JP2523997B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JP2523997B2 JP2523997B2 JP3005037A JP503791A JP2523997B2 JP 2523997 B2 JP2523997 B2 JP 2523997B2 JP 3005037 A JP3005037 A JP 3005037A JP 503791 A JP503791 A JP 503791A JP 2523997 B2 JP2523997 B2 JP 2523997B2
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- Japan
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- electrode
- negative electrode
- substance
- aqueous electrolyte
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は非水電解質二次電池に関
し、特に負極の改良に関し、デンドライトによる短絡を
なくした非水電解質二次電池に関する。
し、特に負極の改良に関し、デンドライトによる短絡を
なくした非水電解質二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウム（Ｌｉ）やナトリウム（Ｎａ）
などのアルカリ金属を負極とする非水電解質二次電池は
起電力が高く、従来のニカド蓄電池や鉛蓄電池に較べ高
エネルギー密度になると期待され多くの研究がなされて
いる。とくにＬｉを負極とする非水電解質二次電池につ
いて多くの研究がなされている。しかし金属状のアルカ
リ金属を負極に用いると充電時にデンドライトが発生
し、短絡を起こし易く信頼性の低い電池となる。
などのアルカリ金属を負極とする非水電解質二次電池は
起電力が高く、従来のニカド蓄電池や鉛蓄電池に較べ高
エネルギー密度になると期待され多くの研究がなされて
いる。とくにＬｉを負極とする非水電解質二次電池につ
いて多くの研究がなされている。しかし金属状のアルカ
リ金属を負極に用いると充電時にデンドライトが発生
し、短絡を起こし易く信頼性の低い電池となる。
【０００３】この問題を解決するために、アルカリ金属
としてのＬｉと、アルミニウム（Ａｌ）、鉛（Ｐｂ）と
の合金負極を用いることが検討された。これら合金負極
を用いると、充電でＬｉは負極合金中に吸蔵され、デン
ドライトの発生がなく信頼性の高い電池となる。しかし
合金負極の放電電位は金属Ｌｉに較べ約０．５Ｖ貴であ
るため、電池の電圧も０．５Ｖ低下し、これにより電池
のエネルギー密度も低下する。
としてのＬｉと、アルミニウム（Ａｌ）、鉛（Ｐｂ）と
の合金負極を用いることが検討された。これら合金負極
を用いると、充電でＬｉは負極合金中に吸蔵され、デン
ドライトの発生がなく信頼性の高い電池となる。しかし
合金負極の放電電位は金属Ｌｉに較べ約０．５Ｖ貴であ
るため、電池の電圧も０．５Ｖ低下し、これにより電池
のエネルギー密度も低下する。
【０００４】一方、黒鉛などの炭素（Ｃ）とＬｉの層間
化合物を負極活物質とする研究もなされている。この層
間化合物を用いた負極でも、充電ではＬｉはＣの層間に
入りデンドライトは発生しない。放電電位は金属Ｌｉに
較べ約０．１Ｖ貴であり、電池電圧の低下も小さいので
より好ましい負極と云える。
化合物を負極活物質とする研究もなされている。この層
間化合物を用いた負極でも、充電ではＬｉはＣの層間に
入りデンドライトは発生しない。放電電位は金属Ｌｉに
較べ約０．１Ｖ貴であり、電池電圧の低下も小さいので
より好ましい負極と云える。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、この黒鉛など
の炭素（Ｃ）とＬｉの層間化合物を用いた負極活物質に
も大きい問題があった。充電でＬｉが層間に入れるの
は、最高でＣ6Ｌｉであり、電気容量は最高の値でで３
７２Ah/Kgと小さかった。通常の電池の充放電では２３
０Ah/Kg程度である。本発明はこのような課題を解決す
るもので、より高エネルギー密度で、しかもデンドライ
トによる短絡のない信頼性の高い二次電池を得ることを
目的とする。
の炭素（Ｃ）とＬｉの層間化合物を用いた負極活物質に
も大きい問題があった。充電でＬｉが層間に入れるの
は、最高でＣ6Ｌｉであり、電気容量は最高の値でで３
７２Ah/Kgと小さかった。通常の電池の充放電では２３
０Ah/Kg程度である。本発明はこのような課題を解決す
るもので、より高エネルギー密度で、しかもデンドライ
トによる短絡のない信頼性の高い二次電池を得ることを
目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】こり課題を解決するため
本発明の非水電解質二次電池は、充電放電に対して可逆
性を有する正極と負極と、Ｌｉ、Ｎａなどのアルカリ金
属イオンを含有する非水電解質を具備し、前記負極に充
電状態でアルカリ金属を含有する（化２）に示す化学式
の物質を用いるものである。
本発明の非水電解質二次電池は、充電放電に対して可逆
性を有する正極と負極と、Ｌｉ、Ｎａなどのアルカリ金
属イオンを含有する非水電解質を具備し、前記負極に充
電状態でアルカリ金属を含有する（化２）に示す化学式
の物質を用いるものである。
【０００７】
【化２】
【０００８】
【作用】この構成により本発明の非水電解質二次電池
は、負極に用いる（化２）に示す化学式の物質の電気伝
導度は、黒鉛よりも約１０％高い。したがって（化１）
に示す化学式の物質を用いた負極では、導電剤は不要に
なる。また比重は２．２で黒鉛とほとんど同じである。
は、負極に用いる（化２）に示す化学式の物質の電気伝
導度は、黒鉛よりも約１０％高い。したがって（化１）
に示す化学式の物質を用いた負極では、導電剤は不要に
なる。また比重は２．２で黒鉛とほとんど同じである。
【０００９】（化２）に示す化学式の物質を構成するほ
う素（Ｂ）は２Ｓ軌道に２個、２Ｐ軌道に１個の電子を
持ち、炭素は２Ｓ軌道に２個、２Ｐ軌道に２個の電子を
持つ。したがって（化２）に示す化学式の物質はＣに較
べて電子が１個欠乏している。
う素（Ｂ）は２Ｓ軌道に２個、２Ｐ軌道に１個の電子を
持ち、炭素は２Ｓ軌道に２個、２Ｐ軌道に２個の電子を
持つ。したがって（化２）に示す化学式の物質はＣに較
べて電子が１個欠乏している。
【００１０】（化２）に示す化学式の物質を用いる負極
をＬｉやＮａ等のアルカリ金属イオンを含有する非水電
解質中で充電すると、従来のＣ負極と同様に負極中にア
ルカリ金属が吸蔵され、放電すると吸蔵されたアルカリ
金属が電解質中にイオンとして放出されることを見いだ
した。したがって充電でアルカリ金属が金属状で析出す
ることはなく、デンドライトによる短絡は起こらない。
充電で（化２）に示す化学式の物質中に含有されたアル
カリ金属はイオン化し、電子が不足しているほう素
（Ｂ）に電子を供給することにより、アルカリ金属と
（化２）に示す化学式の物質は安定した化合物をつくる
と考えている。したがって、（化２）に示す化学式の物
質中にはこの物質１モルにたいして１モルのアルカリ金
属が含有されると考えられ、電気容量は５７０Ah/Kgが
期待できる高容量の負極となる。
をＬｉやＮａ等のアルカリ金属イオンを含有する非水電
解質中で充電すると、従来のＣ負極と同様に負極中にア
ルカリ金属が吸蔵され、放電すると吸蔵されたアルカリ
金属が電解質中にイオンとして放出されることを見いだ
した。したがって充電でアルカリ金属が金属状で析出す
ることはなく、デンドライトによる短絡は起こらない。
充電で（化２）に示す化学式の物質中に含有されたアル
カリ金属はイオン化し、電子が不足しているほう素
（Ｂ）に電子を供給することにより、アルカリ金属と
（化２）に示す化学式の物質は安定した化合物をつくる
と考えている。したがって、（化２）に示す化学式の物
質中にはこの物質１モルにたいして１モルのアルカリ金
属が含有されると考えられ、電気容量は５７０Ah/Kgが
期待できる高容量の負極となる。
【００１１】
【実施例】以下本発明の一実施例の非水電解質二次電池
について図面に基づいて説明する。
について図面に基づいて説明する。
【００１２】（実施例１）（化２）に示す化学式の物質
の電極としての特性を検討するため、図２に示す試験セ
ルを作った。
の電極としての特性を検討するため、図２に示す試験セ
ルを作った。
【００１３】（化２）に示す化学式の物質１０ｇに対し
て結着剤としてポリエチレン粉末１ｇを混合して合剤と
した。この合剤０．１ｇを直径１７．５mmに加圧成型し
て（化２）に示す物質の電極１とし、ケース２の中に置
いた。微孔性ポリプロピレンセパレータ３をこの電極１
上に置いた。１モル／ｌの過塩素酸リチウムを溶解した
プロピレンカーボネート（ＰＣ）とジメトキシエタン
（ＤＭＥ）の体積比で１：１の混合溶液を非水電解質と
してセパレータ３上に注液した。この上に、内側に直径
１７．５mmの金属Ｌｉ４を張り付け、外周部にポリプロ
ピレンガスケット５を付けた封口板６を置いて、封口し
試験セルとした。
て結着剤としてポリエチレン粉末１ｇを混合して合剤と
した。この合剤０．１ｇを直径１７．５mmに加圧成型し
て（化２）に示す物質の電極１とし、ケース２の中に置
いた。微孔性ポリプロピレンセパレータ３をこの電極１
上に置いた。１モル／ｌの過塩素酸リチウムを溶解した
プロピレンカーボネート（ＰＣ）とジメトキシエタン
（ＤＭＥ）の体積比で１：１の混合溶液を非水電解質と
してセパレータ３上に注液した。この上に、内側に直径
１７．５mmの金属Ｌｉ４を張り付け、外周部にポリプロ
ピレンガスケット５を付けた封口板６を置いて、封口し
試験セルとした。
【００１４】２mAの定電流で、（化２）に示す化学式の
物質の電極１がＬｉ対極に対して０Ｖになるまでカソー
ド分極（（化２）に示す化学式の物質の電極１を負極と
して見る場合には充電に相当）し、次にこの電極１が
１．０Ｖになるまでアノード分極（放電に相当）した。
そしてこのカソード分極、アノード分極を繰り返し行な
った。
物質の電極１がＬｉ対極に対して０Ｖになるまでカソー
ド分極（（化２）に示す化学式の物質の電極１を負極と
して見る場合には充電に相当）し、次にこの電極１が
１．０Ｖになるまでアノード分極（放電に相当）した。
そしてこのカソード分極、アノード分極を繰り返し行な
った。
【００１５】従来例として、炭素に天然黒鉛を用いて、
（化２）に示す化学式の電極１と同様にＣ電極を作製
し、次に同じように試験セルを作りカソード分極、アノ
ード分極を繰り返し行なった。
（化２）に示す化学式の電極１と同様にＣ電極を作製
し、次に同じように試験セルを作りカソード分極、アノ
ード分極を繰り返し行なった。
【００１６】（化２）に示す化学式の物質の電極、Ｃ電
極の１０サイクル目のカソード分極曲線、アノード分極
曲線を図３に示す。（化２）に示す化学式の物質の電極
での結果をａ、Ｃ電極での結果をｂとした。分極時の電
圧は（化２）に示す化学式の物質の電極、Ｃ電極ともほ
とんど同じであるが、電気容量は本実施例の（化２）に
示す化学式の物質の電極の方が大であった。１１サイク
ル目のカソード分極が終了した後、試験セルを分解し
た。（化２）に示す化学式の物質の電極、Ｃ電極ともに
金属Ｌｉの析出は認められなかった。（化２）に示す化
学式の物質の電極では、カソード分極でＬｉが電極中に
吸蔵されていた。以上の結果より、（化２）に示す化学
式の物質の電極では、カソード分極でＬｉが電極中に吸
蔵され、アノード分極で吸蔵されたＬｉが放出され、金
属Ｌｉの析出はなく、またアノード分極時の電圧はＣ電
極と同じであるが、電気容量はＣ電極に較べて極めて大
になることがわかった。
極の１０サイクル目のカソード分極曲線、アノード分極
曲線を図３に示す。（化２）に示す化学式の物質の電極
での結果をａ、Ｃ電極での結果をｂとした。分極時の電
圧は（化２）に示す化学式の物質の電極、Ｃ電極ともほ
とんど同じであるが、電気容量は本実施例の（化２）に
示す化学式の物質の電極の方が大であった。１１サイク
ル目のカソード分極が終了した後、試験セルを分解し
た。（化２）に示す化学式の物質の電極、Ｃ電極ともに
金属Ｌｉの析出は認められなかった。（化２）に示す化
学式の物質の電極では、カソード分極でＬｉが電極中に
吸蔵されていた。以上の結果より、（化２）に示す化学
式の物質の電極では、カソード分極でＬｉが電極中に吸
蔵され、アノード分極で吸蔵されたＬｉが放出され、金
属Ｌｉの析出はなく、またアノード分極時の電圧はＣ電
極と同じであるが、電気容量はＣ電極に較べて極めて大
になることがわかった。
【００１７】（実施例２）（化２）に示す化学式の物質
を負極とする図４に示したコイン形電池を構成して特性
を調べた。
を負極とする図４に示したコイン形電池を構成して特性
を調べた。
【００１８】充電、放電に対して可逆性を有する正極活
物質として、（化３）に示す化学式の物質を用いた。
物質として、（化３）に示す化学式の物質を用いた。
【００１９】
【化３】
【００２０】正極活物質１００ｇに対して、導電剤とし
てのアセチレンブラック７ｇ、結着剤としてのポリ４フ
ッ化エチレン７ｇを加え、混合して正極合剤とした。正
極合剤１ｇを直径１７．５mmに加圧成型して正極７と
し、ケース２の中に置いた。微孔性ポリプロピレンセパ
レータ３を正極７上に置いた。１モル／ｌの（化４）に
示す化学式の物質トリメタンスルフォン酸リチウムを溶
解したＰＣ溶液を非水電解質とした。
てのアセチレンブラック７ｇ、結着剤としてのポリ４フ
ッ化エチレン７ｇを加え、混合して正極合剤とした。正
極合剤１ｇを直径１７．５mmに加圧成型して正極７と
し、ケース２の中に置いた。微孔性ポリプロピレンセパ
レータ３を正極７上に置いた。１モル／ｌの（化４）に
示す化学式の物質トリメタンスルフォン酸リチウムを溶
解したＰＣ溶液を非水電解質とした。
【００２１】
【化４】
【００２２】（化２）に示す化学式の物質１０ｇに対し
て結着剤としてポリエチレン粉末１ｇを混合して負極合
剤とした。この合剤０．１ｇを直径１７．５mmに加圧成
型して負極８とした。セパレータ３上に非水電解質を注
液し、その上に負極８を置いた。さらにその上に外周部
にポリプロピレンガスケット５を付けた封口板６を置い
て、封口し電池とした。
て結着剤としてポリエチレン粉末１ｇを混合して負極合
剤とした。この合剤０．１ｇを直径１７．５mmに加圧成
型して負極８とした。セパレータ３上に非水電解質を注
液し、その上に負極８を置いた。さらにその上に外周部
にポリプロピレンガスケット５を付けた封口板６を置い
て、封口し電池とした。
【００２３】従来例として、負極８に天然黒鉛を用い
て、（化２）に示す化学式の物質の場合と同じ組成で電
極、電池を作った。Ｃ正極を使った電池をｃ、（化２）
に示す化学式の物質正極を使った電池をｄとする。両方
の電池とも、正極の電気容量の方が大きく、電池の容量
は負極の容量で決まる。
て、（化２）に示す化学式の物質の場合と同じ組成で電
極、電池を作った。Ｃ正極を使った電池をｃ、（化２）
に示す化学式の物質正極を使った電池をｄとする。両方
の電池とも、正極の電気容量の方が大きく、電池の容量
は負極の容量で決まる。
【００２４】２mAの定電流で、電池を４．４Ｖまで充電
し、次に３Ｖまで放電し、この充電放電を繰り返した。
図１に、１０サイクル目の放電曲線を示す。放電電圧は
ｃ、ｄとも同じであるが、電気容量はｄの方が極めて大
である。５０サイクル目の充電が終わった後、電池を分
解して金属Ｌｉの析出を調べた。両方の電池ともＬｉの
析出は認められなかった。
し、次に３Ｖまで放電し、この充電放電を繰り返した。
図１に、１０サイクル目の放電曲線を示す。放電電圧は
ｃ、ｄとも同じであるが、電気容量はｄの方が極めて大
である。５０サイクル目の充電が終わった後、電池を分
解して金属Ｌｉの析出を調べた。両方の電池ともＬｉの
析出は認められなかった。
【００２５】（実施例３）実施例１、実施例２では、充
電で負極に含有されるアルカリ金属はＬｉであったが、
本実施例ではＮａを検討した。正極活物質に（化５）に
示す化学式の物質、非水電解質に１モル／ｌの過塩素酸
ナトリウムを溶解したガンマーブチロラクトンを用いる
以外は、重量や組成比などの条件は実施例２と全く同じ
である。
電で負極に含有されるアルカリ金属はＬｉであったが、
本実施例ではＮａを検討した。正極活物質に（化５）に
示す化学式の物質、非水電解質に１モル／ｌの過塩素酸
ナトリウムを溶解したガンマーブチロラクトンを用いる
以外は、重量や組成比などの条件は実施例２と全く同じ
である。
【００２６】
【化５】
【００２７】Ｃ負極を使った電池をｅ、（化２）に示す
化学式の物質の負極を使った電池をｆとする。両方の電
池とも、正極の電気容量の方が大きく、電池の容量は負
極の容量で決まる。
化学式の物質の負極を使った電池をｆとする。両方の電
池とも、正極の電気容量の方が大きく、電池の容量は負
極の容量で決まる。
【００２８】２mAの定電流で、電池を４．０Ｖまで充電
し、次に２．５Ｖまで放電し、この充電放電を繰り返し
た。図５に、１０サイクル目の放電曲線を示す。放電電
圧はｅ、ｆとも同じであるが、電気容量はｆの方が極め
て大である。５０サイクル目の充電が終わった後、電池
を分解して金属Ｎａの析出を調べた。両方の電池ともＮ
ａの析出は認められなかった。
し、次に２．５Ｖまで放電し、この充電放電を繰り返し
た。図５に、１０サイクル目の放電曲線を示す。放電電
圧はｅ、ｆとも同じであるが、電気容量はｆの方が極め
て大である。５０サイクル目の充電が終わった後、電池
を分解して金属Ｎａの析出を調べた。両方の電池ともＮ
ａの析出は認められなかった。
【００２９】
【発明の効果】以上の実施例の説明で明らかなように本
発明の非水電解質二次電池によれば、充電放電に対して
可逆性を有する正極と、Ｌｉ、Ｎａなどのアルカリ金属
イオンを含有する非水電解質と、負極に充電状態でアル
カリ金属を含有する（化２）に示す化学式の物質を用い
ることにより、より高エネルギー密度で、しかもデンド
ライトによる短絡のない信頼性の高い二次電池を得るこ
とが可能となる。
発明の非水電解質二次電池によれば、充電放電に対して
可逆性を有する正極と、Ｌｉ、Ｎａなどのアルカリ金属
イオンを含有する非水電解質と、負極に充電状態でアル
カリ金属を含有する（化２）に示す化学式の物質を用い
ることにより、より高エネルギー密度で、しかもデンド
ライトによる短絡のない信頼性の高い二次電池を得るこ
とが可能となる。
【図１】本発明の実施例２の（化２）に示す化学式の物
質を負極に、負極に含有されるアルカリ金属にリチウム
を使ったコイン形電池の放電曲線を示すグラフ
質を負極に、負極に含有されるアルカリ金属にリチウム
を使ったコイン形電池の放電曲線を示すグラフ
【図２】本発明の実施例１の（化２）に示す化学式の物
質の電極特性を評価するための試験セルの断面図
質の電極特性を評価するための試験セルの断面図
【図３】本発明の実施例１の（化２）に示す化学式の物
質の電極のカソード分極曲線とアノード分極曲線を示す
グラフ
質の電極のカソード分極曲線とアノード分極曲線を示す
グラフ
【図４】本発明の実施例２、３の（化２）に示す化学式
の物質を負極に使ったコイン形電池の断面図
の物質を負極に使ったコイン形電池の断面図
【図５】本発明の実施例３の（化２）に示す化学式の物
質を負極に、負極に含有されるアルカリ金属にナトリウ
ムを使ったコイン形電池の放電曲線を示すグラフ
質を負極に、負極に含有されるアルカリ金属にナトリウ
ムを使ったコイン形電池の放電曲線を示すグラフ
フロントページの続き (72)発明者 村井 祐之 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (72)発明者 長谷川 正樹 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (72)発明者 木村 忠雄 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−165463（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】充電放電に対して可逆性を有する正極と負
極と、アルカリ金属イオンを含有する非水電解質を具備
し、前記負極が充電状態でアルカリ金属を含有する（化
１）に示す化学式の物質である非水電解質二次電池。 【化１】 - 【請求項２】アルカリ金属が、リチウム、ナトリウムの
うちの少なくとも１つである請求項１記載の非水電解質
二次電池。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3005037A JP2523997B2 (ja) | 1991-01-21 | 1991-01-21 | 非水電解質二次電池 |
| US07/899,092 US5229226A (en) | 1991-01-21 | 1992-06-15 | Nonaqueous electrolyte secondary battery with boron tricarbide or pentacarbon nitride as anode |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3005037A JP2523997B2 (ja) | 1991-01-21 | 1991-01-21 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04237966A JPH04237966A (ja) | 1992-08-26 |
| JP2523997B2 true JP2523997B2 (ja) | 1996-08-14 |
Family
ID=11600256
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3005037A Expired - Fee Related JP2523997B2 (ja) | 1991-01-21 | 1991-01-21 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2523997B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06310144A (ja) * | 1993-04-23 | 1994-11-04 | Yuasa Corp | 二次電池 |
| JP7170271B2 (ja) * | 2018-04-23 | 2022-11-14 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | マグネシウム二次電池用正極活物質及びそれを用いたマグネシウム二次電池 |
-
1991
- 1991-01-21 JP JP3005037A patent/JP2523997B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04237966A (ja) | 1992-08-26 |
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