JP2022148125A - 太陽電池用の積層薄膜の製造方法及び太陽電池の製造方法 - Google Patents

太陽電池用の積層薄膜の製造方法及び太陽電池の製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】本発明が解決しようとする課題は、短絡電流が多く流れる積層薄膜の製造方法、太陽電池の製造方法、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システムを提供する。【解決手段】実施形態の積層薄膜の製造方法は、基板上にｐ電極が形成する工程と、ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程とを含み、酸化処理においてオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上２００［Ｐａ］以下であり、酸化処理において処理温度は、２７３［Ｋ］以上３２３［Ｋ］以下であり、酸化処理において処理時間は、１秒以上６０分以下である。【選択図】 図３

Description

本発明は、積層薄膜の製造方法、太陽電池の製造方法、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システムに関する。
新しい太陽電池の１つに、亜酸化銅（Ｃｕ２Ｏ）を光吸収層に用いた太陽電池がある。Ｃｕ２Ｏはワイドギャップ半導体である。Ｃｕ２Ｏは地球上に豊富に存在する銅と酸素からなる安全かつ安価な材料であるため、高効率かつ低コストな太陽電池が実現できると期待されている。
特開２０１８－４６１９６号公報
本発明が解決しようとする課題は、短絡電流が多く流れる積層薄膜の製造方法、太陽電池の製造方法、多接合型太陽電池、太陽電池モジュール及び太陽光発電システムを提供する。
実施形態の積層薄膜の製造方法は、基板上にｐ電極が形成する工程と、ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程とを含み、酸化処理においてオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上２００［Ｐａ］以下であり、酸化処理において処理温度は、２７３［Ｋ］以上３２３［Ｋ］以下であり、酸化処理において処理時間は、１秒以上６０分以下である。
図１は、実施形態の太陽電池の断面図。 図２は、実施形態の太陽電池の分析スポットを説明する図。 図３は、実施形態の積層薄膜及び太陽電池の製造方法のフローチャート。 図４は、実施形態の多接合型太陽電池の断面図。 図５は、実施形態の太陽電池モジュールの斜視図。 図６は、実施形態の太陽電池モジュールの断面図。 図７は、実施形態の太陽光発電システムの構成図。 図８は、実施形態の車両の概念図。 図９は、実施形態の飛翔体の概念図。 図１０は、実施例に関する表。 図１１は、実施例に関する表。
以下、図面を参照しながら、本発明の好適な一実施形態について詳細に説明する。なお、特に記載が無い限り、２５℃、１気圧（大気）における値を示している。また、平均は、算術平均値を表している。
（第１実施形態）
第１実施形態は、積層薄膜の製造方法と太陽電池と太陽電池の製造方法に関する。積層薄膜は、太陽電池の製造途中の部材であり、基板と、基板上にｐ電極と、ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を有し、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の表面が酸化されている。図１に、第１実施形態の太陽電池１００の断面図を示す。図１に示すように、本実施形態に係る太陽電池１００は、基板１、第１電極であるｐ電極２と、ｐ型光吸収層３と、ｎ型層４と、第２電極であるｎ電極５を有する。ｎ型層４のｎ電極５との間等には、図示しない中間層が含まれていてもよい。太陽光はｎ電極５側、ｐ電極２側いずれから入射しても良いが、ｎ電極５側から入射するのがより好ましい。実施形態の太陽電池１００は、透過型の太陽電池であるため、多接合型太陽電池のトップセル（光入射側）に用いることが好ましい。図１では基板１をｐ電極２のｐ型光吸収層３側とは反対側に設けているが、基板１をｎ電極５のｎ型層４側とは反対側に設けてもよい。以下は、図１に示す形態について説明するが、基板１の位置が異なること以外はｎ電極５側に基板１が設けられた形態も同様である。実施形態の太陽電池１００は、ｎ電極５側からｐ電極２側に向かって光が入射する。
基板１は、透明な基板である。基板１には、光を透過するアクリル、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリプロピレン（ＰＰ）、フッ素系樹脂（ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、パーフルオロエチレンプロペンコポリマー（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー（ＥＴＦＥ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）など）、ポリアリレート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォンやポリエーテルイミドなどの有機系の基板やソーダライムガラス、白板ガラス、化学強化ガラスや石英などの無機系の基板を用いることができる。基板１は、上記に挙げた基板を積層してもよい。
ｐ電極２は、基板１上に設けられており、基板１とｐ型光吸収層３との間に配置されている。ｐ電極２は、ｐ型光吸収層３側に設けられた光透過性を有する導電層である。ｐ電極２の厚さは、典型的には、１００ｎｍ以上２，０００ｎｍ以下である。図１では、ｐ電極２は、ｐ型光吸収層３と直接接している。ｐ電極２は、１層以上の酸化物透明導電膜を含むことが好ましい。酸化物透明導電膜としては、酸化インジウムスズ（Indium Tin Oxide；ＩＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（Al-doped Zinc Oxide；ＡＺＯ）、ボロンドープ酸化亜鉛（Boron-doped Zinc Oxide；ＢＺＯ）、ガリウムドープ酸化亜鉛（Gallium-doped Zinc Oxide；ＧＺＯ）、ドープされた酸化スズ、チタンドープ酸化インジウム（Titanium-doped Indium Oxide；ＩＴｉＯ）、酸化インジウム酸化亜鉛（Indium Zinc Oxide；ＩＺＯ）や酸化インジウムガリウム亜鉛（Indium Gallium Zinc Oxide；ＩＧＺＯ）、水素ドープ酸化インジウム（Hydrogen-doped Indium Oxide；ＩＯＨ）など特に限定されない。酸化物透明導電膜は、複数の膜を持つ積層膜であってもよい。酸化スズなどの膜へのドーパントとしては、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上であれば特に限定されない。ｐ電極２は、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上の元素がドープされた酸化スズ膜が含まれることが好ましい。ドープされた酸化スズ膜において、Ｉｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ及びＣｌなどからなる群から選ばれる1種以上の元素は、酸化スズ膜に含まれるスズに対して１０原子％以下含まれることが好ましい。ｐ電極２として、酸化物透明導電膜と金属膜を積層した積層膜を用いることができる。金属膜は、厚さが１０ｎｍ以下であることが好ましく、金属膜に含まれる金属（合金を含む）は、Ｍｏ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、ＴａやＷなど特に限定されない。また、ｐ電極２は、酸化物透明導電膜と基板１の間、又は、酸化物透明導電膜とｐ型光吸収層３の間にドット状、ライン状もしくはメッシュ状の電極（金属、合金、グラフェン、導電性窒化物及び導電性酸化物からなる群より選ばれる１種以上）を含むことが好ましい。ドット状、ライン状もしくはメッシュ状の金属は、透明導電膜に対して開口率が５０％以上であることが好ましい。ドット状、ライン状もしくはメッシュ状の金属は、Ｍｏ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、ＴａやＷなど特に限定されない。ｐ電極２に金属膜を用いる場合、透過性の観点から５ｎｍ以下程度の膜厚とすることが好ましい。ライン状やメッシュ状の金属膜を用いる場合、透過性は開口部で確保されるため、金属膜の膜厚に関してはこの限りではない。
ｐ型光吸収層３は、ｐ型の半導体層である。ｐ型光吸収層３は、ｐ電極２と直接的に接していても良いし、ｐ電極２とのコンタクトを確保できる限り、他の層が存在していても良い。ｐ型光吸収層３は、ｐ電極２とｎ型層４との間に配置される。ｐ型光吸収層３はｎ型層４と直接的に接している。ｐ型光吸収層３としては、Ｃｕを主成分とする金属の酸化物の半導体層である。Ｃｕを主成分とする金属の酸化物は、亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物である。つまり、ｐ型光吸収層３は、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜である。ｐ型光吸収層３は、亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物の多結晶であることが好ましい。亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物は、ＣｕａＭ１ｂＯｃで表される酸化物である。Ｍ１は、Ｓｎ、Ｓｂ、Ａｇ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｂ、Ａｌ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｍｇ及びＣａからなる群より選ばれる１種以上の元素であることが好ましい。ａ、ｂ及びｃは、１．８０≦ａ≦２．０１、０．００≦ｂ≦０．２０及び０．９８≦ｃ≦１．０２を満たすことが好ましい。ｐ型光吸収層３の９０ｗｔ％以上は亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物であることが好ましい。ｐ型光吸収層３の９５ｗｔ％以上は亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物であることがより好ましい。ｐ型光吸収層３の９８ｗｔ％以上は亜酸化銅又は／及び亜酸化銅の複合酸化物であることがさらにより好ましい。ｐ型光吸収層３は、異相であるＣｕ又は／及びＣｕＯをほとんど含まないことが好ましい。ｐ型光吸収層３に含まれる異相が少なく結晶性が良いとｐ型光吸収層３の透光性が高くなるため好ましい。ｐ型光吸収層３にＭ２の元素が含まれると、ｐ型光吸収層３のバンドギャップを調整することができる。ｐ型光吸収層３のバンドギャップは、２．０ｅＶ以上２．２ｅＶ以下であることが好ましい。かかる範囲のバンドギャップであると、Ｓｉを光吸収層に用いた太陽電池をボトムセルに用い、実施形態の太陽電池をトップセルに用いた多接合型太陽電池において、トップセル及びボトムセルの両方で太陽光を効率よく利用できる。ｐ型光吸収層３は、Ｓｎ又は／及びＳｂを含むことが好ましい。ｐ型光吸収層３のＳｎやＳｂは、光吸収層３に添加されたものでもよいし、ｐ電極２に由来するものでもよい。
上記ｐ型光吸収層３の組成比は、ｐ型光吸収層３の全体の組成比である。また、上記のｐ型光吸収層３の化合物組成比は、ｐ型光吸収層３において全体的に満たすことが好ましい。なお、Ｓｎ及びＳｂのｐ型光吸収層３中の濃度が高いと、欠陥が増加して、キャリア再結合が増えてしまう。そこで、ｐ型光吸収層３中のＳｂ及びＳｎの合計体積濃度は、１．５ｘ１０１９ａｔｏｍｓ／ｃｍ３以下が好ましい。
ｐ型光吸収層３の組成は、ｐ型光吸収層３の厚さをｄ３とする場合、ｐ電極２側のｐ型光吸収層３の表面から０．２ｄ３、０．５ｄ３、０．８ｄ３の深さにおける組成の平均値である。ｐ型光吸収層３の化合物の元素組成比が傾斜しているといった条件がある場合を除き各深さにおいて、ｐ型光吸収層３は、上記及び下記の好適な組成を満たすことが好ましい。なお、分析はｎ型層の表面からの各距離において図２の分析スポットを説明する図に示すような等間隔に可能な限り隔たり無く分布した分析スポット（Ａ１～Ａ９）を例えば二次イオン質量分析法（Secondary Ion Mass Spectrometry；ＳＩＭＳ）で分析することで求められる。図２は太陽電池１００を光の入射側から見た模式図である。ｐ型光吸収層３の組成を分析する場合、Ｄ１はｐ型光吸収層３の幅方向の長さであり、Ｄ２はｐ型光吸収層３の奥行き方向の長さである。
ｐ型光吸収層３の厚さは、電子顕微鏡による断面観察や、段差計によって求められ、１，０００ｎｍ以上１０，０００ｎｍ以下が好ましい。
ｎ型層４は、ｎ型の半導体層である。ｎ型層４は、ｐ型光吸収層３とｎ電極５との間に配置される。ｎ型層４は、ｐ型光吸収層３のｐ電極２と接した面とは反対側の面と直接接している。ｎ型層４はＧａを含む酸化物半導体層であって、Ｇａを主成分とする酸化物を含むことが好ましい。ｎ型層４はＧａを主成分とする酸化物に他の酸化物が混合していてもよいし、Ｇａを主成分とする酸化物に他の元素がドープしていてもよいし、他の元素がドープしたＧａを主成分とする酸化物と他の酸化物が混合していてもよい。ｎ型層４は、単層又は多層である。ｎ型層４に含まれる金属元素のうち、Ｇａが５０原子％以上であることが好ましい。ｎ型層４に含まれる金属元素は、ｐ型光吸収層３側からｎ電極５側に傾斜していてもよい。
ｎ型層４は、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｓｉ及びＧｅからなる群より選ばれる１種以上の元素であるＭ２とＧａを含む酸化物を９０ｗｔ％以上含むことが好ましい。
ｎ型層４の９０ｗｔ％以上は、Ｍ２とＧａを含む酸化物であることが好ましい。ｎ型層４の９５ｗｔ％以上は、Ｍ２とＧａを含む酸化物であることがより好ましい。ｎ型層４の９８ｗｔ％以上は、Ｍ２とＧａを含む酸化物で表される化合物であることがさらにより好ましい。ｎ型層４は、下記に説明する中間領域を除きＭ２とＧａを含む酸化物で表される化合物で構成されていることがより好ましい。
なお、ｎ型層４の化合物の組成は、特に条件を付けなければｎ型層４全体の平均組成である。ｎ型層４の組成は、ｎ型層４の厚さをｄ４とする場合、ｐ型光吸収層３側のｎ型層４の表面から０．２ｄ４、０．５ｄ４、０．８ｄ４の深さにおける組成の平均値である。ｎ型層４の化合物の元素組成比が傾斜しているといった条件がある場合を除き各深さにおいて、ｎ型層４は、上記及び下記の好適な組成を満たすことが好ましい。なお、ｎ型層４が非常に薄い場合（例えば５ｎｍ以下）は、ｐ型光吸収層３側のｎ型層４の表面から０．５ｄの深さにおける組成をｎ型層４の全体の組成とみなすことができる。なお、分析はｎ型層４の表面からの各距離におい図２の分析スポットを説明する図に示すような等間隔に可能な限り隔たり無く分布した分析スポット（Ａ１～Ａ９）を例えば二次イオン質量分析法（Secondary Ion Mass Spectrometry；ＳＩＭＳ）で分析することで求められる。図２は太陽電池１００を光の入射側から見た模式図である。ｎ型層４の組成を分析する場合、Ｄ１はｎ型層４の幅方向の長さであり、Ｄ２はｎ型層４の奥行き方向の長さである。
ｐ型光吸収層３とｎ型層４の間に中間領域を含むことが好ましい。中間領域は、ｐ型光吸収層３とｎ型層４の遷移領域である。中間領域には、界面欠陥になるｐ型光吸収層３の亜酸化銅酸化物と亜酸化銅の複合酸化物の異相が含まれる。中間領域に含まれる異相には、ＣｕＯ相、Ｃｕ相及びＣｕ（ＯＨ）２相からなる群より選ばれる１種以上が挙げられる。中間領域には、ＣｕＯ相が含まれることが好ましい。
ｐ型光吸収層３とｎ型層４の界面は明瞭でない場合がある。ｐ型光吸収層３とｎ型層４の界面が明瞭ではない場合は、ｐ型光吸収層３とｎ型層４の間の不明瞭な部分の中心部分をｐ型光吸収層３とｎ型層４の界面とする。ｐ型光吸収層３とｎ型層４の界面は、平面ではなくて凹凸している場合がある。ｐ型光吸収層３とｎ型層４の界面は、ｐ型光吸収層３とｎ型層４の断面を観察して特定することができる。ｐ型光吸収層３とｎ型層４の間の不明瞭な部分に異相が含まれることから、ｐ型光吸収層３とｎ型層４の間の不明瞭な部分の幅は、ｐ型光吸収層３とｎ型層４の積層方向に０ｎｍ以上１０ｎｍ以下であり、１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることが好ましく、２ｎｍ以上４ｎｍ以下であることがより好ましい。
ｎ電極５は、可視光に対して、光透過性を有するｎ型層４側の電極である。ｎ電極５とｐ型光吸収層３によってｎ型層４を挟んでいる。ｎ型層４とｎ電極５の間には、図示しない中間層を設けることができる。この中間層にはメッシュやライン形状の電極を含むことができる。ｎ電極５には、酸化物透明導電膜を用いることが好ましい。ｎ電極５で用いられる酸化物透明導電膜としては、酸化インジウムスズ、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ボロンドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、インジウムドープ酸化亜鉛、チタンドープ酸化インジウム、酸化インジウムガリウム亜鉛及び水素ドープ酸化インジウムからなる群より選ばれる１種以上の透明導電膜であることが好ましい。ｎ電極５には、グラフェンも用いることができる。グラフェンは、銀ナノワイヤと積層させることが好ましい。
ｎ電極５の厚さは、電子顕微鏡による断面観察や、段差計によって求められ、特に限定はないが、典型的には、１ｎｍ以上２μｍ以下である。
ｐ型光吸収層３は、例えばスパッタなどによって成膜されることが好ましい。ｐ型光吸収層３の成膜後には、ｐ型光吸収層３の表面を酸化処理する。
次に、積層薄膜及び太陽電池１００の製造方法について説明する。実施形態の太陽電池１００の製造方法のフローチャートを図３に示す。実施形態の太陽電池１００の製造方法は、基板１上にｐ電極２を形成する工程と、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程と、酸化処理を行なった亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜上にｎ型層４を形成する工程と、ｎ型層４上にｎ電極５を形成する工程と、を含む。基板１上にｐ電極２を形成する工程と、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程までが積層薄膜の製造方法である。
まず、基板１上にｐ電極２を形成する工程として、基板１上にｐ電極２を形成する。酸化物透明導電膜は例えばスパッタで成膜する。金属膜、メッシュ状の金属、ライン状の金属がｐ電極２に含まれる場合は、これらの金属を成膜し、必要に応じてパターニングする。
次に、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程として、基板１上にｐ電極２が形成された部材のｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を成膜する。亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜は、スパッタリングで成膜することが好ましい。異相が少ない亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を成膜することが好ましい。スパッタリングは、基板１上にｐ電極２が形成された部材を３００℃以上６００℃以下に加熱して、酸素分圧が０．０１［Ｐａ］以上４．８［Ｐａ］以下の範囲内で０．０２μｍ／ｍｉｎ以上２０μｍ／ｍｉｎ以下の範囲内で行なうことが好ましい。透過性が高く大粒径な多結晶膜を成膜する観点から、堆積速度をｄとしたとき、酸素分圧は、酸素分圧は、０．５５ｘｄ［Ｐａ］以上１．００ｘｄ［Ｐａ］以下を満たすことがより好ましい。又、加熱温度は、３５０℃以上５００℃以下がより好ましい。亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の成膜中にＭ１の元素を添加することができる。
亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程として、基板１上にｐ電極２が形成され、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材に、酸化処理を行なう。酸化処理は、所定の温度でオゾンを含む雰囲気で行なう。酸化処理を行なって、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の表面の極薄い領域、例えば膜の表面から５ｎｍ以下を酸化させる。高温条件で行なうと酸化が亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の深部にまで進行し、酸化銅などが過剰に膜内部に生成されることで膜の透過性や太陽電池の変換効率の低下の原因となる。酸化処理は、真空チャンパー内で、基板１上にｐ電極２が形成され、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材をオゾン含有の雰囲気で処理することを含む。上述の観点から酸化させる領域は、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の露出した表面から膜の深部に向かって５ｎｍ以下が好ましく、３ｎｍ以下が好ましい。
亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材を酸化処理すると、膜の表面の亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物が一部酸化され、ＣｕＯ相やＣｕ（ＯＨ）２相などに変化する。これらの異相の存在は、ＸＲＤ（Ｘ線回折法）やＸＰＳ（Ｘ線光電子分光）で確認をすることができる。
酸化処理の前後は、意図しない酸化反応が生じないようにｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材を保管することが好ましい。亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程を行なった後は、酸化処理後の部材を酸素分圧が５０［Ｐａ］以下であり、かつ、１００℃以下、より好ましくは５０℃以下の雰囲気に保管するか、ｎ型層４の成膜を続けて行なうことが好ましい。ｎ型層４の成膜までに例えば、３０℃以下の大気雰囲気に１時間以下、好ましくは３０分以下の間、酸化処理を行なった部材を保管することができる。酸化処理する前に、酸素分圧が５０［Ｐａ］以下であり、かつ、１００℃以下、より好ましくは５０℃以下の雰囲気に保管するか、３０℃以下の大気雰囲気に１時間以下、好ましくは３０分以下の間、保管することができる。これらの保管の雰囲気において、酸素分圧に対して０．１％以下のオゾンが含まれていてもよい。
酸化処理において、真空チャンバー内のステージ上にｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材を置き、酸素を含むガスを導入する前に全圧が２×１０－４［Ｐａ］以上１×１０－１［Ｐａ］以下となるように減圧を行なう。真空チャンバー内の全圧が安定してからオゾンガスを導入する。オゾンガスの導入前にｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材の温度を下記の温度に調整される。
酸化処理の雰囲気には、オゾンが含まれる。酸化処理の雰囲気には、オゾンの他に酸素、二酸化炭素、アルゴン、Ｈｅや窒素を含むことができる。酸化処理の雰囲気には、オゾン、酸素及び二酸化炭素の他に反応性のガスは含まれないため、酸化処理を行なうチャンバー内には、オゾン、酸素及び二酸化炭素の他に反応性のガスを導入しない。含まれないとは、ゼロ又は略ゼロのことである。酸化処理における真空チャンバー内の全圧は、１００００［Ｐａ］以下が好ましく、５０００［Ｐａ］以下がより好ましく、１０００［Ｐａ］以下がさらにより好ましい。酸化処理における真空チャンバー内の全圧の下限は、オゾン分圧より高く、例えば、５［Ｐａ］以上である。
酸化処理においてオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上２００［Ｐａ］以下であることが好ましい。オゾン分圧が低すぎると、処理時間が長くなり生産性が悪くなるか、酸化反応が進まない。オゾン分圧が高すぎると、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面から深部にまで酸化反応が進行してしまう。そこで、酸化処理におけるオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上１００［Ｐａ］以下がより好ましく、７［Ｐａ］以上１００［Ｐａ］以下がより好ましく、１０［Ｐａ］以上５０［Ｐａ］以下がさらにより好ましい。酸素分圧及びオゾン分圧は、チャンバー内の値である。
酸化処理において処理温度は、２７３［Ｋ］以上３２３［Ｋ］以下（０［℃］以上５０［℃］以下）が好ましい。処理温度が低すぎると処理時間が長くなり生産性が悪くなるか、酸化反応が進まない。処理温度が高すぎると、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面から深部にまで酸化反応が進行してしまう。そこで、酸化処理における処理温度は、２８３［Ｋ］以上３０８［Ｋ］以下（１０［℃］以上３５［℃］以下）がさらにより好ましい。なお、処理温度は、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面の温度である。酸化反応は穏やかに進行するため、酸化反応で発する熱はわずかである。そこで、ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材の亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面の温度とｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材の温度と実質的に同一である。ｐ電極２上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜が形成された部材の温度は、酸化処理に用いるチャンバーのステージの設定温度である。
酸化処理において処理時間は、１秒（約０．０１７分）以上６０分以下が好ましい。処理時間が短すぎると、酸化反応が進まない。処理時間が長すぎると、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面から深部にまで酸化反応が進行してしまう。そこで、酸化処理における処理時間は、１分以上３０分以下がより好ましく、１分以上１０分以下がさらにより好ましい。
酸化処理のオゾン分圧が高い場合は、処理温度を低くしたり処理時間を短くしたりすることで、酸化が進行を制御し易くなる。酸化処理の処理温度が高い場合は、オゾン分圧を低くしたり処理時間を短くしたりすることで、酸化が進行を制御し易くなる。
酸化処理のオゾン分圧が低い場合は、処理温度を高くしたり処理時間を長くしたりすることで、酸化の進行を制御し易くできる。酸化処理の処理温度が低い場合は、オゾン分圧を高くしたり処理時間を長くしたりすることで、酸化が進行を制御し易くできる。
実施形態の酸化処理では、オゾン分圧、処理温度及び処理時間の影響を受けやすい。オゾン分圧が高かったり、温度が高かったり、処理時間が長くなると酸化反応が促進される。この３条件が上記範囲を満たすように酸化処理することで、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の表面の極薄い領域を酸化させることができる。特に、酸化処理におけるオゾン分圧（Ｐ［Ｐａ］）、処理温度（Ｔｅｍｐ［Ｋ］）及び処理時間（Ｔｉｍｅ［分］）は、以下の関係を満たすことが好ましい。なお、以下の関係式において、乗算は＊（アスタリスク）で表している。１．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１―ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦５０の関係を満たすことが好ましく、３．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦３５．０の関係を満たすことが好ましく、５．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦２０．０の関係を満たすことがさらにより好ましい。３条件がこのような関係となることで、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の表面の極薄い領域をより適度に酸化させることができる。
なお、酸化処理において、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物の表面に波長が１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下の紫外線を照射することが好ましい。紫外線を照射すると酸化反応が促進される。紫外線の照射強度は、０．５μＷ／ｃｍ２以上８００μＷ／ｃｍ２以下が好ましく、１０μＷ／ｃｍ２以上５００μＷ／ｃｍ２以下がより好ましい。紫外線を照射する場合、酸化処理におけるオゾン分圧（Ｐ［Ｐａ］）、処理温度（Ｔｅｍｐ［Ｋ］）及び処理時間（Ｔｉｍｅ［分］）は、１．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦３０．０の関係を満たすことが好ましく、３．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦２０．０の関係を満たすことが好ましく、５．０≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦１５．０の関係を満たすことがさらにより好ましい。紫外線を照射する場合、３条件がこのような関係となることで、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜の表面の極薄い領域をより適度に酸化させることができる。
酸化処理を行なった亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜上にｎ型層を形成する工程として、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に例えば、ＡＬＤ（原子堆積法）、ＣＶＤ（化学気相成長法）によってｎ型層４を成膜する。
ｎ型層４上にｎ電極を形成する工程として、ｎ型層４上にスパッタなどによってｎ電極５を成膜する。中間層をｎ型層４とｎ電極５の間に設ける場合は、ｎ電極５の形成前に中間層を形成する。上記の工程によって、基板１、ｐ電極２、表面が酸化処理された亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とするｐ型光吸収層３、ｎ型層４及びｎ電極５を有する太陽電池１００が製造される。
（第２実施形態）
第２実施形態は多接合型太陽電池に関する。図４に第２実施形態の多接合型太陽電池の断面概念図を示す。図６の多接合型太陽電池２００は、光入射側に第１実施形態の太陽電池（第１太陽電池）１００と、第２太陽電池２０１を有する。第１太陽電池１００は、第１実施形態の太陽電池である。第２太陽電池２０１の光吸収層のバンドギャップは、第２実施形態の多接合型太陽電池２００のｐ型光吸収層３よりも小さいバンドギャップを有する。なお、実施形態の多接合型太陽電池は、３以上の太陽電池を接合させた太陽電池も含まれる。
第１実施形態の太陽電池１００のｐ型光吸収層３のバンドギャップが２．０ｅＶから２．２ｅＶ程度であるため、第２太陽電池２０１の光吸収層のバンドギャップは、１．０ｅＶ以上１．６ｅＶ以下であることが好ましい。第２太陽電池の光吸収層としては、Ｉｎの含有比率が高いＣＩＧＳ系及びＣｄＴｅ系からなる群から選ばれる１種以上の化合物半導体層、結晶シリコン及びペロブスカイト型化合物からなる群より選ばれる１種であることが好ましい。
（第３実施形態）
第３実施形態は、太陽電池モジュールに関する。図５に第３実施形態の太陽電池モジュール３００の斜視図を示す。図５の太陽電池モジュール３００は、第１太陽電池モジュール３０１と第２太陽電池モジュール３０２を積層した太陽電池モジュールである。第１太陽電池モジュール３０１は、光入射側であり、第１実施形態の太陽電池１００を用いている。第２太陽電池モジュール３０２には、第２太陽電池２０１を用いることが好ましい。
図６に太陽電池モジュール３００の断面図を示す。図６では、第１太陽電池モジュール３０１の構造を詳細に示し、第２太陽電池モジュール３０２の構造は示していない。第２太陽電池モジュール３０２では、用いる太陽電池の光吸収層などに応じて適宜、太陽電池モジュールの構造を選択する。図６の太陽電池モジュール３００は、複数の太陽電池１００（太陽電池セル）が横方向に並んで配線３０４で電気的に直列に接続した破線で囲われたサブモジュール３０３が複数含まれ、複数のサブモジュール３０３が電気的に並列もしくは直列に接続している。隣り合うサブモジュール３０３は、バスバー３０５で電気的に接続している。
隣り合う太陽電池１００は、上部側のｎ電極５と下部側のｐ電極２が配線３０４によって接続している。サブモジュール３０３中の太陽電池１００の両端は、バスバー３０５と接続し、バスバー３０５が複数のサブモジュール３０３を電気的に並列もしくは直列に接続し、第２太陽電池モジュール３０２との出力電圧を調整するように構成されていることが好ましい。なお、第３実施形態に示す太陽電池１００の接続形態は一例であり、他の接続形態によって太陽電池モジュールを構成することができる。
（第４実施形態）
第４実施形態は太陽光発電システムに関する。第３実施形態の太陽電池モジュールは、第４実施形態の太陽光発電システムにおいて、発電を行う発電機として用いることができる。実施形態の太陽光発電システムは、太陽電池モジュールを用いて発電を行うものであって、具体的には、発電を行う太陽電池モジュールと、発電した電気を電力変換する手段と、発電した電気をためる蓄電手段又は発電した電気を消費する負荷とを有する。図９に実施形態の太陽光発電システム４００の構成図を示す。図７の太陽光発電システムは、太陽電池モジュール４０１（３００）と、コンバーター４０２と、蓄電池４０３と、負荷４０４とを有する。蓄電池４０３と負荷４０４は、どちらか一方を省略しても良い。負荷４０４は、蓄電池４０３に蓄えられた電気エネルギーを利用することもできる構成にしてもよい。コンバーター４０２は、ＤＣ－ＤＣコンバーター、ＤＣ－ＡＣコンバーター、ＡＣ－ＡＣコンバーターなど変圧や直流交流変換などの電力変換を行う回路又は素子を含む装置である。コンバーター４０２の構成は、発電電圧、蓄電池４０３や負荷４０４の構成に応じて好適な構成を採用すればよい。
太陽電池モジュール３００に含まれる太陽電池セルが発電し、その電気エネルギーは、コンバーター４０２で変換され、蓄電池４０３で蓄えられるか、負荷４０４で消費される。太陽電池モジュール４０１には、太陽電池モジュール４０１を常に太陽に向けるための太陽光追尾駆動装置を設けたり、太陽光を集光する集光体を設けたり、発電効率を向上させるための装置等を付加することが好ましい。
太陽光発電システム４００は、住居、商業施設や工場などの不動産に用いられたり、車両、航空機や電子機器などの動産に用いられたりすることが好ましい。実施形態の変換効率に優れた光電変換素子を太陽電池モジュールに用いることで、発電量の増加が期待される。
太陽光発電システム４００の利用例として車両を示す。図８に車両５００の構成概念図を示す。図８の車両５００は、車体５０１、太陽電池モジュール５０２、電力変換装置５０３、蓄電池５０４、モーター５０５とタイヤ（ホイール）５０６を有する。車体５０１の上部に設けられた太陽電池モジュール５０２で発電した電力は、電力変換装置５０３変換されて、蓄電池５０４にて充電されるか、モーター５０５等の負荷で電力が消費される。太陽電池モジュール５０２又は蓄電池５０４から供給される電力を用いてモーター５０５によってタイヤ（ホイール）５０６を回転させることにより車両５００を動かすことができる。太陽電池モジュール５０２としては、多接合型ではなく、第１実施形態の太陽電池１００等を備えた第１太陽電池モジュールだけで構成されていてもよい。透過性のある太陽電池モジュール５０２を採用する場合は、車体５０１の上部に加え、車体５０１の側面に発電する窓として太陽電池モジュール５０２を使用することも好ましい。
太陽光発電システム４００の利用例として飛翔体（ドローン）を示す。飛翔体は、太陽電池モジュール３００を用いている。本実施形態にかかる飛翔体の構成を、図９の飛翔体（クアッドコプター）６００の模式図を用いて簡単に説明する。飛翔体６００は、太陽電池モジュール３００、機体骨格６０１、モーター６０２、回転翼６０３と制御ユニット６０４を有する。太陽電池モジュール３００、モーター６０２、回転翼６０３と制御ユニット６０４は、機体骨格６０１に配置している。制御ユニット６０４は、太陽電池モジュール３００から出力した電力を変換したり、出力調整したりする。制御ユニット６０４には、太陽電池モジュール３００が発電した電力を蓄電する蓄電池をさらに備えていてもよい。モーター６０２は太陽電池モジュール３００から出力された電力を用いて、回転翼６０３を回転させる。実施形態の太陽電池モジュール３００を有する本構成の飛翔体６００とすることで、より多くの電力を用いて飛行することができる飛翔体が提供される。
以下、実施例に基づき本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
ガラス基板上に、裏面側のｐ電極として、ガラスと接する側に上面にＩＴＯ（Ｉｎ：Ｓｎ＝８０：２０、膜厚２０ｎｍ）とＡＴＯ（Ｓｎ：Ｓｂ＝９８：２ １５０μｍ）を堆積する。透明なｐ電極上に酸素、アルゴンガス雰囲気中でスパッタリング法により５００℃で加熱してＣｕ２Ｏ光吸収層を成膜する。その後、Ｃｕ２Ｏ光吸収層の表面を図１０の表に示した条件で一部酸化させる。次いでＡＬＤ法により、ｎ型層としてＧａ2．０Ｏ３．０を１０ｎｍ堆積させる。ｎ型層上にｎ電極としてＡＺＯ透明導電膜を堆積する。そして、反射防止膜としてＭｇＦ２膜を成膜することで太陽電池を得る。得られた太陽電池について、短絡電流（Ｊｓｃ）、開放電圧（Ｖｏｃ）、フィルファクター（ＦＦ）、変換効率及び透光性を評価する。図１０において、酸化処理におけるオゾン分圧（Ｐ［Ｐａ］）、処理温度（Ｔｅｍｐ［Ｋ］）及び処理時間（Ｔｉｍｅ［分］）の評価式［２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））］の値も示している。
（実施例２－実施例３０、比較例１－比較例７）
実施例２－３０は、図１０の表に示した条件で酸化させること以外は実施例１と同様に太陽電池を作製する。得られた太陽電池について、短絡電流（Ｊｓｃ）、開放電圧（Ｖｏｃ）、変換効率及び透光性を評価する。比較例２では、酸化処理を行なっていない。実施例２６、２７はＵＶを照射している。実施例３０は、空気を導入して全圧を高めている。
（実施例３１）
ｎ型層としてＧａ０．８Ａｌ０．２Ｏ３．００を１０ｎｍ堆積させること以外は実施例１と同様に太陽電池を作製する。得られた太陽電池について、短絡電流（Ｊｓｃ）、開放電圧（Ｖｏｃ）、変換効率及び透光性を評価する。
ＡＭ１．５Ｇの光源を模擬したソーラーシミュレータを用い、その光源下で基準となるＳｉセルを用いて１ｓｕｎになるように光量を調節する。測定は大気圧下で測定室内の気温は２５℃とする。電圧をスイープし、電流密度（電流をセル面積で割ったもの）を測定する。横軸を電圧、縦軸を電流密度とした際に、横軸と交わる点が開放電圧Ｖｏｃとなり、縦軸と交わる点が短絡電流密度Ｊｓｃとなる。測定曲線上において、電圧と電流密度を掛け合わせ、最大になる点をそれぞれＶｍｐｐ、Ｊｍｐｐ（マキシマムパワーポイント）とすると、ＦＦ＝（Ｖｍｐｐ＊Ｊｍｐｐ）／（Ｖｏｃ＊Ｊｓｃ）であり、変換効率Ｅｆｆ．はＥｆｆ．＝Ｖｏｃ＊Ｊｓｃ＊ＦＦで求まる。
図１１の実施例に関する表に実施例及び比較例の短絡電流（Ｊｓｃ）、開放電圧（Ｖｏｃ）、変換効率及び透光性をまとめて示す。
透光性は、７００ｎｍ以上１２００ｎｍ以下の波長帯の光の透光率が７０％以上である場合をＡと評価し、７００ｎｍ以上１２００ｎｍ以下の波長帯の光の透光率が６０％以上７０％未満である場合をＢと評価し、７００ｎｍ以上１２００ｎｍ以下の波長帯の光の透光率が６０％未満である場合をＣと評価する。
Ｊｓｃは、比較例１の変換効率に対して１．１倍以上である場合をＡと評価し、比較例１のＪｓｃに対して１．０倍以上１．１倍未満である場合をＢと評価して、比較例１のＪｓｃに対して１．０倍未満である場合をＣと評価する。
Ｖｏｃは、比較例１の変換効率に対して１．３倍以上である場合をＡと評価し、比較例１のＶｏｃに対して１．１倍以上１．３倍未満である場合をＢと評価して、比較例１のＶｏｃに対して１．１倍未満である場合をＣと評価する。
変換効率は、比較例１の変換効率に対して１．５倍以上である場合をＡと評価し、比較例１の変換効率に対して１．１倍以上１．５倍未満である場合をＢと評価して、比較例１の変換効率に対して１．１倍未満である場合をＣと評価する。
図１０、１１の表から分るように、適切な条件で酸化処理を行なうことで、Ｊｓｃが向上し、太陽電池の変換効率が向上する。実施例１と比較例１の酸化処理後にＸＲＤで表面を観察すると、実施例１ではＣｕ２Ｏ相、ＣｕＯ相及びＣｕ（ＯＨ）２相のピークが確認される。酸化処理を行なわない場合では、Ｃｕ２Ｏ相のピークが確認されるが、ＣｕＯ相とＣｕ（ＯＨ）２相のピークは確認されない。実施例の太陽電池をトップセルに用い、Ｓｉを光吸収層に用いた太陽電池をボトムセルに用いた多接合型太陽電池においても同様に変換効率が向上する。
明細書中一部の元素は、元素記号のみで示している。
以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態そのままに限定解釈されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより種々の発明を形成することができる。例えば、変形例の様に異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせても良い。
１００，１０１…太陽電池（第１太陽電池）、１…基板、２…ｐ電極、３…ｐ型光吸収層、４…ｎ型層、５…ｎ電極
２００…多接合型太陽電池、２０１…第２太陽電池、
３００…太陽電池モジュール、３０１第１太陽電池モジュール、３０２…第２太陽電池モジュール、３０３…サブモジュール、３０４…バスバー、
４００…太陽光発電システム、４０１…太陽電池モジュール、４０２…コンバーター、４０３…蓄電池、４０４…負荷
５００…車両、５０１…車体、５０２…太陽電池モジュール、５０３…電力変換装置、５０４…蓄電池、５０５…モーター、５０６…タイヤ（ホイール）
６００…飛翔体、６０１…機体骨格、６０２…モーター、６０３…回転翼、６０４…制御ユニット
実施形態の太陽電池用の積層薄膜の製造方法は、基板上にｐ電極が形成する工程と、ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程とを含み、酸化処理においてオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上２００［Ｐａ］以下であり、酸化処理において処理温度は、２７３［Ｋ］以上３２３［Ｋ］以下であり、酸化処理において処理時間は、１秒以上６０分以下である。

Claims (13)

  1. 基板上にｐ電極が形成する工程と、
    前記ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、
    前記亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程とを含み、
    前記酸化処理においてオゾン分圧は、５［Ｐａ］以上２００［Ｐａ］以下であり、
    前記酸化処理において処理温度は、２７３［Ｋ］以上３２３［Ｋ］以下であり、
    前記酸化処理において処理時間は、１秒以上６０分以下である積層薄膜の製造方法。
  2. 前記酸化処理において前記オゾン分圧は、７［Ｐａ］以上１００［Ｐａ］以下であり、
    前記酸化処理において前記処理温度は、２８３［Ｋ］以上３０８［Ｋ］以下であり、
    前記酸化処理において処前記理時間は、１分以上３０分以下である請求項１に記載の積層薄膜の製造方法。
  3. 前記酸化処理において前記オゾン分圧は１０［Ｐａ］以上５０［Ｐａ］以下であり、
    前記酸化処理において前記処理温度は、２８３［Ｋ］以上３０８［Ｋ］以下であり、
    前記酸化処理において前記処理時間は、１分以上１０分以下である請求項１に記載の積層薄膜の製造方法。
  4. 前記酸化処理における前記オゾン分圧をＰ［Ｐａ］とし、
    前記酸化処理における前記処理温度をＴｅｍｐ［Ｋ］とし、
    前記酸化処理における前記処理時間をＴｉｍｅ［分］とするとき、
    １≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦５０の関係を満たす請求項１ないし３のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法。
  5. 前記酸化処理における全圧は、１００００［Ｐａ］以下である請求項１ないし４のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法、
  6. 前記酸化処理における前記オゾン分圧をＰ［Ｐａ］とし、
    前記酸化処理における前記処理温度をＴｅｍｐ［Ｋ］とし、
    前記酸化処理における前記処理時間をＴｉｍｅ［分］とするとき、
    ３≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦３５の関係を満たす請求項１ないし５のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法。
  7. 前記酸化処理において、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下の紫外線を、前記亜酸化銅及び／又は前記亜酸化銅の複合酸化物の表面に照射し、
    前記紫外線の照射強度は、０．５μＷ／ｃｍ２以上８００μＷ／ｃｍ２以下である請求項１ないし６のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法。
  8. 前記酸化処理において、１００ｎｍ以上４００ｎｍ以下の紫外線を、前記亜酸化銅及び／又は前記亜酸化銅の複合酸化物の表面に照射し、
    前記紫外線の照射強度は、０．５μＷ／ｃｍ２以上８００μＷ／ｃｍ２以下であり、
    前記酸化処理における前記酸素分圧をＰ［Ｐａ］とし、
    前記酸化処理における前記処理温度をＴｅｍｐ［Ｋ］とし、
    前記酸化処理における前記処理時間をＴｉｍｅ［分］とするとき、
    １≦２４０＊（１－ｅｘｐ（－０．０１＊Ｐ））＊ｅｘｐ（－４１７５÷８．３１÷Ｔｅｍｐ）＊（１－ｅｘｐ（－２＊Ｔｉｍｅ））≦５０の関係を満たす請求項１ないし６のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法。
  9. 前記酸化処理された前記亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜上にｎ型層を形成する工程を含む請求項１ないし８のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法。
  10. 請求項１ないし９のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法に記載の基板上にｐ電極が形成する工程と、
    請求項１ないし９のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法に記載の前記ｐ電極上に亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜を形成する工程と、
    請求項１ないし９のいずれか１項に記載の積層薄膜の製造方法に記載の前記亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜に酸化処理を行なう工程と、
    前記酸化処理された前記亜酸化銅及び／又は亜酸化銅の複合酸化物を主体とする膜上にｎ型層を形成する工程と、
    前記ｎ型層上に前記ｎ電極を形成する工程を含む太陽電池の製造方法。
  11. 請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の製造方法で製造された太陽電池を有する多接合型太陽電池。
  12. 請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の製造方法で製造された太陽電池又は請求項１１に記載の多接合型太陽電池を用いた太陽電池モジュール。
  13. 請求項１２に記載の太陽電池モジュールを用いて太陽光発電を行う太陽光発電システム。
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