JP2022064682A - ナノサイズの金属粒子作製方法および装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】直径１μｍ以下のナノサイズの金属粒子を効率良く製造するための金属粒子の作製方法を提供する。【解決手段】ナノサイズの金属粒子作製方法は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が第２の溶媒中に浸漬され、第２の溶媒を介して第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を第１の容器の下側に配置し、超音波振動子から第２の溶媒を介して第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、第１の容器の底面と超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとするように調節する。【選択図】図１
Description
本発明は、鉛を含まない耐熱性を有する接合部を形成する接合材料の作製方法および装置に関する。より詳細には、例えばＳｉ、ＧａＮ、ＳｉＣ等の材料で形成された半導体素子とリードフレームとを接合する接合材料に用いる粒子径１μｍ以下のナノサイズの金属粒子の作製方法および作製装置に関する。
近年、Ｓｉチップよりも高速動作が可能なＧａＮチップや高出力動作が可能なＳｉＣチップが使われることが多くなっている。ＧａＮチップやＳｉＣチップはＳｉチップと比較して動作時の発熱量が多いため、そのような半導体素子と絶縁回路基板との線膨張係数の差に由来する応力が接合部に加わった際に、接合部が歪みに耐え切れずに破壊するクラック不良が発生し得る。従来は、ベースプレートにアルミニウム製の冷却フィン等を取り付けて熱を逃がしていたが、発熱量が多くなると、熱流束断面積の小さい接合部が放熱の律速となるため、十分に熱を逃がすことが困難になりつつある。このために、接合部の耐熱性の向上が必要となっている。
そこで、耐熱性を向上させた第１の接合材料として、Ａｇナノ粒子とバインダーを混合したＡｇナノペーストが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。この接合材料を構成する銀ナノ粒子は平均粒子径２００ｎｍ以下の粒子が用いられており、そのような平均粒子径を有する銀ナノ粒子を使用することで、耐熱性の高い接合体を形成することができる。
上述の第１の接合材料は、金属材料が銀であるため接合材料の価格が非常に高くなる。そのため用途が付加価値の高い製品に限定されている。この問題に対して安価な卑金属を超音波でナノ粒子化して接合材料に適用することが提案されている。超音波キャビテーションによるナノ粒子合成法は、金属組成物の融点未満の温度に保持した媒体中に金属組成物を投入し、機械的な撹拌をすることなく超音波を照射して粒子を作製する方法である。超音波を照射することで媒体中にキャビテーションが発生し、キャビテーション圧壊時の衝撃圧を利用して固体の金属組成物を微細な粒子として分散させる。この方法によって直径１μｍ以下の粒子を製造することができる（例えば、特許文献２参照。）。
しかしながら、上述のナノ粒子合成法は、金属と媒体との比重差によって金属組成物および金属組成物から合成した微細な粒子は媒体の下部に高濃度で存在するため、前記微細な粒子の取り出しが困難であるという問題がある。
前記微細な粒子を簡易に取り出す方法として容器を二重容器構成にする方法がある（例えば、特許文献３参照。）。超音波振動子が底面に取り付けられた外容器と、前記外容器内の超音波媒体液中に保持された内容器とによって構成され、前記内容器中に浸漬される被洗浄物に超音波を照射する方法である。しかしながら、超音波振動子からの輻射波が内容器の底面を介して被洗浄物に照射されるため、輻射波は内容器の底面で減衰する。そのため、内容器内部のキャビテーション効果が低下するという問題がある。
本発明は、前記従来の課題を解決するもので、直径１μｍ以下のナノサイズの金属粒子を効率良く製造するための金属粒子の作製方法及び作成装置を提供することを目的とする。
上記目標を達成するために、本発明に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が第２の溶媒中に浸漬され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を前記第１の容器の下側に配置し、
前記超音波振動子から前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、
前記第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節し、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。
前記超音波振動子から前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、
前記第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節し、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。
また、本発明に係るナノサイズの金属粒子作製装置は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされる第１の容器と、
前記第１の容器を浸漬させる第２の溶媒が満たされる第２の容器と、
前記第１の容器の下側に配置され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子と、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を調節するモータと、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を測定する液面センサと、
前記懸濁液の液面を調節するポンプと、
前記モータ、前記液面センサ、及び、前記ポンプを制御して、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを制御する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記オフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとする。
前記第１の容器を浸漬させる第２の溶媒が満たされる第２の容器と、
前記第１の容器の下側に配置され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子と、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を調節するモータと、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を測定する液面センサと、
前記懸濁液の液面を調節するポンプと、
前記モータ、前記液面センサ、及び、前記ポンプを制御して、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを制御する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記オフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとする。
以上のように、本発明に係るナノサイズの金属粒子作製方法によれば、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２とを超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した所定の数値範囲に調節している。このため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
第１の態様に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が第２の溶媒中に浸漬され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を前記第１の容器の下側に配置し、
前記超音波振動子から前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、
前記第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節し、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。
前記超音波振動子から前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、
前記第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節し、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。
第２の態様に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、上記第１の態様において、前記オフセット距離Ｌ１は、前記超音波振動子の周波数Ｆと、前記第２の溶媒の温度Ｔ２から算出した前記第２の溶媒中の音速Ｖ２とを用いて調節してもよい。
第３の態様に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、上記第１の態様において、前記液面高さＬ２は、前記超音波振動子の周波数Ｆと、前記懸濁液の温度Ｔ１から算出した前記第１の溶媒中の音速Ｖ１とを用いて調節してもよい。
第４の態様に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、上記第１の態様において、前記第２の溶媒中の波長λ１と前記第１の溶媒中の波長λ２とが実質的に同一であって、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを
Ｌ１＝３×Ｌ２／４、またはＬ１＝１×Ｌ２／４に調節してもよい。
Ｌ１＝３×Ｌ２／４、またはＬ１＝１×Ｌ２／４に調節してもよい。
第５の態様に係るナノサイズの金属粒子作製方法は、上記第１の態様において、前記第１の金属粒子は、Ｓｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、及びＳｂから選ばれた少なくとも１つの元素を含んでもよい。
第６の態様に係るナノサイズの金属粒子作製装置は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされる第１の容器と、
前記第１の容器を浸漬させる第２の溶媒が満たされる第２の容器と、
前記第１の容器の下側に配置され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子と、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を調節するモータと、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を測定する液面センサと、
前記懸濁液の液面を調節するポンプと、
前記モータ、前記液面センサ、及び、前記ポンプを制御して、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを調節する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記オフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとする。
前記第１の容器を浸漬させる第２の溶媒が満たされる第２の容器と、
前記第１の容器の下側に配置され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子と、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を調節するモータと、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を測定する液面センサと、
前記懸濁液の液面を調節するポンプと、
前記モータ、前記液面センサ、及び、前記ポンプを制御して、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを調節する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記オフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとする。
第７の態様に係るナノサイズの金属粒子作製装置は、上記第６の態様において、前記制御部は、前記液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下としてもよい。
第８の態様に係るナノサイズの金属粒子作製装置は、上記第６の態様において、前記第１の懸濁液の温度と前記第２の溶媒の温度とを制御するための温度調節装置をさらに備えてもよい。
第９の態様に係るナノサイズの金属粒子作製装置は、上記第６の態様において、前記第１の金属粒子は、Ｓｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、及びＳｂから選ばれた少なくとも１つの元素を含んでもよい。
以下、実施の形態に係る金属粒子作製方法及び金属粒子作製装置について、添付図面を参照しながら説明する。
（実施の形態１）
＜金属粒子の作製方法＞
実施の形態１に係るナノサイズの金属粒子の作製方法は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が、第２の溶媒中に浸漬され、第２の溶媒を介して第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を第１の容器の下側に配置し、超音波振動子から第２の溶媒を介して第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射して、第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法である。第２の容器に満たされた水に浸漬され、第１の容器の底面と第１の容器の下側に配置された超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１は、超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の３／４に調節される。また、前記第１の容器内部の第１の溶媒である２－プロパノールと第１の金属粒子とを含む懸濁液の底面から液面までの液面高さＬ２は、振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中の波長λ２と同じ値に調節される。これによって、超音波振動子から２８ｋＨｚの超音波を照射し、ナノサイズの金属粒子を作製する。
この場合において、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２とを超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した所定の数値範囲に調節している。このため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
＜金属粒子の作製方法＞
実施の形態１に係るナノサイズの金属粒子の作製方法は、第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が、第２の溶媒中に浸漬され、第２の溶媒を介して第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を第１の容器の下側に配置し、超音波振動子から第２の溶媒を介して第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射して、第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法である。第２の容器に満たされた水に浸漬され、第１の容器の底面と第１の容器の下側に配置された超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１は、超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の３／４に調節される。また、前記第１の容器内部の第１の溶媒である２－プロパノールと第１の金属粒子とを含む懸濁液の底面から液面までの液面高さＬ２は、振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中の波長λ２と同じ値に調節される。これによって、超音波振動子から２８ｋＨｚの超音波を照射し、ナノサイズの金属粒子を作製する。
この場合において、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２とを超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した所定の数値範囲に調節している。このため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
まず、金属粒子の具体的な作製プロセスを説明する。
＜粒子作製プロセス＞
図１は、実施の形態１に係る金属粒子作製プロセスの各工程を示す図である。
この金属粒子作製プロセスは、オフセット距離Ｌ１調節工程１０１、懸濁液送入工程１０２、懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０３、超音波照射工程１０４、懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０５、超音波照射停止工程１０６、懸濁液回収工程１０７を有する。
図１は、実施の形態１に係る金属粒子作製プロセスの各工程を示す図である。
この金属粒子作製プロセスは、オフセット距離Ｌ１調節工程１０１、懸濁液送入工程１０２、懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０３、超音波照射工程１０４、懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０５、超音波照射停止工程１０６、懸濁液回収工程１０７を有する。
オフセット距離Ｌ１調節工程１０１は、第１の容器の底面と前記第１の容器の下側に配置された超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、例えばモータを用いて調整する工程である。なお、オフセット距離Ｌ１の調節はモータによって行う場合に限られない。
懸濁液送入工程１０２は、ナノサイズの金属粒子の原料であるマイクロサイズの第１の金属粒子と溶媒の混合物である懸濁液を第１の容器に供給する工程であり、融点未満で固体状のマイクロサイズの第１の金属粒子を第１の容器の中に送入する工程である。
懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０３は、前記懸濁液の液面高さＬ２を液面センサとポンプを用いて調節する工程である。
超音波照射工程１０４は、第１の容器の下側に配置した超音波振動子から超音波を照射する工程であり、固体状の第１の金属粒子に超音波を照射してキャビテーションの衝撃圧を作用させて第１の金属粒子の表面から金属粒子の個片を分離させ、それらをクラスタ化して金属粒子を作製する工程である。
懸濁液の液面高さＬ２調節工程１０５は、懸濁液の揮発による液面高さの変動を、液面センサとポンプを用いて調節する工程である。なお、超音波照射工程１０４と液面高さＬ２調節工程１０５は並行して実施する工程である。
超音波照射停止工程１０６は、超音波振動子からの超音波照射を停止する工程である。
懸濁液回収工程１０７は、作製した金属粒子と溶媒の混合物を第１の容器から回収する工程であり、作製した金属粒子を第１の容器から取り出す工程である。
懸濁液回収工程１０７は、作製した金属粒子と溶媒の混合物を第１の容器から回収する工程であり、作製した金属粒子を第１の容器から取り出す工程である。
＜粒子形成メカニズム＞
図２（ａ１）乃至（ａ３）と図２（ｂ）とは、第１の金属粒子１０８から金属粒子１０９が作製されるプロセスを示した模式図である。
図２（ａ１）乃至（ａ３）は、固体状の第１の金属粒子１０８から金属粒子の個片１１０が発生する経時プロセスを示す図である。このプロセスは、図１の超音波照射工程１０４である。
図２（ａ１）乃至（ａ３）と図２（ｂ）とは、第１の金属粒子１０８から金属粒子１０９が作製されるプロセスを示した模式図である。
図２（ａ１）乃至（ａ３）は、固体状の第１の金属粒子１０８から金属粒子の個片１１０が発生する経時プロセスを示す図である。このプロセスは、図１の超音波照射工程１０４である。
第１の溶媒１１１に浸漬させた第１の金属粒子１０８は第１の金属粒子１０８の融点未満の固体状である。ここに超音波１１２を照射すると、疎密波によって第１の溶媒１１１中に微小な気泡１１３が発生する。この気泡１１３が疎と密の状態を繰り返すことで膨張と収縮を繰り返して徐々に成長する。そして、大きく成長した気泡が収縮に耐えられなくなった時に気泡が圧壊して高圧の衝撃波１１４が発生する。この衝撃波１１４が第１の金属粒子１０８の表面に作用することで金属粒子の個片１１０が発生する。
図２（ｂ）は、発生した金属粒子の個片１１０がクラスタ化する経時プロセスを示す図である。このプロセスも、図１の超音波照射工程１０４である。
第１の溶媒１１１の内部に数多くの金属粒子の個片１１０が浮遊している。この個片がファンデルワールス力によって凝集してクラスタ化することで金属粒子１０９が形成される。
図２（ｂ）は、発生した金属粒子の個片１１０がクラスタ化する経時プロセスを示す図である。このプロセスも、図１の超音波照射工程１０４である。
第１の溶媒１１１の内部に数多くの金属粒子の個片１１０が浮遊している。この個片がファンデルワールス力によって凝集してクラスタ化することで金属粒子１０９が形成される。
＜オフセット距離Ｌ１＞
オフセット距離Ｌ１は、超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の１／４を含む０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、波長λ１の３／４を含む０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節すればよい。具体的には、例えば、振動波の周波数Ｆと水中の音速Ｖ１から算出した値（Ｖ１／Ｆ）×（３／４）に調節すればよい。ここで、音速Ｖ１は水温によって変化するため、温度センサを用いた計測した水温で音速を得ている。また、周波数Ｆは超音波発振装置の設定値を用いてもよいし、実際の振動数をモニタリングした計測値を用いてもよい。
図３は、液面高さＬ２を超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍと同一の値に調節しながら、オフセット距離Ｌ１を変化させて周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射後のオフセット距離Ｌ１と金属粒子の収量との関係を示す図である。
オフセット距離Ｌ１は、超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の１／４を含む０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、波長λ１の３／４を含む０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節すればよい。具体的には、例えば、振動波の周波数Ｆと水中の音速Ｖ１から算出した値（Ｖ１／Ｆ）×（３／４）に調節すればよい。ここで、音速Ｖ１は水温によって変化するため、温度センサを用いた計測した水温で音速を得ている。また、周波数Ｆは超音波発振装置の設定値を用いてもよいし、実際の振動数をモニタリングした計測値を用いてもよい。
図３は、液面高さＬ２を超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍと同一の値に調節しながら、オフセット距離Ｌ１を変化させて周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射後のオフセット距離Ｌ１と金属粒子の収量との関係を示す図である。
図３において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の第１の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した第１の溶媒を４０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量との差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
図３に示されるようにオフセット距離Ｌ１が４５ｍｍ（０．７５λ１）と１５ｍｍ（０．２５λ１）の時に金属粒子の収量が多くなる点が存在する。ここで、４５ｍｍは振動波の水中での波長λ１６０ｍｍの３／４であり、１５ｍｍは振動波の水中での波長λ１６０ｍｍの１／４である。
図３に示されるようにオフセット距離Ｌ１が４５ｍｍ（０．７５λ１）と１５ｍｍ（０．２５λ１）の時に金属粒子の収量が多くなる点が存在する。ここで、４５ｍｍは振動波の水中での波長λ１６０ｍｍの３／４であり、１５ｍｍは振動波の水中での波長λ１６０ｍｍの１／４である。
オフセット距離Ｌ１が４５ｍｍ（０．７５λ１）の時に最も金属粒子の収量が多くなるが、オフセット距離Ｌ１が前後に変化すると金属粒子の収量は減少する。金属粒子の収量は３０ｇ／ｈ以上になると従来よりも１．５倍以上となるため、オフセット距離Ｌ１は３２．５ｍｍ（０．５４２λ１）から５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）の範囲が良い。また、オフセット距離Ｌ１が１５ｍｍ（０．２５λ１）の時にも金属粒子の収量は３０ｇ／ｈ以上であり、７．５ｍｍ（０．１２５λ１）から２２．５ｍｍ（０．３７５λ１）の範囲で３０ｇ／ｈ以上の収量を得ることができる。さらに、オフセット距離Ｌ１を３２．５ｍｍ（０．５４２λ１）から４５ｍｍ（０．７５λ１）の範囲にすることで、従来比２倍以上の４０ｇ／ｈ以上の収量を得ることができる。
オフセット距離Ｌ１を上記所定範囲に設定することによる効果について、本発明者は以下のように考えている。つまり、超音波振動子の表面は振動波の腹になるため、オフセット距離Ｌ１をλ／４又は３λ／４の近傍とすることで、第１の容器の底面が振動波の節になる。これによって、第１の容器の底面を通過する際の振動エネルギーの損失を小さくすることができ、振動波の減衰を抑制することができる。
＜液面高さＬ２＞
液面高さＬ２は、超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒中の波長λ２を含む０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。具体的には、例えば、振動波の周波数Ｆと第１の溶媒である２－プロパノール中の音速Ｖ２から算出した値（Ｖ２／Ｆ）に調節してもよい。ここで、音速Ｖ２は２－プロパノールの温度によって変化するため、温度センサを用いた計測した２－プロパノールの温度で音速を得ている。また、周波数Ｆは超音波発振装置の設定値を用いてもよいし、実際の振動数をモニタリングした計測値を用いてもよい。
図４は、オフセット距離Ｌ１を超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒である水中での波長λ１６０ｍｍの３／４である４５ｍｍに調節して周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射後の液面高さＬ２と金属粒子の収量の関係を示す図である。
液面高さＬ２は、超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒中の波長λ２を含む０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する。具体的には、例えば、振動波の周波数Ｆと第１の溶媒である２－プロパノール中の音速Ｖ２から算出した値（Ｖ２／Ｆ）に調節してもよい。ここで、音速Ｖ２は２－プロパノールの温度によって変化するため、温度センサを用いた計測した２－プロパノールの温度で音速を得ている。また、周波数Ｆは超音波発振装置の設定値を用いてもよいし、実際の振動数をモニタリングした計測値を用いてもよい。
図４は、オフセット距離Ｌ１を超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒である水中での波長λ１６０ｍｍの３／４である４５ｍｍに調節して周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射後の液面高さＬ２と金属粒子の収量の関係を示す図である。
図４において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した溶媒を４０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量との差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
液面高さＬ２が４７ｍｍの時に金属粒子の収量が最も多くなる。ここで、４７ｍｍは振動波の２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍである。
液面高さＬ２が４７ｍｍから前後に変化すると金属粒子の収量は減少する。金属粒子の収量は３０ｇ／ｈ以上が望ましいため、液面高さＬ２は３５ｍｍ（０．７４λ２）から５９ｍｍ（１．２６λ２）の範囲が望ましい。さらに、液面高さＬ２を４１ｍｍ（０．８７２λ２）から５３ｍｍ（１．１３λ２）の範囲にすることで、４０ｇ／ｈ以上の収量を得ることができる。
液面高さＬ２が４７ｍｍの時に金属粒子の収量が最も多くなる。ここで、４７ｍｍは振動波の２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍである。
液面高さＬ２が４７ｍｍから前後に変化すると金属粒子の収量は減少する。金属粒子の収量は３０ｇ／ｈ以上が望ましいため、液面高さＬ２は３５ｍｍ（０．７４λ２）から５９ｍｍ（１．２６λ２）の範囲が望ましい。さらに、液面高さＬ２を４１ｍｍ（０．８７２λ２）から５３ｍｍ（１．１３λ２）の範囲にすることで、４０ｇ／ｈ以上の収量を得ることができる。
液面高さＬ２を上記所定範囲に設定することによる効果について、本発明者は以下のように考えている。つまり、超音波振動子の表面は振動波の腹になるため、液面高さＬ２を波長λ２の近傍とすることで、液面高さＬ２は第１の容器の底面から懸濁液の液面までの高さであるので液面が底面と同様に振動波の節になる。このため、液面で振動波が反射する際のエネルギー損失を小さくすることができる。第１の容器の底面の厚み、溶媒の温度によって、振動波の波長が少しずれるため、波長λ２を中心とするλ２前後の３λ２／４から５λ２／４の範囲にベストの条件が入ってくる。例えば、０．７４λ２から１．２６λ２の範囲である。
＜第１の金属粒子＞
金属粒子の原料である第１の金属粒子１０８はＳｎであるが、第１の金属粒子はＳｎに限らず、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、Ｓｂから選ばれた少なくとも１種類の元素を含む金属であればよく、Ｓｎ－Ｃｕ、Ｓｎ－Ａｇ、Ｓｎ－Ｂｉ、Ｓｎ－Ｓｂのような２元合金でもよく、さらにＳｎ－Ａｇ－Ｃｕ、Ｓｎ－Ａｇ－Ｂｉのような３元合金でもよい。また、第１の金属粒子は直径５～１００μｍの粒子であれば、金属粒子を作製することができるが、直径２０～４０μｍの粒子であれば更に効率的に作製することができる。
金属粒子の原料である第１の金属粒子１０８はＳｎであるが、第１の金属粒子はＳｎに限らず、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、Ｓｂから選ばれた少なくとも１種類の元素を含む金属であればよく、Ｓｎ－Ｃｕ、Ｓｎ－Ａｇ、Ｓｎ－Ｂｉ、Ｓｎ－Ｓｂのような２元合金でもよく、さらにＳｎ－Ａｇ－Ｃｕ、Ｓｎ－Ａｇ－Ｂｉのような３元合金でもよい。また、第１の金属粒子は直径５～１００μｍの粒子であれば、金属粒子を作製することができるが、直径２０～４０μｍの粒子であれば更に効率的に作製することができる。
＜金属粒子の収量と粒子径＞
図５の表１は、第１の溶媒と混合した第１の金属粒子に１２００Ｗの超音波を４時間照射した後の金属粒子の収量と粒子径を示す図である。表１において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した溶媒を３０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量の差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
図５の表１は、第１の溶媒と混合した第１の金属粒子に１２００Ｗの超音波を４時間照射した後の金属粒子の収量と粒子径を示す図である。表１において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した溶媒を３０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量の差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
金属粒子の大きさに関しては、「メジアン粒子径」なる概念を用いる。このメジアン粒子径は、動的光散乱法による粒子径測定によって得られる体積基準の粒子径分布の積算値の５０％径、いわゆるＤｖ５０を意味する。このメジアン粒子径は、レーザー光を照射した時の散乱光のゆらぎを計測して算出している。本明細書において言及する金属粒子のメジアン径は、サブミクロンサイズの粒子径分布測定に一般的に使用される動的光散乱法粒度分布測定装置（Malvern Panalytical社製、製品番号：ゼータサイザーナノZS）を用いて分散媒として純水を使用して測定した。
＜実施例及び比較例＞
図５の表１の判定の欄において、収量の所定の目安を３０ｇ／ｈとし、それに対して丸印（○）は良い評価を意味し、二重丸印（◎）は収量４０ｇ／ｈ以上で十分良い評価を意味し、バツ印（×）、所定の収量を満たさない評価を意味する。収量に関して○または◎の評価であった実験例を「実施例」とし、評価が×であった実験例を「比較例」としている。
図５の表１の判定の欄において、収量の所定の目安を３０ｇ／ｈとし、それに対して丸印（○）は良い評価を意味し、二重丸印（◎）は収量４０ｇ／ｈ以上で十分良い評価を意味し、バツ印（×）、所定の収量を満たさない評価を意味する。収量に関して○または◎の評価であった実験例を「実施例」とし、評価が×であった実験例を「比較例」としている。
[実施例１]
図５の第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を２－プロパノールと混合して懸濁液とし、オフセット距離Ｌ１を４５ｍｍ（０．７５λ１）、液面高さＬ２を４７ｍｍ（λ２）に調節しながら、周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射して金属粒子を作製した。この時の金属粒子はメジアン粒子径２３８ｎｍ、収量５１ｇ／ｈであり、この数値は十分な収量であった。
図５の第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を２－プロパノールと混合して懸濁液とし、オフセット距離Ｌ１を４５ｍｍ（０．７５λ１）、液面高さＬ２を４７ｍｍ（λ２）に調節しながら、周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射して金属粒子を作製した。この時の金属粒子はメジアン粒子径２３８ｎｍ、収量５１ｇ／ｈであり、この数値は十分な収量であった。
[実施例２～６および比較例１～３]
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、オフセット距離Ｌ１が３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）、７．５ｍｍ（０．１２５λ１）～２２．５ｍｍ（０．３７５λ１）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。オフセット距離Ｌ１が４ｍｍ（０．０６７λ１）、３０ｍｍ（０．５０λ１）、６０ｍｍ（１．０λ１）では収量は３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量が必ずしも十分とは言えない。これらの結果から、十分な収量を得るために必要なオフセット距離Ｌ１は超音波振動子から輻射される振動波の水中での波長６０ｍｍの３／４である４５ｍｍの前後３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）と、１／４である１５ｍｍの前後７．５ｍｍ（０．１２５λ１）～２２．５ｍｍ（０．３７５λ１）であり、また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためにはオフセット距離Ｌ１を３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～４５ｍｍ（０．７５λ１）にすることが好ましい。
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、オフセット距離Ｌ１が３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）、７．５ｍｍ（０．１２５λ１）～２２．５ｍｍ（０．３７５λ１）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。オフセット距離Ｌ１が４ｍｍ（０．０６７λ１）、３０ｍｍ（０．５０λ１）、６０ｍｍ（１．０λ１）では収量は３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量が必ずしも十分とは言えない。これらの結果から、十分な収量を得るために必要なオフセット距離Ｌ１は超音波振動子から輻射される振動波の水中での波長６０ｍｍの３／４である４５ｍｍの前後３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）と、１／４である１５ｍｍの前後７．５ｍｍ（０．１２５λ１）～２２．５ｍｍ（０．３７５λ１）であり、また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためにはオフセット距離Ｌ１を３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～４５ｍｍ（０．７５λ１）にすることが好ましい。
[実施例７～１０および比較例４～５]
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、液面高さＬ２が３５ｍｍ（０．７４λ２）～５９ｍｍ（１．２６λ２）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。液面高さＬ２が３５ｍｍ（０．７４λ２）未満、または５９ｍｍ（１．２６λ２）超では収量は３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量が必ずしも十分とは言えない。これらの結果から、十分な収量を得るために必要な液面高さＬ２は超音波振動子から輻射される振動波の２－プロパノール中での波長４７ｍｍの前後３５ｍｍ（０．７４λ２）～５９ｍｍ（１．２６λ２）であり、また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためには液面高さＬ２を４１ｍｍ（０．８７２λ２）～５３ｍｍ（１．１３λ２）にすることが好ましい。
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、液面高さＬ２が３５ｍｍ（０．７４λ２）～５９ｍｍ（１．２６λ２）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。液面高さＬ２が３５ｍｍ（０．７４λ２）未満、または５９ｍｍ（１．２６λ２）超では収量は３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量が必ずしも十分とは言えない。これらの結果から、十分な収量を得るために必要な液面高さＬ２は超音波振動子から輻射される振動波の２－プロパノール中での波長４７ｍｍの前後３５ｍｍ（０．７４λ２）～５９ｍｍ（１．２６λ２）であり、また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためには液面高さＬ２を４１ｍｍ（０．８７２λ２）～５３ｍｍ（１．１３λ２）にすることが好ましい。
[実施例１１～１４]
第１の金属粒子としてＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、第１の金属粒子の粒子径が５～１５０μｍであれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためには粒子径を２０～４０μｍにすることが好ましい。
第１の金属粒子としてＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、第１の金属粒子の粒子径が５～１５０μｍであれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。また、４０ｇ／ｈ以上の収量を得るためには粒子径を２０～４０μｍにすることが好ましい。
[実施例１５～１６および比較例６]
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、超音波周波数が２０～４０ｋＨｚであれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。超音波周波数が４０ｋＨｚの場合は収量が低下するが３０ｇ／ｈ以上を得ることができる。
第１の金属粒子として直径３０μｍのＳｎ粒子を用いて、実施例１と同様に、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、超音波周波数が２０～４０ｋＨｚであれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。超音波周波数が４０ｋＨｚの場合は収量が低下するが３０ｇ／ｈ以上を得ることができる。
[実施例１７～２０]
第１の金属粒子として実施例１とは異なる金属種を用いて、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、Ｓｎ以外の第１の金属粒子の場合も収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。
第１の金属粒子として実施例１とは異なる金属種を用いて、金属粒子を作製して収量を測定した。
表１から分かるように、Ｓｎ以外の第１の金属粒子の場合も収量は３０ｇ／ｈを超えており、十分な収量が得られる。
＜効果＞
かかる構成によれば、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２を超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した数値に調節しているため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
かかる構成によれば、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２を超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した数値に調節しているため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
（実施の形態２）
＜装置構造＞
図６は、実施の形態２における金属粒子作製装置１００の断面構造を示す模式断面図である。
実施の形態２における金属粒子作製装置１００は、第１の溶媒１１５とマイクロサイズの第１の金属粒子１１６とを含む懸濁液１１７が満たされる第１の容器１１８と、第１の容器１１８を浸漬させる第２の溶媒１１９が満たされる第２の容器１２０と、第１の容器１１８の下側に配置された超音波振動子１２１と、第１の容器１１８の底面と超音波振動子１２１の上面との間のオフセット距離（Ｌ１）１２２を調節するモータ１２３と、懸濁液１１７の液面高さ（Ｌ２）１２４を測定する液面センサ１２５と懸濁液１１７の液面高さを調節するポンプ１２６と、オフセット距離１２２と前記液面高さ１２４とを制御する制御部１２７を備えている。かかる構成にすることで、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器１１８内部でのキャビテーション効果を高めることができるため、直径１μｍ以下の金属粒子を効率的に作製することが可能となる。
第１の容器１１８には、送入部１２８と回収部１２９とが接続されており、ポンプを介して懸濁液１１７の出し入れができる構造になっている。
第２の容器１２０には第２の溶媒１１９が満たされており、温度調節装置１３０によって温度調節をすることができる。更に、第１の容器１１８は第２の溶媒１１９に浸漬しており、第１の容器１１８の下側には設置した超音波振動子１２１を用いて、第２の溶媒１１９と第１の容器１１８とを介して懸濁液に超音波を照射することができる構造になっている。
＜装置構造＞
図６は、実施の形態２における金属粒子作製装置１００の断面構造を示す模式断面図である。
実施の形態２における金属粒子作製装置１００は、第１の溶媒１１５とマイクロサイズの第１の金属粒子１１６とを含む懸濁液１１７が満たされる第１の容器１１８と、第１の容器１１８を浸漬させる第２の溶媒１１９が満たされる第２の容器１２０と、第１の容器１１８の下側に配置された超音波振動子１２１と、第１の容器１１８の底面と超音波振動子１２１の上面との間のオフセット距離（Ｌ１）１２２を調節するモータ１２３と、懸濁液１１７の液面高さ（Ｌ２）１２４を測定する液面センサ１２５と懸濁液１１７の液面高さを調節するポンプ１２６と、オフセット距離１２２と前記液面高さ１２４とを制御する制御部１２７を備えている。かかる構成にすることで、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器１１８内部でのキャビテーション効果を高めることができるため、直径１μｍ以下の金属粒子を効率的に作製することが可能となる。
第１の容器１１８には、送入部１２８と回収部１２９とが接続されており、ポンプを介して懸濁液１１７の出し入れができる構造になっている。
第２の容器１２０には第２の溶媒１１９が満たされており、温度調節装置１３０によって温度調節をすることができる。更に、第１の容器１１８は第２の溶媒１１９に浸漬しており、第１の容器１１８の下側には設置した超音波振動子１２１を用いて、第２の溶媒１１９と第１の容器１１８とを介して懸濁液に超音波を照射することができる構造になっている。
＜オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２＞
制御部１２７の指示によってモータ１２３で第１の容器１１８のオフセット距離Ｌ１を超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の１／４を含む０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、波長λ１の３／４を含む０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節する。例えば、オフセット距離Ｌ１を振動波の第２の溶媒中の波長λ１について、３λ１／４に調節してもよい。
つぎに、制御部１２７の指示によってポンプ１２６で懸濁液１１７を第１の容器１１８内に送入する。第１の容器１１８内の底面から液面までの液面高さＬ２が超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒中の波長λ２について、波長λ２を含む０．７４λ２以上１．２６λ２以下の位置に達したことを液面センサ１２５が検知すると制御部１２７がポンプ１２６を停止して懸濁液の送入を終える。具体的には、例えば、液面高さＬ２を振動波の第１の溶媒中の波長λ２と実質的に同一に調節してもよい。
そして、第１の容器の下側に配置した超音波振動子から超音波を照射して懸濁液１１７にキャビテーション衝撃圧を作用させてナノサイズの金属粒子を作製する。この時、懸濁液の揮発による液面高さの変動を、制御部１２７が液面センサ１２５で検知してポンプ１２６を用いて液面高さＬ２を調節する。なお、超音波照射と液面高さ調節とは並行して実施する工程である。所定時間の超音波照射が完了したらポンプ１２５を作動させて金属粒子を含む懸濁液１１７を回収する。
制御部１２７の指示によってモータ１２３で第１の容器１１８のオフセット距離Ｌ１を超音波振動子から輻射される振動波の第２の溶媒中の波長λ１の１／４を含む０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、波長λ１の３／４を含む０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節する。例えば、オフセット距離Ｌ１を振動波の第２の溶媒中の波長λ１について、３λ１／４に調節してもよい。
つぎに、制御部１２７の指示によってポンプ１２６で懸濁液１１７を第１の容器１１８内に送入する。第１の容器１１８内の底面から液面までの液面高さＬ２が超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒中の波長λ２について、波長λ２を含む０．７４λ２以上１．２６λ２以下の位置に達したことを液面センサ１２５が検知すると制御部１２７がポンプ１２６を停止して懸濁液の送入を終える。具体的には、例えば、液面高さＬ２を振動波の第１の溶媒中の波長λ２と実質的に同一に調節してもよい。
そして、第１の容器の下側に配置した超音波振動子から超音波を照射して懸濁液１１７にキャビテーション衝撃圧を作用させてナノサイズの金属粒子を作製する。この時、懸濁液の揮発による液面高さの変動を、制御部１２７が液面センサ１２５で検知してポンプ１２６を用いて液面高さＬ２を調節する。なお、超音波照射と液面高さ調節とは並行して実施する工程である。所定時間の超音波照射が完了したらポンプ１２５を作動させて金属粒子を含む懸濁液１１７を回収する。
＜粒子作製性能＞
実施の形態２に係る金属粒子作製装置１００を用いて、第１の金属粒子１１６に粒子径４０μｍのＳｎを原料としてナノサイズの金属粒子の作製を行った。第１の溶媒１１５として２－プロパノール、第２の溶媒１１９として水道水を用いた。第１の容器の下側には周波数２８ｋＨｚで出力１２００Ｗの超音波振動子を配置した。
ここで、超音波振動子１２１を動作させると、輻射面から振動波が発生して第１の容器１１８の内部でキャビテーションが発生する。このキャビテーションが圧壊する際に発生する衝撃圧が第１の金属粒子１１６の表面に作用して、金属粒子の個片１１０が発生する。発生した金属粒子の個片１１０は第１の容器１１８内部でクラスタ化して金属粒子１０９が形成される。
実施の形態２に係る金属粒子作製装置１００を用いて、第１の金属粒子１１６に粒子径４０μｍのＳｎを原料としてナノサイズの金属粒子の作製を行った。第１の溶媒１１５として２－プロパノール、第２の溶媒１１９として水道水を用いた。第１の容器の下側には周波数２８ｋＨｚで出力１２００Ｗの超音波振動子を配置した。
ここで、超音波振動子１２１を動作させると、輻射面から振動波が発生して第１の容器１１８の内部でキャビテーションが発生する。このキャビテーションが圧壊する際に発生する衝撃圧が第１の金属粒子１１６の表面に作用して、金属粒子の個片１１０が発生する。発生した金属粒子の個片１１０は第１の容器１１８内部でクラスタ化して金属粒子１０９が形成される。
＜金属粒子の収量と粒子径＞
図７の表２は、実施の形態２に係る金属粒子作製装置を用いて超音波を４時間照射して作製した金属粒子の収量と粒子径を示す図である。図７の表２において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した溶媒を４０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量との差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
金属粒子の大きさに関しては、実施の形態１と同じく「メジアン粒子径」の概念を用いている。
図７の表２は、実施の形態２に係る金属粒子作製装置を用いて超音波を４時間照射して作製した金属粒子の収量と粒子径を示す図である。図７の表２において、金属粒子の収量は、第１の容器に送入前の溶媒に混合した第１の金属粒子の質量と、第１の容器から排出した溶媒を４０分間静置後に沈殿した第１の金属粒子の質量との差分である。質量は０．０００１ｇまで測定可能な精密天秤で測定した。
金属粒子の大きさに関しては、実施の形態１と同じく「メジアン粒子径」の概念を用いている。
＜実施例及び比較例＞
図７の表２の判定の欄において、収量の所定の目安を３０ｇ／ｈとし、それに対して丸印（○）は良い評価を意味し、二重丸印（◎）は収量４０ｇ／ｈ以上で十分良い評価を意味し、バツ印（×）、所定の収量を満たさない評価を意味する。収量に関して○または◎の評価であった実験例を「実施例」とし、評価が×であった実験例を「比較例」としている。
図７の表２の判定の欄において、収量の所定の目安を３０ｇ／ｈとし、それに対して丸印（○）は良い評価を意味し、二重丸印（◎）は収量４０ｇ／ｈ以上で十分良い評価を意味し、バツ印（×）、所定の収量を満たさない評価を意味する。収量に関して○または◎の評価であった実験例を「実施例」とし、評価が×であった実験例を「比較例」としている。
［実施例２１］
第１の金属粒子として直径４０μｍのＳｎを２－プロパノールと混合して懸濁液とし、オフセット距離Ｌ１を４５ｍｍ（０．７５λ１）、液面高さＬ２を４７ｍｍ（１．０λ２）に調節して、周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射してナノサイズの金属粒子を作製した。この時のナノサイズの金属粒子はメジアン粒子径２２１ｎｍ、収量４７ｇ／ｈであり、この数値は十分な収量であった。ここで、液面高さＬ２は、超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍである。
第１の金属粒子として直径４０μｍのＳｎを２－プロパノールと混合して懸濁液とし、オフセット距離Ｌ１を４５ｍｍ（０．７５λ１）、液面高さＬ２を４７ｍｍ（１．０λ２）に調節して、周波数２８ｋＨｚの超音波を１２００Ｗで４時間照射してナノサイズの金属粒子を作製した。この時のナノサイズの金属粒子はメジアン粒子径２２１ｎｍ、収量４７ｇ／ｈであり、この数値は十分な収量であった。ここで、液面高さＬ２は、超音波振動子から輻射される振動波の第１の溶媒である２－プロパノール中での波長λ２４７ｍｍである。
［実施例２２～２３および比較例７～８］
第１の金属粒子として直径４０μｍのＳｎを用いて、実施例２１と同様に、ナノサイズの金属粒子を作製して収量を測定した。
表２から分かるように、オフセット距離Ｌ１が３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、良好な収量が得られる。オフセット距離Ｌ１が３０ｍｍ（０．５λ１）、または６０ｍｍ（１．０λ１）の場合は収量が３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量は必ずしも十分とは言えない。
第１の金属粒子として直径４０μｍのＳｎを用いて、実施例２１と同様に、ナノサイズの金属粒子を作製して収量を測定した。
表２から分かるように、オフセット距離Ｌ１が３７．５ｍｍ（０．６２５λ１）～５２．５ｍｍ（０．８７５λ１）であれば収量は３０ｇ／ｈを超えており、良好な収量が得られる。オフセット距離Ｌ１が３０ｍｍ（０．５λ１）、または６０ｍｍ（１．０λ１）の場合は収量が３０ｇ／ｈ未満に低下するため、収量は必ずしも十分とは言えない。
かかる構成によれば、オフセット距離Ｌ１と液面高さＬ２とを超音波振動子から輻射される振動波の波長λから算出した数値範囲に調節しているため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができる。
なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び／又は実施例のうちの任意の実施の形態及び／又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び／又は実施例が有する効果を奏することができる。
本発明の金属粒子の作製方法および装置は、オフセット距離と液面高さとを超音波振動子から輻射される振動波の波長から算出した数値範囲に調節している。このため、振動波の反射・減衰の影響による音圧低下を抑制し、第１の容器内部でのキャビテーション効果を高めてナノサイズの金属粒子生成量を向上させることができるため、直径１μｍ以下の金属粒子を効率的に作製することが可能となる。これにより、Ｓｉ、ＧａＮ、ＳｉＣ等の材料で形成された半導体素子とリードフレームとを接合する接合材料に用いる粒子径１μｍ以下のナノスケールの金属粒子の作製方法および装置の用途に適用できる。
１００ 金属粒子作製装置
１０１ オフセット距離Ｌ１調節工程
１０２ 懸濁液送入工程
１０３ 懸濁液の液面高さＬ２調節工程
１０４ 超音波照射工程
１０５ 懸濁液の液面高さＬ２調節工程
１０６ 超音波照射停止工程
１０７ 懸濁液回収工程
１０８ 第１の金属粒子
１０９ 金属粒子
１１０ 金属粒子の個片
１１１ 第１の溶媒
１１２ 超音波
１１３ 気泡
１１４ 衝撃波
１１５ 第１の溶媒
１１６ 第１の金属粒子
１１７ 懸濁液
１１８ 第１の容器
１１９ 第２の溶媒
１２０ 第２の容器
１２１ 超音波振動子
１２２ オフセット距離Ｌ１
１２３ モータ
１２４ 液面高さＬ２
１２５ 液面センサ
１２６ ポンプ
１２７ 制御部
１２８ 送入部
１２９ 回収部
１３０ 温度調節装置
１０１ オフセット距離Ｌ１調節工程
１０２ 懸濁液送入工程
１０３ 懸濁液の液面高さＬ２調節工程
１０４ 超音波照射工程
１０５ 懸濁液の液面高さＬ２調節工程
１０６ 超音波照射停止工程
１０７ 懸濁液回収工程
１０８ 第１の金属粒子
１０９ 金属粒子
１１０ 金属粒子の個片
１１１ 第１の溶媒
１１２ 超音波
１１３ 気泡
１１４ 衝撃波
１１５ 第１の溶媒
１１６ 第１の金属粒子
１１７ 懸濁液
１１８ 第１の容器
１１９ 第２の溶媒
１２０ 第２の容器
１２１ 超音波振動子
１２２ オフセット距離Ｌ１
１２３ モータ
１２４ 液面高さＬ２
１２５ 液面センサ
１２６ ポンプ
１２７ 制御部
１２８ 送入部
１２９ 回収部
１３０ 温度調節装置
Claims (9)
- 第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされた第１の容器が第２の溶媒中に浸漬され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子を前記第１の容器の下側に配置し、
前記超音波振動子から前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に２０ｋＨｚ～４０ｋＨｚの超音波を照射し、
前記第１の金属粒子からナノサイズの金属粒子を作製するナノサイズの金属粒子作製方法であって、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかに調節し、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下に調節する、
ナノサイズの金属粒子作製方法。 - 前記オフセット距離Ｌ１は、前記超音波振動子の周波数Ｆと、前記第２の溶媒の温度Ｔ２から算出した前記第２の溶媒中の音速Ｖ２とを用いて調節する、請求項１に記載のナノサイズの金属粒子作製方法。
- 前記液面高さＬ２は、前記超音波振動子の周波数Ｆと、前記懸濁液の温度Ｔ１から算出した前記第１の溶媒中の音速Ｖ１とを用いて調節する、請求項１に記載のナノサイズの金属粒子作製方法。
- 前記第２の溶媒中の波長λ１と前記第１の溶媒中の波長λ２とが実質的に同一であって、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを
Ｌ１＝３×Ｌ２／４、またはＬ１＝１×Ｌ２／４に調節する、請求項１に記載のナノサイズの金属粒子作製方法。 - 前記第１の金属粒子は、Ｓｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、及びＳｂから選ばれた少なくとも１つの元素を含む、請求項１に記載のナノサイズの金属粒子作製方法。
- 第１の溶媒とマイクロサイズの第１の金属粒子とを含む懸濁液が満たされる第１の容器と、
前記第１の容器を浸漬させる第２の溶媒が満たされる第２の容器と、
前記第１の容器の下側に配置され、前記第２の溶媒を介して前記第１の容器の底面に超音波を照射する超音波振動子と、
前記第１の容器の底面と前記超音波振動子の上面との間のオフセット距離Ｌ１を調節するモータと、
前記第１の容器の底面から前記懸濁液の液面までの液面高さＬ２を測定する液面センサと、
前記懸濁液の液面を調節するポンプと、
前記モータ、前記液面センサ、及び、前記ポンプを制御して、前記オフセット距離Ｌ１と前記液面高さＬ２とを調節する制御部と、
を備え、
前記制御部は、前記オフセット距離Ｌ１を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第２の溶媒中の波長λ１について、０．１２λ１～０．３８λ１の範囲、又は、０．５４λ１～０．８８λ１の範囲のいずれかとする、ナノサイズの金属粒子作製装置。 - 前記制御部は、前記液面高さＬ２を、前記超音波振動子から輻射される振動波の前記第１の溶媒中の波長λ２について、０．７４λ２以上１．２６λ２以下とする、請求項６に記載のナノサイズの金属粒子作製装置。
- 前記第１の懸濁液の温度と前記第２の溶媒の温度とを制御するための温度調節装置をさらに備える、請求項６に記載のナノサイズの金属粒子作製装置。
- 前記第１の金属粒子は、Ｓｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｉ、及びＳｂから選ばれた少なくとも１つの元素を含む、請求項６に記載のナノサイズの金属粒子作製装置。
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|---|---|---|---|
| JP2020173452A JP2022064682A (ja) | 2020-10-14 | 2020-10-14 | ナノサイズの金属粒子作製方法および装置 |
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| JP2020173452A JP2022064682A (ja) | 2020-10-14 | 2020-10-14 | ナノサイズの金属粒子作製方法および装置 |
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