JP2513456C - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
(イ)産業上の利用分野
本発明はＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を備えた負極と、金属酸化物
を備えた正極とを備えた金属−水素アルカリ蓄電池に関するものである。 (ロ)従来の技術 従来からよく用いられる蓄電池としては鉛電池及びニッケル−カドミウム電池
があるが、近年これらの電池より軽量で高容量となる可能性があるということで
、金属−水素電池が注目されるようになつてきた。金属−水素電池には水酸化ニ
ッケルなどの金属酸化物を備えた正極と、水素を可逆的に吸蔵及び放出すること
のできる水素吸蔵合金を備えた負極とを備えたものがあり、この水素吸蔵合金で
ある金属水素化物を備えた水素吸蔵電極は、一般に特公昭58−46827 号公報に於
いて提案されるように、水素吸蔵合金粉末を導電材粉末と共に焼結して多孔体を
作製し、これを水素吸蔵電極とする方法、あるいは特開昭53−103541 号公報に
於いて提案されているように水素吸蔵合金粉末と導電材粉末とを結着剤によつて
結合させて水素吸蔵電極とする方法によつて作製されている。 こうして作製された水素吸蔵電極は、極板容量が活物質である水素の吸蔵量に
よつて決まるため、水素の吸蔵量は多い程好ましい。この水素吸蔵電極の水素の
吸蔵量は温度と圧力に強く依存する性質があり、一般に温度が高くなると水素を
吸蔵する圧力も高くなる。ところが、負極に用いられる水素吸蔵合金によつては
、低温に於いてもかなり高い圧力にならないと全く水素を吸蔵しないものがあり
、このような水素吸蔵合金を備え た負極を用いて電池を構成した場合には、その構成した電池が開放型であれば充
分な圧力が得られないため負極は水素を吸蔵することができず、また密閉型であ
つても負極が水素を吸蔵するためには、当然電池内部圧力をかなり高くする必要
があるので、一般に使用する電池としては非常に危険であつた。 (ハ)発明が解決しようとする問題点 本発明は負極である水素吸蔵電極が充分な量の水素を吸蔵し、安定した負極容
量を有する金属−水素アルカリ蓄電池を得ようとするものである。 (ニ)問題点を解決するための手段 本発明は、内部を20kg/cm2の圧力以下に保つ手段、即ち15kg/cm2の圧力以上20
kg/cm2の圧力以下で作動する安全弁を備えた密閉型の金属−水素アルカリ蓄電池
を構成すると共に負極に用いられる水素吸蔵合金として70℃以下の温度に於いて
20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び放出可能なＣaＮi5、ＬaＮi4.6Ａl0.4、Ｌ
aＮi5等のＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を使用するものである。 (ホ)作用 負極の水素吸蔵電極は充電の際に水素吸蔵合金が水素を吸蔵し、放電の際の水
素を放出する。この水素吸蔵電極の水素吸蔵量は水素吸蔵合金の種類によつても
異なるが一般に何れの水素吸蔵合金を用いた場合に於いても、周囲の圧力が高く
なる程水素吸蔵電極の水素吸蔵量は増大し、ある一定の圧力、即ち水素吸蔵電極
が水素を吸蔵する平衡圧まで周囲の圧力が高くなると水素吸蔵量はほぼ一定とな
り、それ以上圧力が高められても水素吸蔵量はほとんど増大しなくなる。また金
属−水素アルカリ蓄電池では圧力が20kg/cm2以上になると電池内に保持される電
解液の移動が起こり難くなつて負極容量が減少し、温度が70℃以上になると、高
温アルカリ電解液中で水素吸蔵合金が化学的に反応して物質変化を起こすと共に
負極の自己放電が増大して保存特性が悪くなる。 したがつて上述の構成にすることにより電池内部圧力は負極容量が減少する20
kg/cm2以上になることが防止されると共に、負極に用いられるＣaＣu5型結晶構
造をなす水素吸蔵合金は安定して水素を吸蔵及び放出することができる。これは
、ＣaＮi5、ＬaＮi4.6Ａl0.4、ＬaＮi5等のＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合
金は水素を吸蔵する平衡圧が20kg/cm2以下であるからである。 (ヘ)実施例 負極に水素吸蔵合金、正極に金属酸化物を用いる代表的な電池としてニッケル−
水素電池がある。かかる電池を用いて以下に説明する。 水素吸蔵能力を有するＬaＮi5を機械的に微粉化し、このＬaＮi5粉末に小さな
せん断力で粒子が簡単に繊維化し塑性変形するポリテトラフルオロエチレン(PTF
E)粉末を、ＬaＮi5粉末の重量に対して1〜5％添加して混合機で均一に混合する
と共にポリテトラフルオロエチレンを繊維化させ、これを分取し1ton/cm2で加圧
成型することにより直径30mm、厚み2mmの水素吸蔵電極を得る。 こうして得られた水素吸蔵電極を理論容量が500mＡＨである焼結式ニッケル正
極と組み合わせ、アルカリ電解液を注入して密閉型のニッケル−水素アルカリ蓄
電池(Ａ)を作製した。尚、本実施例の電池(Ａ)では電池内部圧力が20kg/cm2以上
にならない様にするため電池ケースに15kg/cm2の圧力で作動する安全弁が備えつ
けられている。また、更に前記ＬaＮi5をＣaＮi5に替えて用いその他は前述と同
様の電池(Ｂ)及びＬaＮi4.6Ａl0.4に替えて用いその他は前述と同様の電池(Ｃ)
を作製した。 第1図は前記電池(Ａ)乃至(Ｃ)の負極に使用したＬaＮi5、ＣaＮi5及びＬaＮi4
.6Ａl0.4の温度と水素吸蔵圧との関係を示す図面であり、何れも70℃以下の温度
では水素吸蔵圧が20kg/cm2以下になつている。また、第2図はこれら電池(Ａ)乃
至(Ｃ)を室温に於いて種々の電池内部圧力に保持して負極容量を測定したときの
結果を夫々(a)乃至(c)として示した図面であり、前記安全弁作動圧を15kg/cm2に
設定した電池(Ａ)乃至(Ｃ)は夫々点(Ａ)乃至(Ｃ)に示す電池内部圧力と負極容量
を有していた。 第1図及び第2図から明らかな様に負極容量は水素吸蔵合金の平衡圧以上あれば
充分な容量が得られるが、20kg/cm2以上となると容量が減少することがわかる。
このように電池内部圧力が20kg/cm2以上で負極容量が減少するのは、電池内部圧
力が高まることで電解液分布に著しい不均一化が生じるからであり、特にこの種
金属−水素電池では水を陰分極することにより水素を吸蔵しており、この負極の
水素吸蔵反応が発熱反応であることも手伝つて負極板内部及び負極板近傍には水
分子の存在が減少する。この時低圧で作動している電池では内圧が低いため正極
あるいはセパレータから負極周辺部に電解液がスムーズに移動して充電反応が進
むが、電池内部圧力が20kg/cm2以上になると電池内の構成部位に保持されている
電解液の移動が起こり難くなり充電反 応が進行し難くなる。また、この種電池では過充電時に電池内部圧力が高いと極
板間にガスが溜り放電時の抵抗が大となり、ガスの蓄積による放電不良ひいては
次サイクル以降の充放電不良を引き起こし好ましくない。したがつて、充分な負
極容量を得るためには、電池内部圧力を20kg/cm2以下に保つと共に負極に用いる
ＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金は20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び
放出できることが必要である。 水素吸蔵合金の水素吸蔵量は温度と圧力に強い影響を受けるものであり、密閉
型電池を構成した際の圧力は上述したように20kg/cm2以下であることが必要であ
るが、温度については、70℃以上の温度になると一般に水素吸蔵合金は高温ア
ルカリ電解液中で化学反応を起こして物質変化し、水素の吸蔵・放出の可逆反応
を維持できなくなり、サイクル経過と共に次第に容量低下を引き起こす。正極
及び水素吸蔵電極の自己放電が増大して保存特性が悪くなる。特に水素吸蔵合金
は放電(水素の放出)が吸熱反応であるため高温では自己放電が促進される。ア
ルカリ電解液のクリープ現象のため漏液しやすくなる。そのためカシメ法による
密閉化が困難となり、ハーメチックシールのように特殊な構造が必要となる。
正極、例えばニッケル極では酸素ガス発生反応が大となり充電効率が減少すると
いう悪影響が金属−水素アルカリ蓄電池に起こるため、70℃以下に於いて水素を
吸蔵及び放出することのできるＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を負極に
使用する必要がある。 以上のことから本発明に係る金属−水素アルカリ蓄電池の負極に用いるＣaＣu
5型結晶構造をなす水素吸蔵合金は70℃以下の温度に於いて20kg/cm2以下の圧力
で水素を吸蔵及び放出できるものでなければならないことがわかる。実際に電池
を構成する場合には、電池の使用温度に合わせて、前述のＣaＣu5型結晶構造を
なす水素吸蔵合金からその温度に於いて20kg/cm2以下の圧力のもとで水素を吸蔵
及び放出できるものを適宜選択すればよいが、70℃に於いて20kg/cm2以下の圧力
で水素を吸蔵及び放出することのできるものを用いれば、一般にＣaＣu5型結晶
構造をなす水素吸蔵合金は温度の低下にしたがつて水素吸蔵圧も下がるので70℃
以下の広い範囲での使用が可能となる。 (ト)発明の効果 本発明の金属−水素アルカリ蓄電池は、内部を20kg/cm2の圧力以下に保つ手段
、 即ち15kg/cm2の圧力以上20kg/cm2の圧力以下で作動する安全弁を備えた密閉型電
池ケースに、70℃以下の温度に於いて20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び放出
することのできるＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を備えた負極と、金属
酸化物を備えた正極とを収納してなるものであるから、負極である水素吸蔵電極
が充分の量の水素を吸蔵及び放出することができるため、安定した負極容量を有
する金属−水素アルカリ蓄電池を提供できる。
を備えた正極とを備えた金属−水素アルカリ蓄電池に関するものである。 (ロ)従来の技術 従来からよく用いられる蓄電池としては鉛電池及びニッケル−カドミウム電池
があるが、近年これらの電池より軽量で高容量となる可能性があるということで
、金属−水素電池が注目されるようになつてきた。金属−水素電池には水酸化ニ
ッケルなどの金属酸化物を備えた正極と、水素を可逆的に吸蔵及び放出すること
のできる水素吸蔵合金を備えた負極とを備えたものがあり、この水素吸蔵合金で
ある金属水素化物を備えた水素吸蔵電極は、一般に特公昭58−46827 号公報に於
いて提案されるように、水素吸蔵合金粉末を導電材粉末と共に焼結して多孔体を
作製し、これを水素吸蔵電極とする方法、あるいは特開昭53−103541 号公報に
於いて提案されているように水素吸蔵合金粉末と導電材粉末とを結着剤によつて
結合させて水素吸蔵電極とする方法によつて作製されている。 こうして作製された水素吸蔵電極は、極板容量が活物質である水素の吸蔵量に
よつて決まるため、水素の吸蔵量は多い程好ましい。この水素吸蔵電極の水素の
吸蔵量は温度と圧力に強く依存する性質があり、一般に温度が高くなると水素を
吸蔵する圧力も高くなる。ところが、負極に用いられる水素吸蔵合金によつては
、低温に於いてもかなり高い圧力にならないと全く水素を吸蔵しないものがあり
、このような水素吸蔵合金を備え た負極を用いて電池を構成した場合には、その構成した電池が開放型であれば充
分な圧力が得られないため負極は水素を吸蔵することができず、また密閉型であ
つても負極が水素を吸蔵するためには、当然電池内部圧力をかなり高くする必要
があるので、一般に使用する電池としては非常に危険であつた。 (ハ)発明が解決しようとする問題点 本発明は負極である水素吸蔵電極が充分な量の水素を吸蔵し、安定した負極容
量を有する金属−水素アルカリ蓄電池を得ようとするものである。 (ニ)問題点を解決するための手段 本発明は、内部を20kg/cm2の圧力以下に保つ手段、即ち15kg/cm2の圧力以上20
kg/cm2の圧力以下で作動する安全弁を備えた密閉型の金属−水素アルカリ蓄電池
を構成すると共に負極に用いられる水素吸蔵合金として70℃以下の温度に於いて
20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び放出可能なＣaＮi5、ＬaＮi4.6Ａl0.4、Ｌ
aＮi5等のＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を使用するものである。 (ホ)作用 負極の水素吸蔵電極は充電の際に水素吸蔵合金が水素を吸蔵し、放電の際の水
素を放出する。この水素吸蔵電極の水素吸蔵量は水素吸蔵合金の種類によつても
異なるが一般に何れの水素吸蔵合金を用いた場合に於いても、周囲の圧力が高く
なる程水素吸蔵電極の水素吸蔵量は増大し、ある一定の圧力、即ち水素吸蔵電極
が水素を吸蔵する平衡圧まで周囲の圧力が高くなると水素吸蔵量はほぼ一定とな
り、それ以上圧力が高められても水素吸蔵量はほとんど増大しなくなる。また金
属−水素アルカリ蓄電池では圧力が20kg/cm2以上になると電池内に保持される電
解液の移動が起こり難くなつて負極容量が減少し、温度が70℃以上になると、高
温アルカリ電解液中で水素吸蔵合金が化学的に反応して物質変化を起こすと共に
負極の自己放電が増大して保存特性が悪くなる。 したがつて上述の構成にすることにより電池内部圧力は負極容量が減少する20
kg/cm2以上になることが防止されると共に、負極に用いられるＣaＣu5型結晶構
造をなす水素吸蔵合金は安定して水素を吸蔵及び放出することができる。これは
、ＣaＮi5、ＬaＮi4.6Ａl0.4、ＬaＮi5等のＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合
金は水素を吸蔵する平衡圧が20kg/cm2以下であるからである。 (ヘ)実施例 負極に水素吸蔵合金、正極に金属酸化物を用いる代表的な電池としてニッケル−
水素電池がある。かかる電池を用いて以下に説明する。 水素吸蔵能力を有するＬaＮi5を機械的に微粉化し、このＬaＮi5粉末に小さな
せん断力で粒子が簡単に繊維化し塑性変形するポリテトラフルオロエチレン(PTF
E)粉末を、ＬaＮi5粉末の重量に対して1〜5％添加して混合機で均一に混合する
と共にポリテトラフルオロエチレンを繊維化させ、これを分取し1ton/cm2で加圧
成型することにより直径30mm、厚み2mmの水素吸蔵電極を得る。 こうして得られた水素吸蔵電極を理論容量が500mＡＨである焼結式ニッケル正
極と組み合わせ、アルカリ電解液を注入して密閉型のニッケル−水素アルカリ蓄
電池(Ａ)を作製した。尚、本実施例の電池(Ａ)では電池内部圧力が20kg/cm2以上
にならない様にするため電池ケースに15kg/cm2の圧力で作動する安全弁が備えつ
けられている。また、更に前記ＬaＮi5をＣaＮi5に替えて用いその他は前述と同
様の電池(Ｂ)及びＬaＮi4.6Ａl0.4に替えて用いその他は前述と同様の電池(Ｃ)
を作製した。 第1図は前記電池(Ａ)乃至(Ｃ)の負極に使用したＬaＮi5、ＣaＮi5及びＬaＮi4
.6Ａl0.4の温度と水素吸蔵圧との関係を示す図面であり、何れも70℃以下の温度
では水素吸蔵圧が20kg/cm2以下になつている。また、第2図はこれら電池(Ａ)乃
至(Ｃ)を室温に於いて種々の電池内部圧力に保持して負極容量を測定したときの
結果を夫々(a)乃至(c)として示した図面であり、前記安全弁作動圧を15kg/cm2に
設定した電池(Ａ)乃至(Ｃ)は夫々点(Ａ)乃至(Ｃ)に示す電池内部圧力と負極容量
を有していた。 第1図及び第2図から明らかな様に負極容量は水素吸蔵合金の平衡圧以上あれば
充分な容量が得られるが、20kg/cm2以上となると容量が減少することがわかる。
このように電池内部圧力が20kg/cm2以上で負極容量が減少するのは、電池内部圧
力が高まることで電解液分布に著しい不均一化が生じるからであり、特にこの種
金属−水素電池では水を陰分極することにより水素を吸蔵しており、この負極の
水素吸蔵反応が発熱反応であることも手伝つて負極板内部及び負極板近傍には水
分子の存在が減少する。この時低圧で作動している電池では内圧が低いため正極
あるいはセパレータから負極周辺部に電解液がスムーズに移動して充電反応が進
むが、電池内部圧力が20kg/cm2以上になると電池内の構成部位に保持されている
電解液の移動が起こり難くなり充電反 応が進行し難くなる。また、この種電池では過充電時に電池内部圧力が高いと極
板間にガスが溜り放電時の抵抗が大となり、ガスの蓄積による放電不良ひいては
次サイクル以降の充放電不良を引き起こし好ましくない。したがつて、充分な負
極容量を得るためには、電池内部圧力を20kg/cm2以下に保つと共に負極に用いる
ＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金は20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び
放出できることが必要である。 水素吸蔵合金の水素吸蔵量は温度と圧力に強い影響を受けるものであり、密閉
型電池を構成した際の圧力は上述したように20kg/cm2以下であることが必要であ
るが、温度については、70℃以上の温度になると一般に水素吸蔵合金は高温ア
ルカリ電解液中で化学反応を起こして物質変化し、水素の吸蔵・放出の可逆反応
を維持できなくなり、サイクル経過と共に次第に容量低下を引き起こす。正極
及び水素吸蔵電極の自己放電が増大して保存特性が悪くなる。特に水素吸蔵合金
は放電(水素の放出)が吸熱反応であるため高温では自己放電が促進される。ア
ルカリ電解液のクリープ現象のため漏液しやすくなる。そのためカシメ法による
密閉化が困難となり、ハーメチックシールのように特殊な構造が必要となる。
正極、例えばニッケル極では酸素ガス発生反応が大となり充電効率が減少すると
いう悪影響が金属−水素アルカリ蓄電池に起こるため、70℃以下に於いて水素を
吸蔵及び放出することのできるＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を負極に
使用する必要がある。 以上のことから本発明に係る金属−水素アルカリ蓄電池の負極に用いるＣaＣu
5型結晶構造をなす水素吸蔵合金は70℃以下の温度に於いて20kg/cm2以下の圧力
で水素を吸蔵及び放出できるものでなければならないことがわかる。実際に電池
を構成する場合には、電池の使用温度に合わせて、前述のＣaＣu5型結晶構造を
なす水素吸蔵合金からその温度に於いて20kg/cm2以下の圧力のもとで水素を吸蔵
及び放出できるものを適宜選択すればよいが、70℃に於いて20kg/cm2以下の圧力
で水素を吸蔵及び放出することのできるものを用いれば、一般にＣaＣu5型結晶
構造をなす水素吸蔵合金は温度の低下にしたがつて水素吸蔵圧も下がるので70℃
以下の広い範囲での使用が可能となる。 (ト)発明の効果 本発明の金属−水素アルカリ蓄電池は、内部を20kg/cm2の圧力以下に保つ手段
、 即ち15kg/cm2の圧力以上20kg/cm2の圧力以下で作動する安全弁を備えた密閉型電
池ケースに、70℃以下の温度に於いて20kg/cm2以下の圧力で水素を吸蔵及び放出
することのできるＣaＣu5型結晶構造をなす水素吸蔵合金を備えた負極と、金属
酸化物を備えた正極とを収納してなるものであるから、負極である水素吸蔵電極
が充分の量の水素を吸蔵及び放出することができるため、安定した負極容量を有
する金属−水素アルカリ蓄電池を提供できる。
【図面の簡単な説明】
第1図はＬaＮi5、ＣaＮi5及びＬaＮi4.6Ａl0.4の温度と水素吸蔵圧とを示す図面
、第2図は電池内部圧力と負極容量とを示す図面である。
、第2図は電池内部圧力と負極容量とを示す図面である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 【請求項1】15kg/cm2の圧力以上20kg/cm2の圧力以下で作動する安全弁を備えた
密閉型電池ケース内に、70℃以下の温度に於いて20kg/cm2以下の圧力で水素を吸
蔵及び放出することのできるＣaＮi5、ＬaＮi4.6Ａl0.4、ＬaＮi5等のＣaＣu5型
結晶構造をなす水素吸蔵合金を備えた負極と、金属酸化物を備えた正極とを収納
してなる金属−水素アルカリ蓄電池。
Family
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