JP2022518129A - 殺真菌混合物 - Google Patents

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Abstract

本発明はａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む殺真菌混合物に関する。

Description

関連出願
本出願は２０１８年１２月３１日に出願された米国仮特許出願第６２／７８６，５９１号の優先権の利益を主張し、その内容はその全体が参照により本明細書に組み込まれる。
本主題は、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとの組み合わせを含む殺真菌性組み合わせ、及び、該組み合わせを使用することにより真菌病を制御するための方法に関する。
殺真菌剤は、作物の収量及び品質を改善するためのみならず、病気を防除するためにも、不可欠かつ重要なツールである。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤（succinate dehydrogenase inhibitor：ＳＤＨＩ）殺真菌剤は広範囲の活性を有し、いくつかの真菌病に対して非常に良好な効力を有することが当技術分野で知られている。
コムギ葉枯病（Septoria tritici blotch）は、セプトリア斑葉病（Septoria leaf spot）又はコムギの斑葉病（speckled leaf blotch of wheat）とも呼ばれ、真菌であるMycosphaerella graminicola (無性生殖期はZymoseptoria tritici、異名Septoria tritici)によって引き起こされる。Septoria tritici blotchは、ある季節から次の季節にかけて刈り株上で生き残る。晩秋から初冬にかけての雨や多量の露の後、風によって運ばれる胞子（子嚢胞子）が、以前に感染した植物の刈り株に埋まっていた子実体（子嚢果周囲）から放出される。これらの胞子は、長距離にわたって拡散することができる。セプトリアは、殺真菌剤に対して迅速に抵抗を発達させる。
フォルペットは、多作用点接触活性（multisite contact activity）を有するフタルイミド化合物群（phthalimide chemical group）由来の保護殺真菌剤である。多作用点殺真菌剤（multisite fungicides）は、耐性を発現する危険性が低く、中～高危険性殺真菌剤のための有効な混合／代替パートナーである。多作用点殺真菌剤は、高度に有効であり耐性の危険性が中～高度である殺真菌剤を保護し且つライフスパンを延長することに加えて、さらなるレベル及び範囲の病気制御を提供する。多作用点殺真菌剤は、多くの作物において、多くの病原体に対して、耐性の発生を予防又は遅延させることによって耐性を管理するための、貴重なツールと考えられる。
ＳＤＨＩ殺真菌剤とトリアゾール又はストロビルリンとの混合物は、耐性発生を回避するのに十分ではない。
作物耐性が減少し、抵抗性がますます観察されるにつれて、より広い疾病制御スペクトルを可能にし、真菌の制御のための必要用量がより低い殺真菌剤の組み合わせが必要とされている。
上記の観点から、相乗的に増強された作用を示し、活性がより広い範囲であり、処理コストが低減された、新規な殺真菌組成物が、依然として必要とされている。
本発明の目的は、施用される活性化合物の総量が低減されていながら、有害な真菌、特に特定の適応病に対して、改善された活性を有する、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとの殺真菌混合物を提供することである。この混合物は個々の化合物の単独使用で可能であるよりも、より良好に有害な真菌を制御することを可能にし、それにより相乗的混合物を提供する。
本主題は、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びｂ）フォルペットを活性成分として含む、殺真菌混合物に関する。いくつかの実施形態において、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤はフルキサピロキサドである。本主題はまた、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びｂ）フォルペットを活性成分として含む、相乗的殺真菌混合物に関する。
本主題はまた、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びｂ）フォルペットを活性成分として含む、殺真菌組成物に関する。本主題はまた、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びｂ）フォルペットを活性成分として含む、相乗的殺真菌組成物に関する。
本主題はまた、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びｂ）フォルペットを活性成分として含む混合物又は組成物を、植物の所在位置に施用することを含む、真菌病を制御する方法に関する。いくつかの実施形態では、組成物の混合物は相乗的でありうる。
いくつかの実施形態において、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤はフルキサピロキサドである。
定義
本主題を詳細に説明する前に、本明細書で使用される特定の用語の定義を提供することが有用であろう。別段の定義がない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語及び科学用語は、本主題が関係する当業者によって一般に理解されるものと同じ意味を有する。
本明細書で使用される「植物」又は「作物」という用語は、植物全体、植物器官（例えば、葉、茎、小枝、根、幹、大枝、シュート、果実など）、植物細胞、又は植物種子を意味する。この用語はまた、果実などの植物作物をも包含する。
「植物」という用語は、種子や、挿し木及び塊茎のような植物の増殖に使用可能な栄養植物材料などの、植物のすべての生殖性部分（generative parts）を包含し得る、植物の増殖材料（propagation material）も包含し得る。それはまた、胞子、球茎、球根、根茎、芽、ひこばえ（basal shoots）、ストロン、並びに植物の芽及び他の部分（発芽後又は土壌からの出芽後に移植される苗木及び若い植物を含む）も含み得る。
本明細書中で使用される用語「所在位置（locus）」は、害虫が成長しているか又は成長し得る生息地、繁殖地、植物、増殖材料、土壌、領域、材料又は環境を含む。
本明細書中で使用される用語「制御する（control）」又は「制御（controlling）」は、病気を予防すること、病気から植物を保護すること、病気の発症を遅延させること、及び病気と戦うか又は殺すことをいう。
本明細書で使用される「接触」という用語は、植物に、真菌により侵入されている部位（site of infestation by fungi）に、真菌により侵入される可能性があって侵入からの保護部位を要しうる部位に、又は真菌の生息場所若しくは潜在的生息場所の周囲の環境に、本発明の化合物及び組成物を施用することを指す。この施用は、噴霧、浸漬などの、本発明に記載の方法によるものでありうる。
本明細書中で使用される用語「有効量」は、作物植物上の有害な真菌を制御するために十分であり、且つ処理された作物植物にはいかなる有意な損傷も引き起こさない、農薬組成物又は混合物の量をいう。
本明細書で使用される用語「混合物」又は「組み合わせ」は、任意の物理的形態（例えば、ブレンド、溶液、合金など）の組み合わせを指すが、これらに限定されない。
本明細書中で使用される用語「栽培植物」は、繁殖、突然変異誘発又は遺伝子工学によって改変された植物を含む。遺伝子改変された植物とは、その遺伝物質が組換えＤＮＡ技術の使用によって改変された植物である。典型的には、かかる植物の遺伝物質には、植物の特定の特性を改善するために、１つ以上の遺伝子が組み込まれている。
「植物の健康」という用語は、植物の、害虫の防除に関連しない様々な種類の改善を含む。挙げることができる有利な特性としては例えば、改善された作物特性があり、これには、出芽、作物収量、タンパク質含有量、油含有量、デンプン含有量、根系のさらなる発達（改善された根成長）、ストレス（例えば、干ばつ、熱、塩、ＵＶ、水、冷気）に対する改善された耐性、エチレンの減少（生産及び／又は抑制の減少）、植物高さの増加、より大きな葉身、死ぬ根出葉の少なさ、より強い分蘖、より緑色の濃い葉色、色素含有量、光合成活性、必要とされる投入物量（例えば、肥料又は水）がより少ないこと、必要とされる種子がより少ないこと、分蘖の生産性がより高いこと、より早期の開花、早期の穀物成熟、倒伏（verse（lodging））がより少ないこと、シュート成長の増加、勢いの増加、立ち上がりが早いこと、及び発芽が早く良好であること、並びに当業者に周知のその他の任意の有利点がある。
本明細書中で使用される場合、「農業的に許容されるキャリア」という語句は農業的又は園芸的使用のための組成物の生成について当該分野で公知であり、そして許容されるキャリアを手段する。
本出願全体を通して、様々な実施形態の説明は用語「含む」を使用するが、いくつかの特定の事例では実施形態が代替として、「本質的に～からなる」又は「～からなる」という言葉を使用して説明することができることは、当業者によって理解されよう。
本明細書で使用される用語「１つの（ａ又はａｎ）」は特に断らない限り、単数及び複数を含み、したがって、用語「１つの（ａ、ａｎ）」と「少なくとも１つの」とは、本出願では互換的に使用することができる。
本教示をより良く理解するためであり、また教示の範囲を決して限定するものではなく、特に明記しない限り、本明細書及び特許請求の範囲で使用される量、パーセンテージ及び割合、並びに他の数値を表すすべての数字は、すべての例において、「約」という用語によって変更されるものとして理解されるべきである。したがって、反対に示されない限り、以下の明細書及び添付の特許請求の範囲に記載される数値パラメータは、得ようとする所望の特性に応じて変化し得る近似値である。少なくとも、各数値パラメータは、少なくとも、報告された有効数字の数に照らして、通常の丸め技術を適用することによって解釈されるべきである。この点に関して、本明細書で使用される用語「約」は、具体的にはその範囲内の示された値から±１０％を含む。さらに、本明細書中の同じ成分又は特性に向けられたすべての範囲の終点は終点を含み、独立して組み合わせ可能であり、すべての中間点及び範囲を含む。
殺真菌混合物
驚くべきことに、異なる作用様式を有する殺真菌剤、すなわち、ミトコンドリア呼吸鎖（ＳＤＨＩ）の複合体ＩＩ中のコハク酸デヒドロゲナーゼを阻害する殺真菌剤と、フォルペットなどの多作用点殺真菌剤とを組み合わせることによって、幅広いスペクトルの制御及び高い効力を示す殺真菌混合物が生成されることが見出された。
いくつかの実施形態では、前記組み合わせは、各殺真菌剤に見出される活性の合計に基づいて想定されるよりも高い殺真菌活性を提供する。このような組み合わせは、農業的に重要な植物に損傷を与え得る個々の殺真菌剤の用量を減少させることを可能にする。
したがって、活性成分として、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む殺真菌混合物を真菌の制御のために使用した場合に、増強された、相乗的な殺真菌活性が観察される。
一実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がベンゾビンジフルピル、ビキサフェン、フルキサピロキサド、フラメトピル、イソピラザム、ペンフルフェン、ペンチオピラド、フルインダピル、セダキサン、ベノダニル、フルトラニル、メプロニル、イソフェタミド、フルオピラム、フェンフラム、カルボキシン、オキシカルボキシン、チフルザミド、ピジフルメトフェン及びボスカリドから選択される。代表的な一実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤化合物はフルキサピロキサドである。
いくつかの実施形態では、殺真菌混合物がａ）フルキサピロキサドとｂ）フォルペットとの組み合わせを含む。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とフォルペットとの組み合わせは、驚くべき予想外の利点をもたらすことが見出された。コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とフォルペットとの組み合わせは、効力の増強、及び真菌病の発生の減少をもたらすことが見出された。コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤へのフォルペットの添加は、耐性の発生を遅延させることも見出された。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とフォルペットとの混合物の耐性低下特性のために、作物シーズン中のコハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤の第２の用途を適用することができ、それによって、病気と闘う際のさらなるツールが提供される。
驚くべきことに、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤をフォルペットと混合した場合、パートナー製品（the partner product）の取り込みは、フォルペットの含有によって悪影響を受けないことが見出された。これは、現場での有効性の上昇につながりうる。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤とフォルペットとの間の重量比は、製剤の種類、気象条件、作物の種類、及び害虫の種類などの様々な条件に応じて変化するので、一般に定義することはできない。
一実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比（the weight ratio of succinate dehydrogenase inhibitor to folpet）は、約１：１００～１００：１である。別の実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比は、約１：２５～２５：１である。さらに別の実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比は、約１：１０～１０：１である。さらなる実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比は、約１：２～２：１である。別の実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比は、約１：１である。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤対フォルペットの重量比は、上記の比から選択される中間範囲であってもよい。
一実施形態によると、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比（the weight ratio of fluxapyroxad to folpet）は、約１：１００～１００：１である。
別の実施形態では、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比は、約１：２５～２５：１である。さらに別の実施形態では、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比は、約１：１０～１０：１である。さらなる実施形態では、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比は、約１：２～２：１である。特定の実施形態では、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比は、約１：１である。一例では、フルキサピロキサド対フォルペットの重量比は、約１：１０～約１：６である。
別の実施形態では、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤；及びｂ）フォルペットの混合物を植物の所在位置に施用することによる真菌病の制御方法が提供される。
例えば、ａ）フルキサピロキサドとｂ）フォルペットとの混合物を植物の所在位置に施用して、真菌病を制御する方法を提供する。
特定の実施形態では、ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤；及びｂ）フォルペットの相乗的混合物を植物の所在位置に施用することによる真菌病の制御方法が提供される。
例えば、ａ）フルキサピロキサドとｂ）フォルペットとの相乗的混合物を植物の所在位置に施用して、真菌病を制御する方法を提供する。
ａ）コハク酸デヒドロゲ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペット又は対応する製剤との混合物を施用し、それによって、有害な真菌、それらの生息場所又は植物、種子、又は土壌を、殺真菌有効量の混合物で、処理する。又は、前記混合物のａ）コハク酸デヒドロゲ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを別々に施用する場合がある。施用は、有害な真菌による感染の前又は後でありうる。
さらに別の実施形態では、植物にはコムギ、ライムギ、オオムギ、ライコムギ、オートムギ、ソルガム、コメ、トウモロコシ、例えばトマト、ピーマン、ウリ科類（cucurbits）、キャベツ、ブロッコリー、レタス、ホウレンソウ、カリフラワー、メロン、スイカ、キュウリ、ニンジン、タマネギ及びジャガイモ等の野菜、タバコ、例えばクルミ、キウイ、ベリー、オリーブ、アーモンド、パイナップル、リンゴ、ナシ、プラム、モモ、及びサクランボなどの仁果及び核果、ブドウ、オレンジ、レモン、グレープフルーツ及びライムなどの柑橘類、テンサイ、ワタ、ダイズ、アブラナ、ヒマワリ、ピーナッツ、コーヒー、豆類及びサトウキビが含まれる。
さらに別の実施形態では、植物が繁殖及び／又は遺伝子操作方法の結果として、除草剤、殺真菌剤又は殺虫剤の作用に耐える栽培植物を含む。
施用されたａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとの混合物は、広範囲の植物病原性真菌に対して優れた活性を有する。植物病原性真菌は例えば、野菜、アブラナ、テンサイ及び果物並びにコメ上のAlternaria属種菌、例えばジャガイモ及びトマト上のA. solani又はA. alternata；テンサイ及び野菜上のAphanomyces属種菌；穀類及び野菜上のAscochyta属種菌；トウモロコシ、穀類、コメ及び芝生上のBipolaris及びDrechslera属種菌、例えば,トウモロコシ上のD. maydis；穀類上のBlumeria graminis（うどんこ病）；イチゴ、野菜、花卉及びブドウ樹上のBotlytis cinerea（灰色かび病）；レタス上のBremia lactucae；トウモロコシ、ダイズ、コメ、テンサイ及びコーヒー上のCercospora属種菌；トウモロコシ、穀類、コメ上のCochliobolus属種菌、例えば穀類上のCochliobolus sativus、コメ上のCochliobolus miyabeanus；ダイズ及びワタ上のColletotricum属種菌；トウモロコシ、穀類、コメ及び芝生上のDrechslera属種菌、Pyrenophora属種菌、例えば、オオムギ上のD. teres又はコムギ上のD. tritici-repentis； Phaeoacremonium chlamydosporium、Ph. Aleophilum及びFormitipora punctata（異名Phellinus punctatus）によって起きるブドウ樹上のエスカ病、トウモロコシ上のExserohilum属種菌；キュウリ上のErysiphe cichoracearum及びSphaerotheca fuliginea；種々の植物上のFusarium属種菌及びVerticillium属種菌、例えば、穀類上のFusarium graminearum若しくはFusarium culmorum又は数多くの植物（例えばトマト）上の F. oxysporum；穀類上のGaeumanomyces graminis；穀類及びコメ上のGibberella属種菌（例えばコメ上のGibberella fujikuroi）；コメ上のGrainstaining complex；トウモロコシ及びコメ上のHelminthosporium属種菌；コーヒー上のHemileia vastatrix；穀類上のMichrodochium nivale；穀類、バナナ及びピーナッツ上のMycosphaerella属種菌、例えば,コムギ上のM. graminicola又はバナナ上のM. fijiensis；キャベツ及び球根植物上のPeronospora属種菌、例えば、キャベツ上のP. brassicae又はタマネギ上のP. destructor；ダイズ上のPhakopsara pachyrhizi及びPhakopsara meibomiae；ダイズ及びヒマワリ上のPhomopsis属種菌；ジャガイモ及びトマト上のPhytophthora infestans；種々の植物上のPhytophthora属種菌、例えば、パプリカ上のP. capsici；ブドウ樹上のPlasmopara viticola；リンゴ上のPodosphaera leucotricha；穀類上のPseudocercosporella herpotrichoides；種々の植物上のPseudoperonospora、例えば、キュウリ上のP. cubensi又はホップ上のP. humili；種々の植物上のPuccinia属種菌、例えば、穀類上のPuccinia recondite、Puccinia triticina、Puccinia striiformis、Puccinia hordei若しくはPuccinia graminis又はアスパラガス上のPuccinia asparagi；コメ上のPyrlcularia oryzae、Corticium sasakii、Sarocladium oryzae、S. attenuatum、Entyloma oryzae；芝生及び穀類上のPyricularia grisea；芝生、コメ、トウモロコシ、ワタ、アブラナ、ヒマワリ、テンサイ、野菜及びその他の植物上のPythium属菌、例えば、種々の植物上のP. ultiumum、芝生上のP. aphanidermatum；穀類、オオムギ及びワタ上のRamularia属種菌、例えば、オオムギ上のRamularia collo-cygni及びワタ上のRamularia areola；ワタ、コメ、ジャガイモ、芝生、トウモロコシ、アブラナ、テンサイ、野菜及び種々の植物上のRhizoctonia属種菌、例えば、ビーツ及び種々の植物上のR. solani；オオムギ、ライムギ及びライコムギ上のRhynchosporium secalis；アブラナ及びヒマワリ上のSclerotinia属種菌；コムギ上のSeptoria tritici及びStagonospora nodorum；コムギ上のErysiphe属種菌、例えばErysiphe graminis、ブドウ樹上のErysiphe（異名Uncinula）necator；トウモロコシ及び芝生上のSetospaeria属種菌；トウモロコシ上のSphacelotheca reilinia；ダイズ及びワタ上のThievaliopsis属種菌；穀類上のTilletia属種菌；穀類、トウモロコシ及びサトウキビ上のUstilago属種菌、例えば、トウモロコシ上のU. maydis；リンゴ及びナシ上のVenturia属種菌（黒星病）、例えば、リンゴ上のV. inaequalisのうちの１つ以上であり得る。
本発明の組成物の植物への施用はまた、作物収量の増加をもたらし得る。
一実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットが作物サイクルの初期段階、例えば、作物の播種前又は播種後に施用することができる。具体的な実施形態では、フルキサピロキサドとフォルペットの混合物を作物サイクルの初期段階で施用することができる。フルキサピロキサドの混合物は、増殖のＴ１段階の間に施用され得る。早期施用は成長の初期段階の間にフォルペットが早期保護を提供することを可能にし、そしてＳＤＨＩ、例えばフルキサピロキサドは、長期持続性保護効果を提供することを可能にする。
コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットの有効施用率は、製剤の種類、気象条件、作物の種類及び害虫の種類のような種々の条件に依存して変化するので、一般に定義することができない。
前記組み合わせの施用率は、所望の効果に依存して変化し得る。一実施形態では所望の効果に応じて、本発明による混合物の施用率は１０ｇ／ｈａ～１００００ｇ／ｈａ、特に５０～５０００ｇ／ｈａ、より具体的には１００～２０００ｇ／ｈａである。
これに対応して、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤の施用率は、一般に１～１０００ｇ／ｈａ、好ましくは１０～９００ｇ／ｈａ、特に２０～７５０ｇ／ｈａである。一例では、フルキサピロキサドなどのコハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤の施用率は２０～２００ｇ／ｈａであってもよい。
これに対応して、フォルペットの塗布率は、一般に１～５０００ｇ／ｈａ、好ましくは１０～２５００ｇ／ｈａ、特に２０～１０００ｇ／ｈａである。一例では、フォルペットの施用率は５００～１０００ｇ／ｈａであってもよい。
別の実施形態では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットを同時に、すなわち、個別に施用する場合においては一緒に（jointly）、別々に（separately）、又は逐次（in succession）若しくは順次に（in sequence）、施用することができる。２つの化合物の施用は一緒であっても別々であっても、一般に、制御手段の結果には影響を及ぼさない。
すなわち、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットの各々は、一緒に又は逐次施用され得る。一例では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットを別々に調製し、個々の製剤をそのまま施用するか、又は所定の濃度に希釈する。さらなる例では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットを別々に調製し、所定の濃度に希釈したときに製剤を混合する。別の例では、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットを一緒に製剤化し、製剤をそのまま施用するか、又は製剤を所定の濃度に希釈する。
例えば、フルキサピロキサド及びフォルペットは、一般に、制御手段の結果に影響を及ぼさずに、同時に、すなわち、個別の施用の場合には、一緒に、別々に、又は逐次若しくは順次に、施用することができる。一例では、フルキサピロキサド及びフォルペットを別々に調製し、個々の製剤をそのまま施用するか、又は所定の濃度に希釈する。さらなる例では、フルキサピロキサドとフォルペットが別々に調製され、所定の濃度に希釈されてから、処方が混合される。別の例では、フルキサピロキサド及びフォルペットを一緒に製剤化し、製剤をそのまま施用するか、又は製剤を所定の濃度に希釈する。
活性物質の混合物は通常の方法で、例えば、給水（浸漬）、点滴潅漑、噴霧、及び噴霧によって希釈及び施用することができる。
さらに別の実施形態では、相乗的組成物は、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットの様々な混合物又は組み合わせで、例えば、単一の「すぐに使用できる（ready-for-use）」形態で、又は「タンクミックス（tank-mix）」形態などの単一の活性成分の個別の製剤から構成される組み合わせスプレー混合物で、施用されてもよい。
さらに別の実施形態では、組成物は、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤及びフォルペットを含むすぐに使用できる製剤の形態で施用される。この製剤は、殺真菌有効量の２つの活性成分を、農業的に許容されるキャリア、界面活性剤、又はその他の、製剤技術において慣例的に使用される施用促進補助剤と組み合わせることによって得ることができる。
例えば、本発明の組成物は好ましくはフルキサピロキサド及びフォルペットを含むすぐに使用できる製剤の形態で施用され、これは３つの活性成分を、農業的に許容されるキャリア、界面活性剤、又はその他の、製剤技術において慣例的に使用される他の施用促進補助剤と組み合わせることによって得ることができる。
本組成物は例えば、水和剤（wettable powders：ＷＰ）、エマルジョン濃縮物（ＥＣ）、マイクロエマルジョン濃縮物（ＭＥＣ）、水溶性粉末（ＳＰ）、水溶性濃縮物（ＳＬ）、サスポエマルジョン（ＳＥ）、油分散液（ＯＤ）、水中油型エマルジョン及び油中水型エマルジョンなどの濃縮エマルジョン（ＢＷ）、噴霧可能な溶液又はエマルジョン、カプセル懸濁液（ＣＳ）、懸濁濃縮物（ＳＣ）、懸濁濃縮物、粉剤（ＤＰ）、油混和性溶液（ＯＬ）、種子粉衣製品、マイクロ顆粒、噴霧顆粒、被覆顆粒及び吸収顆粒の形態の顆粒（ＧＲ）、土壌施用又は散布用顆粒、水溶性顆粒（ＳＧ）、水分散性顆粒（ＷＤＧ）、ＵＬＶ製剤、マイクロカプセル又はワックスとして、任意の従来の形態で使用又は調製することができる。これらの個々の製剤タイプは、当技術分野で知られている。
一実施形態によると、組成物は、界面活性剤、固体希釈剤及び液体希釈剤の群から選択される少なくとも１つの追加的成分を含む。
このような組成物は、農業的に許容されるキャリア、界面活性剤、又はその他の当技術分野で知られている製剤化技術及び製剤化技術において慣例的に使用される施用促進補助剤を使用して、製剤化することができる。
本組成物において潜在的に有用な適切な液体キャリアの例としては、水；アルキルベンゼン及びアルキルナフタレンのような芳香族炭化水素；シクロヘキサノール及びデカノールのようなアルコール；エチレングリコール；ポリプロピレングリコール；ジプロピレングリコール；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド；ジメチルスルホキシド；ジメチルアセトアミド；Ｎ－アルキルピロリドン、例えばＮ－メチル－２－ピロリドン；パラフィン；オリーブ、ヒマシ、アマニ、マグロ、ゴマ、トウモロコシ、ピーナッツ、綿実、ダイズ、ナタネ、又はヤシ油のような種々の油；脂肪酸エステル；シクロヘキサノン、２－ヘプタノン、イソホロン、及び４－ヒドロキシ－４－メチル－２－ペンタノンのようなケトンなどが挙げられるが、これらに限定されない。
本組成物において潜在的に有用な適切な固体キャリアの例としては、シリカゲル、ケイ酸塩、タルク、カオリン、セリサイト、アタクレイ、石灰石、ベントナイト、石灰、チョーク、ボウル（bole）、ミラビライト、レス（loess）、クレイ、ドロマイト、ゼオライト、珪藻土、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、酸化マグネシウム、炭酸ナトリウム及び重炭酸ナトリウム、及び硫酸ナトリウムなどの鉱物土（mineral earths）；粉砕合成材料；硫酸アンモニウム、リン酸アンモニウム、硝酸アンモニウム、尿素などの肥料、並びにシリアルミール、樹皮ミール、ウッドミール、及びナッツシェルミールなどの植物起源の製品；セルロース粉末；並びに他の固体キャリアが挙げられるが、これらに限定されない。
適切な界面活性剤の例としては、非イオン性、アニオン性、カチオン性及び両性のタイプのもの、例えば、アルコキシル化脂肪族アルコール、エトキシル化ポリソルベート（例えばｔｗｅｅｎ ２０）、エトキシル化ヒマシ油、リグニンスルホネート、脂肪酸スルホネート（例えばラウリルスルホネート）、アルコールアルコキシレートのリン酸エステル、アルキルフェノールアルコキシレートのリン酸エステル、及びスチリルフェノールエトキシレートのリン酸エステルのようなリン酸エステル、スルホン化ナフタレンとナフタレンのホルムアルデヒド誘導体との縮合物（condensates of sulfonated naphthalene and naphthalene derivatives with formaldehyde）、ナフタレン又はナフタレンスルホン酸とフェノールとホルムアルデヒドとの縮合物（condensates of naphthalene or of naphthalenesulfonic acid with phenol and formaldehyde）、アルキルアリールスルホネート、エトキシル化アルキルフェノール、アリールフェノール、ポリアルキレングリコール、ソルビトールエステル、アルカリ金属、リグノスルホネートのナトリウム塩、トリスチリルフェノールエトキシレートリン酸エステル、脂肪族アルコールエトキシレート、アルキルフェノールエトキシレート、エチレンオキシド／プロピレンオキシドブロックコポリマー、グラフトコポリマー及びポリビニルアルコール－ビニルアセテートコポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。その他の当技術分野で公知の界面活性剤を、所望に応じて使用することができる。
湿潤剤、消発泡剤、接着剤、中和剤、増粘剤、結合剤、封鎖剤、肥料、殺生物剤、安定剤、緩衝剤又は凍結防止剤などの他の成分もまた、記載される組成物の安定性、密度、及び粘度を上昇させるために、本組成物に添加され得る。
水性使用形態は、エマルジョン濃縮物、懸濁液、ペースト、水和剤又は水分散性顆粒から、水を添加することによって調製することができる。エマルジョン、ペースト又は油分散液を調製するために、組成物の成分そのもの又は油若しくは溶剤に溶解したものを、湿潤剤、粘着付与剤、分散剤又は乳化剤の手段によって水中でホモジナイズすることができる。あるいは、活性成分、湿潤剤、粘着付与剤、分散剤又は乳化剤、及び所望であれば、水での希釈に適した溶媒又は油を含む濃縮物を調製することも可能である。
実施形態において、組成物中の活性成分の混合物の量は、組成物の総重量に対して、約０．１％、０．５％、１％、１．５％、２％、２．５％、３％、３．５％、４％、４．５％、５％～約９０％、９３％、９５％、９８％、９９％である。
別の実施形態では、すぐに使用できる製剤中のコハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とフォルペットとを合わせた量は、製剤の総重量に対して１～９５重量％、特に７５～９５重量％である。
例えば、本発明によるすぐに使用できる製剤中のフルキサピロキサド及びフォルペットの合計量は、製剤の総重量に対して、０．０１～９５重量％、特に０．１～９０重量％、より具体的には１～９０重量％、さらにより具体的には１０～９０重量％である。
本組成物は追加の作物保護剤、例えば、殺虫剤、除草剤、殺真菌剤、殺細菌剤、殺線虫剤、軟体動物駆除剤、成長調節剤、生物剤（biological agents）、肥料、又はそれらの混合物を含んでもよい。しかし、疑いを避けるために述べるが、このような追加の作物保護剤は、本発明の組み合わせによって達成される真菌病の所望の制御を達成するためには不必要であることは理解される。従って、本発明の殺真菌組成物及び混合物は、現存する唯一の作物保護剤として、コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤（例えば、フルキサピロキサド）及びフォルペットを含有することに限定され得る。
別の実施形態では、本発明は、本明細書に記載の相乗殺真菌組成物又はその成分を含むキットを提供する。このようなキットは前述の活性成分に加えて、提供される殺真菌組成物の内に又は該組成物とは別に、１種以上の追加の活性成分及び／又は不活性成分を含み得る。特定のキットはａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを、それぞれ別個の容器中に含み、それぞれ任意でキャリアと組み合わされる。
上記のように、本明細書に記載の組成物、キット及び方法は相乗効果を示す。活性成分の組み合わせの作用が、各成分単独の作用の合計よりも大きい場合はいつでも、相乗効果が存在する。したがって、相乗的に有効な量（又は相乗的組成物又は組み合わせの有効量）は、個々の成分の殺真菌活性の合計よりも大きい殺真菌活性を示す量である。
以下の実施例は本発明の実施形態のいくつかにおける本発明の実施を例示するが、本発明の範囲を限定するものとして解釈されるべきではない。他の実施形態は、本明細書及び実施例を考慮することによって当業者に明らかになろう。実施例を含む本明細書は、本発明の範囲及び精神を限定することなく、単なる例示と考えられることが意図される。
実施例１
デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤（フルキサピロキサド）及びフォルペットの単独物及び二成分混合物を用いて、冬季オオムギ上のRamularia collo‐cygniに対する殺真菌制御を評価する実験を行った。
実験は、フルキサピロキサド（Ｉｍｔｒｅｘ（登録商標））及びフォルペット（ＭＣＷ－２９６ ＳＣ）の市販の組成物を単独又は一緒に施用することによって行った。組成物を、活性化合物が記載濃度となるまで水で希釈した。
以下の活性成分及びそれらの混合物を評価した。
・フルキサピロキサド：９０グラム（Ａ．Ｉ．）／ｈａ
・フォルペット：７５０グラム（Ａ．Ｉ．）／ｈａ
・フルキサピロキサド＋フォルペット：９０グラム（Ａ．Ｉ．）／ｈａ ＋ ７５０グラム（Ａ．Ｉ．）／ｈａ
Ramularia collo‐cygniの殺真菌制御について試験するために、上記処理のそれぞれにおいて冬季オオムギに噴霧した。上記処理において施用は各々２回行われ、２度目の処理は、最初の処理の１４日後に行った。処理は４回の反復で構成されたことになる。
評価は、２度目の処置の３８日後及び４４日後に行った。これらの時点でRamularia collo-cygniの重症度を測定した。１度目の評価時（２度目の処理後３８日目）の時点で、冬期オオムギのRamularia collo-cygni感染の重症度は８５．６％であった。２度目の評価時（２度目の処理後４４日目）の重症度は１００％であった。
以下の表１は、各評価期間におけるフルキサピロキサドとフォルペットとの混合物について計算された相乗効果（コルビー比）を要約する。
Figure 2022518129000001
視覚的に決定された、感染葉領域のパーセンテージは、未処理対照に対しての％での有効率に変換されうる。
有効率（Ｅ）は、Ａｂｂｏｔｔの式を用いて以下のように計算される。
Ｅ＝（ｌ－Ａ／Ｂ）・１００
式中、Ａは処理された植物の殺真菌感染（％）に相当し、Ｂは未処理（対照）植物の殺真菌感染（％）に相当する。
有効率が０であるとは、処理した植物の感染レベルが未処理の対照植物のそれに相当することを意味し、有効率が１００であるとは、処理した植物が感染しないということを意味する。
相乗効果は、活性成分の組み合わせの作用が個々の成分の作用の合計よりも大きいときはいつでも存在する。
農業の分野ではしばしば、用語「相乗作用（synergy）」は雑誌Ｗｅｅｄｓ、１９６７、１５、２０～２２頁に発表された「除草剤の組合せの相乗的及び拮抗的応答の計算」と題する論文においてＣｏｌｂｙ Ｓ．Ｒ．によって定義されているとおりであることが理解される。２つの活性成分の所与の組み合わせについて予想される作用は、以下のように計算することができる。
Figure 2022518129000002
式中、Ｅは定義された用量（例えば、それぞれｘ及びｙに等しい）での２つの殺真菌剤の組み合わせについての殺真菌制御の予想パーセンテージを表し、Ｘは定義された用量（ｘに等しい）の化合物（Ｉ）によって観察される殺真菌制御のパーセンテージであり、Ｙは定義された用量（ｙに等しい）の化合物（ＩＩ）によって観察される殺真菌制御のパーセンテージである。組み合わせについて観察される殺真菌制御のパーセンテージが、予想されるパーセンテージよりも大きい場合、相乗効果は存在する。
上記の表は、本発明による活性化合物の組み合わせの観察された活性が計算された活性よりも大きいこと、すなわち相乗効果が存在することを明確に示している。
本発明はその好ましい実施形態を参照して示され、説明されてきたが、当業者には本発明の精神及び範囲から逸脱することなく、本発明に多くの代替、修正、及び変形を行うことができることが理解されよう。したがって、本発明は、添付の特許請求の範囲の精神及び広い範囲内に入るかかる代替形態、修正形態、及び変形形態のすべてを包含することを意図している。
本明細書において言及される全ての刊行物、特許及び特許出願は、あたかも各個々の刊行物、特許又は特許出願が参照により本明細書に組み込まれるように具体的かつ個別に示されたかのように、その全体が本明細書に参照により組み込まれる。
さらに、本出願の優先権書類はいずれも、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (34)

  1. 活性成分としてａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む、殺真菌混合物。
  2. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤が、ベンゾビンジフルピル、ビキサフェン、フルキサピロキサド、フラメトピル、イソピラザム、ペンフルフェン、ペンチオピラド、フルインダピル、セダキサン、ベノダニル、フルトラニル、メプロニル、イソフェタミド、フルオピラム、フェンフラム、カルボキシン、オキシカルボキシン、チフルザミド、ピジフルメトフェン及びボスカリドから選択される、請求項１に記載の混合物。
  3. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がフルキサピロキサドである、請求項２に記載の混合物。
  4. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤とフォルペットの重量比が１：１００～１００：１である、請求項１～請求項３のいずれか一項に記載の混合物。
  5. 前記混合物が相乗効果を提供する、請求項１～請求項４のいずれか一項に記載の混合物。
  6. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤及びフォルペットが、一緒に（jointly）又は逐次（in succession）施用される、請求項１～請求項５のいずれか一項に記載の混合物。
  7. 前記混合物が０．１ｋｇ／ｈａ～１００ｋｇ／ｈａの施用率を提供するように使用される、請求項１～請求項６のいずれか一項に記載の混合物。
  8. 活性成分としてａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む、殺真菌組成物。
  9. 農業的に許容されるキャリアをさらに含むことを特徴とする、請求項８に記載の組成物。
  10. 少なくとも１種の界面活性剤、固体希釈剤、液体希釈剤、又はそれらの組み合わせをさらに含む、請求項８又は請求項９に記載の組成物。
  11. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がベンゾビンジフルピル、ビキサフェン、フルキサピロキサド、フラメトピル、イソピラザム、ペンフルフェン、ペンチオピラド、フルインダピル、セダキサン、ベノダニル、フルトラニル、メプロニル、イソフェタミド、フルオピラム、フェンフラム、カルボキシン、オキシカルボキシン、チフルザミド、ピジフルメトフェン及びボスカリドから選択される、請求項８～請求項１０のいずれか一項に記載の組成物。
  12. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がフルキサピロキサドである、請求項１１に記載の組成物。
  13. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤とフォルペットの重量比が１：１００～１００：１である、請求項８～請求項１２のいずれか一項に記載の組成物。
  14. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤及びフォルペットが、前記組成物中の全成分の総重量に対して５重量％～８０重量％の範囲の合計量で存在する、請求項８～請求項１３のいずれか一項に記載の組成物。
  15. 相乗効果を提供する、請求項８～請求項１４のいずれか一項に記載の組成物。
  16. 前記組成物が０．１ｋｇ／ｈａ～１００ｋｇ／ｈａの施用率を提供するように使用される、請求項８～請求項１５のいずれか一項に記載の組成物。
  17. 活性成分としてａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む、相乗的殺真菌混合物。
  18. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がベンゾビンジフルピル、ビキサフェン、フルキサピロキサド、フラメトピル、イソピラザム、ペンフルフェン、ペンチオピラド、フルインダピル、セダキサン、ベノダニル、フルトラニル、メプロニル、イソフェタミド、フルオピラム、フェンフラム、カルボキシン、オキシカルボキシン、チフルザミド、ピジフルメトフェン及びボスカリドから選択される、請求項１７に記載の混合物。
  19. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がフルキサピロキサドである、請求項１８に記載の混合物。
  20. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤とフォルペットの重量比が１：１００～１００：１である、請求項１７～請求項１９のいずれか一項に記載の混合物。
  21. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤及びフォルペットが、一緒に又は逐次施用される、請求項１７～請求項２０のいずれか一項に記載の混合物。
  22. 前記混合物が０．１ｋｇ／ｈａ～１００ｋｇ／ｈａの施用率を提供するように使用される、請求項１～請求項６のいずれか一項に記載の混合物。
  23. 活性成分としてａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとを含む、相乗的殺真菌組成物。
  24. 農業的に許容されるキャリアをさらに含むことを特徴とする、請求項２３に記載の組成物。
  25. 少なくとも１つの界面活性剤、固体希釈剤、液体希釈剤、又はそれらの組み合わせをさらに含む、請求項２３又は２４に記載の組成物。
  26. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がベンゾビンジフルピル、ビキサフェン、フルキサピロキサド、フラメトピル、イソピラザム、ペンフルフェン、ペンチオピラド、フルインダピル、セダキサン、ベノダニル、フルトラニル、メプロニル、イソフェタミド、フルオピラム、フェンフラム、カルボキシン、オキシカルボキシン、チフルザミド、ピジフルメトフェン及びボスカリドから選択される、請求項２３～請求項２５のいずれか一項に記載の組成物。
  27. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤がフルキサピロキサドである、請求項２６に記載の組成物。
  28. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤とフォルペットの重量比が１：１００～１００：１である、請求項２３～請求項２７のいずれか一項に記載の組成物。
  29. 前記コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤及びフォルペットが、前記組成物中の全成分の総重量に対して５重量％～８０重量％の範囲の合計量で存在する、請求項２３～請求項２８のいずれか一項に記載の組成物。
  30. 前記組成物が０．１ｋｇ／ｈａ～１００ｋｇ／ｈａの施用率を提供するように使用される、請求項２３～請求項２９のいずれか一項に記載の組成物。
  31. 請求項１～請求項７及び請求項１７～請求項２２のいずれか一項に記載の混合物、又は請求項８～請求項１６及び請求項２３～請求項３０のいずれか一項に記載の組成物を、植物の所在位置に施用することを含む、真菌病を制御する方法。
  32. ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとの混合物を植物の所在位置に施用することを含む、真菌病を制御する方法。
  33. ａ）コハク酸デヒドロゲナーゼ阻害剤殺真菌剤とｂ）フォルペットとの混合物の相乗的有効量を植物の所在位置に施用することを含む、真菌病を制御する方法。
  34. 前記混合物又は組成物が、０．１ｋｇ／ｈａ～１００ｋｇ／ｈａの量で施用される、請求項３１～請求項３３のいずれか一項に記載の方法。


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