JP2534249B2 - 水素を除去する装置 - Google Patents

水素を除去する装置

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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は或る密閉可能な容器内に固定されていてその
材料が水素除去作用を有する多数の薄膜を備え、その際
それらの薄膜はそれら薄膜の間にガス混合物の貫流する
ことのできる中間空間が生ずるように互いに間隔を置い
て配置されているような、水素を含むガス混合物から水
素を除去するための装置に関する。
［従来の技術］ 或るガス混合物から水素を除去するという問題は、中
でも、原子炉の安全容器又は圧力逓減系の酸素含有雰囲
気中に水素が進入してそれにより爆発の危険が存在する
ような原子炉事故に際して極めて重要である。この種の
困難は中でも軽水炉の炉心溶融事故に際して現われる。
安全容器内の雰囲気の中に含まれる水素を除去するた
めに、そのガス混合物を吸い出してその安全容器の外部
で酸化銅CuO2と200℃の温度において反応させることが
公知である（W.Baukal等：“水素除去の種々の可能
性”、BMI−1984−033〔1984〕参照）。この方法は「ワ
ンウェー法」と呼ばれ、と言うのはその反応に際して生
ずる銅を置換する必要があるからである。加えて、水素
の吸い出しのためにポンプ駆動用のエネルギーを費やさ
なければならないと言うことが前提条件である。
また、L.Thompson:“ERRI水素燃焼及び制御の研究の
ためのプログラムプラン":1981年11月のパロー・アルト
ーのERRI、及びM.Berman等：“水素の挙動と軽水炉":Nu
clear Safety,Vol.25,No.1（1984）から、安全容器中の
ガス混合物に強制点火を導入することも公知である。し
かしながら、このような手段においてもたらされる種々
の反応及び生ずる安全容器の種々の要求条件は、未だ一
義的に明らかにされてはいない。中でもガス混合物中の
乱流によって場合により予想よりも高くなる火炎前縁の
伝播速度及びそれによってもたらされる爆発の危険が重
大であると考えられる。
米国特許第4,468,235号公報から、ガス混合物より水
素を除去するために、ゲッター物質を用いてこれをその
ガス混合物と接触させることが公知である。この場合に
そのガス混合物はゲッター物質よりなる薄膜の含まれた
金属板パッケージを貫流し、これらの薄膜は互いに間隔
を置いて配置されていてガス混合物がそれを通過するよ
うな中間空間が形成されるようになっている。しかしな
がら、酸素含有雰囲気中に水素が侵入するために爆発の
危険性が存在するような種々の事故に際してこのような
装置を用いた場合には、そのゲッター物質とガス混合物
との間の必要な接触は充分にに迅速には作り出されず、
そして例えばポンプやブロワーのような追加的な補助装
置なしには達成することができない。
［発明が解決しようとする問題点］ 本発明の課題は、ガス混合物から受動的に、要する
に、特に供給エネルギーを必要とする装置、例えばポン
プ等のような装置の積極的介入なしに水素を取り除くこ
とができる装置を作り出すことである。この装置はまた
原子炉の安全容器中に僅かな占有面積において収容する
ことができ、中でもこれは事故に際して水素が集り、爆
発源を形成するようなところに収容することができる必
要がある。この装置は更に、安全要素として使用するこ
とができ且つ多年にわたって保守の必要なくいつでも作
動できる状態に留まっていなければならない。
［問題点を解決するための手段］ 本発明のこの課題は特許請求の範囲第１項にあげられ
た諸特徴を有する装置によって解決される。この装置は
それらの薄膜とこれら薄膜の固着した支持体とを備え、
このものはそれを収容する容器を開放した後でそれらの
薄膜がその外部の空間中に延び出すような態様で容器中
に配置されている。これに対しては特許請求の範囲第２
項に従い、中でもスパイラル状に巻いた支持体が適して
おり、これが重力により、又は機械的なばねの力の作用
によってその容器から延び出し、そしてそのようにして
薄膜有効物質と爆発の危険のあるガス混合物との間の直
接の接触が形成されるようになっている。
［作用］ この容器は事故の場合に或る予め与えられた水素濃度
を超えたときにその精製されるべきガス混合物中の水素
濃度に依存して、又は或る予め与えられた過圧を超えた
ときに開放される（特許請求の範囲第３又第４項）。過
圧に際して開放させるためにこの容器には破壊板（Bers
tscheibe）が設けられている。支持体を特許請求の範囲
第５項に従って、容器を開放した後に、薄膜材料による
ガス混合物の反応によって該ガス混合物が発熱すること
により対流性のガス流が生じ、これによってガス混合物
が薄膜の表面に沿って導かれるように使用する。ガス混
合物の発熱は水素が薄膜の中に取り込まれた場合にも、
或はまた例えばパラジウム被覆された薄膜を用いるとき
には水の生成のもとに水素が接触的に酸化する際にも起
こる。支持体は好都合には金属よりなり、中でもサンド
ブラストされた金属よりなる。例えば銅、銀、金及びア
ルミニウムのような種々の金属の上にその水素が反応す
るのに必要な、同様に金属又は合金からなる薄膜を、最
も好都合には層状に適用することができる。これらの薄
膜は例えばその支持体の上に金属層として蒸着又はスパ
ッタリングにより形成される。この支持体の上に反応性
層を形成するという利点に加えて、このものの金属とし
ての性質はまたその高い熱伝導性によっても重要であ
る。この水素が反応する間に生ずる熱はこの金属性支持
体を介してその容器へ、そして更に外部へ導くことがで
きる。支持体の材料としては比重が小さくて且つその支
持体が外部空間へ延び出すために必要な高い延性を有す
る良好な熱伝導体として、好ましくはアルミニウムが適
している（特許請求の範囲第６項）。
長期間にわたって保守の必要なくその容器が何時でも
作動できる状態にあるときは、特許請求の範囲第７項に
従いその容器の内部空間が不活性ガス雰囲気により満た
されていることによって達成される。この不活性ガスは
容器中で僅かな過圧のもとにあり、それによって不純物
類、中でも硫黄や塩素等の進入が阻止される。不活性ガ
スとしては中でもアルゴン及びその他の希ガスが適して
いる。
以下、本発明を添付の図面の参照のもとに幾つかの実
施例によって更に詳細に説明する。
［実施例］ 第１図は例えばアルミニウム等の薄い金属板からなる
樽状の容器11を示している。この容器の中に１層の薄膜
の固着した支持体12がスパイラル状に挿入されている。
支持体12は、容器11を開放したときにこの支持体が外部
空間中へ延び出すようにその容器内に固定されている。
この実施例においては容器11は垂直に、例えば天井に吊
下げて置かれている。支持体12は容器の中に内側に固定
されており、固定手段12aとしてはねじ又はリベットが
用いられ、これらは図面には図式的にのみ示してある。
このような固定手段の代りに支持体を容器に溶接するこ
ともできる。容器11の内面に支持体を上述のように固定
するまではこの支持体12は容器の閉じられているときに
その底面13の上に自由に載っている。容器の底部13及び
カバー14は破裂板15により閉じられており、この破裂板
は外部空間の過圧に際して裂断する。この実施例におい
てはそれら破裂板15は1.5バールの圧力において破裂す
るように設計されている。容器が開放したならば、支持
体の内側のスパイラル部分がこの実施例においては重力
の作用によって直ちにこの容器の下側の外部空間中に延
び出し、それによってそのガス混合物に影響を及ぼす薄
膜の表面が直ちにガス混合物と接触するようになる。支
持体の外部空間中への迅速な延び出しのためにはそのス
パイラル状に巻き付けた支持体12をばねの態様で予め緊
張させておくか又は場合によっては追加的に機械的なば
ね手段を用いて支持体を延び出されるようにすることも
可能である。容器11の周りのガス混合物は薄膜の表面で
反応する際発熱してその際容器11の中へ流入して行く。
対流的なガスの流れが生じ、これが容器の周囲をも巻き
込んでそれによりそのガス混合物が貫流する空間中に望
ましくない滞留層の形成されるのを阻止する。このガス
の流れを強めるために第２図においてはもう一つの態様
の容器16が挙げられており、このものの自由ガス流断面
は底面18の断面よりも頂部17へ向って縮小されている。
そのようにしてこの容器16の中にガス混合物のための注
入流が形成される。
容器11或は16の垂直配置の代りに水平方向の配置も可
能であり、すなわちその容器をスパイラル状に巻いた支
持体の軸が水平方向に配置されるように設けることも可
能である。このような向きの容器は好都合にはその端面
側が開放するのではなくてそのシェル部においてその支
持体がベネチア式ブラインドのように繰り出されてその
容器から外部空間中に延び出すように開放される。この
繰り出しは機械的なばねによって支援されて重力作用に
基づいて行なわれるようにすることもできる。スパイラ
ル状に巻いた支持体の代りに、隣り合って並べて配置さ
れた多数の支持体板を、その板の形に対応して直方体状
に形成された容器中で使用することもできる。この容器
はこれが開放した後でそれらの板状材が容器の外部へ延
び出してこれを巡ってガスが流れるようにすることがで
きる。支持体が延び出したときに、この支持体の、最初
の反応のために充分な水素濃度が存在する表面部分にお
いて先ず局部的に触媒作用が開始される。その際支持体
が発熱する。これによってガスの対流的流れがもたらさ
れるばかりでなく、その支持体表面のより低い水素濃度
が存在している部分における接触的反応をもたらす。
容器16は不活性ガスで満たされており、そして警報装
置19と結合されていてこれが容器の外部において或る予
め与えられた水素濃度を超えたときに容器を開放させ
る。これに対しては容器の充填をもたらす不活性ガス容
器20が用いられ、事故の場合にこれからガス導管21を介
して容器16の内部空間中に不活性ガスを更に導入するこ
とができ、そしてカバー17及び底部材18中に設けられて
いる破壊板22が破られて容器が開放されるような過圧を
作り出す。
水素の酸化に際しての触媒作用に加えて水素のゲツタ
ーとしての特性をも有するような薄膜を備えた支持体の
構造が第４図に示されている。第４図においてはこの支
持体の断面が図式的に示されている。支持体12の上に先
ず保護層23とゲッター部24とを塗覆しておき、これらを
表層25によって被覆する。ゲツター部は保護層23及び表
面25で覆われていてゲツター部の酸化が避けられるよう
になっている。その保護層と表層とはゲッター部の上に
酸化物が形成されないように被覆されており、それらは
真空中でゲッター部24の表面に蒸着又はスパッタリング
によって被覆される。その実施例の場合にはゲッター部
24はバナジウムよりなり、表層25及び保護層23はパラジ
ウムよりなっている。支持体12はアルミニウムよりな
る。
支持体12の上に形成されている各層は全体として非常
に薄く、そして約30μｍを超えない厚さの膜を形成す
る。支持体は薄膜層を塗覆するに先立って先ず最初もう
１層の中間層26を被覆した後で残りの各層を塗覆するよ
うにしてもよい。薄膜層を形成させる際に支持体のため
に酸化物のない表面は不必要である。この実施例におい
ては中間層26として保護層23におけると同様にパラジウ
ムが用いられた。従ってこの中間層は保護層23を塗覆し
た後でこれともはや区別することができない。この実施
例においてはまた表層25に更にもう１層の被覆層27が設
けられており、この層は白金又はニッケルからなり、そ
れによってその薄膜が例えばそのガス混合物中に塩素等
のような侵食性のガス成分が存在する場合にもなお充分
に水素に有効に影響を及ぼすようになっている。支持体
の厚さはこの実施例においては20μｍであり、パラジウ
ムよりなる保護層と中間層との厚さは1000Åであり、バ
ナジウムからなるゲッター部の厚さは10μｍである。白
金よりなるカバー層27の厚さは50ないし1000Åであっ
て、この実施例の場合には200Åである。
蒸着又はスパッタリングによる薄膜層の形成によって
材料層との間の非常に緊密な結合が作り出される。真空
中での蒸着は互いに良好に接着した層をもたらし、なか
でもそれら層の表面上の酸化は完全に除くことができ
る。
第４図に示した支持体上の薄膜は例えば10-7バール以
下のような超高真空中で形成されたものである。このよ
うな超高真空は各層をそれぞれその下に存在する金属性
物質の上に形成するに先立ってなんらの酸化物層も形成
され得ないようにするために必要である。
薄膜層がパラジウムよりなる表層を有する場合にはこ
の表層の上での水素の接触的酸化により水が生ずる。容
器が冷却したときにこの生じた水は容器壁面で凝縮す
る。容器16の場合にはこの水はそのために特に設けられ
た凝縮水用溝28の中に集められる。この水はここから抜
き出し管29を介して排出されることができる。
ガス混合物中に水素と酸素とが存在する場合にその薄
膜の触媒活性を確認するために、31の閉じた容積の中で
１バールにおいて9:1の空気／水素の比率に調節して約1
gの量の薄膜との接触のもとに反応させた。30分以内に
その水素の約70％から水が形成され、その際その最初の
圧力はこの時間の間に全圧について約７％低下した。ガ
ス混合物中の水蒸気、一酸化炭素又は炭酸ガスはその反
応過程に極めて僅かしか影響を与えないということを確
認することができた。
第３図に支持体板の可能な形状の幾つかが示されてい
る。平坦な金属板Ａ、或はまた波形の金属板Ｂを使用す
ることもできる。それら金属板の表面はサンドブラスト
又は微細構造の圧痕形成によって粗面化し、それによっ
てそれら金属板ができるだけ大きな接触有効表面を有す
るようにしてある。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明に従う装置の１例の斜視説明図を、そし
て第1a図はその断面図を示す。第２図は上下面に破裂板
を設けた本発明に従う装置のもう一つの例を図式断面図
で示す。第３図は支持体の形状の例を示す。第４図は本
発明に従う支持体と反応活性層とからなる層構造の１例
を断面図で示す。 11、16……容器、12……支持体 13、18……底部材、14……カバー 15、22……破裂板、17……頂部 19……警報装置、20……不活性ガス容器 23……保護層、24……ゲツター部 25……表層、26……中間層 27……被覆層、28……凝縮水用溝

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】閉じることのできる容器の中に水素除去効
    果をもたらす物質の薄膜が固定されて備えられており、
    その際それら薄膜はこれら薄膜の間にガス混合物によっ
    て貫流され得る中間空間が生ずるように互いに間隔を置
    いて配置されている、水素の含まれたガス混合物から水
    素を除去するための装置において、それら薄膜が固着し
    た少なくとも一つ以上の支持体（12）が、その容器（1
    1、16）の開放の後にそれらの薄膜を外部空間へ延び出
    るような態様で、その容器（11、16）の中に配置されて
    いることを特徴とする、上記装置。
  2. 【請求項２】支持体（12）が容器（11、16）の中でスパ
    イラル状に巻かれており、そしてこの容器（11、16）を
    開放したときに重力又はばねの作用によってこれが外部
    空間へ延び出す、特許請求の範囲第１項に従う装置。
  3. 【請求項３】浄化されるべきガス混合物中の水素濃度が
    或る予め与えられた値を超えたときにその容器（16）が
    開放される、特許請求の範囲第１又は第２項に従う装
    置。
  4. 【請求項４】容器（11、16）が破裂板（15、22）を備
    え、これらの破裂板が或る予め与えられた過圧を超えた
    ときにその容器を開放させる、特許請求の範囲第１、２
    又は第３項に従う装置。
  5. 【請求項５】容器（16）が開放された後にガス混合物の
    加温によって対流的なガスの流れが生じ、そしてこれが
    ガス混合物を薄膜の表面に沿って導くように支持板（1
    2）が容器（16）の中に配置されている、上記特許請求
    の範囲第１〜４項のいずれかに従う装置。
  6. 【請求項６】薄膜の固着している支持体（12）がアルミ
    ニウム又はアルミニウム合金でできている、上記特許請
    求の範囲第１〜５項のいずれかに従う装置。
  7. 【請求項７】容器（11、16）の中に不活性ガス雰囲気
    が、大気圧よりも僅かな過圧のもとに存在している、上
    記特許請求の範囲第１〜６項のいずれかに従う装置。
JP62028382A 1986-02-12 1987-02-12 水素を除去する装置 Expired - Lifetime JP2534249B2 (ja)

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