JPH06279002A - 水素および一酸化炭素富化ガスの製造方法および反応器 - Google Patents
水素および一酸化炭素富化ガスの製造方法および反応器Info
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Abstract
着した耐火性ライニングを有する反応器内で炭化水素供
給源を部分酸化することからなる水素および/または一
酸化炭素富化ガスの製造方法であって、供給源および酸
素含有雰囲気を反応器の上部に導入し、供給源を酸素で
反応器の下部で部分酸化し、そして耐火性ライニング上
で部分酸化されたガス中で進行する吸熱リフォーミング
反応によるライニングを冷却するように部分酸化された
供給源を少なくとも反応器の上部中の耐火性ライニング
上に配置されたリフォーミング触媒と接触させる。 【効果】 耐火性ライニングからの分解生成物の蒸発が
反応器の上部で生じない。従って、反応器の下部の冷却
器部分または装置の下流における障害を引起し得るかゝ
る生成物の沈澱が適度に回避される。
Description
富化ガスの製造に関する。特に、本発明は、炭化水素の
非接触部分酸化または自動熱リフォーミングによるかゝ
るガスの製造方法並びに反応器に関する。
てアンモニアおよびメタノールあるいおはその他の有機
化合物の製造における合成ガスとして使用されている。
たは燃料または都市ガスとして使用される。工業的合成
方法は、炭化水素の自動熱触媒レフォーミングおよび非
接触部分酸化をほとんど通例含んでなる。
源を空気、酸素または酸素富化ガスと一緒に反応容器の
頂部に搭載されたバーナー中で燃焼させる。このように
して、酸素は、完全燃焼に必要な量より少ない量で供給
され、そして水素および一酸化炭素が主として以下の燃
焼反応により留出ガス中で製造される。
部分酸化は、代表的にはガス中の温度が燃焼の際に10
00℃並びに1500℃に上昇し、この温度が燃焼留出
ガス中の未転化炭化水素の十分に低い含有量を与えるの
に十分高い重油のガス化に利用される。
ナフサ留分の範囲のより軽質の供給源は、従来供給源の
自動熱触媒リフォーミングにより処理されている。この
方法の際に、ほんの部分的な炭化水素供給源が酸素含有
雰囲気で上記燃焼反応(1,2)により酸化される。次
いで、燃焼からのガス流中の残留の炭化水素が吸熱反応
によりリフォームされる。
2)に必要な熱が提供される。
フォーミングに使用され、そしてこれは約900℃ない
し1400℃の代表的温度で操作される。燃焼温度を緩
和しそしてバーナー留出ガスにおける炭化水素転化率を
増加させるために水蒸気を添加する。
炭化水素供給源を、反応器の頂部で酸素含有雰囲気で燃
焼させる。燃焼したガス中の残留炭化水素を次いで、固
定床として反応器の下部に配置された触媒の存在下に水
蒸気リフォーミングする。吸熱水蒸気リフォーミングに
必要な熱は、反応器上部および触媒床からの燃焼領域か
らの熱留出ガスにより供給される。燃焼ガスが触媒と接
触すると、ガス中の温度は、触媒床中の水蒸気リフォー
ミング反応により900℃ないし1100℃に冷却す
る。
給源を、場合により予備加熱した後に反応器の頂部に搭
載されたバーナー中に導入し、そして酸素含有雰囲気で
燃焼させる。反応器シェルを発熱酸化反応の際に上昇し
た高温に対して保護するために、工業的な反応器には、
耐熱性および伝動性耐火性ライニングが反応シェルの内
壁に付されている。
なければならず、そして熱ガスによる腐蝕に耐えるのに
好都合でなければならない。目下のところ最も一般に工
業において使用されている耐火性材料は、90%以上の
アルミナを含有する。これらの材料が良好な耐熱性およ
び耐久性を有する高い強度の鋳造物または煉瓦である
が、熱時燃焼ガスとの接触による腐蝕が燃焼領域を囲む
反応器上部で最も過酷に生じています。ガスの特性が還
元するために、耐火性金属におけるアルミナは、反応器
上部における高温環境において蒸発するアルミニウムの
亜酸化物に還元される。
の表面蒸発は、ライニングの減成および酸化アルミニウ
ムの反応器の冷却器部分における触媒上へのまたは反応
システムの下流装置における冷却器表面への沈澱を生じ
させる。その結果、反応システムを通ずるガス流路が、
固体に依り閉塞され、そして最終的にはシステムを中断
してしまう。
反応器中での部分酸化および自動接触リフォーミングの
際の上記の問題点が、ライニングの表面上ので吸熱水蒸
気リフォーミングを行うことによって耐火性材料からの
分解生成物の蒸発温度以下に反応器の表面を冷却する
と、実質的に回避されるということを見出した。好適な
触媒を熱時燃焼領域を囲む反応器の下部に少なくとも表
面に配置した際に、これらの反応は燃焼留出ガス中で進
行する。
下部および反応器に内側表面に密着した耐火性ライニン
グを有する反応器内で炭化水素供給源を部分酸化するこ
とからなる水素および/または一酸化炭素富化ガスの製
造方法であって、該供給源および酸素含有雰囲気を反応
器の上部に導入する段階、該供給源を酸素で反応器の下
部で部分的に酸化する段階、および該耐火性ライニング
上で部分的に酸化されたガス中で進行する吸熱リフォー
ミング反応によるライニングを冷却するように部分的に
酸化された供給源を少なくとも反応器の上部中の耐火性
ライニング上に配置されたリフォーミング触媒と接触さ
せる段階からなる方法を提供する。
行うのに好適な反応器を提供する。本発明による反応器
は、圧力シェル内での該シェルの内壁上の耐火性ライニ
ング、炭化水素供給源および酸素含有雰囲気を受入れそ
して該供給源を酸素で部分的に酸化するのに適合する上
部からなる、反応器であって、該反応器は更に少なくと
も反応器の上部中の耐火性ライニング上に配置されたリ
フォーミング触媒を更に含む反応器である。
定の態様を実施するに当たって、約400℃ないし70
0℃に予備加熱した炭化水素供給源をライニング耐火性
ライニングされた反応器の頂部に搭載されたバーナー中
に導入する。このバーナーにおいて、上記供給源を水蒸
気および酸素含有雰囲気と、好ましくは0.5ないし
0.7の酸素/炭素モル比および好ましくは0.5ない
し1.5の水蒸気/炭素モル比を提供するような量で混
合する。自動接触接触リフォーミング条件下に操作を行
う場合には、本発明方法に好適な代表的な炭化水素供給
源は、メタンないし200℃までの沸点を有するナフサ
留分の範囲であり、すなわち、天然ガス、LPGおよび
一次リフォームガスを包含する。重油留分等の高級炭化
水素供給源に関しては、本発明方法は、非接触部分酸化
条件で行う。両方の方法条件において、本発明によるプ
ロセスガスは、バーナーから反応器上部における燃焼領
域に放出され、そこでガス中の炭化水素の一部が前記に
記載したような燃焼反応(1)および(2)により一酸
化炭素および水素に反応する。
酸素は、アンモニア合成ガスの製造におけるように空気
からまたは窒素が生成物ガス中望ましくないオキソ合成
および還元ガスの製造に関しては酸素または酸素富化ガ
スから供給される。炭化水素酸化の際には、燃焼領域に
おける温度は、900℃〜1500℃に上昇させる。
は、未転化炭化水素を含有する留出ガスを耐火性表面に
配置されたリフォーミング触媒と接触する耐火性表面を
横切って通過させることによって行われる。耐火性表面
上でガス中で進行する吸熱水蒸気リフォーミング反応
(3)により、触媒された耐火性ライニングを横切って
通過する留出ガスの温度は、100℃ないし300℃ま
で低減され、そしてこの温度は分解生成物の蒸発点より
も十分に低い温度にライニングを冷却する。従って、実
際の耐火性表面上の温度減少は、燃焼領域における炭化
水素および水蒸気の量および耐火性材料上のリフォーミ
ング触媒の活性に依存する。この目的に好適な触媒は、
周期律表の第VII族の周知のリフォーミング触媒、例
えばニッケルおよび/またはコバルトからなり、これは
十分冷却するために従来の含浸またはウォッシュコーテ
ィング技術によりライニング表面上で0.01g/m2
ないし0.15g/m2 の量で負荷されている。触媒の
負荷にウォッシュコーティング技術を使用する場合、触
媒材料またはその前駆体で被覆するのに先立ってマグネ
シウムアルミニウムスピネルの結合層を表面に適用する
のが好ましい。
ング条件で行う場合には、燃焼漁期からの留出ガスを更
に反応器の下部に配置された従来のニッケルおよび/ま
たはコバルトリフォーミング触媒の固定床に通過させ
る。触媒床への通過により、ガス中の残留炭化水素は更
に水素および一酸化欄祖に水蒸気リフォーミングされ
る。
水素が豊富である燃焼ガスからの留出ガスは、直接反応
器の下部から抜き取られる。耐火性ライニングにおける
温度を減少させることによって、実質的に上記に示した
通り、耐火性ライニングからの分解生成物の蒸発が反応
器の上部で生じない。従って、反応器の下部の冷却器部
分または装置の下流における障害を引起し得るかゝる生
成物の沈澱が適度に回避される。
Claims (7)
- 【請求項1】 上部および下部および反応器に内側表面
に密着した耐火性ライニングを有する反応器内で炭化水
素供給源を部分酸化することからなる水素および/また
は一酸化炭素富化ガスの製造方法であって、該供給源お
よび酸素含有雰囲気を反応器の上部に導入する段階、該
供給源を酸素で反応器の下部で部分的に酸化する段階、
および該耐火性ライニング上で部分的に酸化されたガス
中で進行する吸熱リフォーミング反応によるライニング
を冷却するように部分的に酸化された供給源を少なくと
も反応器の上部中の耐火性ライニング上に配置されたリ
フォーミング触媒と接触させる段階からなる、上記方
法。 - 【請求項2】 反応器の上部からの部分的に酸化した供
給源を、更に反応器の下部に配置された水蒸気リフォー
ミング触媒と接触させる請求項1の方法。 - 【請求項3】 炭化水素供給源および酸素含有雰囲気
を、バナー中で反応器の上部への導入前に混合する請求
項1の方法。 - 【請求項4】 リフォーミング触媒を耐火性ライニング
上に0.01g/m 2 ないし0.15g/m2 の量で配
置する請求項1の方法。 - 【請求項5】 圧力シェル内での該シェルの内壁上の耐
火性ライニング、炭化水素供給源および酸素含有雰囲気
を受入れそして該供給源を酸素で部分的に酸化するのに
適合する上部からなる、請求項1ないし4のいずれかの
方法に使用する反応器であって、該反応器は更に少なく
とも反応器の上部中の耐火性ライニング上に配置された
リフォーミング触媒を更に含む、上記反応器。 - 【請求項6】 下部に、反応器の上部からの部分的に酸
化されたガスを受入れそして水蒸気リフォーミングする
のに適合するリフォーミング触媒が付されている請求項
5の反応器。 - 【請求項7】 更に、反応器の頂部に酸素含有雰囲気と
炭化水素供給源を混合し、そして燃焼するのに適合した
バーナーが付されている請求項5の反応器。
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