JP2022095265A - 電池セルの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】工程間の搬送を円滑に行うことができる電池セルの製造方法を提供する。【解決手段】それぞれ搬送治具上に配置される電池用電極を、２つ用意する予備工程と、２つの電池用電極を、セパレータを介して互いに向かい合わせに積層して積層体を形成する積層工程と、積層体の内部の空気を抜く脱気工程と、積層体において２つの電極を一体化する溶着工程と、を有し、積層工程、脱気工程、および溶着工程は、２つの搬送治具のうち少なくとも一方を残したまま行われる、電池セルの製造方法。【選択図】図５

Description

本発明は、電池セルの製造方法に関するものである。

近年、電気自動車のモータ駆動用の電源として、二次電池の開発が盛んに行われている。特許文献１には、バッテリー素子を袋状のシート部材を内包し、シート部材の開口部から空気を吸引することで真空パックをする工程を含むバッテリーの製造方法が開示されている。

特開２０２０－１２９４４８号公報

二次電池は、様々な処理行う複数の工程を経て製造される。このため、工程間で仕掛品を搬送させる必要があり、搬送時の損傷や搬送後の位置合わせの複雑さが問題となる虞があった。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、工程間の搬送を円滑に行うことができる電池セルの製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様の電池セルの製造方法は、それぞれ搬送治具上に配置される電池用電極を、２つ用意する予備工程と、２つの前記電池用電極を、セパレータを介して互いに向かい合わせに積層して積層体を形成する積層工程と、前記積層体の内部の空気を抜く脱気工程と、前記積層体において２つの前記電極を一体化する溶着工程と、を有し、前記積層工程、前記脱気工程、および前記溶着工程は、２つの搬送治具のうち少なくとも一方を残したまま行われる。

本発明の一つの態様によれば、工程間の搬送を円滑に行うことができる電池セルの製造方法を提供できる。

図１は、一実施形態の製造方法に用いる搬送治具および電極の斜視図である。 図２は、第１実施形態の積層工程を示す模式図である。 図３は、第１実施形態の脱気工程を示す模式図である。 図４は、第１実施形態の脱気工程を示す模式図である。 図５は、第１実施形態の溶着工程を示す模式図である。 図６は、第１実施形態に採用可能な変形例の溶着工程を示す模式図である。 図７は、第１実施形態の離脱工程を示す模式図である。 図８は、第２実施形態の予備工程および積層工程を経た後の単セル（電池セル）の仕掛品を示す模式図である。 図９は、第２実施形態の後乗せ工程の模式図である。 図１０は、第２実施形態の脱気工程を示す模式図である。 図１１は、第２実施形態の溶着工程を示す模式図である。 図１２は、一実施形態の単セルの断面模式図である。

以下、図面を参照して本発明を適用した一実施形態について詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴部分を強調する目的で、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。また、同様の目的で、特徴とならない部分を省略して図示している場合がある。

＜第１実施形態の単セル（電池セル）の製造方法＞
第１実施形態の単セル２０の製造方法について説明する。

図１は、本実施形態の製造方法に用いる電極３０および電極３０が搭載される搬送治具５０の斜視図である。

（搬送治具）
搬送治具５０は、枠状の治具枠部５１と、治具枠部５１に架け渡される支持シート５５と、を有する。

治具枠部５１は、平面視で矩形状である。治具枠部５１は、矩形状の短辺に対応する２つの短辺部５２と、矩形状の長辺に対応する２つの長辺部５３と、を有する。短辺部５２および長辺部５３は、それぞれ直線的に延びる。短辺部５２の両端部は、それぞれ異なる長辺部５３の両端部に接続される。

治具枠部５１の２つの短辺部５２の長さ方向中央には、それぞれ凹溝５４が設けられる。凹溝５４は、短辺部５２を横断する方向に一様な断面形状で延びる。凹溝５４の断面形状は、半円状である。後述するように、凹溝５４には、脱気管８０（図３参照）が配置される。

支持シート５５は、可撓性を有する。搬送治具５０は、支持シート５５において搬送対象（電極３０）を搭載する。このため、支持シート５５は、搬送対象の形状に沿って撓む。支持シート５５は、平面視で帯状であり、治具枠部５１の長辺部５３に沿って延びる。

支持シート５５の長さ方向の両端部は、短辺部５２に固定される。すなわち、支持シート５５は、治具枠部５１の４辺のうち２つの短辺に架け渡される。また、支持シート５５の幅方向の両縁と長辺部５３との間には、隙間が設けられる。

支持シート５５は、治具枠部５１の上面側に架け渡される。また、治具枠部５１の高さ寸法は、搬送対象物の厚さより大きい。支持シート５５の下側であって、治具枠部５１の枠内には、空間が広がる。本実施形態の搬送治具５０によれば、支持シート５５に搬送対象物を搭載した状態で、搬送治具５０を積層することができる。この場合、搬送対象物は、直上に積層される搬送治具５０の治具枠部５１の枠内に配置される。

本実施形態において、支持シート５５の上面（表面）には、接着層５６が設けられる。支持シート５５に接着層５６を設けることで、搬送治具５０に搭載される搬送対象を支持シート５５によって保持することができる。すなわち、本実施形態によれば、搬送対象（電極３０）は、搬送治具５０上で支持シート５５に保持される。

本実施形態によれば、搬送治具５０上で搬送対象が位置ずれすることを抑制することができる。結果的に、各工程を行う装置に対して搬送治具５０を位置決めすることで、装置に対して支持シート５５を位置決めすることができる。これにより、搬送対象に位置決めのための構成を設ける必要がない。

また、本実施形態によれば、支持シート５５の上面に接着層５６が設けられることで搬送対象が搬送治具５０に保持されるため、搬送経路において搬送治具５０を反転させる場合であっても、搬送対象が落下することを抑制できる。

接着層５６としては、剥離が容易なものであることが好ましい。接着層５６として剥離容易なものを用いることで、搬送対象を接着層５６から容易に離脱させることができる。さらに、本実施形態の支持シート５５は可撓性が高いため、接着層５６の剥離の際に支持シート５５を撓ませることで搬送対象を容易に離脱させることができる。

電極３０の製造方法は、予備工程と、搭載工程と、電極組成物供給工程と、プレス工程と、を有する。本実施形態において、予備工程、搭載工程、電極組成物供給工程、およびプレス工程は、この順で行われる。

単セル２０の製造方法は、予備工程と、積層工程と、脱気工程と、溶着工程と、離脱工程と、を有する。本実施形態において、積層工程、脱気工程、溶着工程、および離脱工程は、この順で行われる。

（予備工程）
単セル２０の製造方法は、電極３０を用意する予備工程を有する。単セル２０には、２つの電極３０（すなわち、正極３０ａおよび負極３０ｂ）が用いられる。したがって、予備工程は、それぞれ搬送治具５０上に配置される電極３０を、２つ用意する工程である。電極３０は、枠体４５と、枠体４５の内側に充填された電極活物質層（電極組成物）３２と、を有する。電極３０は、搬送治具５０に各部を積層することで製造され、搬送治具５０に搭載された状態で完成する。

（積層工程）
図２は、積層工程を示す模式図である。積層工程は、２つの電極３０を、セパレータ４０を介して互いに向かい合わせに積層して積層体９を形成する。積層体９では、２つの電極３０の電極活物質層３２が互いに向かい合わせに配置される。また、セパレータ４０は、２つの電極３０の電極活物質層３２同士の間に配置される。

積層工程において、２つの電極３０が搬送治具５０に保持された状態で行われる。積層工程は、２つの電極３０のうち一方の電極３０（例えば、正極３０ａ）の上に、セパレータ４０および他の電極３０（例えば、負極３０ｂ）を順次積層することで行われる。ここでは、正極３０ａを土台として、セパレータ４０および負極３０ｂを積層する場合について説明する。しかしながら、負極３０ｂを土台として、セパレータ４０および正極３０ａを積層してもよい。

本実施形態の積層工程では、まず、正極３０ａの電極活物質層３２の上に、セパレータ４０を搭載する。セパレータ４０は、正極３０ａに対して位置決めされる。セパレータ４０の外縁は、正極３０ａの枠体４５に搭載される。したがって、正極活物質層３２ａは、セパレータ４０によって覆われる。

次いで、正極３０ａおよびセパレータ４０の上に、負極３０ｂを搭載する。負極３０ｂの枠体４５は、正極３０ａの枠体４５に重ねられる。これにより、正極３０ａの外縁と負極３０ｂの外縁とが、積層方向から見て、互いに一致する。以上の手順を経て、積層工程が完了し、積層体９が形成される。

本実施形態の積層工程によれば、２つの電極３０は、搬送治具５０に保持された状態で、互いに積層される。すなわち、本実施形態によれば、搬送治具５０を介して電極３０を操作することができる。このため、積層工程において、電極３０に損傷を生じさせることを抑制できる。また、２つの搬送治具５０同士を位置合わせすることで、容易に電極３０同士を位置合わせすることができる。すなわち、搬送治具５０に位置合わせのための構成を用意すれば、電極３０に位置合わせのための構成を用意する必要がない。結果的に各電極３０の構成を簡素化することができる。

（脱気工程）
図３および図４は、脱気工程を示す模式図である。脱気工程は、積層工程の後に行われる。脱気工程は、積層体９の内部の空気を抜く工程である。積層工程において、２つの搬送治具５０の間には、２つの脱気管８０が配置される。脱気管８０は、真空ポンプ（図示略）に接続される。

図３に示すように、脱気工程において、２つの搬送治具５０の治具枠部５１同士は、互いに連結される。２つの搬送治具５０の治具枠部５１には、積層方向から見て互いに重なり同方向に延びる凹溝５４がそれぞれ設けられる。脱気工程は、対向する２つの凹溝５４に脱気管８０を配置して行う。脱気管８０の吸気口８１は、２つの搬送治具５０の支持シート５５同士の間に配置される。

図４に示すように、吸気口８１から脱気を行うことで、２つの搬送治具５０の支持シート５５同士の間の空気が抜かれる。結果的に、積層体９の内部の空気が抜かれる。また、２つの支持シート５５の接着層５６同士が対向し接触することで、２つの支持シート５５同士が接合される。これにより、２つの支持シート５５の間に空気が侵入することが抑制される。

本実施形態の脱気工程によれば、治具枠部５１の凹溝５４に脱気管８０を配置して行う。これにより、脱気管８０が搬送治具５０に対して位置ずれすることがなく、脱気工程中の脱気不良の発生を抑制できる。
なお、脱気工程では、支持シート５５の外縁から２つの支持シート５５の間に空気が侵入することを抑制するため、積層体９の周囲で２つの支持シート５５を挟み込んで２つの支持シート５５同士を密着させてもよい。

本実施形態によれば、図１に示すように、治具枠部５１は、矩形状であり、４辺のうち２つの短辺に支持シート５５が架け渡される。図４に示すように、脱気管８０によって、２つの支持シート５５の間から空気を抜くと、支持シート５５同士が互いに近づいて密着する。支持シート５５において、治具枠部５１に掛け渡される部分（長手方向）は、縁部が治具枠部５１によって拘束されている。このため、２つの支持シート５５は、十分な長さがなければ、互いに密着する程度の撓むことができない。このため、治具枠部５１は、長辺が十分に長くなっている必要がある。
一方で、支持シート５５において、治具枠部５１に掛け渡されない部分（幅方向）は、外縁が拘束されず自由に移動できる。このため、２つの支持シート５５は、短い距離であっても十分に密着できる程度に撓む。結果的に、治具枠部５１の短辺を短くすることができる。結果的に、搬送治具５０を小型化することができ、搬送治具５０を格納する倉庫内の容量を圧迫することがない。また、搬送治具５０の小型化は、搬送経路の小型化にもつながり、製造ラインのコンパクト化を図ることができる。

積層体９内の空気を抜いた状態で、脱気管８０の弁８２を閉塞する。これにより、積層体９の内部から空気が濡れた状態が保持される。次工程の溶着工程は、脱気管８０の弁８２を閉塞し、負圧を保持した状態で行われる。溶着工程を脱気した後に密閉することで圧力を保持して行うことで、脱気管８０と真空ポンプとの接続を解除することができ、工程間の搬送が容易となる。

本実施形態の脱気工程によれば、２つの支持シート５５によって積層体９を挟み込み、支持シート５５の間で脱気を行う。このため、真空チャンバーなどの大掛かりな装置を用いることなく脱気工程を行うことができ、設備コストを抑制できる。

また、本実施形態によれば、積層体９を２つの搬送治具５０の間で保持したまま脱気工程を行うことができる。このため、積層体９の電極３０同士が、互いに位置ずれすることを抑制できる。

（溶着工程）
図５は、溶着工程を示す模式図である。溶着工程は、脱気工程の後に行われる。溶着工程は、積層体９において２つの電極３０（正極３０ａおよび負極３０ｂ）の枠体４５同士を溶着し２つの電極３０を一体化する工程である。

溶着工程は、溶着装置８５を用いて行われる。溶着装置８５は、一対の溶着治具８６を有する。溶着治具８６は、それぞれ枠状の発熱体８７を有する。発熱体８７は、積層方向から見て枠体４５と略同形状である。

溶着工程において、発熱体８７は、それぞれの電極３０を保持する搬送治具の支持シート５５を介して枠体４５を加熱する。これにより、発熱体８７は、枠体４５を溶融させる。溶着工程では、さらに、発熱体８７を支持シート５５から離間させ枠体４５を冷却し硬化させる。これにより、２つの電極３０の枠体４５同士を溶着し一体化させる。

以上説明した溶着工程における溶着装置８５は、枠状の一対の発熱体８７を有しているが、これに限定されない。例えば、枠状の発熱体を用いずに、１辺ずつ熱溶着するための線状（棒状）の発熱体を複数用いて順次熱溶着する構成としても良いし、２つのコ字形状の部材に分割された発熱体を用いて熱溶着する構成としても良く、リチウムイオン電池の外縁部を熱溶着可能な構成であれば、他の様々な構成を適用可能である。

以上の工程を経ることで、積層体９において２つの電極３０同士が一体化され、単セル２０が形成される。溶着工程を経て形成された単セル２０は、２つの搬送治具５０の支持シート５５の間に挟み込まれている。

（溶着工程の変形例）
ここで、本実施形態に採用可能な溶着工程の変形例について説明する。
図６は、本変形例の溶着工程を示す模式図である。なお、上述の実施形態と同一態様の構成要素については、同一符号を付し、その説明を省略する。

上述の実施形態の溶着工程と比較して、本変形例の溶着工程は、脱気管８０から積層体９の脱気を行いながら行う。このため、本変形例の溶着工程では、脱気管８０が真空ポンプに接続され、脱気管８０の弁が開放されている。本変形例によれば、溶着工程を脱気しながら行うことで、積層体９の内部の圧力を確実に下げた状態で電極３０同士を一体化できる。このため、単セル２０の内部の密度を高め易く、単セル２０のエネルギ密度を高めることができる。

（離脱工程）
図７は、離脱工程を示す模式図である。離脱工程は、溶着工程の後に行われる。離脱工程は、２つの搬送治具５０を離脱して単セル２０を取り出す工程である。

本実施形態の電池セルの製造方法によれば、積層工程、脱気工程、および溶着工程が、搬送治具５０上で行われる。このため、工程間の仕掛品の搬送が容易となるとともに、仕掛品の損傷を抑制できる。また、各工程を行う処理装置に対して、搬送治具５０を位置合わせすることで、仕掛品を処理装置に対して位置合わせすることができる。このため、各処理の精度を高めることができる。
なお本実施形態では、２つの搬送治具５０を残したまま積層工程、脱気工程、および溶着工程を行う場合について説明した。しかしながら上述の効果は、２つの搬送治具５０のうち少なくとも一方を残したまま行われていれば、得ることができる効果である。

＜第２実施形態の単セル（電池セル）の製造方法＞
次に第２実施形態の単セル２０の製造方法について説明する。なお、上述の実施形態と同一態様の構成要素については、同一符号を付し、その説明を省略する。
上述の実施形態と同様に、本実施形態の単セル２０の製造方法は、予備工程と、積層工程と、後乗せ工程、脱気工程と、溶着工程と、離脱工程と、を有する。

（予備工程、積層工程）
図８は、予備工程および積層工程を経た後の単セル２０の仕掛品を示す模式図である。
予備工程は、それぞれ搬送治具５０上に配置される電極３０を、２つ用意する工程である。本実施形態の予備工程は、上述の実施形態と同様の構成を有する。
積層工程は、２つの電極３０を、セパレータ４０を介して互いに向かい合わせに積層して積層体９を形成する。図８に示すように、本実施形態の積層工程では、正極３０ａ（一方の電極３０）を搬送治具５０に保持された状態として土台とする。さらに、セパレータ４０を介して、負極３０ｂ（他方の電極３０）を搬送治具５０から離脱させた状態で正極３０ａに積層させる。なお、負極３０ｂは、搬送治具５０に保持された状態で正極３０ａに保持させた後に、搬送治具５０を離脱させてもよい。

（後乗せ工程）
図９は、後乗せ工程の模式図である。後乗せ工程は、予備工程および積層工程の後であり、脱気工程の前に行われる。後乗せ工程は、積層体９の積層方向の一方側（本実施形態で下側）から積層体９を搬送治具５０に支持させた状態で、積層方向の他方側（上側）に後乗せシート１５５を配置する工程である。

後乗せシート１５５は、可撓性のシートである。後乗せシート１５５の可撓性は、支持シート５５と同程度であればよい。また、後乗せシート１５５は、耐熱性のシートである。後乗せシート１５５の連続使用温度は、１５０℃以上２５０℃以下であることが好ましい。なお、「連続使用温度」とはは長時間（４０，０００時間）処理した後に５０％以上の強度を保持する上限温度を意味する。後述する溶着工程において、後乗せシート１５５は発熱体１８７が接触するため、後乗せシート１５５として耐熱性のシートを用いることで、後乗せシート１５５を繰り返し使用することができる。

後乗せシート１５５は、例えば矩形状のシートである。後乗せシート１５５は、支持シート５５と略同形状である。また、後乗せシート１５５は、支持シート５５より大きくてもよい。

後乗せ工程において、積層体９は、下側の電極３０（正極３０ａ）を搬送した搬送治具５０に搭載されている。一方で、上側の電極３０（負極３０ｂ）を搬送した搬送治具５０は離脱されているため、上側の電極の集電体３１が上側に露出する。後乗せ工程において、後乗せシート１５５は、積層体９の上側から積層体９に乗せられる。

（脱気工程）
図１０は、脱気工程を示す模式図である。脱気工程は、積層工程の後に行われる。脱気工程は、積層体９の内部の空気を抜く工程である。脱気工程において、積層体９、搬送治具５０および後乗せシート１５５は、真空チャンバー１８０内に配置される。

真空チャンバー１８０は、下側に開口する上側ケース１８０ａと、上側に開口する下側ケース１８０ｂと、を有する。下側ケース１８０ｂには、図示略の真空ポンプに繋がる脱気路１８０ｐが設けられる。なお、脱気路１８０ｐは、上側ケース１８０ａに設けられていてもよい。

上側ケース１８０ａの開口部と、下側ケース１８０ｂの開口部とは、積層体９の周囲において後乗せシート１５５および支持シート５５を挟み込んで、互いに重なる。これによって、後乗せシート１５５と支持シート５５との間、上側ケース１８０ａと後乗せシート１５５との間、下側ケース１８０ｂと支持シート５５との間が封止される。真空チャンバー１８０の内部には、密閉された減圧室１８０ｃが形成される。

脱気工程において、減圧室１８０ｃ内は、内部に積層体９を配置した状態で、減圧される。これにより、後乗せシート１５５と支持シート５５との間から空気が抜かれ、積層体９が脱気される。

後乗せシート１５５と支持シート５５の接着層５６とが対向し接触することで、後乗せシート１５５と支持シート５５とが接合される。これにより、後乗せシート１５５と支持シート５５との間に空気が侵入することが抑制される。

本実施形態によれば、脱気工程において、積層体９を後乗せシート１５５と搬送治具５０の支持シート５５との間に挟み、後乗せシート１５５と支持シート５５との間から空気を抜く。また、後乗せシート１５５として、脱気工程に適したシートを用いることで、脱気工程を円滑に行うことができる。例えば、後乗せシート１５５として、接着層が設けられたものを用いる場合、支持シート５５に接着層５６が設けられていなくても、後乗せシート１５５と支持シート５５とを接合することができる。

（溶着工程）
図１１は、溶着工程を示す模式図である。溶着工程は、脱気工程の後に行われる。溶着工程は、積層体９において２つの電極３０（正極３０ａおよび負極３０ｂ）の枠体４５同士を溶着し２つの電極３０を一体化する工程である。

溶着工程は、溶着装置１８５を用いて行われる。本実施形態の溶着装置１８５は、上述の実施形態と比較して、積層体９の上側に位置する１つの溶着治具１８６のみを有する点が異なる。溶着治具１８６は、枠状の発熱体１８７を有する。発熱体１８７は、積層方向から見て枠体４５と略同形状である。

また、溶着工程において、積層体９は、支持シート５５を介して架台１８４に搭載される。したがって、支持シート５５と後乗せシート１５５とに挟まれる積層体９は、溶着治具１８６と架台１８４との間に配置される。

溶着工程において、発熱体１８７は、後乗せシート１５５を介して積層体９に押し付けられる。積層体９は、発熱体１８７によって上側から押し付けられる一方で、架台１８４によって下側から支持される。発熱体１８７が後乗せシート１５５に接触し、後乗せシート１５５を介して上側の電極３０の枠体４５を加熱する。これにより、発熱体１８７は、枠体４５を溶融させ、２つの電極３０の枠体４５同士を溶着し一体化させる。

本実施形態の溶着工程は、後乗せシート１５５を介して電極３０の枠体４５に熱を付与して枠体４５同士を熱溶着する工程である。上述したように、後乗せシート１５５は、耐熱性を有する。このため、後乗せシート１５５の損傷に配慮することなく発熱体１８７の温度を高めることができ、枠体４５を短時間で溶融させることが可能となり、溶着工程のタクトタイムを短縮できる。

以上の工程を経ることで、積層体９において２つの電極３０同士が一体化され、単セル２０が形成される。溶着工程を経て形成された単セル２０は、後乗せシート１５５と支持シート５５との間に挟み込まれている。溶着工程の後には、後乗せシート１５５と支持シート５５とを離脱して単セル２０を取り出す離脱工程が行われる。
＜単セル（電池セル）＞
図１２は、上述の製造方法を経て製造される単セル２０の断面模式図である。
単セル２０は、２つの電極（電池用電極）としての正極３０ａおよび負極３０ｂと、セパレータ４０と、を有する。

セパレータ４０は、正極３０ａと負極３０ｂとの間に配置される。複数の単セル２０は、正極３０ａと負極３０ｂとを同方向に向けて積層されて使用される。積層方向の正極側の端部に配置される単セル２０の正極３０ａには、正極端子が接触し、積層方向の負極側の端部に配置される単セル２０の負極３０ｂには、負極端子が接触する。

セパレータ４０には、電解質が保持される。これにより、セパレータ４０は、電解質層として機能する。セパレータ４０は、正極３０ａおよび負極３０ｂの電極活物質層３２の間に配置され、これらが互いに接触することを抑制する。これにより、セパレータ４０は、正極３０ａと負極３０ｂとの間の隔壁として機能する。

正極３０ａおよび負極３０ｂは、それぞれ、集電体３１と、電極活物質層３２と、枠体４５と、を有する。電極活物質層３２と集電体３１とは、セパレータ４０側からこの順に並ぶ。枠体４５は、電極活物質層３２の周囲を囲む。正極３０ａの枠体４５と負極３０ｂの枠体４５とは、互いに溶着され一体化されている。

以下の説明において、正極３０ａおよび負極３０ｂの電極活物質層３２を互いに区別する場合、これらをそれぞれ正極活物質層３２ａ、負極活物質層３２ｂと呼ぶ。

枠体４５は、集電体３１同士の接触や単セル２０の端部における短絡を防止する。枠体４５を構成する材料としては、絶縁性、シール性（液密性）、電池動作温度下での耐熱性等を有するものであればよく、樹脂材料が好適に採用される。

電極活物質層３２の厚さは特に限定されないが、枠体４５の厚さ以上であることが好ましい。枠体４５の厚さに対する電極活物質層３２の厚さの割合は、１００％～２００％であることが好ましく、１００～１５０％であることが好ましく、１１０～１３０％であることがより好ましい。枠体４５が変形しにくい場合に、枠体４５の厚さに対する電極活物質層３２の厚さの割合が１００％未満であると、後述する加圧成形工程において、電極活物質層３２を充分に加圧成形できない場合がある。

枠体４５の厚さに対する電極活物質層３２の割合が１００％を超える場合、枠体４５から電極活物質層３２がはみ出すこととなる。電極活物質層３２は真空包装工程において包装材内に固定されるため、枠体４５からの電極活物質層３２のはみだしは、加圧成形工程において問題とはならない。

枠体４５は、融点が７５～９０℃のポリオレフィンを含むことが好ましい。

融点が７５～９０℃のポリオレフィンは、分子内に極性基を有するものであってもよく、極性基を有しないものであってもよい。極性基としては、ヒドロキシ基（－ＯＨ）、カルボキシル基（－ＣＯＯＨ）、ホルミル基（－ＣＨＯ）、カルボニル基（＝ＣＯ）、アミノ基（－ＮＨ２）、チオール基（－ＳＨ）、１，３－ジオキソ－３－オキシプロピレン基等が挙げられる。ポリオレフィンが極性基を有しているかどうかは、ポリオレフィンをフーリエ変換赤外分光法（ＦＴ－ＩＲ）や核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）で分析することにより確認することができる。

融点が７５～９０℃のポリオレフィンとしては、東ソー（株）製 メルセン（登録商標）Ｇ（融点：７７℃）や三井化学（株）製 アドマーＸＥ０７０（融点：８４℃）等が挙げられる。東ソー（株）製 メルセン（登録商標）Ｇは極性基を有する樹脂の例であり、三井化学（株）製 アドマーＸＥ０７０は極性基を有しない樹脂の例である。

枠体４５は、融点が７５～９０℃のポリオレフィンに加えて、非導電性フィラーを含有していてもよい。非導電性フィラーとしては、ガラス繊維等の無機繊維及びシリカ粒子等の無機粒子が挙げられる。

枠体４５の一部は、耐熱性環状支持部材で構成されていてもよい。枠体４５の一部が耐熱性環状支持部材で構成されていると、枠体４５の機械的強度及び耐熱性を向上させることができる。

耐熱性環状支持部材は集電体３１及びセパレータ４０との接着性が低いため、耐熱性環状支持部材は、枠体４５の厚さ方向の中央部に配置されることが好ましい。この場合、平面視形状が互いに同一の、融点が７５～９０℃のポリオレフィンを含む層、耐熱性環状支持部材、融点が７５～９０℃のポリオレフィンを含む層が、集電体３１側からこの順で配置されることが好ましい。上記構成であると、枠体４５に機械的強度及び耐熱性を付与しつつ、集電体３１及びセパレータ４０との接着性を高めることができる。

耐熱性環状支持部材は、溶融温度が１５０℃以上である耐熱性樹脂組成物を含んでいることが望ましく、溶融温度が２００℃以上である耐熱性樹脂組成物を含んでいることがより望ましい。耐熱性環状支持部材が、溶融温度が１５０℃以上である耐熱性樹脂組成物を含むことで、枠体４５が熱に対してより変形しにくくなる。耐熱性樹脂組成物の溶融温度（単に融点ともいう）は、ＪＩＳ Ｋ７１２１－１９８７に準拠して示差走査熱量測定によって測定される。

耐熱性樹脂組成物を構成する樹脂としては、熱硬化性樹脂（エポキシ樹脂及びポリイミド等）、エンジニアリング樹脂［ポリアミド（ナイロン６ 溶融温度：約２３０℃、ナイロン６６ 溶融温度：約２７０℃等）、ポリカーボネート（ＰＣともいう 溶融温度：約１５０℃）及びポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫともいう 溶融温度：約３３０℃）等］及び高融点熱可塑性樹脂｛ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴともいう 溶融温度：約２５０℃）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮともいう 溶融温度：約２６０℃）及び高融点ポリプロピレン（溶融温度：約１６０～１７０℃）等｝等が挙げられる。なお、高融点熱可塑性樹脂とは、ＪＩＳ Ｋ７１２１－１９８７に準拠して示差走査熱量測定によって測定される溶融温度が１５０℃以上の熱可塑性樹脂を指す。

耐熱性樹脂組成物は、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、高融点ポリプロピレン、ポリカーボネート及びポリエーテルエーテルケトンからなる群から選択される少なくとも１種の樹脂を含むことが望ましい。

耐熱性樹脂組成物はフィラーを含んでいてもよい。耐熱性樹脂組成物がフィラーを含むことで、溶融温度を向上させることができる。上記フィラーとしては、ガラス繊維等の無機フィラー及び炭素繊維等が挙げられる。フィラーを含む耐熱性樹脂組成物としては、ガラス繊維に硬化前のエポキシ樹脂を含浸させて硬化させたもの（ガラスエポキシともいう）及び炭素繊維強化樹脂などが挙げられる。

枠体４５を上面視した際の、外形形状と内形形状との間の距離を枠体４５の幅ともいう。
枠体４５の幅は特に限定されないが、３～２０ｍｍであることが好ましい。枠体４５の幅が３ｍｍ未満であると、枠体４５の機械的強度が不足して、電極活物質層３２が枠体４５の外へ漏れてしまう場合がある。一方、枠体４５の幅が２０ｍｍを超えると、電極活物質層３２の占める割合が減少してしまい、エネルギ密度が低下してしまう場合がある。

枠体４５の厚さは特に限定されないが、０．１～１０ｍｍであることが望ましい。

電極活物質粒子は、正極活物質粒子又は負極活物質粒子が挙げられる。電極活物質粒子として正極活物質粒子を用いた電極活物質層３２を正極組成物又は正極活物質層３２ａともいい、電極活物質粒子として負極活物質粒子を用いた電極活物質層３２を負極組成物又は負極活物質層３２ｂともいう。また、正極組成物の周囲を環状に囲む枠体４５を正極枠体ともいい、負極組成物の周囲を環状に囲む枠体４５を負極枠体ともいう。

正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、ＬｉＡｌＭｎＯ_４、ＬｉＭｎＯ_２及びＬｉＭｎ_２Ｏ_４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ_４、ＬｉＮｉ_１－ｘＣｏ_ｘＯ_２、ＬｉＭｎ_１－ｙＣｏ_ｙＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ａｌ_１／３Ｏ_２及びＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭ_ａＭ’_ｂＭ’’_ｃＯ_２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＣｏＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４及びＬｉＮｉＰＯ_４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ_２及びＶ_２Ｏ_５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ_２及びＴｉＳ_２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等の粒子が挙げられ、２種以上を併用してもよい。なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。

負極活物質粒子としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯ_ｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等の粒子が挙げられる。上記負極活物質粒子のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質粒子の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。

これらの中でも、電池容量等の観点から、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物が好ましく、炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素及びアモルファス炭素がさらに好ましく、珪素系材料としては、酸化珪素及び珪素－炭素複合体がさらに好ましい。

電極活物質粒子の平均粒子径は、５～２００μｍであることが好ましい。
電極活物質粒子の平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、レーザー回折・散乱式の粒子径分布測定装置［マイクロトラック・ベル（株）製のマイクロトラック等］を用いることができる。

電極活物質粒子は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層により被覆された被覆活物質粒子であってもよい。電極活物質粒子の周囲が被覆層で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。なお、電極活物質粒子として正極活物質粒子を使用した場合の被覆活物質粒子を被覆正極活物質粒子といい、電極活物質粒子として負極活物質粒子を使用した場合の被覆活物質粒子を被覆負極活物質粒子という。

被覆層を構成する高分子化合物（被覆用高分子化合物ともいう）としては、特開２０１７－０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。

被覆層は、必要に応じて、後述する導電助剤を含んでいてもよい。

電極活物質層３２に含まれる被覆用高分子化合物の重量割合は、電極活物質層３２の重量を基準として、０．１～１０重量％であることが好ましい。電極活物質層３２に含まれる被覆用高分子化合物の含有量が、電極活物質層３２の重量を基準として０．１重量％未満であると、電極活物質層３２に含まれる被覆用高分子化合物の含有量が少なすぎて、電極割れが生じたり、成形性が低下してしまうことがある。一方、電極活物質層３２に含まれる被覆用高分子化合物の含有量が、電極活物質層３２の重量を基準として１０重量％を超える場合には、電極活物質層３２に含まれる被覆用高分子化合物の含有量が多すぎて、電気抵抗を増加させてしまうことがある。

電極活物質層３２に含まれる電極活物質粒子の重量割合は、電極活物質層３２の重量を基準として７０～９５重量％であることが好ましい。なお、電極活物質粒子が被覆活物質粒子である場合、被覆活物質粒子を構成する被覆層は、電極活物質粒子の重量に含めないものとする。

電極活物質層３２は、電極活物質粒子以外に、導電助剤、溶液乾燥型の公知の電極用バインダ（結着剤ともいう）及び粘着性樹脂を含有していてもよい。また、リチウムイオン電池の製造に用いられる非水電解液を構成する電解質や溶媒等を含有していてもよい。ただし、電極活物質層３２は、公知の電極用バインダを含有していないことが好ましい。

導電助剤は、導電性を有する材料から選択される。具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電助剤は１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電助剤の材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。

導電助剤の平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．０２～５μｍであることがより好ましく、０．０３～１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、導電助剤の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性材料として実用化されている形態であってもよい。

導電助剤は、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。
導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。
導電助剤が導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１～２０μｍであることが好ましい。

電極活物質層３２に含まれる導電助剤の重量割合は、電極活物質層３２の重量を基準として０～５重量％であることが好ましい。

溶液乾燥型の公知の電極用バインダとしては、デンプン、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリエチレン（ＰＥ）及びポリプロピレン（ＰＰ）等が挙げられる。
ただし、公知の電極用バインダの含有量は、電極活物質層３２全体の重量を基準として、２．０重量％以下であることが好ましい。

電極活物質層３２に含まれる公知の電極用バインダの重量割合は、電極活物質層３２の重量を基準として０～２重量％であることが好ましく、０～０．５重量％であることがより好ましい。

電極活物質層３２は、公知の電極用バインダではなく、粘着性樹脂を含むことが好ましい。電極活物質層３２が上記溶液乾燥型の公知の電極用バインダを含む場合には、圧縮成形体を形成した後に乾燥工程を行うことで一体化する必要があるが、粘着性樹脂を含む場合には、乾燥工程を行うことなく常温において僅かな圧力で電極活物質層３２を一体化することができる。乾燥工程を行わない場合、加熱による圧縮成形体の収縮や亀裂の発生がおこらないため好ましい。

なお、溶液乾燥型の電極用バインダは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して電極活物質粒子同士を強固に固定するものを意味する。一方、粘着性樹脂は、粘着性（水、溶媒、熱等を使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。
溶液乾燥型の電極用バインダと粘着性樹脂とは異なる材料である。

粘着性樹脂としては、被覆層を構成する高分子化合物（特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂等）に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５公報等に粘着剤として記載されたものを好適に用いることができる。

電極活物質層３２に含まれる粘着性樹脂の重量割合は、電極活物質層３２の重量を基準として０～２重量％であることが好ましい。

電極活物質層３２に含まれる樹脂成分（被覆用高分子化合物、電極用バインダ及び粘着性樹脂）の合計重量の割合は、０．１～１０重量％であることが好ましい。

電解質としては、公知の非水電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６及びＬｉＣｌＯ_４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２、ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２及びＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＰＦ_６である。
溶媒としては、公知の非水電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状カーボネート、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。

集電体３１としては、正極集電体又は負極集電体が挙げられる。

正極集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル、焼成炭素、導電性高分子及び導電性ガラス等が挙げられる。また、正極集電体として、導電剤と樹脂からなる樹脂集電体を用いてもよい。

負極集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル及びこれらの合金等の金属材料等が挙げられる。なかでも、軽量化、耐食性、高導電性の観点から、好ましくは銅である。負極集電体としては、焼成炭素、導電性高分子及び導電性ガラス等からなる集電体であってもよく、導電剤と樹脂からなる樹脂集電体であってもよい。

正極集電体、負極集電体とも、樹脂集電体を構成する導電剤としては、電極活物質層３２に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
樹脂集電体を構成する樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。

以上に、本発明の実施形態およびその変形例を説明したが、実施形態および変形例における各構成およびそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨から逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換およびその他の変更が可能である。また、本発明は実施形態によって限定されることはない。

９…積層体、２０…単セル（電池セル）、３０…電極（電池用電極）、３０ａ…正極（電極、電池用電極）、３０ｂ…負極（電極、電池用電極）、４０…セパレータ、４５…枠体、５０…搬送治具、５１…治具枠部、５４…凹溝、５５…支持シート、８０…脱気管、１５５…後乗せシート

Claims (10)

1. それぞれ搬送治具上に配置される電池用電極を、２つ用意する予備工程と、
   ２つの前記電池用電極を、セパレータを介して互いに向かい合わせに積層して積層体を形成する積層工程と、
   前記積層体の内部の空気を抜く脱気工程と、
   前記積層体において２つの前記電池用電極を一体化する溶着工程と、を有し、
   前記積層工程、前記脱気工程、および前記溶着工程は、２つの搬送治具のうち少なくとも一方を残したまま行われる、
   電池セルの製造方法。
2. 前記搬送治具は、
   治具枠部と、
   前記治具枠部に架け渡され前記電池用電極を保持する可撓性の支持シートと、を有し、
   前記積層工程において、２つの前記電池用電極は、前記搬送治具に保持された状態で積層され、
   前記脱気工程において、前記積層体を２つの前記搬送治具の前記支持シートの間に挟み、２つの前記支持シートの間から空気を抜く、
   請求項１に記載の電池セルの製造方法。
3. ２つの前記搬送治具の前記治具枠部には、積層方向から見て互いに重なり同方向に延びる凹溝がそれぞれ設けられ、
   前記脱気工程は、対向する２つの前記凹溝に脱気管を配置して行う、
   請求項２に記載の電池セルの製造方法。
4. 前記溶着工程を脱気した後に密閉することで圧力を保持して行う、
   請求項２又は３に記載の電池セルの製造方法。
5. 前記溶着工程を脱気しながら行う、
   請求項２又は３に記載の電池セルの製造方法。
6. 前記搬送治具は、
   治具枠部と、
   前記治具枠部に架け渡され、前記電池用電極を保持する可撓性の支持シートと、を有し、
   前記脱気工程の前に、前記積層体の積層方向の一方側から前記積層体を前記搬送治具に支持させた状態で、前記積層方向の他方側に可撓性の後乗せシートを配置する後乗せ工程を有し、
   前記脱気工程において、前記積層体を前記後乗せシートと前記搬送治具の前記支持シートとの間に挟み、前記後乗せシートと前記支持シートとの間から空気を抜く、
   請求項１に記載の電池セルの製造方法。
7. 前記後乗せシートは、耐熱性のシートであり、
   前記溶着工程は、前記後乗せシートを介して前記電池用電極の枠体に熱を付与して前記枠体同士を熱溶着する工程である、
   請求項６に記載の電池セルの製造方法。
8. 前記治具枠部は、矩形状であり、４辺のうち２つの短辺に前記支持シートが架け渡される、
   請求項２～７の何れか一項に記載の電池セルの製造方法。
9. 前記電池用電極は、前記搬送治具上で前記支持シートに保持される、
   請求項２～８の何れか一項に記載の電池セルの製造方法。
10. 前記積層工程において、２つの前記電池用電極は、前記搬送治具に保持された状態で、互いに積層される、
    請求項１～９の何れか一項に記載の電池セルの製造方法。

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