JP2022020338A - 回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、並びに、回路接続構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制しつつ、回路接続構造体を高温高湿環境下で使用した際に発生する電極部分に対する剥離を抑制し、優れた抵抗値を示す回路接続用接着剤フィルム。【解決手段】熱硬化性組成物からなる第１の接着剤層２と、第１の接着剤層上に積層され導電粒子４を含有する光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなる第２の接着剤層３とを備え、熱硬化性組成物は下記式（１）で表されるマレイミド化合物を含有する。TIFF2022020338000011.tif47149［式（１）中、Ｒ１は、脂環及び／又は芳香環を有する炭化水素基を示す。］【選択図】図１

Description

本発明は、回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、並びに、回路接続構造体の製造方法に関する。

従来、回路接続を行うために各種の接着材料が使用されている。例えば、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント配線基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続のための接着材料として、接着剤中に導電粒子が分散された異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用されている。

異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用される精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅及び電極間隔が極めて狭くなっている。このため、微小電極上に効率良く導電粒子を捕捉させ、高い接続信頼性を得ることが必ずしも容易ではなくなっている。

これに対し、例えば特許文献１では、導電粒子を異方導電性接着シートの片側に偏在させ、導電粒子同士を離間させる手法が提案されている。

国際公開第２００５／５４３８８号

しかしながら、特許文献１の手法では、回路接続時に導電粒子が流動するため、電極間に導電粒子が凝集し、短絡が発生する可能性がある。また、導電粒子の流動にともなう導電粒子の粗密の分布は、絶縁特性の低下だけでなく、接続抵抗値のばらつきを生じさせる懸念もあり、未だ改良の余地がある。

さらに、回路接続用接着剤フィルムには、回路部材の接続後、回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）で長期間使用された場合にも、電極部分に対する剥離を抑制し、優れた抵抗値（接続抵抗値）を示すことが求められる。

そこで、本発明は、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制しつつ、回路接続構造体を高温高湿環境下で使用した際に発生する、電極部分に対する剥離を抑制し、優れた抵抗値を示すことのできる回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一側面は、以下［１］～［９］に示す回路接続用接着剤フィルムに関する。

［１］熱硬化性組成物からなる第１の接着剤層と、前記第１の接着剤層上に積層され、導電粒子を含有する光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなる第２の接着剤層と、を備え、前記熱硬化性組成物が、下記式（１）で表されるマレイミド化合物を含有する、回路接続用接着剤フィルム。

［式（１）中、Ｒ^１は、脂環及び／又は芳香環を有する炭化水素基を示す。］

［２］前記熱硬化性組成物が、熱ラジカル重合開始剤を含有する、［１］に記載の回路接続用接着剤フィルム。

［３］前記熱硬化性組成物が、（メタ）アクリレート化合物を含有する、［２］に記載の回路接続用接着剤フィルム。

［４］前記（メタ）アクリレート化合物が、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレートを含む、［３］に記載の回路接続用接着剤フィルム。

［５］前記（メタ）アクリレート化合物が、トリシクロデカン骨格を有する（メタ)アクリレート化合物を含む、［３］又は［４］に記載の回路接続用接着剤フィルム。

［４］前記（メタ）アクリレート化合物が、下記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物を含む、［３］～［５］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。

［式（２）中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒ^２は、水素原子又はメチル基を示す。］

［７］前記マレイミド化合物が、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－ベンジルマレイミド及びＮ－（４－カルボキシフェニル）マレイミドからなる群より選択される少なくとも一種を含む、［１］～［６］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。

［８］前記マレイミド化合物の含有量が、前記熱硬化性組成物の全質量を基準として、０．１質量％以上である、［１］～［７］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。

［９］前記熱硬化性組成物が、フェノキシ樹脂を含有する、［１］～［８］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルム。

上記側面の回路接続用接着剤フィルムによれば、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制しつつ、回路接続構造体を高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）で使用した際に発生する、電極部分に対する剥離を抑制することができ、優れた抵抗値を示すことができる。

本発明の他の一側面は、［１］～［９］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法であって、前記光及び熱硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより、前記光及び熱硬化性組成物を硬化させ、前記第２の接着剤層を形成する工程を備える、回路接続用接着剤フィルムの製造方法に関する。

本発明の他の一側面は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、［１］～［９］のいずれかに記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法に関する。

回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制しつつ、回路接続構造体を高温高湿環境下で使用した際に発生する、電極部分に対する剥離を抑制し、優れた抵抗値を示すことのできる回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体の製造方法を提供することができる。

図１は、本発明の一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。 図２は、本発明の一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。 図３は、本発明の一実施形態の回路接続構造体の製造工程を示す模式断面図である。

以下、場合により図面を参照しつつ本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、本明細書中、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。また、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書中、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。また、「（ポリ）」とは「ポリ」の接頭語がある場合とない場合の双方を意味する。

＜回路接続用接着剤フィルム＞
図１は、一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。図１に示すように、回路接続用接着剤フィルム１（以下、単に「接着剤フィルム１」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、を備える。

（第１の接着剤層）
第１の接着剤層２は、下記式（１）で表されるマレイミド化合物を含有する熱硬化性組成物（第１の接着剤組成物）からなる。

式（１）中、Ｒ^１は、脂環（脂環式環、脂肪族炭化水素環）及び／又は芳香環（芳香族炭化水素環）を有する炭化水素基を示す。

脂環の炭素数は、例えば、５以上であり、６以上であってもよい。脂環の炭素数は、例えば、１８以下であり、１６以下であってもよい。脂環は、単環であっても縮合環であってもよい。脂環は、環内に不飽和結合を有していてもよい。脂環は、式（１）中のＮに直接結合していてよく、２価の炭化水素基を介して結合していてもよい。２価の炭化水素基の炭素数は、例えば、１以上であってよく、２以下であってよい。

脂環の具体例としては、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、ジシクロペンタン環、アダマンタン環、ノルボルナン環等が挙げられる。

脂環を有する炭化水素基の炭素数は、例えば、５以上であり、６以上であってもよい。脂環を有する炭化水素基の炭素数は、例えば、１８以下であり、１６以下であってもよい。脂環を有する炭化水素基における脂環の数は、１つであっても複数であってもよい。

脂環を有する炭化水素基の具体例としては、シクロペンタン基、シクロヘキサン基、ジシクロペンタン基、アダマンタン基、ノルボルナン基等が挙げられる。

芳香環の炭素数は、例えば、６以上であり、８以上であってもよい。芳香環の炭素数は、例えば、１８以下であり、１６以下であってもよい。芳香環は、単環であっても縮合環であってもよい。芳香環は、式（１）中のＮに直接結合していてよく、２価の炭化水素基を介して結合していてもよい。２価の炭化水素基の炭素数は、例えば、１以上であってよく、２以下であってよい。

芳香環の具体例としては、ベンゼン環、ナフタレン環、フェナントレン環等が挙げられる。

芳香環を有する炭化水素基の炭素数は、例えば、６以上であり、８以上であってもよい。芳香環を有する炭化水素基の炭素数は、例えば、１８以下であり、１６以下であってもよい。

芳香環を有する炭化水素基の具体例としては、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基、フェナントリル基等が挙げられる。

上記式（１）で表されるマレイミド化合物は、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。上記式（１）で表されるマレイミド化合物の具体例としては、高温高湿環境下での剥離がより抑制され、より優れた抵抗値が得られる観点から、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－ベンジルマレイミド及びＮ－（４－カルボキシフェニル）マレイミドからなる群より選択される少なくとも一種を用いることが好ましく、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド及びＮ－フェニルマレイミドからなる群より選択される少なくとも一種を用いることがより好ましい。

上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量は、高温高湿環境下での剥離がより抑制され、より優れた抵抗値が得られる観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってもよく、１．０質量％以上であってもよい。上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量は、重合時の硬化収縮が抑えられ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってもよく、１０質量％以下であってもよい。

以上説明した第１の接着剤組成物は、例えば、重合性化合物及び熱重合開始剤を含有する。この場合、上記式（１）で表されるマレイミド化合物は、重合性化合物として第１の接着剤組成物に含有されてよく、重合性化合物以外の成分として第１の接着剤組成物に含有されてもよい。第１の接着剤組成物が熱ラジカル重合開始剤及び／又は熱アニオン重合開始剤を含有する場合、上記式（１）で表されるマレイミド化合物は重合性化合物に含まれる。

重合性化合物の全質量を基準とする上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量は、３質量％以上であってよく、５０質量％以下であってよい。含有量が３質量％以上であると、高温高湿環境下での剥離がより抑制され、より優れた抵抗値が得られる傾向があり、含有量が５０質量％以下であると、重合時の硬化収縮が抑えられ、より良好な接続信頼性が得られる傾向がある。これらの観点から、重合性化合物の全質量を基準とする含有量は、５質量％以上又は８質量％以上であってもよく、４０質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１５質量％以下又は１０質量％以下であってもよい。

［重合性化合物］
重合性化合物は、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。重合性化合物は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。

重合性化合物は、少なくとも一つの重合性基を有する。重合性基は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基であることが好ましい。すなわち、重合性化合物は、ラジカル重合性化合物であることが好ましい。この場合、熱重合開始剤としては熱ラジカル重合開始剤が用いられる。ラジカル重合性基としては、例えば、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、（メタ）アクリロイル基、マレイミド基等が挙げられる。

重合性化合物の具体例としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体、天然ゴム、イソプレンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、ブタジエンゴム、スチレン－ブタジエンゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。

（メタ）アクリレート化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２－シアノエチル（メタ）アクリレート、２－（２－エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ラウリル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２－（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。

マレイミド化合物としては、上記式（１）で表されるマレイミド化合物の他、１－メチル－２，４－ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｍ－トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチル－ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－３，３－ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－４－８（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４マレイミドフェノキシ）－２－シクロヘキシル）ベンゼン、２，２’－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。

ビニルエーテル化合物としては、ジエチレングリコールジビニルエーテル、ジプロピレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル等が挙げられる。

アリル化合物としては、１，３－ジアリルフタレート、１，２－ジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。

重合性化合物としては、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。高温高湿環境下での剥離をより抑制する観点及びより優れた抵抗値が得られる観点では、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と、他のラジカル重合性化合物を併用することが好ましく、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と、（メタ）アクリレート化合物とを併用することがより好ましい。（メタ）アクリレート化合物を用いることで、硬化反応速度と硬化後の物性とのバランスに優れる傾向がある。

（メタ）アクリレート化合物の含有量は、高温高湿環境下での剥離を更に抑制する観点及び更に優れた抵抗値が得られる観点から、重合性化合物の全質量を基準として、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってもよく、２０質量％以上であってもよい。（メタ）アクリレート化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑える観点から、重合性化合物の全質量を基準として、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってもよく、７０質量％以下であってもよい。

上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量に対する（メタ）アクリレート化合物の含有量（［（メタ）アクリレート化合物の含有量］／［上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量］）は、高温高湿環境下での剥離を更に抑制する観点及び更に優れた抵抗値が得られる観点から、１以上であってよく、５以上であってもよく、１０以上であってもよい。上記式（１）で表されるマレイミド化合物の含有量に対する（メタ）アクリレート化合物の含有量は、高温高湿環境下での剥離を更に抑制する観点及び更に優れた抵抗値が得られる観点から、５０以下であってよく、４０以下であってもよく、３０以下であってもよい。

架橋密度と硬化収縮とのバランスをとり、接続抵抗をより低減させ、接続信頼性をより向上させる観点では、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂（熱可塑性ポリマー）の末端又は側鎖にビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基等のラジカル重合性基を導入した化合物とを併用することが好ましい。

熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物としては、接続抵抗を低減させるための凝集力と、接着力を向上させるための伸びを両立し、より優れた接着特性を得ることができる観点から、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物が好ましい。換言すれば、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と併用される（メタ）アクリレート化合物が（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物を含むことが好ましい。

（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物は、好ましくは、脂環及び／又は芳香環を有する。（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物が有し得る脂環及び芳香環の例は、上記式（１）で表されるマレイミド化合物が有し得る脂環及び芳香環の例と同じである。

熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の重量平均分子量は、架橋密度と硬化収縮とのバランスに優れる観点から、３０００以上であってよく、５０００以上であってよく、１万以上であってよい。熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の重量平均分子量は、他成分（例えば上記式（１）で表されるマレイミド化合物）との相溶性に優れる観点から、１００万以下であってよく、５０万以下であってよく、２５万以下であってよい。なお、本明細書中の重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値である。

熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の含有量は、接続抵抗を更に低減させ、接続信頼性を更に向上させる観点から、重合性化合物の全質量を基準として、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってもよく、３０質量％以上であってもよい。熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にラジカル重合性基を導入した化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができる観点から、重合性化合物の全質量を基準として、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってもよく、７０質量％以下であってもよい。

（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物の含有量は、更に優れた接着特性を得る観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、３０質量％以上であってよく、４０質量％以上であってもよく、５０質量％以上であってもよい。（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物の含有量は、凝集力を向上させ、信頼性を向上させる観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってもよく、６０質量％以下であってもよい。

凝集力を向上させ、接続抵抗をより低減させる観点では、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と、高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物（例えばトリシクロデカン骨格を有する（メタ）アクリレート化合物）とを併用することが好ましい。換言すれば、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と併用される（メタ）アクリレート化合物が高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物を含むことが好ましい。高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物は、接続抵抗をより低減させる観点から、メタアクリロイルオキシ基を２つ有する（すなわち、ジ（メタ）アクリレート化合物である）ことが好ましい。

高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物の含有量は、凝集力をより向上させ、接続抵抗を更に低減させる観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってもよく、３０質量％以上であってもよい。高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができる観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、６０質量％以下であってよく、５０質量％以下であってもよく、４０質量％以下であってもよい。

無機物（金属等）の表面に対する接着力をより向上させ、電極同士（例えば回路電極同士）の接着強度をより向上させる観点では、上記式（１）で表されるマレイミド化合物と、下記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物とを併用することが好ましい。

式（２）中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒ^２は、水素原子又はメチル基を示す。

上記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物は、例えば、無水リン酸と２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。上記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、モノ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２－（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。

上記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物の含有量は、無機物（金属等）の表面に対する接着力を更に向上させ、電極同士（例えば回路電極同士）の接着強度を更に向上させる観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、０．５質量％以上であってよく、３質量％以上であってもよく、５質量％以上であってもよい。上記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物の含有量は、ポットライフの観点から、（メタ）アクリレート化合物の全質量を基準として、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってもよく、１０質量％以下であってもよい。

重合性化合物の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってよい。重合性化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができ、良好な信頼性が得られる観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。これらの観点から、重合性化合物の含有量は、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、１０～９０質量％であってよく、２０～８０質量％であってよく、３０～７０質量％であってよい。

［熱重合開始剤］
熱重合開始剤は、熱によりラジカル、カチオン又はアニオンを発生する重合開始剤（熱ラジカル重合開始剤、熱カチオン重合開始剤又は熱アニオン重合開始剤）である。熱重合開始剤は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。熱重合開始剤として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、熱ラジカル重合開始剤は、外部からの熱エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。熱ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物及びアゾ化合物から任意に選択することができる。熱ラジカル重合開始剤としては、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、有機過酸化物が好ましく、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０～１７５℃であり、且つ、重量平均分子量が１８０～１０００の有機過酸化物がより好ましい。１分間半減期温度がこの範囲にあることで、貯蔵安定性に更に優れ、ラジカル重合性も充分に高く、短時間で硬化できる。

熱重合開始剤の具体例としては、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ－アミルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ジ－ｔ－ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ－アミルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、３－ヒドロキシ－１，１－ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－アミルパーオキシネオデカノエート、ジ（３－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４－メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（３－メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ－アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ－アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ－アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’－アゾビス－２，４－ジメチルバレロニトリル、１，１’－アゾビス（１－アセトキシ－１－フェニルエタン）、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４，４’－アゾビス（４－シアノバレリン酸）、１，１’－アゾビス（１－シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物などが挙げられる。

熱重合開始剤の含有量は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。熱重合開始剤の含有量は、ポットライフの観点から、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよい。これらの観点から、熱重合開始剤の含有量は、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、０．１～３０質量％であってよく、０．５～２０質量％であってよく、１～１０質量％であってよい。

［その他の成分］
第１の接着剤組成物は、上述した成分以外の成分（その他の成分）を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。

熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム等が挙げられる。第１の接着剤組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、第１の接着剤層２を容易に形成することができる。また、第１の接着剤組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、硬化時に発生する、第１の接着剤層２の応力を緩和することができる。また、熱可塑性樹脂が水酸基等の官能基を有する場合、第１の接着剤層２の接着性が向上しやすい。このような観点から、熱可塑性樹脂としては、フェノキシ樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂の含有量は、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、５質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよく、５～８０質量％であってよい。

カップリング剤としては、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などを用いることができる。第１の接着剤組成物がカップリング剤を含有する場合、接着性を更に向上することができる。カップリング剤の含有量は、例えば、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよく、０．１～２０質量％であってよい。なお、本明細書では、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を有するシランカップリング剤は、重合性化合物には含まれないものとする。

充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。第１の接着剤組成物が充填材を含有する場合、接続信頼性の更なる向上が期待できる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート－ブタジエン－スチレン微粒子、アクリル－シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア－シェル型構造を有していてもよい。充填材の含有量は、例えば、第１の接着剤組成物の全質量基準で、１体積％以上であってよく、３０体積％以下であってよく、１～３０体積％であってよい。

第１の接着剤組成物における導電粒子の含有量は、例えば、第１の接着剤組成物の全質量を基準として、１質量％以下であってよく、０質量％であってもよい。第１の接着剤組成物は、導電粒子を含まないことが好ましい。

第１の接着剤層２の厚さｄ１は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１は、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよく、５～２００μｍであってよい。なお、後述するように、導電粒子４の一部が第２の接着剤層３の表面から露出（例えば、第１の接着剤層２側に突出）している場合、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３側とは反対側の面２ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓまでの距離（図１においてｄ１で示す距離）が第１の接着剤層２の厚さである。

接着剤層の厚さは、以下の方法により測定することができる。まず、接着剤フィルム１を２枚のガラス（厚み：１ｍｍ程度）で挟み込む。次いで、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（商品名：ＪＥＲ８１１、三菱ケミカル株式会社製）１００ｇと、硬化剤（商品名：エポマウント硬化剤、リファインテック株式会社製）１０ｇとからなる樹脂組成物で注型する。その後、研磨機を用いて断面研磨を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、商品名：ＳＥ－８０２０、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各接着剤層の厚さを測定する。

（第２の接着剤層）
第２の接着剤層３は、導電粒子４を含有する光及び熱硬化性組成物（第２の接着剤組成物）の光硬化物からなる。第２の接着剤組成物は、導電粒子の他に、例えば、重合性化合物、光重合開始剤及び熱重合開始剤を含有する。

第２の接着剤層３は、例えば、第２の接着剤組成物からなる層に対して光エネルギーを照射することで重合性化合物を重合させ、第２の接着剤組成物を硬化（光硬化）させることで得られる。つまり、第２の接着剤層３は、導電粒子４と、第２の接着剤組成物を光硬化させてなる接着剤成分５と、からなる。接着剤成分５には、少なくとも重合性化合物の重合体が含まれる。接着剤成分５は、未反応の重合性化合物及び光重合開始剤を含有していてもよく、含有していなくてもよい。

［重合性化合物］
重合性化合物は、光（例えば紫外光）の照射によって光重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。重合性化合物としては、第１の接着剤層２（第１の接着剤組成物）に含まれる重合性化合物として例示した化合物を用いることができる。

重合性化合物はモノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。重合性化合物として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。重合性化合物は、第１の接着剤層２（第１の接着剤組成物）に含まれる重合性化合物と同一であっても異なっていてもよい。

重合性化合物の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよい。重合性化合物の含有量は、重合時の硬化収縮を抑える観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。これらの観点から、重合性化合物の含有量は、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、５～９０質量％であってよく、１０～８０質量％であってよく、２０～７０質量％であってよい。

［光重合開始剤］
光重合開始剤は、１５０～７５０ｎｍの範囲内の波長を含む光、好ましくは２５４～４０５ｎｍの範囲内の波長を含む光、更に好ましくは３６５ｎｍの波長を含む光（例えば紫外光）の照射によってラジカル、カチオン又はアニオンを発生する重合開始剤（光ラジカル重合開始剤、光カチオン重合開始剤又は光アニオン重合開始剤）である。光重合開始剤は、低温短時間での硬化がより容易となる観点から、光ラジカル重合開始剤であることが好ましい。光重合開始剤として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。

光ラジカル重合開始剤は、光により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、光ラジカル重合開始剤は、外部からの光エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。光ラジカル重合開始剤としては、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造、アクリジン構造、α－アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造、Ｎ－フェニルグリシン構造、アシルフォスフィンオキサイド構造、ベンジルジメチルケタール構造、α－ヒドロキシアルキルフェノン構造等の構造を有する光重合開始剤が挙げられる。

光重合開始剤としては、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、例えば、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造又はアクリジン構造を有する光重合開始剤が好ましく用いられる。すなわち、第２の接着剤組成物は、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造及びアクリジン構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤を含有していてよい。これらの中でも、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、オキシムエステル構造を有する光重合開始剤が好ましく用いられる。

オキシムエステル構造を有する化合物の具体例としては、１－フェニル－１，２－ブタンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－メトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－１，２－プロパンジオン－２－ｏ－ベンゾイルオキシム、１，３－ジフェニルプロパントリオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシム、１－フェニル－３－エトキシプロパントリオン－２－（ｏ－ベンゾイル）オキシム、１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（ｏ－ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１－［９－エチル－６－（２－メチルベンゾイル）－９Ｈ－カルバゾール－３－イル］－，１－（ｏ－アセチルオキシム）等が挙げられる。

ビスイミダゾール構造を有する化合物としては、２－（ｏ－クロロフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２－（ｏ－クロロフェニル）－４，５－ジ（ｍ－メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２－（ｏ－フルオロフェニル）－４，５－フェニルイミダゾール二量体、２－（ｏ－メトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２－（ｐ－メトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体、２，４－ジ（ｐ－メトキシフェニル）－５－フェニルイミダゾール二量体、２－（２，４－ジメトキシフェニル）－４，５－ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５－トリアリールイミダゾール二量体が挙げられる。

アクリジン構造を有する化合物としては、９－フェニルアクリジン、１，７－ビス（９，９’－アクリジニル）ヘプタン等が挙げられる。

光重合開始剤の含有量は、導電粒子の流動抑制効果が更に向上する観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、好ましくは０．３質量％以上であり、より好ましくは０．４５質量％以上であり、更に好ましくは０．５５質量％以上であり、特に好ましくは０．８５質量％以上である。光重合開始剤の含有量は、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、好ましくは１．２質量％以下であり、より好ましくは０．９質量％以下であり、更に好ましくは０．６質量％以下である。これらの観点から、光重合開始剤の含有量は、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、好ましくは０．３～１．２質量％であり、より好ましくは０．４５～０．９質量％であり、更に好ましくは０．４５～０．６質量％である。

［熱重合開始剤］
熱重合開始剤としては、第１の接着剤層（第１の接着剤組成物）に含まれる熱重合開始剤と同様の熱重合開始剤を用いることができる。熱重合開始剤として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。熱重合開始剤は、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。熱重合開始剤における好ましい熱ラジカル重合開始剤の例は、第１の接着剤層２（第１の接着剤組成物）に含まれる熱重合開始剤と同様である。

熱重合開始剤の含有量は、速硬化性に優れる観点、並びに、導電粒子の流動抑制効果、及び、剥離の抑制効果が更に向上する観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。熱重合開始剤の含有量は、ポットライフの観点から、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってよい。これらの観点から、熱重合開始剤の含有量は、第２の接着剤組成物中の導電粒子以外の成分の合計量を基準として、０．１～２０質量％であってよく、０．５～１０質量％であってよく、１～５質量％であってよい。

［導電粒子］
導電粒子は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。導電粒子は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子が好ましく用いられる。この場合、第２の接着剤組成物の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と導電粒子との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。

導電粒子は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。導電粒子が絶縁被覆導電粒子であると、導電粒子の含有量が多い場合であっても、粒子の表面が樹脂で被覆されているため、導電粒子同士の接触による短絡の発生を抑制でき、また、隣り合う電極回路間の絶縁性を向上させることもできる。導電粒子は、上述した各種導電粒子の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。

導電粒子の最大粒径は、電極の最小間隔（隣り合う電極間の最短距離）よりも小さいことが必要である。導電粒子の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。導電粒子の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の最大粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を導電粒子の最大粒径とする。なお、導電粒子が突起を有するなどの球形ではない場合、導電粒子の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。

導電粒子の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。導電粒子の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の平均粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。

第２の接着剤層３において、導電粒子は均一に分散されていることが好ましい。第２の接着剤層における導電粒子の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られやすい観点から、１００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよく、１０００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよく、２０００ｐｃｓ／ｍｍ^２以上であってよい。第２の接着剤層３における導電粒子の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を向上させる観点から、１０００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよく、５００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよく、１００００ｐｃｓ／ｍｍ^２以下であってよい。これらの観点から、第２の接着剤層３における導電粒子の粒子密度は、１００～１０００００ｐｃｓ／ｍｍ^２であってよく、１０００～５００００ｐｃｓ／ｍｍ^２であってよく、２０００～１００００ｐｃｓ／ｍｍ^２であってよい。

導電粒子の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第２の接着剤組成物の全体積を基準として、又は、第２の接着剤層３中の全体積を基準として、０．１体積％以上であってよく、１体積％以上であってよく、５体積％以上であってよい。導電粒子の含有量は、短絡を抑制しやすい観点から、第２の接着剤組成物の全体積を基準として、又は、第２の接着剤層３中の全体積を基準として、５０体積％以下であってよく、３０体積％以下であってよく、２０体積％以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の含有量は、第２の接着剤組成物の全体積を基準として、又は、第２の接着剤層３中の全体積を基準として、０．１～５０体積％であってよく、１～３０体積％であってよく、５～２０体積％であってよい。

［その他の成分］
第２の接着剤組成物は、上述した成分以外の成分（その他の成分）を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤及びチキソトロピック剤が挙げられる。これらの成分は第２の接着剤層３中（第２の接着剤組成物の光硬化物中）に含まれていてもよい。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層（第１の接着剤組成物）に含まれ得るその他の成分の詳細と同じである。

第２の接着剤層３の厚さｄ２は、導電粒子４が対向する電極間で捕捉されやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点から、導電粒子４の平均粒径の０．１倍以上であってよく、０．２倍以上であってよく、０．３倍以上であってよい。第２の接着剤層３の厚さｄ２は、熱圧着時に導電粒子４が対向する電極間ではさまれた際に、より導電粒子４が潰れやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点から、導電粒子４の平均粒径の０．８倍以下であってよく、０．７倍以下であってよい。これらの観点から、第２の接着剤層３の厚さｄ２は、導電粒子４の平均粒径の０．１～０．８倍であってよく、０．２～０．８倍であってよく、０．３～０．７倍であってよい。なお、第１の接着剤層２の厚さｄ２は、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層の厚さをいう。

第２の接着剤層３の厚さｄ２と導電粒子４の平均粒径とが上記のような関係を満たす場合、例えば、図１に示すように、第２の接着剤層３中の導電粒子４の一部が、第２の接着剤層３から第１の接着剤層２側に突出していてよい。この場合、隣り合う導電粒子４，４の離間部分には、第２の接着剤層３と第１の接着剤層２との境界Ｓが位置している。導電粒子４の表面を沿うように導電粒子４上に境界Ｓが存在することにより、第２の接着剤層３中の導電粒子４が第２の接着剤層３から第１の接着剤層２側に突出することなく、上記の関係を満たしていてもよい。導電粒子４は、第２の接着剤層３における第１の接着剤層２側とは反対側の面３ａには露出しておらず、反対側の面３ａは平坦面となっていてよい。

第２の接着剤層３の厚さｄ２と導電粒子４の最大粒径との関係は、上記と同様であってよい。例えば、第２の接着剤層３の厚さｄ２は、導電粒子４の最大粒径の０．１～０．８倍であってよく、０．２～０．８倍であってよく、０．３～０．７倍であってよい。

第２の接着剤層３の厚さｄ２は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第２の接着剤層３の厚さｄ２は、例えば、０．５μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよく、０．５～２０μｍであってよい。なお、導電粒子４の一部が第２の接着剤層３の表面から露出（例えば、第１の接着剤層２側に突出）している場合、第２の接着剤層３における第１の接着剤層２側とは反対側の面３ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第２の接着剤層３と第１の接着剤層２との境界Ｓまでの最短距離（図１においてｄ２で示す距離）が第２の接着剤層３の厚さであり、導電粒子４の露出部分は第２の接着剤層３の厚さには含まれない。導電粒子４の露出部分の長さは、例えば、０．１μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよく、０．１～２０μｍであってよい。

第１の接着剤層２の厚さｄ１に対する第２の接着剤層３の厚さｄ２の比（第２の接着剤層３の厚さｄ２／第１の接着剤層２の厚さｄ１）は、電極間のスペースを充分に充填して電極を封止することができ、より良好な信頼性が得られる観点から、１以上であってよく、１００以下であってよい。

接着剤フィルム１の厚さ（接着剤フィルム１を構成するすべての層の厚さの合計）は、例えば５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよく、５～２００μｍであってよい。

接着剤フィルム１では、導電粒子４が第２の接着剤層３中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１は、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムである。接着剤フィルム１は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられる。

以上説明した接着剤フィルム１は、導電粒子４を含有する第２の接着剤層３が光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなるため、回路接続構造体の製造時に発生する導電粒子の流動を抑制することができる。また、本発明者らの検討の結果明らかになったことであるが、導電粒子を含有する層を光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなる層とした場合、当該層と対向する層（導電粒子を実質的に含有しない層）の接着力が低下し、回路接続構造体を高温高湿環境下で使用した際に、電極部分に対する剥離（回路部材の電極と接着剤フィルムにより形成される回路接続部との界面における剥離）が発生したり、接続抵抗値が上昇したりする場合がある。一方、上記接着剤フィルム１では、第１の接着剤層２が式（１）で表されるマレイミド化合物を含有するため、このような剥離の発生及び接続抵抗値の上昇が抑制される。

以上、回路接続用接着剤フィルム１について説明したが、本発明の回路接続用接着剤フィルムは上記実施形態に限定されない。

例えば、回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３の二層から構成されるものであってよく、第１の接着剤層２及び第２の接着剤層３以外の層（例えば第３の接着剤層）を備える、三層以上の層から構成されるものであってもよい。第３の接着剤層は、第１の接着剤層２又は第２の接着剤層３について上述した組成と同様の組成を有する層であってよく、第１の接着剤層２又は第２の接着剤層３について上述した厚さと同様の厚さを有する層であってよい。回路接続用接着剤フィルムは、例えば、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３の反対側の面上に第３の接着剤層を更に備えていてよい。すなわち、回路接続用接着剤フィルムは、例えば、第２の接着剤層３、第１の接着剤層２及び第３の接着剤層がこの順で積層されてなる。この場合、第３の接着剤層は、例えば、第１の接着剤層２と同様に第１の接着剤組成物からなる。

また、回路接続用接着剤フィルム１は、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムであるが、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有していない導電性接着剤フィルムであってもよい。

＜回路接続用接着剤フィルムの製造方法＞
回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、例えば、第１の接着剤層２を用意する工程（第１の用意工程）と、第２の接着剤層３を用意する工程（第２の用意工程）と、第１の接着剤層２と第２の接着剤層３とを積層する工程（積層工程）と、を備える。

（第１の用意工程）
第１の用意工程では、例えば、基材上に第１の接着剤層２を形成して第１の接着剤フィルムを得ることにより、第１の接着剤層２を用意する。具体的には、例えば、上述した第１の接着剤組成物に含まれる各成分を、溶剤（有機溶剤）中に加え、攪拌混合、混練等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物（ワニス状の第１の接着剤組成物）を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により溶剤を揮発させて第１の接着剤組成物からなる第１の接着剤層２を形成する。これにより、基材と、当該基材上に設けられた第１の接着剤層２とを備える、第１の接着剤フィルムが得られる。

ワニス組成物の調製に用いる溶剤としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものが好ましく、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの溶剤は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混練は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。

基材としては、溶剤を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。

基材へ塗布したワニス組成物から溶剤を揮発させる際の加熱条件（乾燥条件）は、溶剤が充分に揮発する条件とすることが好ましい。加熱条件（乾燥条件）は、例えば、４０℃以上１２０℃以下で０．１分間以上１０分間以下であってよい。

第１の接着剤層２には、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。第１の接着剤層２における溶剤の含有量は、例えば、第１の接着剤層の全質量を基準として、１０質量％以下であってよい。

（第２の用意工程）
第２の用意工程では、例えば、基材上に第２の接着剤層３を形成して第２の接着剤フィルムを得ることにより、第２の接着剤層３を用意する。具体的には、例えば、第１の用意工程と同様にして、基材上に第２の接着剤組成物からなる層を形成する。使用し得る溶剤の種類及び基材の種類、乾燥条件等は、第１の接着剤層の場合と同じである。次いで、第２の接着剤組成物（光及び熱硬化性組成物）からなる層に対して光を照射することにより、当該第２の接着剤組成物を硬化（光硬化）させ、基材上に第２の接着剤層３を形成する。これにより、基材と、当該基材上に設けられた第２の接着剤層３とを備える、第２の接着剤フィルムが得られる。

第２の接着剤組成物からなる層には、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。第２の接着剤組成物からなる層における溶剤の含有量は、例えば、第２の接着剤組成物からなる層の全質量を基準として、１０質量％以下であってよい。

光の照射には、波長１５０～７５０ｎｍの範囲内の照射光（例えば紫外光）を用いることが好ましい。光の照射は、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライドランプ、ＬＥＤ光源等を使用して行うことができる。光の照射量は、特に限定されず、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよく、２００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよく、３００ｍＪ／ｃｍ^２以上であってよい。光の照射量は、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、１００００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよく、５０００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよく、３０００ｍＪ／ｃｍ^２以下であってよい。

（積層工程）
積層工程では、第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを貼り合わせることにより、第１の接着剤層２と第２の接着剤層３とを積層する。第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の温度条件下で行ってよい。

以上、回路接続用接着剤フィルム１の製造方法について説明したが、本発明の回路接続用接着剤フィルムの製造方法は上記実施形態に限定されない。

例えば、第２の用意工程で第２の接着剤層３を用意した後、第１の用意工程と同様にして、第２の接着剤層３上に直接第１の接着剤層２を形成することにより、回路接続用接着剤フィルム１を得てもよい。また、第１の用意工程及び第２の用意工程を行う順番も限定されない。第１の用意工程を先に行ってもよく、第２の用意工程を先に行ってもよい。

また、例えば、第２の接着剤組成物からなる層と第１の接着剤層（第１の接着剤組成物からなる層）とを備える積層体を用意した後、当該積層体に対して光を照射することで第２の接着剤組成物を硬化させ、第２の接着剤層３を形成することにより、回路接続用接着剤フィルム１を得てもよい。積層体は、例えば、第１の用意工程と同様にして基材上に第２の接着剤組成物からなる層を形成した後、第１の用意工程と同様にして、第２の接着剤組成物からなる層上に第１の接着剤層２を形成することで得てよく、第１の用意工程と同様にして基材上に第１の接着剤層２を形成した後、第１の用意工程と同様にして、第１の接着剤層２上に第２の接着剤組成物からなる層を形成することで得てもよい。

＜回路接続構造体及びその製造方法＞
以下、回路接続材料として上述した回路接続用接着剤フィルム１を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。

図２は、一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。図２に示すように、回路接続構造体１０は、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を有する第２の回路部材１６と、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６の間に配置され、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する回路接続部１７と、を備えている。

第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、電極が形成されているガラス基板又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンＩＣチップ等であってよい。第１の回路基板１１及び第２の回路基板１４は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガラス／エポキシ等の複合物などで形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、アルミ、モリブデン、チタン、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、インジウムガリウム亜鉛酸化物（ＩＧＺＯ）等で形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は回路電極であってよく、バンプ電極であってもよい。第１の電極１２及び第２の電極１５の少なくとも一方は、バンプ電極であってよい。図２では、第２の電極１５がバンプ電極である。

回路接続部１７は、上述した接着剤フィルム１の硬化物からなる。回路接続部１７は、例えば、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とが互いに対向する方向（以下「対向方向」）における第２の回路部材１６側に位置し、上述の第１の接着剤組成物の硬化物からなる第１の領域１８と、対向方向における第１の回路部材１３側に位置し、上述の第２の接着剤組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物からなる第２の領域１９と、少なくとも第１の電極１２及び第２の電極１５の間に介在して第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する導電粒子４と、を有する。回路接続部は、第１の領域１８及び第２の領域１９のように２つの領域を有していなくてもよく、例えば、上述の第１の接着剤組成物の硬化物と上述の第２の接着剤組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物とが混在した硬化物からなっていてもよい。

図３は、回路接続構造体１０の製造方法を示す模式断面図である。図３に示すように、回路接続構造体１０の製造方法は、例えば、第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の電極１５を有する第２の回路部材１６との間に、上述した接着剤フィルム１を介在させ、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６を熱圧着して、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する工程を備える。

具体的には、まず、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を備える第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を備える第２の回路部材１６と、を用意する。

次に、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを、第１の電極１２と第２の電極１５とが互いに対向するように配置し、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６との間に接着剤フィルム１を配置する。例えば、図３（ａ）に示すように、第２の接着剤層３側が第１の回路部材１３の実装面１１ａと対向するようにして接着剤フィルム１を第１の回路部材１３上にラミネートする。次に、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１がラミネートされた第１の回路部材１３上に第２の回路部材１６を配置する。

そして、図３（ｂ）に示すように、第１の回路部材１３、接着剤フィルム１及び第２の回路部材１６を加熱しながら、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを厚み方向に加圧することで、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを互いに熱圧着する。この際、図３（ｂ）において矢印で示すように、第１の接着剤層２は、流動可能な未硬化の熱硬化性組成物（第１の接着剤組成物）からなっているため、第２の電極１５，１５間の空隙を埋めるように流動すると共に、上記加熱によって硬化する。これにより、第１の電極１２及び第２の電極１５が導電粒子４を介して互いに電気的に接続され、また、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６が互いに接着されて、図２に示す回路接続構造体１０が得られる。本実施形態の回路接続構造体１０の製造方法では、第２の接着剤層３が予め硬化された層であるため、導電粒子４が上記熱圧着時にほとんど流動せず、導電粒子４が効率的に対向する電極間で捕捉されるため、対向する電極１２及び１５間の接続抵抗が低減される。そのため、接続信頼性に優れる回路接続構造体が得られる。

以下、本発明の内容を実施例及び比較例を用いてより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

＜ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成＞
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６－ヘキサンジオールカーボネート）（商品名：デュラノール Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０～７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチル錫ジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２－ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ－８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ－８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０^６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ^２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

＜導電粒子の作製＞
ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．２μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒径４μｍ、最大粒径４．５μｍ、比重２．５の導電粒子を得た。

＜ポリエステルウレタン樹脂の調製方法＞
攪拌機、温度計、コンデンサー、真空発生装置及び窒素ガス導入管が備え付けられたヒーター付きステンレス製オートクレーブに、イソフタル酸４８質量部及びネオペンチルグリコール３７質量部を投入し、更に、触媒としてのテトラブトキシチタネート０．０２質量部を投入した。次いで、窒素気流下２２０℃まで昇温し、そのまま８時間攪拌した。その後、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）まで減圧し、室温まで冷却した。これにより、白色の沈殿物を析出させた。次いで、白色の沈殿物を取り出し、水洗した後、真空乾燥することでポリエステルポリオールを得た。得られたポリエステルポリオールを充分に乾燥した後、ＭＥＫ（メチルエチルケトン）に溶解し、攪拌機、滴下漏斗、還流冷却機及び窒素ガス導入管を取り付けた四つ口フラスコに投入した。また、触媒としてジブチル錫ジラウレートをポリエステルポリオール１００質量部に対して０．０５質量部となる量投入し、ポリエステルポリオール１００質量部に対して５０質量部となる量の４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネートをＭＥＫに溶解して滴下漏斗で投入し、８０℃で４時間攪拌することで目的とするポリエステルウレタン樹脂を得た。

＜ワニス状の第１の接着剤組成物（第１のワニス組成物）の調製＞
以下に示す成分を表１に示す配合量（質量部）で混合し、第１のワニス組成物１～５を調製した。

（（メタ）アクリレート化合物）
Ａ１：トリシクロデカン骨格を有するジアクリレート（商品名：ＤＣＰ－Ａ、東亞合成株式会社製）
Ａ２：上述のとおり合成したポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）
Ａ３：２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰ－２Ｍ、共栄社化学株式会社製）
（マレイミド化合物）
Ｂ１：Ｎ―シクロヘキシルマレイミド（東京化成工業株式会社製）
Ｂ２：Ｎ―フェニルマレイミド（東京化成工業株式会社製）
（熱重合開始剤）
Ｃ１：ベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０、日油株式会社製）
（カップリング剤）
Ｆ１：３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ５０３、信越化学工業株式会社製）
（熱可塑性樹脂）
Ｇ１：フェノキシ樹脂（商品名：ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド社製）
（充填材）
Ｈ１：シリカ微粒子（商品名：Ｒ１０４、日本アエロジル株式会社製、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ）
（溶剤）
Ｉ１：メチルエチルケトン

＜ワニス状の第２の接着剤組成物（第２のワニス組成物）の調製＞
（メタ）アクリレート化合物ａ１～ａ３、熱重合開始剤ｃ１、カップリング剤ｆ１、熱可塑性樹脂ｇ１、充填材ｈ１及び溶剤ｉ１として、第１のワニス組成物で使用した（メタ）アクリレート化合物Ａ１～Ａ３、熱重合開始剤Ｃ１、カップリング剤Ｆ１、熱可塑性樹脂Ｇ１、充填材Ｈ１及び溶剤Ｉ１と同じものを用い、光重合開始剤ｄ１及び導電粒子ｅ１は以下に示す成分を用い、これらの成分を表２に示す配合量（質量部）で混合し、第２のワニス組成物１を調製した。

（光重合開始剤）
ｄ１：１，２－オクタンジオン，１－［４－（フェニルチオ）フェニル－，２－（Ｏ－ベンゾイルオキシム）］（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０１、ＢＡＳＦ社製）
（導電粒子）
ｅ１：上述のとおり作製した導電粒子

＜実施例１＞
（第１の接着剤フィルムの作製）
第１のワニス組成物１を、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さが８μｍの第１の接着剤層（第１の接着剤組成物からなる層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第１の接着剤層を備える第１の接着剤フィルムを得た。

（第２の接着剤フィルムの作製）
第２のワニス組成物１を、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さ（乾燥後の厚さ）が４μｍの第２の接着剤組成物からなる層を形成した。ここでの厚さは接触式厚み計を用いて測定した。

次に、第２の接着剤組成物からなる層に対し、メタルハライドランプを用いて積算光量が１５００ｍＪ／ｃｍ^２となるように光照射を行い、重合性化合物を重合させた。これにより、第２の接着剤組成物を硬化させ、第２の接着剤層を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第２の接着剤層を備える第２の接着剤フィルム（導電粒子が存在する領域の厚さ：４μｍ）を得た。このときの導電粒子密度は約７０００ｐｃｓ／ｍｍ^２であった。なお、第２の接着剤組成物からなる層又は第２の接着剤層の厚さが、導電粒子の厚さ（直径）より小さい場合、接触式厚み計を用いて層の厚さを測定すると、導電粒子の厚さが反映され、導電粒子が存在する領域の厚さが測定される。そのため、第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルムを作製した後に、後述の方法により、隣り合う導電粒子の離間部分に位置する第２の接着剤層の厚さを測定した。

（回路接続用接着剤フィルムの作製）
第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを、それぞれの接着剤層が対向するように配置し、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートした。これにより、第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルムを作製した。

作製した回路接続用接着剤フィルムの第２の接着剤層の厚さを以下の方法で測定した。まず、回路接続用接着剤フィルムを２枚のガラス（厚み：１ｍｍ程度）で挟み込み、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（商品名：ＪＥＲ８１１、三菱ケミカル株式会社製）１００ｇと、硬化剤（商品名：エポマウント硬化剤、リファインテック株式会社製）１０ｇとからなる樹脂組成物で注型した。その後、研磨機を用いて断面研磨を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ、商品名：ＳＥ－８０２０、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて、隣り合う導電粒子の離間部分に位置する第２の接着剤層の厚さを測定した。第２の接着剤層の厚さは２μｍであった。

（回路接続構造体の作製）
作製した回路接続用接着剤フィルムを介して、ピッチ２５μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）と、ガラス基板上に非結晶酸化インジウム錫（ＩＴＯ）からなる薄膜電極（高さ：１２００Å）を備える、薄膜電極付きガラス基板（ジオマテック社製）とを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１７０℃、６ＭＰａで４秒間の条件で加熱加圧を行って幅１ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体（接続構造体）を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第２の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。

（回路接続構造体の評価）
［粒子流動性評価］
得られた回路接続構造体について、回路接続用接着剤フィルムの樹脂染み出し部分の粒子流動状態を顕微鏡（商品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて評価した。具体的には、作製した回路接続構造体をガラス基板側から、顕微鏡にて観察し、回路接続用接着剤フィルムの幅よりも外側に染み出した部分の粒子状態を３段階で評価した。粒子がほとんど動かず、染み出し部分に粒子がない状態を１、多少粒子が動いているが、粒子同士の連結がみられない状態を２、粒子が流動し、粒子同士の連結が見られる状態を３とした。結果を表３に示す。

［剥離評価］
高温高湿試験後の回路接続構造体の電極部分における剥離の有無を顕微鏡（商品名：ＥＣＬＩＰＳＥ Ｌ２００、株式会社ニコン製）を用いて評価した。具体的には、上述のとおり作製した回路接続構造体を８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に２００ｈ放置することで高温高湿試験を行った。次いで、高温高湿試験後の回路接続構造体の電極部分を、ガラス基板側から顕微鏡にて観察し、ガラス基板における電極部分と回路接続用接着剤フィルムとの界面における剥離状態を３段階で評価した。回路接続用接着剤フィルム全体の面積のうち、ガラス基板から剥離している割合を求め、剥離がほとんど生じていない（剥離部分の割合が全体の５％未満以下）ものをＡ、剥離が少量生じている（剥離部分の割合が全体の５％以上２０％未満）ものをＢ、剥離が生じている（剥離部分の割合が全体の２０％以上）ものをＣとした。結果を表３に示す。

［接続抵抗値評価］
得られた回路接続構造体について、接続直後、及び、高温高湿試験後の対向する電極間の接続抵抗値を、マルチメーターで測定した。高温高湿試験は、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に２００ｈ放置することにより行った。接続抵抗値は、対向する電極間の抵抗１６点の平均値として求めた。

＜実施例２～４及び比較例１＞
第１のワニス組成物１に代えて、第１のワニス組成物２～５をそれぞれ用いて第１の接着剤フィルムを作製したこと、及び、得られた第１の接着剤フィルムを用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルム及び回路接続構造体を作製し、実施例１と同様にして、回路接続構造体の評価を行った。結果を表３に示す。

１…回路接続用接着剤フィルム、２…第１の接着剤層、３…第２の接着剤層、４…導電粒子、１０…回路接続構造体、１２…回路電極（第１の電極）、１３…第１の回路部材、１５…バンプ電極（第２の電極）、１６…第２の回路部材。

Claims (11)

1. 熱硬化性組成物からなる第１の接着剤層と、
   前記第１の接着剤層上に積層され、導電粒子を含有する光及び熱硬化性組成物の光硬化物からなる第２の接着剤層と、を備え、
   前記熱硬化性組成物が、下記式（１）で表されるマレイミド化合物を含有する、回路接続用接着剤フィルム。
   

   

   
   ［式（１）中、Ｒ^１は、脂環及び／又は芳香環を有する炭化水素基を示す。］
2. 前記熱硬化性組成物が、熱ラジカル重合開始剤を含有する、請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
3. 前記熱硬化性組成物が、（メタ）アクリレート化合物を含有する、請求項２に記載の回路接続用接着剤フィルム。
4. 前記（メタ）アクリレート化合物が、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレートを含む、請求項３に記載の回路接続用接着剤フィルム。
5. 前記（メタ）アクリレート化合物が、トリシクロデカン骨格を有する（メタ)アクリレート化合物を含む、請求項３又は４に記載の回路接続用接着剤フィルム。
6. 前記（メタ）アクリレート化合物が、下記式（２）で表される（メタ）アクリレート化合物を含む、請求項３～５のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
   

   

   
   ［式（２）中、ｎは１～３の整数を示し、Ｒ^２は、水素原子又はメチル基を示す。］
7. 前記マレイミド化合物が、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－ベンジルマレイミド及びＮ－（４－カルボキシフェニル）マレイミドからなる群より選択される少なくとも一種を含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
8. 前記マレイミド化合物の含有量が、前記熱硬化性組成物の全質量を基準として、０．１質量％以上である、請求項１～７のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
9. 前記熱硬化性組成物が、フェノキシ樹脂を含有する、請求項１～８のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
10. 請求項１～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法であって、
    前記光及び熱硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより、前記光及び熱硬化性組成物を硬化させ、前記第２の接着剤層を形成する工程を備える、回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
11. 第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、請求項１～９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法。
    
    

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