JP2716650B2 - 水素および一酸化炭素富化ガスの製造方法および反応器 - Google Patents

水素および一酸化炭素富化ガスの製造方法および反応器

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素および一酸化炭素
富化ガスの製造に関する。特に、本発明は、炭化水素供
給源の非接触部分酸化または自熱触媒改質によるかゝる
ガスの製造方法並びに反応器に関する。
【０００２】
【従来技術】水素および一酸化炭素富化ガスは、主とし
てアンモニアおよびメタノールあるいはその他の有機化
合物の製造における合成ガスとして使用されている。
【０００３】これらのガスは、スチール鋼製造の際にま
たは燃料または都市ガスとしても使用される。通例の工
業的製造方法はほとんど、炭化水素の自熱触媒改質およ
び非接触部分酸化を含んでなる。
【０００４】非接触部分酸化法において、炭化水素供給
源を空気、酸素または酸素富化空気と一緒に反応容器の
頂部に設けられたバーナー中で燃焼させる。この際、酸
素は、完全燃焼に必要な量より少ない量で供給され、そ
して水素および一酸化炭素が主として以下の燃焼反応に
より流出ガス中に製造される。
【０００５】
【化１】 両反応は、全ての炭化水素に関して強い発熱性である。
部分酸化は、代表的には重油のガス化に用いられ、この
際、ガスの温度は燃焼の間に1000〜1500℃に上昇し、こ
のような高い温度によって燃焼流出ガス中の未 転化の炭
化水素の含量が十分低く抑えられる。
【０００６】天然ガスからナフサ留分に至る範囲の２０
０℃までの沸点を有する軽質供給源は、従来から供給源
の自熱触媒改質により処理されている。この方法の際
に、一部の炭化水素供給源のみが酸素含有ガスで上記燃
焼反応（１，２）により酸化される。次いで、燃焼から
のガス流中に残留する炭化水素は下記の吸熱反応により
接触的に水蒸気改質される。
【０００７】
【化２】 この際、吸熱水蒸気改質反応に必要な熱が発熱燃焼反応
(1,2) によって供給される。
【０００８】自熱触媒改質の際にはいくぶんか低い燃焼
温度が使用され、そしてこれは約９００℃ないし１４０
０℃の代表的温度で操作される。燃焼温度を緩和しそし
てバーナー流出ガスにおける炭化水素転化率を増加させ
るために水蒸気を添加する。
【０００９】部分酸化法と同様に、水蒸気と混合された
炭化水素供給源を、反応器の頂部で酸素含有ガスによっ
て燃焼させる。燃焼したガス中の残留炭化水素を次い
で、固定床として反応器の下部区域に配置された触媒の
存在下に水蒸気改質する。吸熱水蒸気改質に必要な熱
は、反応器の上部区域および触媒床より上の位置の燃焼
領域からの熱流出ガスにより供給される。燃焼ガスが触
媒と接触すると、ガスの温度は、触媒床中の水蒸気改質
反応により９００℃ないし１１００℃に冷却される。
【００１０】上記方法の操作の際に、好適な炭化水素供
給源を、場合により予備加熱した後に反応器の頂部に設
けられたバーナー中に導入し、そして酸素含有ガスで燃
焼させる。反応器シェルを発熱酸化反応の際に上昇した
高温から保護するために、工業的な反応器には、耐熱性
および断熱耐火性ライニングが反応シェルの内壁に付さ
れている。
【００１１】ライニング材料は、高温曝露に対して耐え
なければならず、そして熱ガスによる浸蝕に耐えるのに
適したものでなければならない。目下のところ最も一般
にこの種の工業用反応器において使用されている耐火性
材料は、９０％以上のアルミナを含有する。これらの材
料は良好な耐熱性および耐久性を有する強度の高い鋳造
可能物(castables) または煉瓦(bricks)であるが、一酸
化炭素、水蒸気及び水素を含む熱燃焼ガスとの接触によ
る劣化が燃焼領域を囲む反応器上部で最も過酷に生じ
る。ガスが還元性であるために、耐火性材料中のアルミ
ナは、反応器上部における高温環境において蒸発性であ
るアルミニウムの亜酸化物(Suboxide)に還元される。
【００１２】アルミニウム亜酸化物の表面蒸発は、ライ
ニングの劣化および反応器の冷却器部分における触媒上
へのまたは反応システムの下流装置における冷却器表面
への酸化アルミニウムの析出の原因となる。その結果、
反応システム全体にわたってガス流路が固形析出物によ
り閉塞され、そして最終的にはシステムをシャットダウ
ンせざるえなくなる。
【００１３】
【発明の構成】耐火性ライニングの施された反応器中で
の部分酸化および自熱触媒改質行程の際の上記の問題点
は、ライニングの表面上で吸熱水蒸気改質反応を行うこ
とによって、耐火性材料から生じる分解生成物の蒸発温
度以下に反応器のライニングの表面を冷却すると、実質
的に回避されるということが見出された。少なくとも熱
燃焼領域を囲む反応器の部分の表面に好適な触媒を配置
した際に、これらの反応は燃焼流出ガス中で進行する。
【００１４】この知見に従って、本発明は、上部区域お
よび下部区域並びに反応器の内側表面に密着した耐火性
ライニングを有する反応器内で炭化水素供給源を部分酸
化することからなる水素および／または一酸化炭素富化
ガスの改善された製造方法であって、該供給源および酸
素含有ガスを反応器の上部に導入する段階、該供給源を
酸素で反応器の上部において部分的に酸化する段階、お
よび該耐火性ライニング上で、部分的に酸化されたガス
中で進行する吸熱的改質反応によってライニングが冷却
されるように、部分的に酸化された供給源の一部を少な
くとも反応器の上部区域において耐火性ライニング上に
配置された改質触媒と接触させる段階からなる方法を提
供する。
【００１５】更にまた、本発明は、上記の本発明方法を
行うのに好適な反応器を提供する。本発明による反応器
は、圧力シェル内の該シェルの内壁上の耐火性ライニン
グ、炭化水素供給源および酸素含有ガスを導入しそして
該供給源を酸素で部分的に酸化するための上部区域から
なる、反応器であって、少なくとも反応器の上部区域中
の耐火性ライニング上に配置された改質触媒を更に含む
反応器である。
【００１６】本発明方法または本発明による反応器の特
定の態様を実施するに当たって、約４００℃ないし７０
０℃に予備加熱した炭化水素供給源を耐火性ライニング
された反応器の頂部に搭載されたバーナー中に導入す
る。このバーナーにおいて、上記供給源を水蒸気および
酸素含有ガスと、好ましくは０．５ないし０．７の酸素
／炭素モル比および好ましくは０．５ないし１．５の水
蒸気／炭素モル比のプロセスガスが提供されるような量
で混合する。自熱触媒改質条件下に操作を行う場合に
は、本発明方法に好適な代表的な炭化水素供給源は、天
然ガス、ＬＰＧおよび一次リフォームガスを包含する、
２００℃までの沸点を有するメタンないしナフサ留分の
範囲のものである。重油留分等の高級炭化水素供給源を
用いる場合は、本発明方法は、非接触部分酸化条件で行
うことができる。両方の方法条件において、本発明によ
るプロセスガスは、バーナーから反応器上部区域におけ
る燃焼領域に放出され、そこでガス中の炭化水素の一部
が前記に記載したような燃焼反応（１）および（２）に
より酸素と反応して一酸化炭素および水素になる。
【００１７】最終生成物ガスの所望の組成に依存して、
酸素は、アンモニア合成ガスの製造におけるように空気
から、またオキソ合成および還元ガスの製造におけるよ
うに窒素が生成物ガス中望ましくないときは酸素または
酸素富化ガスから供給される。炭化水素酸化の際には、
燃焼領域における温度は、９００℃〜１５００℃に上昇
させる。
【００１８】燃焼領域の周囲の耐火性ライニングの冷却
は、未転化炭化水素を含む燃焼した流出ガスの一部を、
耐火性表面上に配置された改質触媒と接触させながら、
耐火性表面を横切って通過させることによって行う。耐
火性表面上でガス中で進行する吸熱水蒸気改質反応
（３）により、触媒が配置された耐火性ライニングを横
切って通過する流出ガスの温度は１００℃ないし３００
℃下がり、そしてこの温度は分解生成物の蒸発点よりも
十分に低い温度にライニングを冷却する。この際、実際
の耐火性表面上の温度低下は、燃焼領域から来たガス中
の炭化水素および水蒸気の量および耐火性材料上の改質
触媒の活性度及び量に依存する。この目的に好適な触媒
は、周期律表の第VIII族の周知の改質触媒、例えばニッ
ケルおよび／またはコバルトからなり、これは十分冷却
するために従来の含浸またはウォッシュコーティング技
術によりライニング表面上で０．０１ｇ／ｍ2 ないし
０．１５ｇ／ｍ2 の量で負荷されている。触媒の負荷に
ウォッシュコーティング技術を使用する場合、触媒材料
またはその前駆体で被覆するのに先立ってマグネシウム
アルミニウムスピネルの結合層を表面に適用するのが好
ましい。
【００１９】本発明による方法を自熱触媒改質条件で行
う場合には、燃焼領域からの流出ガスを更に反応器の下
部区域に配された従来のニッケルおよび／またはコバル
ト改質触媒の固定床に通過させる。触媒床への通過によ
り、ガス中の残留炭化水素は更に水素および一酸化炭素
に水蒸気改質される。
【００２０】非接触部分酸化条件で、一酸化炭素および
水素が豊富である燃焼領域からの流出ガスは、直接反応
器の下部区域から抜き取られる。耐火性ライニングにお
ける温度を低下させることによって、実質的に上記に示
した通り、流出ガス中への耐火性ライニングの分解生成
物の蒸発が反応器の上部区域で生じない。従って、反応
器の下部区域の冷却器部分または装置の下流における障
害を引起す恐れのあるかゝる生成物の析出が好適に回避
される。

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 上部区域および下部区域並びに反応器の
    内側表面に密着した耐火性ライニングを有する反応器内
    で炭化水素供給源を部分酸化することからなる水素およ
    び／または一酸化炭素富化ガスの製造方法であって、 該供給源および酸素含有ガスを反応器の上部に導入する
    段階、 該供給源を酸素で反応器の上部において部分的に酸化す
    る段階、および該耐火性ライニング上で、部分的に酸化
    されたガス中で進行する吸熱的改質反応によりライニン
    グが冷却されるように部分的に酸化された供給源の一部
    を少なくとも反応器の上部区域において耐火性ライニン
    グ上に配置された改質触媒と接触させる段階からなる、
    上記方法。
  2. 【請求項２】 反応器の上部区域からの部分的に酸化し
    た供給源を、更に反応器の下部区域に配置された水蒸気
    改質触媒と接触させる請求項１の方法。
  3. 【請求項３】 炭化水素供給源および酸素含有ガスを、
    反応器の上部区域への導入前にバーナー中で混合する請
    求項１または２の方法。
  4. 【請求項４】 改質触媒を耐火性ライニング上に０．０
    １ｇ／ｍ2 ないし０．１５ｇ／ｍ2 の量で配置する請求
    項１〜３のいずれか一つの方法。
  5. 【請求項５】 圧力シェル内での該シェルの内壁上の耐
    火性ライニング、 炭化水素供給源および酸素含有ガスを導入しそして該供
    給源を酸素で部分的に酸化するための上部区域からな
    る、請求項１ないし４のいずれかの方法に使用する反応
    器であって、少なくとも反応器の上部区域において耐火性ライニング
    上に配置された改質触媒 を更に含む、上記反応器。
  6. 【請求項６】 下部区域に、反応器の上部からの部分的
    に酸化されたガスを導入しそしてそれを水蒸気改質する
    のに適合した改質触媒が配されている請求項５の反応
    器。
  7. 【請求項７】 更に、反応器の頂部に酸素含有ガスと炭
    化水素供給源を混合し、そして燃焼するためのバーナー
    が設けられている請求項５または６の反応器。
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