JP2022016135A - 環境汚染ガスの分解方法 - Google Patents
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Abstract
Description
前提1:高温特性に優れるとともに、汎用性のある金属材料、例えば、ステンレス鋼やニッケル合金で製作すること。
前提2:反応器が自重等の荷重に耐え、その構造を維持して、工業レベルで使用することが可能な1300℃以下の温度範囲で、より望ましくは1200℃以下の温度範囲で使用すること。
前提3:1000時間程度は使用可能な耐久性を有すること。
前提4:反応器の耐久性の維持と分解のメリットを享受可能な反応時間、例えば、2秒以下程度の時間で反応を完了する容積であること。
図18に示すように、文献2発明に基づいて、市販のニッケル合金から製作した直径125mm,長さ1500mmの円筒形の反応器50内に、反応助剤として鉄又は鉄を含む合金を配置し、電気ヒータ90で900℃に加熱・保持した。なお、反応器50内の温度は反応器50に設置した温度計95で測定した。その後、環境汚染ガスボンベ65から圧力調整弁66と流量計67を介して、環境汚染ガス60として10kg/hのCF4と、ボイラ115から圧力調整弁116と流量計117を介して5kg/hの過熱蒸気120と、エアコンプレッサ85から圧力調整弁86と流量計87を介して100L/minの空気80を、それぞれ常圧の反応器50内に供給して、CF4を過熱蒸気120と反応させた。そして、反応器50から排出した分解ガスを冷却器100で冷却して、中和槽125に装備した3連のシャワー塔130に順次供給するとともに水酸化カルシウム水をシャワーリングすることによって、分解ガスに含まれる酸性ガスを中和した後、排気ファン110で吸引して大気に放出した。この大気に放出前の分解ガスをサンプリングして分析した。その分析結果を表1に示す。
反応器50の温度を従来例2では1050℃とし、従来例3では1200℃とした以外は従来例1と同一の条件で実験を行った。従来例4では、CF4の供給量を1kg/hに、過熱蒸気の供給量を0.5kg/hにそれぞれ変更した以外は、従来例3と同一の条件で実験を行った。その分析結果を表1に示す。
従来例5は、分解するガスをCF4からSF6に変更した以外は、従来例1と同一の条件で実験を行った。従来例6では反応器50の温度を1050℃とし、従来例7では反応器50の温度を1200℃とした以外は、従来例5と同一の条件で実験を行った。その分析結果を表2に示す。
推論1:フッ素原子に起因するCF4やSF6の化学的安定性を何らかの手段で阻害し、その安定構造を崩す必要があること。
この推論1に基づき、CF4やSF6の安定構造について検証する過程の中で、分解を目的とする手段ではないが、気化しやすい化合物の同定・定量を行うガスクロマトグラフの原理から着想を得て、高温に加熱された固体表面から放出される熱電子に着目した。
推論2:CF4やSF6の化学的安定性を阻害し、その安定構造を崩す手段及び基準として、熱電子を用いることができること。
推論3:所定の仕事関数の熱電子供給材料を所定の高温に加熱すると、真空下でなければ、熱電子は熱電子供給材料から殆ど放出されないまま、その表面近傍にフェルミレベル以上のエネルギー準位で滞留していること。
推論4:反応器内で熱電子供給材料から熱電子が放出されなくても、熱電子供給材料が熱電子を放出可能な状態で表面に滞留させていれば、そこにフッ素原子を含むCF4やSF6を接触させれば、熱電子がCF4やSF6を構成するフッ素原子に取り込まれ、イオン化して離脱することによって、CF4やSF6の化学的安定性を阻害することができること。
推論5:CF4やSF6を、熱電子を吸収できる状態まで活性化し、かつ、熱電子供給材料の表面に、CF4やSF6の化学的安定性を阻害するのに必要な量の熱電子が滞留している状態を創出すれば、CF4やSF6を熱電子供給材料に接触させることによって、CF4やSF6を分解できること。
工程1:フッ素原子を有する環境汚染ガスを特定する工程。
工程2:所定温度に保持した反応器内に収納した仕事関数の小さい第1試用熱電子供給材料に、工程1で特定した環境汚染ガスを接触させて分解するとともに、反応器内の温度を変更することによって、分解率が99.9%以上となる温度範囲を測定することによって、工程1で特定した環境汚染ガスが活性化する温度範囲を測定する工程。
工程3:第1試用熱電子供給材料より仕事関数の大きい第2試用熱電子供給材料を反応器内に収納し、反応器内の温度を工程2で測定した温度の下限温度から、工程1で特定した環境汚染ガスの分解率を99.9%以上となるまで上昇させ、分解率が99.9%を超えた温度から工程1で特定した環境汚染ガスの分解に必要な熱電子の量を算出する工程。
工程4:工程2で測定した温度範囲において、工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留させることのできる熱電子供給材料を選択する工程。
工程5:工程4で選択した熱電子供給材料を収納し、該熱電子供給材料が工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留する温度以上の温度に反応器内を保持し、工程1で特定した環境汚染ガスを反応器内に供給して、熱電子供給材料に接触させて分解する工程。
・CF4に代表されるPFCやSF6等の難分解性の環境汚染ガスを99.9%以上の分解率で分解すること。
・反応温度として、1300℃以下の温度範囲で、より望ましくは1200℃以下の温度範囲で分解すること。
・2秒以内程度の分解時間で分解すること。
・分解によって酸性ガスを生成しないこと。
CF4 → BaOee
BaOeeCF4(接触状態) → CF3・、F-、BaO+e
BaO+eCF3 → CF2:、2F-、BaO2+:
BaO2+:+2F- → BaF2+O:
CF2:+O: → COF2
BaOee+COF2 → BaF2+CO2
2BaO+CF4 → 2BaF2+CO2
この反応によってCF4が分解されるのは、電気陰性度が大きく、電子親和力の大きいFがバランスよく結合しており、安定性が高くて分解が困難なCF4に対して、熱電子の授受をきっかけとしてCF4のFを遊離イオンとすることで結合バランス(正四面体構造)を崩し、547kJ/molあった結合力を一般的な結合力である441kJ/molまで下げることと、強い反応をするイオン反応、ラジカル反応が各部で連続して発生し、分解が連鎖的に継続されるためである。
要件1:環境汚染ガスが活性化していること。
→即ち、環境汚染ガス中のフッ素原子が電子を受け取るレベルまで活性化している必要がある。
要件2:熱電子供給材料の表面における必要量の熱電子が滞留していること。
→即ち、環境汚染ガス中のフッ素原子に必要量の熱電子を供給可能な量の熱電子が熱電子供給材料の表面に滞留している必要がある。
事実1:CF4は、1100℃以上であれば、要件1を充足すること(実施例3)。
事実2:BaOは、1100℃以上であれば、CF4に対して要件2を充足すること(実施例3)。
事実3:Al2O3は、1300℃以上であれば、CF4に対して要件2を充足すること(実施例4)。
事実4:SF6は、800℃以上であれば、要件1を充足すること(実施例10)。
事実5:BaOは、800℃以上であれば、SF6に対して要件2を充足すること(実施例10)。
事実6:Al2O3は、1100℃以上であれば、SF6に対して要件2を充足すること(実施例11)。
知見1:SF6は800℃で、CF4は1100℃で活性化して要件1を充足すること。
知見2:SF6が活性化する800℃以上で、CF4が活性化する1100℃までの温度領域であれば、環境汚染ガスの殆どが活性化すること。
知見3:事実3に基づき、仕事関数が4.70eVと大きいAl2O3の1300℃における滞留電子量を上回る滞留電子量を有する熱電子供給材料は、環境汚染ガスに対して要件2を充足すること。
知見4:仕事関数が、BaOより大きくAl2O3より小さい熱電子供給材料は、環境汚染ガスに対して、800℃~1300℃の温度範囲で要件2を充足すること。
分解する環境汚染ガスとしてCF4に代えて、10kg/hのCCl4を反応器50に供給し、反応器50の温度を従来例8では800℃とし、従来例9では900℃とした以外は従来例1と同一の条件で実験を行った。その分析結果を表17に示す。
β…SF6を分解率99.9%以上で分解可能な温度条件と熱電子密度の下限のグラフ
γ…CaOの700℃と1300℃における熱電子密度の算出値をプロットとして結ん だグラフ
θ…FeOの700℃と1300℃における熱電子密度の算出値をプロットとして結ん だグラフ
10…CF4を分解可能な範囲
20…SF6を分解可能な範囲
30…CaOの700℃における熱電子密度の算出値
35…CaOの1300℃における熱電子密度の算出値
40…FeOの700℃における熱電子密度の算出値
45…FeOの1300℃における熱電子密度の算出値
50…反応器
55…熱電子供給材料
60…環境汚染ガス
65…環境汚染ガスボンベ
70…助燃剤
75…助燃剤ボンベ
80…空気
85…エアコンプレッサ
工程1:フッ素原子を有する環境汚染ガスを特定する工程。
工程2:所定温度に保持した反応器内に収納した仕事関数の小さい第1試用熱電子供給材料に、工程1で特定した環境汚染ガスを接触させて分解するとともに、反応器内の温度を変更することによって、分解率が99.9%以上となる温度範囲を測定することによって、工程1で特定した環境汚染ガスが活性化する温度範囲を測定する工程。
工程3:第1試用熱電子供給材料より仕事関数の大きい第2試用熱電子供給材料を反応器内に収納し、反応器内の温度を工程2で測定した温度の下限温度から、工程1で特定した環境汚染ガスの分解率を99.9%以上となるまで上昇させ、分解率が99.9%を超えた温度から工程1で特定した環境汚染ガスの分解に必要な熱電子の量を算出する工程。
工程4:工程2で測定した温度範囲において、工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留させることのできる熱電子供給材料を選択する工程。
工程5:工程4で選択した熱電子供給材料を収納し、該熱電子供給材料が工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留する温度以上の温度に反応器内を保持し、工程1で特定した環境汚染ガスを反応器内に供給して、熱電子供給材料に接触させて分解する工程。
・CF4に代表されるPFCやSF6等の難分解性の環境汚染ガスを99.9%以上の分解率で分解すること。
・反応温度として、1300℃以下の温度範囲で、より望ましくは1200℃以下の温度範囲で分解すること。
・2秒以内程度の分解時間で分解すること。
・分解によって酸性ガスを生成しないこと。
Claims (28)
- 所定温度に保持した反応器内で、
活性化させたフッ素原子を含む環境汚染ガスを、
表面に所定量の熱電子を滞留させた熱電子供給材料に接触させることにより、
フッ素原子を環境汚染ガスから遊離させることを特徴とする環境汚染ガスの分解方法。 - フッ素原子が熱電子を取り込んで環境汚染ガスから遊離する請求項1記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子を取り込んだフッ素原子が環境汚染ガスから遊離することによって、フッ素原子と他の原子の結合を開裂させて、環境に負荷を与えないガスに分解する請求項1又は2記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料を収納した反応器を所定温度に保持するとともに、反応器内にフッ素原子を含む環境汚染ガスを供給して活性化させる請求項1,2又は3記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料の表面に、活性化させた環境汚染ガス中のフッ素原子に電子を供給する必要量の熱電子を滞留させた請求項1,2,3又は4記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 環境汚染ガス中のフッ素原子を活性化させて、電子を受け取り可能な状態とした請求項1,2,3,4又は5記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 反応器内に助燃剤を供給して所定温度に保持する請求項1,2,3,4,5又は6記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 助燃剤とともに、反応器内に空気を供給する請求項7記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 助燃剤として、可燃性ガスを使用する請求項7又は8記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 可燃性ガスとして、LPガスを使用する請求項9記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 反応器内の温度を、環境汚染ガス中のフッ素原子を活性化させて、電子を受け取り可能な状態とするとともに、熱電子供給材料の表面に、活性化させた環境汚染ガス中のフッ素原子に電子を供給する必要量の熱電子を滞留させる温度に保持する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9又は10記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 反応器内の温度を1300℃以下に保持する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10又は11記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 反応器内の温度を800℃~1300℃の温度範囲に保持する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10又は11記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 環境汚染ガスの分解率が99.9%以上の分解率で分解する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12又は13記載の環境汚染ガスの分解方法。
- フッ素原子を含む環境汚染ガスが、C-F結合又はS-F結合を有する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13又は14記載の環境汚染ガスの分解方法。
- フッ素原子を含む環境汚染ガスが、PFC類である請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14又は15記載の環境汚染ガスの分解方法。
- フッ素原子を含む環境汚染ガスが、CF4である請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15又は16記載の環境汚染ガスの分解方法。
- フッ素原子を含む環境汚染ガスが、SF6である請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14又は15記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料として、仕事関数が5.0eV以下であって、自由電子を持つとともに毒性のない固体の金属類又はその酸化物を使用する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17又は18記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料として、仕事関数が4.0eV以下であって、自由電子を持つとともに毒性のない固体の金属類又はその酸化物を使用する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17又は18記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料として、BaOを使用する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18,19又は20記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 熱電子供給材料として、Al2O3を使用する請求項1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18又は19記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 請求項1~請求項22のいずれかに記載の環境汚染ガスの分解方法であって、下記の工程1~工程5を順次行うことを特徴とする環境汚染ガスの分解方法。
工程1:フッ素原子を有する環境汚染ガスを特定する工程。
工程2:所定温度に保持した反応器内に収納した仕事関数の小さい第1試用熱電子供給材料に、工程1で特定した環境汚染ガスを接触させて分解するとともに、反応器内の温度を変更することによって、分解率が99.9%以上となる温度範囲を測定することによって、工程1で特定した環境汚染ガスが活性化する温度範囲を測定する工程。
工程3:第1試用熱電子供給材料より仕事関数の大きい第2試用熱電子供給材料を反応器内に収納し、反応器内の温度を工程2で測定した温度の下限温度から、工程1で特定した環境汚染ガスの分解率を99.9%以上となるまで上昇させ、分解率が99.9%を超えた温度から工程1で特定した環境汚染ガスの分解に必要な熱電子の量を算出する工程。
工程4:工程2で測定した温度範囲において、工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留させることのできる熱電子供給材料を選択する工程。
工程5:工程4で選択した熱電子供給材料を収納し、該熱電子供給材料が工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留する温度以上の温度に反応器内を保持し、工程1で特定した環境汚染ガスを反応器内に供給して、熱電子供給材料に接触させて分解する工程。 - 第1熱電子供給材料として、仕事関数1.10eVのBaOを使用する請求項23記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 第2熱電子供給材料として、仕事関数4.70eVのAl2O3を使用する請求項23又は24記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 工程2の温度として、反応器内の温度から段階的に変更して、分解率が99.9%以上となる温度範囲を測定する請求項23,24又は25記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 工程3の温度として、工程2における分解率99.9%を下回る温度から、工程3における分解率が99.9%を超える温度まで段階的に上昇させる請求項23,24,25又は26記載の環境汚染ガスの分解方法。
- 工程5における反応器内の保持温度を、工程3で算出した熱電子量を上回る熱電子を滞留する温度の下限値とする請求項23,24,25,26又は27記載の環境汚染ガスの分解方法。
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