JP2023530367A - リチウムイオン電池 - Google Patents

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Abstract

本発明はリチウムイオン電池を開示し、前記リチウムイオン電池は正極シートと、負極シートと、セパレータとを備える。前記正極シート、前記セパレータ及び前記負極シートが順に積層された後に内から外へ捲回されて成形される。そのうち、前記正極シートは正極集電体を含み、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面には保護層が設けられており、前記保護層の、前記正極集電体から離れた表面には正極活性層が設けられる。前記正極集電体の捲回方向において、前記保護層の長さは前記正極活性層の長さより大きい。本発明は、正極集電体に対する保護層の保護面積を増加することによって正極集電体の機械的強度を強化して、針刺し時及び重量物衝撃時の正極集電体の安全リスクを低減し、リチウムイオン電池の安全性能を向上させる。

Description

＜関連出願の相互引用＞
本願は、２０２０年１２月２８日に中国特許庁に出願された、出願番号が２０２０２３２２８７４５.３であり、出願名称が「正極シート及びリチウムイオン電池」である中国特許出願の優先権を主張し、そのすべての内容を参照により本願に組み込む。
本発明は、リチウムイオン電池に関し、二次電池の技術分野に属する。
リチウムイオン電池は、エネルギー密度が高く、作業電圧が高く、重量が軽く、体積が小さいなどの利点がある。また、サイクル寿命が長い点と環境にやさしい点も、リチウムイオン電池が広く応用されることの必須条件である。１９９０年代以来、リチウムイオン電池は、日常の電子製品、電気自動車、及びその他のエネルギー貯蔵電源システムにおいてますます広く応用されるようになってきた。しかしながら、リチウムイオン電池に使用される材料及びリチウムイオン電池の構造は特殊性があるため、現在でも多くの安全上の懸念が存在している。特にリチウムイオン電池が硬い物により刺し貫かれる場合や重量物による衝撃を受けた場合、リチウムイオン電池の安全性には大きな懸念が存在する。近年、リチウムイオン電池の爆発と自燃事件は絶えずにメディアにより報告されてきて、人々のリチウムイオン電池の安全性能に対する要求もますます高くなっている。安全性は、リチウムイオン電池の大規模な工業応用が制約される最も重要な原因の１つになっている。リチウムイオン電池の安全性を如何に向上させることは、すでに国内外のリチウムイオン電池分野における喫緊の課題となっている。
よく知られているように、リチウムイオン電池が鋭利なものに刺し貫かれた場合、正極活物質と負極活物質の短絡、正極活物質と負極集電体の短絡、正極集電体と負極集電体の短絡、及び、正極集電体と負極活物質の短絡のような４つのモードの短絡が発生する可能性がある。そのうち、正極集電体と負極活物質が短絡するときは電力が最も大きくて瞬間的に大量の熱が発生し、最も危険な短絡モードである。従来の技術では、正極集電体と負極活物質が短絡して発熱するのを防止するために、一般には正極集電体を２層塗布する。すなわち、正極集電体に保護被膜を塗布した後、保護被膜の、正極集電体から離れた表面に正極活物質層を塗布して保護被膜を被覆する。保護被膜は正極集電体を効果的に保護して、針刺し時に正極集電体と負極活物質が接触することを防止する。しかしながら、従来の技術による保護被膜は保護効果に限界があって、正極集電体と負極活物質の接触リスクが依然として存在する。また、正極集電体は一般に機械的強度が低く、セパレータとの密着力が弱いため、リチウムイオン電池が重量物の衝撃を受けた場合、引き裂きが発生しやすく、ひいてはリチウムイオン電池の故障につながる。
リチウムイオン電池の針刺し時に発生する正極集電体と負極活物質の短絡を防止して、リチウムイオン電池に重量物の衝撃が加わった場合の正極集電体の引き裂きリスクを低減させてリチウムイオン電池の安全性能を向上させることは、現在リチウムイオン電池の分野における喫緊の課題である。
本発明はリチウムイオン電池を提供する。当該リチウムイオン電池は、正極シートと、負極シートと、セパレータと、を備え、正極集電体の表面の保護層の保護領域を増加することによって針刺し時に正極集電体と負極活物質が接触するリスクを低減し、正極集電体の機械的強度を向上させて正極集電体が重量物により衝撃されるときに裂けることを防止し、針刺し過程及び重量物衝撃過程におけるリチウムイオン電池の安全リスクを低減して、リチウムイオン電池の安全性能を向上させる。
本発明はリチウムイオン電池を提供する。前記リチウムイオン電池は、正極シートと、負極シートと、セパレータと、を備えており、前記正極シート、前記セパレータ及び前記負極シートが順に積層された後に内から外へ捲回されて成形される。
そのうち、前記正極シートは正極集電体を含む。前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面には保護層が設けられており、且つ前記保護層の、前記正極集電体から離れた表面には正極活性層が設けられる。前記正極集電体の捲回方向において、前記保護層の長さは前記正極活性層の長さより大きい。
上述のリチウムイオン電池において、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は活性層領域を含み、第１端部領域及び／又は第２端部領域を更に含む。
前記保護層は導電保護層を含む。前記導電保護層は、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域、及び、活性層領域に設けられており、且つ、前記活性層領域に設けられた導電保護層の、正極集電体から離れた表面には、前記正極活性層が設けられる。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層は絶縁保護層を更に含む。前記絶縁保護層は、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域における導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層は無機フィラーを含み、且つ前記無機フィラーのＤ５０は前記正極活性層の活物質のＤ５０より小さい。
上述のリチウムイオン電池において、前記無機フィラーはリチウム含有遷移金属酸化物及び／又はセラミック材料を含む。
上述のリチウムイオン電池において、前記リチウム含有遷移金属酸化物は、コバルト酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン三元材料、ニッケルコバルトアルミニウム三元材料、ニッケルコバルトマンガンアルミニウム四元材料、リン酸鉄リチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸バナジウムリチウム、マンガン酸リチウム、リチウムリッチマンガン基のうちの１つ又は複数を含む。
前記セラミック材料は、アルミナ、ベーマイト、二酸化ジルコニウム、二酸化チタン、二酸化ケイ素、モンモリロナイト、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムのうちの１つ又は複数を含む。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層と正極集電体の間の接着力は、前記保護層と正極活性層の間の接着力より大きく、及び／又は、前記保護層と正極集電体の間の接着力は、前記正極活性層における活物質粒子同士の間の接着力より大きい。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層中のバインダーの質量分率は前記正極活性層中のバインダーの質量分率より大きい。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層を前記正極集電体の表面から剥離した後、前記正極集電体上に残存する保護層の総質量は、剥離前の正極集電体上の保護層の総質量の１０％以上である。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層を前記正極集電体の表面から剥離した後、前記正極集電体上に残存する保護層の総面積は、剥離前の正極集電体上の保護層の総面積の７０％以上である。
上述のリチウムイオン電池において、前記導電保護層は、５０～９８質量％の無機フィラー、０.５～１０質量％の第１導電剤、及び、１.５～５０質量％の第１バインダーを含有する。
上述のリチウムイオン電池において、前記絶縁保護層は、５０～９６質量％のセラミック材料及び４～５０質量％の第２バインダーを含有する。
上述のリチウムイオン電池において、前記保護層の厚さは前記正極活性層の厚さの１％～５０％である。
上述のリチウムイオン電池において、前記第１端部領域に設けられる導電保護層の厚さは１～２５μｍであり、前記第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さは１～２５μｍであり、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さは１～１０μｍである。
上述のリチウムイオン電池において、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さは、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さと同一である。
上述のリチウムイオン電池において、前記第１端部領域に設けられる導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面における絶縁保護層の厚さは１～１５μｍであり、前記第２端部領域に設けられる導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面における絶縁保護層の厚さは１～１５μｍである。
上述のリチウムイオン電池において、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は、前記正極集電体が露出する実装領域を更に含み、前記実装領域は前記正極集電体の１つの側面に連通する。
上述のリチウムイオン電池において、前記正極シートは正極タブを更に含み、前記正極タブは前記正極集電体の１つの機能表面の実装領域に設けられており、前記実装領域の、捲回中心に近い側と捲回中心から遠い側のいずれにも前記保護層が設けられる。
上述のリチウムイオン電池において、前記第１端部領域は、前記正極集電体の捲回方向に沿って、第１平坦領域、実装領域、第２平坦領域、第３平坦領域、及び、第１円弧領域を含む。前記実装領域には正極タブが設けられ、前記正極シートの表面には第１テープが接着されており、前記第１テープは、前記第３平坦領域に設けられる保護層の表面、前記第１円弧領域に設けられる保護層の表面、及び、前記活性層領域に設けられる正極活性層の少なくとも一部の表面に接着される。
上述のリチウムイオン電池において、前記第２端部領域は、前記正極集電体の捲回方向に沿って、第２円弧領域及び第４平坦領域を含む。前記正極シートの表面には第２テープが接着されており、前記第２テープは、前記活性層領域に設けられる正極活性層の少なくとも一部の表面、前記第２円弧領域に設けられる保護層の表面、及び、前記第４平坦領域に設けられる保護層の少なくとも一部の表面に接着される。
上述のリチウムイオン電池において、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含む。前記無地領域は前記第２端部領域の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記保護層が設けられていない。
上述のリチウムイオン電池において、前記正極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面は、いずれも無地領域を含まない。
上述のリチウムイオン電池において、前記負極シートは、負極集電体と、前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面に設けられる負極活性層と、を含み、前記負極活性層の長さは前記正極活性層の長さより大きい。
上述のリチウムイオン電池において、前記負極集電体の少なくとも一方の機能表面は無地領域を含み、前記無地領域は前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記負極活性層が設けられていない。
上述のリチウムイオン電池において、前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面は、いずれも無地領域を含まない。
本発明によるリチウムイオン電池は、順に積層された後に捲回されて成形された正極シート、負極シート及びセパレータを備える。そのうち、正極シートの表面には保護層が設けられており、保護層の長さは正極活性層の長さより大きい。一方では、正極集電体上に設けられる保護層の面積を増加することによって、針刺し時に負極活物質と正極集電体が接触して短絡するリスクを低減して、正極シートの針刺しに対する安全性能を向上させることができる。他方では、正極集電体の機能表面に設けられる保護層の面積を増加することによって正極集電体の機械的強度を更に強化して、正極シートが重量物により衝撃されるときに正極集電体が裂けることを防止し、正極集電体の寿命を向上させ、正極シートが重量物による衝撃を受けるときに正極シートが失効して安全問題を引き起こすリスクを低減することができる。よって、上述の正極シートを備えるリチウムイオン電池は、より優れた安全性能を有し、現在のリチウムイオン電池に対する安全性能の要求をよりうまく満足できる。
また、本発明のリチウムイオン電池は、製造工程が簡単であり、大型機器の協力が要らず、従来の生産手段と互換性を有し、針刺し時及び重量物衝撃時のリチウムイオン電池の安全性を低いコストで著しく向上させることができるため、工業的な適用においても広く普及されやすい。
さらに、本発明においては、集電体の表面に保護層を設けることによって、正極集電体とセパレータの間の粘着能力を増加し、電解液の正極シートを浸す能力を向上させ、正極シートの充放電性能を向上させることができる。したがって、本発明に係るリチウムイオン電池は、より優れた充放電性能を有する正極シートを備えるため、より優れた充放電特性を有し、現在のリチウムイオン電池の総合的性能に対する要求をよりうまく満足できる。
本発明に係るリチウムイオン電池の実施例１の構造模式図である。 本発明に係る正極集電体の実施例１の構造模式図である。 本発明に係る正極集電体の実施例２の構造模式図である。 本発明に係る正極集電体の実施例３の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例１の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例２の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例３の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例４の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例５の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例６の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例７の構造模式図である。 本発明に係る正極集電体の実施例４の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例８の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例９の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例１０の構造模式図である。 本発明に係る正極シートの実施例１１の構造模式図である。 本発明に係るリチウムイオン電池の実施例２の構造模式図である。 本発明に係るリチウムイオン電池の実施例３の構造模式図である。
以下、本発明の目的、技術的手段及び利点をより明確にするために、本発明の実施例を参照しながら本発明の実施例に係る技術的手段を明確かつ完全に説明する。当然ながら、ここで説明される実施例は本発明の一部の実施例に過ぎず、すべての実施例ではない。当業者が本発明の実施例に基づいて創造的な労働を行わずに得られた他のすべての実施例はいずれも本発明の保護範囲内にある。
本発明はリチウムイオン電池を提供する。前記リチウムイオン電池は、正極シートと、負極シートと、セパレータと、を備えており、前記正極シート、前記セパレータ及び前記負極シートが順に積層された後に内から外へ捲回されて成形される。
ここで、前記正極シートは正極集電体を含み、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面には保護層が設けられており、且つ前記保護層の、前記正極集電体から離れた表面には正極活性層が設けられる。前記正極集電体の捲回方向において、前記保護層の長さは前記正極活性層の長さより大きい。
図１は本発明に係るリチウムイオン電池の実施例１の構造模式図である。図１に示すように、リチウムイオン電池は、正極シートと、セパレータ（図示せず）と、負極シートと、を備える。正極シート、セパレータ及び負極シートは順に積層される。セパレータは、正極シートと負極シートの間に位置して正極シートと負極シートの接触を遮断する役割を果たすことによって、リチウムイオン電池の短絡問題を防止する。積層された正極シート、セパレータ及び負極シートをその一端から長さ方向に沿って捲回し、リチウムイオン電池の設計要件に従って捲回して成形した後、リチウムイオン電池を得ることができる。そのうち、正極シートは正極集電体１００と、保護層２００と、正極活性層３００とを備える。正極集電体は一般に薄いシート状である。正極集電体の機能表面は、集電体の長さと幅からなる平面であり、具体的には正極集電体の上部表面及び下部表面を指し、正極活性層を担持するように用いられる。正極集電体１００の少なくとも片方の機能表面には保護層２００が設けられており、保護層２００の、正極集電体１００から離れた表面には正極活性層３００が設けられる。且つ、保護層２００の長さは正極活性層３００の長さより大きく、すなわち、正極集電体１００の表面における保護層２００の保護面積を広める。一方では、正極集電体上に設けられる保護層の面積を増加することによって、針刺し時に負極活物質と正極集電体が接触して短絡するリスクを低減して、リチウムイオン電池の針刺し時に対する安全性能を向上させることができる。他方では、正極集電体の機能表面に設けられる保護層の面積を増加することによって正極集電体の機械的強度を更に強化して、正極シートが重量物により衝撃されるときに正極集電体が裂けることを防止し、正極集電体の寿命を向上させ、正極シートが重量物による衝撃を受けるときに正極シートが失効して安全問題を引き起こすリスクを低減し、リチウムイオン電池の、重量物衝撃に対する安全性能を向上させることができる。したがって、本発明に係るリチウムイオン電池は優れた安全性能を有する。
１つの具体的な実施形態において、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は、活性層領域を含み、さらに第１端部領域及び／又は第２端部領域を含む。すなわち、前記正極集電体の少なくとも片方の機能表面は第１端部領域及び活性層領域を含み、又は、前記正極集電体の少なくとも片方の機能表面は活性層領域及び第２端部領域を含み、又は、前記正極集電体の少なくとも片方の機能表面は第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域を含む。第１端部領域及び第２端部領域はそれぞれ前記活性層領域の両側に位置し、すなわち、前記第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域は、前記正極集電体の捲回方向に沿って順に設けられる。例えば、図２は本発明に係る正極集電体の実施例１の構造模式図である。図２に示すように、正極集電体１００は２つの機能表面、すなわち第１機能表面ａ－１と第２機能表面ａ－２を有する。第１機能表面ａ－１及び第２機能表面ａ－２はそれぞれ、捲回方向に沿って第１端部領域ａ－３及び活性層領域ａ－４を順に含む。すなわち、正極集電体１００は、２つの、それぞれ正極集電体１００の第１機能表面ａ－１と正極集電体１００の第２機能表面ａ－２に位置する上述の第１端部領域ａ－３、及び、２つの、それぞれ正極集電体１００の第１機能表面ａ－１と正極集電体１００の第２機能表面ａ－２に位置する活性層領域ａ－４を含むことができる。図３は本発明に係る正極集電体の実施例２の構造模式図である。図３に示すように、正極集電体１００の第１機能表面ａ－１及び第２機能表面ａ－２はそれぞれ、捲回方向に沿って活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を順に含む。図４は本発明に係る正極集電体の実施例３の構造模式図である。図４に示すように、正極集電体１００の第１機能表面ａ－１及び第２機能表面ａ－２はそれぞれ、捲回方向に沿って第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を順に含む。なお、第１機能表面ａ－１及び第２機能表面ａ－２は同じ領域を含んでもよく、異なる領域を含んでもよい。例えば、第１機能表面ａ－１は第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を含むことができ、第２機能表面ａ－２は第１端部領域ａ－３及び活性層領域ａ－４を含むことができる。具体的には実際の生産状況に応じて設ける。
本発明は、正極集電体１００の材質に対して厳密に限定せず、例えば、正極集電体１００の材質はアルミニウム箔であり得る。
本発明の活性層領域ａ－４は、正極集電体の機能表面において正極活性層が設けられた領域を指す。正極活性層には活物質が含まれており、活物質は充放電時に電流を発生して外部に出力する。これに対応して、本発明による第１端部領域ａ－３及び第２端部領域ａ－５は、活性層領域ａ－４の両側にそれぞれ位置し、正極集電体１００の機能表面における、正極活性層３００を担持しない領域である。
前記保護層は導電保護層を含み、前記導電保護層は前記第１端部領域及び／又は第２端部領域と、活性層領域とに設けられる。且つ、前記活性層領域に設けられる導電保護層の、正極集電体から離れた表面には、前記正極活性層が設けられる。
図５は本発明に係る正極シートの実施例１の構造模式図である。図５に示すように、正極集電体の一方の機能表面は、捲回方向に沿って、第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を含み、第１端部領域ａ－３及び活性層領域ａ－４には、導電保護層２０１が設けられている。図６は本発明に係る正極シートの実施例２の構造模式図である。図６に示すように、正極集電体の一方の機能表面は、捲回方向に沿って、第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を含み、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５には、導電保護層２０１が設けられている。図７は本発明に係る正極シートの実施例３の構造模式図である。図７に示すように、正極集電体の一方の機能表面は、捲回方向に沿って、第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５を含み、第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５には、導電保護層２０１が設けられている。なお、図５～図７は導電保護層の設置形態を主に説明するためのものであっていずれも正極活性層を示していないが、正極活性層は、前記活性層領域の導電保護層２０１の、前記正極集電体１００から離れた表面に設けられており、第１端部領域及び第２端部領域に設けられる導電保護層２０１の表面には、正極活性層３００が設けられない。
なお、正極集電体１００の一方の機能表面における第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５に保護層が設けられる場合、他方の機能表面は厳密に限定されない。例えば、他方の機能表面には全く保護層が設けられなくてもよく、又は他方の機能表面には、第１端部領域及び／又は第２端部領域と、活性層領域とにおいて導電保護層が設けられてもよい。
上述した、正極集電体１００の一方の機能表面における第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に導電保護層２０１を設けること以外にも、本発明は、正極集電体１００の２つの機能表面に導電保護層２０１を設けることを更に含むことは理解されるべきである。
図８は本発明に係る正極シートの実施例４の構造模式図である。本実施例においては、正極集電体１００の２つの機能表面に導電保護層が設けられる。本実施例において、図８に示すような正極集電体１００の第１機能表面ａ－１及び第２機能表面ａ－２の、２つの第１端部領域ａ－３、２つの活性層領域ａ－４、及び、２つの第２端部領域ａ－５には、２つの導電保護層２０１が設けられ、且つ、活性層領域に設けられている導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に正極活性層３００が設けられる。つまり、正極集電体１００の２つの機能表面において正極活性層が設置されていない領域には、いずれも保護層が設けられており、保護層は正極集電体に対する保護を最大限に実現した。
正極集電体の捲回方向に沿って、第１機能表面ａ－１に位置する第１端部領域ａ－３の長さと、第２機能表面ａ－２に位置する第１端部領域ａ－３の長さは、同じでもよく、異なってもよい。第１機能表面ａ－１に位置する活性層領域ａ－４の長さと、第２機能表面ａ－２に位置する活性層領域ａ－４の長さは、同じでもよく、異なってもよい。第１機能表面ａ－１に位置する第２端部領域ａ－５の長さと、第２機能表面ａ－２に位置する第２端部領域ａ－５の長さは、同じでもよく、異なってもよい。
具体的に実施する場合には、正極集電体１００の異なる機能表面における第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５の長さを、正極シートの設計要件に応じて総合的に考慮した上で設計することができる。第１端部領域ａ－３、活性層領域ａ－４及び第２端部領域ａ－５において保護層を設置することを、正極集電体１００の１つの機能表面に対して行うか又は２つの機能表面に対して行うかは、正極シートの安全要件、正極シートの構造及び正極シートの生産コストなどを総合的に考慮した上で決めることができる。
本発明に係る上述の技術案においては、正極シートの正極集電体の活性層領域ａ－４に導電保護層２０１を設けるだけでなく正極シートの正極集電体１００の第１端部領域ａ－３及び第２端部領域ａ－５にも導電保護層２０１を設けることによって、正極集電体に対する保護層の保護効果をより強化して、非活性層領域の正極集電体の機械的強度を向上させ、針刺し時に正極集電体と負極活物質が接触するリスクを低減し、正極集電体が重量物により衝撃されるときに裂けることを防止することで、針刺し及び重量物衝撃による正極シートの安全リスクを低減し、リチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能を向上させる。
本発明は、正極集電体の機能表面において導電保護層２０１を形成する手段に対しても厳密に限定せず、例えば、具体的に実施する時には、二層塗布、グラビアコーティング、トランスファーコーティングのうちの１つ又は複数の方法によって正極集電体１００の機能表面において導電保護層２０１を形成することができる。
なお、導電保護層は、導電能力を有する必要があって、導電剤などのような導電材料を含まなければならない。リチウムイオン電池の安全性をより向上させるために、第１端部領域及び／又は第２端部領域の導電保護層の、正極集電体から離れた表面に絶縁保護層を設けることができる。絶縁保護層は導電剤を含まない。具体的に、前記保護層は絶縁保護層を更に含み、前記絶縁保護層は、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域の導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる。
図９は本発明に係る正極シートの実施例５の構造模式図である。図９に示すように、正極シートは、正極集電体１００と、正極集電体の第１機能表面ａ－１の第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層２０１と、第１端部領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた絶縁保護層２０２と、活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた正極活性層３００と、を含む。正極集電体１００の第２機能表面ａ－２の表面の配置形態はそれと同じである。
図１０は本発明に係る正極シートの実施例６の構造模式図である。図１０に示すように、正極シートは、正極集電体１００と、正極集電体の第１機能表面ａ－１、第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層２０１と、第１端部領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた絶縁保護層２０２と、活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた正極活性層３００と、を含む。正極集電体１００の第２機能表面ａ－２の表面の配置形態はそれと同じである。
図１１は本発明に係る正極シートの実施例７の構造模式図である。図１１に示すように、正極シートは、正極集電体１００と、正極集電体の第１機能表面ａ－１、第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層２０１と、第１端部領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた絶縁保護層２０２と、活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に設けられた正極活性層３００と、を含む。正極集電体１００の第２機能表面ａ－２は、その表面の第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に導電保護層２０１が設けられ、正極集電体１００から離れた、活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に正極活性層３００が設けられ、第１端部領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層の表面に絶縁保護層が設けられない。
本発明は、正極集電体１００の機能表面に対する保護層の設置方法について限定しない。具体的に実施するときには、正極シートの安全要件、正極シートの構造及び正極シートの生産コストなどを総合的に考慮することができる。
また、本発明は、活性層領域に設けられた導電保護層２０１において正極活性層３００を形成する方法について厳密に限定しない。具体的に実施するときには、導電保護層２０１が正極集電体１００の活性層領域ａ－４に形成された後、塗布の方式によって、導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面に正極活性層３００を設けることができる。
保護層の主成分は無機フィラーであり、前記無機フィラーは、リチウム含有遷移金属酸化物及び／又はセラミック材料である。
本発明のいくつかの実施形態において、前記リチウム含有遷移金属酸化物は、コバルト酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン三元材料、ニッケルコバルトアルミニウム三元材料、ニッケルコバルトマンガンアルミニウム四元材料、リン酸鉄リチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸バナジウムリチウム、マンガン酸リチウム、リチウムリッチマンガン基のうちの１つ又は複数を含む。
前記セラミック材料は、アルミナ、ベーマイト、二酸化ジルコニウム、二酸化チタン、二酸化ケイ素、モンモリロナイト、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムのうちの１つまたは複数を含む。
本発明の発明者らは研究したところ、材料によって、正極シートの安全性が受ける影響が異なることを発見した。例えば、セラミック材料であるアルミナを含む保護層は、リチウム含有遷移金属酸化物を含む保護層より安全性能が優れ、また、リチウム含有遷移金属酸化物がリン酸鉄リチウムである場合、その安全性能は、ニッケルコバルトマンガン三元材料である場合より優れる。
さらに、本発明の発明者らは、無機フィラーのメジアン粒径Ｄ５０もリチウムイオン電池の安全性に対してある程度の影響を与えることを発見した。小さいＤ５０はリチウムイオン電池の安全性向上に有利である。そのため、無機フィラーのＤ５０を前記正極活性層における活物質のＤ５０より小さくする必要がある。
本発明のいくつかの実施形態において、前記無機フィラーのＤ５０は０.１～６μｍであり、前記正極活物質のＤ５０は１０～３０μｍである。
本発明の発明者らが更に検討したところ、前記保護層と正極集電体の間の接着力が保護層と正極活性層の間の接着力より強い場合、及び／又は、前記保護層と正極集電体の間の接着力が正極活性層の活物質粒子同士の間の接着力より強い場合には、機械の乱用（例えば針刺し、重量物衝撃）が発生時に、正極集電体の表面が保護層によりうまく保護されて容易に露出しないことを発見した。それによって、正極集電体と負極シートが接触する確率が低下し、正極集電体と負極シートの短絡確率が低下し、電池の安全性が向上する。
本発明のいくつかの実施形態において、前記保護層と前記正極集電体の間の接着力は３０Ｎ／ｍより大きい。
本発明のいくつかの実施形態において、前記保護層と前記正極集電体の間の接着力は３５～３００Ｎ／ｍである。
本発明のいくつかの実施形態において、前記保護層と前記正極集電体の間の接着力は３５～２００Ｎ／ｍである。
保護層と正極活性層の間の接着力及び正極活性層の活物質粒子同士の間の接着力は主にバインダーにより提供されるため、保護層と正極集電体の間の接着力を向上させるためには、保護層中のバインダーの含有量を増加させることができると、当業者であれば理解できる。すなわち、前記保護層中のバインダーの質量分率を前記正極活性層中のバインダーの質量分率より大きくすることができる。
さらに、保護層中のバインダーの添加量が適正であるか否かを確認するために、本発明は、接着力の検出方法を更に提供する。例えば、本発明のいくつかの実施形態において、前記正極シート上の保護層が剥離された後に前記正極集電体上に残存する保護層の総質量は、剥離前の正極集電体上の保護層の総質量の１０％以上である。
本発明のいくつかの実施形態において、前記正極シート上の保護層が剥離された後に正極集電体上に残存する正極被膜の総面積は、剥離前の正極集電体上の保護層の総面積の７０％以上である。
なお、ここに記載の保護層は、導電保護層及び絶縁保護層を含み、すなわち、正極集電体１００の機能表面に設けられるすべての保護層である。
以上からわかるように、保護層の成分はリチウムイオン電池の安全性に対して大きな影響を与える。本発明においても、リチウムイオン電池の性能を総合的に考慮したうえ、保護層中の各成分の含有量を限定する。具体的に、前記導電保護層は５０～９８質量％の無機フィラー、０.５～１０質量％の第１導電剤及び１.５～５０質量％の第１バインダーを含有し、前記絶縁保護層は５０～９６質量％のセラミック材料及び４～５０質量％の第２バインダー含有し、前記正極活性層は９３～９９質量％の正極活物質、０.５～５質量％の第２導電剤及び０.５～２質量％の第３バインダーを含有する。なお、本発明で限定する第１、第２、第３という用語は主に導電剤及びバインダーの添加位置を区別するために用いられるものであり、それらに対応する材料は同じであってもよく、異なってもよい。例えば、第１バインダー、第２バインダー及び第３バインダーはいずれもポリフッ化ビニリデンであってもよく、それらの区別は位置及び／又は含有量にある。
正極活物質は、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）、ニッケルコバルトマンガン三元材料（ＮＣＭ）、ニッケルコバルトアルミニウム三元材料（ＮＣＡ）、ニッケルコバルトマンガンアルミニウム四元材料（ＮＣＭＡ）、リン酸鉄リチウム（ＬＦＰ）、リン酸マンガンリチウム（ＬＭＰ）、リン酸バナジウムリチウム（ＬＶＰ）、マンガン酸リチウム（ＬＭＯ）のうちの１つ又は複数を含む。導電剤は、導電性カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラフェンのうちの１つ又は複数を含む。バインダーは、ポリフッ化ビニリデン、変性ポリフッ化ビニリデンのうちの１つ又は２つを含む。
理解されるように、保護層２００の厚さは正極シートの性能に対してある程度の影響を及ぼし、厚すぎる保護層はリチウムイオン電池のエネルギー密度に不利である。通常、前記保護層の厚さは前記正極活性層の厚さの１％～５０％である。
発明者らが検討したところ、前記第１端部領域に設けられる導電保護層の厚さを１～２５μｍにし、前記第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さを１～２５μｍにし、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さを１～１０μｍにする場合には、保護層で正極シートを保護するとともに、正極シートの総合的性能が保護層の設置によって受ける影響を低減することができることを発見した。
正極シートの製造を容易にするために、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さと、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さとは同一である。すなわち、当業者は、導電保護層のスラリーを製造した後、当該スラリーを正極集電体の少なくとも１つの機能表面に塗布して導電保護層を得ることができる。
本発明のいくつかの実施形態において、前記第１端部領域に設けられる導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる絶縁保護層の厚さは１～１５μｍであり、前記第２端部領域に設けられる導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる絶縁保護層の厚さは１～１５μｍである。
本発明のいくつかの実施形態において、正極活性層３００の厚さは５０～１００μｍである。
また、本発明は、異なる領域に設置される導電保護層２０１及び絶縁保護層２０２の厚さに対して厳密に限定せず、当業者であれば、実際の生産要件又は電極シートの製造要件に応じて適正な厚さを選択することができる。図８を例にすると、正極集電体１００の２つの機能表面に分布された２つの第１端部領域における導電保護層２０１の厚さＬ１とＬ２は、同一であってもよく、異なってもよい。正極集電体１００の２つの機能表面に分布された２つの活性層領域における導電保護層２０１の厚さＬ３とＬ４は、同一であってもよく、異なってもよい。正極集電体１００の２つの機能表面に分布された２つの第２端部領域における導電保護層２０１の厚さＬ５とＬ６は、同一であってもよく、異なってもよい。正極集電体１００の片方の機能表面に分布された第１端部領域及び／又は第２端部領域、及び、活性層領域における、導電保護層のＬ１、Ｌ３、Ｌ５は、同一であってもよく、異なってもよい。なお、正極シートを設計するとき、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５、Ｌ６の大きさは互いに独立しており、具体的に実施するとき、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５、Ｌ６の大きさは正極シートの構造要件に応じて決定することができる。
上述のようなリチウムイオン電池において、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は、前記正極集電体を露出させる実装領域を更に含み、前記実装領域は前記正極集電体の１つの側面に連通する。
図１２は、本発明の正極集電体の実施例４の構造模式図である。図１２に示すように、正極集電体１００の少なくとも１つの機能表面は実装領域ａ－６を更に含み、実装領域ａ－６は第１端部領域ａ－３内に設けられ、実装領域ａ－６は正極集電体１００の側面と連通する。正極集電体の側面とは、正極集電体の、面積が小さい４つの側面であり、具体には集電体の長さ又は幅と、高さとにより構成される平面である。
実装領域ａ－６を正極集電体１００の１つの側面に連通させることにより、正極タブ４００を正極集電体１００上に容易に設けることができる。つまり、前記正極シートは正極タブを更に含み、前記正極タブは、前記正極集電体の１つの機能表面の実装領域に設けられており、前記実装領域の、捲回中心に近い側と捲回中心から遠い側には、いずれも前記保護層が設けられる。
図１３は本発明に係る正極シートの実施例８の構造模式図である。図１３に示すように、正極シートは正極タブ４００を含み、正極タブは実装領域ａ－６内に設けられ且つ正極集電体１００の表面に接続される。正極タブ４００は第１端部領域ａ－３内に設けられ、すなわち正極シートの頭部領域に近接する。
なお、実装領域ａ－６は活性層領域ａ－４に設けられてもよく、当業者であればタブの位置に応じて実装領域の位置を決めることができる。
本発明は実装領域ａ－６の形状に対して厳密に限定せず、具体的な実施形態においてはタブ４００によって実装領域ａ－６の大きさと形状を予め設定することができる。例えば、いくつかの実施形態において、正極タブ４００として当該技術分野の一般的なシート型のタブを採用する場合、実装領域ａ－６の形状は矩形であってもよい。
本発明は正極タブ４００に対して厳密に限定せず、例えば、正極タブ４００は、当該技術分野の一般的なアルミニウム製のタブであってもよい。本発明は、実装領域ａ－６における正極タブ４００の設置形態に対して厳密に限定せず、例えば、正極タブ４００は溶接により実装領域ａ－６に設けることができる。
上述のようなリチウムイオン電池において、保護層の粉落ちを防止するために、正極シートの、捲回中心に近い表面にはさらに第１テープ９００が接着されている。第１テープ９００の接着位置に基づいて、第１端部領域を第１平坦領域、実装領域、第２平坦領域、第３平坦領域及び第１円弧領域に分割する。図１４は本発明に係る正極シートの実施例９の構造模式図である。図１４に示すように、正極集電体の捲回中心に近い側から、第１端部領域ａ－３を第１平坦領域ａ－３－１、実装領域ａ－６、第２平坦領域ａ－３－２、第３平坦領域ａ－３－３及び第１円弧領域ａ－３－４に分割し、第１円弧領域ａ－３－４と活性層領域ａ－４は互いに繋がる。このような領域の分割は、テープが接着される位置及び正極シートの捲回形態に従って分割される。第１テープと保護層の接着を容易にするために、テープ９００は、正極タブ４００からある程度の距離で離れるとともに、正極シートの捲回された円弧部を被覆しながら正極活性層に接着するまで延在することができる。すなわち、前記第１テープ９００は、前記第３平坦領域ａ－３－３に設けられた保護層の表面、前記第１円弧領域ａ－３－４に設けられた保護層の表面、及び、前記活性層領域に設けられた正極活性層３００の少なくとも一部の表面に接着される。
正極シートの、捲回中心から離れた表面にはさらに第２テープ１０００が接着されており、第２テープ１０００の接着位置に基づいて、第２端部領域を第２円弧領域及び第４平坦領域に分割する。図１５は本発明に係る正極シートの実施例１０の構造模式図であり、図１５に示すように、正極集電体１００の２つの機能表面の第２端部領域は、正極集電体の捲回方向に沿って、第２円弧領域ａ－５－１及び第４平坦領域ａ－５－２に分割され、第２円弧領域ａ－５－１と活性層領域２－４は互いに繋がる。第２円弧領域ａ－５－１及び第４平坦領域ａ－５－２は、第２テープの位置及び正極シートの捲回形態に基づいて分割される。第２テープと保護層の接着を容易にするために、第２テープ１００は、正極活性層の一部の表面に接着されるとともに、正極シートが捲回された円弧部を被覆することができる。すなわち、前記第２テープ１０００は、前記活性層領域ａ－４に設けられた正極活性層３００の少なくとも一部の表面、前記第２円弧領域ａ－５－１に設けられた保護層の表面、及び、前記第４平坦領域ａ－５－２に設けられた保護層の少なくとも一部の表面に接着される。
なお、図１４～１５に示す保護層は導電保護層２０１であり、導電保護層２０１の、正極集電体１０１から離れた表面に絶縁保護層が設けられる場合、第１テープ及び第２テープは絶縁保護層の表面に接着される。
当業者であればわかるように、リチウムイオン電池を製造するためには、捲回されて成形された正極シート、セパレータ及び負極シートを外装ケースに接着する必要がある。しかしながら、保護層と粘着テープの間の接着力には限界がある。それに鑑みて、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含み、前記無地領域は前記第２端部領域の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、且つ前記無地領域の表面には前記保護層が設けられない。すなわち、少なくとも一部の正極集電体１００は、外装ケースに接着されやすいように露出しており、接着強度を向上させる。
図１６は本発明に係る正極シートの実施例１１の構造模式図であり、図１６に示すように、正極集電体１００は、捲回方向に沿って、第１端部領域、活性層領域、第２端部領域及び無地領域（点線で囲まれた部分）を順に含む。第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域には導電保護層２０１が設けられており、活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面には正極活性層３００が設けられており、第１端部領域は実装領域を含み、実装領域には正極タブ４００が設けられる。無地領域の表面には保護層及び正極活性層が設けられず、正極集電体１００が外部に露出する。
また、正極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面は、いずれも無地領域を含まなくてもよい。すなわち、正極集電体１００の２つの機能表面はいずれも、捲回方向に沿って第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域を順に含み、無地領域を含まない。
リチウムイオン電池はセパレータ８００を更に含み、セパレータ８００は正極シートと負極シートの間に設けられて正極シートと負極シートを遮断するために用いられる。セパレータは、当該技術分野の一般的な材料であってもよく、本発明ではその説明を省略する。
リチウムイオン電池は負極シートを更に含み、前記負極シートは負極集電体と、前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面に設けられた負極活性層と、を含む。負極活性層のリチウム析出を防止するために、前記負極活性層の長さは前記正極活性層の長さより大きい。
当業者であればわかるように、負極シートの製造過程は、負極活性層のスラリーを製造すること、当該スラリーを正極集電体の少なくとも１つの機能表面に塗布して負極活性層を取得し、それによって負極シートを得ることを含む。塗布時の負極活性層スラリーの液垂れを防止するとともに負極シートの製造工程を簡素化するために、前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含み、前記無地領域は前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記負極活性層が設けられず、すなわち捲回中心の端部に位置する負極集電体は外部に露出する。負極シートの製造過程においては、負極集電体が負極活性スラリーをすべて担持できるように、負極活性スラリーの塗布長さを、負極集電体の長さより小さくなるように制御することができる。
また、前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面はいずれも無地領域を含まない。負極シートの製造過程においては、負極活性スラリーの塗布が完了後、余分の負極集電体を切断すればよい。
以上の開示内容に基づき、当業者は工程要件に応じて、保護層のスラリー及び正極活性層のスラリーを製造して正極集電体の表面に塗布して正極シートを製造し、負極活性層のスラリーを製造して負極集電体の表面に塗布して負極シートを製造し、さらにセパレータを組み合わせて捲回してリチウムイオン電池を製造することができる。図１７は本発明に係るリチウムイオン電池の実施例２の構造模式図であり、図１７に示すように、リチウムイオン電池は、内から外へ捲回されて成形された正極シート、セパレータ８００及び負極シートを含む。そのうち、正極シートは、正極集電体１００と、正極集電体の２つの機能表面に設けられた導電保護層２０１と、を含む。活性層領域に設けられた導電保護層２０１の、正極集電体１００から離れた表面には正極活性層３００が設けられており、第１端部領域は実装領域を含み、正極タブ４００は実装領域内に設けられて正極集電体に接続される。正極シートの、捲回中心に近い側及び捲回中心から離れた側にはそれぞれ第１テープ９００及び第２テープ１０００が接着されているとともに、正極集電体１００の、捲回中心から離れた端部は無地領域（点線で囲まれた部分）を更に含む。図１８は本発明に係るリチウムイオン電池の実施例３の構造模式図であり、図１８に示すように、その基本的な構造は実施例２と同一であるが、違いとして、正極シートは絶縁保護層を更に含む。すなわち、正極シートの構造は図９を参考することができる。この２種類のリチウムイオン電池構造における負極シートの構造は基本的に同一であり、すなわち、負極シートは負極集電体５００及び負極活性層６００を含み、負極集電体５００の、捲回中心に近い側には負極タブ７００が設けられており、負極活性層６００の長さは正極活性層３００の長さより大きく、負極集電体５００の、捲回中心から離れた端部は無地領域（図１８で点線で囲まれた部分）を含む。
以下、具体的な実施例によって本発明に係るリチウムイオン電池を詳細に説明する。
（実施例１）
本実施例によるリチウムイオン電池は、捲回されて成形された正極シート、セパレータ及び負極シートを含む。
正極シートは、正極集電体、導電保護層、正極活性層及びタブを含む。正極集電体は、捲回方向に沿って、第１端部領域、実装領域、活性層領域、第２端部領域及び無地領域を順に含む。導電保護層は、正極集電体の２つの機能表面に設けられた活性層領域及び第２端部領域を含む。正極タブは、実装領域に設けられ、正極集電体に接続される。正極活性層は、活性層領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に設けられる。
正極シートの第１端部領域及び第２端部領域の表面の導電保護層の表面には、それぞれ、第１テープ及び第２テープが接着されている。
正極シートの作製プロセスは、以下の工程を含む。
１、リン酸鉄リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックを乾燥粉末質量比５８：３８：４でＮ－メチルピロリドンに溶解し、均一に攪拌して導電性保護スラリーを調製する。ここで、リン酸鉄リチウムのＤ５０は０.８μｍである。
２、グラビアコーティング法により導電性保護スラリーを正極集電体の２つの機能表面の２つの活性層領域及び２つの第２端部領域に塗布して２つの導電保護層を形成する。導電保護層の厚さはいずれも５μｍである。ここで、正極集電体はアルミニウム箔である。
３、コバルト酸リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックを乾燥粉末質量比９７：１.５：１.５でＮ－メチルピロリドンに溶解し、均一に攪拌して正極活性スラリーを調製する。
ここで、コバルト酸リチウムのＤ５０は１５μｍである。
４、グラビアコーティング法により正極活性スラリーを、２つの活性層領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に塗布して２つの正極活性層を形成する。その後、正極集電体を乾燥、圧延、分割、シート化することによって、正極シートを取得する。
ここで、２つの正極活性層の厚さは８７μｍである。
製造できた正極シートを、当該技術分野の一般的な負極シート、セパレータ及び電解液と組み合わせて、一般的なリチウム電池の作製工程に従ってリチウムイオン電池を作製する。その電池容量は約４９７０ｍＡｈである。
（実施例２）
本実施例によるリチウムイオン電池の構造は、実施例１と基本的に同一であり、違いとして、導電保護層は、正極集電体の２つの機能表面の第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に設けられる。
本実施例による正極シートの作製工程は、実施例１と基本的に同一であり、違いとして、本実施例のステップ２は、導電性保護スラリーを正極集電体の２つの機能表面の２つの第１端部領域に塗布して導電保護層を形成することを更に含み、導電保護層の厚さは５μｍである。
（実施例３）
本実施例によるリチウムイオン電池は、構造及び作製プロセスが実施例２と基本的に同一であり、違いとして、本実施例３のステップ２において第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さは１５μｍである。
（実施例４）
本実施例によるリチウムイオン電池は、構造及び作製プロセスが実施例２と基本的に同一であり、違いとして、本実施例４のステップ２において第１端部領域及び第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さはいずれも１５μｍである。
（実施例５）
本実施例によるリチウムイオン電池の構造は実施例１と基本的に同一であり、違いとして、第２端部領域に設けられる導電保護層の、正極集電体から離れた表面には絶縁保護層が更に設けられる。
本実施例による正極シートの作製プロセスは実施例１と基本的に同一であり、違いとしては、以下のステップを更に含む。
１、アルミナ及びポリフッ化ビニリデンを乾燥粉末質量比８８：１２でＮ－メチルピロリドンに溶解し、均一に攪拌して絶縁保護スラリーを調製する。ここで、アルミナのＤ５０は１.２μｍである。
２、グラビアコート法により絶縁保護スラリーを第２端部領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に塗布して絶縁保護層を形成し、絶縁保護層の厚さは１０μｍである。
（実施例６）
本実施例によるリチウムイオン電池の構造は実施例５と基本的に同一であり、違いとして、導電保護層は正極集電体の２つの機能表面の第１端部領域、活性層領域及び第２端部領域に設けられており、第１端部領域に設けられる導電保護層の、正極集電体から離れた表面には絶縁保護層が設けられる。
本実施例による正極シートの作製プロセスは実施例５と基本的に同一であり、違いとして、本実施例６のステップ２は、導電性保護スラリーを正極集電体の２つの機能表面の２つの第１端部領域に塗布して導電保護層を形成することと、絶縁保護スラリーを第１端部領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に塗布して絶縁保護層を形成することと、を更に含み、導電保護層の厚さは５μｍであり、絶縁保護層の厚さは５μｍである。
（実施例７）
本実施例によるリチウムイオン電池は、構造及び作製プロセスが実施例６と基本的に同一であり、違いとして、本実施例７のステップ２における絶縁保護層の厚さはいずれも１５μｍである。
（実施例８）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例４に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１におけるリン酸鉄リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックの乾燥粉末質量比は６９：２８：３である。
（実施例９）
本実施例によるリチウムイオン電池は、実施例８の構造と基本的に同一であり、違いとして、第１端部領域及び第２端部領域に設けられた導電保護層の、正極集電体から離れた表面に設けられる絶縁保護層を更に含む。
本実施例による正極シートの製造プロセスは、実施例８と基本的に同一であり、違いとして、絶縁保護層の厚さは１０μｍである。
（実施例１０）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例８に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１におけるリン酸鉄リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックの乾燥粉末質量比は８５：１０：５である。
（実施例１１）
本実施例によるリチウムイオン電池は、構造及び作製工程が実施例１０と基本的に同一であり、違いとして、活性層領域に設けられる導電保護層の厚さは１０μｍである。
（実施例１２）
本実施例によるリチウムイオン電池の構造は実施例１０と基本的に同一であり、違いとして、導電保護層は、正極集電体の２つの機能表面の活性層領域及び第２端部領域、及び、第２端部領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に設けられた絶縁保護層、に設けられる。
本実施例による正極シートの作製プロセスは実施例１０と基本的に同一であり、違いとして、ステップ２は、導電性保護スラリーを正極集電体の２つの機能表面の２つの第１端部領域に塗布することを含まず、絶縁保護スラリーを第２端部領域における導電保護層の、正極集電体から離れた表面に塗布して絶縁保護層を形成することを含み、絶縁保護層の厚さは５μｍである。
（実施例１３）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１０に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ３におけるコバルト酸リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックの乾燥粉末質量比は８５：１０：５である。
（実施例１４）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１３に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１におけるリン酸鉄リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックの乾燥粉末質量比は９７：１.５：１.５である。
（実施例１５）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１０に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１における無機フィラーはアルミナである。
（実施例１６）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１５に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１における無機フィラーであるアルミナのＤ５０は０.５μｍである。
（実施例１７）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１０に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一である。違いとして、ステップ１における無機フィラーはリン酸鉄リチウム及びアルミナであり、リン酸鉄リチウムとアルミナの質量比は１:１であり、リン酸鉄リチウムのＤ５０は０.８μｍであり、アルミナのＤ５０は０.５μｍである。
（実施例１８）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１０に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一であり、違いとして、ステップ１における無機フィラーであるリン酸鉄リチウムのＤ５０は４μｍである。
（実施例１９）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１０に比べて、構造が同一であり、作製プロセスが基本的に同一であり、違いとして、ステップ１における無機フィラーはニッケルコバルトマンガン酸リチウムであり、ニッケルコバルトマンガン酸リチウムのＤ５０は４μｍである。
（実施例２０）
本実施例によるリチウムイオン電池は実施例１を参考することができ、実施例１に対する違いとして、正極集電体の２つの機能表面は、捲回方向に沿って、第１端部領域、実装領域、活性層領域及び第２端部領域を順に含み、活性層領域及び第２端部領域にはいずれも導電性の安全被膜が設けられる。
（比較例１）
本比較例によるリチウムイオン電池は、捲回されて成形された正極シート、セパレータ及び負極シートを含む。ここで、正極シートは正極集電体と、正極活性層領域に設けられる導電保護層と、導電保護層の、正極集電体から離れた表面に設けられる正極活性層と、を含む。正極シートの製造方法は以下のステップを含む。
１、リン酸鉄リチウム、ポリフッ化ビニリデン及びカーボンブラックを乾燥粉末質量比５８：３８：４でＮ－メチルピロリドンに溶解し、均一に攪拌して保護スラリーを調製する。
２、グラビアコーティング法により保護スラリーを正極集電体の２つの機能表面の活性層領域に塗布して２つの導電保護層を形成する。導電保護層の厚さはいずれも５μｍである。
ここで、正極集電体はアルミニウム箔である。
３、正極活性スラリーを調製し、塗布法により活性スラリーを２つの導電保護層の、正極集電体から離れた表面に塗布して２つの正極活性層を形成した後、正極集電体を乾燥、圧延、分割、シート化することによって正極シートを取得する。
ここで、２つの正極活性層の厚さは８７μｍである。
表１は、実施例１～２０及び比較例１による正極シートをリストして説明することにより、実施例１～２０と比較例１による正極シートの違いをより直感的に説明する。
（表１）実施例１～２０及び比較例１による正極シートに対する説明
Figure 2023530367000002
（実験例）
以上の実施例１～２０及び比較例１に基づいて作製したリチウムイオン電池に対して、完全充電状態（１００％まで充電された状態）での針刺し試験と重量物衝撃試験を行い、その試験結果は表２に示す通りである。
１、完全充電状態での針刺し試験：リチウムイオン電池を常温環境に置き、リチウムイオン電池の電圧が４.４５Ｖになるまで０.５Ｃの定電流で充電し、その後、電流が０.０２５Ｃに下がるまで定電圧充電し、充電を停止する。リチウムイオン電池の中心位置を、直径４ｍｍの鋼釘で３０ｍｍ／sの速度で垂直に貫通し、鋼釘がリチウムイオン電池内に３００sとどまるようにする。この場合、リチウムイオン電池が発火も爆発もしなければ、合格と記録する。それぞれの実施例で得られたリチウムイオン電池を１５個試験する。完全充電状態での針刺し試験の合格率は、完全充電状態での針刺し試験に合格したリチウムイオン電池の個数の、１５に対する比である。
２、重量物衝撃試験：リチウムイオン電池を常温環境に置き、リチウムイオン電池の電圧が４.４５Ｖになるまで０.２Ｃで定電流充電した後、電流が０.０２５Ｃに下がるまで定電圧充電してから充電を停止し、さらに３.０Ｖになるまで０.５Ｃの定電流で放電する。このサイクルを５回繰り返し、電池が最後の１回で満充電されてから２４時間以内に重量物衝撃試験を行う。リチウムイオン電池を平面に置き、直径が１５.８±０.２ｍｍの鋼柱を電池の中心に置き、鋼柱の縦軸を平面に平行にし、質量が９.１±０.１ｋｇの重量物を６１０±２５ｍｍの高さから電池中心の上方の鋼柱に自由落下させ、６時間観察する。リチウムイオン電池が発火も爆発もしなければ、合格と記録する。それぞれの実施例で得られたリチウムイオン電池を１０個試験する。重量物衝撃試験の合格率は、重量物衝撃試験に合格したリチウムイオン電池の個数の、１０に対する比である。
（表２） 実施例１～２０及び比較例１によるリチウムイオン電池の安全性試験結果
Figure 2023530367000003
表２から分かるように、
１、比較例１に比べて、実施例１～２０のリチウムイオン電池は、完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率がより高く、実施例１～２０のリチウムイオン電池は、針刺し時及び重量物衝撃時により優れた安全性能を示した。つまり、正極集電体の表面にある保護層の保護面積を増加することにより、当該正極シートを備えたリチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能を向上させることができる。
２、実施例１に比べて、実施例２～７の完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率がより高い。そのうち、実施例７の完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率は最も優れた。つまり、保護層の厚さを増加することは、当該正極シートを備えたリチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能の向上に有利である。それに、導電保護層上に絶縁保護層を更に設けることにより、当該正極シートを備えたリチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能をより一層向上させることができる。
３、実施例４に比べて、実施例８及び１０の完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率は低下した。つまり、保護層中のバインダーの含有量を増加させることにより、当該正極シートを備えたリチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能をより一層向上させることができる。
４、実施例１０に比べて、実施例１３の完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率は向上した。その原因は、正極活性層中のバインダーの含有量が増加したが、バインダーの含有量が高すぎることはリチウムイオン電池の電気的性能に不利である。また、実施例１４の完全充電状態での針刺し試験の合格率が低下した。つまり、保護層中のバインダーの含有量が少なすぎてはいけない。よって、保護層中のバインダーの含有量を増加することを推奨する。
５、実施例１０に比べて、実施例１５～１９の完全充電状態での針刺し試験の合格率及び重量物衝撃試験の合格率は相対的に高い。つまり、無機フィラーの種類も安全試験の違いに関係する。具体的には、「アルミナ＞リン酸鉄リチウム＞ニッケルコバルトマンガン三元材料」である。また、粒径の小さい無機フィラーは、当該正極シートを備えたリチウムイオン電池の、針刺し及び重量物衝撃に対する安全性能の更なる向上に有利である。
なお、以上の各実施例は、本発明の技術的解決策を説明するためのものに過ぎず、それらを限定するためのものではない。前述の各実施例を参照して本発明を詳細に説明したが、当業者であれば、前述の各実施例に記載の技術的解決策を修正したり、その中の一部又はすべての技術構成を均等に置換したりすることができる。このような修正や均等置換に対応する技術的解決策の本質は、本発明の各実施例による技術的解決策の範囲から逸脱することはないことを理解すべきである。
１００…正極集電体
ａ－１…第１機能表面
ａ－２…第２機能表面
ａ－３…第１端部領域
ａ－３－１…第１平坦領域
ａ－３－２…第２平坦領域
ａ－３－３…第３平坦領域
ａ－３－４…第１円弧領域
ａ－４…活性層領域
ａ－５…第２端部領域
ａ－５－１…第２円弧領域
ａ－５－２…第４平坦領域
ａ－６…実装領域
２００…保護層
２０１…導電保護層
２０２…絶縁保護層
３００…正極活性層
４００…正極タブ
５００…負極集電体
６００…負極活性層
７００…負極タブ
８００…セパレータ
９００…第１テープ
１０００…第２テープ
上述のようなリチウムイオン電池において、保護層の粉落ちを防止するために、正極シートの、捲回中心に近い表面にはさらに第１テープ９００が接着されている。第１テープ９００の接着位置に基づいて、第１端部領域を第１平坦領域、実装領域、第２平坦領域、第３平坦領域及び第１円弧領域に分割する。図１４は本発明に係る正極シートの実施例９の構造模式図である。図１４に示すように、正極集電体の捲回中心に近い側から、第１端部領域ａ－３を第１平坦領域ａ－３－１、実装領域ａ－６、第２平坦領域ａ－３－２、第３平坦領域ａ－３－３及び第１円弧領域ａ－３－４に分割し、第１円弧領域ａ－３－４と活性層領域ａ－４は互いに繋がる。このような領域の分割は、テープが接着される位置及び正極シートの捲回形態に従って分割される。第１テープと保護層の接着を容易にするために、第１テープ９００は、正極タブ４００からある程度の距離で離れるとともに、正極シートの捲回された円弧部を被覆しながら正極活性層に接着するまで延在することができる。すなわち、前記第１テープ９００は、前記第３平坦領域ａ－３－３に設けられた保護層の表面、前記第１円弧領域ａ－３－４に設けられた保護層の表面、及び、前記活性層領域に設けられた正極活性層３００の少なくとも一部の表面に接着される。
正極シートの、捲回中心から離れた表面にはさらに第２テープ１０００が接着されており、第２テープ１０００の接着位置に基づいて、第２端部領域を第２円弧領域及び第４平坦領域に分割する。図１５は本発明に係る正極シートの実施例１０の構造模式図であり、図１５に示すように、正極集電体１００の２つの機能表面の第２端部領域は、正極集電体の捲回方向に沿って、第２円弧領域ａ－５－１及び第４平坦領域ａ－５－２に分割され、第２円弧領域ａ－５－１と活性層領域ａ－４は互いに繋がる。第２円弧領域ａ－５－１及び第４平坦領域ａ－５－２は、第２テープの位置及び正極シートの捲回形態に基づいて分割される。第２テープと保護層の接着を容易にするために、第２テープ１０００は、正極活性層の一部の表面に接着されるとともに、正極シートが捲回された円弧部を被覆することができる。すなわち、前記第２テープ１０００は、前記活性層領域ａ－４に設けられた正極活性層３００の少なくとも一部の表面、前記第２円弧領域ａ－５－１に設けられた保護層の表面、及び、前記第４平坦領域ａ－５－２に設けられた保護層の少なくとも一部の表面に接着される。
当業者であればわかるように、負極シートの製造過程は、負極活性層のスラリーを製造すること、当該スラリーを負極集電体の少なくとも１つの機能表面に塗布して負極活性層を取得し、それによって負極シートを得ることを含む。塗布時の負極活性層スラリーの液垂れを防止するとともに負極シートの製造工程を簡素化するために、前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含み、前記無地領域は前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記負極活性層が設けられず、すなわち捲回中心の端部に位置する負極集電体は外部に露出する。負極シートの製造過程においては、負極集電体が負極活性層をすべて担持できるように、負極活性スラリーの塗布長さを、負極集電体の長さより小さくなるように制御することができる。

Claims (25)

  1. リチウムイオン電池であって、
    正極シートと、負極シートと、セパレータと、を備え、
    前記正極シート、前記セパレータ及び前記負極シートは順に積層された後に内から外へ捲回されて成形され、
    前記正極シートは正極集電体を含み、前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面には保護層が設けられており、前記保護層の、前記正極集電体から離れた表面には正極活性層が設けられており、
    前記正極集電体の捲回方向において、前記保護層の長さは前記正極活性層の長さより大きい
    ことを特徴とするリチウムイオン電池。
  2. 前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は、活性層領域を含み、第１端部領域及び／又は第２端部領域を更に含み、
    前記保護層は導電保護層を含み、
    前記導電保護層は、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域、及び、活性層領域に設けられており、
    前記活性層領域に設けられる導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面には前記正極活性層が設けられる
    ことを特徴とする請求項１に記載のリチウムイオン電池。
  3. 前記保護層は絶縁保護層を更に含み、
    前記絶縁保護層は、前記第１端部領域及び／又は第２端部領域における導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  4. 前記保護層は無機フィラーを含み、
    前記無機フィラーのＤ５０は前記正極活性層における活物質のＤ５０より小さい
    ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  5. 前記無機フィラーはリチウム含有遷移金属酸化物及び／又はセラミック材料を含む
    ことを特徴とする請求項４に記載のリチウムイオン電池。
  6. 前記リチウム含有遷移金属酸化物は、コバルト酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン三元材料、ニッケルコバルトアルミニウム三元材料、ニッケルコバルトマンガンアルミニウム四元材料、リン酸鉄リチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸バナジウムリチウム、マンガン酸リチウム、リチウムリッチマンガン基のうちの１つ又は複数を含み、
    前記セラミック材料は、アルミナ、ベーマイト、二酸化ジルコニウム、二酸化チタン、二酸化ケイ素、モンモリロナイト、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムのうちの１つ又は複数を含む
    ことを特徴とする請求項５に記載のリチウムイオン電池。
  7. 前記保護層と正極集電体の間の接着力は、前記保護層と正極活性層の間の接着力より大きく、及び／又は、
    前記保護層と正極集電体の間の接着力は、前記正極活性層における活物質粒子同士の間の接着力より大きい
    ことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  8. 前記保護層におけるバインダーの質量分率は、前記正極活性層におけるバインダーの質量分率より大きい
    ことを特徴とする請求項７に記載のリチウムイオン電池。
  9. 前記保護層を前記正極集電体の表面から剥離した後に前記正極集電体上に残存する保護層の総質量は、剥離前の前記正極集電体上の保護層の総質量の１０％以上である
    ことを特徴とする請求項７に記載のリチウムイオン電池。
  10. 前記保護層を前記正極集電体の表面から剥離した後に前記正極集電体上に残存する保護層の総面積は、剥離前の前記正極集電体上の保護層の総面積の７０％以上である
    ことを特徴とする請求項７に記載のリチウムイオン電池。
  11. 前記導電保護層は、５０～９８質量％の無機フィラーと、０.５～１０質量％の第１導電剤と、１.５～５０質量％の第１バインダーとを含有する
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  12. 前記絶縁保護層は、５０～９６質量％のセラミック材料と、４～５０質量％の第２バインダーとを含有する
    ことを特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン電池。
  13. 前記保護層の厚さは前記正極活性層の厚さの１％～５０％である
    ことを特徴とする請求項１乃至１２のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  14. 前記第１端部領域に設けられる導電保護層の厚さは１～２５μｍであり、前記第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さは１～２５μｍであり、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さは１～１０μｍである
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  15. 前記第１端部領域及び／又は第２端部領域に設けられる導電保護層の厚さは、前記活性層領域に設けられる導電保護層の厚さと同一である
    ことを特徴とする請求項１４に記載のリチウムイオン電池。
  16. 前記第１端部領域における導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる絶縁保護層の厚さは１～１５μｍであり、
    前記第２端部領域における導電保護層の、前記正極集電体から離れた表面に設けられる絶縁保護層の厚さは１～１５μｍである
    ことを特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン電池。
  17. 前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は、前記正極集電体が露出される実装領域を更に含み、
    前記実装領域は前記正極集電体の１つの側面に連通する
    ことを特徴とする請求項１乃至１６のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  18. 前記正極シートは正極タブを更に含み、
    前記正極タブは、前記正極集電体の１つの機能表面の実装領域に設けられ、
    前記実装領域の、捲回中心に近い側と捲回中心から遠い側には、いずれも前記保護層が設けられる
    ことを特徴とする請求項１７に記載のリチウムイオン電池。
  19. 前記第１端部領域は、前記正極集電体の捲回方向に沿って、第１平坦領域、実装領域、第２平坦領域、第３平坦領域及び第１円弧領域を含み、
    前記実装領域には正極タブが設けられており、前記正極シートの表面には第１テープが接着されており、
    前記第１テープは、前記第３平坦領域における保護層の表面、前記第１円弧領域における保護層の表面、及び、前記活性層領域における正極活性層の少なくとも一部の表面に接着される
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  20. 前記第２端部領域は、前記正極集電体の捲回方向に沿って、第２円弧領域及び第４平坦領域を含み、
    前記正極シートの表面には第２テープが接着されており、
    前記第２テープは、前記活性層領域に設けられる正極活性層の少なくとも一部の表面、前記第２円弧領域に設けられる保護層の表面、及び、前記第４平坦領域に設けられる保護層の少なくとも一部の表面に粘着される
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  21. 前記正極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含み、
    前記無地領域は前記第２端部領域の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記保護層が設けられない
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  22. 前記正極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面はいずれも無地領域を含まない
    ことを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン電池。
  23. 前記負極シートは、負極集電体と、前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面に設けられる負極活性層と、を含み、
    前記負極活性層の長さは前記正極活性層の長さより大きい
    ことを特徴とする請求項１乃至２２のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  24. 前記負極集電体の少なくとも１つの機能表面は無地領域を含み、
    前記無地領域は前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部に位置し、前記無地領域の表面には前記負極活性層が設けられない
    ことを特徴とする請求項２３に記載のリチウムイオン電池。
  25. 前記負極集電体の、前記捲回中心から離れた端部の２つの機能表面はいずれも無地領域を含まない
    ことを特徴とする請求項２３に記載のリチウムイオン電池。
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