JP2000075079A

JP2000075079A - 水素濃度制御装置

Info

Publication number: JP2000075079A
Application number: JP10244702A
Authority: JP
Inventors: Hidetoshi Karasawa; 英年唐澤
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1998-08-31
Filing date: 1998-08-31
Publication date: 2000-03-14

Abstract

(57)【要約】【課題】苛酷事故時の多量の水素発生による格納容器内
圧力上昇を抑制するため、原子炉格納容器内雰囲気ガス
から水素のみを選択的に原子炉格納容器外部に放出し、
事故後の格納容器内雰囲気ガスに含まれる水素及び酸素
を再結合させて可燃領域にいたらしめないことにある。【解決手段】水素のみを透過する水素透過金属を用い、
原子炉格納容器の内部に発生する多量の水素およびその
他ガスの混合ガス雰囲気から水素のみを抽出し、原子炉
格納容器の外部に排出することにより、原子炉格納容器
の内部の水素濃度を減少させることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、軽水炉型原子力発
電所において、万一の苛酷事故を想定した時に、原子炉
格納容器内に発生が考えられる多量の水素の処理に係わ
り、特に水素透過金属製細管を有する水素濃度制御装置
に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子力発電プラントにおいて、万一、原
子炉一次系配管等が破損した場合、原子炉を冷却するた
めの冷却材は配管破断箇所から原子炉格納容器内に蒸気
として放出され、原子炉圧力容器内の冷却材が減少す
る。このような冷却材喪失事故（以下、ＬＯＣＡ）にお
いては、非常用炉心冷却系（以下、ＥＣＣＳ）の自動起
動により、原子炉は冷却され、燃料破損には至らない。
しかし、仮想的なECCSの多重故障や全機能喪失などの苛
酷事故を考えると、水蒸気と燃料被覆管のジルコニウム
間の水−金属反応により、水素が多量に発生する。これ
らの水素と酸素は配管破断箇所から原子炉格納容器内に
放出される。

【０００３】設計基準事故を越える仮想的な苛酷事故時
に想定される水−金属反応による多量の水素の発生に対
しては、原子炉格納容器内の雰囲気を窒素置換している
ことにより可燃領域に至ることはない。しかし、原子炉
格納容器内の多量の水素は、事故収束の観点からは、原
子炉格納容器内の水素を処理せざるを得ない。

【０００４】設計基準事故を越えた苛酷事故時に想定さ
れる水−金属反応による多量の水素の発生に対しては、
特開昭58−135991号公報には格納容器内に水素の酸化触
媒を配置する例が開示され、特開平6−130170 号公報に
は格納容器内に触媒型水素反応材からなる水素濃度低減
材を配置する例が開示されている。また、特開平 4−10
4090号公報には、格納容器内の上部に薄板状の水素吸着
物質を吊り下げて水素を吸着し、水素を低減させるもの
が開示されているし、特開平4−34395号公報には、格納
容器ドライウェルやサプレッションチェンバ等に粉末状
の水素吸着金属を収容した水素吸着装置を設置する例が
示されている。

【０００５】高速炉において、水素透過金属を用いて液
体金属ナトリウム中の水素を除去する例が、特開平4−2
994号公報、及び、特開平7−113898号公報に開示されて
いる。

【０００６】化学工業の分野では、水素透過金属が検討
されているが、使用温度は３５０℃以上である（Indust
rial & Engineering Chemistry Research,35，p530，19
96）。また、脱水素反応で生成する水素を水素透過材で
除去する例が、特開昭63−154629号公報に開示されてい
る。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】圧力抑制型原子炉格納
容器を持つＢＷＲにおいて、上記従来の技術に示した触
媒式の水素対策設備では、仮想的な苛酷事故時に多量に
水素のみが発生して格納容器内の圧力を上昇させる事象
が発生した場合、酸素がないため再結合ができずに水素
の除去が困難となる。また、水素を吸着させる方法で
は、水素吸着金属が多量に必要となり現実的でない。

【０００８】また、高速炉や化学工業で使用される水素
透過材は高温・強制循環条件下であり、苛酷事故時条件
である格納容器内雰囲気温度１８０℃以下・自然循環条
件下では水素透過性能が低下し、水素除去が困難とな
る。

【０００９】苛酷事故時の多量の水素発生による格納容
器内圧力上昇を抑制し、原子炉格納容器内雰囲気ガスか
ら水素のみを選択的に原子炉格納容器外部に放出でき、
加えて、事故後の格納容器内雰囲気ガスに含まれる水素
及び酸素を再結合させることにより可燃領域にいたらし
めないことが可能な水素濃度制御装置を提供することに
ある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記の課題は以下の装置
を提供することにより達成できる。

【００１１】仮想的な苛酷事故時に冷却水とジルコニウ
ムの反応により、原子炉格納容器内で多量に水素が発生
し、原子炉格納容器内の圧力の上昇を引き起こす。この
ため、第１手段として水素のみを透過する水素透過金属
を用い、原子炉格納容器の内部に発生する多量の水素お
よびその他ガスの混合ガス雰囲気から水素のみを抽出
し、原子炉格納容器の外部に排出することにより、原子
炉格納容器の内部の水素濃度を減少させることができ
る。

【００１２】水素の透過量は水素透過金属の表面積に比
例するので、第２手段は限られた空間に設置する水素透
過金属として細管を用いることである。また、細管表面
にパラジウムをコーティングすることにより、設計基準
事故時や仮想的な苛酷事故時の初期段階で、水素・酸素
が共存する場合は、パラジウムの触媒作用により水素・
酸素は再結合して水となり、水素濃度を低減できる。

【００１３】パラジウムより水素透過性能が高い水素透
過金属としては、タンタル（Ｔａ），バナジウム
（Ｖ），ジルコニウム（Ｚｒ），ニオブ（Ｎｂ）などが
ある。また、バナジウム−ニッケル（Ｖ−Ｎｉ）などの
合金も水素透過性能がある。水素は水素透過金属表面で
水素原子に解離し、水素原子が金属内を拡散していき、
反対側の表面で水素原子が結合して水素として放出され
る。水素の表面吸着は速い過程なので、金属内での水素
原子の拡散が律速となり、水素透過性能に温度依存性が
現れる。

【００１４】水素透過金属の中で配管に加工しやすい金
属は、ＴａとＮｂである。水素が多量に放出される状態
での格納容器内の雰囲気温度は、１００〜１８０℃程度
と評価されている。Ｎｂは約１００℃、水素分圧約０.
１Ｐａで相変化を起こして脆化するので、苛酷事故条件
に最適なＴａの水素透過率を求めた。ここで、水素透過
率（Ｐｅｒ）は、次式で示した水素透過流束（ｆｌｕ
ｘ）の係数として定義される。

【００１５】

【数１】ｆｌｕｘ＝(Ｐ_out ^1/2−Ｐ_in ^1/2)（Ｐｅｒ)／δ …（数１）ここで、Ｐ：水素分圧，δ：透過厚さ（＝金属管肉
厚），（Ｐｅｒ）／δ：水素透過全抵抗Ｒの逆数。図２
に示すように、水素透過流束は水素分圧の平方根に比例
する。図３に、水素透過率の温度依存性を示す。１００
〜１６０℃の温度範囲では、水素透過率は温度とともに
増加し、１６０℃以上でほぼ一定値となる。この温度依
存性は、パラジウムとタンタル内の水素拡散に起因して
いる。

【００１６】水素透過全抵抗Ｒは、パラジウム内の水素
透過抵抗Ｒ（Ｐｄ）とタンタル内の水素透過抵抗Ｒ（Ｔ
ａ）を用いて次式で表わせる。

【００１７】

【数２】１／Ｒ＝１／Ｒ(Ｐｄ)＋１／Ｒ(Ｔａ) ＝Ｐｅｒ(Ｐｄ)／δ(Ｐｄ)＋Ｐｅｒ(Ｔａ)／δ(Ｔａ) …（数２）ここで、δ（Ｐｄ）：パラジウム被覆厚さ，δ（Ｔ
ａ）：タンタル材肉厚。

【００１８】いま、パラジウム被覆により水素透過率を
減少させないためには、パラジウム内の水素透過流速は
タンタル内の水素透過流速以上でなければならない。す
なわち、次式が成立する。

【００１９】

【数３】ｆｌｕｘ(Ｔａ)≦ｆｌｕｘ(Ｐｄ) ｆｌｕｘ(Ｔａ)／(Ｐ_out ^1/2−Ｐ_in ^1/2)≦ｆｌｕｘ(Ｐｄ)／(Ｐ_out ^1/2 −Ｐ_in ^1/2) １／Ｒ(Ｔａ)≦１／Ｒ(Ｐｄ) Ｐｅｒ(Ｔａ)／δ(Ｔａ)≦Ｐｅｒ(Ｐｄ)／δ(Ｐｄ） δ（Ｐｄ)≦δ(Ｔａ)＊Ｐｅｒ(Ｐｄ)／Ｐｅｒ(Ｔａ) …（数
３）図３に示す温度依存性のデータを用いると、Ｐｅｒ(Ｐ
ｄ)／Ｐｅｒ(Ｔａ)＝0.0065が選られる。

【００２０】そこで、第３手段としてパラジウムの被覆
厚を上式以下とすることにより、水素透過率を減少させ
ずに金属表面の酸化を防止できるとともに、パラジウム
表面での水素・酸素の再結合反応により金属温度を上昇
させて水素を効率よく透過させることができる。実際、
図４に示すように、パラジウムコーティング厚さを厚く
すると、水素透過率は減少する。

【００２１】仮想的な苛酷事故時の格納容器内は、水素
・水蒸気・窒素・酸素の他にエアロゾルなどが存在す
る。このため、第４手段として、水素透過金属製細管を
格納容器上部にほぼ水平に設置することにより、細管に
エアロゾルなどが付着するのを防止でき、また、格納容
器上部ほど温度が高く、水素も溜まりやすいので水素を
効率よく除去できる。

【００２２】第５手段は、水素透過金属製細管の出口部
に隔離弁を少なくとも２個以上設け、隔離弁の上流側に
水素脆化されやすい金属を用いたラプチャディスクを設
ける構成とする。これにより、弁の誤動作を防止できる
とともに、水素が透過してラプチャディスクを破損した
場合にのみ水素を放出できるようにして信頼性を向上さ
せることができる。細管出口部の温度はほぼ大気温度な
ので、約２０℃で水素分圧が少なくても脆化する金属を
ラプチャディスクに用いる。このような金属／合金とし
て、Ｎｂ,Ｖ,Ｍｇ,Ｍｇ₂Ｎｉ,Ｍｇ₂Ｃｕ,ＴｉＣｏ,Ｔｉ
Ｆｅ₀.₅Ｃｏ₀.₅，ＬａＣｏ₅，Ｐｄなどがある。

【００２３】第６手段として、水素透過金属製細管の一
端にドレインラインを設置することにより、細管内部の
パラジウム表面で水素・酸素が再結合して生成する水を
除去でき、水素透過金属の性能劣化を防止できる。

【００２４】

【発明の実施の形態】本発明の具体的実施例を図１，図
６及び図７を用いて以下に説明する。

【００２５】図１は沸騰水型原子力発電所の原子炉格納
容器内部に水素透過装置を設置した水素濃度制御装置を
備えた原子炉格納容器の一例である。原子炉格納容器１
は原子炉圧力容器４が設置されていて通常乾燥状態にあ
るドライウェル（以下、Ｄ／Ｗ）２と圧力抑制プールを
持つサプレッションチャンバー（以下、Ｓ／Ｃ）３に分
けられる。Ｄ／Ｗ２内には水素透過装置７が設置されて
いる。水素透過装置７内に円筒管の水素透過金属６を束
ね、その一端部を水素排出配管８に接続してある。

【００２６】水素排出配管８には２個の隔離弁１０と、
隔離弁１０の上流側にラプチャディスク９が設置されて
いる。水素透過金属を束ねたもう一端にはドレインライ
ン１２が設置されており、ラプチャディスク９を経てＳ
／Ｃ３の圧力抑制プールに入っている。原子炉格納容器
１内に充満する水素は円筒管の水素透過金属６の外側か
ら内側に透過し、水素排出配管８を通って原子炉格納容
器１外部へと導かれる。

【００２７】数１を用いると、水素透過による原子炉格
納容器１内の圧力Ｐは次式で表せる。

【００２８】

【数４】Ｐ＝〔Ｐ₀ ^0.5−(Ｐｅｒ)ｔ／(２δ)〕²…（数４）ここで、ｔは経過時間を示す。いま、水素透過金属６と
して外径１０mm、肉厚０.１mm のＴａ管を用いる。管の
内外表面のＰｄ被覆厚さは、次式より内外２面あるので
約０.３μｍとなる。

【００２９】

【数５】 δ(Ｐｄ)≦δ(Ｔａ)＊Ｐｅｒ(Ｐｄ)／Ｐｅｒ(Ｔａ) δ(Ｐｄ)≦０.００６５＊１００＝０.６５（μｍ） …（数５）この配管の全長を約３０００ｍとすると、図５に示すよ
うに、原子炉格納容器１内の水素の分圧を２４時間で約
半分にできる。水素透過装置７は直径１.１ｍ、長さ３
ｍで、中に長さ３ｍのＴａ管が約１０００本を束ねてあ
る。各配管の一端は水素排出配管８に、もう一端はドレ
インライン１２に接続してある。水素透過装置７の断面
積と全Ｔａ管の断面積比は約０.０９で、水素が流れる
十分なスペースがある。水素透過装置７は原子炉格納容
器１の上部空間に横置きに設置され、水素排出配管８側
がドレインライン１２より高くなっている。また、水素
排出配管８は、上り勾配となっている。

【００３０】原子炉格納容器１内は、仮想的な苛酷事故
時には、酸素・水素・水蒸気・窒素とエアロゾルが主に
充満する。原子炉格納容器１内の温度は約１２０℃だ
が、上部ほど温度が高く自然循環が生じている。この自
然循環流により、水素は水素透過金属６に接触する。初
期には酸素が共存するため、水素透過金属６表面にコー
ティングしたＰｄにより、水素は酸素と再結合する。

【００３１】この反応は発熱反応のため、水素透過金属
６の温度は上昇し、再結合反応と自然循環が促進され
る。原子炉格納容器１内の酸素が消費されると、水素透
過金属６を通して水素が水素透過金属６配管表面から配
管内部へ移動する。水素の透過も発熱過程なので、水素
透過金属６の温度は下がらない。水素透過金属６配管内
は空気なので、配管内の酸素が消費されるまで、配管内
面の表面にコーティングしてあるＰｄにより、水素・酸
素の再結合がおこる。

【００３２】この反応も発熱反応なので、水素透過金属
６の温度は上昇する。この際生成する水は、水素透過金
属６配管温度が１００℃以上なので、水蒸気となる。水
素透過金属６配管内の酸素が消費されても水素は透過す
るので、配管内の水素濃度は増加する。ラプチャディス
ク９は、水素脆化しやすいＮｂでできている。水素透過
金属６配管内の水素分圧が０.１Ｐａ程度を超えると、
Ｎｂは水素脆化しもろくなる。

【００３３】このため、水素透過金属６配管内の水素分
圧が更に増加すると、ラプチャディスク９は破損する。
２個の隔離弁１０を開くと、透過した水素のみが放出さ
れる。水素の透過効率は、水素・酸素の再結合反応の発
熱作用により配管温度が上昇して、水素透過率が増加
し、水素透過効率が向上する。また、配管内面で水素・
酸素の再結合で生成した水は圧力抑制プールに放出され
る。

【００３４】このようにラプチャディスク９があること
により、水素発生時のみラプチャディスク９が破損する
ので、隔離弁１０を誤動作で開けてもラプチャディスク
９は破損せず、格納容器を隔離できる。ラプチャディス
ク９の代わりに、水素濃度計を設置しても隔離弁１０の
誤動作を防止できる。

【００３５】本実施例では水素透過装置７を１台設置し
たが、原子炉格納容器１内の空間に数台設置しても構わ
ない。この場合、一つの水素透過装置７は小型となる
が、設置場所が分散するため、水素の除去効率は同等で
ある。設置する場所は配管破断水やスプレー水が直接か
からない場所、または、水素透過金属６をケーシングな
どで覆う構造とする。

【００３６】また、本実施例では水素透過装置７を原子
炉格納容器１上部に水平に設置しているため、水素透過
金属６配管の上部はエアロゾルが付着しにくく、水素透
過効率を減少させない。水素透過装置７を垂直に設置し
ても、水素透過金属６配管の温度の方が周囲温度よりも
高いためエアロゾルは付着しにくいが、水素の除去効率
を向上させるには分散させて設置した方がよい。

【００３７】水の放射線分解により原子炉格納容器１内
に酸素が増加しても、水素透過金属６の表面にコーティ
ングしたＰｄにより水素・酸素は再結合するので、原子
炉格納容器１内の水素濃度を低減させ、水素の急速な燃
焼を発生させることなく事故を収束させることができ
る。

【００３８】図６は、水素透過装置７として水素透過金
属６配管を原子炉格納容器上部空間に環状に設置した一
例である。水素透過金属６として直径１０mm、肉厚０.
１mmのＴａ管を用い、管の内外表面をＰｄで厚さ０.３
μｍコーティングしてある。原子炉格納容器１内で約４
８周分で全長約３０００ｍである。各周の水素透過金属
６はお互いに接続し、一番上部の水素透過金属６配管は
水素排出配管８に、一番下部の水素透過金属６配管はド
レインライン１２に接続してある。水素排出配管８には
２個の隔離弁１０と、隔離弁１０の上流側にラプチャデ
ィスク９が設置されている。ドレインライン１２は、ラ
プチャディスク９を経てＳ／Ｃ３の圧力抑制プールに入
っている。原子炉格納容器１内に充満する水素は円筒管
の水素透過金属６の外側から内側に透過し、水素排出配
管８を通って原子炉格納容器１外部へと導かれる。

【００３９】本実施例では、水素透過金属６配管が原子
炉格納容器１上部に均一に分布することになり、水素を
均等に原子炉格納容器１から除去できる。酸素が水素と
共存すれば、水素透過金属６配管表面にコーディングし
たＰｄの触媒作用により水素・酸素を再結合させて水に
する。酸素がなくなれば、水素のみが水素透過金属６配
管を介して原子炉格納容器１外へ排出、もしくは、配管
内面のＰｄの触媒作用で水素は空気中の酸素と再結合す
る。

【００４０】図７は沸騰水型原子力発電所の原子炉格納
容器１の外部に水素回収容器１７を設置し、水素透過金
属６により抽出した水素を原子炉施設の外部に放出する
構成とした水素濃度制御装置の一例である。原子炉格納
容器１内で事故時に水素が発生した場合、あるいは、水
の放射線分解により水素と酸素が発生した場合、水素な
どを含む原子炉格納容器１内の雰囲気ガスは送風機１５
を用いて吸気配管１４を介して水素透過金属６配管へ導
かれる。

【００４１】本実施例では、水素は水素透過金属６配管
の内側から外側に透過する。水素以外の残留ガスは排気
配管１６を通ってＳ／Ｃ３へ排出される。透過した水素
は、水素回収容器１７で回収され、水素排出配管８を経
て排出される。また、水素回収容器１７には、水素・酸
素再結合反応で生成する水を除去するドレインライン１
２が接続してある。

【００４２】吸気配管１４及び排気配管１６には各々２
台の隔離弁１０を設置し、それぞれの隔離弁間にフラン
ジ１１を設け、原子炉格納容器１部と水素処理装置１３
を切り放せる構造とし、複数の原子炉格納容器に対して
共用できる構造とする。

【００４３】水素排出配管８とドレインライン１２にも
隔離弁１０を設置してあるが、排出されるのは水素と水
だけなので省略可能である。

【００４４】

【発明の効果】請求項１に記載の発明によれば、苛酷事
故時に冷却水と燃料被覆管との水−金属反応により発生
する多量の水素を、事故時に発生する放射性核分裂生成
物を原子炉格納容器の外部に放出することなしに、短期
間に効果的に除去することが可能となる。水素を除去す
るのに可動部のない水素透過金属を利用するため信頼性
が高い。また、水素透過器の形態に制約が少ないため、
本設備を設置する際の他の機器配置に対する影響が少な
い。

【００４５】請求項２に記載の発明によれば、請求項１
の発明に加えて、金属表面をＰｄコーティングすること
で、経年劣化がなく保守、点検が容易な構造とすること
ができる。また、水素透過金属を細管とすることによ
り、限られた体積内で水素を透過する面積を大きくで
き、耐圧を高めることが可能となる。

【００４６】請求項３に記載の発明によれば、請求項１
の発明に加えて、水素拡散の律速となるＰｄコーティン
グ厚を薄くすることにより、水素透過効率を高めること
が可能となる。また、Ｐｄ表面での水素・酸素再結合反
応の発熱により、水素透過金属の温度を増加でき、水素
透過効率を向上できる。

【００４７】請求項４に記載の発明によれば、請求項１
に記載の発明の効果に加えて、水素透過金属配管を格納
容器上部に水平に設置することで、水素とともに発生す
るエアロゾルの付着を最小限に押さえることが可能とな
る。

【００４８】請求項５に記載の発明によれば、請求項１
に記載の発明の効果に加えて、水素脆化性のラプチャデ
ィスクにより、隔離弁の誤動作を防止できる。

【００４９】請求項６に記載の発明によれば、請求項１
に記載の発明の効果に加えて、水素透過金属配管内で水
素・酸素を再結合させることにより、水素処理の安全性
を向上できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例を示す水素濃度制御装置の系
統図である。

【図２】本発明の基となった試験の結果を示す特性図で
ある。

【図３】本発明の基となった試験の別の結果を示す特性
図である。

【図４】本発明の基となった試験の別の結果を示す特性
図である。

【図５】本発明の効果の一例を示す図である。

【図６】本発明の別の実施例を示す水素濃度制御装置の
系統図である。

【図７】本発明の別の実施例を示す水素濃度制御装置の
系統図である。

【符号の説明】

１…原子炉格納容器、２…ドライウェル、３…サプレッ
ションチャンバー、４…原子炉圧力容器、５…破断孔、
６…水素透過金属、７…水素透過器、８…水素排出配
管、９…ラプチャディスク、１０…隔離弁、１１…フラ
ンジ、１２…ドレインライン、１３…水素処理装置、１
４…吸気配管、１５…送風機、１６…排気配管、１７…
水素回収容器。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】原子炉圧力容器を内包する原子炉格納容器
において、水素ガスのみを透過する金属（以下、水素透
過金属）を用いて、前記原子炉格納容器の内部で発生し
た水素を前記原子炉格納容器の外部へ抽出し、前記原子
炉格納容器の内部の水素濃度を低減することを特徴とす
る水素濃度制御装置。
【請求項２】請求項１に記載の水素濃度制御装置におい
て、前記水素透過金属としてタンタル材を用い、タンタ
ル材の表面にパラジウムを被覆し、前記水素透過金属の
表面積を多くする細管構成としたことを特徴とする水素
濃度制御装置。
【請求項３】請求項１又は請求項２に記載の水素濃度制
御装置において、前記パラジウムを前記細管の内外面に
被覆し、その厚さを前記パラジウムと前記タンタルの水
素透過率比（Ｐｅｒ(Ｐｄ)／Ｐｅｒ(Ｔａ)）に前記タン
タル材肉厚を掛けた厚さ以下とすることを特徴とする水
素濃度制御装置。
【請求項４】請求項１又は請求項２に記載の水素濃度制
御装置において、前記細管を格納容器の上部に角度を持
たせて設置することを特徴とする水素濃度制御装置。
【請求項５】請求項１又は請求項２に記載の水素濃度制
御装置において、前記細管の出口に隔離弁を少なくとも
２個以上設け、その上流側に水素脆化されやすい金属を
用いたラプチャディスクを設置することを特徴とする水
素濃度制御装置。
【請求項６】請求項１，請求項２，請求項５のいずれか
１項に記載の水素濃度制御装置において、前記細管の一
端に前記格納容器内のプールに接続するドレインライン
を設置することを特徴とする水素濃度制御装置。