JP2712030B2 - 記録方法およびその記録装置 - Google Patents

記録方法およびその記録装置

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JP2712030B2
JP2712030B2 JP63137251A JP13725188A JP2712030B2 JP 2712030 B2 JP2712030 B2 JP 2712030B2 JP 63137251 A JP63137251 A JP 63137251A JP 13725188 A JP13725188 A JP 13725188A JP 2712030 B2 JP2712030 B2 JP 2712030B2
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    • G—PHYSICS
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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は書き換えおよび高密度記録が可能な記録媒体
への記録方法およびその記録装置に関し、特に非線形光
学効果を利用した記録方法およびその記録装置に関する
ものである。
［従来の技術］ 従来、書き換え可能な高密度記録方法として、相転移
現象を利用するものや、光磁気現象を利用するものや、
高分子液晶もしくはスメクチック液晶の電場配向を利用
するものなどが知られている。
しかしながら、相転移現象を利用するものは、その記
録の保存安定性に問題がある。また、光磁気現象を利用
するものは、微小な偏光面の回転を検出するために記録
装置が複雑で高価になり、また記録媒体も高価で稀少な
材料を使用しているために大量生産時の価格や供給の安
定性に不安がある。
一方、高分子液晶もしくはスメクチック液晶の電場配
向を利用するものは、読み取りに散乱や複屈折効果を用
いるために記録媒体の厚みを一定以上としなければなら
ず、感度や密度の点で十分ではなかった。
また、高密度記録方法としてではないが、外部場にお
いて制御することによる非線形光学効果を用いるものと
して、ホスト分子中に非線形光学定数の大きいゲスト分
子を入れて、電界又は磁界を印加して配向させる方法が
知られている。
例えば、高分子液晶をホストとして、極性分子をゲス
トとして、高分子液晶の電場配向を利用して極性分子を
配列することが試みられ、電圧印加によりSHGが観測さ
れている［メレディス ジー アール等「マクロモレキ
ュルス」（Mered−ith,G.R.et al;Macromoleclules,）1
5,1385頁、1982年］。
また、アモルファス高分子中に極性分子を配向させる
例としては、ポリメチルメタクリレート樹脂中にアゾ色
素を溶解して薄膜化した後、ガラス転移点以上に加熱
し、電圧を印加してアゾ色素分子を配列させながら冷却
してその構造を固定化することにより、６×10-9esuの
非線形光学定数が観測されている。［シンガー ケイ
ディー、ソーン ジェイ イー、ララマ エス ジェイ
「アプライド フィジックス レターズ」（Singer,K.
D.,Sohn,J.E.and Lalama,S.J;Appl.Phys.Lett.,）49,24
8頁、1986年］。
さらに、特開昭57−45519号公報，米国特許第4,428,8
73号明細書等に高分子化合物を基体とするものに非線形
光学応答性有機化合物を加えることによって高分子非線
形光学基体を得ることが記載されている。
他方、特開昭62−84139号公報に記載されているよう
に、アクリルアミド樹脂をホストポリマーとし、非線形
光学応答性有機化合物をゲストとした非線形光学基体が
知られている。
さらに、特開昭62−246962号公報においては、不整中
心を有する非線形光学効果を示す化合物をポリオキシア
ルキレンオキシド・マトリックス中で結晶成長させるこ
とが記載されている。
以上の様な化合物において、記録部と非記録部を非線
形光学効果の有無によって記録・検出できれば情報記憶
・表示に用いることが可能と考えられるが、２次の非線
形光学効果について言えば、ゲスト分子単体で分極率β
が大きくとも、中心対称結晶であれば従来のポリマーに
混合してもSHG活性は無いか、示してもごくわずかであ
る。そのため通例、フィルム状にして、電界又は、磁界
をかけるか、延伸して配向させる必要があった。
特に、従来例では、前記シンガー ケイ ディーらの
報告に示されるように、電界のエネルギーが熱エネルギ
ーに比較して小さいため、電界を絶縁破壊まで印加して
も良好な分子配向や大きな非線形感受率を得ることは出
来なかった。
また、非線形光学応答性有機化合物を加えることによ
って高分子非線形光学基体を得たとしても、非線形光学
応答性有機化合物単独の非線形感受率を越えることはな
く、記録部と非記録部による非線形光学効果の差を情報
記憶・表示媒体として検出するには不十分であった。
［発明が解決しようとする課題］ 本発明は、この様な従来技術に鑑みてなされたもので
あり、大量生産に適した材料を用いた、書き換えが可能
で、高密度，高感度の記録が可能な記録媒体を用いて、
該記録媒体の記録部と非記録部における非線形光学効果
の差を利用して情報記録もしくは表示を有効に行なうこ
とができる記録方法およびその記録装置を提供すること
を目的とするものである。
さらに、本発明は、情報の記録・消去を繰り返し行な
うことができる記録方法およびその記録装置を提供する
ことを目的とするものである。
［課題を解決するための手段］および［作用］ 本発明は、基板上に、大きな２次のミクロ非線形光学
定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効
果を示さない化合物とポリオキシアルキレン・ユニット
を有するポリマーとからなる固溶体で形成した記録層を
有する記録媒体を用いて、該記録媒体の記録層の所望の
部分における非線形光学効果の有無により情報を記録す
る記録方法およびその記録装置に係わるものである。
即ち、本発明は、第一に、基板上に、大きな２次のミ
クロ非線形光学定数βを有するが、結晶状態ではほとん
ど非線形光学効果を示さない化合物とポリオキシアルキ
レン・ユニットを有するポリマーとからなる固溶体で形
成した記録層を有する記録媒体を用い、該記録媒体に対
する記録の書き込みを、記録層の所望の部分を電場また
は磁場（以下、外部場と称す）をかけつつ加熱した後固
化させ、外部場がかかって固化した部分には非線形光学
効果を示す部分を、一方外部場がかかっていないで固化
した部分にはほとんど非線形光学効果を示さない部分を
形成せしめることにより行なうことを特徴とする記録方
法を提供する。
また、本発明は、第二に、基板上に、大きな２次のミ
クロ非線形光学定数βを有するが、結晶状態ではほとん
ど非線形光学効果を示さない化合物とポリオキシアルキ
レン・ユニットを有するポリマーとからなる固溶体で形
成した記録層を有する記録媒体を用い、該記録媒体を外
部場をかけつつ加熱した後固化させ記録層の全面又は部
分を非線形光学効果を示す状態とし、次いで該記録層の
全面又は部分の所望の部分に対して、外部場を加えずに
加熱し、その後固化させ、非線形光学効果を示さいよう
にすることにより記録の書き込みを行なうことを特徴と
する記録方法を提供する。
また、本発明は、第三に、基板上に、大きな２次のミ
クロ非線形光学定数βを有するが、結晶状態ではほとん
ど非線形光学効果を示さない化合物とポリオキシアルキ
レン・ユニットを有するポリマーとからなる固溶体で形
成した記録層を有する記録媒体を用い、外記録媒体のほ
ぼ全体に外部場を印加し、所望の部分を選択加熱して融
解後固化させることにより、非線形光学効果を示す部分
を形成せしめて記録の書き込みを行なうことを特徴とす
る記録方法を提供する。
なお、本発明においては、上記の各方法により形成さ
れた記録の書き込み部を、例えば、レーザー照射を行な
い、それにより発生する光第二高調波の有無によって読
み取りを行なう。
さらに、本発明は、第四に、基板上に、大きな２次の
ミクロ非線形光学定数βを有するが、結晶状態ではほと
んど非線形光学効果を示さない化合物とポリオキシアル
キレン・ユニットを有するポリマーとからなる固溶体で
形成した記録層を有する記録媒体と、電場または磁場印
加（以下、外部場印加と称す）手段と、加熱手段とを有
し、かつ前記外部場印加及び／又は加熱を選択的に行な
うことができる制御手段を備えていることを特徴とする
記録装置を提供する。
また、前記記録装置に、レーザー照射手段とレーザー
照射によって発生する第二高調波を検出する手段が設け
られている装置を提供する。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明において用いられる大きな２次のミクロ非線形
光学定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光
学効果を示さない化合物（以下、ゲスト化合物と記す）
とポリオキシアルキレン・ユニットを有するポリマーと
からなる固溶体としては、例えばポリオキシアルキレン
マトリックスに大きな２次のミクロ非線形光学定数βを
有するゲスト化合物を添加した固溶体が適している。
なお、上記の固溶体は、例えば５〜10℃/minの昇温速
度での熱分析によって、ゲスト化合物の結晶に起因する
融解吸熱ピークが表れない状態から確認される。
本発明において用いられるポリオキシアルキレンは、
下記の式（Ｉ）で示される。
Ｒ−Ｏｎ （Ｉ） （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を示し、ｎは
10〜200,000の整数を示す） Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を用いることが出来
るが、炭素数７以上では電子吸引性置換基と電子供与性
置換基を有するゲスト化合物との相溶性が減少するため
に、優れた物性のフィルムを得ることは出来ない。この
中でＲが炭素数２〜４のポリオキシアルキレンが特に好
ましい。
前記ポリオキシアルキレンは、マトリックスの一部で
あっても有効であり、前記ポリオキシアルキレンユニッ
トが２以上、好ましくは10以上繰り返して他の化合物と
共重合させたり、ブレンドによって他の化合物と混合さ
せたものでも利用可能である。その場合、ポリオキシア
ルキレンはマトリックス中に10モル％以上、好ましくは
30モル％以上の割合で含有されているのが望ましい。
共重合によるポリオキシアルキレンユニットの導入方
法としては、次の例が挙げられる。
主鎖ポリマーの側鎖として利用する。
この場合、Ａｍで示される主鎖に少なくとも一部
に、Ｒ−Ｏｎで示されるポリオキシアルキレンが結
合していればよい。また、架橋構造を有してもよい。
主鎖として繰り返しユニットを構成して利用する。
−ＡＲ−ＯnBＲ−Ｏｎ′ＣＲ−Ｏｎ″… A,B,C…はそれぞれ同一の構造であっても異っていて
もよい。
前記，の構造が環状構造を構成して利用する。
上記のA,B,Cは、下記の（ａ）〜（ｇ）に示されるよ
うな構造から選択される。
等のオレフィン誘導体より得られる繰り返しユニッ
ト， 等のジオレフィン誘導体より得られる繰り返しユニッ
ト， 等のジオレフィン誘導体より得られる繰り返しユニッ
ト， 等のエステル誘導体より得られる繰り返しユニット， 等のアゾメチン誘導体より得られる繰り返しユニッ
ト， （ｆ）イミド誘導体，アミド誘導体等より得られる繰り
返しユニット， 等のエーテル結合を形成しうるアリール誘導体より得
られる繰り返しユニット。
次に、ポリオキシアルキレンを有する化合物として、
より具体的には次のようなものが挙げられる。
R1COOＲ−Ｏn1COOR2 （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基、R1,R2は炭
素数１〜20のアルキル基を示す。n1＝２〜10,000を示
す） （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基、R3,R4はＨ
又は炭素数１〜20のアルキル基を示す。n1及びn2は２〜
10,000を示す） HOR5−Ｏn1R6−Ｏn2R7−Ｏn3H （式中、R5,R6,R7は炭素数１〜６のアルキレン基を示
す。n1,n2,n3は２〜100,000を示す） （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を示す。ｎ＝
10〜200,000、ｍ＝10〜100,000、ＸはH,CH3又はハロゲ
ン原子を示す） （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基、n4は10〜10
0,000、R8は炭素数１〜18のアルキレン基、シクロヘキ
シレン基、フェニレン基、ビフェニレン基又はトルイレ
ン基を示す。m1は10〜10,000を示す） （式中、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基、n4は10〜10
0,000、R9は炭素数１〜18のアルキレン基、シクロヘキ
シレン基、フェニレン基、ビフェニレン基、ターフェニ
レン基又はトルイレン基を示す。m1は10〜10,000を示
す） 本発明のポリオキシアルキレンを他の化合物と混合し
て使用する際、混合される他の化合物としては、PMMA,P
VAc,PSt,ポリフッ化ビニリデン，ポリ（シアン化ビニリ
デン−酢酸ビニル），ポリ（フッ化ビニリデン−トリフ
ルオロエチレン），ポリ（フッ化ビニリデン−テトラフ
ルオロエチレン），ポリ（シアン化ビニリデン−プロピ
オン酸ビニル），ポリ（シアン化ビニリデン−安息香酸
ビニル）,PVA,PI等の高分子化合物、高分子液晶、液
晶、無機化合物粉末等が挙げられる。
この場合、ポリオキシアルキレンは、混合して得られ
たマトリックス中に10モル％以上、好ましくは30モル％
以上含有されているのが望ましい。
次に、本発明において、ゲスト化合物としては、電子
供与性置換基及び電子吸引性置換基をもつ誘電体化合物
が用いられる。
その具体例を示すと、モノ置換ベンゼン誘導体、ジ置
換ベンゼン誘導体、トリ置換ベンゼン誘導体、テトラ置
換ベンゼン誘導体、モノ置換ビフェニル誘導体、ジ置換
ビフェニル誘導体、トリ置換ビフェニル誘導体、テトラ
置換ビフェニル誘導体、モノ置換ナフタレン誘導体、ジ
置換ナフタレン誘導体、トリ置換ナフタレン誘導体、テ
トラ置換ナフタレン誘導体、モノ置換ピリジン誘導体、
ジ置換ピリジン誘導体、トリ置換ピリジン誘導体、テト
ラ置換ピリジン誘導体、モノ置換ピラジン誘導体、ジ置
換ピラジン誘導体、トリ置換ピラジン誘導体、テトラ置
換ピラジン誘導体、モノ置換ピリミジン誘導体、ジ置換
ピリミジン誘導体、トリ置換ピリミジン誘導体、テトラ
置換ピリミジン誘導体、モノ置換アズレン誘導体、ジ置
換アズレン誘導体、トリ置換アズレン誘導体、テトラ置
換アズレン誘導体、モノ置換ピロール誘導体、ジ置換ピ
ロール誘導体、トリ置換ピロール誘導体、テトラ置換ピ
ロール誘導体、モノ置換チオフェン誘導体、ジ置換チオ
フェン誘導体、トリ置換チオフェン誘導体、テトラ置換
チオフェン誘導体、モノ置換フラン誘導体、ジ置換フラ
ン誘導体、トリ置換フラン誘導体、テトラ置換フラン誘
導体、モノ置換ピリリウム塩誘導体、ジ置換ピリリウム
塩誘導体、トリ置換ピリリウム塩誘導体、テトラ置換ピ
リリウム塩誘導体、モノ置換キノリン誘導体、ジ置換キ
ノリン誘導体、トリ置換キノリン誘導体、テトラ置換キ
ノリン誘導体、モノ置換ピリダジン誘導体、ジ置換ピリ
ダジン誘導体、トリ置換ピリダジン誘導体、テトラ置換
ピリダジン誘導体、モノ置換トリアジン誘導体、ジ置換
トリアジン誘導体、トリ置換トリアジン誘導体、モノ置
換テトラジン誘導体、ジ置換テトラジン誘導体、モノ置
換アンスラセン誘導体、ジ置換アンスラセン誘導体、ト
リ置換アンスラセン誘導体、テトラ置換アンスラセン誘
導体等が挙げられる。
これらの誘電体化合物に結合した電子供与性置換基と
しては、アミノ基、アルキル基（メチル、エチル、イソ
プロピル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、ｔ−ブチル、se
c−ブチル、ｎ−オクチル、ｔ−オクチル、ｎ−ヘキシ
ル、シクロヘキシルなど）、アルコキシ基（メトキシ、
エトキシ、プロポキシ、ブトキシなど）、アルキルアミ
ノ基（Ｎ−メチルアミノ、Ｎ−エチルアミノ、Ｎ−プロ
ピルアミノ、Ｎ−ブチルアミノなど）、ハイドロキシア
ルキルアミノ基（Ｎ−ハイドロキシメチルアミノ、Ｎ−
（２−ハイドロキシエチル）アミノ、Ｎ−（２−ハイド
ロキシプロピル）アミノ、Ｎ−（３−ハイドロキシプロ
ピル）アミノ、Ｎ−（４−ハイドロキシ）ブチルアミノ
など）、ジアルキルアミノ基（N,N−ジメチルアミノ、
N,N−ジエチルアミノ、N,N−ジプロピルアミノ、N,N−
ジブチルアミノ、Ｎ−メチル−Ｎ−エチルアミノ、Ｎ−
メチル−Ｎ−プロピルアミノなど）、ハイドロキシアル
キル−アルキルアミノ基（Ｎ−ハイドロキシメチル−Ｎ
−メチルアミノ、Ｎ−ハイドロキシメチル−Ｎ−エチル
アミノ、Ｎ−ハイドロキシメチル−Ｎ−エチルアミノ、
Ｎ−（２−ハイドロキシエチル）−Ｎ−メチルアミノ、
Ｎ−（２−ハイドロキシエチル）−Ｎ−メチルアミノ、
Ｎ−（３−ハイドロキシプロピル）−Ｎ−メチルアミ
ノ、Ｎ−（２−ハイドロキシプロピル）−Ｎ−エチルア
ミノ、Ｎ−（４−ハイドロキシブチル）−Ｎ−ブチルア
ミノなど）、ジハイドロキシアルキルアミノ基（N,N−
ジハイドロキシメチルアミノ、N,N−ジ−（２−ハイド
ロキシエチル）アミノ、N,N−ジ−（２−ハイドロキシ
プロピル）アミノ、N,N−ジ−（３−ハイドロキシプロ
ピル）アミノ、Ｎ−ハイドロキシメチル−Ｎ−（２−ハ
イドロキシエチル）アミノなど）、メルカプト基、また
はハイドロキシ基等を用いることができる。
また、前記誘電体化合物に結合した電子吸引性置換基
としては、ニトロ基、シアノ基、ハロゲン原子（塩素原
子、臭素原子）、トリフルオロメチル基、カルボキシル
基、カルボキシエステル基、カルボニル基またはスルホ
ニル基等を用いることができる。
次に、本発明において用いられる具体的な誘電体化合
物の例を下記に示す。
（１）３−ニトロ−４−ハイドロキシ−３−ソジウムカ
ルボキシアゾベンゼン （２）４−クロロ−２−フェニルキナゾリン （３）アミノアジピツクアシツド （４）アミノアンスラセン （５）アミノビフェニル （６）２−アミノ−５−ブロモベンゾイツクアシツド （７）１−アミノ−４−ブロモ−２−メチルアンスラキ
ノン （８）１−アミノ−４−ブロモナフタレン （９）２−アミノ−５−ブロモピリジンアミノブチリツ
クアシツド （10）アミノ−クロロベンゼンスルホニツクアシツド （11）２−アミノ−４−クロロベンゾイツクアシツド （12）２−アミノ−５−クロロベンゾイツクアシツド （13）３−アミノ−４−クロロベンゾイツクアシツド （14）４−アミノ−２−クロロベンゾイツクアシツド （15）５−アミノ−２−クロロベンゾイツクアシツド （16）２−アミノ−５−クロロベンゾニトリル （17）２−アミノ−５−クロロベンゾフェノン （18）アミノ−クロロベンゾトリフルオライド （19）３−アミノ−６−クロロメチル−２−ピラジンカ
ーボニトリル−４−オキサイド （20）２−アミノ−４−クロロ−６−メチルピリジン （21）１−アミノ−４−クロロナフタレン （22）２−アミノ−３−クロロ−1,4−ナフトキノン （23）２−アミノ−４−クロロ−５−ニトロフェノール （24）２−アミノ−４−クロロ−５−ニトロトルエン （25）２−アミノ−４−クロロ−４−フェノールＮ−
（２−アミノ−４−クロロフェニル）アンスラニツクア
シツド （26）２−アミノ−５−クロロプリン （27）２−アミノ−５−クロロピリジン （28）３−アミノ−２−クロロピリジン （29）５−アミノ−２−クロロピリジン （30）アミノグリセン （31）２−アミノ−ｐ−クレゾール （32）３−アミノ−ｐ−クレゾール （33）４−アミノ−ｐ−クレゾール （34）４−アミノ−ｍ−クレゾール （35）６−アミノ−ｍ−クレゾール （36）３−アミノクロトンニトリル （37）６−アミノ−３−シアノ−2,4−ジメチルピリジ
ン （38）５−アミノ−６−シアノ−２−ピラジニルアセテ
ート （39）４−［Ｎ（２−メチル−３−シアノ−５−ピラジ
ニルメチル）アミノ］ベンゾイックアシッド （40）3,5−ジニトロアニリン （41）４（2,4−ジニトロアニリノ）フェノール （42）2,4−ジニトロアニソール （43）2,4−ジニトロベンズアルデヒド （44）2,6−ジニトロベンズアルデヒド （45）3,5−ジニトロベンズアミド （46）1,2−ジニトロベンゼン （47）1,3−ジニトロベンゼン （48）3,4−ジニトロベンゾイックアシッド （49）3,5−ジニトロベンゾイックアシッド （50）3,5−ジニトロベンゾニトリル （51）2,6−ジニトロ−ｐ−クレゾール （52）4,6−ジニトロ−ｏ−クレゾール （53）2,4−ジニトロジフェニルアミン （54）ジニトロジユレン （55）2,4−ジニトロ−Ｎ−エチルアニリン （56）2,7−ジニトロフルオレン （57）2,4−ジニトロフルオロベンゼン （58）1,3−ジニトロナフタレン （59）1,5−ジニトロナフタレン （60）1,8−ジニトロナフタレン （61）2,4−ジニトロフェノール （62）2,5−ジニトロフェノール （63）2,4−ジニトロフェニルヒドラジン （64）3,5−ジニトロサリシリツクアシツド （65）2,3−ジニトロトルエン （66）2,4−ジニトロトルエン （67）2,6−ジニトロトルエン （68）3,4−ジニトロトルエン （69）９−ニトロアンスラセン （70）４−ニトロアンスラニツクアシツド （71）２−アミノ−５−トリフルオロメチル−1,3,4−
チアゾール （72）７−アミノ−４−（トリフルオロメチル）−クマ
リン （73）９−シアノアンスラセン （74）３−シアノ−4,6−ジメチル−２−ハイドロキシ
ピリジン （75）５−シアノインドール （76）２−シアノ−６−メトキシベンゾチアゾール （77）９−シアノフエナンスレン （78）シアヌリツククロライド （79）1,2−ジアミノアンスラキノン （80）3,4−ジアミノベンゾイックアシッド （81）3,5−ジアミノベンゾイックアシッド （82）3,4−ジアミノベンゾフエノン （83）2,4−ジアミノ−６−（ハイドロキシメチル）ブ
テリジン （84）2,6−ジアミノ−４−ニトロトルエン （85）2,3−ジシアノハイドロキノン （86）2,6−ジニトロアニリン （87）２−アミノ−５−ヨードベンゾイックアシッド （88）アミノメタンスルホニツクアシツドアミノメトキ
シベンゾイックアシッド （89）２−アミノ−４−メトキシベンゾチアゾール （90）２−アミノ−６−メトキシベンゾチアゾール （91）５−アミノ−２−メトキシフェノール （92）５−アミノ−２−メトキシピリジン （93）２−アミノ−３−メチルベンゾイックアシッド （94）２−アミノ−５−メチルベンゾイックアシッド （95）２−アミノ−６−メチルベンゾイックアシッド （96）３−アミノ−４−メチルベンゾイックアシッド （97）４−アミノ−３−メチルベンゾイックアシッド （98）２−アミノ−４−メチルベンゾフエノン （99）７−アミノ−４−メチルクマリン （100）３−アミノ−５−メチルイソオキサゾール （101）７−アミノ−４−メチル−1,8−ナフチリジン−
２−オール 上述のゲスト化合物の中でも、特に本発明では電子供
与性置換基と電子吸引性置換基がパラ位に配置されてい
る下記一般式（II）で示されるパラージ置換ベンゼン化
合物が効果的である。
（式中、Ｄは電子供与性置換基、Ｅは電子吸引性置換基
を示す） 具体的なバラージ置換ベンゼン化合物の例を下記に示
す。
（111）４−アミノアセトフェノン （112）４−アミノ安息香酸 （113）４−アミノ−α，α，α−トリフルオロトルエ
ン （114）４−アミノベンゾニトリル （115）４−アミノシンナミックアシッド （116）４−アミノフェノール （117）４−ブロモトルエン （118）４−ブロモアニリン （119）４−ブロモアニソール （120）４−ブロモベンズアルデヒド （121）４−ブロモベンゾニトリル （122）４−クロロトルエン （123）４−クロロアニリン （124）４−クロロアニソール （125）４−クロロベンズアルデヒド （126）４−クロロベンゾニトリル （127）４−シアノベンズアルデヒド （128）α−シアノ−４−ハイドロキシシンナミックア
シッド （129）４−シアノフェノール （130）４−シアノピリジン−Ｎ−オキサイド （131）４−フルオロトルエン （132）４−フルオロアニリン （133）４−フルオロアニソール （134）４−フルオロベンズアルデヒド （135）４−フルオロベンゾニトリル （136）４−ニトロアニリン （137）４−ニトロベンズアミド （138）４−ニトロ安息香酸 （139）４−ニトロベンジルアルコール （140）４−ニトロシンナムアルデヒド （141）４−ニトロシンナミックアシッド （142）４−ニトロフェノール （143）４−ニトロフェネトール （144）４−ニトロフェニルアセテート （145）４−ニトロフェニルヒドラジン （146）４−ニトロフェニルイソシアネート （147）４−ニトロトルエン （148）４−ニトロ−α，α，α−トルフルオロトルエ
ン 本発明における記録媒体の記録層中におけるゲスト化
合物の含有量は、通常１〜70重量％、好ましくは10〜50
重量％で、またポリオキシアルキレンに代表されるポリ
マーの含有量は記録層中、通常30〜99重量％、好ましく
は50〜90重量％が望ましい。
また、記録層の膜厚は0.1〜20μｍが好ましい。
記録媒体は、前記記録層を、ガラス、ポリカーボネー
ト等の基板上に通常の塗布方法により形成することによ
り得ることができる。
前記に代表されるパラージ置換ベンゼン誘電体化合物
は電子供与性置換基と電子吸引性置換基をパラ位に有し
ているために分子内の双極子モーメントは最大となる。
２次のミクロ非線形光学定数（β）は次式で表わされ
［ワード，ジェイ エフ「レビュー オブ モダン フ
ィジィクス」（Ward J.F.;Review.of Modern.Physic
s.,）37頁、１巻（1965年）］、大きな双極子モーメン
トをもつ。
ω(ng) :基底・励起状態間エネルギー差 ｈ :プランク定数 γi(gn):基底・励起状態間双極子行列要素 ｅ :電子電荷 Δri(n)＝ri(nn)−ri(gg) 一般に双極子モーメントの大きな化合物のみでは、そ
の結晶構造において反転対称中心をもちやすく、ほとん
どの場合はSHGが観測されない。
しかし、本発明者らは、パラージ置換ベンゼン誘電体
化合物等に代表される前述の大きな（具体的には５×10
-3esu以上、好ましくは10×10-30esu以上である）２次
のミクロ非線形光学定数βを有するゲスト化合物を、ポ
リオキシアルキレンに代表されるポリマー中に含有させ
た固溶体で形成した記録層を有する記録媒体を用いて、
該記録媒体に融点以上の熱を加え、同時に電界を印加す
ることにより、極めて優れた非線形光学効果を示す領域
を形成できることを見出した。
本発明において用いられる記録媒体は、前記固溶体で
形成した記録層が融解状態から冷却されて固化する際
に、外部場がかかっている場合には、固化した部分の分
子の配向が揃うことにより非線形光学効果を示し、一
方、外部場がかかっていない状態で固化した場合には、
分子の配向が乱れ、ほとんど非線形光学効果を示さない
領域を形成する。
本発明の記録方法は上記のような記録媒体に対し、少
なくとも情報を記録したい部分に対して外部場をかけつ
つ、情報を記録したい部分を融点以上に加熱後固化させ
ることによりその部分の分子を配向させ、双極子モーメ
ントをそろえ、非線形光学効果を発生させることにより
記録を書き込む。加熱手段としてはレーザーのヒートモ
ードや感熱記録の分野で用いられるサーマルヘッドなど
が用いられる。また、外部場としては電場または磁場が
用いられる。
この記録の読み取りは、外部場がかかって固化した部
分は非線形光学効果を示す部分を、一方外部場がかかっ
ていないで固化した部分はほとんど非線形光学効果を示
さない部分を形成するので、該部分を特定の波長（例え
ば、700〜1300nm）の光（望ましくはレーザー光）で照
射し、非線形光学効果による第二高調波の発生を検知す
ることで行なう。
また、記録の全面消去は外部場をかけない状態で記録
媒体の全面を融点以上に加熱後固化させることで行な
う。あるいは、高周波数の交流外部場をかけつつ記録媒
体の全面を融点以上に加熱後固化させることで行なう。
部分的な記録の消去は外部場をかけない状態で該記録部
分のみを融点以上に加熱後固化させることで行なう。
上述の書き込み及び消去を適宜組み合わせれば、書き
込み−消去の繰り返し使用が可能となる。
また、本発明の別の記録方法として、ゲスト化合物と
ポリオキシアルキレン・ユニットを有するポリマーとか
らなる固溶体で形成した記録層を有する記録媒体に対
し、外部場をかけつつ加熱した後固化させ前記記録媒体
の記録層の全面又は部分を非線形光学効果を示す状態と
し、次いで該記録層の全面又は部分の所望の部分に対し
て、外部場を加えずに加熱し、その後固化させ、非線形
光学効果を示さいようにすることにより記録の書き込み
を行なうこともできる。
さらに、本発明の別の記録方法として、ゲスト化合物
とポリオキシアルキレン・ユニットを有するポリマーと
からなる固溶体で形成した記録層を有する記録媒体に対
し、該記録媒体のほぼ全体に外部場を印加し、所望の部
分を選択加熱して融解後固化させることにより、非線形
光学効果を示す部分を形成せしめて記録の書き込みを行
なうこともできる。
本発明の記録方法において、記録媒体の記録層の形成
に用いられる固溶体は、第４図に示すように、非線形光
学効果を外部場によって制御することが可能である。
したがって、記録の書き込みを行なう場合、各記録ピ
ットに印加する外部場を制御することによって、各記録
ピットに、さらにアナログ情報もしくはデジタル情報を
記録することが可能であり、超高密度記録が可能であ
る。
また、本発明の記録方法に使用される記録媒体は非線
形光学効果を用いた表示に用いることも可能であり、そ
の場合は階調表示が可能となり、高精細かつフルカラー
表示を行なうことができる。
次に、本発明の記録方法に使用される記録装置につい
て、以下に模式図を用いて説明する。
記録する信号としては1,0の２値の信号を考える。第
１図（ａ）は本発明の記録方法における書き込みに用い
られる記録装置の一例を示す模式図および第１図（ｂ）
は本発明の記録方法における読み取りに用いられる記録
装置の一例を示す模式図である。第１図（ａ）におい
て、ドーナツ状の透明基板１の上に形成された記録層２
に対し、１の信号を記録したい部分では、電極７が対向
して設けられているA,B間に外部場をかけつつ書き込み
用レーザー３で記録部位を照射し、融解固化の際に記録
層内の分子が配向することにより記録を書き込む。ま
た、０の信号を記録したい部分では外部場をかけない
か、またはレーザー照射を行なわない。その外部場印加
およびレーザーやサーマルヘッド等を用いた加熱は適宜
選択して行なう。
次に、第１図（ｂ）において、読み取り用レーザー４
で該記録媒体を照射すると、１の信号が記録された部分
では非線形光学効果により入射光の第二高調波が発生し
て、これを分光検出部５において検知することにより１
の信号が読み取られる。記録が書き込まれていない部分
および０の信号が記録された部分では、記録層内の分子
が配向していないので、入射光の第二高調波がほとんど
発生しないため、０の信号が読み取られる。
外部場をかける方向は、第１図（ａ）に示すように記
録媒体の水平方向でもよいし、第２図（ａ），（ｂ）に
示すように垂直方向でもよい。第１図（ａ），（ｂ）で
は記録媒体としてディスク状に形成されたものを用い、
記録媒体側を駆動することで記録位置を決めている例を
示したが、記録媒体として、例えばカード状に形成した
ものを用いて記録系を駆動してもよい。また、第１図
（ａ），（ｂ）では書き込み部と読み取り部とが離れた
位置にある例を示したが、同一の位置においてもよい。
また基板として反射基板を使用して反射光を読み取りに
利用してもよい。第３図（ａ），（ｂ）は書き込み手段
として書き込み用サーマルヘッド６を用いた例である。
なお、図中、８は選択的に加熱させるため及び加熱温度
を設定するための制御手段である。
また、光第二高調波の発生量は、次式で示されるよう
に、照射基本波のパワー密度の二乗に比例する。したが
って、光第二高調波の量をフォーカス信号として用いれ
ば、光量検出のみの非常に簡単な検出系でシャープなフ
ォーカシングが可能となる。
Δｋ＝k2w−2kw ,Pw/A :パワー密度 （光の伝播速度の差） d :非線形光学定数,l ：光路長 ε0:真空の誘電率 ，μ0 :真空の磁化率 w :光の周波数 ,P2w:光第二高調波のパワー ［実施例］ 以下、実施例により本発明の内容について更に詳細に
説明を行う。
実施例１ 分子量２万のポリオキシエチレン1.03g（23mmol）と
パラニトロアニリン0.44g（3mmol）をベンゼン10mlに加
え、５時間加熱溶解した。この溶液をガラス基板上に塗
工して厚み10μｍの記録層を形成した。
このようにして作成した記録媒体に対し、水平方向に
1000Vの直流電界をかけつつ（電極間隔は約1cmであ
る）、InP系半導体レーザー（波長1.3μｍ）を照射して
書き込みを行なった。
この書き込みを行なった部分に、Nd−YAGレーザー
（波長1.064μｍ）を照射したところ、光第二高調波
（波長0.532μｍ）の発生がフォトマルチプライヤーに
よって観測された。
書き込みを行なっていない部分では同様にしても光第
二高調波は観測されなかった。
実施例２ 下記の構造式（III）に示す平均分子量約1500のポリ
エチレングリコールジステアレート（花王（株）製、エ
マノーン3299）1.0gと分子量500万のポリエチレンオキ
シド0.3gとＰ−ニトロアニリン0.2gを30mlのベンゼンに
加え、さらに赤外線吸収剤（日本化薬（株）製、IR−75
0）10mgを加え、１時間加熱して溶解した。
RCOOCH2CH2OnCOOR （III） Ｒ＝ステアレート基 この溶液をNESA膜からなる透明電極を形成したガラス
基板にスピンコートすることにより厚み約20μｍの均一
な記録層を形成した。該記録層の上に、NESA透明電極を
形成したガラス基板を密着し、100Vの直流電界を印加し
つつ、80℃まで昇温し、ゆっくりと室温まで冷却した。
次いて、波長780nm、30mWの半導体レーザーをコリメ
ーターレンズと集光レンズを通して記録層へ照射して、
書き込みを行った。
この書き込みを行った部分にNd−YAGレーザー（波長
1.064μｍ）を照射したが、光第二高調波の発生は観測
されなかった。同様にして非記録部にNd−YAGレーザー
を照射したところ、光第二高調波（波長532nm）の発生
がフォトマルチプライヤーによって観測された。
この記録媒体を80℃まで昇温し、100Vの直流電圧を印
加しつつ、室温まで冷却した。この記録媒体にNd−YAG
レーザー（波長1.064μｍ）を照射したところ、全面に
光第二高調波が発生し、前記書き込み部分は消去され
た。
実施例３ 分子量100万のポリオキシエチレン1.0gと下記の構造
式（IV）に示す平均分子量約400のポリエチレングリコ
ール誘導体（日本油脂（株）製、DA−350F）0.2gとＰ−
ニトロアニリン0.2gを20mlのベンゼンに溶解し、さらに
赤外線吸収剤（日本化薬（株）製、IR−750）10mgを加
え１時間加熱して溶解した。
この溶液をNESA膜からなる透明電極を形成したガラス
基板にスピンコートすることにより厚み約10μｍの均一
な記録層を形成した。該記録層の上にNESA透明電極を形
成したガラス基板を密着した。
次いで、50Vの直流電圧を印加しつつ、波長780nm、30
mWの半導体レーザーを照射し、徐々にパワーを減少して
室温まで冷却し、書き込みを行った。
この書き込みを行った部分にNd−YAGレーザー（波長
1.064μｍ）を照射したところ、光第二高調波（波長532
nm）の発生がフォトマルチプライヤーによって検出され
た。
次に、別の場所を選択し、印加電圧を10Vとして、波
長780nm、30mWの半導体レーザーを照射して徐々にパワ
ーを減少して室温まで冷却し、書き込みを行った。この
書き込みを行った部分にNd−YAGレーザー（波長1.064μ
ｍ）を照射したところ、光第二高調波が前記100V印加の
場合の約20％の強度で検出された。
［発明の効果］ 本発明によれば、製造コストが光磁気等に比べて安価
な有機物を用いた記録媒体、特に、パラージ置換ベンゼ
ン誘導体のポリオキシアルキレンとの固溶体は溶媒に対
する溶解性もよいので、スピンコートなどの方法による
薄膜化も容易で、膜の機械的強度も十分であるため、大
量生産に適している記録媒体に、非線形光学効果を利用
することにより記録の書き込みおよび読み取りを行なう
ことができ、極めて工業的に有利である。
さらに、従来例のように、反射光強度や偏光面の回転
角など、量的変化を読み取りに利用するのではなく、第
二高調波の発生の有無という質的な変化を検出すること
により記録を読み取るため、感度の向上を計ることがで
きる。また、従来の有機物を利用した光ディスクと比較
した場合には、消去による再利用ができる点で優れてい
る。
以上の様にして、本発明の記録方法および記録装置の
提供により、非線形光学効果の有無を情報記憶または表
示に有効に利用することができるようになった。
【図面の簡単な説明】
第１図（ａ）、第２図（ａ）および第３図（ａ）は各々
本発明の記録方法における書き込みに用いられる記録装
置の一例を示す模式図および第１図（ｂ）、第２図
（ｂ）および第３図（ｂ）は各々本発明の記録方法にお
ける読み取りに用いられる記録装置の一例を示す模式図
および第４図は本発明に用いられる記録媒体の記録層に
おける外部場の強度による非線形光学効果の変化を示す
グラフである。 １……透明基板、２……記録層 ３……書き込み用レーザー ４……読み取り用レーザー ５……分光検出部 ６……書き込み用サーマルヘッド ７……電極、7a……透明電極 ８……制御手段
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 吉永 和夫 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内 (56)参考文献 特開 昭63−142543（ＪＰ，Ａ)

Claims (16)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】基板上に、大きな２次のミクロ非線形光学
    定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効
    果を示さない化合物とポリオキシアルキレン・ユニット
    を有するポリマーとからなる固溶体で形成した記録層を
    有する記録媒体を用い、該記録媒体に対する記録の書き
    込みを、記録層の所望の部分を電場または磁場をかけつ
    つ加熱した後固化させ、電場または磁場がかかって固化
    した部分には非線形光学効果を示す部分を、一方電場ま
    たは磁場がかかっていないで固化した部分にはほとんど
    非線形光学効果を示さない部分を形成せしめることによ
    り行なうことを特徴とする記録方法。
  2. 【請求項２】前記電場または磁場がかかっていないで固
    化した部分がレーザー光を散乱する請求項１記載の記録
    方法。
  3. 【請求項３】大きな２次のミクロ非線形光学定数βを有
    するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効果を示さな
    い化合物がパラージ置換ベンゼン誘導体である請求項１
    記載の記録方法。
  4. 【請求項４】前記非線形光学効果が第二高調波の発生で
    ある請求項１記載の記録方法。
  5. 【請求項５】基板上に、大きな２次のミクロ非線形光学
    定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効
    果を示さない化合物とポリオキシアルキレン・ユニット
    を有するポリマーとからなる固溶体で形成した記録層を
    有する記録媒体を用い、該記録媒体を電場または磁場を
    かけつつ加熱した後固化させ記録層の全面又は部分を非
    線形光学効果を示す状態とし、次いで該記録層の全面又
    は部分の所望の部分に対して、電場または磁場を加えず
    に加熱し、その後固化させ、非線形光学効果を示さいよ
    うにすることにより記録の書き込みを行なうことを特徴
    とする記録方法。
  6. 【請求項６】前記電場または磁場がかかっていないで固
    化した部分がレーザー光を散乱する請求項５記載の記録
    方法。
  7. 【請求項７】大きな２次のミクロ非線形光学定数βを有
    するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効果を示さな
    い化合物がパラージ置換ベンゼン誘導体である請求項５
    記載の記録方法。
  8. 【請求項８】前記非線形光学効果が第二高調波の発生で
    ある請求項５記載の記録方法。
  9. 【請求項９】基板上に、大きな２次のミクロ非線形光学
    定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効
    果を示さない化合物とポリオキシアルキレン・ユニット
    を有するポリマーとからなる固溶体で形成した記録層を
    有する記録媒体を用い、該記録媒体のほぼ全体に電場ま
    たは磁場を印加し、所望の部分を選択加熱して融解後固
    化させることにより、非線形光学効果を示す部分を形成
    せしめて記録の書き込みを行なうことを特徴とする記録
    方法。
  10. 【請求項１０】前記電場または磁場がかかっていないで
    固化した部分がレーザー光を散乱する請求項９記載の記
    録方法。
  11. 【請求項１１】大きな２次のミクロ非線形光学定数βを
    有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学効果を示さ
    ない化合物がパラージ置換ベンゼン誘導体である請求項
    ９記載の記録方法。
  12. 【請求項１２】前記非線形光学効果が第二高調波の発生
    である請求項９記載の記録方法。
  13. 【請求項１３】基板上に、大きな２次のミクロ非線形光
    学定数βを有するが、結晶状態ではほとんど非線形光学
    効果を示さない化合物とポリオキシアルキレン・ユニッ
    トを有するポリマーとからなる固溶体で形成した記録層
    を有する記録媒体と、電場または磁場印加手段と、加熱
    手段とを有し、かつ前記電場または磁場印加及び／又は
    加熱を選択的に行なうことができる制御手段を備えてい
    ることを特徴とする記録装置。
  14. 【請求項１４】前記加熱手段が発熱体ヘッドである請求
    項13記載の記録装置。
  15. 【請求項１５】前記加熱手段がレーザーである請求項13
    記載の記録装置。
  16. 【請求項１６】前記請求項13の記録装置に、レーザー照
    射手段とレーザー照射によって発生する第二高調波を検
    出する手段が設けられていることを特徴とする記録装
    置。
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JPS63142543A (ja) * 1986-12-04 1988-06-14 Ricoh Co Ltd 光可逆メモリ
JPH01121117U (ja) * 1988-02-04 1989-08-16

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