JP2023134038A - 回路接続用接着剤フィルム、並びに、回路接続構造体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 センサによる視認性が粒子状物によって確保されながらも当該粒子状物の凝集体の発生が充分に抑制されている回路接続用接着剤フィルム、並びに、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法を提供すること。【解決手段】 回路接続用接着剤フィルムは、導電粒子を含む回路接続用接着剤フィルムであって、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた、酸化チタンの濃度が０．５質量％～５０質量％である領域Ｔｈを含み、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、フィルムの厚さ方向の幅が５μｍを超える領域を含まない。【選択図】なし

Description

本発明は、回路接続用接着剤フィルム、並びに、回路接続構造体及びその製造方法に関する。

従来、回路接続を行うために各種の接着材料が使用されている。例えば、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント配線基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続のための接着材料として、接着剤中に導電粒子が分散された異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用されている。

異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用される精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅及び電極間隔が極めて狭くなっている。このため、微小電極上に効率良く導電粒子を捕捉させ、高い接続信頼性を得ることが必ずしも容易ではなくなっている。

これに対し、例えば特許文献１では、導電粒子を異方導電性接着シートの片側に偏在させ、導電粒子同士を離間させる手法が提案されている。

国際公開第２００５／５４３８８号

近年、コストを低下させる観点から、ガラス基板の回路電極としてインジウム－錫酸化物（ＩＴＯ：Ｔｉｎ ｄｏｐｅｄ Ｉｎｄｉｕｍ Ｏｘｉｄｅ）電極に替えてインジウム－亜鉛酸化物（ＩＺＯ：Ｚｉｎｃ ｄｏｐｅｄ Ｉｎｄｉｕｍ Ｏｘｉｄｅ）電極が使用されはじめている。ＩＺＯ電極に対しては、回路電極間の接続抵抗を低減し、回路抵抗に起因する電極焼け（バーント現象）を防止する観点から、Ａｕなどからなる最外層で覆われた導電粒子を分散させた回路接続用接着剤フィルムに代えて、ＮｉあるいはＮｉ合金やＮｉ酸化物等を含む最外層で覆われた導電粒子（以下、「ニッケル系導電粒子」ともいう。）を分散させた回路接続用接着剤フィルムが検討されている。

ニッケル系導電粒子を分散させた回路接続用接着剤フィルムを用いて回路部材同士を接続する場合、一般的に、（ｉ）ガラス基板等の回路部材の実装面に、回路接続用接着剤フィルムをラミネートする工程と、（ｉｉ）別の回路部材を、回路接続用接着剤フィルムがラミネートされた回路部材上に、それぞれの電極が互いに対向するように配置し、これらを熱圧着する工程とが行われる。

（ｉ）の工程では、回路接続用接着剤フィルムが基板上の所定の位置に貼り付けられているか否かを確認するため、生産設備にＣＣＤカメラやレーザーセンサが設置されている。しかしながら、ニッケル系導電粒子を分散させた回路接続用接着剤フィルムでは、例えばレーザーセンサを用いる場合の視認性が低下することが問題となっている。

一方で、液晶ディスプレイの高精細化に伴い、回路電極の電極幅及び電極間隔が更に小さくなっており、以下の問題が顕在化しやすくなっている。回路接続用接着剤フィルムには、短絡防止、硬化後の接着フィルムの物性調整等、様々な目的で粒子状物が配合される。しかし、粒子状物の種類及び粒子径によっては、接着剤組成物中への分散性が低下して粒子状物の凝集体が接着剤フィルム中に含まれる場合がある。このような凝集体が多くなると、実装時に隣接する回路電極間で導電粒子の動きが阻害されて、導電粒子が連結することによる短絡が発生するという問題がある。

そこで、本発明は、センサによる視認性が粒子状物によって確保されながらも当該粒子状物の凝集体の発生が充分に抑制されている回路接続用接着剤フィルム、並びに、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本発明の一側面は、導電粒子を含む回路接続用接着剤フィルムであって、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた、酸化チタンの濃度が０．５質量％～５０質量％である領域Ｔｈを含み、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、フィルムの厚さ方向の幅が５μｍを超える領域を含まない、回路接続用接着剤フィルムを提供する。

上記の回路接続用接着剤フィルムにおいては、領域Ｔｈによる着色によって、ニッケル系導電粒子を用いる場合であってもラミネートする回路部材に設けられた電極とのコントラストを得ることができ、センサによる視認性を充分確保することができる。また、領域Ｔｈは、幅及び酸化チタンの含有量が上記特定の範囲内であることにより、酸化チタンの凝集体が発生することを充分抑制しつつ形成することができる。更に、接着剤フィルムが、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、フィルムの厚さ方向の幅が５μｍを超える領域を含まないものであることにより、フィルムの製造過程において酸化チタンの凝集体が多く発生することを防止することができる。

上記の回路接続用接着剤フィルムは、フィルムの厚さ方向に５μｍ～２００μｍの幅で設けられた、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まない領域Ｔｌを更に含むことができる。この場合、回路接続に必要な絶縁機能（例えば隣接する回路電極間の絶縁性）及び接着機能を発現するための領域を、酸化チタンの凝集体の発生を充分抑制しつつ確保することが容易にできる。

上記の回路接続用接着剤フィルムにおいて、接着剤フィルムの厚みに対する領域Ｔｈの合計幅の割合が、０．０４％～４２％であってもよい。

また、接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下であってもよい。

上記の回路接続用接着剤フィルムは、導電粒子と、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた光及び熱硬化性樹脂組成物の光硬化物と、を含有する領域Ｐを含んでいてもよい。この場合、導電粒子を接着剤フィルムの一方面に側に偏在させることができるとともに、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を一層抑制することができ、対向する電極間の接続抵抗を低減することが容易となる。

本発明の別の側面は、第１の接着剤層と、第２の接着剤層と、第３の接着剤層と、を備える回路接続用接着剤フィルムであって、第１の接着剤層上に、第２の接着剤層及び第３の接着剤層がこの順又は逆の順に積層されており、第１の接着剤層は、重合性化合物と、光重合開始剤と、熱重合開始剤と、導電粒子とを、含有する、光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなり、第２の接着剤層は、熱硬化性組成物からなり、第３の接着剤層は、酸化チタンを含む熱硬化性組成物からなり、第３の接着剤層における酸化チタンの含有量が、第３の接着剤層の全質量を基準として、０．５質量％～５０質量％であり、第３の接着剤層の厚みが０．１μｍ～５μｍであり、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、厚みが５μｍを超える層を含まない、回路接続用接着剤フィルムを提供する。

上記の回路接続用接着剤フィルムにおいては、第３の接着剤層による着色によって、ニッケル系導電粒子を用いる場合であってもラミネートする回路部材に設けられた電極とのコントラストを得ることができ、センサによる視認性を充分確保することができる。また、第３の接着剤層は、幅及び酸化チタンの含有量が上記特定の範囲内であることにより、酸化チタンの凝集体が発生することを充分抑制しつつ形成することができる。更に、接着剤フィルムが、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、厚みが５μｍを超える層を含まないものであることにより、フィルムの製造過程において酸化チタンの凝集体が多く発生することを防止することができる。

上記の回路接続用接着剤フィルムにおいては、第２の接着剤層の厚みが５μｍ～２００μｍであり、第２の接着剤層は、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まないものであってもよい。この場合、回路接続に必要な絶縁機能（例えば隣接する回路電極間の絶縁性）及び接着機能を発現するための領域を、酸化チタンの凝集体の発生を充分抑制しつつ確保することが容易にできる。

また、接着剤フィルムの厚みに対する第３の接着剤層の厚みの割合が、０．０４％～４２％であってもよい。

また、接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下であってもよい。

また、第１の接着剤層の厚みが、０．１μｍ～５μｍであってもよい。

本発明の別の側面は、第１の電極を有する第１の回路部材の第１の電極が形成されている面に、上述した回路接続用接着剤フィルムのいずれかをラミネートする工程と、第２の電極を有する第２の回路部材を、回路接続用接着剤フィルムがラミネートされた第１の回路部材上に、第１の電極と第２の電極とが互いに対向するように配置し、これらを熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える、回路接続構造体の製造方法を提供する。

上記の回路接続構造体の製造方法によれば、回路接続用接着剤フィルムが第１の回路部材上の所定の位置に貼り付けられているか否かをセンサによって確認することができ、対向する電極間の導電性と隣接する回路電極間の絶縁性とを両立する回路接続構造体を得ることができる。

ところで、ＴＦＴガラス基板等の薄膜電極の下地として、Ｍｏ及びＡｌ等の金属によって金属回路を形成することが一般的となっている。しかしながら、コスト削減を目的としてドライバーＩＣなどの部品点数を削減している事情から、薄膜回路の引き回し方が非常に複雑になっており、特にＩＺＯ電極を用いたパネルでは、回路抵抗に起因する電極焼け（バーント現象）が生じることがある。そのため、ニッケル系導電粒子を配合することが望ましいが、この場合、視認性が低下しやすい。これに対し、上記の回路接続構造体の製造方法によれば、第１の回路部材がＭｏ又はＡｌを含む金属回路を有しており、回路接続用接着剤フィルムがニッケル系導電粒子を含む場合であっても、センサによる視認性を充分確保することができる。

本発明の別の側面は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材と、第１の回路部材及び第２の回路部材の間に配置され、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部と、を備え、回路接続部が、上述した回路接続用接着剤フィルムのいずれかの硬化物を含む、回路接続構造体を提供する。

本発明によれば、センサによる視認性が粒子状物によって確保されながらも当該粒子状物の凝集体の発生が充分に抑制されている回路接続用接着剤フィルム、並びに、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体及びその製造方法を提供することができる。

図１は、回路接続用接着剤フィルムの実施形態を示す模式断面図である。 図２は、回路接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。 図３は、回路接続構造体の製造方法の一実施形態における製造工程を示す模式断面図である。 図４は、回路接続構造体の製造方法の一実施形態における製造工程を示す模式断面図である。 図５は、回路接続構造体の製造方法の別の実施形態における製造工程を示す模式断面図である。 図６は、回路接続構造体の製造方法の別の実施形態における製造工程を示す模式断面図である。

本明細書中、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。また、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書において、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。また、「（ポリ）」とは「ポリ」の接頭語がある場合とない場合の双方を意味する。また、「Ａ又はＢ」とは、Ａ及びＢのどちらか一方を含んでいればよく、両方とも含んでいてもよい。また、以下で例示する材料は、特に断らない限り、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。

以下、場合により図面を参照しつつ、本発明の実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

＜回路接続用接着剤フィルム＞
本実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層と、第２の接着剤層と、第３の接着剤層と、を備え、第１の接着剤層上に、第２の接着剤層及び第３の接着剤層がこの順又は逆の順に積層されている。

図１は、本実施形態に係る回路接続用接着剤フィルムの実施形態を示す模式断面図である。図１の（ａ）に示す回路接続用接着剤フィルム１ａ（以下、単に「接着剤フィルム１ａ」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、第２の接着剤層２上に積層された第３の接着剤層６とを備える。図１の（ｂ）に示す回路接続用接着剤フィルム１ｂ（以下、単に「接着剤フィルム１ｂ」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第３の接着剤層６と、第３の接着剤層６上に積層された第２の接着剤層３とを備える。

（第１の接着剤層）
第１の接着剤層２は、光及び熱硬化性組成物の硬化物（光硬化物）からなる。光及び熱硬化性組成物は、（Ａ）重合性化合物（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）、（Ｂ）光重合開始剤（以下、「（Ｂ）成分」ともいう。）、（Ｃ）熱重合開始剤（以下、「（Ｃ）成分」ともいう。）及び（Ｄ）導電粒子４（以下、「（Ｄ）成分」ともいう。）を含有する。

第１の接着剤層２は、例えば、光及び熱硬化性組成物からなる層に対して光エネルギーを照射することで（Ａ）成分を重合させ、光及び熱硬化性組成物を硬化（光硬化）させることで得られる。つまり、第１の接着剤層２は、導電粒子４と、光及び熱硬化性組成物の導電粒子４以外の成分を硬化させてなる接着剤成分５と、からなる。接着剤成分５には、少なくとも（Ａ）成分の重合体及び（Ｃ）成分が含まれる。接着剤成分５は、未反応の（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を含有していてもよく、含有していなくてもよい。

［（Ａ）成分：重合性化合物］
（Ａ）成分は、例えば、光（例えば紫外光）の照射によって光重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。（Ａ）成分は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（Ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

（Ａ）成分は、少なくとも一つの重合性基を有する。重合性基は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基であってよい。すなわち、（Ａ）成分は、ラジカル重合性化合物であってよい。ラジカル重合性基としては、例えば、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、（メタ）アクリロイル基、マレイミド基等が挙げられる。

（Ａ）成分が有する重合性基の数は、重合後、接続抵抗を低減するために必要な物性及び架橋密度が得られやすい観点から、２以上であってよく、重合時の硬化収縮を抑える観点から、１０以下であってよい。重合時の硬化収縮を抑えることは、光照射後に、均一で安定した膜（第１の接着剤層）が得られる点で好ましい。本実施形態では、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとるために、重合性基の数が上記範囲内の重合性化合物を使用した上で、重合性基の数が上記範囲外の重合性化合物を追加で使用してもよい。

（Ａ）成分の具体例としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体、天然ゴム、イソプレンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、ブタジエンゴム、スチレン－ブタジエンゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。

（メタ）アクリレート化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ラウリル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス〔４－（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。

マレイミド化合物としては、１－メチル－２，４－ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｍ－トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチル－ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－３，３－ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－４－８（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４マレイミドフェノキシ）－２－シクロヘキシル）ベンゼン、２，２’－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。

ビニルエーテル化合物としては、ジエチレングリコールジビニルエーテル、ジプロピレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル等が挙げられる。

アリル化合物としては、１，３－ジアリルフタレート、１，２－ジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。

（Ａ）成分は、硬化反応速度と硬化後の物性とのバランスに優れる観点から、（メタ）アクリレート化合物であることが好ましい。（Ａ）成分は、接続抵抗を低減させるための凝集力と、接着力を向上させるための伸びを両立し、より優れた接着特性を得る観点から、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物であってよい。また、（Ａ）成分は、凝集力を向上させ、接続抵抗をより低減させる観点から、トリシクロデカン骨格等の高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物であってよい。

（Ａ）成分は、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとり、接続抵抗をより低減させ、接続信頼性を向上させる観点から、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を導入した化合物（例えば、ポリウレタン（メタ）アクリレート）であってよい。この場合、（Ａ）成分の重量平均分子量は、架橋密度と硬化収縮とのバランスに優れる観点から、３０００以上であってよく、５０００以上であってよく、１万以上であってよい。また、（Ａ）成分の重量平均分子量は、他成分との相溶性に優れる観点から、１００万以下であってよく、５０万以下であってよく、２５万以下であってよい。なお、重量平均分子量は、実施例に記載の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。

（Ａ）成分は、（メタ）アクリレート化合物として、下記一般式（１）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物を含むことが好ましい。この場合、無機物（金属等）の表面に対する接着強度が向上するため、電極同士（例えば回路電極同士）の接着に好適である。

（Ａ）成分は、下記式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物（リン酸エステル構造を有する（メタ）アクリレート化合物）を含んでいてよい。この場合、無機物（金属等）の表面に対する接着強度が向上するため、電極同士（例えば回路電極同士）の接着に好適である。

式（１）中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒは、水素原子又はメチル基を示す。

上記リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物は、例えば、無水リン酸と２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物の具体例としては、モノ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。

式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の含有量は、無機物（金属等）の表面に対する接着力を更に向上させ、電極同士（例えば回路電極同士）の接着強度を更に向上させる観点では、例えば、（Ａ）成分の全質量を基準として、０．１質量％以上、０．５質量％以上又は１質量％以上であってよく、２０質量％以下、１０質量％以下又は５質量％以下であってよく、０．１～２０質量％、０．５～１０質量％又は１～５質量％であってよい。

（Ａ）成分の含有量は、接続抵抗を更に低減し、接続信頼性を更に向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点では、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、２０質量％以上、３０質量％以上又は４０質量％以上であってよい。（Ａ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑える観点では、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、９０質量％以下、８０質量％以下、７０質量％以下又は６０質量％であってよい。これらの観点から、（Ａ）成分の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、５～９０質量％、１０～８０質量％、２０～７０質量％、３０～６０質量％又は４０～６０質量％であってよい。

［（Ｂ）成分：光重合開始剤］
（Ｂ）成分は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む光、好ましくは２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長を含む光、更に好ましくは３６５ｎｍの波長を含む光（例えば紫外光）の照射によってラジカル、カチオン又はアニオンを発生する光重合開始剤（光ラジカル重合開始剤、光カチオン重合開始剤又は光アニオン重合開始剤）である。（Ｂ）成分は、低温短時間での硬化がより容易となる観点から、光ラジカル重合開始剤であることが好ましい。（Ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

光ラジカル重合開始剤は、光により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、光ラジカル重合開始剤は、外部からの光エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。光ラジカル重合開始剤としては、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造、アクリジン構造、α－アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造、Ｎ－フェニルグリシン構造、アシルフォスフィンオキサイド構造、ベンジルジメチルケタール構造、α－ヒドロキシアルキルフェノン構造等の構造を有する光重合開始剤が挙げられる。

（Ｂ）成分としては、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、下記式（Ｉ）で示される構造を有する光重合開始剤が好ましく用いられる。光重合開始剤は、下記式（Ｉ）で示される構造を複数有していてよい。

上記式（Ｉ）で示される構造は、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造又はアクリジン構造であってよい。すなわち、光及び熱硬化性組成物は、上記式（Ｉ）で示される構造として、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造及びアクリジン構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤を含有していてよい。これらの中でも、オキシムエステル構造を有する光重合開始剤を用いる場合、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する傾向がある。

オキシムエステル構造を有する化合物の中でも、上記の効果が得られやすい点で、下記式（ＶＩ）で示される構造を有する化合物を用いることができる。

式（ＶＩ）中、Ｒ^１１、Ｒ^１２及びＲ^１３は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、又は芳香族系炭化水素基を含む有機基を示す。

オキシムエステル構造を有する化合物の具体例としては、１－フェニル－１，２－ブタンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－ｏ－ベンゾイルオキシム、１，３－ジフェニルプロパントリオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－３－エトキシプロパントリオン－２－（ｏ－ベンゾイル）オキシム、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１－［９－エチル－６－（２－メチルベンゾイル）－９Ｈ－カルバゾール－３－イル］－，１－（ｏ－アセチルオキシム）等が挙げられる。

ビスイミダゾール構造を有する化合物としては、２－（ｏ－クロロフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２－（ｏ－クロロフェニル）－４，５－ジ（ｍ－メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２－（ｏ－フルオロフェニル）－４，５－フェニルイミダゾール二量体、２－（ｏ－メトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２－（ｐ－メトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２，４－ジ（ｐ－メトキシフェニル）－５－フェニルイミダゾール二量体、２－（２，４－ジメトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５－トリアリールイミダゾール二量体が挙げられる。

アクリジン構造を有する化合物としては、９－フェニルアクリジン、１，７－ビス（９，９’－アクリジニル）ヘプタン等が挙げられる。

上記式（Ｉ）で示される構造を有する光重合開始剤の含有量は、導電粒子の流動抑制効果が更に向上する観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１質量％以上、０．３質量％以上、０．４５質量％以上、０．５５質量％以上又は０．８５質量％以上であってよい。上記式（Ｉ）で示される構造を有する光重合開始剤の含有量は、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、１．２質量％以下、０．９質量％以下又は０．６質量％以下であってよい。これらの観点から、上記式（Ｉ）で示される構造を有する光重合開始剤の含有量は、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１～１．２質量％、０．３～１．２質量％、０．４５～０．９質量％又は０．４５～０．６質量％であってよい。

（Ｂ）成分の含有量（光重合開始剤の含有量の合計）は、導電粒子の流動抑制効果が更に向上する観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．３質量％以上、０．４５質量％以上、０．５５質量％以上又は０．８５質量％以上であってよい。（Ｂ）成分の含有量は、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、１．２質量％以下、０．９質量％以下又は０．６質量％以下であってよい。これらの観点から、（Ｂ）成分の含有量は、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．３～１．２質量％、０．４５～０．９質量％又は０．４５～０．６質量％であってよい。

［（Ｃ）成分：熱重合開始剤］
（Ｃ）成分は、熱によりラジカル、カチオン又はアニオンを発生する熱重合開始剤（熱ラジカル重合開始剤、熱カチオン重合開始剤又は熱アニオン重合開始剤）であってよく、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。（Ｃ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、熱ラジカル重合開始剤は、外部からの熱エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。熱ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物及びアゾ化合物から任意に選択することができる。熱ラジカル重合開始剤としては、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、有機過酸化物であってよく、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０～１７５℃であり、且つ、重量平均分子量が１８０～１０００の有機過酸化物であってよい。有機過酸化物の１分間半減期温度が上記の範囲にある場合、貯蔵安定性に更に優れる傾向があり、充分に高いラジカル重合性が得られることから、短時間で硬化させることも可能となる。

（Ｃ）成分の具体例としては、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ－ｔ－ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ－アミルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、３－ヒドロキシ－１，１－ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシネオデカノエート、ジ（３－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（３－メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ－アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ－アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ－アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’－アゾビス－２，４－ジメチルバレロニトリル、１，１’－アゾビス（１－アセトキシ－１－フェニルエタン）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリン酸）、１，１’－アゾビス（１－シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物などが挙げられる。

（Ｃ）成分の含有量は、速硬化性に優れる観点、並びに、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。（Ｃ）成分の含有量は、ポットライフの観点から、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってよい。

［（Ｄ）成分：導電粒子］
（Ｄ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ｄ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子を用いる場合、光及び熱硬化性組成物の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易となる。そのため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ｄ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。

回路電極間の接続抵抗を低減する観点から、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選択される少なくとも一種を含む最外層で覆われた導電粒子を用いることができる。Ｎｉ合金としては、Ｎｉ－Ｂ、Ｎｉ－Ｗ、Ｎｉ－Ｂ、Ｎｉ－Ｗ－Ｃｏ、Ｎｉ－Ｆｅ及びＮｉ－Ｃｒが挙げられる。Ｎｉ酸化物としては、ＮｉＯが挙げられる。

（Ｄ）成分は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子、又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。（Ｄ）成分が絶縁被覆導電粒子であると、（Ｄ）成分の含有量が多い場合であっても、粒子の表面が樹脂で被覆されているため、（Ｄ）成分同士の接触による短絡の発生を抑制でき、また、隣り合う電極回路間の絶縁性を向上させることもできる。（Ｄ）成分は、上述した各種導電粒子の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。

（Ｄ）成分の最大粒径は、電極の最小間隔（隣り合う電極間の最短距離）よりも小さいことが必要である。（Ｄ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｄ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、（Ｄ）成分の最大粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を（Ｄ）成分の最大粒径とする。なお、（Ｄ）成分が突起を有するなどの球形ではない場合、（Ｄ）成分の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。

（Ｄ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｄ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、（Ｄ）成分の平均粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。

第１の接着剤層２において、（Ｄ）成分は均一に分散されていることが好ましい。第１の接着剤層２における（Ｄ）成分の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られやすい観点から、１００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよく、１０００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよく、２０００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよい。第１の接着剤層２における（Ｄ）成分の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を向上させる観点から、１０００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよく、５００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよく、１００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよい。

第１の接着剤層２において、導電粒子の７０％以上又は９０％以上が他の導電粒子と離間した状態となっているものであってもよい。なお、導電粒子が隣接する他の導電粒子と離間した状態（単分散状態）で存在している比率（単分散率）は、接着剤層における導電粒子の状態を金属顕微鏡を用いて２００倍の倍率で観察し、下記の式で求めることができる。
単分散率（％）＝（０．１６ｍｍ^２中の単分散状態の導電粒子数／０．１６ｍｍ^２中の導電粒子数）×１００

（Ｄ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、０．１体積％以上であってよく、１体積％以上であってよく、５体積％以上であってよい。（Ｄ）成分の含有量は、短絡を抑制しやすい観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、５０体積％以下であってよく、３０体積％以下であってよく、２０体積％以下であってよい。なお、光及び熱硬化性組成物又はその硬化物の全体積を基準とした（Ｄ）成分の含有量は上記範囲と同じであってよい。

（Ｄ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点では、例えば、第１の接着剤層の全質量基準で、５質量％以上、１５質量％以上又は２０質量％以上であってよい。（Ｄ）成分の含有量は、短絡を抑制しやすい観点では、例えば、第１の接着剤層の全質量基準で、８０質量％以下、７０質量％以下又は６０質量％以下であってよい。これらの観点から、（Ｄ）成分の含有量は、例えば、第１の接着剤層の全質量基準で、５～８０質量％、１０～７０質量％又は２０～６０質量％であってよい。なお、光及び熱硬化性組成物又はその硬化物の全質量を基準とした（Ｄ）成分の含有量は上記範囲と同じであってよい。

［その他の成分］
光及び熱硬化性組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材（以下、（Ｇ）成分ともいう。）等が挙げられる。これらの成分は、第１の接着剤層２に含有されていてもよい。

熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム等が挙げられる。光及び熱硬化性組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、第１の接着剤層を容易に形成することができる。また、光及び熱硬化性組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、光及び熱硬化性組成物の硬化時に発生する、第１の接着剤層の応力を緩和することができる。また、熱可塑性樹脂が水酸基等の官能基を有する場合、第１の接着剤層の接着性が向上しやすい。熱可塑性樹脂の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、５質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよく、５～８０質量％であってよい。

カップリング剤としては、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。光及び熱硬化性組成物がカップリング剤を含有する場合、接着性を更に向上することができる。カップリング剤の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよい。なお、本明細書では、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を有するシランカップリング剤は、重合性化合物には含まれないものとする。

（Ｇ）充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。光及び熱硬化性組成物が充填材を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子などの有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。充填材の最大径は、導電粒子４の最小粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物の全体積を基準として、１体積％以上であってよく、３０体積％以下であってよく、１～３０体積％であってよい。また、充填材の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０～５０質量％であってよく、１～１０質量％であってよい。

光及び熱硬化性組成物は、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤を含有していてもよい。これらの添加剤の含有量は、光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、例えば０．１～１０質量％であってよい。これらの添加剤は、第１の接着剤層２に含有されていてもよい。

上述した各成分の、第１の接着剤層中の導電粒子以外の成分の全質量を基準とした含有量は、上述した光及び熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準とした含有量の範囲と同じであってよい。

第１の接着剤層２の厚さｄ１は、導電粒子４が対向する電極間で捕捉されやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点では、導電粒子４の平均粒径の０．１倍以上であってよく、０．２倍以上であってよく、０．３倍以上であってよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１は、熱圧着時に導電粒子が対向する電極間ではさまれた際に、より導電粒子が潰れやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点では、導電粒子４の平均粒径の０．８倍以下であってよく、０．７倍以下であってよい。これらの観点から、第１の接着剤層２の厚さｄ１は、導電粒子４の平均粒径の０．１～０．８倍であってよく、０．２～０．８倍であってよく、０．３～０．７倍であってよい。なお、第１の接着剤層２の厚さｄ１は、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層の厚さをいう。

第１の接着剤層２の厚さｄ１と導電粒子４の平均粒径とが上記のような関係を満たす場合、例えば、図１の（ａ）に示すように、第１の接着剤層２中の導電粒子４の一部が、第１の接着剤層２から第２の接着剤層３側に突出していてよい。この場合、隣り合う導電粒子４，４の離間部分には、第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓが位置している。導電粒子４は、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３側とは反対側の面２ａには露出しておらず、反対側の面２ａは平坦面となっていてよい。これと同様に、図１の（ｂ）に示す回路接続用接着剤フィルム１ｂの場合、第１の接着剤層２中の導電粒子４の一部が、第１の接着剤層２から第３の接着剤層６側に突出していてよい。この場合、隣り合う導電粒子４，４の離間部分には、第１の接着剤層２と第３の接着剤層６との境界Ｓが位置している。導電粒子４は、第１の接着剤層２における第３の接着剤層６側とは反対側の面２ｂには露出しておらず、反対側の面２ｂは平坦面となっていてよい。導電粒子の表面を沿うように導電粒子上に境界Ｓが存在することにより、第１の接着剤層２中の導電粒子Ｐが第１の接着剤層２から第２の接着剤層３側に突出することなく、上記の関係を満たしていてもよい。

第１の接着剤層２の厚さｄ１は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１は、例えば、０．５μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよい。なお、導電粒子４の一部が第１の接着剤層２の表面から露出（例えば、第２の接着剤層３又は第３の接着剤層６側に突出）している場合、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３又は第３の接着剤層６側とは反対側の面２ａ，２ｂから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層２と第２の接着剤層３又は第３の接着剤層６との境界Ｓまでの距離（図１の（ａ）及び（ｂ）においてｄ１で示す距離）が第１の接着剤層２の厚さであり、導電粒子４の露出部分は第１の接着剤層２の厚さには含まれない。導電粒子４の露出部分の長さは、例えば、０．１μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよい。

接着剤層の厚さは、以下の方法により測定することができる。まず、接着剤フィルムを２枚のガラス（厚さ：１ｍｍ程度）で挟み込む。次いで、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（商品名：ＪＥＲ８１１、三菱ケミカル株式会社製）１００ｇと、硬化剤（商品名：エポマウント硬化剤、リファインテック株式会社製）１０ｇとからなる樹脂組成物で注型する。その後、研磨機を用いて断面研磨を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、商品名：ＳＥ－８０２０、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各接着剤層の厚さを測定する。

（第２の接着剤層）
第２の接着剤層３は、例えば、（ａ）重合性化合物（以下、（ａ）成分ともいう。）及び（ｂ）熱重合開始剤（以下、（ｂ）成分ともいう。）を含有する第１の熱硬化性組成物からなる。第２の接着剤層３を構成する第１の熱硬化性組成物は、回路接続時に流動可能な熱硬化性組成物であり、例えば、未硬化の熱硬化性組成物である。

［（ａ）成分：重合性化合物］
（ａ）成分は、例えば、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。（ａ）成分としては、（Ａ）成分として例示した化合物を用いることができる。（ａ）成分は、低温短時間での接続が容易となり、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物であってもよい。ラジカル重合性化合物及びその組み合わせの例は、（Ａ）成分と同様である。

（ａ）成分はモノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（ａ）成分は、（Ａ）成分と同一であっても異なっていてもよい。

（ａ）成分の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってよい。（ａ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができ、良好な信頼性が得られる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。これらの観点から、（ａ）成分の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量基準で、１０～９０質量％、２０～８０質量％、３０～７０質量％であってよい。

［（ｂ）成分：熱重合開始剤］
（ｂ）成分としては、（Ｃ）成分と同様の熱重合開始剤を用いることができる。（ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（ｂ）成分は、熱ラジカル重合開始剤であってもよく、（ｂ）成分における熱ラジカル重合開始剤の例は、（Ｃ）成分と同様である。

（ｂ）成分の含有量は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。（ｂ）成分の含有量は、ポットライフの観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよい。これらの観点から、（ｂ）成分の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量基準で、０．１～３０質量％、０．５～２０質量％又は１～１０質量％であってよい。

［その他の成分］
熱硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層２におけるその他の成分の詳細と同じである。

熱硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分に代えて、又は、（ａ）成分及び（ｂ）成分に加えて、熱硬化性樹脂を含有していてもよい。この場合、熱硬化性組成物は、熱硬化性樹脂を硬化するために用いられる硬化剤を含有していてもよい。

熱硬化性樹脂は、熱により硬化する樹脂であり、少なくとも一つの熱硬化性基を有する。熱硬化性樹脂は、例えば、熱によって硬化剤と反応することにより架橋する化合物である。熱硬化性樹脂として一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

熱硬化性基は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、例えば、エポキシ基、オキセタン基等であってよい。

熱硬化性樹脂の具体例としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、Ｆ、ＡＤ等と、の反応生成物であるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック、クレゾールノボラック等との反応生成物であるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物などのエポキシ樹脂が挙げられる。

硬化剤としては、熱によりカチオン種を発生する硬化剤であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。硬化剤としては、例えば、スルホニウム塩、ヨードニウム塩等が挙げられる。

（ａ）成分及び（ｂ）成分に代えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。（ａ）成分及び（ｂ）成分に加えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。硬化剤の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．１質量部以上であってよく、５０質量部以下であってよい。

熱硬化性組成物が充填材を含む場合、その含有量は、第３の接着剤層における充填材の含有量との関係において後述する所定の条件を満たすように設定することができ、例えば、熱硬化性組成物（充填材を含む）の全質量基準で、４０質量％以下であってもよく、２０質量％以下であってもよく、１０質量％以下であってもよく、０．１～２０質量％であってもよく、１～１０質量％であってもよい。

第２の接着剤層３における導電粒子の含有量は、例えば、第２の接着剤層の全質量基準で、１質量％以下であってよい。第２の接着剤層３は、導電粒子を含んでいなくてもよい。なお、第２の接着剤層３が導電粒子を含む場合、上述した各成分の熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準とする含有量は、上述した熱硬化性組成物の全質量基準での含有量の範囲と同じであってもよい。

第２の接着剤層３の厚さｄ２は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第２の接着剤層３の厚さｄ２は、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよい。なお、導電粒子４の一部が第１の接着剤層２の表面から露出（例えば、第２の接着剤層３側に突出）している場合、第２の接着剤層３における第１の接着剤層２側とは反対側の面３ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓまでの距離（図１の（ａ）においてｄ２で示す距離）が第２の接着剤層３の厚さである。また、図１の（ｂ）に示す回路接続用接着剤フィルム１ｂの場合、第２の接着剤層３における第３の接着剤層６との境界６ｂから、第２の接着剤層３の第３の接着剤層６側とは反対側の面３ｂまでの距離（図１の（ｂ）においてｄ２で示す距離）が第２の接着剤層３の厚さである。

第２の接着剤層３は、厚みが５μｍ～２００μｍであり、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まないものであってもよい。このような接着剤層は、その形成において酸化チタンの凝集体の発生を抑制することが容易であるとともに、接着剤フィルムに、回路接続に必要な絶縁機能（例えば隣接する回路電極間の絶縁性）及び接着機能を付与することができる。

第２の接着剤層３の厚さｄ２に対する第１の接着剤層２の厚さｄ１の比（第１の接着剤層２の厚さｄ１／第２の接着剤層３の厚さｄ２）は、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な信頼性が得られる観点から、１以上であってよく、１００以下であってよい。なお、第２の接着剤層の厚さは、例えば、第１の接着剤層２の厚さｄ１の測定方法と同様の方法で求めることができる。

（第３の接着剤層）
第３の接着剤層６は、例えば、（Ｐ）重合性化合物（以下、（Ｐ）成分ともいう。）及び（Ｑ）熱重合開始剤（以下、（Ｑ）成分ともいう。）及び（Ｔ）酸化チタン（以下、（Ｔ）成分ともいう。）を含有する第２の熱硬化性組成物からなる。第３の接着剤層６を構成する第２の熱硬化性組成物は、回路接続時に流動可能な熱硬化性組成物であり、例えば、未硬化の熱硬化性組成物である。

［（Ｐ）成分：重合性化合物］
（Ｐ）成分は、例えば、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。（Ｐ）成分としては、（Ａ）成分として例示した化合物を用いることができる。（Ｐ）成分は、低温短時間での接続が容易となり、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物であってよい。ラジカル重合性化合物及びその組み合わせの例は、（Ａ）成分と同様である。

（Ｐ）成分はモノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（Ｐ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（Ｐ）成分は、（Ａ）成分と同一であっても異なっていてもよい。

（Ｐ）成分の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってよい。（Ｐ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができ、良好な信頼性が得られる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。これらの観点から、（Ｐ）成分の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量基準で、１０～９０質量％、２０～８０質量％、３０～７０質量％であってよい。

［（Ｑ）成分：熱重合開始剤］
（Ｑ）成分としては、（Ｃ）成分と同様の熱重合開始剤を用いることができる。（Ｑ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（Ｑ）成分は、熱ラジカル重合開始剤であってよく、熱ラジカル重合開始剤の例は、（Ｃ）成分と同様である。

（Ｑ）成分の含有量は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。（Ｑ）成分の含有量は、ポットライフの観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよい。これらの観点から、（Ｑ）成分の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量基準で、０．１～３０質量％、０．５～２０質量％又は１～１０質量％であってよい。

［（Ｔ）成分：酸化チタン］
（Ｔ）成分としては、平均粒径（一次粒径）が０．０１～０．５μｍである酸化チタン粒子を用いることができる。

（Ｔ）成分の含有量は、視認性の確保及び凝集体の発生を抑制する観点から、熱硬化性組成物（充填材を含む）の全質量基準で、０．５質量％～５０質量％であってもよく、２質量％～３０質量％であってもよく、３質量％～１５質量％であってもよく、１質量％～２０質量％であってもよく、２質量％～１０質量％であってもよい。換言すれば、第３の接着剤層における酸化チタンの濃度が上記の範囲となるように、酸化チタンの配合量を設定することができる。

［その他の成分］
熱硬化性組成物は、（Ｐ）成分、（Ｑ）成分及び（Ｔ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、酸化チタン以外の充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層２におけるその他の成分の詳細と同じである。

熱硬化性組成物は、（Ｐ）成分及び（Ｑ）成分に代えて、又は、（Ｐ）成分及び（Ｑ）成分に加えて、上述した熱硬化性樹脂を含有していてもよい。この場合、熱硬化性組成物は、上述した熱硬化性樹脂を硬化するために用いられる硬化剤を含有していてもよい。（Ｐ）成分及び（Ｑ）成分に代えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。（Ｐ）成分及び（Ｑ）成分に加えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。硬化剤の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．１質量部以上であってよく、５０質量部以下であってよい。

第３の接着剤層６における導電粒子の含有量は、例えば、第３の接着剤層の全質量基準で、１質量％以下であってよく、第３の接着剤層６は、導電粒子を含んでいなくてもよい。なお、第３の接着剤層６が導電粒子を含む場合、上述した各成分の熱硬化性組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準とする含有量は、上述した熱硬化性組成物の全質量基準での含有量の範囲と同じであってもよい。

第３の接着剤層６の厚さｄ３は、視認性の確保及び凝集体の発生を抑制する観点から、０．１μｍ～５μｍであってもよく、０．５μｍ～３μｍであってもよく、０．５μｍ～１．５μｍであってもよい。

回路部材とのコントラストが確保されやすくなる観点から、接着剤フィルムの厚み（本実施形態の回路接続用接着剤フィルムにおいてはｄ１＋ｄ２＋ｄ３）に対する第３の接着剤層の厚みｄ３の割合が、０．０４％～４２％であってもよく、４％～３０％であってもよく、１１％～１５％であってもよい。

第３の接着剤層６の厚さｄ３は、視認性と、回路接続に必要な絶縁機能（例えば隣接する回路電極間の絶縁性）及び接着機能とを高水準で両立させる観点から、第２の接着剤層及び第３の接着剤層の厚みの合計（ｄ２＋ｄ３）に対する割合として、１１％～２０％であってよく、４％～６％であってよい。なお、第３の接着剤層の厚さは、例えば、第１の接着剤層２の厚さｄ１の測定方法と同様の方法で求めることができる。

第２の接着剤層及び第３の接着剤層の厚みの合計（ｄ２＋ｄ３）は、実装後の回路内を接着剤フィルムで十分に充填させることによって接続された回路間の接着力を高める観点から、５～２００μｍであってよく、６～２５μｍであってよく、７．５～１４μｍであってよい。

本実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下であってもよく、視認性の確保及び凝集体の発生を抑制する観点から、０．００６体積％～１２体積％であってもよく、０．０１体積％～０．５体積％であってもよい。

接着剤フィルム１ａ，１ｂの厚さ（接着剤フィルム１ａ，１ｂを構成するすべての層の厚さの合計。図１の（ａ）及び（ｂ）においては、第１の接着剤層２の厚さｄ１と、第２の接着剤層３の厚さｄ２と、第３の接着剤層６の厚さｄ３との合計。）は、例えば５μｍ以上であってよく、２０５μｍ以下であってよい。

本実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、凝集体の発生を抑制する観点から、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、厚みが５μｍを超える層を含まないものであってもよい。

接着剤フィルム１ａ，１ｂでは、導電粒子４が第１の接着剤層２中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１ａ，１ｂは、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムである。接着剤フィルム１ａ，１ｂは、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられる。

接着剤フィルム１ａ，１ｂによれば、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制できる。また、接着剤フィルム１ａ，１ｂによれば、回路部材の対向する電極間の導通を充分に確保することができ、なおかつ高温高湿環境下における耐剥離性に優れた回路接続構造体を得ることができる。

以上、本実施形態の回路接続用接着剤フィルムについて説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。

本実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、第３の接着剤層が、第２の接着剤層の一方に積層された構造を有しているが、第２の接着剤層の両側に積層されていてもよく、第２の接着剤層が分割され、その間に積層されていてもよい。

前者の場合（第３の接着剤層Ａ／第２の接着剤層／第３の接着剤層Ｂ）、第３の接着剤層Ａ及び第３の接着剤層Ｂにおける酸化チタンの濃度及び層の厚さは、上述した第３の接着剤層と同様に設定することができる。例えば、第３の接着剤層Ａ及び第３の接着剤層Ｂのそれぞれにおける酸化チタンの濃度は、０．５質量％～５０質量％とすることができ、上述した範囲と同様にすることができ、第３の接着剤層Ａ及び第３の接着剤層Ｂの厚さはそれぞれ、０．１μｍ～５μｍとすることができ、上述した範囲と同様にすることができる。なお、これらの場合、接着剤フィルムの厚みに対する第３の接着剤層Ａ及び第３の接着剤層Ｂの合計厚みの割合が、０．０４％～４２％であってもよく、４％～３０％であってもよく、１１％～１５％であってもよい。

後者の場合（第２の接着剤層Ａ／第３の接着剤層／第２の接着剤層Ｂ）、第２の接着剤層Ａ及び第２の接着剤層Ｂにおける酸化チタンの濃度若しくは酸化チタンの有無及び層の厚さは、上述した第２の接着剤層と同様に設定することができる。例えば、第２の接着剤層Ａ及び第２の接着剤層Ｂはそれぞれ、厚みが５μｍ～２００μｍであり、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まないものとすることができ、上述した範囲と同様にすることができる。

また、回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層の第２の接着剤及び第３の接着剤層が設けられている側とは反対側の面上に、第４の接着剤層を更に備えていてよい。この場合、第４の接着剤層は、例えば、第２の接着剤層及び第３の接着剤層と同様に熱硬化性組成物からなるものであってもよい。

第４の接着剤層の厚さは、接着剤フィルムの最低溶融粘度、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第４の接着剤層の厚さは、第２の接着剤層３の厚さｄ２よりも小さいことが好ましい。第４の接着剤層の厚さは、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、０．２μｍ以上であってよく、３．０μｍ以下であってよい。なお、第４の接着剤層の厚さは、例えば、第１の接着剤層２の厚さｄ１の測定方法と同様の方法で求めることができる。

また、上記実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムであるが、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有していない導電性接着剤フィルムであってもよい。

回路接続用接着剤フィルムの別の実施形態は、導電粒子を含む回路接続用接着剤フィルムであって、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた、酸化チタンの濃度が０．５質量％～５０質量％である領域Ｔｈを含む。これを、以下、「回路接続用接着剤フィルムＦ」ともいう。

領域Ｔｈによる着色によって、ニッケル系導電粒子を用いる場合であってもラミネートする回路部材に設けられた電極とのコントラストを得ることができ、センサによる視認性を充分確保することができる。また、領域Ｔｈは、幅及び酸化チタンの含有量が上記特定の範囲内であることにより、酸化チタンの凝集体が発生することを充分抑制しつつ形成することができる。

回路接続用接着剤フィルムＦは、酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、フィルムの厚さ方向の幅が５μｍを超える領域を含まないものであってもよい。この場合、フィルムの製造過程において酸化チタンの凝集体が多く発生することを防止することができる。

回路接続用接着剤フィルムＦは、導電粒子が、接着剤フィルムの一方面側に偏在し、導電粒子を含まない熱硬化性組成物からなる領域Ｓを含むものであってもよい。この場合、領域Ｓに上記領域Ｔｈが含まれていてもよい。

また、回路接続用接着剤フィルムＦは、フィルムの厚さ方向に５μｍ～２００μｍの幅で設けられた、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まない領域Ｔｌを含む、ものであってもよい。この場合、回路接続用接着剤フィルムＦが上記領域Ｓを含み、この領域Ｓに上記領域Ｔｈと上記領域Ｔｌとが含まれていてもよい。

回路接続用接着剤フィルムＦは、導電粒子と、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた光及び熱硬化性樹脂組成物の光硬化物と、を含有する領域Ｐを含んでいてもよい。また、領域Ｓが領域Ｐに隣接して設けられていてもよい。この場合、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を一層抑制することができ、対向する電極間の接続抵抗を低減することが容易となる。なお、領域Ｐにおける光硬化物のフィルムの厚み方向における幅とは、領域Ｐのフィルムの厚み方向における一方の端（領域Ｐの基材側の終点）（例えば、基材との境界）から他方の端（領域Ｐの基材側とは反対側の終点）（例えば、領域Ｓとの境界）までの距離を意味し、これらの端の位置は、隣り合う導電粒子と導電粒子との間とする。領域Ｐにおいては、導電粒子がフィルムの厚み方向とは直交する方向に並んで配置されており、隣り合う導電粒子と導電粒子との間に上記の光硬化物が存在していてもよい。

回路接続用接着剤フィルムＦは、上述した接着剤フィルム１ａ，１ｂと同様の構成を有していてもよい。例えば、接着剤フィルム１ａ，１ｂにおける第２の接着剤層及び第３の接着剤層が上記の領域Ｓであり、第１の接着剤層が上記の領域Ｐであり、第２の接着剤層が上記の領域Ｔｌであり、第３の接着剤層が上記の領域Ｔｈであってもよい。

領域Ｔｈは、上述した第３の接着剤層と同様の構成を有することができる。領域Ｔｈの幅は、上述した第３の接着剤層の厚みと同様に設定することができ、領域Ｔｈにおける酸化チタンの濃度は、上述した第３の接着剤層における酸化チタン濃度と同様の範囲にすることができる。

領域Ｔｌは、上述した第２の接着剤層と同様の構成を有することができる。例えば、領域Ｔｌの幅は、上述した第２の接着剤層の厚みと同様の範囲に設定することができ、領域Ｔｌにおける酸化チタンの有無若しくは酸化チタンの濃度は、上述した第２の接着剤層と同様の範囲に設定することができる。

領域Ｐは、上述した第１の接着剤層と同様の構成を有することができる。

回路接続用接着剤フィルムＦは、接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下であってもよい。また、接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量は、上述した範囲と同様にすることができる。

＜回路接続用接着剤フィルムの製造方法＞
本実施形態の回路接続用接着剤フィルム１ａ、１ｂの製造方法は、例えば、上述した第１の接着剤層２を用意する用意工程（第１の用意工程）と、第１の接着剤層２上に上述した第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６を積層する積層工程と、を備える。回路接続用接着剤フィルム１ａ、１ｂの製造方法は、第２の接着剤層３を用意する用意工程（第２の用意工程）及び第３の接着剤層６を用意する用意工程（第３の用意工程）を更に備えていてもよい。なお、第１の用意工程及び第２の用意工程を行う順番は限定されず、第１の用意工程を先に行ってもよく、第２の用意工程を先に行ってもよい。第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６を積層する順序は、第２の接着剤層３が先であってもよく、第３の接着剤層６が先であってもよい。また、回路接続用接着剤フィルム１ａ、１ｂの製造方法は、第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６の積層体を用意する用意工程（第４の用意工程）を備え、上記積層工程が、この積層体を第１の接着剤層２上に積層する工程であってもよい。

第１の用意工程では、例えば、基材上に第１の接着剤層２を形成して第１の接着剤フィルムを得ることにより、第１の接着剤層２を用意する。具体的には、まず、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を、溶剤（有機溶媒）中に加え、攪拌混合、混練等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物（ワニス状の光及び熱硬化性組成物）を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により溶剤を揮発させて、基材上に光及び熱硬化性組成物からなる層を形成する。続いて、光及び熱硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより、光及び熱硬化性組成物を硬化（光硬化）させ、基材上に第１の接着剤層２を形成する（硬化工程）。これにより、第１の接着剤フィルムが得られる。

ワニス組成物の調製に用いる溶剤としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有する溶剤を用いてよい。このような溶剤としては、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの溶剤は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混練は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。

基材としては、溶剤を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。

基材へ塗布したワニス組成物から溶剤を揮発させる際の加熱条件は、溶剤が充分に揮発する条件としてよい。加熱条件は、例えば、４０℃以上１２０℃以下で０．１分間以上１０分間以下であってよい。

光及び熱硬化性組成物からなる層には、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。光及び熱硬化性組成物からなる層における溶剤の含有量は、例えば、光及び熱硬化性組成物からなる層の全質量を基準として、１０質量％以下であってよい。

硬化工程における光の照射には、波長１５０～７５０ｎｍの範囲内の照射光（例えば紫外光）を用いることが好ましい。光の照射は、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライドランプ、ＬＥＤ光源等を使用して行うことができる。光の照射量は、特に限定されず、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよく、２００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよく、３００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよい。光の照射量は、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよく、５０００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよく、３０００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよい。

第２の用意工程では、（ａ）成分及び（ｂ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を含む第２のワニス組成物（ワニス状の第１の熱硬化性組成物）を用いること及び光照射を行わないこと以外は、第１の用意工程と同様に、基材上に第２の接着剤層３を形成して第２の接着剤フィルムを得ることにより、第２の接着剤層３を用意する。

第２の接着剤層３には、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。第２の接着剤層３における溶剤の含有量は、例えば、第２の接着剤層３の全質量を基準として、１０質量％以下であってよい。

第３の用意工程では、（Ｐ）成分、（Ｑ）成分及び（Ｔ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を含む第３のワニス組成物（ワニス状の第２の熱硬化性組成物）を用いること及び光照射を行わないこと以外は、第１の用意工程と同様に、基材上に第３の接着剤層６を形成して第３の接着剤フィルムを得ることにより、第３の接着剤層６を用意する。

第３の接着剤層６には、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。第３の接着剤層６における溶剤の含有量は、例えば、第３の接着剤層６の全質量を基準として、１０質量％以下であってよい。

積層工程では、第１の接着剤フィルムに、第２の接着剤フィルム及び第３の接着剤フィルムをこの順又は逆の順に貼り合わせることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６を積層してよく、第１の接着剤層２上に、第２のワニス組成物及び第３のワニス組成物のうちの一方を塗布し、溶剤を揮発させた後、この上に他方を塗布し、溶剤を揮発させることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６を積層してもよい。

第４の用意工程では、上記の第２の用意工程及び第３の用意工程と同様にして得られた第２の接着剤フィルム及び第３の接着剤フィルムを貼り合わせることにより、第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６の積層体を用意してもよく、基材上に、第２のワニス組成物及び第３のワニス組成物のうちの一方を塗布し、溶剤を揮発させた後、この上に他方を塗布し、溶剤を揮発させることにより、第２の接着剤層３及び第３の接着剤層６の積層体を形成してもよい。

接着剤フィルム同士を貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の温度条件下で行ってよい。

＜回路接続構造体及びその製造方法＞
本実施形態の回路接続構造体の製造方法は、第１の電極を有する第１の回路部材の第１の電極が形成されている面に、上述した回路接続用接着剤フィルムのいずれかをラミネートする工程と、第２の電極を有する第２の回路部材を、回路接続用接着剤フィルムがラミネートされた第１の回路部材上に、第１の電極と第２の電極とが互いに対向するように配置し、これらを熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える。

以下、回路接続材料として上述した回路接続用接着剤フィルム１ａを用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。

図２は、一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。図２に示すように、回路接続構造体１０は、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を有する第２の回路部材１６と、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６の間に配置され、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する回路接続部１７と、を備えている。

第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、電極が形成されているガラス基板又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンＩＣチップ等であってよい。第１の回路基板１１及び第２の回路基板１４は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガラス／エポキシ等の複合物などで形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、アルミ、モリブデン、チタン、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、インジウムガリウム亜鉛酸化物（ＩＧＺＯ）等で形成されていてよい。

第１の電極１２及び第２の電極１５は回路電極であってよく、バンプ電極であってもよい。第１の電極１２及び第２の電極１５の少なくとも一方は、バンプ電極であってよい。図２では、第２の電極１５がバンプ電極である。

回路接続部１７は、上述した接着剤フィルムの硬化物からなる。回路接続部１７は、例えば、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とが互いに対向する方向（以下「対向方向」）における第１の回路部材１３側に位置し、上述の光及び熱硬化性組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物からなる第１の領域１８と、対向方向における第２の回路部材１６側に位置し、上述の熱硬化性組成物の硬化物からなる第２の領域１９と、少なくとも第１の電極１２及び第２の電極１５の間に介在して第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する導電粒子４と、を有する。回路接続部は、第１の領域１８及び第２の領域１９のように２つの領域を有していなくてもよく、例えば、上述の光及び熱硬化性組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物と上述の熱硬化性組成物の硬化物とが混在した硬化物からなっていてもよい。

図３は、回路接続構造体１０の製造方法を示す模式断面図である。図３に示すように、回路接続構造体１０の製造方法は、第１の電極１２を有する第１の回路部材１３の第１の電極が形成されている面に、上述した接着剤フィルム１ａをラミネートする工程と、第２の電極１５を有する第２の回路部材１６を、接着剤フィルム１ａがラミネートされた第１の回路部材１３上に、第１の電極１２と第２の電極１５とが互いに対向するように配置し、これらを熱圧着して、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する工程と、を備える。

具体的には、図３（ａ）に示すように、まず、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を備える第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を備える第２の回路部材１６と、を用意する。

次に、図３（ａ）に示すように、第１の接着剤層２側が第１の回路部材１３の実装面１１ａと対向するようにして接着剤フィルム１ａを第１の回路部材１３上にラミネートする。次に、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１ａがラミネートされた第１の回路部材１３上に第２の回路部材１６を配置する。

そして、図３（ｂ）に示すように、第１の回路部材１３、接着剤フィルム１及び第２の回路部材１６を加熱しながら、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを厚み方向に加圧することで、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを互いに熱圧着する。この際、図３（ｂ）において矢印で示すように、第２の接着剤層３は、流動可能な未硬化の熱硬化性組成物からなっているため、第２の電極１５，１５間の空隙を埋めるように流動すると共に、上記加熱によって硬化する。これにより、第１の電極１２及び第２の電極１５が導電粒子４を介して互いに電気的に接続され、また、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６が互いに接着されて、図２に示す回路接続構造体１０が得られる。

熱圧着時の温度及び時間は、接着剤フィルム１ａを充分に硬化させ、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを接着できる温度であればよい。熱圧着温度は、例えば、５０～９０℃であってよい。熱圧着圧力は、例えば、０．５～１．５ＭＰａであってよい。熱圧着時間は、例えば、０．５～１．５秒であってよい。

本実施形態の回路接続構造体１０の製造方法では、接着剤フィルム１ａが、センサによる視認性が酸化チタンによって確保されながらも酸化チタンの凝集体の発生が充分に抑制されていることにより、第１の回路部材上の所定の位置に貼り付けられているか否かをセンサによって確認することができ、対向する電極間の導電性と隣接する回路電極間の絶縁性とを両立する回路接続構造体を得ることができる。また、第１の接着剤層２が予め硬化された層であるため、導電粒子４が上記熱圧着時にほとんど流動せず、導電粒子が効率的に対向する電極間で捕捉されるため、対向する電極１２及び１５間の接続抵抗が低減される。そのため、接続信頼性に優れる回路接続構造体が得られる。

図４は、回路接続用接着剤フィルム１ｂを用いる場合の回路接続構造体１０の製造方法を示す模式断面図である。図４に示す方法は、回路接続用接着剤フィルム１ａに代えて回路接続用接着剤フィルム１ｂを用い、第３の接着剤層６が第１の回路部材１３側に配置されていること以外は図３に示す方法と同様にして回路接続構造体１０を製造することができる。

ところで、ＬＣＤの製造コスト削減を目的として接着剤フィルムの使用量を低減させる動きや、狭額縁なパネルデザインが求められているなどの事情から、ＣＯＦ又はＦＰＣ等のフレキシブル基板に先に接着剤フィルムを貼り付ける製造方式が採用される場合もある。このような場合の回路接続構造体の製造方法は、例えば、図５及び図６に示すように、第１の電極２２を有する第１の回路部材２３と、第２の電極２５を有する第２の回路部材２６と、基材上に接着剤フィルム（回路接続用接着剤フィルム）１ａ又は接着剤フィルム（回路接続用接着剤フィルム）１ｂを備える基材付き接着剤フィルム（基材付き回路接続用接着剤フィルム）とを用意する工程と、接着剤フィルム１ａ又は接着剤フィルム１ｂを基材から第１の回路部材２３の第１の電極２２が形成されている面上に転写（ラミネート）する工程と、第１の電極２２と第２の電極２５とが互いに対向するように、第１の回路部材２３と接着剤フィルム１ａ又は接着剤フィルム１ｂと第２の回路部材２６とをこの順で配置した後、第１の回路部材２３及び第２の回路部材２６を熱圧着して、第１の電極２２及び第２の電極２５を互いに電気的に接続する工程とを備える。

第１の回路部材２３としては、例えば、ＣＯＰ、ＦＣＰ、ポリイミドなどのフレキシブル基板を有する部材が挙げられる。第１の電極２２は、例えば、スズ等の金属でメッキされた銅が挙げられる。なお、実装面２１ａにおいて、電極２２が形成されていない部分には、絶縁層が形成されていてもよい。

第２の回路部材２６は、例えば液晶ディスプレイに用いられるＩＴＯ、ＩＺＯ、若しくは金属等で回路が形成されたガラス基板又はプラスチック基板、セラミック配線板などが挙げられる。第２の電極２５は、例えば平面視で矩形状をなしており、厚みは例えば１００ｎｍ～１０００ｎｍ程度であってもよい。電極２５の表面は、例えば金、銀、銅、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、及びインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）から選ばれる１種或いは２種以上の材料で構成されていてもよい。なお、実装面２４ａにおいても、電極２５が形成されていない部分に絶縁層が形成されていてもよい。

基材付き接着剤フィルムが備える基材は、上述した接着剤フィルムの製造に用いられる基材であってよい。

図５に示す方法においては、回路接続用接着剤フィルム１ａを、第３の接着剤層６が第１の回路部材２３の実装面２１ａと接するようにラミネートする。図６に示す方法においては、回路接続用接着剤フィルム１ｂを、第２の接着剤層３が第１の回路部材２３の実装面２１ａと接するようにラミネートする。

ラミネート方法は特に制限はないが、ロールラミネータ、ダイヤフラム式ラミネータ、真空ロールラミネータ、真空ダイヤフラム式ラミネータを採用することができる。仮ラミネート後、熱圧着装置を用いて圧着してもよい。ラミネート時の温度（圧着温度）は、例えば、５０～９０℃であってよい。ラミネート時の圧力（圧着圧力）は、例えば、０．５～１．５ＭＰａであってよい。ラミネート時間（圧着時間）は、例えば、０．５～１．５秒であってよい。

以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。

＜ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成＞
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６－ヘキサンジオールカーボネート）（商品名：デュラノール Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０～７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチル錫ジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２－ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ－８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ－８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０^６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ^２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

＜導電粒子の作製＞
ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．２μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒径４μｍ、最大粒径４．５μｍ、比重２．５の導電粒子を得た。

＜ポリエステルウレタン樹脂の調製方法＞
攪拌機、温度計、コンデンサー、真空発生装置及び窒素ガス導入管が備え付けられたヒーター付きステンレス製オートクレーブに、イソフタル酸４８質量部及びネオペンチルグリコール３７質量部を投入し、更に、触媒としてのテトラブトキシチタネート０．０２質量部を投入した。次いで、窒素気流下２２０℃まで昇温し、そのまま８時間攪拌した。その後、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）まで減圧し、室温まで冷却した。これにより、白色の沈殿物を析出させた。次いで、白色の沈殿物を取り出し、水洗した後、真空乾燥することでポリエステルポリオールを得た。得られたポリエステルポリオールを充分に乾燥した後、ＭＥＫ（メチルエチルケトン）に溶解し、攪拌機、滴下漏斗、還流冷却機及び窒素ガス導入管を取り付けた四つ口フラスコに投入した。また、触媒としてジブチル錫ジラウレートをポリエステルポリオール１００質量部に対して０．０５質量部となる量投入し、ポリエステルポリオール１００質量部に対して５０質量部となる量の４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネートをＭＥＫに溶解して滴下漏斗で投入し、８０℃で４時間攪拌することで目的とするポリエステルウレタン樹脂を得た。

＜光及び熱硬化性組成物１－１のワニス（ワニス組成物）の調製＞
以下に示す成分を表１に示す配合量（質量部）で混合し、光及び熱硬化性組成物１－１のワニスを調製した。

（重合性化合物）
Ａ１：トリシクロデカン骨格を有するジアクリレート（商品名：ＤＣＰ－Ａ、共栄社化学株式会社製）
Ａ２：上述のとおり合成したポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）
Ａ３：２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、共栄社化学株式会社製）
（光重合開始剤）
Ｂ１：１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（Ｏ－ベンゾイルオキシム）］（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０１、ＢＡＳＦ社製）
（熱重合開始剤）
Ｃ１：ベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、日油株式会社製）
（導電粒子）
Ｄ１：上述のとおり作製した導電粒子
（熱可塑性樹脂）
Ｅ１：フェノキシ樹脂（商品名：ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド社製）
（カップリング剤）
Ｆ１：３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ５０３、信越化学工業株式会社製）
（充填材）
Ｇ１：シリカ微粒子（商品名：Ｒ１０４、日本アエロジル株式会社製、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ）
（溶剤）
Ｈ１：メチルエチルケトン

＜熱硬化性組成物２－１～２－６のワニス（ワニス組成物）の調製＞
重合性化合物ａ１～ａ３、熱重合開始剤ｃ１、熱可塑性樹脂ｅ１、カップリング剤ｆ１、充填材ｇ１及び溶剤ｈ１として、光及び熱硬化性組成物における重合性化合物Ａ１～Ａ３、熱重合開始剤Ｃ１、熱可塑性樹脂Ｅ１、カップリング剤Ｆ１、充填材Ｇ１及び溶剤Ｈ１と同じものを用い、酸化チタンＴ１は以下に示す成分を用い、これらの成分を表２に示す配合量（質量部）で混合し、熱硬化性組成物２－１～２－６のワニスをそれぞれ調製した。

（酸化チタン）
Ｔ１：酸化チタン（商品名：ＣＲ－ＥＬ、石原産業製、平均粒径（一次粒径）：０．２５μｍ）

＜熱硬化性組成物３－１～３－４のワニス（ワニス組成物）の調製＞
重合性化合物Ｐ１～Ｐ３、熱重合開始剤Ｑ１、熱可塑性樹脂ｅ１、カップリング剤ｆ１、充填材ｇ１、及び溶剤ｈ１として、光及び熱硬化性組成物における重合性化合物Ａ１～Ａ３、熱重合開始剤Ｃ１、カップリング剤Ｆ１、充填材Ｇ１及び溶剤Ｈ１と同じものを用い、酸化チタンＴ１は上記の熱硬化性組成物における酸化チタンＴ１と同じものを用い、これらの成分を表３に示す配合量（質量部）で混合し、熱硬化性組成物３－１～３－４のワニスを調製した。

（実施例１）
［第１の接着剤フィルムの作製］
光及び熱硬化性組成物１－１のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さ（乾燥後の厚さ）が２μｍの光及び熱硬化性組成物からなる層を形成した。なお、第１の接着剤層の厚さが、導電粒子の厚さ（直径）より小さいため、第１の接着剤層と第２の接着剤層と第３の接着剤層とが積層された三層構成又は第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルムを作製した後に、上述した方法により、隣り合う導電粒子の離間部分に位置する第１の接着剤層の厚さを測定した。

次に、光及び熱硬化性組成物からなる層に対し、メタルハライドランプを用いて積算光量が１５００ｍＪ／ｃｍ^２となるように光照射を行い、重合性化合物を重合させた。これにより、光及び熱硬化性組成物を硬化させ、第１の接着剤層を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に厚さ２μｍの第１の接着剤層を備える第１の接着剤フィルムを得た。このときの導電粒子密度は約７０００ｐｃｓ／ｍｍ^２であった。

［第２の接着剤フィルムの作製］
熱硬化性組成物２－１のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さが７μｍの第２の接着剤層（熱硬化性組成物２－１からなる層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第２の接着剤層を備える第２の接着剤フィルムを得た。

［第３の接着剤フィルムの作製］
熱硬化性組成物３－１のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さが１μｍの第３の接着剤層（熱硬化性組成物３－１からなる層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第３の接着剤層を備える第３の接着剤フィルムを得た。

［回路接続用接着剤フィルムの作製］
第２の接着剤フィルムと第３の接着剤フィルムとを、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートし、第２の接着剤フィルムの基材を剥がし、この面に、第１の接着剤フィルムを合わせ、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートし、第１の接着剤フィルムの基材を剥がす。これにより、第１の接着剤層と、第２の接着剤層と、第３の接着剤層とがこの順に積層された三層構成（第１の接着剤層／第２の接着剤層／第３の接着剤層）の回路接続用接着剤フィルムを作製した。

（実施例２～４）
第３の接着剤層を形成する熱硬化性組成物として、熱硬化性組成物３－１に代えて熱硬化性組成物３－２～３－４を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムを作製した。

（実施例５）
第２の接着剤層を形成する熱硬化性組成物として、熱硬化性組成物２－１に代えて熱硬化性組成物２－２を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムを作製した。

（比較例１）
第２の接着剤層を形成する熱硬化性組成物として、熱硬化性組成物２－１に代えて熱硬化性組成物２－３を用い、第２の接着剤層の厚さを８μｍに変更し、第３の接着剤層を設けなかったこと以外は実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムを作製した。

（比較例２～４）
第２の接着剤層を形成する熱硬化性組成物として、熱硬化性組成物２－３に代えて熱硬化性組成物２－４～２－６を用いたこと以外は比較例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムを作製した。

（比較例５）
第２の接着剤層を形成する熱硬化性組成物として、熱硬化性組成物２－１に代えて熱硬化性組成物２－３を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルムを作製した。

＜回路接続用接着剤フィルムの評価＞
上記で作製された回路接続用接着剤フィルムについて、下記の評価方法に従って、視認性及び凝集体を評価した。

［視認性の評価］
厚さ０．７ｍｍのＴＦＴガラス基板上に、回路接続用接着剤フィルム（幅１．２ｍｍ、長さ４ｃｍ）の第１の接着剤層側を、Ｐａｎａｓｏｎｉｃ社製の回路接続用接着剤フィルム貼り付け装置を用いて、７０℃、１ＭＰａで１秒間加熱加圧する条件でラミネートし、その後ＰＥＴフィルムを剥離した。次に、同装置に設置されたレーザーセンサを用いて、ガラス基板上にラミネートされた回路接続用接着剤フィルム側からレーザーセンサが接着剤フィルムを検知した場合を「Ａ」とし、検知しない場合を「Ｂ」とした。

［凝集体の含有レベルの評価］
上記で作製された回路接続用接着剤フィルムを、顕微鏡（商品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて観察することにより、フィルムの面積１ｍｍ^２中の３μｍ以上の大きさの酸化チタンの凝集体の個数を測定した。凝集体の含有個数に基づき、下記の判定基準に従って凝集体の含有レベルを３段階で評価した。
（判定基準）
Ａ：１ｍｍ^２中の酸化チタンの凝集体の個数が２個以下
Ｂ：１ｍｍ^２中の酸化チタンの凝集体の個数が３個以上１０個以下
Ｃ：１ｍｍ^２中の酸化チタンの凝集体の個数が１１個以上

＜回路接続構造体の作製及び評価＞
下記の評価方法に従って、上記で作製された回路接続用接着剤フィルムを用いて回路接続構造体を作製し、接続抵抗及び絶縁抵抗を評価した。

［接続抵抗の評価］
作製した回路接続用接着剤フィルムを、ガラス基板上に非結晶酸化インジウム錫（ＩＴＯ）からなる薄膜電極（高さ：１２００Å）を備える、薄膜電極付きガラス基板（ジオマテック社製）上に、７０℃、１ＭＰａ、１秒間でラミネートし、その後ＰＥＴフィルムを剥離した。次にピッチ２５μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）を熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１７０℃、６ＭＰａで４秒間の条件で加熱加圧を行い幅１．２ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第１の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。

得られた回路接続構造体について、接続直後、及び、高温高湿試験後の対向する電極間の接続抵抗値を、マルチメーターで測定した。高温高湿試験は、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に２００ｈ放置することにより行った。接続抵抗値は、対向する電極間の抵抗１６点の平均値として求めた。

［絶縁抵抗の評価］
作製した回路接続用接着剤フィルムを、厚さ１．２ｍｍのガラス基板（松浪ガラス工業社製）上に、７０℃、１ＭＰａ、１秒間でラミネートし、その後ＰＥＴフィルムを剥離した。次に、ピッチ２５μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）を熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１７０℃、６ＭＰａで４秒間の条件で加熱加圧を行って幅１．２ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第１の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。

得られた回路接続構造体について、接続直後、及び、高温高湿試験後の隣接する電極間の絶縁抵抗値を、レジスタンスメーターで測定した。高温高湿試験は、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に２００ｈ放置することにより行った。絶縁抵抗値は、隣接する電極間の絶縁抵抗６点の平均値として求めた。また、ショートした場合の測定点もカウントした。

なお、接続されたＣＯＦには、２つの櫛型電極（合計櫛歯数：１２３×２＝２４６本）が、互いの櫛歯が交互に入り込んだ配置となるように、６組設けられている。

１ａ，１ｂ…回路接続用接着剤フィルム、２…第１の接着剤層、３…第２の接着剤層、４…導電粒子、６…第３の接着剤層、１０…回路接続構造体、１２，２２…第１の電極、１３，２３…第１の回路部材、１５，２５…第２の電極、１６，２６…第２の回路部材。

Claims (12)

1. 導電粒子を含む回路接続用接着剤フィルムであって、
   フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた、酸化チタンの濃度が０．５質量％～５０質量％である領域Ｔｈを含み、
   酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、フィルムの厚さ方向の幅が５μｍを超える領域を含まない、回路接続用接着剤フィルム。
2. フィルムの厚さ方向に５μｍ～２００μｍの幅で設けられた、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まない領域Ｔｌを更に含む、請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
3. 前記接着剤フィルムの厚みに対する前記領域Ｔｈの合計幅の割合が、０．０４％～４２％である、請求項１又は２に記載の回路接続用接着剤フィルム。
4. 前記接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
5. 前記導電粒子と、フィルムの厚さ方向に０．１μｍ～５μｍの幅で設けられた光及び熱硬化性樹脂組成物の光硬化物と、を含有する領域Ｐを含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
6. 第１の接着剤層と、第２の接着剤層と、第３の接着剤層と、を備える回路接続用接着剤フィルムであって、
   前記第１の接着剤層上に、前記第２の接着剤層及び前記第３の接着剤層がこの順又は逆の順に積層されており、
   前記第１の接着剤層は、重合性化合物と、光重合開始剤と、熱重合開始剤と、導電粒子とを、含有する、光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなり、
   前記第２の接着剤層は、熱硬化性組成物からなり、
   前記第３の接着剤層は、酸化チタンを含む熱硬化性組成物からなり、
   前記第３の接着剤層における酸化チタンの含有量が、第３の接着剤層の全質量を基準として、０．５質量％～５０質量％であり、
   前記第３の接着剤層の厚みが０．１μｍ～５μｍであり、
   酸化チタンの濃度が０．５質量％以上であり、厚みが５μｍを超える層を含まない、回路接続用接着剤フィルム。
7. 前記第２の接着剤層の厚みが５μｍ～２００μｍであり、
   前記第２の接着剤層は、導電粒子を含まず且つ酸化チタンの濃度が０．２質量％以下である又は酸化チタンを含まない、請求項６に記載の回路接続用接着剤フィルム。
8. 前記接着剤フィルムの厚みに対する前記第３の接着剤層の厚みの割合が、０．０４％～４２％である、請求項６又は７に記載の回路接続用接着剤フィルム。
9. 前記接着剤フィルムにおける酸化チタンの含有量が、２１体積％以下である、請求項６～８のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
10. 前記第１の接着剤層の厚みが、０．１μｍ～５μｍである、請求項６～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
11. 第１の電極を有する第１の回路部材の前記第１の電極が形成されている面に、請求項１～１０のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムをラミネートする工程と、
    第２の電極を有する第２の回路部材を、前記回路接続用接着剤フィルムがラミネートされた前記第１の回路部材上に、前記第１の電極と前記第２の電極とが互いに対向するように配置し、これらを熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程と、
    を備える、回路接続構造体の製造方法。
12. 第１の電極を有する第１の回路部材と、
    第２の電極を有する第２の回路部材と、
    前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置され、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する回路接続部と、
    を備え、
    前記回路接続部が、請求項１～１０のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、回路接続構造体。

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