JP2021196287A - 軽水炉用燃料集合体、軽水炉炉心、および軽水炉燃料の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】軽水炉用燃料について、崩壊熱を高めることなしに、核セキュリティ性・核拡散抵抗性の評価指標を改善する。【解決手段】実施形態によれば、軽水炉用燃料集合体３０は、長手方向に延びて核燃料物質を内蔵し、互いに並列に配された複数の軽水炉用燃料棒１０と、長手方向に延びて可燃性毒物および軽水炉用燃料棒１０の前記核燃料物質より量の少ない核燃料物質を内蔵し軽水炉用燃料棒１０とともに格子状に配列された複数の可燃性毒物入り燃料棒２０と、を有し、互いに並列に格子状に配列されている。軽水炉用燃料棒１０は、プルトニウム２４０の共鳴吸収断面積のピークを与える中性子エネルギーの近傍の所定のエネルギー範囲に共鳴吸収断面積を有する核種がプルトニウム２４０の共鳴吸収を抑制する消滅抑制核種として添加されている。【選択図】図２

Description

本発明の実施形態は、軽水炉用燃料集合体、軽水炉炉心、および軽水炉燃料の製造方法に関する。

発明者を含めたグループは、環境負荷の低減を図るべく、環境負荷低減型軽水炉燃料としてＦＯＲＳＥＴＩ（Ｆｕｅｌ ｃｙｃｌｅ ｏｆ ｌｉｇｈｔ−ｗａｔｅｒ−ｒｅａｃｔｏｒ ｗｉｔｈ ｓｕｒｐｌｕｓ ｅｎｒｉｃｈｅｄ ｕｒａｎｉｕｍ ｆｏｒ ＴＲＵ−ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ）（登録商標）と呼ぶ概念を提案している。このＦＯＲＳＥＴＩ概念は、ウラン燃料の濃縮度を高めることによって、長期間にわたり放射性毒性を有するＴＲＵ（ＴＲａｎｓ−Ｕｒａｎｉｕｍ）元素の生成を抑制するものである。

この概念においては、ウラン濃縮度が高まることによって、取り出される燃料中のプルトニウム（Ｐｕ）組成のうち、^２３９Ｐｕが通常の軽水炉燃料に比べて高くなり、その分、核セキュリティ性・核拡散抵抗性が低下することが課題であった。

近年、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を評価する指標として、核物質の転用誘引度（Ａｔｔｒａｃｔｉｖｅｎｅｓｓ）を、米国のロスアラモス国立研究所の提案による転用誘引度指数ＦＯＭ（Ｆｉｇｕｒｅ ｏｆ Ｍｅｒｉｔ）を用いて定量化することが行われている。ここで、転用誘引度指数ＦＯＭは、大きいほど転用誘引度が高い、すなわち、核セキュリティ性・核拡散抵抗性が低いことを意味する。

転用誘引度指数ＦＯＭを低下させる、すなわち核セキュリティ性・核拡散抵抗性を高める一つの要因として、発熱量の増加がある。このため、たとえば、発熱源となるＰｕ２３８等を増加させるＰｒｏｔｅｃｔｅｄ Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎの概念が提案されている。

しかしながら、この概念では、核セキュリティ性・核拡散抵抗性は高いものの、そのＰｕ２３８の高い崩壊熱によって、燃料製造・保管に際しては、大きな冷却能力を持った設備が必要となるという課題があった。

特開２０１８−５４６０１号公報

Ｓａｔｏｓｈｉ Ｗａｄａ, Ｒｅｉ Ｋｉｍｕｒａ, Ｋｅｎｉｃｈｉ Ｙｏｓｈｉｏｋａ, Ｓｈｕｎｇｏ Ｓａｋｕｒａｉ, Ｋｏｕｊｉ Ｈｉｒａｉｗａ, ａｎｄ Ｔｓｕｋａｓａ Ｓｕｇｉｔａ, "Ｃｏｎｃｅｐｔｕａｌ Ｄｅｓｉｎｇｎ ｏｆ Ｆｕｅｌ Ｃｙｃｌｅ Ｂａｓｅｄ ｏｎ Ｌｉｇｈｔ−Ｗａｔｅｒ Ｒｅａｃｔｏｒ ｗｉｔｈ ｓｕｒｌｕｓ Ｅｎｒｉｃｈｅｄ Ｕｒｎｉｕｍｕ ｆｏｒ ＴＲＵ−ＰｒｏｄｕｃｔｉｏｎＩｎｈｉｂｉｔｉｏｎ", Ｐｒｏｃ．ＰＢＮＣ２０１８，ｐ３０３−３０７，ＰＢＮＣ２０１８，Ｓａｎｆｒａｎｓｉｓｃｏ，ＣＡ，Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ ３０ Ｏｃｔｏｂｅｒ ５（２０１８） Ｙｏｓｈｉｋｉ Ｋｉｍｕｒａ, Ｍａｓａｋｉ Ｓａｉｔｏ ａｎｄ Ｈｉｒｏｓｈｉ Ｓａｇａｒａ, "Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｒｉｌｉｆｅｒａｔｉｏｎ Ｒｅｓｉｓｔｔａｎｃｅ ｏｆ Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｂａｓｅｄ ｏｎ Ｄｅｃａｙ Ｈｅａｔ", Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｓｃｉ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，４８（５），ｐ７１５−７２３（２０１１） Ｋ．ＳＨＩＢＡＴＡ，ｅｔ ａｌ．，"ＪＥＮＤＬ−４．０：Ａ Ｎｅｗ Ｌｉｂｒａｒｒｙ ｆｏｒ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｅｒｉｎｇ"，Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｓｃｉ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，４８（５），ｐ１−３０（２０１１） Ｃ．Ｇ．Ｂａｔｈｋｅ，Ｂａｒｔｌｅｙ Ｂｒｙａｎ Ｅｂｂｉｎｇｓｈａｕｓ， Ｂｒｉａｎ Ａ．Ｃｏｌｌｉｎｓ， ａｎｄ Ｂ．Ｓｌｅａｆｏｒｄ，"Ｔｈｅ Ａｔｔｒａｃｔｉｖｅｎｅｓｓ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｉｎ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｆｕｅｌ Ｃｙｃｌｅｓ ｆｏｒ Ｖａｒｉｏｕｓ Ｐｒｏｌｉｆｅｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｔｈｅｆｔ Ｓｃｅｎａｒｉｏｓ"，Ｎｕｃｌ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，１７９，ｐｐ５−３０（２０１２）

上述したウラン燃料の濃縮度を高めた環境負荷低減型軽水炉燃料のＦＯＲＳＥＴＩ概念の場合を含めた軽水炉燃料において、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を向上させつつ、使用済み燃料から抽出されるＰｕの崩壊熱を高めない手法が望まれる。

本発明の実施形態は上述した課題を解決するためになされたものであり、軽水炉用燃料について、崩壊熱を高めることなしに、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を改善することを目的とする。

上述の目的を達成するため、本実施形態に係る軽水炉用燃料集合体は、長手方向に延びて核燃料物質を内蔵し、互いに並列に配された複数の軽水炉用燃料棒と、長手方向に延びて可燃性毒物および前記軽水炉用燃料棒の前記核燃料物質より量の少ない核燃料物質を内蔵し前記軽水炉用燃料棒とともに格子状に配列された複数の可燃性毒物入り燃料棒と、を有し、前記軽水炉用燃料棒は、プルトニウム２４０の共鳴吸収断面積のピークを与える中性子エネルギーの近傍の所定のエネルギー範囲に共鳴吸収断面積を有する核種がプルトニウム２４０の共鳴吸収を抑制する消滅抑制核種として添加されている、ことを特徴とする。

第１の実施形態に係る軽水炉炉心の構成を示す平面図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の構成を示す平断面図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の軽水炉用燃料棒の構成を示す縦断面図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの中性子反応断面積スペクトル図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの生成と消滅の比を示すスペクトル図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕと各添加核種の中性子反応断面積を対比したスペクトル図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加による中性子束の変化を示す中性子スペクトル図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加による中性子吸収反応率の変化を示す中性子スペクトル図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの生成消滅比の消滅抑制核種の添加割合への依存性を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。 アクチノイド核種の生成崩壊チェーンを示す説明図である。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。 第１の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法の手順を示すフロー図である。 第２の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法の手順を示すフロー図である。 第２の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法における取り出し燃料の高燃焼部分の例を示す縦断面図である。 第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の燃焼度への依存性を示すグラフである。 第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための規格化された（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の燃焼度への依存性を示すグラフである。 第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＡｍにおける組成比の冷却期間への依存性を示すグラフである。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体、軽水炉炉心、および軽水炉燃料の製造方法について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。

［第１の実施形態］

図１は、第１の実施形態に係る軽水炉炉心４０の構成を示す平面図である。軽水炉炉心４０は、複数の軽水炉用燃料集合体３０および複数の制御棒５を有する。以下は、沸騰水型軽水炉（ＢＷＲ）の場合を例にとって説明する。

軽水炉用燃料集合体３０は、互いに並列に格子状に配列されており、全体としてほぼ円形の軽水炉炉心４０の形状を形成している。また軽水炉用燃料集合体３０は、一部、軽水炉炉心４０の周辺に配されているものを除いては、各４本ずつで１組の正方状の格子を形成し、それぞれの正方状の格子の中央には、制御棒５が挿抜可能に配されている。なお、軽水炉用燃料集合体３０の本数は、炉心の出力等の基本仕様に基づいて設定される。たとえば、改良型沸騰水型軽水炉（ＡＢＷＲ）の場合を例にとると、燃料集合体本数は８７２体である。

図２は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体３０の構成を示す平断面図である。軽水炉用燃料集合体３０は、複数の軽水炉用燃料棒１０、複数の可燃性毒物入り燃料棒２０、２本のウォータロッド２５、およびチャンネルボックス３１を有する。

白抜きで示す複数の軽水炉用燃料棒１０と斜線で示す複数の可燃性毒物入り燃料棒２０は、互いに並列に格子状に配列されている。また、配列の中央には、運転時に内部に冷却材が流れる２本のウォータロッド２５が配されている。格子状の配列は、断面がほぼ正方形の四角柱の形状を形成しており、径方向外側に設けられたチャンネルボックス３１内に収納されている。

なお、図２には軽水炉用燃料集合体の代表的な例として、１０×１０配列で円筒状のウォータロッドを有する場合を示したが、これに限定されない。これより少ない配列数でもこれより多い配列数でもよい。また、たとえば断面が四角形のウォータロッドでもよい。また、可燃性毒物入り燃料棒２０の数および配置も、図２に示したものに限定されない。

可燃性毒物入り燃料棒２０は、可燃性毒物として、たとえばガドリニアすなわち酸化ガドリニウムを含む。可燃性毒物の濃度は、たとえば４．０ｗｔ％である。

図３は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料棒１０の構成を示す縦断面図である。軽水炉用燃料棒１０は、燃料ペレット１１およびこれを収納する被覆管１２を有する。被覆管１２の下端は下部端栓１３により、また上端は上部端栓１４により閉止され、内部が密閉されている。被覆管１２の材質は、ＢＷＲの場合は、たとえばジルカロイ−２である。なお、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）の場合は、たとえばジルカロイ−４である。なお、被覆管１２の材質は、これに限定されず、たとえばシリコンカーバイド（ＳｉＣ）製でもよい。

燃料ペレット１１は、たとえば二酸化ウランの粉末を焼結した円柱状であり、上下に積層されている。

なお、燃料ペレット１１の形態を有する核燃料物質は、二酸化ウランに限定されず、炭化ウランあるいは窒化ウランでもよい。上下に積層された燃料ペレット１１の上方には、上部プレナム１５が形成され核分裂生成物のガスの貯留空間を形成している。また、上部プレナム１５内には、燃料ペレット１１を下方に抑えるバネ１６が設けられている。

ウランの濃縮度については、本実施形態に係る軽水炉用燃料集合体３０を適用する例として、通常のウラン燃料の場合は燃料集合体平均で３．８ｗｔ％、環境負荷低減型軽水炉燃料としてのＦＯＲＳＥＴＩ概念の場合のウラン濃縮度は、燃料集合体平均でたとえば５ｗｔ％ないし２０ｗｔ％の範囲を含む濃縮度である。以下、ウランの濃縮度とは、ウラン中のウラン２３５の濃縮度を意味するものとする。

炉心の運用に関しては、従来と同様に、軽水炉炉心４０の１サイクルの運転期間はたとえば１３か月、燃料集合体の炉心から取り出す際の平均燃焼度すなわち平均取出燃焼度（燃料集合体平均）はたとえば４５ＧＷｄ／ｔである。

以上のように、本実施形態に係る軽水炉炉心４０を構成する軽水炉用燃料集合体３０は、燃料の濃縮度については、通常のウラン燃料の場合の３．８ｗｔ％から、ＦＯＲＳＥＴＩ概念における５ｗｔ％ないし２０ｗｔ％の範囲を含む濃縮度の範囲まで、適用可能である。

本実施形態に係る軽水炉炉心４０を構成する軽水炉用燃料集合体３０の軽水炉用燃料棒１０には、燃料中の^２４０Ｐｕの消滅を抑制するために、^２４０Ｐｕの大きな共鳴吸収断面積のあるエネルギーである１．０５６ｅＶ近傍における共鳴吸収断面積が大きな核種が消滅抑制核種として添加されている。消滅抑制核種の存在割合は、軽水炉用燃料棒１０の燃料物質との合計に対して、０．２ａｔ％ないし１．０ａｔ％である。

ここで、１．０５６ｅＶの近傍における共鳴吸収断面積が大きな核種としては、アメリシウム２４３（^２４３Ａｍ）、ロジウム１０３（^１０３Ｒｈ）、あるいは、ハフニウム１７７（^１７７Ｈｆ）などがある。軽水炉用燃料集合体３０の燃料には、これらの核種の少なくとも一つが含まれている。

なお、以下、図を含めて、プルトニウム２４０をＰｕ２４０と、アメリシウム２４３をＡｍ２４３と、ロジウム１０３をＲｈ１０３と、また、ハフニウム１７７をＨｆ１７７と、それぞれ表記する場合がある。

^１０３Ｒｈあるいは^１７７Ｈｆの場合は、それぞれ天然組成のロジウムあるいはハフニウムを添加することでよい。一方、^２４３Ａｍの場合は当該核種、すなわち^２４３Ａｍを核燃料へ添加する。

これらの核種を添加することによって、以下に説明するように、本実施形態に係る軽水炉炉心４０を構成する軽水炉用燃料集合体３０の取り出し後のプルトニウム２４０（^２４０Ｐｕ）の濃度を保持し、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を評価する指標の改善を図るものである。

次に、以上のように構成された本実施形態に係る軽水炉用燃料集合体３０および軽水炉炉心４０の作用、効果を以下に、説明する。

^２４０Ｐｕは、^２３９Ｐｕの中性子吸収により生成する。^２４０Ｐｕは、中性子を吸収して^２４１Ｐｕとなる。また、^２４０Ｐｕは、^２３６Ｕとなるα崩壊による壊変のほかに、自発核分裂を起こす核種である。すなわち、核起爆装置の早期爆発を誘引し，核拡散抵抗性を高める核種である。

前述の核セキュリティ性・核拡散抵抗性の指標としての、米国のロスアラモス国立研究所の提案による転用誘引度指数ＦＯＭ（Ｆｉｇｕｒｅ ｏｆ Ｍｅｒｉｔ）は、以下の式（１）により与えられる。ただし、対数（ｌｏｇ）の底は、１０である。

ＦＯＭ＝１−ｌｏｇ［Ｍ／８００＋Ｍｈ／４５００＋Ｍ・Ｓ／（６．８Ｅ６）
＋（Ｍ／５０）（Ｄ／５００）^{１／ｌｏｇ２}］ ・・・（１）

ここで、Ｍは裸体系の臨界質量（ｋｇ）、ｈは発熱量（Ｗ／ｋｇ）、Ｓは自発核分裂による中性子の生成率（ｎ／ｓ／ｋｇ）、Ｄは０．２Ｍの質量による１ｍ離れた位置での線量率（ｒａｄ／ｈ）である。

式（１）に示される通り、転用誘引度指数ＦＯＭの式（１）は、裸の臨界質量、崩壊熱、自発核分裂中性子発生数、および被ばく線量にそれぞれ対応する項によって構成されている。

裸の臨界質量は主に^２３９Ｐｕと^２４１Ｐｕの組成比が、崩壊熱は^２３８Ｐｕの組成比が、自発核分裂は^２４０Ｐｕの組成比が、また、被ばく線量は２３８Ｐｕの組成比が、それぞれ支配的なパラメータとなっている。^２４０Ｐｕの自発核分裂は、式（１）の４つの項のうちの３番目の項に寄与する。

式（１）により算出された転用誘引度指数ＦＯＭの値については、転用誘引度指数ＦＯＭが大きいほど核セキュリティ性・核拡散抵抗性が低く、転用誘引度指数ＦＯＭが小さいほど核セキュリティ性・核拡散抵抗性が高いことを意味する。

式（１）からは、第２項に対応する崩壊熱を高める方法によらずに、転用誘引度指数ＦＯＭを低下させ、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を高めるには、第３項に対応する^２４０Ｐｕの組成比を選択的に高めることが有効であると言える。

図４は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの中性子反応断面積スペクトル図である。横軸は、中性子のエネルギー（ｅＶ）、縦軸は、各反応断面積（ｂａｒｎｓ）である。ここで、１ｂａｒｎは、１０^−２８ｍ^２である。

図４は、非特許文献３から抜粋した図である。なお、以下の説明および各図において、反応断面積およびその他の核データに関しては、同様に、非特許文献３に収納されているデータを用いている。

図４に示すように、^２４０Ｐｕは、１．０５６ｅＶにおいて大きな共鳴吸収断面積を有する。^２４０Ｐｕの中性子吸収反応は、ほぼ中性子捕獲反応であり、中性子を捕獲して^２４１Ｐｕに移行する。

一方、^２４０Ｐｕの生成は^２３９Ｐｕの中性子捕獲反応が主体である。

すなわち、^２４０Ｐｕの生成は^２３９Ｐｕによる中性子の捕獲反応、^２４０Ｐｕの消滅は^２４０Ｐｕによる中性子の吸収反応が主体となる。

図５は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの生成と消滅の比を示すスペクトル図である。横軸は、^２４０Ｐｕへの中性子の入射エネルギー、縦軸は、^２４０Ｐｕの中性子吸収断面積に対する^２３９Ｐｕの中性子捕獲断面積の比である。

すなわち、図５は、^２３９Ｐｕと^２４０Ｐｕの数密度を同数とした際の、^２４０Ｐｕの生成量と消滅量の比のエネルギー依存性を示す。図５で、縦軸の数値が大きいほど^２４０Ｐｕの生成量が多く、その値が１以下では^２４０Ｐｕは消滅することを示す。

図５に示すように、大きな共鳴吸収断面積の１．０５６ｅＶを中心とするエネルギー領域において、^２４０Ｐｕの生成量と消滅量の比が極端に小さいことが分かる。ここで、^２４０Ｐｕの生成量と消滅量の比が１以下となるエネルギー領域Ａは、おおよそ０．１５ｅＶないし１．５ｅＶの領域である。したがって、１．０５６ｅＶ近傍における共鳴吸収断面積が大きな核種としては、共鳴吸収断面積のピークがエネルギー領域Ａ内にあるものを選定することが有効である。共鳴吸収断面積のピークがエネルギー領域Ａ内にある核種は、^２４０Ｐｕの中性子吸収による消滅を抑制し^２４０Ｐｕの蓄積を促進する核種（以下、消滅抑制核種という）として機能する。

図６は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕと各添加核種の中性子反応断面積を対比したスペクトル図である。横軸は、中性子入射エネルギー（ｅＶ）、縦軸は、反応断面積（ｂａｒｎｓ）である。^２４０Ｐｕの全断面積のスペクトルに、^２４３Ａｍ、^１７７Ｈｆおよび^１０３Ｒｈの全断面積のスペクトルを重ねて示している。

それぞれの核種の共鳴吸収のピークのエネルギーは、^２４３Ａｍが、１．３４６ｅＶ、^１７７Ｈｆが、１．０９９ｅＶ、^１０３Ｒｈが、１．２５７ｅＶであり、いずれの共鳴吸収のピークのエネルギーも、エネルギー領域Ａ内のエネルギーである。すなわち、いずれも、消滅抑制核種として機能するものである。

以下、消滅抑制核種として^２４３Ａｍを例にとって、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明する。

図７は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加による中性子束の変化を示す中性子スペクトル図である。横軸は、入射中性子エネルギー（ｅＶ）、縦軸は、中性子束（ｎ／ｓｏｕｒｃｅ／ｌｅｔｈａｒｇｙ）である。図７において、^２４３Ａｍの添加量が、０ａｔ％、０．５ａｔ％、および１．０ａｔ％の場合について示している。

^２４３Ａｍの添加量が０．５ａｔ％、１．０ａｔ％となるにつれて、^２４３Ａｍの共鳴吸収のピークのエネルギーである１．３４６ｅＶ近傍の中性子束が減少している。

図８は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加による中性子吸収反応率の変化を示す中性子スペクトル図である。横軸は、入射中性子エネルギー（ｅＶ）、縦軸は、^２４０Ｐｕの中性子吸収率（ｐ．ｕ．）である。

前述のように、^２４０Ｐｕは、中性子エネルギー１．０５６ｅＶにおいて、大きな共鳴吸収断面積を有することから、図８に示すように、入射中性子エネルギー１．０５６ｅＶを中心にした領域において、中性子吸収反応率が大きくなっている。^２４３Ａｍの添加量が０．５ａｔ％、１．０ａｔ％となるにつれて、図７に示したように^２４３Ａｍの共鳴吸収のピークのエネルギーである１．３４６ｅＶ近傍の中性子束が減少する。これに伴って、図８に示すように、^２４０Ｐｕの中性子吸収反応率が減少している。

以上のように、核燃料に^２４３Ａｍを添加すると^２４３Ａｍの全断面積が持つ１ｅＶ付近の共鳴が、^２４０Ｐｕの全断面積が持つ^２４０Ｐｕの１．０５６ｅＶの共鳴断面積に重なることにより、図７に示すようなエネルギー的な自己遮蔽効果が発現し、図８に示すような共鳴吸収による^２４０Ｐｕの中性子吸収反応率が減少することが示されている。

図９は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための^２４０Ｐｕの生成消滅比の消滅抑制核種の添加割合への依存性を示すグラフである。横軸は、消滅抑制核種の添加割合（ａｔ％）、縦軸は、生成消滅比すなわち（Ｐｕ２４０生成反応率／Ｐｕ２４０消滅反応率）である。

消滅抑制核種として、Ｈｆ１７７、Ｒｈ１０３、およびＡｍ２４３の場合について示している。なお、それぞれの直線は、計算結果に基づく近似曲線である。

いずれの核種の場合にも、添加割合の増加に伴って、^２４０Ｐｕの生成消滅比が増加している。したがって、それぞれの添加は^２４０Ｐｕの蓄積を促進する効果をもたらすことになる。

図１０は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。横軸は、^２４３Ａｍの添加割合（ａｔ％）、縦軸は、^２４０Ｐｕの組成比（ａｔ％）である。ここで、^２４０Ｐｕの組成比とは、全Ｐｕ中の^２４０Ｐｕの割合を意味する。

図１０に示すように、^２４３Ａｍの添加割合が増加するにしたがって、軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における^２４０Ｐｕの組成比が増加する。

図１１は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。

図１１に示すように、^２４３Ａｍの添加割合が約０．２％より大きな領域では、^２４３Ａｍの添加割合が増加するにしたがって、軽水炉用燃料集合体の取り出し時点における転用誘引度指数ＦＯＭが減少する。すなわち、核セキュリティ性・核拡散抵抗性が向上する。

図１２は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。横軸は、^２４３Ａｍの添加割合（ａｔ％）、縦軸は、^２４０Ｐｕの組成比（ａｔ％）である。

図１２に示すように、^２４３Ａｍの添加がない場合でも、軽水炉用燃料集合体の取り出し時点においては図１０に示すように^２４０Ｐｕの組成比が約２．８ａｔ％であったものが、１５年の冷却により、^２４０Ｐｕの組成比が約３．０ａｔ％に増加している。

図１３は、アクチノイド核種の生成崩壊チェーンを示す説明図である。軽水炉用燃料集合体の取り出し後は、中性子との反応は実質的に無いので、図１３中の中性子吸収反応による経路がなくなる。したがって、図１３に示すように、^２４０Ｐｕの生成は^２４４Ｃｍのα崩壊によるものであり、また、^２４０Ｐｕの消滅は^２４０Ｐｕのα崩壊によるものとなる。

軽水炉用燃料集合体の取り出し時点での^２４０Ｐｕの存在比は^２４４Ｃｍの存在比に対して、たとえば２桁近く大きいが、^２４０Ｐｕの半減期が約６６００年に対して^２４４Ｃｍの半減期が約１８年と短い。このため、^２４４Ｃｍのα崩壊により^２４０Ｐｕが生成される量が、^２４０Ｐｕのα崩壊により^２４０Ｐｕが消滅する量より大きく、この差が冷却期間での^２４０Ｐｕの存在比の増加をもたらす。

この効果が、軽水炉用燃料集合体の取り出し時の^２４０Ｐｕの組成比の^２４３Ａｍの添加割合への依存性に加わって、軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点での^２４０Ｐｕの組成比の^２４３Ａｍの添加割合への依存性をさらに増大させている。

なお、^２４３Ａｍを添加した場合は、炉内において^２４３Ａｍの中性子吸収により^２４４Ａｍが生成し、さらにβ崩壊により^２４４Ｃｍが生成される。したがって、^２４３Ａｍ→^２４４Ａｍ→^２４４Ｃｍ→^２４０Ｐｕの生成経路による^２４０Ｐｕの生成もなされるため、図１２に示した軽水炉用燃料集合体の取り出し時の違いに加えて、この寄与分も、^２４３Ａｍの添加割合への依存性を助長している。

図１４は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。

図１４に示すように、^２４３Ａｍの添加割合が増加するにしたがって、軽水炉用燃料集合体の取り出し後の１５年冷却時における転用誘引度指数ＦＯＭが、軽水炉用燃料集合体の取り出し時（図１１）に比べて、さらに減少する。すなわち、核セキュリティ性・核拡散抵抗性がさらに向上する。

図１５は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する^２４０Ｐｕの組成比の変化を示すグラフである。

ＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体中の^２４０Ｐｕの存在比は、図１０および図１２で示した通常の濃縮度のウラン燃料を有する場合に適用した軽水炉用燃料集合体中の^２４０Ｐｕの存在比に比べて小さい。

たとえば、^２４３Ａｍの添加割合がゼロの場合の、軽水炉用燃料集合体の取り出し後の１５年冷却時における^２４０Ｐｕの存在比は、通常の濃縮度のウラン燃料を有する場合に適用した軽水炉用燃料集合体では、図１２で示した例では約０．３０ａｔ％であるのに対して、ＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体では、図１５に示した例では約０．１８ａｔ％である。しかしながら、ＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体においても、^２４３Ａｍの添加割合が０．５ａｔ％の場合は約０．２４ａｔ％、１．０ａｔ％の場合は約０．２８ａｔ％と大幅に増加している。

図１６は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時の軽水炉用燃料集合体の取り出し後１５年冷却時点の^２４０Ｐｕへの^２４３Ａｍの添加割合に対する転用誘引度指数ＦＯＭの変化を示すグラフである。

図１６に示すように、軽水炉用燃料集合体の取り出し後の１５年冷却時における転用誘引度指数ＦＯＭは、^２４３Ａｍの添加割合がゼロの場合は２．２４であり、^２４３Ａｍの添加割合が１．０ａｔ％の場合は２．１３と、転用誘引度指数ＦＯＭの低下分は０．１１である。一方、ＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時ではない軽水炉用燃料集合体の場合（図１４）の１５年冷却時における転用誘引度指数ＦＯＭは、^２４３Ａｍの添加割合がゼロの場合は２．００であり、^２４３Ａｍの添加割合が１．０ａｔ％の場合は１．９５と、転用誘引度指数ＦＯＭの低下分は０．０５である。

すなわち、軽水炉用燃料集合体の取り出し後の１５年冷却時における転用誘引度指数ＦＯＭへの^２４３Ａｍの添加は、ＦＯＲＳＥＴＩ概念への適用時ではない軽水炉用燃料集合体の場合に比べて大きい。すなわち、核セキュリティ性・核拡散抵抗性の向上の効果が大きい。

図１７は、第１の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法の手順を示すフロー図である。

まず、使用済み燃料を再処理し、消滅抑制核種を含む元素を分離する（ステップＳ０１）。ここで、消滅抑制核種は、たとえば、^２４３Ａｍである。

次に、消滅抑制核種を含む元素を、軽水炉用燃料に添加し、軽水炉用燃料集合体３０（図２）を製造する（ステップＳ０２）。

以上のように、本実施形態においては、軽水炉用燃料集合体について、Ｐｕ２３８などの増加を伴わずに、消滅抑制核種を添加することにより、Ｐｕ２４０の蓄積を促進して転用誘引度指数ＦＯＭの値を低減し、核セキュリティ性・核拡散抵抗性を改善することができる。

［第２の実施形態］

本第２の実施形態は、第１の実施形態の変形である。本第２の実施形態は、消滅抑制核種としての^２４３Ａｍの確保の方法について特徴があり、その他の点では、第１の実施形態と同様である。

図１８は、第２の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法の手順を示すフロー図である。

まず、取り出し燃料の高燃焼度部分を選択する（ステップＳ２１）。後に説明する図２０に示すように、Ａｍ中の^２４３Ａｍの重量比は、燃焼度が進むほど大きくなるためである。

図１９は、第２の実施形態に係る軽水炉用燃料の製造方法における取り出し燃料の高燃焼部分の例を示す縦断面図である。

すなわち、高燃焼部分としては、図１９に示すように、まず、集合体燃焼ピーキング係数が１．０以上の燃料集合体を選択する。なお、好ましくは、集合体燃焼ピーキング係数が１．０を超える領域を選択する。ここで、集合体燃焼ピーキング係数とは、炉心平均取出燃焼度に対する当該燃料集合体の取出燃焼度の比をいう。

その上で、当該燃料集合体において、軸方向燃焼ピーキング係数が１．０以上の領域を選択する。なお、好ましくは、軸方向燃焼ピーキング係数が１．０を超える領域を選択する。このようにして、選択された領域は、当該燃料集合体がその構成要素の一部をなしていた炉心の中で、燃焼度が高い領域である。

図２０は、第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の燃焼度への依存性を示すグラフである。横軸は、^２４３Ａｍを取得するための燃料集合体の燃焼度（ＭＷｄ／ｔ）、縦軸は、^２４３Ａｍの^２４１Ａｍに対する重量比である。破線の曲線は、核燃料物質としてのウラン（Ｕ）の^２３５Ｕの濃縮度が３．８ｗｔ％の場合、実線の曲線は、濃縮度が１０ｗｔ％の場合を示す。

濃縮度が１０ｗｔ％の場合は、３．８ｗｔ％の場合に比べて、（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の値は小さいが、濃縮度が３．８ｗｔ％、１０ｗｔ％のいずれの場合においても、燃焼度の増加に応じて、（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比が増加する。

濃縮度が１０ｗｔ％の場合より３．８ｗｔ％の場合の方が、燃焼度（ＭＷｄ／ｔ）の増加に対する（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の増加傾向が大きく、燃焼度の効果が大きい。

図２１は、第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するための規格化された（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の燃焼度への依存性を示すグラフである。横軸は、^２４３Ａｍを取得するための燃料集合体の燃焼度（ＭＷｄ／ｔ）の４５ＧＷｄ／ｔに対する相対値、縦軸は、^２４３Ａｍの^２４１Ａｍに対する重量比の燃焼度４５ＧＷｄ／ｔのときの値に対する相対値である。すなわち、図２０で示された内容を、規格化したものである。

この場合、燃焼度（ＭＷｄ／ｔ）の相対値の増加に対する（^２４３Ａｍ／^２４１Ａｍ）重量比の相対値の増加は、濃縮度が３．８ｗｔ％の場合と１０ｗｔ％の場合で、互いにほぼ同様の傾向を示している。すなわち、それぞれの濃縮度の場合においては、燃焼度は、相対的には同様の効果を示している。

次に、選択した部分の再処理を早期に行う（ステップＳ２２）。

図２２は、第２の実施形態に係る軽水炉用燃料集合体の作用を説明するためのＡｍにおける組成比の冷却期間への依存性を示すグラフである。横軸は、^２４３Ａｍを取得するための使用済の燃料集合体の取り出しから再処理までの冷却期間（年）、縦軸は、^２４３Ａｍおよび^２４１Ａｍの、Ａｍ中における組成比である。

当該燃料集合体の取り出し後、^２４１Ａｍの割合が増加し、相対的に、^２４３Ａｍの割合は減少する。^２４１Ａｍの増加は、使用済の燃料集合体に含まれる^２４１Ｐｕのβ崩壊によるものである。

たとえば、冷却期間が１０年の時点では、^２４３Ａｍは、取り出し時の約３１％までに減少する。逆に、^２４３Ａｍを取り出し時の１／２程度に抑えるには、４年以内に再処理を行えばよい。

^２４１Ｐｕからの崩壊による^２４１Ａｍの増加が進行する前に再処理を行うことによって、^２４３Ａｍの組成比を高く保つことができる。

たとえば、^２４３Ａｍの組成比を概ね２５％以上にするためには、冷却期間を１０年以下程度にすることが好ましい。

次に、消滅抑制核種を含む元素を分離する（ステップＳ２３）。

なお、以上のステップＳ２１ないしステップＳ２３に代えて、レーザー濃縮等の方法によって濃縮した^２４３Ａｍを確保することでもよい。

次に、消滅抑制核種を含む元素を軽水炉用燃料に添加し、軽水炉用燃料集合体を製造する（ステップＳ０２）。

ここで、比較のために、１５年冷却時点での組成比を持つＡｍを添加した標準ウラン燃料から抽出したケース１の場合のＰｕの崩壊熱と、Ａｍを１ａｔ％添加した標準ウラン燃料から抽出したケース２の場合のＰｕの崩壊熱とを比較すると、ケース１の場合は１００Ｗ／ｋｇであるのに対して、ケース２の場合は、１６Ｗ／ｋｇであり、^２４３Ａｍの割合を高める効果が大きいことが分かる。

以上のように、本第２の実施形態においては、^２４３Ａｍを例にとって示したように、消滅抑制核種の確保のための燃料集合体について、炉内で滞在する期間での燃焼度と、路外への取り出し後の冷却期間とを適切に設定することにより、より多くの消滅抑制核種を確保することができ、核セキュリティ性・核拡散抵抗性をさらに改善することができる。

［その他の実施形態］

以上、本発明の実施形態を説明したが、実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。たとえば、実施形態では、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）を例にとって示したが、これに限定されない。たとえば、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）あるいはその他の軽水冷却型原子炉に適用可能である。

また、各実施形態の特徴を組み合わせてもよい。また、実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。

実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

５…制御棒、１０…軽水炉用燃料棒、１１…燃料ペレット、１２…被覆管、１３…下部端栓、１４…上部端栓、１５…上部プレナム、１６…バネ、２０…可燃性毒物入り燃料棒、２５…ウォータロッド、３０…軽水炉用燃料集合体、３１…チャンネルボックス、４０…軽水炉炉心

Claims (13)

1. 長手方向に延びて核燃料物質を内蔵し、互いに並列に配された複数の軽水炉用燃料棒と、
   長手方向に延びて可燃性毒物および前記軽水炉用燃料棒の前記核燃料物質より量の少ない核燃料物質を内蔵し前記軽水炉用燃料棒とともに格子状に配列された複数の可燃性毒物入り燃料棒と、
   を有し、
   前記軽水炉用燃料棒は、プルトニウム２４０の共鳴吸収断面積のピークを与える中性子エネルギーの近傍の所定のエネルギー範囲に共鳴吸収断面積を有する核種がプルトニウム２４０の共鳴吸収を抑制する消滅抑制核種として添加されている、
   ことを特徴とする軽水炉用燃料集合体。
2. 前記所定のエネルギー範囲は、０．１５ｅＶから１．５ｅＶの範囲にあることを特徴とする請求項１に記載の軽水炉用燃料集合体。
3. 前記消滅抑制核種は、アメリシウム２４３、ハフニウム１７７、およびロジウム１０３の少なくとも一つであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の軽水炉用燃料集合体。
4. 前記消滅抑制核種の前記核燃料物質中の割合は、０．２ａｔ％以上かつ１．０ａｔ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の軽水炉用燃料集合体。
5. 前記核燃料物質は、５ｗｔ％以上かつ２０ｗｔ％未満の濃縮度の濃縮ウランを含むことを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の軽水炉用燃料集合体。
6. 互いに並列に配された複数の請求項１ないし請求項５のいずれか一項に記載の軽水炉用燃料集合体と、
   前記軽水炉用燃料集合体に並列に配された制御棒集合体と、
   を備える軽水炉炉心。
7. 再処理された使用済み燃料から、プルトニウム２４０の共鳴吸収を抑制する消滅抑制核種を含む元素を分離する分離ステップと、
   前記消滅抑制核種を含む元素を、核燃料物質に添加し、前記核燃料物質を用いて軽水炉用燃料集合体を製造する製造ステップと、
   を有することを特徴とする軽水炉燃料の製造方法。
8. 前記消滅抑制核種の前記核燃料物質中の割合は、０．２ａｔ％以上かつ１．０ａｔ％以下であることを特徴とする請求項７に記載の軽水炉燃料の製造方法。
9. 前記分離ステップの前に、
   取り出し燃料の高燃焼度部分を選択する選択ステップと、
   前記選択した部分の再処理を行う再処理ステップと、
   をさらに有し、
   前記再処理ステップは、当該取り出し燃料の取り出しから、所定の期間内に行うことを特徴とする請求項７または請求項８に記載の軽水炉燃料の製造方法。
10. 前記所定の期間は１０年であることを特徴とする請求項９に記載の軽水炉燃料の製造方法。
11. 前記高燃焼度部分は、集合体燃焼ピーキング係数が１．０以上の集合体であることを特徴とする請求項９または請求項１０に記載の軽水炉燃料の製造方法。
12. 前記高燃焼度部分は、軸方向ピーキング係数が１．０以上となる領域であることを特徴とする請求項９ないし請求項１１のいずれか一項に記載の軽水炉燃料の製造方法。
13. 前記核燃料物質は、５ｗｔ％以上かつ２０ｗｔ％未満の濃縮度の濃縮ウランを含むことを特徴とする請求項７ないし請求項１２のいずれか一項に記載の軽水炉燃料の製造方法。

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