JP2024514262A - 3電極電池及びそれを用いた性能分析システム - Google Patents
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Abstract
本発明は、3電極電池及びそれを用いた性能分析システムに関するものであって、電極の凹み現象及び内部短絡現象が抑制された3電極電池及びそれを用いた性能分析システムを提供する。
Description
本願は、2021年12月20日付の大韓民国特許出願10-2021-0182857号及び2022年10月13日付の大韓民国特許出願10-2022-0131188号に基づいた優先権の利益を主張し、当該大韓民国特許出願の文献に開示されたあらゆる内容は、本明細書の一部として含まれる。
本発明は、3電極電池及びそれを用いた性能分析システムに係り、電極の凹み現象及び内部短絡現象が抑制された3電極電池及びそれを用いた性能分析システムに関する。
二次電池の正極/負極の分離分析のために、主に基準電極を使用した3電極分析システムが活用されている。従来の3電極システムには、LTO(Li4Ti5O12)活物質がコーティングされた薄い銅ワイヤが基準電極として使われる。
具体的に、図1に示したように、3電極電池は、正極11と負極12との間に積層される分離膜13にLTO活物質がコーティングされたCuワイヤが基準電極14として挿入される。さらに具体的に、正極11と負極12との間の分離膜13は、2層からなり、基準電極14は、2層の分離膜13の間に位置しうる。
この際、ワイヤタイプの基準電極を使用すると、図2に示したように、基準電極14の形状によって遮断領域(blocking area)が発生し、これにより、未反応領域が形成されて正確な正極/負極の分離分析を行うに当たって難点があった。
電極自体の剛性や厚さによって遮断領域のサイズは拡大されて問題になり、特に、電池が駆動しながら発生する電極の厚さの増加及びガス発生による電池の内圧の増加によって基準電極の位置する領域に圧力が増加すると、電極の損傷及び分離膜の損傷を誘発する。
したがって、電極自体の物性及び駆動如何に関係なく安定した3電極分析が可能な電池またはシステムについての技術が必要である。
本発明は、3電極電池及びそれを用いた性能分析システムに関するものであって、電極の凹み現象及び内部短絡現象が抑制された3電極電池及びそれを用いた性能分析システムを提供することである。
本発明が解決しようとする技術的課題は、前述した技術的課題に制限されず、言及されていないさらに他の技術的課題は、下記の記載から当業者に明確に理解されるであろう。
本発明の3電極電池は、メイン分離膜;前記メイン分離膜の一側面に積層されるフィルム状の基準電極;前記基準電極を挟んで前記メイン分離膜の前記一側面に積層される補助分離膜;前記メイン分離膜、前記基準電極及び前記補助分離膜を挟んで積層される第1電極及び第2電極;内部空間に前記メイン分離膜、前記基準電極、前記補助分離膜、前記第1電極及び前記第2電極が収容される電池ケース;を含むものである。
本発明の3電極電池で、前記基準電極は、複数の打孔ホールが形成されるものである。
本発明の性能分析システムは、前記第1電極の電極電位を測定するために、前記第1電極に連結される作用極(working electrode)連結部;前記第2電極に連結される対極(counter electrode)連結部;前記基準電極に連結される基準電極(reference electrode)連結部;及び前記作用極連結部、前記対極連結部及び前記基準電極連結部に連結されて、前記第1電極の電位を測定する測定部;を含むものである。
本発明の3電極電池及びそれを用いた性能分析システムは、基準電極による遮断領域の広さを最小化し、電池の内部圧力の変化による電極の凹みのような電極損傷や内部短絡のような回路問題の発生を抑制することができる。
本発明の3電極電池及びそれを用いた性能分析システムは、電極自体の物性及び駆動如何に関係なく高い信頼性を持つ正極/負極の分離分析が可能なものである。
本発明の3電極電池は、厚さの変化が激しいSi/SiO電池分析や、長期的な退化分析に有利である。
本発明の3電極電池は、遮断領域の減少により3電極の偏差減少効果を期待することができる。
本発明の3電極電池は、中型・大型電池設計に容易な構造であり、電極のスタックまたは面積に関係なく適用可能である。
本発明の3電極電池は、メイン分離膜;前記メイン分離膜の一側面に積層されるフィルム状の基準電極;前記基準電極を挟んで前記メイン分離膜の前記一側面に積層される補助分離膜;前記メイン分離膜、前記基準電極及び前記補助分離膜を挟んで積層される第1電極及び第2電極;内部空間に前記メイン分離膜、前記基準電極、前記補助分離膜、前記第1電極及び前記第2電極が収容される電池ケース;を含むものである。
本発明の3電極電池で、前記基準電極は、複数の打孔ホールが形成されるものである。
本発明の3電極電池で、前記基準電極は、前記第1電極または前記第2電極と対面する第1領域と、前記第1電極または前記第2電極の一側から突出する第2領域と、を含み、前記複数の打孔ホールは、前記第1領域に形成されるものである。
本発明の3電極電池は、一端部が前記基準電極の前記第2領域に融着され、他端部が前記電池ケースの外部に突出する基準電極リードをさらに含むものである。
本発明の3電極電池で、前記第1電極または前記第2電極は、互いに直交する第1方向及び第2方向をエッジとする長方形状からなり、前記第1電極または前記第2電極の前記第1方向の長さが、前記第2方向の長さよりも長く形成される時、前記第1領域の前記第1方向における長さは、前記第1電極または前記第2電極の前記第1方向における長さの1~3%に形成され、前記第1領域の前記第2方向における長さは、前記第1電極または前記第2電極の前記第2方向における長さの5~95%に形成されるものである。
本発明の3電極電池で、前記基準電極は、胴体を形成するホイル(foil)部材と、前記ホイル部材にコーティングされる基準電極活物質と、を含むものである。
本発明の3電極電池で、前記ホイル部材の素材は、Cu-foil及びAl-foilのうちの1つ以上を含むものである。
本発明の3電極電池で、前記基準電極活物質は、LTO(Li4Ti5O12)、LFP(LiFePO4)、Li金属、及びこれらの組み合わせからなる群の中から選択されるものである。
本発明の性能分析システムは、前記第1電極の電極電位を測定するために、前記第1電極に連結される作用極連結部;前記第2電極に連結される対極連結部;前記基準電極に連結される基準電極連結部;及び前記作用極連結部、前記対極連結部及び前記基準電極連結部に連結されて、前記第1電極の電位を測定する測定部;を含むものである。
以下、添付図面を参照して、本発明による実施例を詳しく説明する。この過程で図面に示された構成要素の大きさや形状などは、説明の明瞭性と便宜上、誇張して示されうる。また、本発明の構成及び作用を考慮して特別に定義された用語は、ユーザ、運用者の意図または慣例によって変わりうる。このような用語に対する定義は、本明細書の全般に亘った内容に基づいて下されなければならない。
本発明の説明において、留意しなければならない点は、用語「中心」、「上」、「下」、「左」、「右」、「垂直」、「水平」、「内側」、「外側」、「一面」、「他面」などが指示する方位または位置関係は、図面で示す方位または位置関係、あるいは、通常、本発明の製品使用時に配置する方位または位置関係に基づいたものであり、単に本発明の説明と簡略な説明のためのものであり、表示された装置または素子が、必ずしも特定の方位をもって特定の方位で構成されるか、操作されなければならないということを提示または暗示するものではないので、本発明を制限すると理解してはならない。
図3は、本発明の3電極電池を示す断面図である。図4は、本発明の3電極電池の積層構造を示す分解斜視図である。図5は、第1電極140と基準電極110との配置関係を示す平面図である。図6は、第1領域A1の空隙率による電池特性を示すグラフである。図7Aないし図7Cは、基準電極110による電池電極の状態を示す写真である。図8は、1C chargeと2C chargeとで充電深度を示すグラフである。
以下、図3ないし図8を参照して、本発明の3電極電池について詳しく説明する。図3ないし図5に表記されたxyz座標系で、x軸方向は、第1方向であり、y軸方向は、第2方向であり、z軸方向は、上下方向である。
本発明の3電極電池は、多様なタイプの電池に適用可能であるが、パウチ型電池に最適化されたものである。
図3に示したように、本発明の3電極電池は、メイン分離膜120;前記メイン分離膜120の一側面に積層されるフィルム状の基準電極110;前記基準電極110を挟んで前記メイン分離膜120の前記一側面に積層される補助分離膜130;前記メイン分離膜120、前記基準電極110及び前記補助分離膜130を挟んで積層される第1電極140及び第2電極150;内部空間に前記メイン分離膜120、前記基準電極110、前記補助分離膜130、前記第1電極140及び前記第2電極150が収容される電池ケース160;を含むものである。
第1電極140及び第2電極150のうち1つは、正極で形成され、他の1つは、負極で形成されうる。
図3及び図4に示したように、第1電極140は、第1電極集電体141、前記第1電極集電体141の表面に塗布される第1電極活物質142、前記第1電極集電体141のうち、前記第1電極活物質142が塗布されていない無地部に溶接される第1電極タブ144、及び一端部が前記電池ケース160の内部で前記第1電極タブ144に溶接され、他端部が前記電池ケース160の外部に突出する第1電極リード145を含みうる。第2電極150も、第2電極集電体151、前記第2電極集電体151の表面に塗布される第2電極活物質152、前記第2電極集電体151のうち、前記第2電極活物質152が塗布されていない無地部に溶接される第2電極タブ154、及び一端部が前記電池ケース160の内部で前記第2電極タブ154に溶接され、他端部が前記電池ケース160の外部に突出する第2電極リード155を含みうる。
メイン分離膜120及び補助分離膜130の素材は、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、エチレン/ブテン共重合体、エチレン/ヘキセン共重合体及びエチレン/メタクリレート共重合体のうち少なくとも1つ以上を含むものである。
メイン分離膜120は、第1電極140及び第2電極150の間に位置するものである。
メイン分離膜120、第1電極140及び第2電極150は、それぞれ複数設けられ、その際には、補助分離膜130と基準電極110は、複数のメイン分離膜120のうち1つに設けられうる。
メイン分離膜120、第1電極140及び第2電極150のそれぞれは、シート状からなり、互いに交差するように積層される。
補助分離膜130は、基準電極110が第1電極140または第2電極150に直接接触しないように基準電極110を覆うことができるサイズに形成されうる。
図4に示したように、本発明の3電極電池は、第1電極140、メイン分離膜120、基準電極110、補助分離膜130、第2電極150の順に、または第1電極140、補助分離膜130、基準電極110、メイン分離膜120、第2電極150の順に積層されて形成された電極組立体と共に電解液が電池ケース160の内部に注液された後、電池ケース160を密封して完成される。
その際、第1電極140及び第2電極150が、それぞれ複数設けられる場合、複数の第1電極140のそれぞれに溶接された第1電極タブ144が1つの第1電極リード145に溶接され、複数の第2電極150のそれぞれに溶接された第2電極タブ154が1つの第2電極リード155に溶接され、第1電極リード145の一端部及び第2電極リード155の一端部が電池ケース160の外部に突出する。
本発明の3電極電池で、前記基準電極110は、複数の打孔ホール113が形成されるものである。基準電極110に複数の打孔ホール113が形成されることにより、第1電極140と第2電極150との間でのイオンの移動を基準電極110が妨害することを防止することができ、遮断領域の形成を抑制することができる。
図3及び図5に示したように、前記基準電極110は、前記第1電極140または前記第2電極150と対面する第1領域(A1)と、前記第1電極140または前記第2電極150の一側から突出する第2領域(A2)と、を含み、前記複数の打孔ホール113は、前記第1領域(A1)に形成されるものである。すなわち、第1領域(A1)は、第1電極140または第2電極150にかかる電位の基準を取るものであり、第2領域(A2)は、電気的連結のためのものである。
複数の打孔ホール113の全面積は、第1領域(A1)の面積の30~70%に形成されうる。すなわち、複数の打孔ホール113の全面積は、第1領域(A1)の面積の30~70%に形成されうる。第1領域(A1)で空隙率が30%以下である場合、イオン拡散が円滑に行われにくく、70%以上である場合、基準電極が切れる問題がある。したがって、前記第1領域(A1)で前記複数の打孔ホール113に形成される空隙率は、30~70%であることが望ましい。
図6は、第1領域の空隙率による電池特性を示すグラフである。具体的に、正極、分離膜、負極の順に積層された電極組立体を含む電池に対して、分離膜と負極との間に打孔ホールが形成されたテストホイルを挿入し、テストホイルの空隙率(open ratio)による電池特性を示すグラフである。電池は、4個を設けて、3個の電池には、空隙率が17%、32%及び50%であるテストホイルをそれぞれ挿入し、残りの1つの電池には、テストホイルを挿入しなかった。図7に示されたように、30%未満の空隙率(17%の空隙率)のテストホイルが備えられた電池は、イオン移動に障害があることが分かり、30%以上の空隙率(32%及び50%の空隙率)のテストホイルが備えられた電池は、テストホイル自体がない二次電池と類似した挙動を示すことが分かる。
本発明の3電極電池は、一端部が前記基準電極110の前記第2領域(A2)に融着され、他端部が前記電池ケース160の外部に突出する基準電極リード115をさらに含むものである。基準電極110は、薄膜金属フィルムまたはホイルで形成されるために、電池ケース160の密封のための融着または外部電気端子との連結のための最小限の剛性が確保されない。したがって、基準電極110には、電気的連結のための導電体である基準電極リード115が連結され、基準電極リード115は、第2領域(A2)に溶接される。
前記基準電極110は、45~120μmの厚さに設けられるものである。基準電極110の厚さは、第1電極140と第2電極150との間の浮き上がり現象、3電極電池自体に加えられる衝撃または振動による打痕現象などを考慮して決定される。
図5に示したように、本発明の3電極電池で、前記第1電極140または前記第2電極150は、互いに直交する第1方向及び第2方向をエッジとする長方形状からなる。さらに具体的に、前記第1電極140または前記第2電極150の前記第1方向の長さが、前記第2方向の長さよりも長く形成されうる。
その際、前記第1領域(A1)の前記第1方向における長さWrは、前記第1電極140または前記第2電極150の前記第1方向における長さFLの1~3%に形成され、前記第1領域(A1)の前記第2方向における長さLrは、前記第1電極140または前記第2電極150の前記第2方向における長さFwの5~95%に形成されるものである。前記第1領域(A1)の前記第2方向における長さLrは、第1電極または第2電極の規格、素材、積層数及び積層形態などを考慮して決定される。
すなわち、基準電極110は、第1電極140または第2電極150の長手方向に垂直な方向に延びる形状からなる。
図1に示したように、前記基準電極110は、胴体を形成するホイル部材111と、前記ホイル部材111にコーティングされる基準電極活物質112と、を含むものである。基準電極活物質112は、第1領域(A1)に塗布され、第2領域(A2)は、基準電極活物質112が塗布されていない無地部で形成されうる。例えば、第1領域(A1)及び第2領域(A2)の第1方向における幅は、2mmに形成され、第2方向における長さは、第1領域(A1)が15mm、第2領域(A2)が3mmに形成されうる。
前記ホイル部材111の素材は、Cu-foil及びAl-foilのうちの1つ以上を含むものであり、前記基準電極活物質112は、LTO(Li4Ti5O12)、LFP(LiFePO4)、Li金属、及びこれらの組み合わせからなる群の中から選択されるものである。
本発明の3電極電池を用いる性能分析システムは、前記第1電極140の電極電位を測定するために、前記第1電極140に連結される作用極連結部;前記第2電極150に連結される対極連結部;前記基準電極110に連結される基準電極連結部;並びに前記作用極連結部、前記対極連結部及び前記基準電極連結部に連結されて、前記第1電極140の電位を測定する測定部;を含むものである。
第1電極140は、分析の目的によって正極及び負極のうち1つが選択されうる。
図7A乃至図7Cは、本発明の3電極電池の基準電極110を適用した時と、従来のワイヤ型基準電極を適用した時との、電池での電極表面を撮影した写真である。図7A乃至図7Cにおいて、左側は、従来のワイヤ型基準電極が適用されたものであり、右側は、本発明の基準電極110が適用されたものである。
図7Aは、SoC(State of Charge)100%の電池から抽出された電極の写真である。従来のタイプは、未反応領域が観察されているが、本発明の3電極電池の電極は、未反応領域が確認されないことが見られる。
図7Bは、1C/1C、20サイクルの充電・放電が適用された電池から抽出された電極の写真である。従来のタイプは、ワイヤ型基準電極の近隣位置でLi析出が不均一であることが見られる。
図7Cは、急速充電(fast charge)が適用された電池から抽出された電極の写真である。従来のタイプは、ワイヤ型基準電極隣接領域に析出深化現象が発生するが、本発明の3電極電池の電極は、基準電極110隣接領域での析出が緩和されることが見られる。
図8は、1C chargeと2C chargeとで充電深度を示すグラフである。本発明の3電極電池が、従来の電池よりも充電深度の偏差が減少することが見られる。
以上、本発明による実施例が説明されたが、これは例示的なものに過ぎず、当業者ならば、これにより多様な変形及び均等な範囲の実施例が可能であるという点を理解できるであろう。したがって、本発明の真の技術的保護範囲は、特許請求の範囲によって決定されねばならない。
本発明の3電極電池及びそれを用いた性能分析システムは、基準電極による遮断領域の広さを最小化し、電池の内部圧力の変化による電極の凹みのような電極損傷や内部短絡のような回路問題の発生を抑制することができる。
本発明の3電極電池及びそれを用いた性能分析システムは、電極自体の物性及び駆動如何に関係なく高い信頼性を持つ正極/負極の分離分析が可能なものである。
本発明の3電極電池は、厚さの変化が激しいSi/SiO電池分析や、長期的な退化分析に有利である。
本発明の3電極電池は、遮断領域の減少により3電極の偏差減少効果を期待することができる。
本発明の3電極電池は、中型・大型電池設計に容易な構造であり、電極のスタックまたは面積に関係なく適用可能である。
110:基準電極
111:ホイル部材
112:基準電極活物質
113:打孔ホール
115:基準電極リード
120:メイン分離膜
130:補助分離膜
140:第1電極
141:第1電極集電体
142:第1電極活物質
144:第1電極タブ
145:第1電極リード
150:第2電極
151:第2電極集電体
152:第2電極活物質
154:第2電極タブ
155:第2電極リード
160:電池ケース
A1:第1領域
A2:第2領域
111:ホイル部材
112:基準電極活物質
113:打孔ホール
115:基準電極リード
120:メイン分離膜
130:補助分離膜
140:第1電極
141:第1電極集電体
142:第1電極活物質
144:第1電極タブ
145:第1電極リード
150:第2電極
151:第2電極集電体
152:第2電極活物質
154:第2電極タブ
155:第2電極リード
160:電池ケース
A1:第1領域
A2:第2領域
Claims (10)
- メイン分離膜と、
前記メイン分離膜の一側面に積層されるフィルム状の基準電極と、
前記基準電極を挟んで前記メイン分離膜の前記一側面に積層される補助分離膜と、
前記メイン分離膜、前記基準電極及び前記補助分離膜を挟んで積層される第1電極及び第2電極と、
内部空間に前記メイン分離膜、前記基準電極、前記補助分離膜、前記第1電極及び前記第2電極が収容される電池ケースと、
を含む、3電極電池。 - 前記基準電極は、複数の打孔ホールが形成されている、請求項1に記載の3電極電池。
- 前記基準電極は、
前記第1電極または前記第2電極と対面する第1領域と、
前記第1電極または前記第2電極の一側から突出する第2領域と、を含み、
前記複数の打孔ホールは、前記第1領域に形成されている、請求項2に記載の3電極電池。 - 一端部が前記基準電極の前記第2領域に融着され、他端部が前記電池ケースの外部に突出する基準電極リードをさらに含む、請求項3に記載の3電極電池。
- 前記複数の打孔ホールの全面積は、前記第1領域の面積の30~70%である、請求項3または4に記載の3電極電池。
- 前記第1電極または前記第2電極は、互いに直交する第1方向及び第2方向をエッジとする長方形状からなり、
前記第1電極または前記第2電極の前記第1方向の長さが、前記第2方向の長さよりも長く形成される時、
前記第1領域の前記第1方向における長さは、前記第1電極または前記第2電極の前記第1方向における長さの1~3%に形成され、
前記第1領域の前記第2方向における長さは、前記第1電極または前記第2電極の前記第2方向における長さの5~95%に形成される、請求項3に記載の3電極電池。 - 前記基準電極は、
胴体を形成するホイル部材と、
前記ホイル部材にコーティングされる基準電極活物質と、を含む、請求項1に記載の3電極電池。 - 前記ホイル部材の素材は、Cu-foil及びAl-foilのうちの1つ以上を含む、請求項7に記載の3電極電池。
- 前記基準電極活物質は、LTO(Li4Ti5O12)、LFP(LiFePO4)、Li金属、及びこれらの組み合わせからなる群の中から選択される、請求項7に記載の3電極電池。
- 請求項1に記載の3電極電池を用いる性能分析システムにおいて、
前記第1電極の電極電位を測定するために、前記第1電極に連結される作用極連結部と、
前記第2電極に連結される対極連結部と、
前記基準電極に連結される基準電極連結部と、
前記作用極連結部、前記対極連結部及び前記基準電極連結部に連結されて、前記第1電極の電位を測定する測定部と、
を含む、性能分析システム。
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