JP2504776B2 - 寒天の製造方法 - Google Patents
寒天の製造方法Info
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- JP2504776B2 JP2504776B2 JP62155925A JP15592587A JP2504776B2 JP 2504776 B2 JP2504776 B2 JP 2504776B2 JP 62155925 A JP62155925 A JP 62155925A JP 15592587 A JP15592587 A JP 15592587A JP 2504776 B2 JP2504776 B2 JP 2504776B2
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- Japan
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- agar
- extract
- component
- insoluble solvent
- producing
- Prior art date
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- Medicinal Preparation (AREA)
- Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
- Jellies, Jams, And Syrups (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は医薬品、菌体、酸素糖のバイオ分野やインス
タント食品等の分野に利用される易溶性を有する寒天の
製造方法に関する。
タント食品等の分野に利用される易溶性を有する寒天の
製造方法に関する。
寒天は食品として古くから知られておりその化学的構
成は、１、３で結合したβ−Ｄ−ガラクトピラノース基
と１、４で結合した３、６アンヒドロ−α−Ｌ−ガラク
トピラノース基とが交互に繰返してなるアガロースと呼
ばれる中性多糖と、ウロン酸、ピルビン酸、硫酸エステ
ルなどを含むアガロース以外の総称としてアガロペクチ
ンと呼ばれる酸性多糖類とよりなる複合物質である。従
来の寒天は、次のようにして製造されていた。まず、天
草等の寒天原藻を水にて洗浄し、酢酸、硫酸、塩酸など
の酸の存在下で温度70〜120℃で１〜２時間熱水抽出を
行い、抽出成分、すなわち、寒天としての凝固性のある
ゾル成分を抽出し、該ゾル成分濃度を1.2〜2.0重量％に
調整する。その後、高温状態のままで抽出成分と不純物
とを分離すべくフィルタープレスにて加圧濾過を行う。
次に濾液である抽出成分を冷却してゲル化し、該ゲル化
した抽出成分を加圧脱水法若しくは凍結法により、脱水
し、さらに規定水分値まで乾燥して寒天の製品としてい
た。
成は、１、３で結合したβ−Ｄ−ガラクトピラノース基
と１、４で結合した３、６アンヒドロ−α−Ｌ−ガラク
トピラノース基とが交互に繰返してなるアガロースと呼
ばれる中性多糖と、ウロン酸、ピルビン酸、硫酸エステ
ルなどを含むアガロース以外の総称としてアガロペクチ
ンと呼ばれる酸性多糖類とよりなる複合物質である。従
来の寒天は、次のようにして製造されていた。まず、天
草等の寒天原藻を水にて洗浄し、酢酸、硫酸、塩酸など
の酸の存在下で温度70〜120℃で１〜２時間熱水抽出を
行い、抽出成分、すなわち、寒天としての凝固性のある
ゾル成分を抽出し、該ゾル成分濃度を1.2〜2.0重量％に
調整する。その後、高温状態のままで抽出成分と不純物
とを分離すべくフィルタープレスにて加圧濾過を行う。
次に濾液である抽出成分を冷却してゲル化し、該ゲル化
した抽出成分を加圧脱水法若しくは凍結法により、脱水
し、さらに規定水分値まで乾燥して寒天の製品としてい
た。
上述のゲル化した寒天を脱水乾燥する従来方法により
作られた寒天製品は使用時溶解させるのに沸騰状態で５
〜10分間保持しないと水溶液に完全に溶解せず、使用時
にわずらわしかった。そこで、溶解しやすい寒天の製造
方法として本出願人は特願昭60−224148号を出願してい
る。この発明は一旦プレス脱水、または凍結し精製して
アガロペクチンを殆ど含有しない寒天の水溶液を従来の
ようにゲル状にして乾燥するこなく、ゾルの状態にして
そのままドラムドライング法またはスプレードライング
法などの熱乾燥法により、乾燥することによって易溶性
寒天を製造することを要旨とするものである。
作られた寒天製品は使用時溶解させるのに沸騰状態で５
〜10分間保持しないと水溶液に完全に溶解せず、使用時
にわずらわしかった。そこで、溶解しやすい寒天の製造
方法として本出願人は特願昭60−224148号を出願してい
る。この発明は一旦プレス脱水、または凍結し精製して
アガロペクチンを殆ど含有しない寒天の水溶液を従来の
ようにゲル状にして乾燥するこなく、ゾルの状態にして
そのままドラムドライング法またはスプレードライング
法などの熱乾燥法により、乾燥することによって易溶性
寒天を製造することを要旨とするものである。
又、寒天ゾルをゲルに移行することなく乾燥、粉砕し
て得られる含水率17％以下で、かつ60メッシュより細か
い粒度の粉末寒天が特開昭61−25470号公報が知られて
いる。
て得られる含水率17％以下で、かつ60メッシュより細か
い粒度の粉末寒天が特開昭61−25470号公報が知られて
いる。
ところが、上記従来例の寒天製品では、一度ゲル化し
た寒天を脱水乾燥するものであるため、この寒天製品を
使用時溶解させるのに沸騰状態で５〜10分間保持しない
と水溶液に完全に溶解せず、例えばインスタント食品等
に使用するには適していなかった。又、本願出願人によ
る製造方法については、一旦精製した寒天を原料とする
ため、製造工程が複雑になり、生産コストが高くなる等
の問題があった。
た寒天を脱水乾燥するものであるため、この寒天製品を
使用時溶解させるのに沸騰状態で５〜10分間保持しない
と水溶液に完全に溶解せず、例えばインスタント食品等
に使用するには適していなかった。又、本願出願人によ
る製造方法については、一旦精製した寒天を原料とする
ため、製造工程が複雑になり、生産コストが高くなる等
の問題があった。
更に、前記特開昭61−25470号公報により開示されて
いる粉末寒天の製造方法は寒天原藻を水で洗浄した後、
煮熱抽出により寒天成分を抽出する。ついで、不純物を
濾過し、その濾液（ソル）を乾燥粉砕して粉末寒天を得
る。この製造方法における不純物とは、寒天抽出液中の
不溶性成分、例えば、貝がら、砂、海藻表皮等である。
しかし、水溶液不純物、例えば、多くは硫酸多糖、ウロ
ン酸、ピルビン酸などのアガロペクチン質やクロロフィ
ル、カロチノイド、フィコエリスリン、フィコシアンな
どの海藻色素、水溶性無機物等で、前述の濾過工程で取
り除くことができない。加えて寒天成分を抽出する際、
抽出しやすくする為に、酢酸、硫酸、塩酸などの酸を添
加するが、抽出後中和したとしても、濾過後の寒天抽出
液を乾燥した場合塩の形で粉末寒天の中に取り込まれる
ことになる。従って、寒天抽出液中の水溶性不純物の除
去は行なわれないことになる。すなわち、濾過後の寒天
抽出液を直接乾燥することは、寒天として不純物が多
く、場合によっては、JISや農林規格による寒天の定義
からもはずれてしまい、寒天と呼ぶことすらできなくな
る虞がある。以下に（１）濾過後の寒天抽出液を直接脱
水乾燥することにより得た寒天と、（２）従来法により
得た寒天との不純物量を比較したデータを表−１に示
す。
いる粉末寒天の製造方法は寒天原藻を水で洗浄した後、
煮熱抽出により寒天成分を抽出する。ついで、不純物を
濾過し、その濾液（ソル）を乾燥粉砕して粉末寒天を得
る。この製造方法における不純物とは、寒天抽出液中の
不溶性成分、例えば、貝がら、砂、海藻表皮等である。
しかし、水溶液不純物、例えば、多くは硫酸多糖、ウロ
ン酸、ピルビン酸などのアガロペクチン質やクロロフィ
ル、カロチノイド、フィコエリスリン、フィコシアンな
どの海藻色素、水溶性無機物等で、前述の濾過工程で取
り除くことができない。加えて寒天成分を抽出する際、
抽出しやすくする為に、酢酸、硫酸、塩酸などの酸を添
加するが、抽出後中和したとしても、濾過後の寒天抽出
液を乾燥した場合塩の形で粉末寒天の中に取り込まれる
ことになる。従って、寒天抽出液中の水溶性不純物の除
去は行なわれないことになる。すなわち、濾過後の寒天
抽出液を直接乾燥することは、寒天として不純物が多
く、場合によっては、JISや農林規格による寒天の定義
からもはずれてしまい、寒天と呼ぶことすらできなくな
る虞がある。以下に（１）濾過後の寒天抽出液を直接脱
水乾燥することにより得た寒天と、（２）従来法により
得た寒天との不純物量を比較したデータを表−１に示
す。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、一旦精製
した寒天を使用することなく、製造工程が単純であるた
め、生産コストを安くすることが出来、且つ寒天成分の
純度の高い易溶性を有する寒天の製造方法を提供すると
を目的とする。
した寒天を使用することなく、製造工程が単純であるた
め、生産コストを安くすることが出来、且つ寒天成分の
純度の高い易溶性を有する寒天の製造方法を提供すると
を目的とする。
本発明は、長年、種々の特性を持った寒天の製造方法
について研究を続けて来た。そして、易溶性の特性を持
った寒天の製造方法についても鋭意研究して来た。その
結果、一度ゲル化した寒天を脱水乾燥することなく、ゾ
ル状態のまま粉末寒天化すると、寒天の溶解性に大きな
影響を与えることを見出し、本発明を完成させるに至っ
た。
について研究を続けて来た。そして、易溶性の特性を持
った寒天の製造方法についても鋭意研究して来た。その
結果、一度ゲル化した寒天を脱水乾燥することなく、ゾ
ル状態のまま粉末寒天化すると、寒天の溶解性に大きな
影響を与えることを見出し、本発明を完成させるに至っ
た。
すなわち、本発明は、寒天成分がゾル状態にあると共
に、濃度が0.5〜15重量％である寒天抽出液に不溶解性
溶媒を添加し、該ゾル状態の寒天成分を沈澱温度が40〜
80℃範囲で沈殿させ、該沈澱物を脱水乾燥することを特
徴とする寒天の製造方法である。本発明の特徴は、寒天
抽出液中のゾル状態にある寒天成分をアルコールなどの
不溶解性溶液を添加して沈殿させ、寒天抽出液中の沈澱
物（寒天成分）を取り出すことにより溶解性不純物、例
えば、硫酸多糖、ウロン酸、ピルビン酸等のアガロペク
チン質やクロロフィル、カロチノイド、フィコエリスリ
ン、フィコシアン等の海藻色素、水溶性無機物等を除去
して、該沈澱物（寒天成分）をゾル状態のまま脱水乾燥
させて寒天成分の純度の高い粉末の寒天を得ることにあ
る。前記特願昭60−224148号公報に示されているよう
に、ゾル状態にある寒天成分を手段はともあれ、そのま
ま粉末寒天にすると、寒天の溶解性に効果がある。
に、濃度が0.5〜15重量％である寒天抽出液に不溶解性
溶媒を添加し、該ゾル状態の寒天成分を沈澱温度が40〜
80℃範囲で沈殿させ、該沈澱物を脱水乾燥することを特
徴とする寒天の製造方法である。本発明の特徴は、寒天
抽出液中のゾル状態にある寒天成分をアルコールなどの
不溶解性溶液を添加して沈殿させ、寒天抽出液中の沈澱
物（寒天成分）を取り出すことにより溶解性不純物、例
えば、硫酸多糖、ウロン酸、ピルビン酸等のアガロペク
チン質やクロロフィル、カロチノイド、フィコエリスリ
ン、フィコシアン等の海藻色素、水溶性無機物等を除去
して、該沈澱物（寒天成分）をゾル状態のまま脱水乾燥
させて寒天成分の純度の高い粉末の寒天を得ることにあ
る。前記特願昭60−224148号公報に示されているよう
に、ゾル状態にある寒天成分を手段はともあれ、そのま
ま粉末寒天にすると、寒天の溶解性に効果がある。
本発明において、寒天成分のゾル状態を保つ温度範囲
は寒天抽出液の種類によりその最適温度範囲が若干異な
り、その寒天抽出液の種類により異なるので、寒天抽出
液の種類に応じてあらかじめ決定すれば良く、一般には
40〜80℃、好ましくは50〜70℃の範囲から選べば良い。
上記温度が40℃以下であると寒天成分がゾルからゲル化
することになり、また、80℃以上になると、アルコール
等の不溶解性溶媒が蒸発するなどの障害が起る。又、寒
天抽出液の濃度は0.5〜15重量％の範囲で、好ましくは
４〜15重量％の範囲で選択することになる。この際、一
般的に寒天抽出液は1.2〜2.0重量％であるため、濃縮機
等により濃縮する必要がある。この事はあとで述べる不
溶解性溶媒の添加量と関係し、濃度が高ければ、不溶解
性溶媒の添加量を少なくすることが出来る。
は寒天抽出液の種類によりその最適温度範囲が若干異な
り、その寒天抽出液の種類により異なるので、寒天抽出
液の種類に応じてあらかじめ決定すれば良く、一般には
40〜80℃、好ましくは50〜70℃の範囲から選べば良い。
上記温度が40℃以下であると寒天成分がゾルからゲル化
することになり、また、80℃以上になると、アルコール
等の不溶解性溶媒が蒸発するなどの障害が起る。又、寒
天抽出液の濃度は0.5〜15重量％の範囲で、好ましくは
４〜15重量％の範囲で選択することになる。この際、一
般的に寒天抽出液は1.2〜2.0重量％であるため、濃縮機
等により濃縮する必要がある。この事はあとで述べる不
溶解性溶媒の添加量と関係し、濃度が高ければ、不溶解
性溶媒の添加量を少なくすることが出来る。
更に、寒天抽出液が当該寒天抽出液と当該寒天抽出液
以外のゲル化剤との混合物であっても良い。このゲル化
剤はゾル状の寒天と併用してその沈澱性を助けるもので
ある。
以外のゲル化剤との混合物であっても良い。このゲル化
剤はゾル状の寒天と併用してその沈澱性を助けるもので
ある。
本発明で用いるゲル化剤はゾル状の寒天と併用して不
溶解性溶媒による沈澱を安定化させるためのものであ
る。一般にはカラギナン、ペクチン、ゼラチン、グァー
ガム、ローカストビーンガム、ファーセレラン、タラガ
ム、キサンタンガム、プルラン及びアラビアガム等が用
いられる。
溶解性溶媒による沈澱を安定化させるためのものであ
る。一般にはカラギナン、ペクチン、ゼラチン、グァー
ガム、ローカストビーンガム、ファーセレラン、タラガ
ム、キサンタンガム、プルラン及びアラビアガム等が用
いられる。
本発明で用いる不溶解性溶媒は水溶性の低級アルコー
ル類であれば良く、メタノール、エタノール、イソプロ
パノールである。又ケトン類でも良く、一般にはアセト
ンである。そして、不溶解性溶媒の添加量は寒天抽出液
と不溶解性溶媒との和に対して、70〜75重量％になるよ
う調整される。この理由は不溶解性溶媒に寒天抽出液が
加わることにより、該不溶解性溶媒の濃度が低下し、ゾ
ル状態の寒天の沈澱効果が低下するのを防ぐためであ
る。
ル類であれば良く、メタノール、エタノール、イソプロ
パノールである。又ケトン類でも良く、一般にはアセト
ンである。そして、不溶解性溶媒の添加量は寒天抽出液
と不溶解性溶媒との和に対して、70〜75重量％になるよ
う調整される。この理由は不溶解性溶媒に寒天抽出液が
加わることにより、該不溶解性溶媒の濃度が低下し、ゾ
ル状態の寒天の沈澱効果が低下するのを防ぐためであ
る。
上記構成によれば、水溶液化とくに低温度での水溶液
化が極めて容易であり、その原因について詳しく解明す
ることができないが、ゾル状の寒天を冷却してゲル化さ
せると、寒天分子鎖がランダム構造からヘリックス構造
へのコンホメーション変化が起こるが、本発明の寒天の
場合、ランダム構造のまま粉体化させるので、一種のア
モルファス化が起こっているものと推定される。従っ
て、溶解においても従来のヘリックス構造からランダム
構造へのコンホメーション変化に要するエネルギーが非
常に少なくて済むものと考えられる。
化が極めて容易であり、その原因について詳しく解明す
ることができないが、ゾル状の寒天を冷却してゲル化さ
せると、寒天分子鎖がランダム構造からヘリックス構造
へのコンホメーション変化が起こるが、本発明の寒天の
場合、ランダム構造のまま粉体化させるので、一種のア
モルファス化が起こっているものと推定される。従っ
て、溶解においても従来のヘリックス構造からランダム
構造へのコンホメーション変化に要するエネルギーが非
常に少なくて済むものと考えられる。
以上詳述したように、本発明の寒天の製造方法は、寒
天成分がゾル状態にある寒天抽出液に不溶解性溶媒を添
加し、該ゾル状態の寒天成分を沈殿させ、該沈澱物を脱
水乾燥するものである。従って、一度精製した寒天を使
用することがないから製造工程が単純になり、生産コス
トも安く出来、又寒天成分をゾル状態のまま不溶解性溶
媒にて沈殿させ、寒天抽出液中の沈澱物を取り出すこと
により、溶解性の不純物を除去し、沈澱物をゾル状態の
まま脱水乾燥させるため、すなわち、寒天成分鎖がラン
ダム構造のまま製品化されるため、寒天成分の純度が高
く、且つ易溶性の高い寒天が得らえる。このため本発明
の寒天は医薬分野、菌体、酵素等の低温での溶解が要求
されるバイオ分野及びインスタント食品分野にも利用が
容易となるからその用途が拡大される効果がある。
天成分がゾル状態にある寒天抽出液に不溶解性溶媒を添
加し、該ゾル状態の寒天成分を沈殿させ、該沈澱物を脱
水乾燥するものである。従って、一度精製した寒天を使
用することがないから製造工程が単純になり、生産コス
トも安く出来、又寒天成分をゾル状態のまま不溶解性溶
媒にて沈殿させ、寒天抽出液中の沈澱物を取り出すこと
により、溶解性の不純物を除去し、沈澱物をゾル状態の
まま脱水乾燥させるため、すなわち、寒天成分鎖がラン
ダム構造のまま製品化されるため、寒天成分の純度が高
く、且つ易溶性の高い寒天が得らえる。このため本発明
の寒天は医薬分野、菌体、酵素等の低温での溶解が要求
されるバイオ分野及びインスタント食品分野にも利用が
容易となるからその用途が拡大される効果がある。
以下、実施例により説明する。
実施例１及び比較例１ 本発明の寒天の製造方法を次のとおり実施した。ま
ず、寒天原藻、例えば天草を水にて洗浄し、酢酸、硫
酸、塩酸などの酸の存在下で温度70〜120℃で１〜２時
間熱水抽出を行い、抽出成分すなわち、寒天としての凝
固性のあるゾル成分を抽出する。その後、高温状態のま
まで抽出成分と不純物とを分離すべくフィルタープレス
にて加圧濾過を行う。次に抽出成分である濾液を60℃程
度の温度に保持したまま濃縮機にて、4.0重量％まで濃
縮する。4.0重量％に濃縮された寒天抽出液に該寒天抽
出液と不溶解性溶媒との和に対して85重量％のイソプロ
パノールを加えて、沈殿させる。該沈澱物をプレス脱水
してイソプロパノールを除去する。このあと熱乾燥し
て、粉末化して製品とする。
ず、寒天原藻、例えば天草を水にて洗浄し、酢酸、硫
酸、塩酸などの酸の存在下で温度70〜120℃で１〜２時
間熱水抽出を行い、抽出成分すなわち、寒天としての凝
固性のあるゾル成分を抽出する。その後、高温状態のま
まで抽出成分と不純物とを分離すべくフィルタープレス
にて加圧濾過を行う。次に抽出成分である濾液を60℃程
度の温度に保持したまま濃縮機にて、4.0重量％まで濃
縮する。4.0重量％に濃縮された寒天抽出液に該寒天抽
出液と不溶解性溶媒との和に対して85重量％のイソプロ
パノールを加えて、沈殿させる。該沈澱物をプレス脱水
してイソプロパノールを除去する。このあと熱乾燥し
て、粉末化して製品とする。
次に、上記寒天の製造方法により作られた寒天及び比
較のために、従来方法により作られた寒天をインスタン
トゼリーに使用した場合に溶解試験を行い、その結果を
表−２及び第１図に示す。
較のために、従来方法により作られた寒天をインスタン
トゼリーに使用した場合に溶解試験を行い、その結果を
表−２及び第１図に示す。
尚、インスタントゼリーの溶解試験：寒天10部、砂糖
200部の混合粉体を90℃熱湯水790部に入れ、約10sec攪
拌後ゼリー強度容器に入れ10℃水槽で2hr冷却し、ゼリ
ー強度を測定する。この場合、90℃の熱湯水は、ゼリー
用粉体を入れることによりすぐに80℃位に冷却されるゼ
リー強度は不動工業（株）社製のレオメーターを用い
た。
200部の混合粉体を90℃熱湯水790部に入れ、約10sec攪
拌後ゼリー強度容器に入れ10℃水槽で2hr冷却し、ゼリ
ー強度を測定する。この場合、90℃の熱湯水は、ゼリー
用粉体を入れることによりすぐに80℃位に冷却されるゼ
リー強度は不動工業（株）社製のレオメーターを用い
た。
第１図は本発明の寒天と従来の寒天の溶解率−溶解温度
の特性図である。
の特性図である。
Claims (5)
- 【請求項１】寒天成分がゾル状態にあると共に、濃度が
0.5〜15重量％である寒天抽出液に不溶解性溶媒を添加
し、該ゾル状態の寒天成分を沈澱温度が40〜80℃の範囲
で沈殿させ、該沈澱物を脱水乾燥することを特徴とする
寒天の製造方法。 - 【請求項２】不溶解性溶媒は、メタノール、エタノー
ル、イソプロパノール及びアセトンより成る群から選択
される特許請求の範囲第１項記載の寒天の製造方法。 - 【請求項３】不溶解性溶媒が、寒天抽出液と不溶解性溶
媒との和に対して50〜99.9重量％存在する特許請求の範
囲第１項記載のら寒天の製造方法。 - 【請求項４】寒天抽出液が当該寒天抽出液と当該寒天抽
出液以外のゲル化剤との混合物である特許請求の範囲第
１項記載の寒天の製造方法。 - 【請求項５】ゲル化剤がカラギナン、ペクチン、ゼラチ
ン、ローカストビーンガム、タラガム、ファーセレラン
及びグァーガムから成る群から選択される特許請求の範
囲第１項又は第４項記載の寒天の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62155925A JP2504776B2 (ja) | 1987-06-23 | 1987-06-23 | 寒天の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62155925A JP2504776B2 (ja) | 1987-06-23 | 1987-06-23 | 寒天の製造方法 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS641701A JPS641701A (en) | 1989-01-06 |
| JPH011701A JPH011701A (ja) | 1989-01-06 |
| JP2504776B2 true JP2504776B2 (ja) | 1996-06-05 |
Family
ID=15616509
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62155925A Expired - Lifetime JP2504776B2 (ja) | 1987-06-23 | 1987-06-23 | 寒天の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2504776B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03262446A (ja) * | 1990-03-13 | 1991-11-22 | Ina Shokuhin Kogyo Kk | インスタントデザートミックス |
| JP4744439B2 (ja) * | 2004-04-28 | 2011-08-10 | 久光製薬株式会社 | 貼付剤 |
| PT1757309E (pt) | 2004-04-28 | 2013-05-07 | Hisamitsu Pharmaceutical Co | Material adesivo |
| CN103665195B (zh) * | 2013-12-18 | 2016-01-20 | 青岛福创环境科技有限公司 | 一种利用酶法提取江蓠中琼脂的方法 |
| JP6360730B2 (ja) * | 2014-06-24 | 2018-07-18 | 光良 宮下 | 寒天培地用顆粒およびその製造方法並びにその使用方法 |
| JP7333980B2 (ja) * | 2021-03-31 | 2023-08-28 | 伊那食品工業株式会社 | 低強度高粘性寒天 |
-
1987
- 1987-06-23 JP JP62155925A patent/JP2504776B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS641701A (en) | 1989-01-06 |
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