JP2022537100A - Ｃｏ２をミネラル化し地球規模で炭素を管理するためのアルカリカチオン濃縮及び水の電解 - Google Patents

Abstract

本明細書では、水流またはガス流からの二酸化炭素の除去方法であって、二酸化炭素を含む上記ガス流を、存在する場合、不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液と接触させることと、二酸化炭素を含む水溶液を、そのアルカリ化を誘導する電気活性メッシュと接触させ、それにより上記溶液から炭酸塩固形物を沈殿させ、それにより、電解によって溶存する無機炭素を除去することと、沈殿した炭酸塩固形物を、上記溶液、または上記炭酸塩固形物が沈着している場合がある上記メッシュの表面から除去することとによる上記方法が提供される。また、本明細書では、電気活性メッシュを備える回転円筒と流体接続された取り込み装置と、上記メッシュの表面または溶液から固形物を分離するための掻き取り装置及び／または液体噴霧に基づく装置とを備える、流通式電解反応器も提供される。

Description

関連出願の相互参照
本出願は、２０１９年６月１４日出願の米国仮特許出願第６２／８６１，８４８号の優先権を主張し、上記出願は本明細書に援用される。

連邦政府による資金提供を受けた研究または開発に関する表示
本発明は、米国エネルギー省によって授与された助成金第ＤＥ－ＦＥ００２９８２５号、第ＤＥ－ＦＥ００３１７１８号、第ＤＥ－ＦＥ００３１７０５号に基づく政府の支援を受けてなされた。連邦政府は本発明に一定の権利を有する。

地球の平均気温の上昇を緩和し、気候変動の影響を低減するために、既存の大気中の二酸化炭素及び進行する二酸化炭素排出量の管理が求められている。これを現実的に達成するには、次の世紀内に年間約１０～２０ギガトン（Ｇｔ）のＣＯ_２を大気から除去する必要があり、大規模に実施することができる炭素管理計画が求められる。

相対的な炭素の回収及び貯留は、流体状態（ガス、液体、超臨界など）でのＣＯ_２の取り扱いによって制限を受ける。かかる流体状態での取り扱いによって、費用を要し且つエネルギー集約的な分離、圧縮に要する多大なエネルギー、及び漏洩の可能性がある加圧封じ込めの高コストを含む、ＣＯ_２の経路、プロセス、ならびに処理経路に制約及び複雑さが生じる。

点源または大気から回収されたＣＯ_２を、（枯渇した）石油及びガス貯留層、採掘不可の石炭層、及び塩水帯水層を含む地層に注入すると、北米で最大２２，０００ＧｔのＣＯ_２を隔離することができる。理論上の容量は膨大であるが、実際には、岩石の破砕または既存の断層の再活性化を防ぐために必要な圧力制限、及び／または残留炭化水素の存在により、５０年間の注入で年間約７００Ｍｔというより控えめな貯留容量となる。地質学的隔離地の考えられる容量は、現在（及び将来）のレベルのＣＯ_２排出を収容するのに十分過ぎると予想されるが、ＣＯ_２の移動及び漏出のリスクから、ならびに注入プロセスの管理及び検証には、経時的に、井戸、地下、及び地表面の相当な監視が必要である。さらに、炭素の回収、隔離、及び保管（ＣＣＳＳ）に基づく炭素管理のための従来のアプローチは、（ｉ）空気または煙道ガス流のいずれかからのＣＯ_２の脱混合のエントロピーに伴う熱力学的ペナルティ、及びそれに続く固体または液体基材からのＣＯ_２の脱離エンタルピーを満たす必要があること、ならびに（ｉｉ）ＣＯ_２を地質学的隔離地に輸送するための途方もない物流及び輸送インフラストラクチャー（例えばパイプライン）を必要とすることに束縛される。特に、従来の吸収／脱離によるＣＯ_２回収において、エネルギー消費が、系のエントロピーの減少を伴うガス混合物からのＣＯ_２の分離、ならびに、パイプライン輸送及びその後の地質学的隔離に十分なグレードへのＣＯ_２の濃縮が可能な脱離ステップに伴う。まとめると、技術的な課題は残っており、徐々に解決はされているが、ＣＣＳＳの実際の実現には、世界中で、 ＣＣＳＳプロジェクトの開発者を力づけ、リスクを軽減して制限内でベストプラクティスと期限付きのモニタリングを保留して、損害を与えない、支援する方針が大きな条件となる。

地質学的隔離及び貯留以上に、土地利用、農業慣行、海洋地球工学を変えること、及びＣＯ_２の建築材料への化学的変換は、炭素管理（例えば、排出削減、及び大気中の炭素の除去）を確実に実施するためのアプローチのポートフォリオを構成する代替の大規模な経路となる。ネガティブ（ＣＯ_２／炭素）エミッション技術（ＮＥＴ）の開発にはある程度の進歩が見られるが、費用－効果／費用－実行可能性の高い形態で、必要なＣＯ_２除去率と耐久性のある炭素貯留を実現するには、はるかに大きな「指数関数的」進歩が必要である。

本開示に記載の実施形態を開発することが必要となったのは、こういった背景によるものである。

本開示のいくつかの実施形態は、水流またはガス流からの二酸化炭素の除去方法であって、二酸化炭素を含む上記ガス流を、存在する場合、不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液と接触させることと、二酸化炭素を含む水溶液を、そのアルカリ化を誘導する電気活性メッシュと接触させ、それにより上記溶液から炭酸塩固形物（複数可）を沈殿させることと、沈殿した炭酸塩固形物を、上記溶液、または上記炭酸塩固形物が沈着している場合がある上記メッシュの表面から除去することとによる上記方法を含む。いくつかの実施形態において、上記ガス流は存在する。いくつかの実施形態において、上記ガス流は０．０４～１００体積％のＣＯ_２を含む。いくつかの実施形態において、ガス流体は大気である。いくつかの実施形態において、ガス流体は、天然ガス火力発電所、石炭火力発電所、製鉄所、製鋼工場、セメントプラント、エタノールプラント、及び化学品製造プラントから排出される煙道ガスである。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、上記ガス流と平衡にある量の溶存二酸化炭素を含む。いくつかの実施形態において、上記水溶液は上記ガス流と熱平衡にある。いくつかの実施形態において、上記水溶液は上記ガス流と熱平衡にない。いくつかの実施形態において、上記ガス流は存在しない。いくつかの実施形態において、上記不溶性炭酸塩を形成することができるイオンは、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、及びＡｌの１種以上を含むイオンを含む。いくつかの実施形態において、上記水溶液のＮａＣｌの濃度は約１，０００ｐｐｍ以上である。いくつかの実施形態において、上記水溶液のＮａＣｌの濃度は約３０，０００ｐｐｍ以上である。いくつかの実施形態において、上記水溶液は海水を含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属または非金属組成物を含むメッシュカソードを備える。いくつかの実施形態において、上記方法が利用するエンド・ツー・エンドエネルギー強度は、ミネラル化された二酸化炭素のトン当り約２．５ＭＷｈ以下である。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、大気中の存在量に緩衝される量の溶存二酸化炭素を含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、上記電気活性メッシュの約２～２００００μｍ以内の上記水溶液中において、インサイチュでアルカリ状態を高める。いくつかの実施形態において、アルカリ化された状態は９以上のｐＨである。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属メッシュまたは炭素系メッシュからなる。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、またはこれらの材料の他のハイブリッド組成物を含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、径が約０．１μｍ～約１００００μｍの範囲の細孔を備える。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、吸引力を印加して上記溶液を上記電気活性メッシュの外面上に吸い寄せながら、上記溶液中で上記メッシュからなる円筒を回転させることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液はブライン溶液である。いくつかの実施形態において、上記溶液はアルカリ性金属含有溶液である。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、またはＡｌを有する少なくとも１種の炭酸塩の沈殿を誘導することを含む。

本開示のいくつかの実施形態は、電気活性メッシュを備える回転円筒と流体接続された取り込み装置と、表面または溶液から固形物を分離するための掻き取り装置及び／または液体噴霧に基づく装置とを備える流通式電解反応器を含む。いくつかの実施形態において、上記反応器は、二酸化炭素、Ｃａイオン、及びＭｇイオンを含む水溶液をさらに備える。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、二酸化炭素及び不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液からの炭酸塩固形物の沈殿によって溶存無機炭素の除去を誘導することができる。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属メッシュまたは炭素系メッシュを含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、またはこれらの材料の他のハイブリッド組成物を含む。いくつかの実施形態において、上記反応器は複数の電気活性メッシュを備える。いくつかの実施形態において、上記複数の電気活性メッシュは、平行な一連の平面セルまたは平行な円筒形セルに配置されている。いくつかの実施形態において、上記反応器は脱塩装置と流体連通している。

二酸化炭素のミネラル化及び処理プロセスの実施形態を示す図である。発熱エレメント及びディフューザーは任意選択の構成部分である。 （ａ）は、組成が［Ｃａ］＝１０ｍＭ、［Ｃｌ］＝２０ｍＭ、［ＣＯ_２］＝１０ｍＭ（約３０％ ＣＯ_２；３０００００ｐｐｍ）、ｐＨ＝４．１６（点線の曲線）の溶液に対する、Ｃａ、ＣＯ_２、またはアルカリ度の影響を受けるカルサイト沈殿の限界を示す代表的な計算を示す図である。ＣａＣＯ_３の最大収量は水のｋｇ当り１０ｍｍｏｌである。［Ｃａ］が３ｍＭまたは５ｍＭに低下すると（濃青色の曲線）（［Ｃｌ］は６ｍＭまたは１０ｍＭのいずれか、［ＣＯ_２］＝１０ｍＭ、ｐＨ＝４．１７）、上記ＣａＣＯ_３の最大収量は、３及び５ｍｍｏｌに低下する。同様に、［ＣＯ_２］を３ｍＭ（淡青色の曲線）（約９％ ＣＯ_２、ｐＨ＝４．４２）または５ｍＭ（約１５％ ＣＯ_２、ｐＨ＝４．３１）（［Ｃａ］＝１０ｍＭ、［Ｃｌ］＝２０ｍＭ）に低減することにより、上記ＣａＣＯ_３の最大収量が低下する。興味深いことに、［Ｃａ］を低減することにより、同等のＣａＣＯ_３収量でＮａＯＨ消費量が増加する一方で、［ＣＯ_２］を低減することにより、ＮａＯＨ消費量が低下する。（ｂ）は、（ｉ）初期ｐＣＯ_２が５％で、１．７３ｍＭ ＣＯ_２に対応し（太い曲線）、沈殿とともに減少する；及び（ｉｉ）溶液のｐＣＯ_２が５％で一定に保たれる（例えば、ＣＯ_２ガス流（１７３００ｐｐｍ）との連続的な平衡化によって）（細い曲線）という２つのシナリオを比較する図である。（ｉ）では、ＣａＣＯ_３の沈殿がＮａＯＨの添加によって迅速に誘導され、（ａ）と同様に、総溶存ＣＯ_２によって制限される。（ｉｉ）におけるＣＯ_２の継続的な供給により、約７ｍＭの収量でのＣａＣＯ_３の沈殿が可能になる（［Ｃａ］によって制限される）。（ｃ）は、ヘンリーの法則によって決定される、さまざまなｐＣＯ_２レベル（体積％）のＣＯ_２と平衡状態にある溶液のカルサイト沈殿に関するＮａＯＨ消費量を示す図である。 さまざまな気相濃度の範囲にわたるＣＯ_２のガス流と平衡にある溶液のｐＨの関数としての総溶存炭素含有量を示す図である。総溶存ＣＯ_２は［Ｈ_２ＣＯ_３ ^＊］＋［ＨＣＯ_３ ^－］＋［ＣＯ_３ ^２－］に等しい。参考までに、０．０４％は空気中のＣＯ_２濃度を表す。空気中のＣＯ_２含有量を比較のために示す。 Ｍｉｌｌｅｒｏ ｅｔ ａｌ． （Ｄｅｅｐ Ｓｅａ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｐａｒｔ Ｉ： Ｏｃｅａｎｏｇｒａｐｈｉｃ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｐａｐｅｒｓ ２００８ ５５ （１）， ５０－７２）によって報告された、ＰＨＲＥＥＱＣを使用し、基準海水組成のｌｌｎｌ．ｄａｔデータベースを用いた代表的な平衡計算を示す図である。ＣＯ_２とＮａＯＨを１：２のモル比で同時に添加することによりカルサイト及びマグネサイトが沈殿し、マグネサイトは水のｋｇ当り最大で約５５ｍｍｏｌ、カルサイトは約１０ｍｍｏｌの量である。大気圧でのＣＯ_２の飽和濃度は約３４ｍＭである。工学的プロセスにおいては、炭酸塩沈殿の過程を通して空気をバブリングするだけで、ＣＯ_２の平衡を維持することができる（図２の（ｂ）、（ｃ）を参照のこと）。 Ａｓｐｅｎ Ｐｌｕｓ（登録商標）を使用してシミュレートされたアミンに基づくプロセスに関する、濃度の関数としてのＣＯ_２回収及び圧縮のエネルギー必要量（赤色実線の曲線）を示す図である。混合物からのＣＯ_２分離及び１気圧から１５ＭＰａへの圧縮に要する熱力学的最小エネルギー（赤色点線の曲線）は、気相ＣＯ_２の（脱）混合のエントロピーに基づいて計算される。また、製造にとっての熱力学的最小エネルギー必要量における、ＣＯ_２ミネラル化（青色実線）及びクロルアルカリによって生成するＮａＯＨ（青色破線）のエネルギーコストも示される。ＮａＣｌからＮａＯＨを製造するための理論的エネルギー必要量は、Ｔｈｉｅｌ ｅｔ ａｌ． （ＡＣＳ Ｓｕｓｔａｉｎａｂｌｅ Ｃｈｅｍ． Ｅｎｇ． ２０１７， ５（１２）， １１１４７－１１１６２）から引用した。ＫＯＨ／Ｋ_２ＣＯ_３プロセス（赤紫色の三角）及び苛性アルカリ－アミン一体化プロセス（緑色の丸）を使用した直接空気回収及び圧縮（ＤＡＣＣ）のエネルギーコストは、Ｋｅｉｔｈ ｅｔ ａｌ． （Ｊｏｕｌｅ ２０１８， ２（８）， １５７３－１５９４，及びＣｌｉｍａｔｉｃ Ｃｈａｎｇｅ ２００６， ７４（１）， １７－４５）から引用した。縦の灰色の線は、空気、天然ガス火力発電所及び石炭火力発電所、ならびにセメントプラントの煙道ガス中のＣＯ_２濃度を表している。網掛けした領域は、以下のＣＯ_２削減方法、すなわち、（赤）回収及び圧縮（範囲：０．１ＭＷｈ、熱力学的最小値～ＣＯ_２トン当り４．５ＭＷｈ；濃度に応じて）、（青）電解により合成されたＮａＯＨの化学量論的添加（範囲：ＣＯ_２トン当り、１．２６ＭＷｈ（熱力学的最小値）～４．５ＭＷｈ）、及び（黄色）電解沈殿アプローチ（単一ステップ炭素隔離及び貯留）（範囲：０．０７ＭＷｈ（ＣＯ_２トン当り熱力学的最小値）～２．３ＭＷｈ、濃度に依存せず）のエネルギーコストの代表的な範囲を表す。 （ａ）は、炭酸塩の沈殿を誘導する手段としての、（ｂ）の膜カソード上での局所的ＯＨ^－生成の概念図を示す図である。上記膜の表面上／膜の表面近傍に沈着した塊は、回転ドラム型ろ過による解決手段を使用して除去される。（ｃ）は、ＣＯＭＳＯＬ Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓ（登録商標）を使用し、適応的時間刻み（ａｄａｐｔｉｖｅ ｔｉｍｅ－ｓｔｅｐｐｉｎｇ）、三角形のメッシュエレメント（メッシュ開口面積１７３．２１μｍ^２）、及び周期境界条件を用いてシミュレートした、種々の過電圧に対する、電気分極の１秒後の電解液のｐＨを示す図である。水の分解電位は０Ｖ_ＲＨＥ（ＲＨＥ：可逆水素電極）と仮定される（ＲＳＣ Ａｄｖ． ２０１９， ９（５４）， ３１５６３－３１５７１を参照のこと）。このシミュレーションは、過剰な電解質（０．１Ｍ ＮａＣｌ）中に浸漬した３０４Ｌステンレス鋼からなる平面電極（１００ｍｍ^２）を検討し、該シミュレーションにおいて、水素発生反応（ＨＥＲ）に関し、ターフェル関係［η＝０．１７２＋ｌｏｇ（ｉ／ｉ_０）（式中、ηは過電圧（Ｖ）であり、ｉは電流密度（Ａ／ｍ^２）であり、ｉ_０は交換電流密度（１．０４×１０^－７Ａ／ｍ^２）である）］によって、ｐＨ（ｔ）＝１４＋ｌｏｇ［｛（１０^{［（η－１．２）／０．１７２］}）ｔ｝／９．６４８５＋１０^－７］（式中、ｐＨは、厚さ１ｍｍの領域内の近接する塩含有電解液の平均ｐＨであり、ηは過電圧（Ｖ）であり、ｔは時間（ｓ）である）が示される。例えば、膜表面において、溶液中のすべての無機炭素がＣＯ_３ ^２－アニオンの形態で種分化されるｐＨ１０が生じるためには、約０．５Ｖの過電圧が必要である。予想通り、電極の表面積を大きくする（例えばメッシュを使用する）または電極の電気化学的活性を向上させることにより、表面近傍のアルカリ化を誘導するのに必要な過電圧が低下することとなる。 ＣＯ_２のミネラル化と処理を達成するための単一ステップ炭素隔離及び貯留の概念図を示す図である。 （ａ）は、０．１Ｍ ＮａＣｌ溶液中の３０４Ｌステンレス鋼のカソード分極曲線を示す図である。破線は水素発生反応（ＨＥＲ）のターフェル近似、すなわち、［η＝０．１７２＋ｌｏｇ（ｉ／ｉ_０）（式中、ηは過電圧（Ｖ）であり、ｉは電流密度（Ａ／ｍ^２）であり、ｉ_０は交換電流密度（１．０４×１０^－７Ａ／ｍ^２）である）］を表し、これにより、時間ｔ（ｓ）における、厚さ１ｍｍの領域内の電解液において、ｐＨ（ｔ）＝１４＋ｌｏｇ［｛（１０^{［（η－１．２）／０．１７２］}）ｔ｝／９．６４８５＋１０^－７］であることが示される。（ｂ）は、環状反応器（挿入図）の過電圧（例えば、電池電位と水の分解電位との差である１．２３Ｖ）の関数としての、シミュレートされたアノードとカソードの間の平衡ｐＨを示す。上記ｐＨは、ＯＨ^－及びＨ^＋イオンの生成及び物質移動、ならびに酸－塩基中和（ＯＨ^－＋Ｈ^＋→Ｈ_２Ｏ）によって制御される。 （ａ）は平面形状を有する電解沈殿装置の断面図を示す図である。（ｂ）は円筒形状を有する電解沈殿装置の断面図を示す図である。両方の構成共に、酸性化された（Ｃ、Ｃａ、Ｍｇ）枯渇海水出口フィードを、排水のアルカリ度及びｐＨを高める、ケイ酸塩の風化に使用することができる。 （ａ）は、ＣＯＭＳＯＬ Ｍｕｌｔｉｐｈｙｓｉｃｓ（登録商標）を使用してシミュレートした円筒形の細孔（半径１００μｍ）を有する厚さ１ｍｍのメッシュの形状、例えば、図１０（ｂ）におけるカソードの断面を示す図である。（ｂ）は、１ｍｍ／ｓの流速における、種々の電流密度での細孔中の溶液のｐＨを示す図であり、（ｃ）は、１ｍＡ／ｃｍ^２の電流密度における、種々の平均流速での細孔中の溶液のｐＨを示す図である。 （ａ）は、カーボンナノチューブ－ポリビニルアルコール（ＣＮＴ－ＰＶＡ）複合膜を示す図であり、表面モルフォロジー及び約１２５ｎｍの細孔径が見られる。（ｂ）は、流通式反応器中で、１０ｍＭ ＣａＣｌ_２溶液に曝露し、１Ｖ（電池）の電位を印加した後のアノードの活性炭（グラファイト）電極表面（孔径２０μｍ）の光学顕微鏡画像（約１ｍｍ×１ｍｍの実視野（ＦＯＶ））を示す図であり、熱重量分析によってＣａＣＯ_３と同定された沈殿物が見られる。出口での［Ｃａ］が入口と比較して低いことによって、溶解したＣａ^２＋の除去がさらに証明された。

本開示のある特定の実施形態は、ＣＯ_２の固定可方法に関する。

いくつかの実施形態に係る一態様において、方法は、溶液中に二酸化炭素を導入することと、上記溶液から炭酸塩固形物の沈殿を誘導することとを含み、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、上記溶液に対して水の電解を行うことを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液中に二酸化炭素を導入することはガスディフューザーを介する。いくつかの実施形態において、上記溶液は、大気との平衡によって（溶存）二酸化炭素を含む。いくつかの実施形態において、上記溶液に対して水の電解を行うことは、供給溶液のｐＨを高めることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液に対して水の電解を行うことは、水酸化物イオンを生成させることを含む。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、吸引力を印加して上記溶液を膜ドラムの表面上に吸い寄せながら、上記溶液中で上記膜ドラムを回転させることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液はブライン溶液である。いくつかの実施形態において、上記溶液はアルカリ性金属含有溶液である。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、炭酸カルシウムもしくは炭酸マグネシウム、または他の炭酸塩（例えば、炭酸バリウム）もしくは他の関連する固形物の少なくとも１種の沈殿を誘導することを含む。いくつかの実施形態において、上記方法は、上記溶液中のアルカリ性金属カチオンを濃縮することをさらに含む。

いくつかの実施形態に係る別の態様において、方法は、溶液中に二酸化炭素を導入することと、上記溶液から炭酸塩固形物の沈殿を誘導することとを含み、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、吸引力を印加して上記溶液を膜ドラムの表面上に吸い寄せながら、上記溶液中で上記膜ドラムを回転させることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液中に二酸化炭素を導入することはガスディフューザーを介する。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、上記溶液に対して水の電解を行うことを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液に対して水の電解を行うことは、供給溶液のｐＨを高めることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液に対して水の電解を行うことは、水酸化物イオンを生成させることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液はブライン溶液である。いくつかの実施形態において、上記溶液はアルカリ性金属含有溶液である。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、炭酸カルシウムもしくは炭酸マグネシウム、または他の炭酸塩（例えば、炭酸バリウム）もしくは他の関連する固形物の少なくとも１種の沈殿を誘導することを含む。いくつかの実施形態において、上記方法は、上記溶液中のアルカリ性金属カチオンを濃縮することをさらに含む。

いくつかの実施形態に係る別の態様において、水流またはガス流からの二酸化炭素の除去方法であって、二酸化炭素を含む上記ガス流を、存在する場合、不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液と接触させることと、二酸化炭素を含む水溶液を、そのアルカリ化を誘導する電気活性メッシュと接触させ、それにより上記溶液から炭酸塩固形物を沈殿させ、且つ電解によって溶存無機炭素を除去させることと、沈殿した炭酸塩固形物を、上記溶液、または上記炭酸塩固形物が沈着している場合がある上記メッシュの表面から除去することとによる上記方法。いくつかの実施形態において、上記ガス流は存在する。いくつかの実施形態において、上記ガス流は、約０．０４～１００体積％のＣＯ_２（例えば、約０．０４、０．１、０．２、０．５、１、２、３、４、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、９５、９８、９９、９９．９体積％のＣＯ_２、及びそれらの間の範囲）を含む。いくつかの実施形態において、上記ガス流は大気である。いくつかの実施形態において、ガス流体は、とりわけ、天然ガス火力発電所及び石炭火力発電所、製鉄所及び製鋼工場、セメントプラント、エタノールプラント、ならびに化学品製造プラントから排出される煙道ガスである。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、上記ガス流と平衡にある量の溶存二酸化炭素を含む。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、例えば、５℃≦Ｔ≦１００℃の温度で、上記ガス流と熱平衡にある。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、例えば、５℃≦Ｔ≦１００℃の温度で、上記ガス流と熱平衡にない。いくつかの実施形態において、上記ガス流は存在しない。いくつかの実施形態において、上記不溶性炭酸塩を形成することができるイオンは、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、及びＡｌの１種以上を含むイオンを含む。いくつかの実施形態において、上記水溶液のＮａＣｌの濃度は約１，０００ｐｐｍ以上である。いくつかの実施形態において、上記水溶液のＮａＣｌの濃度は約３０，０００ｐｐｍ以上である。いくつかの実施形態において、上記水溶液のＮａＣｌの濃度は、約１０００、２０００、３０００、４０００、５０００、１００００、２００００、３００００、４００００、５００００、６００００ｐｐｍ、及びそれらの間の範囲である。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、海水または汽水またはブラインを含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属または非金属組成物を含むメッシュカソードを備える。いくつかの実施形態において、上記方法が利用するエンド・ツー・エンドエネルギー強度は、ミネラル化された二酸化炭素のトン当り約２．５ＭＷｈ以下である。いくつかの実施形態において、上記水溶液は、大気中の存在量に緩衝される量の溶存二酸化炭素を含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、上記電気活性メッシュの約２～２００００μｍ以内の上記水溶液中において、インサイチュでアルカリ状態を高める。いくつかの実施形態において、アルカリ化された状態は９以上のｐＨ（例えば、約９、１０、１１、１２、１３、１４のｐＨ、及びそれらの間の範囲）である。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属メッシュまたは炭素系メッシュを含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、またはこれらの材料の他のハイブリッド組成物（例えば、金属／ポリマー、金属／非金属、金属／セラミック）を含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、径が約０．１μｍ～約１００００μｍの範囲（例えば、約１０、５０、１００、２００、３００、４００、５００、１０００、１５００、２０００、３０００、４０００、５０００、６０００、７０００、８０００、９０００、または１００００μｍ）の細孔を備える。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、吸引力を印加して上記溶液を上記電気活性メッシュの外面上に吸い寄せながら、上記溶液中で上記メッシュからなる円筒を回転させることを含む。いくつかの実施形態において、上記溶液はアルカリ性金属含有溶液である。いくつかの実施形態において、上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することは、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、及びＡｌを有する少なくとも１種の炭酸塩の沈殿を誘導することを含む。

いくつかの実施形態に係る別の態様において、電気活性メッシュを備える回転円筒と流体接続された取り込み装置と、上記メッシュの表面／溶液から固形物を分離するための掻き取り装置及び／または液体噴霧に基づく装置とを備える流通式電解反応器。いくつかの実施形態において、上記流通式電解反応器は、二酸化炭素、Ｃａイオン、及びＭｇイオンを含む水溶液をさらに備える。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、二酸化炭素及び不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液からの炭酸塩固形物の沈殿によって溶存無機炭素の除去を誘導することができる。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは金属メッシュまたは炭素系メッシュを含む。いくつかの実施形態において、上記電気活性メッシュは、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、または他のハイブリッド組成物を含む。いくつかの実施形態において、上記反応器は複数の電気活性メッシュを備える。いくつかの実施形態において、上記複数の電気活性メッシュは、平行な一連の平面セルまたは平行な円筒形セルに配置されている。いくつかの実施形態において、上記反応器は脱塩装置と流体連通している。

ＣＯ_２は安定した鉱物質炭酸塩中に固定化することができる。上記計画の基礎となるのはは、ガス状ＣＯ_２と、液体流及び固体流を供給源とする、水性媒体中のＣａ^２＋及び／もしくはＭｇ^２＋イオン（または、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎなどの、不溶性炭酸塩を形成することができる他のイオン）との結合に由来する固体炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ_３）、及びそれらの変化形の沈殿である。次いで、ミネラル化された炭素は地球の表面に廃棄されるか、または海洋中に排出される。炭素貯留容量が大きいこと、環境への影響が最小限であること、及び回収後のＣＯ_２の放出のリスクが低いことは、長期的なギガトン／年スケール（Ｇｔ－ｓｃａｌｅ）のＣＯ_２廃棄物管理の主要な経路としてのスキームの実行可能性を支援する。

基本的なＣＯ_２ミネラル化プロセスは、以下に説明する、海水と類似の、中性付近のＣａ及びＭｇを含む供給溶液（例えば、約１０ミリモル（ｍＭ）のＣａＣｌ_２及び約５５ｍＭのＭｇＣｌ_２を含む純水）に、ＮａＯＨなどの強塩基を添加することで実現することができる。上記供給溶液はまた、アルカリ性金属に富む地下水、工業廃水、脱塩で生じるブラインなどの液体流から構成されてもよい。アルカリカチオン濃縮は、Ｃａ、Ｍｇ、及びその他のアルカリカチオンの水中濃度を高めるための、任意選択の前処理段階を構成する。濃縮は、ろ過、容量性濃縮、またはそれらの組み合わせによって実現することができる。次いで、廃水処理における活性汚泥プロセスで使用するような曝気槽を使用して、効果的な混合及びＣＯ_２平衡化を実現すると、ＣＯ_２に富む水を生成することができる。上記ＣＯ_２に富む水に、水処理のための凝固及び凝集のプロセスで使用されるような塩基（例えば、ＮａＯＨ）を配合してもよく、その結果、ＣａＣＯ_３及びＭｇＣＯ_３が沈殿する。沈殿物は沈降によって分離することができ、排出される固形物はさらに脱水して埋め立てるか、または脱塩プラントでのブライン処理と同様に海洋に排出するかのいずれかであってよい。

炭酸塩ミネラル化の熱力学及び動力学は、膜表面上で誘導される局所的なｐＨ及び温度の変化によってさらに向上させることができる。進歩したＣＯ_２ミネラル化プロセスでは、消耗品である反応剤を添加することに代えて、水の電気分解（水の電解装置による）によって水酸化物イオン（ＯＨ^－）を生成し、且つ当該部位の温度を上昇させる（加熱エレメントによる）、二酸化炭素のミネラル化及び処理装置を備える。より塩基性の溶液により炭酸塩沈殿の推進力が増加し、水の電気分解によるＯＨ^－の生成により液体のｐＨが上昇し、炭酸塩沈殿が促進される。同様に、より高い温度により炭酸塩沈殿の推進力が増加し、加熱エレメントを使用することにより液体の温度が上昇して、炭酸塩沈殿が促進される。ＣＯ_２は、任意選択でガスディフューザー及び圧縮機を介して上記液体中に注入されるか、もしくは他の方法で導入されるか、または、そのガス雰囲気との平衡におけるレベルで上記液体中に存在していてもよい。図１に示すように、上記装置の設計は、タンク内に配置され、ＣＯ_２に富み、Ｃａ／Ｍｇを含む上記液体（例えば、海水または他のブライン溶液）中で回転する回転真空膜ドラムの形態である。上記膜ドラムは、それを通じて吸引力（すなわち負圧）が印加される中央のダクトを取り囲む、ろ過媒体としての膜（例えば、メッシュまたは篩の形態の金属膜）を備える。膜ドラムが液体中を回転すると、膜の表面に炭酸塩が形成される可能性がある。真空ポンプが上記中央のダクトに接続されており、これにより吸引力が印加され、膜表面上に及び膜表面を通して上記液体が吸引され、上記膜表面においてＣａ^２＋及びＭｇ^２＋がＣＯ_３ ^２－と共に炭酸塩として沈殿する。Ｃａ／Ｍｇ濃度が低下したろ液が膜ドラムの内部に流れ、ポンプで排出される。炭酸塩固形物は膜ドラムの外側に付着し、次いで膜ドラムがナイフを通過して、固形物が膜から除去され、それにより、ドラムが回転して液体中に戻る際に、その後の炭酸化に備えて膜表面が再生される。この進歩したプロセスはまた、脱塩プラントとの／該プラント内へのプロセス統合の可能性もあり、これにより、ＣＯ_２による気候変動の問題及び膜による脱塩プラントにおけるスケール付着の問題（膜表面上へのＣａ^２＋及びＭｇ^２＋化合物の蓄積によって生じる）に同時に対処する。

炭酸カルシウム、例えばカルサイトの沈殿は以下により与えられる。

ＣａＣＯ_３（カルサイト）⇔Ｃａ^２＋＋ＣＯ_３ ^２－、ｌｏｇＫ_ｓｐ＝－８．４８（２５℃）［１］
式中、Ｋ_ｓｐは溶解度積（平衡定数としても知られる）であり、Ｃａ^２＋及びＣＯ_３ ^２－の平衡における水活性の積に等しい。カルサイトの沈殿に際して、ＨＣＯ_３ ^－またはＣＯ_３ ^２－（共に水中でのＣＯ_２の種生成によって形成される）のいずれかが、成長する表面上に吸着して組み込まれる可能性がある。ＣａＣＯ_３のＫ_ｓｐは温度と共に低下し、その結果、カルサイトが飽和した溶液の温度を２５℃から９０℃に上昇させると、約３００μｍｏｌ／ｋｇ－水の収量でカルサイトの沈殿が生じる。ＣＯ_２－Ｈ_２Ｏ系を表す種生成反応及び解離定数は以下のように記述される。

式中、Ｈ_２ＣＯ_３ ^＊はＣＯ_２（水溶）とＨ_２ＣＯ_３ ^０の合計を示す。溶存ＣＯ_２の分配は、Ｂｊｅｒｒｕｍ図によって開示されている。一般に、ＣＯ_３ ^２－アニオンの活性はｐＨに依存し（例えば、水中で、ｐＨ１０．３３超ではＣＯ_３ ^２－が支配的な炭素種である）、カルサイトの沈殿の程度も同様である。塩分濃度がより高いと、Ｋ_１及びＫ_２がより大きな値に変化するため、ＨＣＯ_３ ^－及びＣＯ_３ ^２－イオンが支配的な状態でのｐＨはより低い値に変化する。鉱物質の沈殿の熱力学的駆動力は飽和比Ω＝ＩＡＰ／Ｋ_ｓｐにより与えられ、式中、ＩＡＰはイオン活量積であり、例えば、カルサイトの場合、イオン活量積は溶液中のＣａ^２＋とＣＯ_３ ^２－の活量の積である。これは、二価の金属カチオンを含む一般的な天然水（例えば、地下水、海水、生産水）と関係する。というのも、上記天然水の中性付近のｐＨでは、炭酸塩の沈殿を誘導するためにはアルカリ性を補充する必要があるためである。Ｃａ及びＭｇは、天然水、及び多くの場合の工業用水（例えば、生産水、熱蒸発ブラインなど）中に最も多量に存在する二価カチオンであることから、これらの水はＣａＣｌ_２溶液として表され、これは、主としてＣｌ^－がこれらの系中のカチオンに対して電荷補償するためである。

ＮａＯＨを添加すると溶液のｐＨ及びΩ_{カルサイト}が上昇し、最終的にカルサイトが沈殿する。固定された初期ＣＯ_２濃度（ｐＣＯ_２）の溶液の場合、カルサイトの沈殿は、Ｃａ、ＣＯ_２の量、またはアルカリ度（ｐＨ）のいずれかによって制限される。これらのシナリオを図２の（ａ）に示すが、この図では、さまざまなＣａ、ＣＯ_２の濃度、またはアルカリ度の、ＣＯ_２が加えられたＣａＣｌ_２溶液が検討されている。酸性度のより低い溶液（例えば、ＣＯ_２濃度がより低い）では、カルサイトの沈殿を開始させるために要するＮａＯＨの量はより少なくなるが、最大ＣａＣＯ_３収量（このシナリオではＣＯ_２によって制限される）はそれに応じてより低くなる可能性がある（図２の（ａ）における淡青色の曲線）。一方、溶液中に過剰なＣＯ_２が存在すると、Ｃａが限界反応物質となる可能性がある。ＮａＯＨ：ＣａＣＯ_３及びＨ_２Ｏ：ＣａＣＯ_３の両方のモル比が最小化されるケースは、ＣａとＣＯ_２のモルの濃度がほぼ等しく、最大ＣａＣＯ_３収量に到達するまでＮａＯＨ（アルカリ度を表す）が添加されるケースである（図２の（ａ）における点線）。ＮａＯＨを添加するとＮａ^＋とＣＯ_３ ^２－が錯体を形成し、したがって、ＣＯ_２とＣａの間のモル比は｛ＣＯ_３ ^２－｝と｛Ｃａ^２＋｝（但し、括弧｛｝は活量を表す）の間の等価に到達し、１よりわずかに高くなる。消費されるＮａＯＨとＣａＣＯ_３として隔離されるＣＯ_２の間のモル比は最小で２である（例えば、これは、反応［２］及び［３］のそれぞれに対して１モルのＯＨ^－を提供する）。

ＣＯ_２濃度が低いことが特徴の液体流の場合、ＣＯ_２消費速度に応じて水性供給物に空気を吹き込んでもよい。これを説明するために、図２の（ｂ）において２つのシナリオを比較する。すなわち、１つは、初期ＣＯ_２濃度が固定され、溶存炭素が徐々に枯渇するシナリオ、もう１つは、ｐＣＯ_２が固定されていることが特徴のガス流との平衡化によって、溶液のＣＯ_２濃度が一定に維持されるシナリオである。第１のケースでは、ＣａＣＯ_３の沈殿がＮａＯＨの添加によって迅速に誘導され、該沈殿が総溶存ＣＯ_２によって制限される一方、第２のケースでは、ＣＯ_２の補充により、Ｃａが枯渇するまでカルサイトの沈殿が可能になる。第２のシナリオでは、過剰な酸性度、例えばＣＯ_２に起因して、初期には沈殿が抑制される。完全を期すために、さまざまなｐＣＯ_２レベルに対するＣＯ_２の平衡／補充の種々のシナリオを図２の（ｃ）に示す。限界において、炭酸塩の収量は供給物の［Ｃａ］の存在量にのみ依存し、ＣＯ_２濃度に対して不変である。水に溶解可能なＣＯ_２の量は、そのｐＨ及び塩分濃度及び温度に依存するヘンリーの法則の定数によって制御される。所与の溶液について、当該溶液のｐＨを上昇させると（ｐＨ＞６）、総溶存炭素が増加する（図３）。これは、ＣＯ_２（水溶）のＨＣＯ_３ ^－及びＣＯ_３ ^２－へのｐＨ依存性の種分化によるものであり、これにより、ＣＯ_２（水溶）の濃度が低下し、ヘンリーの法則に従ってＣＯ_２（気体）をさらに溶解させることができる。６超のｐＨにおいて、海水中でのカチオン－炭酸イオン錯体及びカチオン－重炭酸イオン錯体の形成によって、海水の炭素貯留容量が淡水と比較して増加するのはこのためである。

炭酸塩沈殿反応は時間スケールによって特徴付けられる。２５℃及び１気圧で十分に混合された条件下（例えば、物質移動の制限がない）では、反応［４］によって記述される平衡はｔ＝５．０×１０^－１１秒以内に生じる。
ＣＯ_２（気体）⇔ＣＯ_２（水溶）［４］
反応［５］～［７］によって記述される水性種Ｈ_２ＣＯ_３、ＨＣＯ_３ ^－、及びＣＯ_３ ^２－は、１０^－２秒以内に平衡に達する。
ＣＯ_２（水溶）＋Ｈ_２Ｏ⇔Ｈ_２ＣＯ_３［５］
Ｈ_２ＣＯ_３⇔Ｈ^＋＋ＨＣＯ_３ ^－［６］
ＨＣＯ_３ ^－⇔Ｈ^＋＋ＣＯ_３ ^２－［７］
但し、Ｃａ^２＋に関する平衡（すなわち、反応［８］及び［９］）は、１０^３秒経って初めて到達する。
Ｃａ^２＋＋ＣＯ_３ ^２－⇔ＣａＣＯ_３（水溶）［８］
ＣａＣＯ_３（水溶）⇔ＣａＣＯ_３（固体）［９］

アルカリ性溶液（ｐＨ＞１０）中では、ＨＣＯ_３ ^－を形成するＯＨ^－との反応による、ＣＯ_２の溶媒和の上記に代わる経路は、Ｈ_２Ｏとの反応の場合（Ｋ＝６．６×１０^－４Ｍ^－１ｓ^－１）よりもさらに速い（Ｋ＝８．５×１０^３Ｍ^－１ｓ^－１）。海水（０．５Ｍ以上のＮａＣｌ）と類似の濃厚な溶液でのカルサイトの沈殿速度は、３．２×１０^６Ｍｓ^－１程度の沈殿速度定数を示し、収量は図２の（ｃ）と一致する。この速度定数は、Ｒ＝ｋ（Ω－１）^ｎの形の式（式中、Ｒは単位がＭ・ｓ^－１の沈殿速度、ｋは単位がＭ・ｓ^－１の速度定数、Ωはカルサイトに関する飽和度、ｎは反応次数である。）を使用して実験（カルサイト沈殿）データを近似することによって導出される。したがって、物質移動抵抗が低い十分に混合された系では、Ｃａ^２＋との反応、例えばＣａＣＯ_３の沈殿が律速である。これにより、今後のＣＯ_２ミネラル化に関する質量及びエネルギーのバランスを解析することができる。

ベースラインの確立 概括的には、上記の解析は、アルカリ性が炭酸塩の沈殿を促進することを示している。したがって、何よりもまず、ＮａＯＨなどの強塩基を中性付近のＣａ及びＭｇを含む溶液に添加する一般的なアプローチを検討した（図４）。参考までに、点源排出物のＣＯ_２濃度は、天然ガス火力発電所で約３％、石炭火力発電所ならびに製鉄所及び製鋼工場で約１５％、セメントプラントで約２０％、アンモニア、エタノール、及び水素プラントで９０％超（体積％）であることに留意されたい。一方、大気中のＣＯ_２濃度は約０．０４％であるが、アミンスクラビングによって回収されるＣＯ_２の純度は９９％以上とすることができる。したがって、この解析には、０．０４％、５％、２０％、及び１００％の標準濃度が含まれる。ベースラインのケースで想定されるＣＯ_２ミネラル化は、水処理プロセスに例えてモデル化されている。まず、空気以外のＣＯ_２源を使用する場合、活性汚泥処理で使用されるものと同様の曝気槽を使用して、塩水との効果的な混合及びＣＯ_２の平衡化を容易に実現することができる。その後、凝固及び凝集プロセスの場合と同様に、ＮａＯＨをＣＯ_２に富む水に混合して、ＣａＣＯ_３及びＭｇＣＯ_３を沈殿させることできる。次いで、上記沈殿物は沈降によって溶液から分離され、排出された固形物はベルトプレスを使用して脱水されるか、または脱塩におけるブライン処理と同様に海洋中に排出されてもよい。

炭酸塩ミネラル化のためのカルシウムとマグネシウムの充足の確認 Ｃａ及びＭｇは、地球規模の炭素管理の需要を満たすのに十分な量を超えて入手可能である。例えば、年間１０ＧｔのＣＯ_２を除去するには、９．１ＧｔのＣａまたは５．５ＧｔのＭｇを要し、これは、世界の海洋（「海水」）に含まれる全Ｃａの０．００１７％及び全Ｍｇの０．０００３２％に相当する。あるいは、レベルは大幅に低いものの、カルシウム及びマグネシウムは、（ａ）リットル当り１，０００ｍｇを超える総溶解固形分（ＴＤＳ）を含む可能性のある塩水地下水であって、２０１５年のその取水速度は年間３２億ｍ^３に達し、０．６ＭｔのＣａ及び０．３ＭｔのＭｇに相当する（米国の汽水の一般的なＣａ及びＭｇ濃度を使用）上記塩水地下水、（ｂ）年間５００億ｍ^３の速度で世界的に生産され、さらに年間０．０４ＧｔのＣａ及び０．１ＧｔのＭｇを供給することができる脱塩で生じるブライン、及び（ｃ）年間２．２３Ｇｔの生産量の生産水であって、リットル当り５，０００ｍｇの平均Ｃａ濃度を想定すると、米国のみで年間さらに０．０１ＧｔのＣａを提供することができる上記生産水から調達することができる。金属、合金、及びセメントの製造、ならびに石炭の燃焼から生じるアルカリ性副産物はＣａとＭｇに富むが、それらの風化も年間０．３Ｇｔ以上のＣＯ_２を固定化すると仮定されている。とはいえ、海水は、ミネラル化プロセスのための二価金属イオンの最も実行可能且つ豊富な供給源であり続けている。

化学量論から、１モルのＣＯ_２を１モルのＣａＣＯ_３に変換するには２モルのＮａＯＨを要する（図２の（ａ）及び図４を参照のこと）。したがって、１０ＧｔのＣＯ_２のミネラル化には、少なくとも約１８ＧｔのＮａＯＨを要する。しかし、ＮａＯＨの世界的な生産量はそれに比較してごく僅かであり、２０１６年で７０Ｍｔ程度であった。とはいえ、単純にＮａＯＨのＮａ含有量に基づけば、海水を使用すれば、３．２×１０^７ＧｔのＮａＯＨを合成することもできる。この需要を満たすには、それぞれが年間３ＭｔのＮａＯＨを生産する、６，０００の大規模なクロルアルカリプラントが必要であり、非現実的な課題である。海水（［Ｍｇ］≒５５ｍＭ、［Ｃａ］≒１０ｍＭ）に十分な量でＮａＯＨを投与することによって、水のｋｇ当り２．８６ｇのＣＯ_２をＭｇＣＯ_３及びＣａＣＯ_３に変換する可能性がある（図４）。したがって、年間１０ＧｔのＣＯ_２を隔離するには、年間約３５００Ｇｔの水を処理する必要があることとなり、この量は世界の年間取水量（約４０００Ｇｔ）と同様の量である。一方、米国の１４，７００以上の処理プラントで、年間４７Ｇｔの廃水が処理される。単一のＣＯ_２削減施設で、年間２０００Ｍｔ（例えば、大規模な廃水処理プラントのサイズ）の海水を処理するならば、１７６０のかかるプラントが世界中で建設される必要があり、各プラントに年間１０ＭｔのＮａＯＨが供給される。炭酸塩の収量は供給物中の二価カチオンの含有量によって制限されるため、供給流中のＣａ及びＭｇ濃度（例えば、二価カチオンを選択的に分離可能な膜を使用して）を高めることにより、処理する水の量をより少なくすることができることになる。かかる前処理は、結果として得られることとなる炭酸塩収量の増加にもかかわらず、明らかに、実行不可能と思われる実質的なエネルギーペナルティを負っている間にのみ実施することができる。

エネルギー強度解析 二価カチオンの供給源として海水を使用し、化学量論的添加剤としてＮａＯＨを使用するミネラル化プロセスのエネルギー必要量は、地質学的ＣＣＳＳ計画と比較するために見積もることができる。地質学的ＣＣＳＳとは異なり、海水ミネラル化に基づくＣＯ_２削減は、ＣＯ_２回収ステップを必要としない。したがって、ベースラインプロセスのエネルギー必要量（実際には実行不可能であるが）は、水の取扱い及び処理、ならびにＮａＯＨ生成の必要性に基づいている。水の取扱い及び処理としては、（ａ）ミネラル化されたＣＯ_２トン当り約１．３ｋＷｈを必要とする海水の取水、（ｂ）ミネラル化されたＣＯ_２トン当り２．８～７．７ｋＷｈを必要とする化学的分散、及び（ｃ）ミネラル化されたＣＯ_２トン当り０．１７５～０．３５を必要とする沈降が挙げられる。したがって、海水の供給を想定して、水の処理及び取り扱いは、合計で、ミネラル化されたＣＯ_２トン当り約５ｋＷｈを消費する可能性がある。クロルアルカリプロセスによるＮａＯＨの合成には、ＮａＯＨトン当り２．５ＭＷｈを要する。したがって、直接的なＣＯ_２ミネラル化（海水を二価イオン及び（可溶化）ＣＯ_２の両方の供給源として使用する）のエネルギー必要量は、ＣＯ_２トン当り４．５ＭＷｈ程度であると見積もられる（図５）。したがって、ＭＷｈ当り約７０ドルの産業用電気料金から見積もられたＣＯ_２除去のコストは、現在のクラス最良のクロアルカリで製造されたＮａＯＨに対してＣＯ_２トン当り３１５ドルである。アルカリ性固体であって、例えば、それを溶解することによって溶液中にアルカリ性金属（Ｃａ^２＋、Ｍｇ^２＋）及びＯＨ^－が生成する上記アルカリ性固体を炭酸化することによって、ＮａＯＨの必要性を多少低減することができる。かかる直接炭酸化のためのエネルギー投入量には、粉砕及び、場合によっては熱活性化、（炭酸塩）生成物の廃棄、ならびにポンプ及び混合器の運転などの前処理コストが含まれ、全てを含んでＣＯ_２トン当り０．５ＭＷｈ程度である。残念ながら、かかる工業用アルカリ性固体の直接炭酸化では、ＣＯ_２削減は年間０．３Ｇｔ以下となることが予想される。エネルギー集約度が多少小さいＮａＯＨ生成経路が、双極膜電気透析によって実現する可能性がある。ＮａＯＨトン当り０．７ＭＷｈの、その理論上の最小エネルギー必要量でＮａＯＨ（４５％ ＮａＯＨ及びケイ酸塩の溶解を向上させるために使用可能な副生成物であるＨＣｌ）を製造することが可能であるとしても、ミネラル化に基づくＣＯ_２管理のコストは、少なくともＣＯ_２トン当り１．２６ＭＷｈのエネルギー強度を伴うこととなり（図５の青色の水平な破線）、これは、例えば、海水由来の二価カチオンを使用して固体炭酸塩へと変換されるＣＯ_２トン当り９０ドル以上のコストに相当する。

従来のＣＣＳＳ経路のエネルギー強度は、ｅＲＮＴＬ熱力学的特性法を含むＡｓｐｅｎ Ｐｌｕｓ（登録商標）を使用して、吸収装置、ストリッパー、冷却器、及び４段圧縮機から構成される、モノエタノールアミン（ＭＥＡ）に基づくプロセスを検討することによって見積もられる（図５を参照のこと）。本明細書では、ＣＯ_２が枯渇したガスは吸収装置の上部から抜き出される一方、ＣＯ_２に富む溶媒流は下部から抜き出されることが想定されていた。ＣＯ_２を放出させるためには、ＣＯ_２に富むアミンを加熱して脱離のエンタルピーを充足させる。オーバーヘッドコンデンサーによって、還流液流が塔に供給され、ＣＯ_２に富むガスをほぼ１００％のＣＯ_２へと精製する。ストリッパーから排出されるほぼ純粋なＣＯ_２流は圧縮され、移送されて地質学的貯留が行われる。３％のＣＯ_２を含む入口流（例えば、天然ガス火力発電所から排出される煙道ガスに相当）を検討すると、ＣＯ_２トン当り約１．５ＭＷｈのエネルギー強度が、アミンに基づくＣＯ_２回収に対して（トン当り１．３ＭＷｈのアミン再生のための熱負荷）、及び回収されたＣＯ_２流を大気圧から１４ＭＰａのパイプライン規格まで加圧することに対して（トン当り０．２ＭＷｈ）見積もられる（図５；赤色の実線の曲線を参照のこと）。このエネルギー強度は、入口流中のＣＯ_２濃度が約１２％に増加すると、ＣＯ_２トン当り０．８ＭＷｈまで低下し（石炭火力発電所の場合、炭素回収に対してＣＯ_２トン当り０．６ＭＷｈ、圧縮に対して０．２ＭＷｈ）、その後は一定のままである。しかし、３％のＣＯ_２未満の入口ＣＯ_２濃度では、アミンに基づくプロセスのエネルギー強度が急激に増加する。空気と接触するアミンの容量が小さい場合（モル当り約０．２５モル）、モル当り０．０５モル未満の作業容量を達成するためには、ＣＯ_２トン当り５．０ＭＷｈを超えるリボイラー負荷を要する。このことは、大気または大気との平衡にある水からのＣＯ_２の除去における等の、ＣＯ_２供給流が際立って希薄なケースに対する、エネルギー集約度が低い代替ミネラル化プロセスの、運転面からの特有の利点を示している。

単一ステップ炭素隔離及び貯留（ｓＣＳ^２） 上記の考察は、ミネラル化に基づくＣＯ_２管理のエネルギー消費が、主として当該プロセスをアルカリ性にする必要性と関連していることを示している。理想的な炭素隔離プロセスは消耗品である化学品の投入を要せず、該投入は、製造、輸送、取り扱い、保管のコストがかかる。理想的には、上記プロセスは、例えば光起電発電由来のゼロ炭素電子を使用して電力の供給を受けることができ得る。化学品投入のない単一ステップ炭素隔離及び貯留（ｓＣＳ^２）プロセスを図６及び７に例示する。この例において、大気との平衡にある、溶存ＣＯ_２を含む水（例えば海水）が、多孔質の金属膜／カソードを通過して流れる。カソード電位の印加により水が電解され、且つ上記膜／水界面において局所的にＯＨ^－濃度が上昇し、これが、輸送の制約を最小限に抑え、不均一な核形成のための基材を提供しながら、炭酸アニオンと金属カチオンの迅速な結合を促進する。詳細には、電解液を上記膜の細孔に流通させることで、金属炭酸塩の核形成及び成長のための表面部位を提供しながら、全てのイオン種（ＯＨ^－、ＣＯ_３ ^２－、及びＭｅ^２＋）の拡散長スケールを最小限に（細孔半径まで）抑える。有限要素解析（ＦＥＡ）によって、電気活性膜（「電極」）表面の近傍において妥当な過電圧（≒０．５Ｖ；図６の（ｃ）を参照のこと）で、実際に高アルカリ状態を生じさせることができることが示されている。実際、電極／膜表面から２００μｍ以内の電解質の体積（例えば、かかる用途に対して想定される電気活性膜の細孔サイズより大幅に大きい）において、電気分極の１秒以内に、図５に示される制限に対して、炭酸塩の沈殿を誘導するのに十分な高アルカリ状態が生じる。参考までに、本明細書では、３０４Ｌステンレス鋼電極は平面シートとして示されているが、実際の使用においては、約２０μｍ程度の開口部を有する粗いメッシュが想定される。この解析は、穏やかな電位を印加することにより、炭酸塩沈殿に必要なアルカリ性が迅速に生じることを確認する。この解析では、対流混合を生じさせるエレクトロマイグレーション及びガスの発生を無視するが、対流混合により、迅速なアルカリ化、ひいては炭酸塩の沈殿を誘導するために必要な過電圧の下限推定値が与えられる。

電気化学的なＯＨ^－の生成に基づく電解ミネラル化プロセスの現実的なエネルギー必要量は、７９％の効率で稼働する現在の最先端の電解槽に基づいて見積もることができる（例えば、化学量論的水素発生反応に対して３９．４ｋＷｈ／ｋｇの熱力学的電力必要量を仮定すると、１ｋｇのＨ_２を生成させるための電力は５０ｋＷｈ）。水の電解によって生成する１ｋｇのＨ_２は、化学量論に基づいて２２ｋｇのＣＯ_２を隔離することができる１０００モルのＯＨ^－イオンを生成し、エネルギー強度はＣＯ_２トン当り２．３ＭＷｈになる。副生する水素の発熱量を考慮するならば、例えば天然ガスの燃焼と同様に、変換効率（例えば、水素を燃焼して電力を生み出す）を６０％程度と仮定すると、このプロセスのエネルギー強度はミネラル化されたＣＯ_２トン当り１．２ＭＷｈとなる。この解析では、２モルのＯＨ^－が１モルのＣＯ_２を炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）へとミネラル化する化学量論を検討する。これに基づけば、ミネラル化されたＣＯ_２のトン毎に４５ｋｇの低圧Ｈ_{２（気体）}が発生することとなる。かかる水素は３ドル／ｋｇ程度の商業的価値をもたらすと予想され、その結果、ミネラル化されたＣＯ_２のトン当り１３５ドル程度のコストの埋め合わせを実現することができる。一方、生成する低圧水素を、水素燃料電池（ＨＦＣ）を使用して電力へと変換しようとする場合、８０％程度の変換効率を実現することができ得、ミネラル化されたＣＯ_２のトン当り０．８４ＭＷｈのエネルギー強度が得られこととなる。エネルギー強度は、９０％の効率で稼働する電解槽の場合、ＣＯ_２トン当り１．９ＭＷｈ（Ｈ_２回収なし；ＣＯ_２のトン当り１３３ドルの場合）及びＣＯ_２トン当り０．３８ＭＷｈ（Ｈ_２回収及びＨＦＣを使用した９０％の効率での変換あり；ＣＯ_２１トン当り２７ドルの場合）までさらに低下する。これらの値は、ｓＣＳ^２の場合の実際のエネルギー強度を制限した（図５の黄色領域を参照のこと）。まとめると、この解析は、（ｉ）周囲濃度のＣＯ_２で、直接電解ミネラル化は、一般的なクロルアルカリに基づくＮａＯＨの製造及びアミン溶媒に基づくプロセスのほぼ２倍の効率で炭素除去を実現することができる（例えば、控えめに見て、トン当り４ＭＷｈ超に対してトン当り２．３ＭＷｈ未満）こと、ならびに（ｉｉ）副生物である水素のエネルギーの利点が考慮される場合、及び／またはゼロ炭素エネルギーの投入が使用される場合のいずれの場合も、本ｓＣＳ^２アプローチは、先駆的な真のネガティブエミッション技術（ＮＥＴ）の基盤を提供することを示している。

局所的にアルカリ性を生じさせるために電気活性膜を使用するミネラル化の重要な利点は、該ミネラル化が、ｐＨの上昇、過飽和（Ω；図４及び図６の（ｃ）を参照のこと）、ならびにジュール加熱によって誘導される膜表面で生じる温度上昇（溶液中、最高６０℃）によって、沈殿の動力学を向上させることである。本プロセスの電解の特徴から、カソード条件下で機械的及び化学的に安定している導電性（例えば、金属または複合材）膜が必要とされる。かかる膜表面において、金属炭酸塩の形成により運転中にファウリングが起こることが予想される。予想通りに、本ｓＣＳ^２プロセスのエンジニアリング設計は、（反応物質の）物質移動及び化学的沈殿の動力学が互いに対応して生じるように、電解沈殿反応器内のレイノルズ数、ペクレ数、及びダムケラー数と一致する。本明細書において検討するように、これによって粗いメッシュの構造において実質的なフラックスの減衰が生じる可能性は低いが、鉱物質炭酸塩の絶縁性により、電流密度（例えば、必要な過電圧が増加する）及びエネルギー効率が実際に損なわれる可能性がある。したがって、沈着物を除去するために、印加電位を周期的に逆転させて、膜表面の近傍でアノード的にＯ_２及びＨ^＋を生成させることが必要な可能性が高い。但し、特に鉄系の膜が使用される場合、アノード条件は急速な腐食につながる可能性がある。別の方法は、回転ドラムフィルターを連続的に洗浄するために使用されるものと同様の方法で、沈着した炭酸塩の物理的摩耗を伴う（例えば、図６の（ｂ）、図７を参照のこと）。これらのシステムでは、上記膜の表面は、蓄積した固形物を取り除き、膜の表面を再露出させるブレードで連続的に掻き取られる。間違いなく本ｓＣＳ^２の概念は、炭素削減のための高エネルギー強度を特徴とし、該ｓＣＳ^２の概念は、（ａ）大多数の他の直接空気回収（ＤＡＣ）アプローチよりもより効率的であり、（ｂ）例えば、特に過剰な場合に、無炭素電力の直接使用を可能にし、（ｃ）エンド・ツー・エンドのＣＯ_２削減を保証する。さらに、新たなクロルアルカリプラントの建設を求めるのではなく、本明細書で想定される電解反応器は、既存の及び将来の脱塩プラントと簡単にモジュール式に統合することができ、それによって、飲料水及び燃料として使用可能な水素を製造しながら、ＣＯ_２の除去及び隔離が可能になる。本ｓＣＳ^２プロセスのさらなる利点は軟水が生成することであり、軟水は脱塩プラントの優れた原料である。現在、海水脱塩のエネルギーコストは、海水逆浸透（ＳＷＲＯ）がｍ^３当り２～２．５ｋＷｈを要し、前処理ステップ（例えば、実質的に軟水化を含む）が海水のｍ^３当り０．３～１．０ｋＷｈを消費することを考慮すると、水のトン当り３．５ｋＷｈと見積もることができる。ＣＯ_２ミネラル化に基づく前処理とＳＷＲＯ脱塩とを組み合わせることにより、エネルギー使用量を、別個に稼働するこれら２つのプロセスの合計のエネルギー消費量よりも９％少なくすることができる。

但し、カチオンの補充／ｐＨ調整が必要な場合であっても、アノードにおいて結果として酸性が生み出されることを利用することにより、上記カチオンの補充／ｐＨ調整を電気化学システムにおいて容易に実現することができる。詳細には、工学的システムにおいて、本ｓＣＳ^２プロセスにおいて副生的に生じる酸性を使用して、風化を強化する形態で、苦鉄質岩及び超苦鉄質岩、ならびに石炭燃焼残渣及び金属処理残渣を含む工業由来の固形物を溶解することによって、リジェクト海水流（ｒｅｊｅｃｔ ｓｅａｗａｔｅｒ ｓｔｒｅａｍ）の電解による（再）アルカリ化を実施することができる。特に、この解析は、固体よりも水溶液の形態の方が、アルカリ度の単位当りでより多量のＣＯ_２を貯留することを示している。炭酸塩固形物として貯留されるＣのモル当りでは２モルのＯＨ^－が必要とされるが、溶解イオンとして貯留されるＣのモル当りでは１．２モルのＯＨ^－が必要とされるのみである。その結果、ｐＨを８から９に（例えば、１μＭのＯＨ^－から１０ｍＭのＯＨ^－に）上昇させることにより、水ｋｇ当りさらに３３ｍｍｏｌのＣＯ_２が可溶化される（図３）。したがって、排出される水を、抽出された海水よりもｐＨが高くなる（例えば、より高い［Ｃａ］及び／または［Ｍｇ］）ように設計して、炭素削減の利益をさらに高めることができる。したがって、大気中のＣＯ_２を除去するための計画を、海水の（再）アルカリ化と慎重に組み合わせて、海洋－大気間の平衡によって駆動されるそのＣＯ_２容量を高める必要がある。

炭酸塩固形物の処分 鉱物質炭酸塩中へのＣＯ_２の捕捉は迅速に生じさせることができ、この捕捉によって、隔離後の放出のリスクを排除しつつ、安定的に且つ永続的に貯留することができる。カルサイトの化学量論及び沈殿を仮定すると、大気から１０ＧｔのＣＯ_２を（海水に溶解させて）除去すると、年間約２０Ｇｔの固形物を生成することができる。これらの固形物の一部は、建設資材（骨材）及び特殊用途にまたがる世界の石灰岩市場を置き換え得る。米国では、生産される砕石の６８％が炭酸塩岩で構成され、約１Ｇｔの生産物が建設に及びセメント製造の原料として使用される。利用できない固形物は、既存の固形廃棄物管理計画によって処分することができる。２０１６年には、世界の都市固形廃棄物の発生ならびに産業廃棄物、農業廃棄物、及び建設及び解体廃棄物の量は約２５Ｇｔに達した。米国では、固形廃棄物の埋め立てにはトン当り約４５ドルのコストがかかり、１０Ｇｔの炭酸塩固形物の埋め立て処分には年間約６．８ｋｍ^３（６８億ｍ^３）の空間を要する可能性がある。新たな埋め立て地を建設するのではなく、上記固形物を廃坑に保管することもできる。２０１７年には、５３Ｇｔの金属及び非金属鉱石材、１５Ｇｔの化石燃料、及び２４Ｇｔのバイオマスが世界中で抜き出された。但し、現場から離れた貯留には固形物の輸送を要し、ｋｍ当り、ｍ^３当りで約０．０３ドルのコストがかかる。より現実的には、特に海水をアルカリ源として使用する場合、沈殿物を海洋中に再堆積させることもでき（例えば、脱塩で生じるブラインの様式；この場合、海洋はカルサイト及びマグネサイトに関して過飽和であることから、これらの固形物は安定且つ非反応性の状態を維持することができる）、または土地の埋め立て及び侵食防止の目的に使用することもできる。

２００６年に改正及び施行されたロンドン議定書の下では、附属書１の「逆リスト」に概説されるように、許容される可能性のある廃棄物を除いて、海洋投棄は禁止されている。炭酸カルシウム及び炭酸マグネシウムは、海面近くの海水が両方の相に関して過飽和であることから、安定した状態を維持することができる海洋中での処分が許可される、「不活性な地質学的物質」として適格となる可能性がある。溶解したＣａ及びＭｇが海水以外の供給源（例えば、塩水地下水）から得たものである場合、沈殿したＣａ及びＭｇの炭酸塩は、大気中のＣＯ_２の吸収または直接的なＣＯ_２注入のいずれかによって生じる海洋のｐＨの低下を、石灰岩の添加及び溶解によって緩衝するのに使用することができる。考察を埋め立てに戻すと、南カリフォルニアの海岸線の移動の単純なモデルによれば、１ｍの海面上昇に対して海岸線の後退は約３０ｍに近いとされる。大陸棚の平均深度が５０ｍであると仮定すると、２０Ｇｔの固形物の生成によって、フロリダのガルフコーストの約半分の長さである、４５００ｋｍに及ぶ海岸線にわたってこの影響を逆転させることができる。ＣＯ_２ミネラル化由来の固形物による新たな土地の創出は、将来のＣＯ_２排出に対処するのみならず、気候変動の最も顕著な影響の１つを逆転させる可能性がある。永続的であると同時に継続的な監視を必要としないＣＯ_２貯留の解決策を提供しながら、海面上昇による陸地及び居住地の消滅の危機に対処することができる。本ｓＣＳ^２アプローチによるＣＯ_２管理を金銭的に助成するための機構、特に関連する資本コストの詳細な分析は本研究の範囲を超える。それにもかかわらず、米国における最近の４５Ｑ税額控除及びカリフォルニアの低炭素燃料基準（ＬＣＦＳ）は、ＣＯ_２をトン当り３５ドル～１８０ドルの間で暗黙的に価格設定することにより、炭素削減を動機付けしている。かかる誘因は、地球規模のＣＯ_２削減及び低減を可能にし、且つ力を与えるための、重要且つ可能性として欠くことのできない経路を提供する。

ＣＯ_２問題へのこのｓＣＳ^２経路は、従来の炭素回収及び地質学的隔離計画とは異なる。実質的なエネルギー消費が、（１）ガス混合物からの、多くの場合希薄な濃度（１５体積％未満）での、ＣＯ_２の脱混合、及び（２）ＣＯ_２脱離に要するエネルギー消費に関連する従来の吸収剤に基づくＣＯ_２回収プロセスとは異なり、本ｓＣＳ^２アプローチは、完全に再生可能エネルギーを使用して運転することができるプロセス内で、電解によって促進された炭酸塩鉱物質の沈殿に依拠する。但し、このためには、炭素が関与しない電力の供給における大きなギャップを埋めて、実用的な実行可能性を実現する必要がある。結局このアプローチは、固体炭酸塩を安定化することにより、ＣＯ_２貯留の永続性を高め且つこれを保証すると同時に、ＣＯ_２の隔離及び貯留の監視ならびに検証を不要にする。炭素貯留は数千年持続する必要があることを考えると、特にＮＥＴは短中期（５年～１０年）で配備されることから、上記電解海水ＣＯ_２ミネラル化を、加速ケイ酸塩／炭酸塩風化と組み合わせることによって初めて、従来の地質学的隔離よりも、地球規模の炭素危機の解決に向けた、実行可能で、環境に優しく、且つ可能性としてより受け入れ可能なアプローチが我々に提供され得る。

いくつかの実施形態において、本ｓＣＳ^２アプローチは、直接空気回収（ＤＡＣ）に特別に適合させた計画において、電気活性メッシュ組成物、及びいずれの化学量論的反応剤または添加剤も必要とせずに規模拡大が可能なＣＯ_２削減を実現するための、「ラックに収納可能な及び積み重ね可能な」流通式反応器への上記組成物の統合を含む（図７を参照）。ここで、溶解したアルカリカチオン、及び（空気と平衡にある）溶存ＣＯ_２を含む水（例えば、生産水、地下水、または海水）は、多孔質導電性メッシュ／カソードを通って流れる。カソード電位の印加によって、メッシュ／水界面で水が電解されて局所的にＯＨ^－濃度が上昇し、これが、輸送の制約を最小限に抑え、且つ不均一な核形成のための基材を提供することによって、炭酸アニオンと金属カチオン（例えば、Ｃａ^２＋、Ｍｇ^２＋）の迅速な結合を促進する（図７）。２つの理論的根拠がこの仮説の基礎をなす。すなわち、（１）カソード表面上でのＯＨ^－の電気化学的生成、ならびに金属炭酸塩の核形成及び成長（Ｎ＆Ｇ）は迅速な反応である。したがって、結晶成長の速度は、成長する核へのイオンの輸送によって制限される。多孔質メッシュ／電極に沿って電気化学的に生成するＯＨ^－、及び同時に上記メッシュの細孔を通して流れる電解質は、金属炭酸塩のＮ＆Ｇのための表面部位を与え、それによって反応速度を向上させながら、すべてのイオン種（ＯＨ^－、ＣＯ_３ ^２－、Ｃａ^２＋、及びＭｇ^２＋）の拡散長スケール（細孔半径まで）を最小限に抑える。（２）結晶成長に対するエネルギー障壁が低いことに起因して、不均一核形成は均一核形成よりも有利である（例えば、ＣａＣＯ_３に関しては１２．５ｋＪ／ｍｏｌに対して５ｋＪ／ｍｏｌ）。したがって、ｐＨが最も高い表面（例えば、メッシュ／電極）を与えると、大気由来のＣＯ_２が隔離されながら、炭酸塩の沈殿が促進される。

このアプローチの裏付けとして、実験データ及び有限要素解析（ＦＥＡ）によって、妥当な過電圧（≒０．５Ｖ）で、電気活性メッシュ／カソード表面の近傍（例えば、２００μｍ以内）において高アルカリ状態（ｐＨ＞１０）が容易に生じることが示されている。メッシュ表面上での炭酸塩の形成は電子移動反応を制限する可能性があるが、本ｓＣＳ^２プロセスには、工業用の回転ドラムフィルターで使用されるものと同様の形態で、沈殿を除去し、メッシュ／カソード表面を復元するための物理的方法（例えば、掻き取り及び／または水洗）を組み込むことができる。沈殿は、脱塩で生じるブラインと同様の方法で、懸濁固形物として収取及び／または廃棄することができる（図７）。アルカリ性の岩石及び工業由来の固形物（石炭燃焼残渣）の溶解による、リジェクト海水流の電解（再）アルカリ化によって、風化を強化する形態で大気からさらに多くのＣＯ_２を吸収することが可能になる。さらに、本明細書で開発することができる電気活性メッシュの構造は、ＤＡＣ用の既存の吸収剤及び膜と比較して、（例えば、回収、ミネラル化、または排除された単位ＣＯ_２量当りのエネルギーに基づいて）優れた性能を特徴とする。

このアプローチは、大気－海水の平衡化によって調整された、空気に比較して大幅に高い濃度の水中のＣＯ_２を活用する。現在の平均ｐＨ８．１の海水は、同等の容積の空気よりも１５０倍多いＣＯ_２を含んでおり（図３）、したがって処理される流体の量が大幅に減少する。海水と空気の密度の相対比はこの濃度の倍率よりも大きいが、水をポンプで圧送することは空気よりも効率的であり、同一量のＣＯ_２を除去するために要する処理すべき水の量は空気よりも少ない。さらに、本ｓＣＳ^２アプローチは、アルカリ性溶液からの炭酸塩沈殿の好ましい熱力学を利用する。沈殿の熱力学的駆動力は、飽和状態Ω＝ＩＡＰ／Ｋ_ｓｐで与えられ、式中、ＩＡＰはイオン活量積であり、Ｋ_ｓｐは溶解度積である。カルサイトの場合、これは平衡状態の溶液中のＣａ^２＋とＣＯ_３ ^２－の活量の積である。ギブズの自由エネルギーの差は、ΔＧ＝ＲＴｌｎΩに従う、溶液組成の関数であり、式中、Ｒは気体定数であり、Ｔは温度である。標準生成ギブズ自由エネルギーΔＧ_ｆ ^０は、ＣＯ_２（気体）：－３９４．３ｋＪ／ｍｏｌ、ＣＯ_３ ^２－：－５２７．８ｋＪ／ｍｏｌ、及びＣａＣＯ_３カルサイト：－１１２９．１ｋＪ／ｍｏｌであり、これらの比較により、炭酸塩の沈殿（「ＣＯ_２ミネラル化」）は熱力学的に下り坂であることが分る。電気化学的アルカリ化によって溶液のｐＨ及びΩ_{カルサイト}が上昇し、それによってカルサイト（及び／またはマグネサイトもしくは他の炭酸塩）が確実に沈殿する（図４及び６）。アルカリ性溶液中での炭酸塩の沈殿に関連する反応は迅速である。２５℃及び１気圧（１バール）の十分に混合された条件下では、Ｃｏ_２（気体）⇔Ｃｏ_２（水溶）によって表される平衡はｔ＝５．０×１０^－１１秒以内に起こる。Ｃｏ_２（水溶）＋Ｈ_２Ｏ⇔Ｈ_２ＣＯ_３、Ｈ_２ＣＯ_３⇔Ｈ^＋＋ＨＣＯ_３ ^－、及びＨＣＯ_３ ^－⇔Ｈ^＋＋ＣＯ_３ ^２－によって記述される水性種Ｈ_２ＣＯ_３、ＨＣＯ_３ ^－、及びＣＯ_３ ^２－は、１０^－２秒以内に平衡に達する。アルカリ性溶液（ｐＨ＞１０）中では、ＯＨ^－との反応によるＨＣＯ_３ ^－の形成によるＣＯ_２の溶媒和の上記に代わる経路は、Ｈ_２Ｏとの反応の場合（ｋ＝６．６×１０^－４Ｍ^－１ｓ^－１）よりもさらに速い（ｋ＝８．５×１０^３Ｍ^－１ｓ^－１）。高塩分水（０．５Ｍ以上のＮａＣｌ）中でのカルサイト沈殿速度のデータは３．２×１０^６Ｍｓ^－１の沈殿速度定数を示し、収量は、実験による沈殿データをＲ_ｐ＝ｋ（Ω－１）^ｎ（式中、Ｒ_ｐは沈殿速度、ｋは速度定数、Ωは飽和指数、ｎは反応次数である）に近似することによって誘導された図４と一致する。したがって、物質輸送抵抗が低い十分に混合された系においては、ＣａＣＯ_３沈殿が律速である。正味の反応は、Ｃａ^２＋＋ＣＯ_２＋２ＯＨ^－→ＣａＣＯ_３＋Ｈ_２Ｏ及びＭｇ^２＋＋ＣＯ_２＋２ＯＨ^－→ＭｇＣＯ_３＋Ｈ_２Ｏである。これらの化学量論に従えば、１モルのＣＯ_２が１モルの水溶Ｃａ^２＋またはＭｇ^２＋によって捕捉され、１モルのＣａＣＯ_３またはＭｇＣＯ_３を生成するには２モルのＯＨ^－が必要である。一般的な海水の場合、カチオンによって制限される状況（関連する境界条件）では、処理される水１０００ｇ当り２．８６ｇのＣＯ_２がミネラル化される（図４）。

明確にするために、規模を変えた反応器のｐＨ分布をシミュレートした。このシミュレーションでは、電極反応を次のように考慮する。すなわち、（１）アノードで、酸素発生反応（ＯＥＲ）：２Ｈ_２Ｏ→Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ^－；（２）カソードで、（２ａ）酸素還元反応（ＯＲＲ）：Ｏ_２＋Ｈ_２Ｏ＋４ｅ^－→４ＯＨ^－、及び（２ｂ）水素発生反応（ＨＥＲ）：２Ｈ_２Ｏ＋２ｅ^－→Ｈ_２＋２ＯＨ^－である。

３０４Ｌステンレス鋼の電気化学的挙動を図８の（ａ）に示す。溶液中の溶存酸素は、負の過電圧で（ＨＥＲではなく）ＯＲＲを促進し、０～０．４Ｖの過電圧で４×１０^－７Ａ／ｃｍ^２の拡散律速電流が得られる。かかる律速電流は、印加される過電圧とのターフェル関係に従うＨＥＲ（例えば、水の分解）によって克服することができる。ＯＲＲによって、カソードで最高ｐＨ１０の局所的なアルカリ性を生じさせることができる一方、ＨＥＲによって、より高い電池電位においてではあるが、さらに高いｐＨが生じることが促進される。

本ｓＣＳ^２プロセスは、図９に示すような１つの主要な単位操作で構成される。該単位操作においては、大気条件（約２３℃、１バールの全圧、及び約４００ｐｐｍのＣＯ_２）の空気由来のＣＯ_２が飽和している、Ｃａ及びＭｇに富む水（例えば、海水、生産水、地下水）が、上記電解流通式反応器に導入される。

（Ａ）平面電極（図９の（ａ））または（ｂ）管状電極（図９の（ｂ））のいずれかを使用する２つの構成を非限定的な例として開示する。（ａ）では、メッシュカソードが非導電性材料で構成された長方形のシェルの中央に配置され、それによって２つのチャンバーを形成している（図９の（ａ））。アノードは、一方のチャンバーの壁の近傍に挿入される。（Ｂ）では、アノード及びカソードが、図４（図９の（ｂ））に示す構成と同様に、非導電性の管内に放射状に配置される。海水（リットル当り１０５ｍｇのＣＯ_２換算Ｃ、図３を参照のこと）が、以下に記載するメッシュ／カソード－アノードシステムで構成される沈殿反応器を通って流れる。海水の電解によって生じるアノードでのＣｌ_{２（気体）}の発生は、ＯＥＲの効率が９５～１００％の酸素選択性材料（例えばＭｎＯ_２）をアノード上のコーティングとして使用して抑制することができ、これにより単一の電解質（海水）の使用が可能になる。反応器内では、カソード電位を印加すると、カソード／水界面で［ＯＨ^－］が上昇し、沈殿が生じる。このことは、電気活性メッシュの細孔内のｐＨ分布のシミュレーションに示される（図１０）。ほぼ中性の海水が細孔中に入り、ｐＨ１２まで（図１０の（ａ））、電流密度に依存するある程度まで（図１０の（ｂ））、及び流量に依存するある程度まで（図１０の（ｃ））、次第によりアルカリ性になる。

電気活性メッシュ組成物及び流通式反応器により、熱力学的に有利なミネラル化反応を利用すると同時に、膜に基づく水処理システムの技術的利点と、周囲条件の空気よりも実質的に高い量の海水中のＣＯ_２の両方を利用した、海水を媒介したＤＡＣが可能になる。膜ファウリングが本ｓＣＳ^２プロセスを損なうことはなく、それどころか、ファウリングは本プロセスの目的であることから、膜再生の手段として、固形物の簡易な機械的除去及び／または周期的な極性反転が可能である。

本ｓＣＳ^２プロセスは、既存の直接空気回収（ＤＡＣ）方法よりも大幅にエネルギー効率が高い。まず、従来の炭素回収及び貯留（ＣＣＳ）のエネルギー強度は、Ａｓｐｅｎ Ｐｌｕｓ（登録商標）を使用して、吸収装置、ストリッパー、冷却器、及び４段圧縮機から構成される、モノエタノールアミン（ＭＥＡ）に基づくプロセスを検討することによって見積もられる。３体積％未満のＣＯ_２の入口ＣＯ_２濃度では所要エネルギー量が急激にエスカレートし、０．０４％で３ＭＷｈ／ｔ－ＣＯ_２超に外挿され、これは主として、低負荷の溶媒からのＣＯ_２の脱離に要する熱エネルギーの増加のためである。ｓＣＳ^２の所要エネルギー量は主として水の電気分解に関連する。７９％の効率で稼働する最先端の電解槽（例えば、ＨＥＲの熱力学的所要量が３９．４ｋＷｈ／ｋｇと仮定して、１ｋｇのＨ_２を生成させるためには５０ｋＷｈの電力）は１０００モルのＯＨ^－イオンを生成し、これは、ＣＯ_２トン当り２．３ＭＷｈのエネルギー強度の場合、化学量論ベースで２２ｋｇのＣＯ_２をミネラル化することができる。９０％の効率で稼働する電解槽の場合、エネルギー強度はＣＯ_２のトン当り１．９ＭＷｈまで低下する。したがって、図４のプロセス（日当り２ｋｇのＣＯ_２）において予想される所要電力は約０．２ｋＷ（日当り約４．６ｋＷｈ）である。水をポンプで圧送する、すなわち、（ｉ）メッシュを通過させる（４０μｍのメッシュ開口部の場合、≒１０ｐｓｉ；ＣＯ_２トン当り１．２ｋＷｈ）及び（ｉｉ）重力に抗して汲み上げる（例えば、１メートルの総動的ヘッド；ＣＯ_２トン当り１．３ｋＷｈ）のにもエネルギーが必要である。

本明細書のいくつかの実施形態において開示されるプロセスは、膜に基づくＤＡＣアプローチに機能的に類似する。但し、除去は、サイズ排除や電荷排除ではなく、電気的に誘導された化学反応に基づいている。（１）処理能力、（２）エネルギー強度、及び（３）炭酸塩の単回通過収量などの指標が、従来の膜に基づくプロセスに対して得られているものと類似の関連情報を提供することができる。これらのデータは、電解沈殿反応が迅速である（ｋ≒３．２×１０^６Ｍｓ^－１）ことを示している。したがって、収量は存在するカチオンの量によって制限される。Ｃａ、Ｍｇによって制限される反応の場合、６０％及び１００％転化率により「実測」及び「計画」メトリックスが得られる。

いくつかの実施形態において、生成した低圧水素は、水素燃料電池（ＨＦＣ）を使用して電力に変換され、８０％程度の変換効率を実現することができ、その結果、ミネラル化されたＣＯ_２のトン当り０．８４ＭＷｈの正味のエネルギー強度となろう。

水のアルカリ化を可能にするため、及び超高速沈殿を促進するための、（ａ）電気活性メッシュ材料、及び（ｂ）メッシュが組み込まれた流通式反応器の実現可能性がクロム含有水の処理で実証されており、該処理において、メッシュ表面／カソードに沿ったｐＨの変動によって、膜／水界面における迅速なＣｒ（ＯＨ）_３の堆積が可能になった（図１１）。メッシュとしては、（ａ）３１６Ｌステンレス鋼（ＳＳ）メッシュまたは穿孔シートに基づくベースラインメッシュ、（ｂ）非金属カーボンベースメッシュ（カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）／ポリマー／剥離グラファイト複合材料）、及び（ｃ）局所焼結チタン膜（マグネリ相焼結Ｔｉ_４Ｏ_７材料）を備えたＳＳメッシュが挙げられる。後者の２種のメッシュ組成物は、高い導電性、及び特にＦｅ系材料を腐食し得る（メッシュを洗浄するために定期的に必要になる場合がある）アノード条件下での海水中での安定性を付与するために選択される。上記選択された材料の特徴は、低コスト、容易な加工性であり、後者により、多孔質（例えば、μｍ～ｍｍの範囲の開口部を有する粗いメッシュ）構造を含む、多くの形状因子を容易に製造することができる。例えば、多孔質Ｔｉ_４Ｏ_７材料は、ＴｉＯ_２粉末の焼結及び熱還元によって容易に製造される。また、（ｉ）ドクターブレード処理を適用して数百ｉｎ^２に跨る炭素電極メッシュ材料を迅速に製造すること、及び（ｉｉ）多孔質ポリマー支持体上にＣＮＴの浸透性ネットワークをエアブラッシングし、次いで、ポリマー、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）と架橋することによって、大規模なＣＮＴ系の膜を製造することも可能である（図１１を参照）。これらの複合材料は安定しており、且つ導電性であり、ｎｍ～ｍｍの種々の細孔径を有する。

生理食塩水中でｐＨ変動を誘導するのに好適な種々の金属及び炭素系メッシュ／電極を使用することができる。詳細には、ステンレス鋼（ＳＳ）（焼結メッシュの場合はｍ^２当り約１２ドル、またはｇ当り０．０５ドル）、マグネリ相焼結Ｔｉ_４Ｏ_７材料（ＴｉＯ_２から合成、ｇ当り約０．１０～０．２０）、及びカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）／ポリマー／剥離グラファイト（ｅＧ）複合材料（例えば、ＣＮＴのコストはｇ当り約３ドル～３０ドル、グラファイトから合成されたｅＧはｇ当り約０．１０ドル）から構成される多孔質形状（例えば、メッシュ、または不織マット）の使用である。さまざまな気孔率（１５～４０％）及び細孔径（０．１μｍ～１００μｍ、１５ｐｓｉ未満の圧力降下に相当）のメッシュ材料（５ｃｍ×５ｃｍ未満）を使用することができる（細孔が小さいほどより低い過電圧でより高いｐＨが可能であるが、水を押し通すにはより大きな駆動力が必要）。ＳＳの場合、市販のメッシュ材料を使用することができる（例えば、３０４及び３１６Ｌ ＳＳから作製、及び細孔径が３７μｍ（４００メッシュ）～１μｍ（焼結ＳＳ板の場合）の焼結金属シート）。Ｔｉ_４Ｏ_７コーティングメッシュを作製するには、ＴｉＯ_２粉末を購入し、ゲル鋳型に投入し、１０５０℃の空気流下で焼結し、次いで、化学量論以下のＴｉ_４Ｏ_７を生成する条件である、１０５０℃のＨ_２ガス流下で還元することができる。合成の上記に代わるアプローチは、ゾルゲル法と真空炭素熱法の組み合わせによるものである。カーボン系のメッシュは、ＣＮＴ／ｅＧ懸濁液を多孔質ポリテトラフルオロエチレン及びステンレス鋼の支持体上にスプレーコーティングし、ＰＶＡを使用して架橋することによって製造することができる。メッシュ表面のモルフォロジー及び細孔径は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を；メッシュの粗度は原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を使用した。細孔径はＳＥＭを使用して評価することができる。メッシュの組成は、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＳ）、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）、及びリートベルト解析を使用した定量的Ｘ線回折を使用して測定することができる。バルクの電気化学的特性は、４探針伝導度プローブ、サイクリックボルタンメトリー、電気化学的インピーダンス分光法、及び電気化学的顕微鏡法を使用して特性決定することができる。メッシュの長期安定性は、出口を閉塞させたろ過セル中、１～２００ｍＡ／ｃｍ^２の電流密度で、カソードとして使用することができるメッシュを通過して流れるように加圧した供給流（海水）を用い、１６８時間を越える連続運転について評価することができる。ＭｎＯ_２でコーティングしたＴｉ棒がアノードとして機能することができる。

種々のメッシュ材料に対して、電流密度及び（水）フラックスを海水電解による炭酸塩の沈殿に最適化するために、インサイチュ原子間力顕微鏡分析（ＡＦＭ）を実施してもよい。これにより、固形沈殿物の形成を最大化しながら、アルカリ化の動力学を熱力学的予測に合わせる、最も性能の高いメッシュ組成物を特定することができる。流体セル及び温度制御、ポテンシオスタット、ならびに高速画像化を可能にする光熱プローブ励起モジュールを備えた電気化学ＡＦＭを、スクリーニング分析に使用することができる。

シミュレートした海水が入った流体セル中に取り付けた、１ｃｍ×１ｃｍ×≦０．２５ｃｍのメッシュ試料上にさまざまな過電圧（０．０Ｖ～２．０Ｖ）を印加しながら、メッシュ表面の電流密度及び炭酸塩過成長層のトポグラフィーを監視することができる。上記流体セルは、別個の液体交換ポート及び気体交換ポートが特徴である。メッシュが曝露される水性環境を、プログラム可能なシリンジポンプを使用して流体セル内の溶液またはガスを交換することにより、リアルタイムで（例えば、電位の印加中及びデータ収集中に）制御することができる。例えば、溶解したＣａ^２＋及びＭｇ^２＋（例えば、ＣａＣＯ_３の沈殿によって溶液から抽出される）を補充するために、シミュレートした海水を、密閉されたセルを通して、溶液からのその枯渇の速度に見合う流速で交換する。一方、カチオンを補充することなく、溶解した大気中のＣＯ_２を補充するために、セルを通して空気を流すことができる。炭酸塩成長の動力学（例えば、速度、モルフォロジー）を、数秒～数時間の期間にわたって時系列画像を収集することによって評価することができる。沈殿のモルフォロジーを、アスペクト比、厚さ、及び表面被覆率を測定することにより追跡することができ、このモルフォロジーは、メッシュ表面における抵抗損失／ジュール熱を誘導することにより、電解沈殿の進行に影響を与える可能性がある。経時的な沈殿の成長速度の変化も（溶液組成及びｐＣＯ_２を固定化するために）評価することができる。溶液のΩは、表面におけるｐＨの変化及びガス／液の交換速度のモデル化から推定することができる。したがって、成長速度を最大化する電解条件（例えば、印加電位、流速、Ω）を特定することができる。最小の過電圧、及び例えば抵抗損失による炭酸塩の成長速度の経時的低下で、最高の収量及び炭酸塩沈殿速度を可能にするメッシュを選択することができる。選択したメッシュのサイクリング性能は、表面トポグラフィー／電流密度を監視しながら、数十回の極性反転で試験することができる。

用語の定義
本明細書では、単数形の用語「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、文脈による明らかな別段の指示がない限り、複数の指示対象を含む場合がある。したがって、例えば、１つの対象物への言及は、文脈による明らかな別段の指示がない限り、複数の対象物を包含する場合がある。

本明細書では、「組」という用語は、１つ以上の対象の集合をいう。したがって、例えば、対象物の１組は、単一の対象物または複数の対象物を包含する場合がある。１組内の対象物は、上記の組のメンバーと呼ばれる場合もある。１組内の対象は同一であっても異なっていてもよい。場合によっては、１組内の対象は１つ以上の共通の特性を共有することができる。

本明細書では、「接続する」、「接続される」、及び「接続」という用語は、動作上の結合または連結をいう。接続された対象は、互いに直接結合されていてもよく、または１つ以上の他の物体を介するなどして、互いに間接的に結合されていてもよい。

本明細書では、「実質的に」及び「約」という用語は、小さな変動を記述する及び説明するために使用される。事象または状況と併せて使用される場合、これらの用語は、該事象または状況が厳密に生じる場合のみならず、該事象または状況が近似で生じる場合も指すことができる。数値と併せて使用される場合、これらの用語は、当該の数値の±１０％以下、例えば、±５％以下、±４％以下、±３％以下、±２％以下、±１％以下、±０．５％以下、±０．１％以下、または±０．０５％以下の変動の範囲を指すことができる。

さらに、量、比率、及びその他の数値は、本明細書では範囲の形式で表示される場合がある。かかる範囲の形式は、便宜上及び簡潔にするために使用され、範囲の限界として明示的に指定された数値を含むだけでなく、当該範囲内に包含される全ての個々の数値または下位範囲を、それぞれの数値及び下位範囲が明示的に指定されているのと同様に含むように、柔軟に解釈されるべきものであることを理解されたい。例えば、約１～約２００の範囲の比率は、明示的に記載された約１と約２００の限界を含むが、約２、約３、及び約４などの個々の比率、ならびに約１０～約５０、約２０～約１００等々の下位範囲も含むと解釈されるべきものである。

さらなる実施形態
Ｅ１． 二酸化炭素を溶液中に導入することと、
前記溶液からの炭酸塩固形物の沈殿を誘導することと
を含み、
前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、前記溶液に対して水の電解を行うことを含む方法。

Ｅ２． 二酸化炭素を前記溶液中に導入することが、ガスディフューザーを介するか、または前記溶液が、その環境と平衡にあるレベルで二酸化炭素を含むことができる、Ｅ１に記載の方法。

Ｅ３． 前記溶液に対して水の電解を行うことが、供給溶液のｐＨを上昇させることを含む、Ｅ１～２のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ４． 前記溶液に対して水の電解を行うことが、水酸化物イオンを生成させることを含む、Ｅ１～３のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ５． 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、前記溶液中で膜ドラムを、吸引力を印加して前記溶液を前記膜ドラムの表面上に吸い寄せながら回転させることを含む、Ｅ１～４のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ６． 前記溶液がブライン溶液である、Ｅ１～５のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ７． 前記溶液がアルカリ性金属含有溶液である、Ｅ１～６のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ８． 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、炭酸カルシウムまたは炭酸マグネシウムの少なくとも１種の沈殿を誘導することを含む、Ｅ１～７のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ９． 二酸化炭素を溶液中に導入することと、
前記溶液からの炭酸塩固形物の沈殿を誘導することと
を含み、
上記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、前記溶液中で膜ドラムを、吸引力を印加して前記溶液を前記膜ドラムの表面上に吸い寄せながら回転させることを含む方法。

Ｅ１０． 二酸化炭素を前記溶液中に導入することがガスディフューザーを介する、Ｅ９に記載の方法。

Ｅ１１． 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、前記溶液に対して水の電解を行うことを含む、Ｅ９～１０のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ１２． 前記溶液がブライン溶液である、Ｅ９～１１のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ１３． 前記溶液がアルカリ性金属含有溶液である、Ｅ９～１２のいずれか１項に記載の方法。

Ｅ１４． 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、炭酸カルシウムまたは炭酸マグネシウムの少なくとも１種の沈殿を誘導することを含む、Ｅ９～１３のいずれか１項に記載の方法。

本開示を、その特定の実施形態を参照して説明してきたが、当業者であれば、添付の特許請求の範囲によって規定される本開示の真の趣旨及び範囲から逸脱することなく、様々な変更を行うことができ、均等物を置き換えることができることが理解されよう。さらに、特定の状況、材料、組成物、方法、操作または複数の操作を、本開示の目的、趣旨、及び範囲に適合させるために、多くの改変を行うことができる。かかるすべての改変は、本明細書に添付される特許請求の範囲内にあることが意図される。特に、ある特定の方法が、特定の順序で実施される特定の操作を参照して説明された場合があろうが、これらの操作は、本開示の教示から逸脱することなく、均等な方法を形成するように組み合わされ、細分され、または再整理されてもよいことを理解することができよう。したがって、本明細書において特に明示がない限り、上記操作の順序及びグループ化は、本開示を限定するものではない。

Claims (33)

1. 水流またはガス流からの二酸化炭素の除去方法であって、
   二酸化炭素を含む前記ガス流を、存在する場合、不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液と接触させることと、
   二酸化炭素を含む水溶液を、そのアルカリ化を誘導する電気活性メッシュと接触させ、それにより前記溶液から炭酸塩固形物（複数可）を沈殿させることと、
   前記沈殿した炭酸塩固形物を、前記溶液、または前記炭酸塩固形物が沈着している場合がある前記メッシュの表面から除去することと
   による前記方法。
2. 前記ガス流が存在する、請求項１に記載の方法。
3. 前記ガス流が０．０４～１００体積％のＣＯ_２を含む、請求項１または２に記載の方法。
4. 前記ガス流体が大気である、請求項１～３のいずれか１項に記載の方法。
5. ガス流体が、天然ガス火力発電所、石炭火力発電所、製鉄所、製鋼工場、セメントプラント、エタノールプラント、及び化学品製造プラントから排出される煙道ガスである、請求項１～４のいずれか１項に記載の方法。
6. 前記水溶液が、前記ガス流と平衡にある量の溶存二酸化炭素を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の方法。
7. 前記水溶液が前記ガス流と熱平衡にある、請求項１～６のいずれか１項に記載の方法。
8. 前記水溶液が前記ガス流と熱平衡にない、請求項１～６のいずれか１項に記載の方法。
9. 前記ガス流が存在しない、請求項１に記載の方法。
10. 不溶性炭酸塩を形成することができるイオンが、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、及びＡｌの１種以上を含むイオンを含む、請求項１～９のいずれか１項に記載の方法。
11. 前記水溶液のＮａＣｌの濃度が約１，０００ｐｐｍ以上である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の方法。
12. 前記水溶液のＮａＣｌの濃度が約３０，０００ｐｐｍ以上である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の方法。
13. 前記水溶液が海水を含む、請求項１～１２のいずれか１項に記載の方法。
14. 前記電気活性メッシュが金属または非金属組成物を含むメッシュカソードを備える、請求項１～１３のいずれか１項に記載の方法。
15. 前記方法が利用するエンド・ツー・エンドエネルギー強度が、ミネラル化された二酸化炭素のトン当り約２．５ＭＷｈ以下である、請求項１～１４のいずれか１項に記載の方法。
16. 前記水溶液が、大気中の存在量に緩衝される量の溶存二酸化炭素を含む、請求項１～１５のいずれか１項に記載の方法。
17. 前記電気活性メッシュが、前記電気活性メッシュの約２～２００００μｍ以内の前記水溶液中において、インサイチュでアルカリ状態を高める、請求項１～１６のいずれか１項に記載の方法。
18. アルカリ化された状態が９以上のｐＨである、請求項１７に記載の方法。
19. 前記電気活性メッシュが金属メッシュまたは炭素系メッシュからなる、請求項１～１８のいずれか１項に記載の方法。
20. 前記電気活性メッシュが、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、またはこれらの材料の他のハイブリッド組成物を含む、請求項１９に記載の方法。
21. 前記電気活性メッシュが、径が約０．１μｍ～約１００００μｍの範囲の細孔を備える、請求項１～２０のいずれか１項に記載の方法。
22. 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、前記溶液中で前記電気活性メッシュからなる円筒を、吸引力を印加して上記溶液を前記メッシュの外面上に吸い寄せながら回転させることを含む、請求項１～２１のいずれか１項に記載の方法。
23. 前記溶液がブライン溶液である、請求項１～２２のいずれか１項に記載の方法。
24. 前記溶液がアルカリ性金属含有溶液である、請求項１～２３のいずれか１項に記載の方法。
25. 前記炭酸塩固形物の沈殿を誘導することが、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、またはＡｌを有する少なくとも１種の炭酸塩の沈殿を誘導することを含む、請求項１～２４のいずれか１項に記載の方法。
26. 電気活性メッシュを備える回転円筒と流体接続された取り込み装置と、表面または溶液から固形物を分離するための掻き取り装置及び／または液体噴霧に基づく装置とを備える流通式電解反応器。
27. 二酸化炭素、Ｃａイオン、及びＭｇイオンを含む水溶液をさらに備える、請求項２６に記載の流通式電解反応器。
28. 前記電気活性メッシュが、二酸化炭素及び不溶性炭酸塩を形成することができるイオンを含む水溶液からの炭酸塩固形物の沈殿によって溶存無機炭素の除去を誘導することができる、請求項１６または１７に記載の流通式電解反応器。
29. 前記電気活性メッシュが金属メッシュまたは炭素系メッシュを含む、請求項２６～２８のいずれか１項に記載の流通式電解反応器。
30. 前記電気活性メッシュが、ステンレス鋼、酸化チタン、カーボンナノチューブ、ポリマー、及び／もしくはグラファイト、またはこれらの材料の他のハイブリッド組成物を含む、請求項２９に記載の流通式電解反応器。
31. 複数の電気活性メッシュを備える、請求項２６～３０のいずれか１項に記載の流通式電解反応器。
32. 前記複数の電気活性メッシュが、平行な一連の平面セルまたは平行な円筒形セルに配置されている、請求項３１に記載の流通式電解反応器。
33. 脱塩装置と流体連通している、請求項１６～３２のいずれか１項に記載の流通式電解反応器。
    
    

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