JP2023060355A - 電気化学センサ用電極 - Google Patents
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Abstract
Description
作用電極と、
対電極と、を備え、
前記作用電極は、前記作用電極と前記対電極との間に電圧を印加した際に表面で酸化還元反応を生じさせるダイヤモンド膜と、ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記作用電極を側方から見たとき、前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の幅が前記ダイヤモンド膜の幅よりも小さく、
前記ダイヤモンド膜の側から前記作用電極に液状の被験試料が供給される電気化学センサユニット及びその関連技術が提供される。
以下、本発明の一実施形態として、液状の被験試料中の所定成分の濃度を三電極法により測定する電気化学センサユニットについて、図1を参照しながら説明する。本実施形態では、尿中の尿酸の濃度を三電極法により測定する電気化学センサユニットを例に説明する。
図1に示すように、本実施形態にかかる電気化学センサユニット100(以下、「センサ100」とも称する)は、作用電極11と対電極(対向電極)12と参照電極13とで構成される電極群10と、電極群10を支持する支持部材20と、作用電極11、対電極12、および参照電極13にそれぞれ接続された第1~第3の配線31~33と、電極群10を覆うように配設された吸水部材40と、第1~第3の配線31~33(の一部)を覆うように配設された防水部材50と、を備えている。センサ100は例えば使い捨て可能(ディスポーサブル)に構成されている。
上述の電気化学センサユニット100を用い、電気化学測定を行って尿中の尿酸濃度を測定する方法について説明する。
第1~第3の配線31~33の他の端部に計測機構の接続部を接続した後、吸水部材40を介して電極群10に尿を供給するステップ(ステップ1)と、
電極群10の表面に尿が接触した状態で、作用電極11と対電極12との間に電圧を印加して作用電極11が有するダイヤモンド膜の表面で尿酸の酸化還元反応(電気化学反応)を生じさせ、尿酸の酸化還元反応によって流れる電流値を測定するステップ(ステップ2)と、
電極群10の表面に尿が接触した状態で、作用電極11と参照電極13との間の電位差(電圧の差)を測定するステップ(ステップ3)と、
測定した電流値および電位差に基づいて尿酸濃度を定量するステップ(ステップ4)と、を実施する。
センサ100の第1~第3の配線31~33の他の端部(防水部材50から露出している第1~第3の配線31~33の部分)に、センサ100とは別体として構成された計測機構の接続部を接続する。計測機構は、第1~第3の配線31~33の他の端部を支持部材20と一緒に挟むだけで、計測機構の接続部と第1~第3の配線31~33とを電気的に接続できるように構成されている。計測機構は、第1~第3の配線31~33の他の端部(凸状部)が挿入される挿入口(スロット)を有し、この挿入口に第1~第3の配線31~33の他の端部(凸状部)を挿入するだけで、計測機構の接続部と第1~第3の配線31~33とを電気的に接続できるように構成されていてもよい。
センサ100に尿が供給されると、尿は吸水部材40に吸収される。吸水部材40に吸収された尿は、吸水部材40の吸収領域41を透過して電極群10の表面に到達し、電極群10の表面に尿が接触する。
計測機構を用い、上述のステップ2を行っている際の作用電極11と参照電極13との間の電位差(電圧の差)を測定する。
ステップ2で測定した反応電流の値から、例えばサイクリックボルタモグラムを作成し、酸化ピーク電流値を取得する。取得した酸化ピーク電流値およびステップ3で測定した電位差の値に基づいて、計測機構により尿酸濃度を算出する(定量する)。反応電流の値は、尿中の尿酸濃度と相関関係にあることを本願発明者等は確認済みである。したがって、反応電流の値と尿酸濃度との関係を予め求めておけば、測定した反応電流の値に基づいて尿酸濃度を定量することができる。続いて、算出した尿酸濃度を表示部に表示する。なお、算出した尿酸濃度を、無線通信部を介してコンピュータとして構成された外部装置に送信してもよい。
本実施形態にかかる電気化学センサ用電極について、図2および図3を用いて説明する。本実施形態にかかる電気化学センサ用電極200(以下、「電極200」とも称する)は、上述のセンサ100における作用電極11として好適に用いることができる。以下では、電極200が上述の作用電極11として用いられる例について説明する。
本実施形態にかかる電気化学センサ用電極200の製造方法について、図4および図5を用いて説明する。
まず、ダイヤモンドとは異なる材料(異種材料)で形成され、平面視で例えば円形の外形を有する基板(円板状の基板)220Aを準備する。例えば、単結晶Siからなる円板状の基板220Aを準備する。基板220Aは、電極200において支持体220となる。
基板220Aを用意したら、例えばタングステンフィラメントを用いた熱フィラメントCVD法により、基板220Aの第1の主面221上にダイヤモンド膜210を成長させる。
基板温度:600℃以上1000℃以下、好ましくは650℃以上800℃以下
フィラメント温度:1800℃以上2500℃以下、好ましくは2000℃以上2200℃以下
成長室内圧力:5Torr以上50Torr以下、好ましくは10Torr以上35Torr以下
CH4ガスに対するTMBガスの分圧の比率(TMB/CH4):0.003%以上0.8%以下
H2ガスに対するCH4ガスの比率(CH4/H2):2%以上5%以下
ダイヤモンド膜210の成長が完了したら、図5(b)に示すように、積層体230の裏面側(基板220Aの第1の主面221とは反対側の主面側)から凹状の溝222(例えばスクライブ溝)を形成する。凹状の溝222は、例えばレーザスクライブにより形成することができる。凹状の溝222は、基板220Aを厚さ方向に貫通し、ダイヤモンド膜210まで達するように設ける。これにより、ダイヤモンド膜210の基板220Aと接する面にもレーザが照射されることとなり、ダイヤモンド膜210の基板220Aと接する面に変質層211が形成される。
凹状の溝222を形成したら、図5(c)に示すように、凹状の溝222に沿ってダイヤモンド膜210を破断する。このとき、凹状の溝222に沿ってダイヤモンド膜210を外方に折り曲げて破断することが好ましい。これにより、ダイヤモンド膜210と支持体220とを有する上述の電極200が得られる。
本実施形態によれば、以下に示す1つまたは複数の効果が得られる。
本実施形態は、以下の変形例のように変形することができる。
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。但し、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
以下、本発明の好ましい態様について付記する。
本発明の一態様によれば、
作用電極と、
対電極と、を備え、
前記作用電極は、前記作用電極と前記対電極との間に電圧を印加した際に表面で酸化還元反応を生じさせるダイヤモンド膜と、ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記作用電極を側方から見たとき、前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の幅が前記ダイヤモンド膜の幅よりも小さく、
前記ダイヤモンド膜の側から前記作用電極に液状の被験試料が供給される電気化学センサユニットが提供される。
本発明の他の態様によれば、
作用電極と、
対電極と、を備え、
前記作用電極は、前記作用電極と前記対電極との間に電圧を印加した際に表面で酸化還元反応を生じさせるダイヤモンド膜と、ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の平面積が前記ダイヤモンド膜の平面積よりも小さく、
前記ダイヤモンド膜の側から前記作用電極に液状の被験試料が供給される電気化学センサユニットが提供される。
付記1または2のセンサユニットであって、好ましくは、
前記作用電極を前記ダイヤモンド膜の側から見たとき、
前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の外周縁が前記ダイヤモンド膜の外周縁の内側に位置し、
前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面の外周縁が前記ダイヤモンド膜の外周縁と重なっているか又は前記ダイヤモンド膜の外周縁の内側に位置する。
付記1~3のいずれか1つのセンサユニットであって、好ましくは、
前記支持体の側面は、前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面から凹状の溝を形成することで生じたスクライブ面又はエッチング面の少なくともいずれかを有し、
前記ダイヤモンド膜の側面は、前記凹状の溝に沿って前記ダイヤモンド膜を破断させることで生じた破断面を有する。
付記4のセンサユニットであって、好ましくは、
前記支持体の側面は、前記スクライブ面又は前記エッチング面のいずれか(のみ)からなる。
付記5のセンサユニットであって、好ましくは、
前記ダイヤモンド膜の前記支持体と接する面の縁部には、変質層が形成されている。好ましくは、前記変質層は、前記ダイヤモンド膜の前記支持体と接する面の縁部の全周にわたって形成されている。
付記4のセンサユニットであって、好ましくは、
前記支持体の側面のうち前記ダイヤモンド膜と接する面に近い側には、前記凹状の溝に沿って前記支持体を破断させることで生じた破断面が形成されている。
付記7のセンサユニットであって、好ましくは、
前記ダイヤモンド膜の前記支持体と接する面には、変質層が形成されていない。
付記1~8のセンサユニットであって、好ましくは、
前記支持体は、単結晶シリコンまたは多結晶シリコンからなる。
本発明のさらに他の態様によれば、
電圧を印加した際に表面で酸化還元反応を生じさせるダイヤモンド膜と、
ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記ダイヤモンド膜と前記支持体との積層体を側方から見たとき、前記支持体の前記ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の幅が前記ダイヤモンド膜と接する面の幅よりも小さく、
前記積層体の前記ダイヤモンド膜の側から液状の被験試料が供給される電気化学センサ用電極が提供される。
本発明のさらに他の態様によれば、
ダイヤモンドとは異なる材料からなる基板を用意する工程と、
前記基板が有する2つの主面のうちいずれか一方の主面上にダイヤモンド膜を形成(成膜)して積層体を作製する工程と、
前記基板の前記ダイヤモンド膜を形成した主面とは反対側の主面から所定形状の凹状の溝を形成する工程と、
前記凹状の溝に沿って、前記ダイヤモンド膜を破断する工程と、を行う電気化学センサ用電極の製造方法が提供される。
付記11の方法であって、好ましくは、
前記凹状の溝を形成する工程では、前記凹状の溝を前記ダイヤモンド膜に達するように形成する。
付記11の方法であって、好ましくは、
前記凹状の溝を形成する工程では、前記凹状の溝を前記ダイヤモンド膜に達しないように形成する。
付記11~13のいずれか1つの方法であって、好ましくは、
前記ダイヤモンド膜を破断する工程では、前記ダイヤモンド膜を、前記凹状の溝に沿って外方に折り曲げて破断する。
11 作用電極
200 電気化学センサ用電極
210 ダイヤモンド膜
220 支持体
Claims (9)
- 多結晶ダイヤモンド膜と、
ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記多結晶ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記多結晶ダイヤモンド膜と前記支持体との積層体を側方から見たとき、前記支持体の前記多結晶ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の幅が前記多結晶ダイヤモンド膜と接する面の幅よりも小さい、電気化学センサ用電極。 - 多結晶ダイヤモンド膜と、
ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記多結晶ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記支持体の前記多結晶ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の平面積が前記多結晶ダイヤモンド膜の平面積よりも小さい、電気化学センサ用電極。 - 多結晶ダイヤモンド膜と、
ダイヤモンドとは異なる材料で形成され、前記多結晶ダイヤモンド膜を支持する支持体と、を有し、
前記支持体の前記多結晶ダイヤモンド膜と接する面とは反対側の面の平面積が前記多結晶ダイヤモンド膜と接する面の平面積よりも小さい、電気化学センサ用電極。 - 前記多結晶ダイヤモンド膜の平面形状が矩形である、請求項1~3のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。
- 前記多結晶ダイヤモンド膜にはホウ素が1×1019cm-3以上1×1022cm-3以下の濃度で含まれている、請求項1~4のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。
- 前記支持体は単結晶シリコンからなる、請求項1~5のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。
- 前記多結晶ダイヤモンド膜の厚さは0.5μm以上10μm以下であり、
前記支持体の厚さは200μm以上1000μm以下である、請求項1~6のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。 - 前記多結晶ダイヤモンド膜の前記支持体と接する面の縁部には、変質層が形成されている、請求項1~7のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。
- 前記多結晶ダイヤモンド膜の前記支持体と接する面には、変質層が形成されていない、請求項1~7のいずれか1項に記載の電気化学センサ用電極。
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