JP2022013430A - シミュレーション方法、プログラム、シミュレーション装置、データベース、膜形成装置および物品製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】硬化性組成物の膜を形成する処理における該硬化性組成物の挙動を計算するために有利な技術を提供する。【解決手段】第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理における前記硬化性組成物の挙動を予測するシミュレーション方法は、前記第１部材または前記第２部材が有するパターン要素の特徴量、前記第１部材と前記第２部材との距離、および、前記硬化性組成物の流動のしやすさの相互の関係を示す特性情報に基づいて、前記挙動を計算する計算工程を含む。【選択図】図８

Description

本発明は、シミュレーション方法、プログラム、シミュレーション装置、データベース、膜形成装置および物品製造方法に関する。

基板の上に硬化性組成物を配置し、該硬化性組成物と型とを接触させ、該硬化性組成物を硬化させることによって該基板の上に硬化性組成物の硬化物からなる膜を形成する膜形成方法がある。このような膜形成方法は、インプリント方法および平坦化方法等に適用されうる。インプリント方法では、パターンを有する型を用いて、基板の上の硬化性組成物に該型のパターンが転写される。平坦化方法では、平坦面を有する型を用いて、基板の上の硬化性組成物と該平坦面とを接触させ該硬化性組成物を硬化させることによって平坦な上面を有する膜が形成される。

基板の上には、硬化性組成物が液滴もしくは膜の状態で配置されうる。その後、基板の上の硬化性組成物に型が接触させられうる。これにより、型と基板との間に硬化性組成物が充填される。このような処理においては、例えば、厚さが均一な硬化性組成物の膜を形成すること、膜中に気泡がないことなどが重要であり、これを実現するために、硬化性組成物への型の接触方法および条件等が調整されうる。このような調整を、膜形成装置を使った膜形成を伴う試行錯誤によって実現するためには、膨大な時間と費用を必要とする。そこで、このような調整を支援するシミュレータの登場が望まれる。

硬化性組成物が型と基板との間に充填される過程では、型と基板との間の空間を硬化性組成物が流動する。この時の硬化性組成物の流動のしやすさを表す指標を流抵抗と呼ぶ。流抵抗が大きい場合は流動しにくく、流抵抗が小さい場合は流動しやすい。流抵抗は、型が有するパターンの形状に依存しうる。したがって、硬化性組成物の充填過程を正確に計算するためには型が有するパターンの形状を考慮する必要がある。特許文献１には、濡れ性データベースを使い、型の凹凸パターンに対応した濡れ性を規定して解析することによって、型のパターン形状を考慮した充填過程の計算を行うことが記載されている。

特許第５５９９３５６号公報

しかし、硬化性組成物の充填過程における流抵抗は、型のパターンの形状に加えて、型と基板との距離にも依存しうる。特許文献１では、型と基板との距離が考慮されていない。

本発明は、硬化性組成物の膜を形成する処理における該硬化性組成物の挙動を計算するために有利な技術を提供することを目的とする。

本発明の１つの側面は、第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理における前記硬化性組成物の挙動を予測するシミュレーション方法に係り、前記シミュレーション方法は、前記第１部材または前記第２部材が有するパターン要素の特徴量、前記第１部材と前記第２部材との距離、および、前記硬化性組成物の流動のしやすさの相互の関係を示す特性情報に基づいて、前記挙動を計算する計算工程を含む。

本発明によれば、硬化性組成物の膜を形成する処理における該硬化性組成物の挙動を計算するために有利な技術が提供される。

実施形態における充填過程を示す断面図。 実施形態における型のパターン領域を示す俯瞰図。 型と基板との距離と流抵抗比との関係を例示する図。 実施形態における充填過程を示す俯瞰図。 実施形態の充填過程における流速分布を示す図。 実施形態におけるインプリント装置およびシミュレーション装置の構成を示す概略図。 一般的な手法における計算格子を例示する図。 実施形態のシミュレーション方法を説明するためのフローチャート。 データベースの構造を例示する図。 実施形態における計算領域、計算格子および計算要素を例示する図。 物品製造方法を例示する図。

以下、添付図面を参照して実施形態を詳しく説明する。なお、以下の実施形態は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。実施形態には複数の特徴が記載されているが、これらの複数の特徴の全てが発明に必須のものとは限らず、また、複数の特徴は任意に組み合わせられてもよい。更に、添付図面においては、同一もしくは同様の構成に同一の参照番号を付し、重複した説明は省略する。

図１は、基板１０３の上に配置された硬化性組成物１０２にパターン１０４を有する型１０１を接触させたときの状態を模式的に示す断面図である。基板１０３の上に配置された硬化性組成物１０２に型１０１を接触させることによって、基板１０３と型１０１との間の空間に硬化性組成物１０２が広がって、該空間に硬化性組成物１０２が充填されうる。基板１０３に対して、硬化性組成物１０２は、複数の液滴の形態で、又は、膜の形態で、供給されうる。図２は、型１０１の一部分を模式的に示す俯瞰図である。図２において、パターン１０４は、複数のパターン要素２０１と複数の非パターン要素２０２とで構成される。図２の例では、パターン要素２０１および非パターン要素２０２は、Ｘ方向の幅が同じで、かつ、繰り返しパターンを構成するように配置され、これによりパターン１０４が構成されているが、パターン１０４の形状はこれに限らない。パターン要素２０１は、型１０１のパターン領域に形成された凹部であり、その中に硬化性組成物１０２が充填される部分でありうる。非パターン要素２０２は、パターン領域におけるパターン要素２０１以外の部分でありうる。

硬化性組成物１０２に型１０１が接触させられて型１０１と基板１０３との距離Ｇが小さくされると、基板１０３と型１０１との間の空間に対する硬化性組成物１０２の充填が促進される。硬化性組成物１０２の充填過程における流抵抗は、パターン１０４を構成するパターン要素２０１の形状および配置等の特徴量と、距離Ｇとに依存しうる。ここでは、パターン１０４を構成するパターン要素２０１の形状における最も特徴的な軸が主軸として定義される。一つの例において、パターン要素を矩形で近似した場合にそのパターン要素が延びている方向を示す１又は複数の角度情報を抽出し、最も特徴的な角度方向を主軸とすることができる。図２に例示されるパターン１０４は、パターン要素２０１がラインパターンであり、Ｙ軸方向が主軸である。

型１０１と基板１０３との距離Ｇが同じであれば、型１０１がパターン１０４（パターン要素２０１）を有しない場合の硬化性組成物の流抵抗の値Ｋ０よりも型１０１がパターン１０４（パターン要素２０１）を有する場合の硬化性組成物の流抵抗の値Ｋが小さい。これは、パターン要素２０１が配置された領域においてパターン深さＤの分だけ流路が広がることによる。

図３には、型１０１と基板１０３との距離Ｇをパターン深さＤで規格化した値（Ｇ／Ｄ）を横軸とし、流抵抗比Ｋ／Ｋ０を縦軸としてグラフが例示されている。実線は、主軸と垂直な方向（Ｘ方向）に硬化性組成物１０２が流動する場合の流抵抗比を例示し、破線は、主軸と平行な方向（Ｙ方向）に流動する場合の流抵抗比を例示している。距離Ｇがゼロに近づくに従って、型１０１がパターン１０４を有しない場合の流抵抗の値Ｋ０は、型１０１がパターン１０４を有する場合の流抵抗の値Ｋより大きくなる。結果として、距離Ｇがゼロに近づくに従って流抵抗比Ｋ／Ｋ０が小さくなる。距離Ｇがゼロの近傍では、硬化性組成物１０２は主軸と垂直な方向（Ｘ方向）には流動できなくなる。つまり、距離Ｇがゼロに近づくに従って、主軸と垂直な方向（Ｘ方向）における流抵抗が無限大に漸近してゆく。一方、主軸と平行な方向（Ｙ方向）においては、パターン要素２０１を流動することができるため、距離Ｇがゼロの近傍において流抵抗が有限の値を持つ。また、距離Ｇがゼロに近づくに従って、主軸と平行な方向（Ｙ方向）についての流抵抗値と主軸と垂直な方向（Ｘ方向）についての流抵抗比との差が大きくなってゆく。すなわち、距離Ｇがゼロに近づくに従って硬化性組成物１０２の流動のしやすさについての異方性が大きくなる。あるいは、主軸に対する方向ごとの流抵抗比（Ｋ／Ｋ０）は、硬化性組成部１０２の流動のしやすさについての異方性を示す。

パターン１０４を有する型１０１における硬化性組成物１０２の充填過程をシミュレーションするためには、流動のしやすさについての異方性が考慮されるべきである。型と基板との距離Ｇが時間の経過に伴って変化するときの充填過程をシミュレーションする場合、各時刻（経過時間）について、型と基板との距離Ｇにおける流動のしやすさについての異方性が考慮されるべきである。これは、種々の特徴量のパターン要素の各々について、主軸を基準とする流動の方向毎の流抵抗比と距離Ｇとの関係を計算し、パターン要素の特徴量、距離Ｇおよび流抵抗比の相互の関係を示す特性情報を格納したデータベースを生成しておくことで容易化されうる。このようなデータベースを生成しておくことにより、パターン要素の特徴量および距離Ｇをキーとして、硬化性組成物の流動のしやすさ、即ち主軸に対する方向毎の流抵抗比（Ｋ／Ｋ０）をデータベースから得ることができる。ここで、距離Ｇをパターン深さＤで規格化することによって、データベースを構成するデータの量を抑制することができる。例えば、パターン深さＤが変更になった場合でも、距離Ｇとパターン深さＤとの比を求めれば、同じデータベースから流抵抗比（Ｋ／Ｋ０）を得ることができるため、パターン深さＤ毎の流抵抗比（Ｋ／Ｋ０）のデータを作る必要はない。データベースは、離散データの集合として生成されてもよい。その場合、データベースに含まれていない条件については補間手法によって求めることができる。また、データベースに相当する情報は、数式で与えられてもよい。一例において、数式は、曲面が表現できるものでありうる。

データベースを生成する生成工程において、データベースを構成するデータは、パターン要素の形状を示す特徴量毎に、距離Ｇを振りながら一般的な３次元流体シミュレーションを実行することによって計算されうる。各々の３次元流体シミュレーションは、例えば、次のような方法で行われうる。少なくとも１周期分のパターンが含まれる領域をパターン領域から切り出し、流れの方向の境界部に圧力差を与えて、設定された流路高さについて、３次元流体シミュレーションを実行することで、その流路高さにおける流量の値を算出できる。その流量を圧力勾配で割ることで、流抵抗Ｋを算出することができる。このように１周期分のパターンが含まれる領域をパターン領域から切り出して計算することで、計算領域を小さくすることができ、計算コストを削減することができる。１周期分のパターンは、例えば、パターン領域に配置されたパターンがラインアンドスペースパターンである場合には、ラインパターンを構成する１つのパターン要素とそれに隣接する１つの非パターン要素で構成される。

また、ラインパターンに対しては、上記の一般的な３次元流体シミュレーションを用いずに、より簡便に流抵抗を算出することも可能である。例えば、ラインパターンに対して平行な方向に対しては、以下の式１で示される方程式を解くことで、流速分布が得られる。

・・・（式１）

ここで、ｕ_ｚはラインパターンに平行な方向の流速であり、ｄｐ／ｄｚはｚ方向の圧力勾配、μは硬化性組成物の粘度である。ｕ_ｚをｘｙ面内で積分することで総流量Ｑｚが求まり、Ｑｚを圧力勾配ｄｐ／ｄｚと計算領域の幅で割ることで、パターンの影響が考慮された流抵抗Ｋを算出することが可能である。この方程式は２次元となるため、一般的な３次元流体シミュレーションと比較して計算コストが大幅に削減できる。一方、ラインパターンに直交する方向の流れについては、流れ関数φに関する以下の式２で示される方程式を解くことによって求めることができる。

・・・（式２）

ここで、ｘ軸方向がラインパターンに直交する方向、ｙ軸方向が流路高さの方向に対応する。ここで、流速ｕ_ｘは流れ関数φをｙ軸方向に偏微分することによって算出される。ｕ_ｘを流路高さの方向（ｙ軸方向）に積分した値が、ラインパターンに直交する方向のフラックスＱ_ｘとなる。一方、ｘ方向の圧力は以下の式３で記述される。

・・・（式３）

この圧力勾配ｄｐ／ｄｚとフラックスＱ_ｘとの比から、ラインパターンの影響が考慮された流抵抗Ｋを求めることができる。この方程式も２次元となるため、一般的な３次元流体シミュレーションよりも計算コストが大幅に低くなる利点がある。上記の手法は、ラインパターンを例にとって説明をしたが、パターンの主軸方向に一様なパターン形状であれば、ラインパターン以外の形状のパターンに対しても適用可能である。

図４には、硬化性組成物が異方性を有しながら基板と型１０１との間の空間およびパターン要素２０１に充填されてゆく過程が模式的に示されている。図４は型１０１のパターン１０４の部分的な俯瞰図であり、充填エリア４０１は硬化性組成物の充填が完了した領域を示す。図４の中央付近から周辺方向に硬化性組成物が広がってゆく様子が充填エリア４０１の矢印で表されている。パターン要素２０１の主軸と平行な方向（Ｙ軸方向）に早く充填が進み、パターン要素２０１の主軸と垂直な方向（Ｘ方向）の充填が遅いことが分かる。

図５には、図４で例示された充填過程における流速分布の一例が示されている。図５は、型１０１のパターン１０４の部分的な断面図であり、図５（ａ）における白線は紙面垂直方向の速度コンターを示し、図５（ｂ）における白線は流線５０１を、白黒の濃淡は流速を表している。図５（ａ）は、パターン要素２０１の主軸と平行な方向（Ｙ方向）における硬化性組成物１０２の流速分布の計算結果を示している。白黒の濃淡において、より白い領域の流速が早いことを示しており、パターン要素２０１内の流速が早いことが分かる。図５（ｂ）は、主軸と垂直な方向（Ｘ方向）における硬化性組成物１０２の流れの計算例を示している。パターン要素２０１内は流速が遅く、ほとんど流れが発生していないことが分かる。このように、パターン要素の２０１のパターン深さＤが型と基板との距離Ｇと同じか、それより小さくなるような状況では、特にパターン要素２０１の主軸に対して平行な方向（Ｙ方向）と垂直な方向（Ｘ方向）との間で充填速度に差が生じ、異方性が大きくなる。

以上の説明では、例示的にパターン要素２０１の主軸に対して平行な方向と垂直な方向についての流抵抗比を示したが、その他の角度方向に対しても計算を行い、その計算結果を含むデータベースを作成しておいてもよい。

本実施形態では、硬化性組成物の流動のしやすさに対してパターン要素が与える影響を実効物性値によって表現することによって、パターン要素の形状を解像できる大きさで計算対象空間をメッシュ分割することなく硬化性組成物の流動を予測する。具体的には、パターン要素が無い状態での硬化性組成物の流動のしやすさに対する、パターン要素がある状態での硬化性組成物の流動のしやすさの相違を、硬化性組成物の物性値を疑似的に変化させて表現する。一例としての硬化性組成物の物性値は、粘度、表面張力、密度、誘電率、透磁率、磁化率、導電率、熱伝導率、線膨張率、沸点、融点、弾性係数、ポアソン比、のうち少なくとも一つを含みうる。

実効物性値の使用の一例として、粘度を疑似的に変化させる方法を挙げることができる。上述のように、パターン要素の特徴的な方向に対して、流動のしやすさは異方性を有する。そこで、流動しやすい方向に対しては疑似的に粘度を減少させ、流動しにくい方向に対しては疑似的に粘度を上昇させる方法を採用しうる。あるいは、表面張力を疑似的に変化させることもできる。この場合には、流動しやすい方向については疑似的に表面張力を増大させ、流動しにくい方向については疑似的に表面張力を減少させうる。つまり、この方法では、実効物性値が異方性を有すると考える。このように、実効物性値は、パターン要素の影響による流動のしやすさの変化が反映された硬化性組成物の物性値として理解されうる。この実効物性値は、計算空間（計算モデル）をメッシュ分割した場合の計算のための最小単位である計算要素毎に割り当てられうる。実効物性値を適用することによって、硬化性組成物の流動のしやすさに対するパターン要素の影響を、パターン要素を解像できるような細かいメッシュ分割を行うことなく表現可能になる。これにより、より大きな計算要素（メッシュ）の採用が可能となることで、計算コストの大幅な削減が実現される。

なお、ピラーやホールのような異方性が低いパターン要素や計算要素（メッシュ）より十分に大きいパターン要素等、パターン要素の影響による流れの異方性について考慮する必要が低い場合がある。このような場合については、前述のように方向によって実効物性値を変えることなく、単一の値を用いる事によって、パターン深さの影響を反映させることができる。

実効物性値は、型のパターン領域に配置されたパターンを構成するパターン要素の特徴量に基づいて決定されうる。特徴量は、パターンあるいはパターン要素の種類によって異なりうる。図３に示されるような直線的な繰り返しパターン（ラインアンドスペースパターン）の場合には、パターン要素の幅（ライン幅）、ピッチ、パターン深さ、などが特徴量となりうる。採用されうるパターンあるいはパターン要素から抽出される特徴量に応じて、実効物性値をあらかじめ決定し、データベースを作成しておくことができる。データベースの作成には、一般的な流体力学シミュレーションを用いても良いし、実験的な手法を用いてもよい。一般的な流体力学シミュレーションソフトとしては、例えばＡｎｓｙｓ Ｆｌｕｅｎｔ（Ａｎｓｙｓ社製）がある。

パターン要素の寸法が計算要素よりも小さい場合、各計算要素内のパターン要素の平均的な値が各計算要素の特徴量とされてもよい。もしくは、パターン要素を解像できる程度に計算要素の寸法を定めて各計算要素の特徴量の値を求めてもよい。例えば、図３に示されるように、直線的なパターン要素の繰り返しで構成されるパターン（ラインアンドスペースパターン）におけるパターン要素の一部しか計算要素内に含まれない場合がありうる。この場合でも、各計算要素内の平均的な特徴量としてその影響が考慮されうる。また、ＸＹ方向に平行でない、例えば斜め４５度の繰り返しパターン（ラインアンドスペースパターン）の場合、Ｘ方向・Ｙ方向それぞれに平行なパターン要素の特徴量の平均値を用いてもよい。

図９には、実効物性値を示す指標（以下、実効物性値指標）を含むデータベースが例示されている。図９では、実効物性値指標として粘度比および表面張力比が例示されている。実効物性値指標としての粘度比、表面張力比は、例えば、パターン要素の影響が反映された硬化性組成物の実効的な粘度、表面張力と、硬化性組成物のバルク流体（型と接する前の流体）の対応する物性値との比率でありうる。つまり、実効物性値は、バルクの物性値に実効物性値指標（比率）を乗じた値を有しうる。実効物性値指標は、硬化性組成物の物性値に代えて用いられる実効物性値を特定するための特定情報としても理解されうる。あるいは、実効物性値指標は、硬化性組成物の物性値を実効物性値に変換するための変換情報としても理解されうる。

図９の例では、型と基板との距離Ｇが大きい場合（距離Ｇ＝１０００の場合）、即ち硬化性組成物が型と接する前の場合、計算モデルの硬化性組成物の粘度および表面張力の値はバルク流体（型と接する前の流体）の値と等しくなるため、上記比の値が１である。一方で、距離Ｇが小さくなり硬化性組成物と型とが接した後の場合（距離Ｇ＝１００の場合）、型のパターンが硬化性組成物の流動のしやすさに影響を与える。図４を参照して説明したように、パターン要素の主軸と平行な方向には硬化性組成物が流動しやすいので、粘度比は小さく、表面張力比は大きく設定される。一方で、パターン要素の主軸と垂直な方向には硬化性組成物が流動しにくいので、粘度比は大きく、表面張力比は小さく設定される。

図９の例では、硬化性組成物の流動のしやすさを粘度と表面張力の２つの物性値を使って示したが、粘度、表面張力、密度、誘電率、透磁率、磁化率、導電率、熱伝導率、線膨張率、沸点、融点、弾性係数、ポアソン比、のうち少なくとも一つが使われてもよい。また、型のパターン要素の主軸方向を基準とする硬化性組成物の流動の方向によって流動のしやすさへの影響度が異なるので、実効物性値も該流動の方向によって異なる。図９では、パターン要素に関する特徴量が数値で表現されている。図３に示されるような直線的な繰り返しパターン（ラインアンドスペースパターン）の場合には、線幅（特徴量１）、ピッチ（特徴量２）、および、パターン深さ（特徴量３）、などが特徴量となりうる。

図９では、例示的にラインアンドスペースパターンの主軸に対して平行な方向と垂直な方向についての粘度比および表面張力比が例示されているが、その他の角度方向に対しても計算を行い、データベースを作成しておいてもよい。また、図９では、ラインアンドスペース以外のパターン要素の例としてホールパターンも示されている。ホールパターンとは、例えば円柱状（凸形状）のパターンのことである。均一な密度でホールパターンが配置される場合、図９に示すように、流動の方向に対する異方性はなく、距離Ｇに応じて実効物性値（実効物性値指標）が変化する。図９では、一例として型と接する前の硬化性組成物１０２の物性値に対する実効物性値の比率が実効物性値指標として挙げられているが、他の情報が実効物性値指標として採用されてもよい。例えば、型と接する前の硬化性組成物の物性値に対する実効物性値の差分が実効物性値指標として採用されてもよい。あるいは、実効物性値指標の代わりに、型と接した後の硬化性組成物の物性値である実効物性値そのものをデータベースに格納してもよい。

図６には、実施形態の膜形成装置ＩＭＰ及びシミュレーション装置１の構成が示されている。シミュレーション装置１は、膜形成装置ＩＭＰに組み込まれているものとして理解されてもよい。膜形成装置ＩＭＰは、基板Ｓの上に配置された硬化性組成物ＩＭの複数の液滴と型Ｍとを接触させ、基板Ｓと型Ｍとの間の空間に硬化性組成物ＩＭの膜を形成する処理を実行する。膜形成装置ＩＭＰは、例えば、インプリント装置または平坦化装置として構成されうる。ここで、基板Ｓと型Ｍとは相互に入れ替え可能であり、型Ｍの上に配置された硬化性組成物ＩＭの複数の液滴と基板Ｓとを接触させ、型Ｍと基板Ｓとの間の空間に硬化性組成物ＩＭの膜が形成されてもよい。従って、包括的には、膜形成装置ＩＭＰは、第１部材の上に配置された硬化性組成物ＩＭの複数の液滴と第２部材とを接触させ、第１部材と第２部材との間の空間に硬化性組成物ＩＭの膜を形成する処理を実行する装置である。本実施形態では、第１部材を基板Ｓとし、第２部材を型Ｍとして説明するが、第１部材を型Ｍとし、第２部材を基板Ｓとしてもよい。この場合、以下の説明における基板Ｓと型Ｍとを相互に入れ替えればよい。

インプリント装置では、パターンを有する型Ｍを用いて、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭに型Ｍのパターンが転写されうる。インプリント装置では、パターンが設けられたパターン領域ＰＲを有する型Ｍが用いられる。インプリント装置では、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭと型Ｍのパターン領域ＰＲとを接触させ、基板Ｓのパターンを形成すべき領域と型Ｍとの間の空間に硬化性組成物ＩＭを充填させ、その後、硬化性組成物ＩＭを硬化させる。これにより、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭに型Ｍのパターン領域ＰＲのパターンが転写される。インプリント装置では、例えば、基板Ｓの複数のショット領域のそれぞれに硬化性組成物ＩＭの硬化物からなるパターンが形成される。

平坦化装置では、平坦面を有する型Ｍを用いて、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭと型Ｍの平坦面とを接触させ、硬化性組成物ＩＭを硬化させることによって、平坦な上面を有する膜が形成されうる。平坦化装置では、一般的に、基板Ｓの全域をカバーする寸法（大きさ）を有する型Ｍが用いられ、基板Ｓの全域に硬化性組成物ＩＭの硬化物からなる膜が形成される。

硬化性組成物としては、硬化用のエネルギーが与えられることにより硬化する材料が使用される。硬化用のエネルギーとしては、電磁波や熱などが用いられる。電磁波は、例えば、その波長が１０ｎＭ以上１ＭＭ以下の範囲から選択される光、具体的には、赤外線、可視光線、紫外線などを含む。このように、硬化性組成物は、光の照射、或いは、加熱により硬化する組成物である。光の照射により硬化する光硬化性組成物は、少なくとも重合性化合物と光重合開始剤とを含有し、必要に応じて、非重合性化合物又は溶剤を更に含有してもよい。非重合性化合物は、増感剤、水素供与体、内添型離型剤、界面活性剤、酸化防止剤、ポリマー成分などの群から選択される少なくとも一種である。硬化性組成物の粘度（２５℃における粘度）は、例えば、１ＭＰａ・Ｓ以上１００ＭＰａ・Ｓ以下である。

基板の材料としては、例えば、ガラス、セラミックス、金属、半導体、樹脂などが用いられる。必要に応じて、基板の表面に、基板とは別の材料からなる部材が設けられてもよい。基板は、例えば、シリコンウエハ、化合物半導体ウエハ、石英ガラスを含む。

本明細書及び添付図面では、基板Ｓの表面に平行な方向をＸＹ平面とするＸＹＺ座標系で方向を示す。ＸＹＺ座標系におけるＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸のそれぞれに平行な方向をＸ方向、Ｙ方向及びＺ方向とし、Ｘ軸周りの回転、Ｙ軸周りの回転及びＺ軸周りの回転のそれぞれをθＸ、θＹ及びθＺとする。Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸に関する制御又は駆動は、それぞれ、Ｘ軸に平行な方向、Ｙ軸に平行な方向、Ｚ軸に平行な方向に関する制御又は駆動を意味する。また、θＸ軸、θＹ軸、θＺ軸に関する制御又は駆動は、それぞれ、Ｘ軸に平行な軸の周りの回転、Ｙ軸に平行な軸の周りの回転、Ｚ軸に平行な軸の周りの回転に関する制御又は駆動を意味する。また、位置は、Ｘ軸、Ｙ軸及びＺ軸の座標に基づいて特定される情報であり、姿勢は、θＸ軸、θＹ軸及びθＺ軸の値で特定される情報である。位置決めは、位置及び／又は姿勢を制御することを意味する。

インプリント装置ＩＭＰは、基板Ｓを保持する基板保持部ＳＨと、基板保持部ＳＨを駆動することで基板Ｓを移動させる基板駆動機構ＳＤと、基板駆動機構ＳＤを支持するベースＳＢとを有する。また、インプリント装置ＩＭＰは、型Ｍを保持する型保持部ＭＨと、型保持部ＭＨを駆動することで型Ｍを移動させる型駆動機構ＭＤとを有する。

基板駆動機構ＳＤ及び型駆動機構ＭＤは、基板Ｓと型Ｍとの相対位置が調整されるように、基板Ｓ及び型Ｍの少なくとも一方を移動させる相対移動機構を構成する。かかる相対移動機構による基板Ｓと型Ｍとの相対位置の調整は、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭと型Ｍとの接触のための駆動、及び、基板Ｓの上の硬化した硬化性組成物ＩＭからの型Ｍの分離のための駆動を含む。また、相対移動機構による基板Ｓと型Ｍとの相対位置の調整は、基板Ｓと型Ｍとの位置合わせを含む。基板駆動機構ＳＤは、基板Ｓを複数の軸（例えば、Ｘ軸、Ｙ軸及びθＺ軸の３軸、好ましくは、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸、θＸ軸、θＹ軸及びθＺ軸の６軸）に関して駆動するように構成されている。型駆動機構ＭＤは、型Ｍを複数の軸（例えば、Ｚ軸、θＸ軸及びθＹ軸の３軸、好ましくは、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸、θＸ軸、θＹ軸及びθＺ軸の６軸）に関して駆動するように構成されている。

膜形成装置ＩＭＰは、基板Ｓと型Ｍとの間の空間に充填された硬化性組成物ＩＭを硬化させるための硬化部ＣＵを有する。硬化部ＣＵは、例えば、型Ｍを介して硬化性組成物ＩＭに硬化用のエネルギーを与えることによって、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭを硬化させる。

膜形成装置ＩＭＰは、型Ｍの裏面側（基板Ｓに対面する面の反対側）に空間ＳＰを形成するための透過部材ＴＲを有する。透過部材ＴＲは、硬化部ＣＵからの硬化用のエネルギーを透過させる材料で構成され、基板Ｓの上の硬化性組成物ＩＭに対して硬化用のエネルギーを与えることを可能にする。

膜形成装置ＩＭＰは、空間ＳＰの圧力を制御することによって、型ＭのＺ軸方向への変形を制御する圧力制御部ＰＣを有する。例えば、圧力制御部ＰＣが空間ＳＰの圧力を大気圧よりも高くすることによって、型Ｍは、基板Ｓに向けて凸形状に変形する。

膜形成装置ＩＭＰは、基板Ｓの上に硬化性組成物ＩＭを配置、供給又は分配するためのディスペンサＤＳＰを有する。但し、膜形成装置ＩＭＰには、他の装置によって硬化性組成物ＩＭが配置された基板Ｓが供給（搬入）されてもよい。この場合、膜形成装置ＩＭＰは、ディスペンサＤＳＰを有していなくてもよい。

膜形成装置ＩＭＰは、基板Ｓ（又は基板Ｓのショット領域）と型Ｍとの位置ずれ（位置合わせ誤差）を計測するためのアライメントスコープＡＳを有していてもよい。

シミュレーション装置１は、膜形成装置ＩＭＰにおいて実行される処理における硬化性組成物ＩＭの挙動を予測する計算を実行する。具体的には、シミュレーション装置１は、基板Ｓの上に配置された硬化性組成物ＩＭの複数の液滴と型Ｍとを接触させ、基板Ｓと型Ｍとの間の空間に硬化性組成物ＩＭの膜を形成する処理における硬化性組成物ＩＭの挙動を予測する計算を実行する。

シミュレーション装置１は、例えば、汎用又は専用のコンピュータにシミュレーションプログラム２１を組み込むことによって構成される。なお、シミュレーション装置１は、ＦＰＧＡ（Ｆｉｅｌｄ ＰｒｏｇｒａＭＭａｂｌｅ Ｇａｔｅ Ａｒｒａｙ）などのＰＬＤ（ＰｒｏｇｒａＭＭａｂｌｅ Ｌｏｇｉｃ Ｄｅｖｉｃｅ）によって構成されてもよい。また、シミュレーション装置１は、ＡＳＩＣ（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ Ｓｐｅｃｉｆｉｃ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）によって構成されてもよい。

シミュレーション装置１は、本実施形態では、プロセッサ１０と、メモリ２０と、ディスプレイ３０と、入力デバイス４０とを有するコンピュータにおいて、メモリ２０にシミュレーションプログラム２１を格納することによって構成される。メモリ２０は、半導体メモリであってもよいし、ハードディスクなどのディスクであってもよいし、他の形態のメモリであってもよい。シミュレーションプログラム２１は、コンピュータによって読み取り可能なメモリ媒体に格納されて、又は、電気通信回線などの通信設備を介してシミュレーション装置１に提供されてもよい。

以下、図８を参照しながらシミュレーション装置１によって実行されるシミュレーション方法を説明する。このシミュレーション方法は、工程として、Ｓ００１、Ｓ００２、Ｓ００３、Ｓ００４、Ｓ００５を含みうる。Ｓ００１、Ｓ００２、Ｓ００３、Ｓ００４、Ｓ００５は、シミュレーションプログラム２１を実行するプロセッサ１０によって実行される。Ｓ００１は、シミュレーションに必要な条件（シミュレーションの条件）を設定する工程である。Ｓ００２は、Ｓ００１で設定されたシミュレーション条件に基づいて、硬化性組成物ＩＭの初期状態を設定する工程である。Ｓ００１及びＳ００２は、それらを併せた１つの工程、例えば、準備工程として理解されてもよい。Ｓ００３は、型Ｍの運動を計算して、型Ｍの位置（基板Ｓと型Ｍとの距離Ｇ）を更新あるいは計算する工程（距離計算工程）である。Ｓ００４は、Ｓ００３で更新された型Ｍの位置に基づいて、硬化性組成物ＩＭの複数の液滴のそれぞれについて、型Ｍと基板Ｓとの間に広がる液滴の挙動（液滴の流動）を計算する工程（挙動計算工程）である。Ｓ００４において、プロセッサ１０は、上記のデータベースを参照し、パターン要素の特徴量に基づいて、液的の挙動を計算するために使用する実効物性値を更新あるいは決定しうる。Ｓ００５は、計算（シミュレーション）における時刻が終了時刻に達したかどうかを判定する工程である。プロセッサ１０は、計算における時刻が終了時刻に達していなければ、時刻を次の時刻に進めて、Ｓ００３に移行する。一方、計算における時刻が終了時刻に達していれば、プロセッサ１０は、シミュレーション方法を終了する。シミュレーション装置１は、Ｓ００１、Ｓ００２、Ｓ００３、Ｓ００４、及びＳ００５をそれぞれ実行するハードウェア要素の集合体として理解されてもよい。ミュレーション装置１によって実行されるシミュレーション方法は、上記のデータベースを生成する生成工程を含んでもよい。

以下、Ｓ００１、Ｓ００２、Ｓ００３、Ｓ００４、及びＳ００５のそれぞれについて詳細に説明する。Ｓ００１では、プロセッサ１０は、シミュレーションに必要な条件として各種のパラメータを設定する。パラメータは、基板Ｓの上における硬化性組成物の液滴の配置、各液滴の体積、硬化性組成物の物性値、型Ｍの表面の凹凸（例えば、パターン領域ＰＲのパターン要素の情報）に関する情報、基板Ｓの表面の凹凸に関する情報などを含みうる。また、パラメータは、型駆動部ＭＤが型Ｍに与える力の時間プロファイル、圧力制御部ＰＣが空間ＳＰ（型Ｍ）に与える圧力のプロファイルなどを含んでもよい。

Ｓ００２では、プロセッサ１０は、硬化性組成物ＩＭの複数の液滴のそれぞれの初期状態を設定する。この初期状態は、基板Ｓの上に配置された硬化性組成物ＩＭの各液滴が濡れ広がった際の各液滴の輪郭（の形状）及び高さを含みうる。また、この初期状態は、硬化性組成物ＩＭの物性値を用いて静的な釣り合い状態を仮定して算出されてもよい。また、硬化性組成物ＩＭの物性値に加えて、硬化性組成物ＩＭの液滴を基板Ｓの上に配置してからの経過時間などを入力とし、一般的な流体シミュレーションを実行することで、動的な濡れ広がり挙動から初期状態が算出されてもよい。また、Ｓ００２では、プロセッサ１０は、Ｓ００１で設定された型Ｍの表面の凹凸（例えば、パターン領域ＰＲのパターンの情報）に関する情報から各計算要素に含まれるパターン要素の主軸を算出あるいは決定しうる。

Ｓ００３では、プロセッサ１０は、型Ｍの運動を計算し、これにより、型Ｍの位置（距離Ｇ）を更新する。型Ｍの運動は、硬化性組成物ＩＭの液滴や液滴同士が接合した液膜が押しつぶされる際に発生する力、気体の流動に起因する力、型Ｍに印加する荷重、型Ｍの弾性変形の影響などを考慮した力学計算によって計算されうる。また、予め求めた計算における各時刻に対応する型Ｍの位置を用いて、現在の時刻に対応する型Ｍの位置が更新されてもよい。

Ｓ００４では、プロセッサ１０は、型Ｍと基板Ｓとの間に広がる硬化性組成物ＩＭの液滴の挙動を計算する。Ｓ００４は、液滴が型Ｍと接触しているかどうかを判定する工程を含んでもよい。Ｓ００４では、計算上の現在時刻における型－基板間の距離の分布、型の速度分布、型－基板間の空隙内における硬化性組成物の分布、硬化性組成物の物性値を入力として一般的な流体シミュレーションによって、硬化性組成物の新しい時刻における分布が得られる。型Ｍがパターンを有する場合には、硬化性組成物ＩＭの流動は、図４に例示されるように、型Ｍのパターンを構成するパターン要素の主軸の方向に応じた異方性を有しうる。したがって、一般的な手法においては、パターン（パターン要素）の影響を考慮するために、パターン要素を解像できる大きさの計算要素（サイズ）を用いる必要がある。そのため、一般的な手法においては、非現実的な個数の計算要素を定義する必要があり、特にショット領域の全体（例えば２６ｘ３３ｍｍ）のようなｍｍオーダー以上の計算領域を設定した場合、計算量はかなり膨大になりうる。

図７は、一般的な手法において基板Ｓと型Ｍとの間の空間における硬化性組成物ＩＭの挙動をシミュレーションする際に定義されうる計算格子を例示する図である。計算格子は、計算のための最小単位である計算要素の集合体である。図７において、格子を構成するように配置された複数の微小な矩形の各々が計算要素である。基板Ｓの解析対象の領域、例えば、ショット領域に計算格子が定義されうる。一般的な手法では、硬化性組成物ＩＭの液滴の挙動を解析するために、硬化性組成物ＩＭの液滴の寸法よりも十分に小さい計算要素からなる計算格子が定義される。そして、各計算要素に対応した型Ｍのパターン情報が抽出され、硬化性組成物ＩＭの液滴の体積が各々の計算要素の体積に対して占める割合として表現されうる。

本実施形態では、実効物性値を用いることによって計算量を低減する。Ｓ００４では、パターン要素の特徴量、Ｓ００２で求めた主軸に対する角度、Ｓ００３で求めた型Ｍの位置情報（距離Ｇ）に基づいて、データベースを参照して、硬化性組成物の挙動を計算するために使用する実効物性値が更新あるいは決定されうる。更新あるいは決定された実効物性値を用いることによって、各計算要素に含まれる硬化性組成物の流動の異方性を考慮しながら、硬化性組成物ＩＭの液滴の挙動を計算することができる。

図１０には、本実施形態における計算領域、計算格子および計算要素が例示されている。図１０では計算格子が直交格子である例が示されているが、計算格子の形状はそれに限られるものではない。一般的な流体シミュレーションを用いる場合は、パターンを解像できる大きさの計算要素を用いる必要があり、ＸＹ平面内の計算要素数、Ｚ方向の計算要素数ともに莫大な量になる。一方、実効物性値を用いることによって、パターンを解像する必要がなくなるため、ＸＹ平面、Ｚ方向ともに計算要素のサイズを大きくすることができる。その結果、計算要素数を大幅に削減することができ、現実的な時間内に計算結果が得られることが期待される。

Ｓ００３及びＳ００４を含む計算工程は、予め設定された複数の時刻について実行されうる。複数の時刻は、例えば、型Ｍが初期位置から降下を開始する時刻から、型Ｍが複数の液滴と接触し、複数の液滴が潰されながら広がり、複数の液滴が相互に結合し、最終的に１つの膜を形成し、硬化性組成物の硬化がなされるべき時刻までの期間内で任意に設定される。複数の時刻は、典型的には、一定の時間間隔で設定されうる。

Ｓ００５では、計算における時刻が終了時刻に達したかどうかが判定される。上述したように、計算における時刻が終了時刻に達していなければ、時刻を次の時刻に進めてＳ００３に移行し、計算における時刻が終了時刻に達していれば、シミュレーション方法が終了する。一例において、Ｓ００５からＳ００３への移行の際に、現在の時刻が指定された時間刻み分だけ進められて、新たな時刻とされる。

Ｓ００３およびＳ００４の実行順番は入れ替えられてもよい。例えば、Ｓ００４、Ｓ００３の順番で実施する場合、硬化性組成物ＩＭの液滴の挙動の計算に用いる型Ｍの位置を、１つ前の時刻に対応する型Ｍの位置とすることによって、同様に処理することができる。

本実施形態によれば、基板Ｓの上に配置された硬化性組成物ＩＭの各液滴が型Ｍと基板Ｓとの間に広がり、互いに接合していく挙動を、型Ｍのパターン形状および基板Ｓと型Ｍとの距離に応じた異方性を考慮して、かつ少ない計算コストで実現可能である。

シミュレーション装置１が組み込まれた膜形成装置ＩＭＰは、第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ第１部材の上に硬化性組成物の膜を形成する処理を、シミュレーション装置１による硬化性組成物の挙動の予測に基づいて制御しうる。

実施形態の物品製造方法は、上記シミュレーション方法を繰り返しながら第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ第１部材の上に硬化性組成物の膜を形成する処理の条件を決定する工程と、該条件に従って該処理を実行する工程とを含みうる。

ここまでは、型がパターンを有する形態について説明したが、本発明は、基板がパターンを有する形態にも適用できる。

図１１には、物品製造方法のより具体的な例が示されている。図１１（ａ）に示すように、絶縁体等の被加工材２ｚが表面に形成されたシリコンウエハ等の基板１ｚを用意し、続いて、インクジェット法等により、被加工材２ｚの表面にインプリント材３ｚを付与する。ここでは、複数の液滴状になったインプリント材３ｚが基板上に付与された様子を示している。

図１１（ｂ）に示すように、インプリント用の型４ｚを、その凹凸パターンが形成された側を基板上のインプリント材３ｚに向け、対向させる。図１１（ｃ）に示すように、インプリント材３ｚが付与された基板１ｚと型４ｚとを接触させ、圧力を加える。インプリント材３ｚは型４ｚと被加工材２ｚとの隙間に充填される。この状態で硬化用のエネルギーとして光を型４ｚを介して照射すると、インプリント材３ｚは硬化する。

図１１（ｄ）に示すように、インプリント材３ｚを硬化させた後、型４ｚと基板１ｚを引き離すと、基板１ｚ上にインプリント材３ｚの硬化物のパターンが形成される。この硬化物のパターンは、型の凹部が硬化物の凸部に、型の凸部が硬化物の凹部に対応した形状になっており、即ち、インプリント材３ｚに型４ｚの凹凸パターンが転写されたことになる。

図１１（ｅ）に示すように、硬化物のパターンを耐エッチングマスクとしてエッチングを行うと、被加工材２ｚの表面のうち、硬化物が無いか或いは薄く残存した部分が除去され、溝５ｚとなる。図１１（ｆ）に示すように、硬化物のパターンを除去すると、被加工材２ｚの表面に溝５ｚが形成された物品を得ることができる。ここでは硬化物のパターンを除去したが、加工後も除去せずに、例えば、半導体素子等に含まれる層間絶縁用の膜、つまり、物品の構成部材として利用してもよい。

発明は上記実施形態に制限されるものではなく、発明の精神及び範囲から離脱することなく、様々な変更及び変形が可能である。従って、発明の範囲を公にするために請求項を添付する。

１０１：型、１０２：硬化性組成物、１０３：基板、１０４：パターン

Claims (15)

1. 第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２の部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理における前記硬化性組成物の挙動を予測するシミュレーション方法であって、
   前記第１部材または前記第２部材が有するパターン要素の特徴量、前記第１部材と前記第２部材との距離、および、前記硬化性組成物の流動のしやすさの相互の関係を示す特性情報に基づいて、前記挙動を計算する計算工程を含む、
   ことを特徴とするシミュレーション方法。
2. 前記計算工程は、
   前記距離を計算する距離計算工程と、
   前記距離計算工程で計算された前記距離、前記特徴量および前記特性情報に基づいて前記挙動を計算する挙動計算工程と、を含む、
   ことを特徴とする請求項１に記載のシミュレーション方法。
3. 前記特性情報は、前記パターン要素の主軸に平行な方向および前記主軸に垂直な方向に関して前記流動のしやすさを示す情報を含む、
   ことを特徴とする請求項１又は２に記載のシミュレーション方法。
4. 前記特性情報は、前記硬化性組成物の物性値に代えて用いられる実効物性値を特定するための特定情報を含み、前記計算工程では、前記実効物性値に基づいて前記挙動を計算する、
   ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のシミュレーション方法。
5. 前記特定情報は、前記物性値に対する比率として与え、前記実効物性値は、前記物性値に前記比率を乗じた値を有する、
   ことを特徴とする請求項４に記載のシミュレーション方法。
6. 前記物性値は、前記硬化性組成物の粘度を示す値を含む、
   ことを特徴とする請求項４又は５に記載のシミュレーション方法。
7. 前記物性値は、前記硬化性組成物の表面張力を示す値を含む、
   ことを特徴とする請求項４又は５に記載のシミュレーション方法。
8. 前記特徴量は、前記パターン要素の幅、ピッチおよび深さを含む、
   ことを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載のシミュレーション方法。
9. 前記特性情報における前記距離は、前記パターン要素の深さで規格化された情報である、
   ことを特徴とする請求項1乃至８のいずれか１項に記載のシミュレーション方法。
10. 前記特性情報を生成する生成工程を更に含む、
    ことを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載のシミュレーション方法。
11. 請求項１乃至１０のいずれか１項に記載のシミュレーション方法をコンピュータに実行させることを特徴とするプログラム。
12. 第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理における前記硬化性組成物の挙動を予測するシミュレーション装置であって、
    前記第１部材または前記第２部材が有するパターン要素の特徴量、前記第１部材と前記第２部材との距離、および、前記硬化性組成物の流動のしやすさの相互の関係を示す特性情報に基づいて、前記挙動を計算する、
    ことを特徴とするシミュレーション装置。
13. 第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理における前記硬化性組成物の挙動を予測するシミュレーション方法に使用されるデータベースであって、
    前記第１部材または前記第２部材が有するパターン要素の特徴量、前記第１部材と前記第２部材との距離、および、前記硬化性組成物の流動のしやすさの相互の関係を示す特性情報を格納している、
    ことを特徴とするデータベース。
14. 請求項１２に記載のシミュレーション装置が組み込まれた膜形成装置であって、
    第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理を、前記シミュレーション装置による前記硬化性組成物の挙動の予測に基づいて制御する、
    ことを特徴とする膜形成装置。
15. 請求項１乃至１０のいずれか１項に記載のシミュレーション方法を繰り返しながら、第１部材の上に配置された硬化性組成物と第２部材とを接触させ、前記第１部材と前記第２部材との間の空間に前記硬化性組成物の膜を形成する処理の条件を決定する工程と、
    前記条件に従って前記処理を実行する工程と、
    を含むことを特徴とする物品製造方法。

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