dinonylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-
Bis (4-methyl-6-cyclohexylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4-methyl-6- (1'-methylcyclohexyl) phenyl)
Fluorophosphite, 2,2'-i-propylidene-
Bis (4-nonylphenyl) fluorophosphite,
2,2'-butylidene-bis (4,6-dimethylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4,6-
Di-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,
2'-ethylidene-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-ethylidene-bis (4-ethyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2 ' -Ethylidene-bis (4-
sec-butyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-ethylidene-bis (4,6-di-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4- Methyl-6-t-octylphenyl)
Fluorophosphite, 2,2'-butylidene-bis (4-methyl-6- (1'-methylcyclohexyl) phenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-
Bis (4,6-dimethylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (4-t-octylphenyl)
Fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (4,6-di-s-amylphenyl) fluorophosphite, 2,
2'-thio-bis (4,6-di-i-octylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (5-t-
Butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (4-methyl-6-α-methylbenzyl Phenyl) fluorophosphite, 2,2'-thio-bis (3-methyl-4,6-di-t
-Butylphenyl) fluorophosphite and 2,
Examples include 2'-thio-bis (4-t-amylphenyl) fluorophosphite, and particularly, 2,2'-bis (4,6
-Di-t-butylphenyl) fluorophosphite,
2,2'-methylene-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,2'-methylene-bis (4,6-di-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2'-ethylidene-bis (4-methyl-
6-t-butylphenyl) fluorophosphite, 2,
Preferred are 2'-ethylidene-bis (4,6-di-tert-butylphenyl) fluorophosphite and 2,2'-thio-bis (4-methyl-6-tert-butylphenyl) fluorophosphite. These fluorophosphites can be obtained by the production method described in JP-A-63-227594. That is, a diarylene monohalo-phosphite (diarylene monochloro-phosphite or diarylene monobromo) is reacted with bisphenol, which is a raw material phenol of fluorophosphite, and phosphorus trichloride or phosphorus tribromide according to the following reaction formula. -Phosphite), and the obtained diarylene monohalo-phosphite is converted to a fluorinating reagent (for example, HF, LiF, NaF, KF, RbF, CsF, SbF ₃ , Sb
F _5, AgF, etc. _{_{_{HgF 2, CoF 3, SF 4}}} ) can be obtained fluoro phosphite by reacting.

（ただし、式中Ｒは炭素数１〜４のアルキリデン基も
しくは硫黄を、Ar₃およびAr₄はアルキルアリーレン基も
しくはシクロアルキルアリーレン基を、Ｘは塩素もしく
は臭素を、YFはフッ素化試薬を、ｎは０もしくは１をそ
れぞれ示す。）また、前記特開昭63-227594号公報に記載された製造
方法の改良方法である特開平1-135789号公報に記載され
た製造方法によって得ることもできる。すなわち、上述
のジアリーレンモノハロ−フォスファイトにフッ素化試
薬を反応させる際、フッ素化反応促進剤としてピリジン
型化合物のハロゲン化水素塩（たとえば、ピリジン塩酸
塩、ピリジン臭化水素酸塩、ピリジンフッ化水素酸塩、
ピコリン塩酸塩、キノリン塩酸塩、ニコチン酸塩酸塩、
２−アミノピリジン塩酸塩、２−フェニルピリジン塩酸
塩など）の存在下に反応させることによってフルオロフ
ォスファイトを得ることもできる。該フルオロフォスフ
ァイトの単独使用はもち論のこと、２種以上のフルオロ
フォスファイトを併用することもできる。該フルオロフ
ォスファイトの配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無
機充填剤10〜30重量％を配合した組成物100重量部に対
して0.001〜１重量部、好ましくは0.01〜0.5重量部であ
る。 (Where R represents an alkylidene group or sulfur having 1 to 4 carbon atoms, Ar ₃ and Ar ₄ represent an alkylarylene group or a cycloalkylarylene group, X represents chlorine or bromine, YF represents a fluorinating reagent, n Represents 0 or 1, respectively.) It can also be obtained by the production method described in JP-A-1-135789, which is an improved method of the production method described in JP-A-63-227594. That is, when reacting the above-mentioned diarylene monohalo-phosphite with a fluorinating reagent, a hydrogen halide of a pyridine compound (for example, pyridine hydrochloride, pyridine hydrobromide, pyridine fluoride) is used as a fluorination reaction accelerator. Hydrochloride,
Picoline hydrochloride, quinoline hydrochloride, nicotinic hydrochloride,
By reacting in the presence of 2-aminopyridine hydrochloride, 2-phenylpyridine hydrochloride, etc., a fluorophosphite can also be obtained. It goes without saying that the fluorophosphite is used alone, and two or more kinds of fluorophosphites can be used in combination. The mixing ratio of the fluorophosphite is 0.001 to 1 part by weight, preferably 0.01 to 0.5 part by weight, based on 100 parts by weight of a composition in which 10 to 30% by weight of an inorganic filler is mixed with a crystalline polyolefin.

本発明の組成物にあっては、通常結晶性ポリオレフィ
ンに添加される各種の添加剤たとえばフェノール系、チ
オエーテル系、リン系（ただし、化合物Ａを除く）など
の酸化防止剤、光安定剤、重金属不活性化剤（ただし、
化合物Ａを除く）、透明化剤、造核剤、滑剤、帯電防止
剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、無滴剤、難燃剤、
難燃助剤、顔料、過酸化物の如きラジカル発生剤、ハロ
ゲン捕捉剤（ただし、化合物Ｂを除く）、金属石鹸類
（ただし、化合物Ｂを除く）などの分散剤もしくは中和
剤、有機充填剤（たとえば木粉、パルプ、故紙、合成繊
維、天然繊維など）を本発明の目的を損なわない範囲で
併用することができる。In the composition of the present invention, various additives usually added to the crystalline polyolefin, for example, antioxidants such as phenol-based, thioether-based and phosphorus-based (except for compound A), light stabilizers, heavy metals Deactivator (however,
Excluding compound A), clarifying agents, nucleating agents, lubricants, antistatic agents, antifogging agents, antiblocking agents, drip-free agents, flame retardants,
Dispersing or neutralizing agents such as flame retardant aids, pigments, radical generators such as peroxides, halogen scavengers (excluding compound B), metal soaps (excluding compound B), and organic filling An agent (eg, wood flour, pulp, waste paper, synthetic fiber, natural fiber, etc.) can be used in combination as long as the object of the present invention is not impaired.

本発明の組成物は結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤、化合物Ａおよび化合物Ｂならびに通常結晶性ポリオ
レフィンに添加される前述の各種添加剤のそれぞれ所定
量を通常の混合装置たとえばヘンシェルミキサー（商品
名）、スーパーミキサー、リボンブレンダー、バンバリ
ミキサーなどを用いて混合し、通常の単軸押出機、２軸
押出機、ブラベンダーまたはロールなどで、溶融混練温
度150℃〜300℃、好ましくは180℃〜270℃で溶融混練ペ
レタイズすることにより得ることができる。得られた組
成物は射出成形法、押出成形法、ブロー成形法などの各
種成形法により目的とする成形品の製造に供される。The composition of the present invention is prepared by adding a predetermined amount of each of the inorganic filler, the compound A and the compound B, and the above-mentioned various additives usually added to the crystalline polyolefin to the crystalline polyolefin, using a usual mixing device such as a Henschel mixer (trade name), Mix using a super mixer, ribbon blender, Banbury mixer, etc., and melt and knead at 150 ° C. to 300 ° C., preferably 180 ° C. to 270 ° C. using a normal single screw extruder, twin screw extruder, Brabender or roll. By melt-kneading pelletizing. The obtained composition is used for production of a target molded article by various molding methods such as an injection molding method, an extrusion molding method, and a blow molding method.

［作用］本発明において、化合物Ａおよび化合物Ｂの併用がど
のような作用をするのかその作用機構自体は明らかでは
ないが、以下の作用機構によるものと推定される。すな
わち、化合物Ａに対して化合物Ｂの銅イオンが作用し、
なんらかの形で化合物Ａおよび化合物Ｂの間に配位結合
ないしイオン結合を形成することによって、引張伸度お
よび耐衝撃性の改善に作用するものと考えられる。[Action] In the present invention, the action mechanism itself of the combined use of compound A and compound B is not clear, but it is presumed to be due to the following action mechanism. That is, the copper ion of the compound B acts on the compound A,
It is considered that the formation of a coordination bond or an ionic bond between the compound A and the compound B in any form acts to improve tensile elongation and impact resistance.

［実施例］以下、実施例および比較例によって本発明を具体的に
説明するが、本発明はこれによって限定されるものでは
ない。EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described specifically with reference to Examples and Comparative Examples, but the present invention is not limited thereto.

なお、実施例および比較例で用いた評価方法は次の方
法によった。The evaluation method used in the examples and comparative examples was based on the following method.

１）剛性：曲げ試験により評価した。すなわち得られた
ペレットを用いて長さ100mm、巾10mm、厚み4mmの試験片
を射出成形法により作成し、該試験片を用いて曲げ弾性
率を測定（JIS K 7203に準拠）することにより剛性を評
価した。1) Rigidity: Evaluated by a bending test. In other words, a test piece having a length of 100 mm, a width of 10 mm, and a thickness of 4 mm was prepared by injection molding using the obtained pellets, and the flexural modulus was measured using the test piece (based on JIS K 7203). Was evaluated.

２）引張伸度：引張試験により評価した。すなわち得ら
れたペレットを用いて長さ175mm、巾10mm、厚み3.3mmの
JIS1号試験片を射出成形法により作成し、該試験片を用
いて引張伸度を測定（JIS K 7113に準拠）評価した。2) Tensile elongation: Evaluated by a tensile test. That is, using the obtained pellets, a length of 175 mm, a width of 10 mm, and a thickness of 3.3 mm.
A JIS No. 1 test piece was prepared by an injection molding method, and the tensile elongation was measured using the test piece (based on JIS K 7113) and evaluated.

３）耐衝撃性：アイゾット衝撃試験により評価した。す
なわち得られたペレットを用いて長さ63.5mm、巾13mm、
厚み3.5mmの試験片（ノッチ有り）を射出成形法により
作成し、該試験片を用いて23℃におけるアイゾット衝撃
強度を測定（JIS K 7110に準拠）することにより耐衝撃
性を評価した。3) Impact resistance: evaluated by an Izod impact test. That is, using the obtained pellets, length 63.5 mm, width 13 mm,
A 3.5 mm thick test piece (with a notch) was prepared by an injection molding method, and the Izod impact strength at 23 ° C. was measured using the test piece (based on JIS K 7110) to evaluate the impact resistance.

実施例１〜12、比較例１〜９結晶性ポリオレフィンとしてMFR（230℃における荷重
2.16kgを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量）6.0g
/10分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単
独重合体80重量％および無機充填剤として平均粒径６〜
８μのタルク20重量％からなる合計100重量部に、化合
物Ａとして9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスフ
ァフェナンスレン−10−オキサイド、2,6,8−トリ−ｔ
−ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスフ
ァフェナンスレン−10−オキサイドもしくは２−シクロ
ヘキシル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスフ
ァフェナンスレン−10−オキサイド、化合物Ｂとして酢
酸銅、２−エチルヘキサン酸銅もしくはステアリン酸銅
および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第１表に記
載した配合割合でヘンシェルミキサー（商品名）に入
れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mmの２軸押出機で
250℃にて溶融混練処理してペレット化した。また比較
例１〜９としてMFRが6.0g/10分の安定化されていない粉
末状結晶性プロピレン単独重合体80重量％および平均粒
径６〜８μのタルク20重量％からなる合計100重量部に
後述の第１表に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合
し、実施例１〜12に準拠して溶融混練処理してペレット
を得た。Examples 1 to 12, Comparative Examples 1 to 9 As a crystalline polyolefin, MFR (load at 230 ° C.)
2.16 kg of molten resin discharged for 10 minutes when added (6.0 g)
80% by weight of unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer / 10 minutes and an average particle size of 6 to 6 as inorganic filler
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide as compound A, 2,6,8-tri-t in 100 parts by weight consisting of 20% by weight of talc of 8 μm
-Butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide or 2-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide Then, a predetermined amount of each of copper acetate, copper 2-ethylhexanoate or copper stearate and other additives as a compound B was put into a Henschel mixer (trade name) in a mixing ratio shown in Table 1 below, and stirred for 3 minutes. After mixing, use a twin screw extruder with a diameter of 30 mm
The mixture was melt-kneaded at 250 ° C. and pelletized. Further, as Comparative Examples 1 to 9, the MFR was 6.0 g / 10 min, and a total of 100 parts by weight of an unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer of 80% by weight and 20% by weight of talc having an average particle size of 6 to 8μ were added. A predetermined amount of each of the additives described in Table 1 described below was blended and melt-kneaded according to Examples 1 to 12 to obtain pellets.

剛性、引張伸度および耐衝撃性の評価に用いる試験片
は、得られたペレットを樹脂温度250℃、金型温度50℃
で射出成形により調製した。The test piece used for evaluation of rigidity, tensile elongation and impact resistance was obtained by molding the obtained pellet at a resin temperature of 250 ° C and a mold temperature of 50 ° C.
Was prepared by injection molding.

得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性、
引張伸度および耐衝撃性の評価を行った。これらの結果
を第１表に示した。Rigidity according to the above test method using the obtained test piece,
The tensile elongation and impact resistance were evaluated. The results are shown in Table 1.

実施例13〜24、比較例10〜18 結晶性ポリオレフィンとしてMFR4.0g/10分の安定化さ
れていない粉末状結晶性エチレン−プロピレンブロック
共重合体（エチレン含有量8.5重量％）70重量％および
無機充填剤として平均粒径６〜８μのタルク30重量％か
らなる合計100重量部に、化合物Ａとして9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド、2,6,8−トリ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイドもしくは６−フェニル−9,10−ジヒドロ−９
−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサ
イド、化合物Ｂとして２−エチルヘキサン酸銅、ステア
リン酸銅もしくはオレイン酸銅および他の添加剤のそれ
ぞれ所定量を後述の第２表に記載した配合割合でヘンシ
ェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したの
ち、口径30mmの２軸押出機で250℃にて溶融混練処理し
てペレット化した。また比較例10〜18としてMFRが4.0g/
10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレン−プロ
ピレンブロック共重合体（エチレン含有量8.5重量％）7
0重量％および平均粒径６〜８μのタルク30重量％から
なる合計100重量部に後述の第２表に記載の添加剤のそ
れぞれ所定量を配合し、実施例13〜24に準拠して溶融混
練処理してペレットを得た。Examples 13 to 24, Comparative Examples 10 to 18 As a crystalline polyolefin, 70% by weight of an unstabilized powdery crystalline ethylene-propylene block copolymer (ethylene content 8.5% by weight) having an MFR of 4.0 g / 10 minutes and As a compound A, 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- as a compound A is added to a total of 100 parts by weight of 30% by weight of talc having an average particle size of 6 to 8 μm.
Oxide, 2,6,8-tri-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide or 6-phenyl-9,10-dihydro-9
The prescribed amounts of -oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, copper 2-ethylhexanoate, copper stearate or copper oleate as the compound B and other additives are described in Table 2 below. The mixture was placed in a Henschel mixer (trade name) at the compounding ratio, mixed by stirring for 3 minutes, and then melt-kneaded at 250 ° C. with a twin-screw extruder having a diameter of 30 mm to form pellets. As Comparative Examples 10 to 18, the MFR was 4.0 g /
10 minute unstabilized powdery crystalline ethylene-propylene block copolymer (ethylene content 8.5% by weight) 7
To a total of 100 parts by weight of 0% by weight and 30% by weight of talc having an average particle size of 6 to 8 μm, a predetermined amount of each of the additives described in Table 2 described below was blended and melted according to Examples 13 to 24. A pellet was obtained by kneading.

得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性、
引張伸度および耐衝撃性の評価を行った。これらの結果
を第２表に示した。Rigidity according to the above test method using the obtained test piece,
The tensile elongation and impact resistance were evaluated. Table 2 shows the results.

実施例25〜36、比較例19〜27 結晶性ポリオレフィンとしてMFR7.0g/10分の安定化さ
れていない粉末状結晶性エチレン−プロピレンランダム
共重合体（エチレン含有量2.5重量％）70重量％、MI（1
90℃における荷重2.16kgを加えた場合の10分間の溶融樹
脂の吐出量）10g/10分の安定化されていない粉末状チー
グラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体20重量％お
よび無機充填剤として平均粒径６〜８μのタルク10重量
％からなる合計100重量部に、化合物Ａとして9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド、2,6,8−トリ−ｔ−ブチル−9,10−ジ
ヒドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイドもしくは２−ベンジル−9,10−ジヒドロ
−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド、化合物Ｂとしてステアリン酸銅、オレイン酸
銅もしくはモンタン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所
定量を後述の第３表に記載した配合割合でヘンシェルミ
キサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口
径30mmの２軸押出機で250℃にて溶融混練処理してペレ
ット化した。また比較例19〜27としてMFRが7.0g/10分の
安定化されていない粉末状結晶性エチレン−プロピレン
ランダム共重合体（エチレン含有量2.5重量％）70重量
％、MIが10g/10分の安定化されていない粉末状チーグラ
ー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体20重量％および
平均粒径６〜８μのタルク10重量％からなる合計100重
量部に後述の第３表に記載の添加剤のそれぞれ所定量を
配合し、実施例25〜36に準拠して溶融混練処理してペレ
ットを得た。Examples 25-36, Comparative Examples 19-27 As a crystalline polyolefin, 70% by weight of an unstabilized powdery crystalline ethylene-propylene random copolymer (ethylene content 2.5% by weight) with an MFR of 7.0 g / 10 minutes, MI (1
Discharge rate of molten resin for 10 minutes when a load of 2.16 kg is applied at 90 ° C) 10 g / 10 minutes Unstabilized powdered Ziegler-Natta high-density ethylene homopolymer 20% by weight and inorganic filler Compound A is composed of 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-100 parts by weight in total consisting of 10% by weight of talc having an average particle size of 6 to 8 μm.
10-oxide, 2,6,8-tri-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-
10-oxide or 2-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, copper stearate, copper oleate or copper montanate as compound B and other additives A predetermined amount of each was placed in a Henschel mixer (trade name) at the mixing ratio shown in Table 3 below, and mixed by stirring for 3 minutes. Then, the mixture was melt-kneaded at 250 ° C. with a twin-screw extruder having a diameter of 30 mm to form pellets. did. As Comparative Examples 19 to 27, the MFR was 7.0 g / 10 min, and the unstabilized powdery crystalline ethylene-propylene random copolymer (ethylene content 2.5% by weight) 70% by weight, MI was 10 g / 10 minutes. A total of 100 parts by weight of an unstabilized powdered Ziegler-Natta type high-density ethylene homopolymer and 10% by weight of talc having an average particle size of 6 to 8 μm was added to a total of 100 parts by weight of the additives described in Table 3 below. A predetermined amount was blended, and the mixture was melt-kneaded according to Examples 25 to 36 to obtain pellets.

得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性、
引張伸度および耐衝撃性の評価を行った。これらの結果
を第３表に示した。Rigidity according to the above test method using the obtained test piece,
The tensile elongation and impact resistance were evaluated. The results are shown in Table 3.

実施例37〜48、比較例28〜36 結晶性ポリオレフィンとしてMFR8.0g/10分の安定化さ
れていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体80重量
％、無機充填剤として平均粒径２〜３μのタルク５重量
％および平均粒径0.4〜0.6μの硫酸バリウム15重量％か
らなる合計100重量部に、化合物Ａとして9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド、2,6,8−トリ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒド
ロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイドもしくは６−（α−メチルベンジル）−８−
ｔ−ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォス
ファフェナンスレン−10−オキサイド、化合物Ｂとして
ステアリン酸銅、オレイン酸銅もしくは12−ヒドロキシ
オクタデカン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を
後述の第４表に記載した配合割合でヘンシェルミキサー
（商品名）に入れ、３分間攪拌混合したのち、口径30mm
の２軸押出機で250℃にて溶融混練処理してペレット化
した。また比較例28〜36としてMFRが8.0g/10分の安定化
されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体80重量
％、平均粒径２〜３μのタルク５重量％および平均粒径
0.4〜0.6μの硫酸バリウム15重量％からなる合計100重
量部に後述の第４表に記載の添加剤のそれぞれ所定量を
配合し、実施例37〜48に準拠して溶融混練処理してペレ
ットを得た。Examples 37 to 48, Comparative Examples 28 to 36 MFR 8.0 g / 10 min as crystalline polyolefin, 80% by weight of unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer, average particle size of 2 to 3 μm as inorganic filler 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- as compound A was added to a total of 100 parts by weight of 5% by weight of talc and 15% by weight of barium sulfate having an average particle diameter of 0.4 to 0.6 μm.
Oxide, 2,6,8-tri-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide or 6- (α-methylbenzyl) -8-
t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, copper stearate, copper oleate or copper 12-hydroxyoctadecanoate as compound B and other additives, respectively A predetermined amount was placed in a Henschel mixer (trade name) at the mixing ratio shown in Table 4 below, and the mixture was stirred and mixed for 3 minutes.
Was melt-kneaded at 250 ° C. in a twin-screw extruder to form pellets. As Comparative Examples 28 to 36, 80% by weight of an unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer having an MFR of 8.0 g / 10 minutes, 5% by weight of talc having an average particle size of 2 to 3 μm, and an average particle size
A predetermined amount of each of the additives described in Table 4 described below was blended with 100 parts by weight of a total of 15% by weight of barium sulfate of 0.4 to 0.6 μm, and the mixture was melt-kneaded according to Examples 37 to 48 and pelletized. I got

得られた試験片を用いて前記の試験方法により剛性、
引張伸度および耐衝撃性の評価を行った。これらの結果
を第４表に示した。Rigidity according to the above test method using the obtained test piece,
The tensile elongation and impact resistance were evaluated. The results are shown in Table 4.

第１表〜第４表に示される本発明にかかわる化合物お
よび添加剤は下記の通りである。The compounds and additives according to the present invention shown in Tables 1 to 4 are as follows.

化合物Ａ［Ｉ］:9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイド化合物Ａ［II］:2,6,8−トリ−ｔ−ブチル−9,10−ジヒ
ドロ−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10
−オキサイド化合物Ａ［III］:2−シクロヘキシル−9,10−ジヒドロ
−９−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド化合物Ａ［IV］:6−フェニル−9,10−ジヒドロ−９−オ
キサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド化合物Ａ［Ｖ］:2−ベンジル−9,10−ジヒドロ−９−オ
キサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド化合物Ａ［VI］:6−（α−メチルベンジル）−８−ｔ−
ブチル−9,10−ジヒドロ−９−オキサ−10−フォスファ
フェナンスレン−10−オキサイド化合物Ｂ［Ｉ］：酢酸銅化合物Ｂ［II］:2−エチルヘキサン酸銅化合物Ｂ［III］：ステアリン酸銅化合物Ｂ［IV］：オレイン酸銅化合物Ｂ［Ｖ］：モンタン酸銅化合物Ｂ［VI］:12−ヒドロキシオクタデカン酸銅脂肪族アミン1:ラウリルアミン脂肪族アミン2:N,N−ジココアミン脂肪族アミン3:N−ステアリル−N,N−ジメチルアミン脂肪族アミン4:ヘキサメチレンジアミン脂肪族アミン5:N−タロウ−1,3−ジアミノプロパン脂肪族アミン6:ヘキサメチレンテトラミン脂肪族アミン7:N−ドコシル−N,N,N−トリメチルアンモ
ニウムクロライド脂肪族アミン8:N,N,N−トリエチル−Ｎ−ベンジルアン
モニウムクロライド脂肪族アミン9:N,N,−ビス（２−ヒドロキシエチル）−
Ｎ−オレイル−Ｎ−メチルアンモニウムクロライド脂肪族アミン10:N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）ス
テアリルアミノベタイン脂肪族アミン11:トリイソプロパノールアミン脂肪族アミン12:N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）コ
コアミン脂肪族アミン13:N,N−ビス（２−ヒドロキシエチル）タ
ロウアミン脂肪族アミン14:オクタデカン酸２−［（２−ヒドロキ
シエチル）オクタデシルアミノ］エチルエステル脂肪族アミン15:（オクタデシルイミノ）ジエチレンジ
ステアレート脂肪族アミン16:ポリオキシエチレンラウリルアミノエ
ーテル脂肪族アミン17:ポリオキシエチレンステアリルアミノ
エーテル脂肪族アミン18:N,N,N′,N′−テトラ（２−ヒドロキシ
エチル）−1,3−ジアミノプロパン脂肪族アミン19:N−タロウ−N,N′,N′−トリス（２−
ヒドロキシエチル）−1,3−ジアミノプロパン脂肪族アミン20:N,N−ジココ−Ｎ′,N′−ビス（２−ヒ
ドロキシエチル）−1,6−ジアミノヘキサンフルオロフォスファイト1:2,2′−ビス（4,6−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）フルオロフォスファイトフルオロフォスファイト2:2,2′−ビス（４−ｓ−エイ
コシルフェニル）フルオロフォスファイトフルオロフォスファイト3:2,2′−メチレン−ビス（４
−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスフ
ァイトフルオロフォスファイト4:2,2′−メチレン−ビス（4,6
−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイトフルオロフォスファイト5:2,2′−メチレン−ビス（4,6
−ジノニルフェニル）フルオロフォスファイトフルオロフォスファイト6:2,2′−エチリデン−ビス
（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォ
スファイトフルオロフォスファイト7:2,2′−エチリデン−ビス
（4,6−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファ
イトフルオロフォスファイト8:2,2′−ブチリデン−ビス
（４−メチル−６−（１′−メチルシクロヘキシル）フ
ェニル）フルオロフォスファイトフルオロフォスファイト9:2,2′−チオ−ビス（４−メ
チル−６−ｔ−ブチルフェニル）フルオロフォスファイ
トフルオロフォスファイト10:2,2′−チオ−ビス（４−メ
チル−６−α−メチルベンジルフェニル）フルオロフォ
スファイトフェノール系酸化防止剤1:2,6−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−
クレゾールフェノール系酸化防止剤2:テトラキス［メチレン−３−
（３′,5′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシフェニ
ル）プロピオネート］メタンフェノール系酸化防止剤3:1,3,5−トリス（3,5−ジ−ｔ
−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートフェノール系酸化防止剤4:1,3,5−トリメチル−2,4,6−
トリス（3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジ
ル）ベンゼンフェノール系酸化防止剤5:3,9−ビス［1,1−ジメチル−
２−｛β−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メ
チルフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−2,4,8,
10−テトラオキサスピロ［5,5］ウンデカンチオエーテル系酸化防止剤1:ジミリスチルチオジプロピ
オネートチオエーテル系酸化防止剤2:ジステアリルチオジプロピ
オネートチオエーテル系酸化防止剤3:ペンタエリスリトール−テ
トラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）リン系酸化防止剤1:ビス（2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェニル）−ペンタエリスリトール−ジフォスフ
ァイトリン系酸化防止剤2:ビス（2,4−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）−ペンタエリスリトール−ジフォスファイトリン系酸化防止剤3:テトラキス（2,4−ジ−ｔ−ブチル
フェニル）−4,4′−ビフェニレン−ジ−フォスフォナ
イト銅化合物1:乳酸銅銅化合物2:安息香酸銅銅化合物3:硫化銅銅化合物4:リン酸銅銅化合物5:ベンゼンスルフォン酸銅銅化合物6:アセチルアセトン酸銅第１表に記載の実施例および比較例は、結晶性ポリオ
レフィンとして結晶性プロピレン単独重合体、無機充填
剤としてタルクを用いた場合である。第１表からわかる
ように、実施例１〜12は結晶性プロピレン単独重合体に
タルク、化合物Ａおよび化合物Ｂを配合したものであ
り、実施例１〜12と比較例１（化合物Ａおよび化合物Ｂ
を配合しないもの）および比較例２〜３（化合物Ａもし
くは化合物Ｂをそれぞれ単独に配合したもの）とをくら
べてみると、実施例１〜12は引張伸度および耐衝撃性に
優れていることがわかる。また実施例２において、本発
明にかかわる化合物Ｂ以外の銅化合物を化合物Ｂの替わ
りにそれぞれ配合した比較例４〜９と実施例１〜12とを
くらべてみると、比較例４〜９の引張伸度および耐衝撃
性は比較例２と同程度でありいまだ充分ではなく、化合
物Ａに化合物Ｂ以外の銅化合物を併用しても引張伸度お
よび耐衝撃性はほとんど改善されないことがわかる。従
って、本発明にかかわる化合物Ａおよび化合物Ｂの２成
分の配合を同時に満たさない比較各例は、本発明の効果
を奏さないことが明らかである。すなわち、本発明で得
られる引張伸度および耐衝撃性は、無機充填剤を配合し
てなる無機充填剤含有ポリオレフィン組成物に、化合物
Ａおよび化合物Ｂを併用したときにはじめてみられる特
有の効果であるといえる。さらに、実施例１〜４の組成
物において、各種脂肪族アミンを併用した実施例５〜９
またはフルオロフォスファイトを併用した実施例10〜12
は実施例１〜４にくらべて化合物Ａおよび化合物Ｂの優
れた引張伸度および耐衝撃性の改善効果が阻害されるこ
となく、脂肪酸アミンまたはフルオロフォスファイト併
用による剛性および耐衝撃性改善の顕著な相乗効果が認
められることがわかる。Compound A [I]: 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide Compound A [II]: 2,6,8-tri-t-butyl-9,10-dihydro -9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10
-Oxide Compound A [III]: 2-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide Compound A [IV]: 6-phenyl-9,10-dihydro-9 -Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide compound A [V]: 2-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide compound A [VI] : 6- (α-methylbenzyl) -8-t-
Butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide Compound B [I]: Copper acetate Compound B [II]: Copper 2-ethylhexanoate Compound B [III]: Stearin Copper acid Compound B [IV]: Copper oleate Compound B [V]: Copper montanate Compound B [VI]: Copper 12-hydroxyoctadecanoate Aliphatic amine 1: Laurylamine Aliphatic amine 2: N, N-dicocoamine Fat Aliphatic amine 3: N-stearyl-N, N-dimethylamine aliphatic amine 4: hexamethylenediamine aliphatic amine 5: N-tallow-1,3-diaminopropane aliphatic amine 6: hexamethylenetetramine aliphatic amine 7: N-docosyl-N, N, N-trimethylammonium chloride aliphatic amine 8: N, N, N-triethyl-N-benzylammonium chloride aliphatic amine 9: N, N, -bis (2-hydroxyethyl)
N-oleyl-N-methylammonium chloride aliphatic amine 10: N, N-bis (2-hydroxyethyl) stearylaminobetaine aliphatic amine 11: triisopropanolamine aliphatic amine 12: N, N-bis (2-hydroxy Ethyl) cocoamine aliphatic amine 13: N, N-bis (2-hydroxyethyl) tallowamine aliphatic amine 14: octadecanoic acid 2-[(2-hydroxyethyl) octadecylamino] ethyl ester aliphatic amine 15: (octadecyl imino) Diethylene distearate aliphatic amine 16: polyoxyethylene lauryl amino ether Aliphatic amine 17: polyoxyethylene stearyl amino ether Aliphatic amine 18: N, N, N ', N'-tetra (2-hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane Aliphatic amine 19: N-tallow-N, N', N'-tris (2-
(Hydroxyethyl) -1,3-diaminopropane aliphatic amine 20: N, N-dicoco-N ', N'-bis (2-hydroxyethyl) -1,6-diaminohexane fluorophosphite 1: 2,2' -Bis (4,6-di-t-
Butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 2: 2,2'-bis (4-s-eicosylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 3: 2,2'-methylene-bis (4
-Methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 4: 2,2'-methylene-bis (4,6
-Di-t-butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 5: 2,2'-methylene-bis (4,6
-Dinonylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 6: 2,2'-ethylidene-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 7: 2,2'-ethylidene-bis ( 4,6-di-t-butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 8: 2,2'-butylidene-bis (4-methyl-6- (1'-methylcyclohexyl) phenyl) fluorophosphite fluorophosphite 9 : 2,2'-thio-bis (4-methyl-6-t-butylphenyl) fluorophosphite fluorophosphite 10: 2,2'-thio-bis (4-methyl-6-α-methylbenzylphenyl) Fluorophosphite phenolic antioxidant 1: 2,6-di-t-butyl-p-
Cresol phenolic antioxidant 2: tetrakis [methylene-3-
(3 ', 5'-di-t-butyl-4'-hydroxyphenyl) propionate] methane phenolic antioxidant 3: 1,3,5-tris (3,5-di-t
-Butyl-4-hydroxybenzyl) isocyanurate phenolic antioxidant 4: 1,3,5-trimethyl-2,4,6-
Tris (3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl) benzene phenolic antioxidant 5: 3,9-bis [1,1-dimethyl-
2- {β- (3-t-butyl-4-hydroxy-5-methylphenyl) propionyloxy} ethyl] -2,4,8,
10-tetraoxaspiro [5,5] undecane thioether antioxidant 1: dimyristyl thiodipropionate thioether antioxidant 2: distearyl thiodipropionate thioether antioxidant 3: pentaerythritol-tetrakis (3 -Lauryl thiopropionate) Phosphorus antioxidant 1: bis (2,6-di-t-butyl-4-)
Methylphenyl) -pentaerythritol-diphosphite phosphorus-based antioxidant 2: bis (2,4-di-t-butylphenyl) -pentaerythritol-diphosphite phosphorus-based antioxidant 3: tetrakis (2,4- Di-tert-butylphenyl) -4,4'-biphenylene-diphosphonite Copper compound 1: Copper lactate Copper compound 2: Copper benzoate Copper compound 3: Copper sulfide Copper compound 4: Copper phosphate Copper compound 5: Copper benzenesulfonate Copper compound 6: Copper acetylacetonate The examples and comparative examples described in Table 1 are cases where a crystalline propylene homopolymer was used as the crystalline polyolefin and talc was used as the inorganic filler. As can be seen from Table 1, Examples 1 to 12 were obtained by blending talc, compound A and compound B with a crystalline propylene homopolymer, and were compared with Examples 1 to 12 and Comparative Example 1 (compound A and compound B).
Examples 1 to 12 are superior in tensile elongation and impact resistance when compared with Comparative Examples 2 and 3 (compounds each of which compound A or compound B alone). I understand. Further, in Example 2, when comparing Comparative Examples 4 to 9 and Examples 1 to 12 in which a copper compound other than the compound B according to the present invention was compounded instead of the compound B, the tensile strengths of Comparative Examples 4 to 9 were compared. The elongation and impact resistance are comparable to those of Comparative Example 2 and are not yet sufficient. It can be seen that even when a copper compound other than compound B is used in combination with compound A, the tensile elongation and impact resistance are hardly improved. Therefore, it is clear that Comparative Examples which do not simultaneously satisfy the compounding of the two components of Compound A and Compound B according to the present invention do not exhibit the effects of the present invention. That is, the tensile elongation and impact resistance obtained in the present invention are unique effects that can be seen only when compound A and compound B are used in combination with an inorganic filler-containing polyolefin composition containing an inorganic filler. It can be said that there is. Further, in the compositions of Examples 1 to 4, Examples 5 to 9 in which various aliphatic amines were used in combination
Or Examples 10 to 12 in combination with fluorophosphite
Is markedly improved in rigidity and impact resistance by the combined use of fatty acid amine or fluorophosphite without impairing the excellent effects of improving the tensile elongation and impact resistance of Compound A and Compound B as compared with Examples 1 to 4. It can be seen that a significant synergistic effect is observed.

第２表〜第３表は、結晶性ポリオレフィンとしてそれ
ぞれ結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体また
は結晶性エチレン−プロピレンランダム共重合体および
チーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体の混合
物、無機充填剤としてタルクを用いたものであり、これ
らについても上述と同様の効果が確認された。また第４
表は、結晶性ポリオレフィンとして結晶性プロピレン単
独重合体、無機充填剤としてタルクおよび硫酸バリウム
の混合物を用いたものであり、これらについても上述と
同様の効果が確認された。Tables 2 and 3 show, as the crystalline polyolefin, a mixture of a crystalline ethylene-propylene block copolymer or a crystalline ethylene-propylene random copolymer and a Ziegler-Natta high-density ethylene homopolymer, respectively, an inorganic filler. And talc was used, and the same effect as above was confirmed for these. The fourth
The table uses a crystalline propylene homopolymer as the crystalline polyolefin and a mixture of talc and barium sulfate as the inorganic filler, and the same effects as described above were confirmed for these.

［発明の効果］本発明の組成物は、（１）成形品としたときの該成形
品の剛性、耐熱剛性および寸法安定性を損なうことな
く、引張伸度および耐衝撃性が著しく優れている。
（２）引張伸度および耐衝撃性が著しく優れているの
で、射出成形品、押出成形品、真空成形品、圧空成形
品、プレス（スタンピング）成形品などの各種の成形品
の用途に好適に使用することができる。[Effect of the Invention] The composition of the present invention (1) when formed into a molded article, has excellent tensile elongation and impact resistance remarkably without impairing the rigidity, heat resistance rigidity and dimensional stability of the molded article. .
(2) Since it has remarkably excellent tensile elongation and impact resistance, it is suitable for use in various molded products such as injection molded products, extruded molded products, vacuum molded products, compressed air molded products, and press (stamping) molded products. Can be used.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＣ０８Ｋ 5:09 5:17 5:49） ──────────────────────────────────────────────────続き Continued on the front page (51) Int.Cl. ⁶ Identification code FI C08K 5:09 5:17 5:49)

Claims

(57) [Claims]

An inorganic filler is added to a crystalline polyolefin.
The cyclic phosphorus compound represented by the following general formula [I] (hereinafter, referred to as compound A) and the copper aliphatic monocarboxylate (hereinafter, referred to as compound B) are used with respect to 100 parts by weight of the composition containing 100% by weight. An inorganic filler-containing polyolefin composition, each compounded in an amount of 0.05 to 1 part by weight. (In the formula, Ar ₁ and Ar ₂ each represent an arylene group, an alkylarylene group, a cycloalkylarylene group, an arylarylene group or an aralkylarylene group.)

2. An inorganic filler of from 10 to 30 to crystalline polyolefin.
An inorganic filler-containing polyolefin composition comprising 0.05 to 1 part by weight of each of Compound A, Compound B and an aliphatic amine with respect to 100 parts by weight of a composition containing the same.

3. The crystalline polyolefin has an inorganic filler of 10 to 30.
Compound A with respect to 100 parts by weight of the composition containing
And 0.05 to 1 part by weight of a compound B, respectively, and 0.001 to 1 part by weight of a fluorophosphite represented by the following general formula [II].
A polyolefin composition containing an inorganic filler, compounded by weight. (Where R represents an alkylidene group having 1 to 4 carbon atoms or sulfur, Ar ₃ and Ar ₄ represent an alkylarylene group or a cycloalkylarylene group, and n represents 0 or 1
Are respectively shown. )