JP2024037924A - 分離膜モジュール - Google Patents

Abstract

【課題】損傷を抑制可能な分離膜モジュールを提供する。【解決手段】分離膜モジュール（１）は、モノリス型のリアクタ（１）と、ハウジング（３）と、ハウジング（３）とリアクタの第１端部（１ａ）との間を封止する環状の第１封止部（４）と、ハウジング（３）とリアクタの第２端部（１ｂ）との間を封止する環状の第２封止部（５）とを備える。第１封止部（４）は、リアクタ（１）とともに長手方向に変形又は移動可能である。第２封止部（５）は、リアクタ（１）をハウジング（５）に固定する。【選択図】図５

Description

本発明は、分離膜モジュールに関する。

近年、水素及び酸化炭素を含有する原料ガスからメタノールやエタノールなどの液体燃料（具体的には、常温常圧下で液体状態の燃料）への転化反応において、液体燃料とともに生成される水蒸気を分離することによって転化効率を向上させることのできるリアクタが開発されている。

例えば、特許文献１には、転化反応の生成物の一つである水蒸気を透過させる分離膜と、原料ガスが流れる非透過側流路と、流路内に充填される触媒とを備えるチューブ型のリアクタが開示されている。

特開２０１８－８９４０号公報

ところで、長手方向に貫通した複数の流路を有するモノリス型のリアクタを用いることによって、単位体積当たりの分離膜面積を大きくすることが考えられる。

しかしながら、リアクタをハウジング内に固定して作動させた場合、リアクタとハウジングとの熱膨張係数が異なることに起因して分離膜モジュールが損傷するおそれがある。具体的には、リアクタ自体、或いは、リアクタとハウジングの間を封止する封止部が損傷してしまうという問題がある。このような問題は、分離膜モジュールが、リアクタに代えて分離フィルタを備えている場合にも生じる。

本発明は、損傷を抑制可能な分離膜モジュールを提供することを目的とする。

本発明に係る分離膜モジュールは、水素及び酸化炭素を含有する原料ガスから液体燃料への転化反応に用いられ、長手方向に延びるモノリス型のリアクタと、リアクタを収容するハウジングと、ハウジングと長手方向におけるリアクタの第１端部との間を封止する環状の第１封止部と、ハウジングと長手方向におけるリアクタの第２端部との間を封止する環状の第２封止部とを備える。第１封止部は、リアクタとともに長手方向に変形又は移動可能である。第２封止部は、リアクタをハウジングに固定する。

本発明によれば、損傷を抑制可能な分離膜モジュールを提供することができる。

実施形態に係るリアクタ１の斜視図 図１のＡ－Ａ断面図 図１のＢ－Ｂ断面図 図２のＣ－Ｃ断面図 第１実施形態に係る分離膜モジュールの透視側面図 第２実施形態に係る分離膜モジュールの透視側面図 第３実施形態に係る分離膜モジュールの透視側面図 変形例３に係る分離膜モジュールの断面図 変形例３に係る分離膜モジュールの断面図 変形例４に係る分離膜モジュールの模式図 変形例３に係る分離膜モジュールの模式図

１．第１実施形態
次に、図面を参照しながら、本発明の第１実施形態について説明する。ただし、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なっている場合がある。

（リアクタ１）
図１は、リアクタ１の斜視図である。図２は、図１のＡ－Ａ断面図である。図３は、図１のＢ－Ｂ断面図である。図４は、図２のＣ－Ｃ断面図である。

リアクタ１は、原料ガスを液体燃料へ転化させるための所謂メンブレンリアクタである。原料ガスは、少なくとも水素及び酸化炭素を含有する。酸化炭素としては、一酸化炭素及び二酸化炭素の少なくとも一方を用いることができる。原料ガスは、いわゆる合成ガス（Ｓｙｎｇａｓ）であってよい。液体燃料は、常温常圧で液体状態の燃料、又は、常温加圧状態で液化可能な燃料である。常温常圧で液体状態の燃料としては、例えばメタノール、エタノール、Ｃ_ｎＨ_{２（ｍ－２ｎ）}（ｍは９０未満の整数、ｎは３０未満の整数）で表される液体燃料、及びこれらの混合物が挙げられる。常温加圧状態で液化可能な燃料としては、例えばプロパン、ブタン、及びこれらの混合物などが挙げられる。

例えば、二酸化炭素および水素を含む原料ガスを触媒存在下で接触水素化することでメタノールを合成する際の反応式（１）は次の通りである。

ＣＯ_２＋３Ｈ_２ ⇔ ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ （１）

上記反応は平衡反応であり、転化効率及び反応速度の両方を高めるには高温高圧下（例えば、１８０℃以上、２ＭＰａ以上）で実施されることが好ましい。液体燃料は、合成された時点では気体状態であり、少なくともリアクタ１から流出するまでは気体状態のまま維持される。リアクタ１は、所望の液体燃料の合成条件に適した耐熱性及び耐圧性を有することが好ましい。

図１に示すように、リアクタ１は、モノリス型に形成される。モノリスとは、長手方向に貫通した複数の孔を有する形状を意味し、ハニカムを含む概念である。リアクタ１は、長手方向に延びる。リアクタ１は、柱状に形成される。本実施形態において、リアクタ１は円柱状に形成されているが、リアクタ１の外形は特に限られない。

リアクタ１は、第１端部１ａ及び第２端部１ｂを有する。第１端部１ａは、リアクタ１を長手方向に５等分した場合に、リアクタ１の一端部から２／５までの部分である。第２端部１ｂは、リアクタ１を長手方向に５等分した場合に、リアクタ１の他端部から２／５までの部分である。本実施形態において、リアクタ１の第１端部１ａは原料ガスの流入側であり、リアクタ１の第２端部１ｂは液体燃料の流出側である。

リアクタ１は、第１端面Ｓ１、第２端面Ｓ２及び側面Ｓ３を有する。第１端面Ｓ１は、第１端部１ａ側の端面である。第２端面Ｓ２は、第２端部１ｂ側の端面である。第１端面Ｓ１は、第２端面Ｓ２の反対側に設けられる。側面Ｓ３は、第１端面Ｓ１及び第２端面Ｓ２の外縁に連なる。

図１～図４に示すように、リアクタ１は、多孔質支持体１０、触媒２０、分離膜３０、第１シール部４０及び第２シール部５０を備える。

多孔質支持体１０は、リアクタ１の長手方向に延びる柱体である。多孔質支持体１０は、多孔質材料によって構成される。

多孔質材料としては、セラミック材料、金属材料、樹脂材料などを用いることができ、特にセラミック材料が好適である。セラミック材料の骨材としては、例えば、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、チタニア（ＴｉＯ_２）、ムライト（Ａｌ_２Ｏ_３・ＳｉＯ_２）、セルベン及びコージェライト（Ｍｇ_２Ａｌ_４Ｓｉ_５Ｏ_１８）のうち少なくとも一つを用いることができる。セラミック材料の無機結合材としては、例えば、チタニア、ムライト、易焼結性アルミナ、シリカ、ガラスフリット、粘土鉱物、易焼結性コージェライトのうち少なくとも一つを用いることができる。ただし、セラミック材料は、無機結合材を含んでいなくてよい。

図２～図３に示すように、多孔質支持体１０は、多数の第１流路１１及び複数の第２流路１２を有する。

各第１流路１１は、図４に示すように、リアクタ１の長手方向に沿って形成される。各第１流路１１は、分離膜３０の非透過側である。各第１流路１１には、原料ガスが流される。各第１流路１１は、貫通孔である。各第１流路１１は、リアクタ１の第１端面Ｓ１及び第２端面Ｓ２それぞれに開口する。各第１流路１１は、第１端面Ｓ１に形成される原料ガスの流入口ｅ１と、第２端面Ｓ２に形成される液体燃料の流出口ｅ２とを有する。

各第１流路１１内には、触媒２０が配置される。第１流路１１の本数、位置及び形状などは適宜変更可能である。

各第２流路１２は、分離膜３０の透過側である。各第２流路１２には、分離膜３０を透過した水蒸気を掃引するための掃引ガスが流される。掃引ガスとしては、不活性ガス（例えば窒素）や空気などを用いることができる。第２流路１２の本数、位置及び形状などは適宜変更可能である。

ここで、各第２流路１２は、図２～図３に示すように、複数のセル１３、流入スリット１４及び流出スリット１５によって構成される。

複数のセル１３は、リアクタ１の短手方向（長手方向に垂直な方向）に沿って一列に並ぶ。各セル１３は、図４に示すように、リアクタ１の長手方向に沿って形成される。各セル１３の両端は、第１及び第２目封止部１７，１８によって封止される。第１及び第２目封止部１７，１８は、上述した多孔質材料によって構成することができる。

流入スリット１４は、図１に示すように、長手方向におけるリアクタ１の第２端部１ｂに形成される。流入スリット１４は、図２に示すように、リアクタ１の短手方向に沿って形成される。流入スリット１４は、複数のセル１３を貫通する。流入スリット１４の両端は、側面Ｓ３に開口する。流入スリット１４は、側面Ｓ３に形成される一対の流入口ｄ１を有する。一対の流入口ｄ１は、長手方向における第２流路１２の一端である。

流出スリット１５は、図１に示すように、長手方向におけるリアクタ１の第１端部１ａに形成される。流出スリット１５は、図３に示すように、リアクタ１の短手方向に沿って形成される。流出スリット１５は、複数のセル１３を貫通する。流出スリット１５の両端は、側面Ｓ３に開口する。流出スリット１５は、側面Ｓ３に形成される一対の排出口ｄ２を有する。一対の排出口ｄ２は、長手方向における第２流路１２の他端である。

触媒２０は、各第１流路１１内に配置される。触媒２０は、各第１流路１１内に充填されていることが好ましいが、分離膜３０の表面に層状に配置されていてもよい。触媒２０は、上記式（１）に示したように、原料ガスから液体燃料への転化反応を促進させる。

触媒２０は、所望の液体燃料への転化反応に適した既知の触媒を用いることができる。触媒２０としては、例えば、金属触媒（銅、パラジウムなど）、酸化物触媒（酸化亜鉛、ジルコニア、酸化ガリウムなど）、及び、これらを複合化した触媒（銅－酸化亜鉛、銅－酸化亜鉛－アルミナ、銅－酸化亜鉛－酸化クロム－アルミナ、銅－コバルト－チタニア、及びこれらにパラジウムを修飾した触媒など）が挙げられる。

分離膜３０は、多孔質支持体１０によって支持される。分離膜３０は、第１流路１１を取り囲む。分離膜３０は、第１流路１１と第２流路１２との間に配置される。

分離膜３０は、原料ガスから液体燃料への転化反応の生成物の一つである水蒸気を透過させる。これにより、平衡シフト効果を利用して上記式（１）の反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。

分離膜３０は、１００ｎｍｏｌ／（ｓ・Ｐａ・ｍ^２）以上の水蒸気透過係数を有することが好ましい。水蒸気透過係数は、既知の方法（Ｉｎｄ．Ｅｎｇ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，４０，１６３－１７５（２００１）参照）で求めることができる。

分離膜３０は、１００以上の分離係数を有することが好ましい。分離係数が大きいほど、水蒸気を透過しやすく、かつ水蒸気以外の成分（水素、二酸化炭素及び液体燃料など）を透過させにくい。分離係数は、既知の方法（「Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ２３９ （２０２０） １１６５３３」のＦｉｇ．１参照）で求めることができる。

分離膜３０としては、無機膜を用いることができる。無機膜は、耐熱性、耐圧性、耐水蒸気性を有するため好ましい。無機膜としては、例えばゼオライト膜、シリカ膜、アルミナ膜、これらの複合膜などが挙げられる。特に、シリコン元素（Ｓｉ）とアルミニウム元素（Ａｌ）とのモル比（Ｓｉ／Ａｌ）が１．０以上３．０以下であるＬＴＡ型のゼオライト膜は、水蒸気透過性に優れているため好適である。

第１シール部４０は、図１に示すように、多孔質支持体１０の第１端面Ｓ１と側面Ｓ１の一部とを覆う。第１シール部４０は、原料ガスが多孔質支持体１０に侵入することを抑制する。第１シール部４０は、図４に示すように、第１流路１１の流入口ｅ１を塞がないように形成される。第１シール部４０は、第１目封止部１７を覆う。第１シール部４０は、ガラス、金属、ゴム、樹脂などによって構成することができる。

第２シール部５０は、図１に示すように、多孔質支持体１０の第２端面Ｓ２と側面Ｓ１の一部とを覆う。第２シール部５０は、液体燃料が多孔質支持体１０に侵入することを抑制する。第２シール部５０は、図４に示すように、第１流路１１の流出口ｅ２を塞がないように形成される。第２シール部５０は、第２目封止部１８を覆う。第２シール部５０は、ガラス、金属、ゴム、樹脂などによって構成することができる。

（リアクタ１を用いた液体燃料合成方法）
図４を参照しながら、リアクタ１を用いた液体燃料合成方法について説明する。

リアクタ１を用いた液体燃料合成方法は、分離膜３０の非透過側に設けられた第１流路１１に原料ガスを流しながら、分離膜３０の透過側に設けられた第２流路１２に掃引ガスを流す工程を備える。

原料ガスは、第１流路１１の流入口ｅ１から第１流路１１内に流入する。第１流路１１内では、上記式（１）に従って、液体燃料とともに水蒸気が生成される。合成された液体燃料は、第１流路１１の流出口ｅ２から流出する。生成物の一つである水蒸気は、分離膜３０及び多孔質支持体１０を順次透過して、第２流路１２に移動する。ただし、流出口ｅ２から流出する液体燃料には、転化反応に用いられなかった残原料ガスや生成された水蒸気などが混じっていてよい。

掃引ガスは、流入スリット１４の流入口ｄ１から流入した後、流入スリット１４からセル１３に流入する。次に、流入スリット１４からセル１３に流入した掃引ガスは、分離膜３０を透過した水蒸気を取り込むとともに、転化反応に伴って発生した反応熱を吸収しながら流出スリット１５側に向かってセル１３内を流れる。流出スリット１５に到達した掃引ガスは、流出スリット１５の排出口ｄ２から排出される。

図４に示すように、本実施形態では、分離膜３０の側面視において、第２流路１２を流れる掃引ガスの向きは、第１流路１１を流れる原料ガスの向きと逆である。すなわち、第２流路１２を流れる掃引ガスは、第１流路１１を流れる原料ガスと対向する向きに流れる。

ただし、分離膜３０の側面視において、第２流路１２を流れる掃引ガスの向きは、第１流路１１を流れる原料ガスの向きと同じであってもよい。すなわち、第２流路１２を流れる掃引ガスは、第１流路１１を流れる原料ガスと平行な向きに流されてもよい。

（分離膜モジュール２）
第１実施形態に係る分離膜モジュール２について説明する。図５は、分離膜モジュール２の透視側面図である。

図５に示すように、分離膜モジュール２は、上述したモノリス型のリアクタ１、ハウジング３、環状の第１封止部４、環状の第２封止部５、及び環状の流れ止め部６を備える。

ハウジング３は、例えば金属材料（ステンレス鋼など）によって構成される。ハウジング３は、内部にリアクタ１を収容する。ハウジング３の内部は、第１封止部４、第２封止部５及び流れ止め部６によって、第１乃至第４空間Ｐ１～Ｐ４に区画される。ハウジング３は、原料ガス供給口３ａ、液体燃料排出口３ｂ、掃引ガス供給口３ｃ、及び掃引ガス排出口３ｄを有する。

原料ガスは、原料ガス供給口３ａから第１空間Ｐ１に供給される。原料ガスは、第１空間Ｐ１からリアクタ１の各第１流路１１（図４参照）に流入する。液体燃料は、リアクタ１の各第１流路１１から第２空間Ｐ２に流出する。液体燃料は、第２空間Ｐ２を介して液体燃料排出口３ｂから排出される。

掃引ガスは、掃引ガス供給口３ｃから第３空間Ｐ３に供給される。掃引ガスは、第３空間Ｐ３からリアクタ１の各第２流路１２（図４参照）に流入する。各第２流路１２内で水蒸気を取り込んだ掃引ガスは、リアクタ１の各第２流路１２から第４空間Ｐ４に流出する。掃引ガスは、第４空間Ｐ４を介して掃引ガス排出口３ｄから排出される。

なお、図５では、掃引ガス供給口３ｃが、リアクタ１の軸心を基準として、掃引ガス排出口３ｄの反対側に配置されている。これによって、後述する各第２流路１２を介して掃引ガス供給口３ｃから掃引ガス排出口３ｄまで流れる掃引ガスの各流路長を同等にできるため、掃引ガスの流れが偏ることを抑制できる。ただし、掃引ガス供給口３ｃ及び掃引ガス排出口３ｄそれぞれの位置関係は適宜変更可能である。

第１封止部４は、ハウジング３とリアクタ１の第１端部１ａとの間を封止する。第１封止部４は、リアクタ１の第１端部１ａを保持する。第１封止部４は、固定部４ａと、弾性部４ｂとを有する。固定部４ａは、本発明に係る「第１固定部」の一例であり、弾性部４ｂは、本発明に係る「弾性部」の一例である。

固定部４ａは、環状に形成される。固定部４ａは、ハウジング３の内面Ｔ１に固定される。固定部４ａは、ハウジング３の内面Ｔ１から突出するように配置される。固定部４ａは、ハウジング３と同種の材料によることが望ましいが固定部として機能する限りこれに限定されない。

弾性部４ｂは、環状に形成される。弾性部４ｂは、固定部４ａ及びリアクタ１の第１端面Ｓ１それぞれに当接する。弾性部４ｂは、固定部４ａとリアクタ１の第１端面Ｓ１との間に挟まれる。

弾性部４ｂは、弾性を有しており、長手方向に変形可能である。従って、分離膜モジュール２の作動開始時又は停止時、リアクタ１とハウジング３との熱膨張係数（ＣＴＥ）が異なることに起因してハウジング３がリアクタ１に対して長手方向に伸縮すると、それに応じて弾性部４ｂは長手方向に変形（伸縮）する。従って、第１封止部４による保持性及び封止性を維持したままハウジング３の伸縮に対応できるため、リアクタ１及び第１封止部４に応力がかかって損傷することを抑制できる。

第２封止部５は、環状に形成される。第２封止部５は、リアクタ１をハウジング３に固定する。本明細書において、第２封止部５がリアクタ１をハウジング３に固定するとは、長手方向においてリアクタ１が第２封止部５によって位置決めされていることを意味する。本実施形態では、リアクタ１の第２端部１ｂが長手方向において第２封止部５によって位置決めされている。第２封止部５は、リアクタ１の側面Ｓ３とハウジング３の内面Ｔ１とに接続される。

第２封止部５の第２空間Ｐ２側は高温の液体燃料や水蒸気に曝されるため、高温の液体燃料の化学的負荷に対する耐性と水蒸気に対する耐性とが第２封止部５の構成材料には求められる。第２封止部５の構成材料としては、例えば、ガラス、銀ろう、はんだ、無機系接着剤などが挙げられる。或いは、第２封止部５は、耐化学性、耐熱性及び耐水蒸気性を有するゴム又はエラストマー（例えば、フッ素ゴム、ＥＰＤＭゴムなど）によって構成することもできる。ただし、第２封止部５の構成材料として、耐化学性、耐熱性及び耐水蒸気性を有さないゴム類やプラスチックは適していない。

流れ止め部６は、環状に形成される。流れ止め部６は、リアクタ１とハウジング３との間に配置される。流れ止め部６は、第３空間Ｐ３と第４空間Ｐ４との間に配置される。流れ止め部６は、第３空間Ｐ３から第４空間Ｐ４へ掃引ガスが流れることを抑制する。ただし、流れ止め部６は、掃引ガスの流れを抑えることができればよく、リアクタ１とハウジング３との間を密封していなくてよい。流れ止め部６は、例えば膨張黒鉛、ゴム、樹脂などによって構成することができる。

３．第２実施形態
次に、第２実施形態に係る分離膜モジュール２ｂについて説明する。図６は、分離膜モジュール２ｂの透視側面図である。本実施形態に係る分離膜モジュール２ｂは、第１封止部の構成において第１実施形態に係る分離膜モジュール２と相違する。従って、以下においては、当該相違点について主に説明する。

なお、本実施形態では、ハウジング３の熱膨張係数がリアクタ１の熱膨張係数より大きい場合が想定されている。

図６に示すように、分離膜モジュール２ｂは、環状の第１封止部８を備える。

第１封止部８は、ハウジング３とリアクタ１の第１端部１ａとの間を封止する。第１封止部８は、リアクタ１の第１端部１ａを保持する。第１封止部８は、固定部８ａと、当接部８ｂとを有する。固定部８ａは本発明に係る「第２固定部」の一例であり、当接部８ｂは本発明に係る「当接部」の一例である。

固定部８ａは、環状に形成される。固定部８ａは、ハウジング３の内面Ｔ１に固定される。固定部８ａは、ハウジング３の内面Ｔ１から突出するように配置される。固定部８ａは、ハウジング３と同種の材料によることが望ましいが固定部として機能する限りこれに限定されない。

固定部８ａは、リアクタ１の側面Ｓ３と対向する傾斜面Ｔ２を有する。傾斜面Ｔ２は、側面Ｓ３に対して傾斜している。具体的には、傾斜面Ｔ２と側面Ｓ３との間隔は、リアクタ１の第１端面Ｓ１側に向かうほど大きくなっている。

当接部８ｂは、環状に形成される。当接部８ｂは、リアクタ１の側面Ｓ３に取り付けられる。当接部８ｂは、固定部８ａの傾斜面Ｔ２と当接する。当接部８ｂは、固定部８ａとリアクタ１の側面Ｓ３との間に挟まれる。

従って、分離膜モジュール２ｂの作動開始時、ハウジング３の熱膨張係数がリアクタ１の熱膨張係数より大きいことに起因してハウジング３が長手方向に伸長すると、それに応じて当接部８ｂは固定部８ａの傾斜面Ｔ２に押し付けられる。従って、第１封止部８による保持性及び封止性を維持したままハウジング３の伸縮に対応できるため、リアクタ１及び第１封止部８に応力がかかって損傷することを抑制できる。

４．第３実施形態
次に、第３実施形態に係る分離膜モジュール２ｃについて説明する。図７は、分離膜モジュール２ｃの透視側面図である。本実施形態に係る分離膜モジュール２ｃは、第１封止部の構成において第１実施形態に係る分離膜モジュール２と相違する。従って、以下においては、当該相違点について主に説明する。

なお、本実施形態では、リアクタ１の熱膨張係数がハウジング３の熱膨張係数より大きい場合が想定されている。

図７に示すように、分離膜モジュール２ｃは、環状の第１封止部９を備える。

第１封止部９は、ハウジング３とリアクタ１の第１端部１ａとの間を封止する。第１封止部９は、リアクタ１の第１端部１ａを保持する。第１封止部９は、固定部９ａと、当接部９ｂとを有する。固定部９ａは本発明に係る「第３固定部」の一例であり、当接部９ｂは本発明に係る「第２当接部」の一例である。

固定部９ａは、環状に形成される。固定部９ａは、ハウジング３の内面Ｔ１に固定される。固定部９ａは、ハウジング３の内面Ｔ１から突出するように配置される。固定部９ａは、ハウジング３と同種の材料によることが望ましいが固定部として機能する限りこれに限定されない。

固定部９ａは、リアクタ１の側面Ｓ３と対向する傾斜面Ｔ３を有する。傾斜面Ｔ３は、側面Ｓ３に対して傾斜している。具体的には、傾斜面Ｔ３と側面Ｓ３との間隔は、リアクタ１の第１端面Ｓ１側に向かうほど小さくなっている。

当接部９ｂは、環状に形成される。当接部９ｂは、リアクタ１の側面Ｓ３に取り付けられる。当接部９ｂは、固定部９ａの傾斜面Ｔ３と当接する。当接部９ｂは、固定部９ａとリアクタ１の側面Ｓ３との間に挟まれる。

従って、分離膜モジュール２ｃの作動開始時、リアクタ１の熱膨張係数がハウジング３の熱膨張係数より大きいことに起因してリアクタ１が長手方向に伸長すると、それに応じて当接部９ｂは固定部９ａの傾斜面Ｔ３に押し付けられる。従って、第１封止部９による保持性及び封止性を維持したままハウジング３の伸縮に対応できるため、リアクタ１及び第１封止部９に応力がかかって損傷することを抑制できる。

（実施形態の変形例）
以上、本発明の第１乃至第３実施形態について説明したが、本発明は第１乃至第３実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。

（変形例１）
上記第１乃至第３実施形態では、分離膜モジュールがリアクタを備える場合について説明したが、分離膜モジュールはリアクタの代わりに、混合流体から所定成分を分離するために用いられる分離フィルタを備えていてもよい。分離フィルタは、分離膜３０の代わりに、所望成分を透過させる分離膜を有する点、及び、触媒２０を備えていない点を除けば、上記第１乃至第３実施形態で説明したリアクタ１と同じ構成を有する。分離フィルタでは、第１流路１１に混合流体が供給される。混合流体に含まれる所定成分は、分離膜を透過して第２流路１２に流入する。混合流体から所定成分を除いた残成分は、第１流路１１から流出する。

なお、分離膜モジュールが分離フィルタを備える場合には、反応熱が生じず温度コントロールを行う必要性が低いため、掃引ガス排出口３ｄ側を掃引ガス供給口３ｃ側よりも減圧させることによって、掃引ガスを用いることなく、分離膜を透過した成分を掃引ガス排出口３ｄから排出させることができる。

（変形例２）
上記第１乃至第３実施形態において、分離膜３０は、原料ガスから液体燃料への転化反応の生成物の一つである水蒸気を透過させることとしたが、これに限られない。分離膜３０は、原料ガスから液体燃料への転化反応によって生成される液体燃料自体を透過させてもよい。この場合においても、上記式（１）の反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。

また、分離膜３０が液体燃料を透過させる場合には、水蒸気が生成されない反応（例えば、２Ｈ_２＋ＣＯ ⇔ ＣＨ_３ＯＨ）によって液体燃料を生成するときにおいても、反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。

（変形例３）
図８は、図５に示したリアクタモジュール２の断面図である。図８では、リアクタ１の軸心に垂直な断面が図示されている。

図８に示すように、リアクタ１の内部を流出スリット１５が延びる第１延在方向は、掃引ガス排出口３ｄから外部に排出される掃引ガスの排出方向に対して傾斜又は直交していることが好ましい。具体的には、排出方向に対する第１延在方向の角度θ１は、４５度以上１３５度以下が好ましい。これによって、流出スリット１５の両側の開口部から掃引ガス排出口３ｂまでのガス流れの偏りを抑制できるため、掃引ガスの偏流を抑制できる。

図９は、図５に示したリアクタモジュール２の断面図である。図９では、リアクタ１の軸心に垂直な断面が図示されている。

図９に示すように、リアクタ１の内部を流入スリット１４が延びる第２延在方向は、掃引ガス供給口３ｃから供給される掃引ガスの供給方向に対して傾斜又は直交していることが好ましい。具体的には、供給方向に対する第２延在方向の角度θ２は、４５度以上１３５度以下が好ましい。これによって、掃引ガス供給口３ｃから流入スリット１４の両側の開口部までのガス流れの偏りを抑制できるため、掃引ガスの偏流を抑制できる。

（変形例４）
上記第１乃至第３実施形態では、リアクタ１及びハウジング３それぞれに接続された第２封止部５によってリアクタ１をハウジング３に固定（すなわち、長手方向における位置決め）することとしたが、第２封止部５によるリアクタ１の位置決め構造はこれに限られない。

例えば、図１０に示すように、第２封止部５は、フランジ５１及びシール部材５２によって構成することができる。

フランジ５１は、環状部材である。フランジ５１は、ハウジング３の液体燃料排出口３ｂを取り囲むように、ハウジング３の内面Ｔ１に取り付けられる。フランジ５１は、対向面Ｕ１、環状凹部Ｕ２及び当接面Ｕ３を有する。

対向面Ｕ１は、リアクタ１の側面Ｓ３と対向する。環状凹部Ｕ２は、対向面Ｕ１に形成される。環状凹部Ｕ２は、シール部材５２に当接する第１傾斜面Ｕ３及び第２傾斜面Ｕ４を含む。第１傾斜面Ｕ３は、リアクタ１の側面Ｓ３に対して傾斜している。第１傾斜面Ｕ３と側面Ｓ３との間隔は、リアクタ１の第２端面Ｓ２側に向かうほど大きくなっている。第２傾斜面Ｕ４は、リアクタ１の側面Ｓ３に対して傾斜している。第２傾斜面Ｕ４と側面Ｓ３との間隔は、リアクタ１の第２端面Ｓ２側に向かうほど小さくなっている。

当接面Ｕ３は、リアクタ１の第２端面Ｓ２に当接する。当接面Ｕ３は、環状に形成される。図１０に示す位置決め構造では、リアクタ１の第２端面Ｓ２が当接面Ｕ３に当接することによって、リアクタ１が長手方向において位置決めされている。

シール部材５２は、環状に形成される。シール部材５２は、リアクタ１のうち第２端部１ｂの側面Ｓ３と、フランジ５１のうち環状凹部Ｕ２の第１傾斜面Ｕ３及び第２傾斜面Ｕ４との間に配置される。シール部材５２は、リアクタ１とフランジ５１との隙間を封止する。シール部材５２としては、例えばＯリングなどを用いることができる。

また、図１１に示すように、第２封止部５は、フランジ６１、シール部材６２及び押圧部材６３によって構成することができる。

フランジ６１は、環状部材である。フランジ６１は、ハウジング３の液体燃料排出口３ｂを取り囲むように、ハウジング３の内面Ｔ１に取り付けられる。フランジ６１は、対向面Ｗ１及び当接面Ｗ２を有する。

対向面Ｗ１は、リアクタ１の側面Ｓ３と対向する。当接面Ｗ２は、リアクタ１の第２端面Ｓ２に当接する。当接面Ｗ２は、環状に形成される。図１１に示す位置決め構造では、リアクタ１の第２端面Ｓ２が当接面Ｗ２に当接することによって、リアクタ１が長手方向において位置決めされている。

シール部材６２は、環状に形成される。シール部材６２は、リアクタ１のうち第２端部１ｂの側面Ｓ３と、フランジ６１の対向面Ｗ１との間に配置される。シール部材６２は、リアクタ１とフランジ６１との隙間を封止する。シール部材６２は、所謂グランドパッキンである。シール部材６２は、例えば膨張黒鉛によって構成することができる。シール部材６２は、押圧部材６３によって圧縮される。シール部材６２のシール性は、押圧部材６３の押圧力によって調整することができる。

押圧部材６３は、締結部材６３ａによってフランジ６１に固定されている。押圧部材６３は、シール部材６２を押圧する。押圧部材６３の押圧力は、締結部材６３ａの締め込み量によって適宜調整することができる。

１ リアクタ
２，２ａ～２ｃ 分離膜モジュール
３ ハウジング
３ａ 原料ガス供給口
３ｂ 液体燃料排出口
３ｃ 掃引ガス供給口
３ｄ 掃引ガス排出口
５ 第２封止部
６ 流れ止め部
４，７，８，９ 第１封止部
４ａ 固定部（第１固定部）
４ｂ 弾性部（第１弾性部）
７ａ 固定部（第２固定部）
７ｂ 当接部（第１当接部）
７ｃ 付勢部
８ａ 固定部（第３固定部）
８ｂ 当接部（第２当接部）
９ａ 固定部（第３固定部）
９ｂ 当接部（第２当接部）
１０ 多孔質支持体
１１ 第１流路
ｅ１ 流入口
ｅ２ 流出口
１２ 第２流路
１３ セル
１４ 流入スリット
ｄ１ 流入口
１５ 流出スリット
ｄ２ 排出口
２０ 触媒
３０ 分離膜
４０ 第１シール部
５０ 第２シール部

Claims (1)

1. 混合流体から所定成分を分離するために用いられ、長手方向に延びるモノリス型の分離フィルタと、
   前記分離フィルタを収容するハウジングと、
   前記ハウジングと前記長手方向における前記分離フィルタの第１端部との間を封止する環状の第１封止部と、
   前記ハウジングと前記長手方向における前記分離フィルタの第２端部との間を封止する環状の第２封止部と、
   を備え、
   前記第１封止部は、前記分離フィルタとともに前記長手方向に変形又は移動可能であり、
   前記第２封止部は、前記分離フィルタを前記ハウジングに固定する、
   分離膜モジュール。
   

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