JP2024500200A - 正極スラリー、正極板及び前記正極板を含む電池 - Google Patents
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Abstract
Description
ここで、
Dは、メチル基又はエチル基であり、
Aは、水素、ハロゲン又はハロゲン化アルキル基であり、前記ハロゲンは、任意選択的に、フッ素、塩素又は臭素であり、前記Aは、任意選択的に、水素又はフルオロメチル基であり、
Bは、水酸基、R、OR、又はROR’であり、ここで、R、R’は、それぞれ独立して、1~8個の炭素を含む直鎖又は分岐鎖アルキル基であり、任意選択的に、Bは、メチル基、エチル基又はエトキシメチル基であり、
Eは、フェニル基、アルキル基で置換されたフェニル基、エーテル化フェニル基又はハロゲン化フェニル基であり、前記Eは、任意選択的に、フェニル基又はフルオロフェニル基である。
V1は、前記正極スラリーの初期粘度、即ち、製造されてから0時間後の粘度であり、
V2は、前記正極スラリーが製造されてから48時間後の粘度であり、ここで、
V1を測定する時に使用される前記正極スラリーとV2を測定する時に使用される前記正極スラリーは、同一ロットの正極スラリーである。
正極集電体と、
前記正極集電体の少なくとも一つの表面に位置する正極膜層とを含み、前記正極膜層は、本出願の第1の態様に記載の正極スラリーを含む。以上に記載したように、前記ポリエーテルシロキサンを添加することによって、本出願は、正極板における塗布重量の向上を許容する。これは、正極膜層の単位極板あたりの最大重量の増加の面でも表れる。いくつかの実施形態において、前記正極膜層の単位面積あたりの極板における質量の範囲は、13~45mg/cm2であり、選択可能な範囲は、20~43mg/cm2であり、さらに選択可能な範囲は、22~33mg/cm2であり、最も選択可能な範囲は、25~31mg/cm2であり、前記質量は、極板の片面における正極膜層の質量である。正極板における二つの表面にはいずれも正極膜層があれば、正極膜層の単位面積あたりの極板における質量範囲は上記範囲の2倍であり、即ち、範囲は、26~90mg/cm2であり、選択可能な範囲は、40~86mg/cm2であり、さらに選択可能な範囲は、44~66mg/cm2であり、最も選択可能な範囲は、50~62mg/cm2であり、前記質量は、極板の二つの表面における正極膜層の質量である。
前記正極板の極板破断長さは0であり、又は
前記正極板の極板破断長さは0より大きく且つ2mm以下である。
0<L≦2mmは光透過性が弱く、極板の柔軟性は二級であり、
2mm<L≦10mmは光透過性が強いと定義され、柔軟性は三級であり、
10mm<L≦20mmはわずかに破断したと定義され、柔軟性は四級であり、
L>20mmは破断したと定義され、柔軟性は五級である。
S2は、前記正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、
S1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、ここで、
S1の測定時に使用される正極板は、S2の測定時に使用される前記正極板と同じであり、S1の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、S2の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる。
Ω2は、前記正極膜の抵抗であり、
Ω1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極膜の抵抗であり、
ここで、Ω1の測定時に使用される正極膜は、Ω2の測定時に使用される前記正極膜と同じであり、Ω1の測定時に使用される正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、Ω2の測定時に使用される前記正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる。
ここで、
Dは、メチル基又はエチル基であり、
Aは、水素、ハロゲン又はハロゲン化アルキル基であり、前記ハロゲンは、任意選択的に、フッ素、塩素又は臭素であり、前記Aは、任意選択的に、水素又はフルオロメチル基であり、
Bは、水酸基、R、OR、又はROR’であり、ここで、R、R’は、それぞれ独立して、1~8個の炭素を含む直鎖又は分岐鎖アルキル基であり、任意選択的に、Bは、メチル基、エチル基又はエトキシメチル基であり、
Eは、フェニル基、アルキル基で置換されたフェニル基、エーテル化フェニル基又はハロゲン化フェニル基であり、前記Eは、任意選択的に、フェニル基又はフルオロフェニル基である。
(a)置換されていないか又はハロゲン又はハロゲン化C1-8アルキル基で置換されたエチレンオキシドと、
(b)水酸基、ヒドロキシアルキル基、R、OR、又はROR’で置換されたエチレンオキシドであって、ここで、R、R’はそれぞれ独立してC1-8アルキル基であり、ここで、ヒドロキシアルキル基におけるアルキル基はC1-8アルキル基であるものと、
(c)ハロゲン化フェニル基、ハロゲン化アルキルフェニル基又はフェニル基で置換されたエチレンオキシドと、
(d)C1-8アルキル基又はC1-8アルケニル基で置換されたトリエトキシシラン又はトリメトキシシランとの成分を重合してなり、
ここで、成分(a)~(d)の総モル量に対して、成分(a)のモル比率は、0~75モル%であり、任意選択的に10~40モル%であり、成分(b)のモル比率は、0~70モル%であり、任意選択的に40~65モル%であり、成分(c)のモル比率は5~65モル%であり、成分(d)のモル比率は4~10モル%であり、
ここで、成分(a)と(b)は同時にゼロではない。
ステップ(1)、アルキレンオキシド単量体にアルカリ性条件でポリエーテルを生成させ、ここで、任意選択的に、反応は反応釜内で行われ、任意選択的に、使用される溶媒は、ジメチルスルホキシド、アセトン、ジエチルエーテルのうちの一つ又は複数であり、任意選択的に、製造中に添加可能な塩基性物質は、例えば、NaOH、KOH、ジシクロヘキシルカルボジイミドであり、任意選択的に、該反応の反応温度範囲は80~160℃であり、反応時間範囲は3~7hであり、任意選択的に、反応過程において、撹拌速度範囲は1000~2000回転/分であり、任意選択的に、反応が終了した後、減圧蒸留精製ステップを行う。
V1は、前記正極スラリーの初期粘度、即ち、製造されてから0時間後の粘度であり、
V2は、前記正極スラリーが製造されてから48時間後の粘度であり、ここで、
V1を測定する時に使用される前記正極スラリーとV2を測定する時に使用される前記正極スラリーは、同一ロットの正極スラリーである。
正極集電体と、
前記正極集電体の少なくとも一つの表面に位置する正極膜層とを含み、前記正極膜層は、本出願の第1の態様に記載の正極スラリーを含む。以上に記載したように、本出願は、前記ポリエーテルシロキサンを添加することによって、正極板における塗布重量の向上を実現した。これは、正極膜層の単位極板あたりの最大重量の増加の面にも表れる。いくつかの実施形態において、前記正極膜層の単位面積あたりの極板における質量は、13~45mg/cm2の範囲であり、選択可能な範囲は、20~43mg/cm2であり、さらに選択可能な範囲は、22~33mg/cm2であり、最も選択可能な範囲は、25~31mg/cm2であり、前記質量は、極板の片面における正極膜層の質量である。正極板における二つの表面にはいずれも正極膜層があれば、正極膜層の単位面積あたりの極板における質量範囲は上記範囲の2倍であり、即ち、範囲は、26~90mg/cm2であり、選択可能な範囲は、40~86mg/cm2であり、さらに選択可能な範囲は、44~66mg/cm2であり、最も選択可能な範囲は、50~62mg/cm2であり、前記質量は、極板の二つの表面における正極膜層の質量である。
前記正極板の極板破断長さは0であり、又は
前記正極板の極板破断長さは0より大きく且つ2mm以下である。
0<L≦2mmは光透過性が弱く、極板の柔軟性は二級であり、
2mm<L≦10mmは光透過性が強いと定義され、柔軟性は三級であり、
10mm<L≦20mmはわずかに破断したと定義され、柔軟性は四級であり、
L>20mmは破断したと定義され、柔軟性は五級である。
S2は、前記正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、
S1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、ここで、
S1の測定時に使用される正極板は、S2の測定時に使用される前記正極板と同じであり、S1の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、S2の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる。
Ω2は、前記正極膜の抵抗であり、
Ω1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極膜の抵抗であり、
ここで、Ω1の測定時に使用される正極膜は、Ω2の測定時に使用される前記正極膜と同じであり、Ω1の測定時に使用される正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、Ω2の測定時に使用される前記正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる。
通常、二次電池は、正極板と、負極板と、電解質と、セパレータとを含む。電池の充放電過程において、活性イオンは正極板と負極板との間に往復してインターカレーションやデインターカレーションをする。電解質は、正極板と負極板との間でイオンを伝導する役割を果たす。セパレータは、正極板と負極板との間に設けられ、主に正負極の短絡を防止する役割を果たすとともに、イオンを通過させることができる。
本出願の第2の態様に記載の正極板を採用し、又は本出願の第1の態様に記載の正極スラリーで正極板が製造される。
負極板は、負極集電体と、負極集電体の少なくとも一つの表面上に設けられた負極膜層とを含み、前記負極膜層は、負極活物質を含む。
電解質は、正極板と負極板との間でイオンを伝導する役割を果たす。本出願は、電解質の種類を具体的に限定せず、需要に応じて選択することができる。例えば、電解質は、固体電解質及び液体電解質(即ち電解液)のうちの少なくとも一つから選択されてもよい。
いくつかの実施形態において、二次電池は、セパレータをさらに含む。セパレータは正極板と負極板との間に設置され、隔離の効果を果たす。本出願では、セパレータの種類に対して特に制限することはなく、よく知られている、良好な化学的安定性と機械的安定性を有するいずれかの多孔質構造のセパレータを選択してもよい。
いくつかの実施形態において、二次電池は、正極板、負極板及び電解質をパッケージングするための外装体を含んでもよい。一例として、正極板、負極板及びセパレータは、積層又は捲回によって積層構造電池セル又は捲回構造電池セルを形成することができ、電池セルは、外装体内にパッケージングされ、電解質は、電池セル内に浸漬される電解液を採用してもよい。二次電池における電池セルの数は、一つ又は数個であってもよく、需要に応じて調整してもよい。
一つの実施形態において、本出願は、二次電池の製造方法を提供し、ここで、本出願に記載の負極板又は本出願に記載の方法に基づいて製造された負極板を使用する。
以下では、実施例によって本出願を詳細に説明し、該説明は制限性のあるものではない。
(ステップ1、ポリエーテルシロキサンの製造)
1)前駆体1、前駆体2、前駆体3(具体的なタイプと使用量は表1を参照されたい)にアルカリ性条件でポリエーテルを生成させ、ポリエーテルの数平均分子量が2w(即ち20000)に達した時、反応を停止し、
2)ステップ1)で製造されたポリエーテルをシランカップリング剤(具体的なタイプと使用量は表1を参照されたい)と反応させてポリエーテルシロキサンを生成し、反応が完了した後、濾過、透析を経て、数平均分子量が1w~3w(即ち10000~30000)であるポリエーテルシロキサンを切り取る。
正極活物質(リン酸鉄リチウム)、導電剤(導電性カーボンブラックSuper P)、接着剤PVDFを30min混合する。そして、得られた混合物をNMPに加え、且つ180min撹拌してそれを均一に分散させる。最後に、ステップ1で製造されたポリエーテルシロキサン(具体的な使用量は表2を参照されたい)を加え、次に60min十分に撹拌し、均一な正極スラリーを形成する。
正極スラリーを正極集電体アルミニウム箔の表面に塗布し、塗布した後に乾燥、冷間プレスを経た後、正極板を得る。一連の正極板性能試験(主に極板が破断するか否かを試験し、本明細書に記載の正極板破断長さ試験方法を参照されたく、破断しない時に、塗布の最大重量は単位面積あたりの最大塗布重量である)により、単位面積あたりの最大塗布重量が30mg/cm2であることが分かった。
負極活物質(黒鉛)、導電剤(Super P)、接着剤(SBR)、増稠剤(CMC)を96.2:0.8:1.8:1.2の質量比で適量の脱イオン水に十分に撹拌して混合し、均一な負極スラリーを形成する。この負極スラリーを負極集電体銅箔の二つの表面に塗布し、乾燥、冷間プレスを経た後、負極板を得る。
エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)を体積比1:1:1に従って混合し、続いて、LiPF6を上記溶液に均一に溶解し、電解液を得て、ここで、LiPF6の濃度が1mol/Lであった。
ポリエチレン(PE)フィルムを採用する。
上記正極板、セパレータ、負極板を順番に積層し、捲回を経た後、電極アセンブリを得て、電極アセンブリを外装体に装入し、上記電解液を添加し、パッケージング、静置、化成、エイジングなどのプロセスを経た後、実施例1の二次電池を得る。前記外装体は、長さ×幅×高さが148mm×28.5mm×97.5mmのハードケースを選択する。
実施例1に類似して行われ、異なる点は、表1、表2に示すような原料と使用量を使用し、ポリエーテルシロキサンが表4~表6に示すような数平均分子量範囲を選択することであり、ここで、比較例1ではポリエーテルシロキサンを使用しない。
ステップ1、4~7の製造過程は、実施例1を参照されたく、ポリエーテルシロキサンは、表7に示すような数平均分子量範囲を選択する。ステップ2~3の製造過程は以下のように変更される。
3134.63gの正極活物質(リン酸鉄リチウム)、32.5gの導電剤(Super P)、81.25gの接着剤PVDFを30min混合する。そして、得られた混合物を1750gのNMP溶媒に加え、且つ180min撹拌してそれを均一に分散させる。最後に、ステップ1で製造されたポリエーテルシロキサンを1.63g加え、次に60min十分に撹拌し、均一な正極スラリー1を形成する。
ステップ2における正極スラリー1を正極集電体アルミニウム箔の表面塗布し、乾燥を経た後、正極スラリー2を乾燥されたスラリー1の表面に塗布し、正極スラリー1と正極スラリー2の塗布厚さを一致するように維持する。一連の正極板性能試験(主に極板が破断するか否かを試験し、本明細書に記載の正極板破断長さ試験方法を参照されたく、破断しない時に、塗布の最大重量は単位面積あたりの最大塗布重量である)により、総単位面積塗布重量が31mg/cm2であることが分かった。
実施例21との区別は、正極スラリー1にはポリエーテルシロキサンが含まれていないことであり、他の製造過程は実施例21に類似しており、具体的な方法パラメータは表1、表3を参照されたく、ポリエーテルシロキサンは、表7に示すような数平均分子量範囲を選択する。
製造過程は実施例21に類似しており、異なる点は、表1、表3に示すような原料と使用量を使用し、ポリエーテルシロキサンが表8に示すような数平均分子量範囲を選択することである。
<スラリーパラメータの試験>
1.正極スラリーの安定性
以下の方法によって正極スラリーの安定性を評価し、
正極スラリーの安定性因子は、Vと表記され、V=(V2-V1)/V1であり、ここで、
V1は、新鮮な正極スラリーの初期粘度であり、
V2は、上記新鮮な正極スラリーが製造されてから48時間後の粘度である。
正極スラリーにおけるケイ素元素とリチウム元素との重量比及び正極スラリーにおけるポリエーテルシロキサンと正極活物質との重量比の試験方法は以下のとおりである。
一定の重量の上記スラリーを取って乾燥し、得られた乾燥粉末に対してICP-OES(プラズマ発光分光計)試験を行い、正極スラリーにおけるケイ素元素とリチウム元素との重量比を得て、前記ケイ素元素とリチウム元素との重量比により、スラリーにおけるポリエーテルシロキサンと正極活物質との重量比をさらに推定する。
1.正極板破断長さの試験
極板を中折りしてローラプレスする方式で極板の柔軟性を判定し、即ち機械方向(TD)に垂直な方向に沿って、10cm×5cmの冷間プレスされた極板を量り取って中折りし、且つ2kgのハンドローラで三回ローラプレスし、極板の破断長さLを検査する。
L=0は折り目があるが光を透過せず、極板の柔軟性は一級であり、
0<L≦2mmは光透過性が弱く、極板の柔軟性は二級であり、
2mm<L≦10mmは光透過性が強いと定義され、柔軟性は三級であり、
10mm<L≦20mmはわずかに破断したと定義され、柔軟性は四級であり、
L>20mmは破断したと定義され、柔軟性は五級である。
以下の方法によって正極板の接着力向上率を評価し、
正極板の接着力向上率は、Sと表記され、S=(S2-S1)/S1×100%であり、ここで、
S2は、本出願の正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、
S1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、ここで、
S1の測定時に使用される正極板は、S2の測定時に使用される前記正極板と同じであり、S1の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、S2の測定時に使用される前記正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる。
正極板の抵抗低下率は、Ωと表記され、Ω=(Ω1-Ω2)/Ω1×100%であり、ここで、
Ω2は、本出願の正極板の抵抗であり、
Ω1は、ポリエーテルシロキサンを含まない正極板の抵抗であり、
ここで、Ω1の測定時に使用される正極板は、ポリエーテルシロキサンを含まない以外、他の特徴がΩ2の測定時に使用される正極板と同様である。
空白のアルミニウム箔と塗布過程で乾燥された正極板(この正極板の正極集電体の両面にはいずれもコーティングがある)を用意し、面積が1540.25mm2の小円板をそれぞれ15個トリミングし、極板小円板の平均質量から空アルミニウム箔小円板の平均質量を差し引いて2で除すれば、単位面積あたりの塗布重量が得られる。前記「片面」は、集電体の一つの表面のみで塗布することを指し、本出願に記載の「副層」の層数とは同一の概念ではない。表中の単位面積あたりの最大塗布重量は片面重量を指す。
断面のイオンミリングとEDS試験により、正極膜層の二つの副層におけるケイ素含有量を得て、比較する。
1.エネルギー密度測定
実施例と比較例で製造された電池を計量し、電池全体の質量を得て、電池に対して容量化成を行った後、25℃で電池を10min静置した後に100%SOCになるまで0.33C充電を行い、小電流で脱分極した後に10min静置し、次に0%SOCになるまで0.33放電を行い、得られた容量は電池の0.33C容量である。電池を30min静置した後、100%SOCになるまで充電し、次に30min静置した後、0.01C定電流放電を30min行い、電圧は、安定した過程があり、この安定値は充放電プラトーであり、即ちプラトー電圧が得られ、最後に、電池の重量エネルギー密度を計算し、即ち電池質量エネルギー密度=電池容量×放電プラトー電圧/電池全体の重量であり、基本単位はWh/kg(ワット時/キログラム)である。
25℃で電池に対して容量試験を行い、容量試験方法は上記のとおりである。そして定電圧0.05C充電を行い、60min静置し、50%SOCになるまで0.33C放電し、60min静置し、20%SOCになるまで0.33C放電し、60min静置し、0%SOCになるまで0.33C放電し、0%SOCの開放電圧を試験し、30sのDCRデータを整理する。
表4から分かったように、比較例1に比べて、実施例に対応する正極スラリーにおいて、ポリエーテルシロキサンを添加した後、単位面積あたりの最大塗布重量は36.4%向上し、エネルギー密度は6.5%向上し、DCRは著しく低下し、電池性能は著しく改善された。
表5から分かったように、ポリエーテルシロキサンの分子量は、単位面積あたりの塗布重量と電池エネルギー密度に影響を与える。ポリエーテルシロキサンの分子量<1wの場合(例えば、実施例6)、正極スラリーの安定性が低く、物理ゲル化現象が発生しやすく、正極板に裂ける現象が発生し、正極板の極板破断長さが長く、対応する電池のエネルギー密度が低く、ポリエーテルシロキサンの分子量>7wの場合(例えば、実施例7)、ポリエーテルシロキサンの間が架橋しやすいため、対応する正極スラリーの安定性が低く、正極板抵抗が大きくなり、対応する電池のDCRが大きくなる。
表6から分かったように、ポリエーテルシロキサンと正極活物質との重量比<0.0005の場合(例えば、実施例18)、正極板の最大塗布重量が22mg/cm2であり、対応する電池のエネルギー密度が低くなり、この塗布重量を超えると、正極板はひどく裂け、ポリエーテルシロキサンと正極活物質との重量比>0.03の場合(例えば、実施例19)、正極板の膜抵抗が劣化し、電池阻抗DCRが高くなる。
表7から分かったように、実施例1に対応する正極板の単位面積での最大塗布重量は30mg/cm2であり、実施例20~実施例26には及ばず、対応するエネルギー密度も実施例20~実施例26には及ばない。さらに、実施例20~実施例26を比較して分かったように、正極集電体に最も近い副層におけるケイ素の重量含有量が、正極集電体から最も遠い副層におけるケイ素の重量含有量に対して>60(実施例26)である場合、正極集電体に最も近い副層でのポリエーテルシロキサンの過剰な分布は、スラリーの安定性と極板の膜抵抗に影響を与え、対応する電池DCRが増大する。
Claims (13)
- 正極スラリーであって、正極活物質とポリエーテルシロキサンとを含み、
前記ポリエーテルシロキサンは、少なくとも、
ここで、
Dは、メチル基又はエチル基であり、
Aは、水素、ハロゲン又はハロゲン化アルキル基であり、前記ハロゲンは、任意選択的に、フッ素、塩素又は臭素であり、前記Aは、任意選択的に、水素又はフルオロメチル基であり、
Bは、水酸基、R、OR、又はROR’であり、ここで、R、R’は、それぞれ独立して、1~8個の炭素を含む直鎖又は分岐鎖アルキル基であり、任意選択的に、Bは、メチル基、エチル基又はエトキシメチル基であり、
Eは、フェニル基、アルキル基で置換されたフェニル基、エーテル化フェニル基又はハロゲン化フェニル基であり、前記Eは、任意選択的に、フェニル基又はフルオロフェニル基である、ことを特徴とする正極スラリー。 - 前記ポリエーテルシロキサンの数平均分子量範囲は、10,000~60,000であり、選択可能な範囲は、20,000~60,000である、ことを特徴とする請求項1又は2に記載の正極スラリー。
- 構造ユニット(I)~構造ユニット(IV)の総モル量に対して、構造ユニット(I)のモル比率は0~75モル%であり、構造ユニット(II)のモル比率は0~70モル%であり、構造ユニット(III)のモル比率は5~65モル%であり、構造ユニット(IV)のモル比率は4~10モル%であり、ここで、構造ユニット(I)と構造ユニット(II)のモル比率は同時にゼロではない、ことを特徴とする請求項1に記載の正極スラリー。
- 前記ポリエーテルシロキサンと前記正極活物質との重量比は、0.0005~0.030であり、選択可能な範囲は、0.001~0.02であり、さらに選択可能な範囲は、0.001~0.01であり、最も選択可能な範囲は、0.001~0.006である、ことを特徴とする請求項1~3のいずれか一項に記載の正極スラリー。
- 前記正極活物質は、リン酸鉄リチウム、リン酸マンガン鉄リチウム、マンガン酸リチウム、コバルト酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム、ニッケルコバルトアルミン酸リチウム、ニッケル酸リチウム又はそれらの混合物のうちの少なくとも一つから選択される、ことを特徴とする請求項1~4のいずれか一項に記載の正極スラリー。
- 前記正極スラリーの安定性因子は、0<V≦6であり、任意選択的に、0<V≦4であり、
ここで、V=(V2-V1)/V1×100%であり、
V1は、前記正極スラリーの初期粘度であり、
V2は、前記正極スラリーが製造されてから48時間後の粘度であり、ここで、
V1を測定する時に使用される前記正極スラリーとV2を測定する時に使用される前記正極スラリーは、同一ロットの正極スラリーである、ことを特徴とする請求項1~5のいずれか一項に記載の正極スラリー。 - 正極板であって、
正極集電体と、
前記正極集電体の少なくとも一つの表面に位置する正極膜層とを含み、前記正極膜層は、請求項1~6のいずれか一項に記載の正極スラリーで製造され、前記正極膜層は、単位面積あたりの極板における質量の範囲が13~45mg/cm2であり、選択可能な範囲が20~43mg/cm2であり、さらに選択可能な範囲が22~33mg/cm2であり、最も選択可能な範囲が25~31mg/cm2であり、前記質量は、極板の片面における正極膜層の質量である、正極板。 - 前記正極板におけるリチウム元素とケイ素元素との重量比範囲は、60~3875であり、選択可能な範囲は、60~1950であり、さらに選択可能な範囲は、90~1950であり、最も選択可能な範囲は、380~1950である、ことを特徴とする請求項7に記載の正極板。
- 前記正極膜層は、前記正極集電体に平行し且つ互いに積層される二つの副層を含み、ここで、前記正極集電体に最も近い副層におけるケイ素の重量含有量は、前記正極集電体から最も遠い副層におけるケイ素の重量含有量に対して、0~60の範囲であり、選択可能な範囲が0.1~30であり、さらに選択可能な範囲が0.1~9である、ことを特徴とする請求項8に記載の正極板。
- 極板を中折りしてローラプレスする方式で極板の柔軟性を判定する場合、
前記正極板の極板破断長さは0であり、又は
前記正極板の極板破断長さは0より大きく且つ2mm以下である、ことを特徴とする請求項7~9のいずれか一項に記載の正極板。 - 前記正極板の接着力向上率Sの範囲は、2~50%であり、選択可能な範囲は、10~20%であり、
ここで、S=(S2-S1)/S1×100%であり、
S2は、前記正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、
S1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極板の正極膜層と正極集電体との間の接着力であり、ここで、
S1の測定時に使用される正極板は、S2の測定時に使用される前記正極板と同じであり、S1の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、S2の測定時に使用される正極板には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる、ことを特徴とする請求項7~10のいずれか一項に記載の正極板。 - 前記正極板における前記正極膜の抵抗低下率Ωの範囲は、0~18%であり、選択可能な範囲は、6~15%であり、
ここで、Ω=(Ω1-Ω2)/Ω1×100%であり、
Ω2は、前記正極膜の抵抗であり、
Ω1は、前記ポリエーテルシロキサンを含まない正極膜の抵抗であり、
ここで、Ω1の測定時に使用される正極膜は、Ω2の測定時に使用される前記正極膜と同じであり、Ω1の測定時に使用される正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれていないのに対し、Ω2の測定時に使用される前記正極膜には前記ポリエーテルシロキサンが含まれている点のみで異なる、ことを特徴とする請求項7~11のいずれか一項に記載の正極板。 - 二次電池であって、請求項7~12のいずれか一項に記載の正極板、又は、請求項1~6のいずれか一項に記載の正極スラリーで得られる正極板を含む、ことを特徴とする二次電池。
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