JP2021152585A - 基板処理方法および基板処理装置 - Google Patents

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章 堀越
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茂 高辻
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Abstract

【課題】プラズマを用いてレジスト膜を除去するにあたり、基板へのダメージを抑制するとともにＳＰＭの使用を不要とする。【解決手段】レジスト膜Ｒの表面にラジカル（活性種）を供給するラジカル供給工程が、プラズマ処理（ステップＳ１０２）において実行される。そして、ラジカル供給工程の後に基板Ｓの表面Ｓａに存在するレジスト膜Ｒに低表面張力の有機溶媒を供給することで、基板Ｓの表面Ｓａからレジスト膜Ｒを除去するレジスト除去工程が実行される（ステップＳ１０４）。【選択図】図１

Description

この発明は、プラズマを用いて基板に処理を行う技術に関し、特にシリコンなどの半導体基板からレジスト膜を除去する技術に関する。
従来、基板の表面に形成されたレジスト膜を除去する手法の一つにプラズマアッシング技術がある。プラズマアッシングは、基板上に形成されたレジスト膜にプラズマにより生成されたイオン分子等を衝突させることによりレジスト膜における炭素水素結合を分断し、レジスト膜を除去し、またはレジスト膜が除去されやすい状態とする技術である。プラズマアッシングでは、典型的には、真空チャンバ内においてプラズマを生じるプラズマ発生空間を形成させ、プラズマ発生空間においてプラズマを発生させ、プラズマ発生空間においてガスのエネルギーを上げる。これにより、様々な活性種が生じる。基板に活性種を移動させるため、プラズマ発生空間と基板との間の電位分布を調製することにより、活性種に含まれるイオン分子（典型的には陽イオン分子）が基板に向けて移動し、基板に衝突する。この衝突により基板上のレジスト膜の炭素水素結合が分断される。プラズマアッシングの方法や装置は、例えば特許文献１に記載されている。
実公平７−３７３１４号公報
プラズマアッシングでは、陽イオンを主とする活性種がレジスト膜に衝突されることで効率的にレジスト膜の炭素結合を分断することが可能である。一方で、高エネルギーの陽イオンが基板にダメージを与えてしまうという問題がある。
基板上のレジスト膜を除去する別の手法として、基板上のレジスト膜にH２SO４／H２O２／H２O の混合液（Sulfuric acid／hydrogen Peroxide／water Mixture、以下「ＳＰＭ」と略す）を供給し、ＳＰＭによりレジスト膜を溶解除去するという手法がある。ＳＰＭは再利用が困難であり、ＳＰＭの消費量を減少させることが近年の課題となっている。
この発明は上記課題に鑑みなされたものであり、プラズマを用いてレジスト膜を除去するにあたり、基板へのダメージを抑制するとともにＳＰＭの使用を不要とする技術の提供を目的とする。
本発明に係る基板処理方法は、大気圧下においてプラズマを発生させるプラズマ発生工程と、プラズマ発生工程で発生したプラズマによってラジカルを生成させるラジカル生成工程と、基板の表面に形成されたレジスト膜にラジカルを供給し、レジスト膜が基板の表面に接触した状態を維持しつつレジスト膜の表面近傍を変質させるラジカル供給工程と、ラジカル供給工程の後に基板の表面のレジスト膜に低表面張力の有機溶媒を供給することで、基板の表面からレジスト膜を除去するレジスト除去工程と、レジスト除去工程の後に、基板の表面にリンス液を供給するリンス工程と、を備える。
このように構成された本発明（基板処理方法）では、レジスト膜にラジカルを供給するラジカル供給工程と、ラジカル供給工程の後に基板の表面のレジスト膜に低表面張力の有機溶媒を供給することで、基板の表面からレジスト膜を除去するレジスト除去工程とが実行される。大気圧下においてプラズマを発生させた場合、発生する活性種のうちイオン分子の大半は大気内の分子と反応し瞬時に消滅する。残る活性種のうち、電気的には中性であるフリーラジカルがレジスト膜へと供給される。基板にダメージを与える主要因であるイオン分子の大半はレジスト膜へと供給されない。また、ラジカル供給工程を終えた段階では、レジスト膜は基板の表面に存在しており、除去されていない。このため、基板へのダメージは抑制される。レジスト膜の表面に到達したラジカルは、レジスト膜の表面に浸透し、レジスト膜の表面近傍を変質させ、この結果として微小なひび割れ（クラック）や孔がレジスト膜の表面近傍に生じる。ひきつづく有機溶媒が供給されると、有機溶媒はこのひび割れや孔に浸透し、このひび割れや孔を押し広げる。このように、活性種による変質という化学的作用と、低表面張力の有機溶媒によるひび割れや孔の拡大という物理的作用とが相まって、レジスト膜の除去が達成される。こうして、プラズマを用いてレジスト膜を除去するにあたり、基板へのダメージを抑制するとともにＳＰＭの使用を不要とすることが可能となっている。
なお、低表面張力の有機溶媒としては、種々のものが想定できる。例えば、低表面張力の有機溶媒は、エタノール、イソプロピルアルコールあるいはアセトンであってもよい。これらの有機溶媒は、ラジカルによって変質したレジスト膜を速やかに除去することができる。
また、ラジカルとしては、種々のものが想定できる。例えば、ラジカルは活性種であってもよく、特にヒドロキシルラジカルであってもよい。これらのラジカルは、レジスト膜を的確に変質させることができる。
また、プラズマ発生工程では、基板の表面に対向して配置されたプラズマ発生機によりプラズマを発生し、プラズマ発生機の電極と、基板の表面に形成されたレジスト膜の表面までの距離は、ラジカルがその寿命内に到達可能な距離よりも小さく、かつ０よりも大きい距離であるように、基板処理方法を構成してもよい。かかる構成では、基板の表面に対向して配置されたプラズマ発生機からレジスト膜にラジカルを的確に供給できる。
例えば、プラズマ発生機の電極と、基板の表面に形成されたレジスト膜の表面までの距離は、２ｍｍ以上５ｍｍ以下であってもよい。これによって、プラズマ発生機からレジスト膜にラジカルを的確に供給できる。
また、ラジカル供給工程では、基板の表面へ向かう気流によってラジカルをレジスト膜に供給するように、基板処理方法を構成してもよい。かかる構成では、基板の表面へ向かう気流によってラジカルをレジスト膜に的確に供給できる。
また、イオンが注入されたレジスト膜の除去に、上記の基板処理方法を実行できる。つまり、上記の基板処理方法は、イオン注入によって硬化したレジスト膜の硬化層を効果的に除去できる。
また、本発明に係る基板処理装置は、基板上のレジスト膜を除去する基板処理装置であって、大気圧下において、基板を水平に保持する保持手段と、活性種ノズルと、活性種ノズルの内部に配置された電極とを有し、電極に電圧を印加することで発生させたプラズマによって活性化された活性種を活性種ノズルによって供給するプラズマ発生機と、低表面張力の有機溶媒を供給する有機溶媒ノズルと、を備え、活性種ノズルの電極は、保持手段に保持された基板上のレジスト膜の表面までの距離が、活性種に含まれるヒドロキシラジカルがその寿命内において電極からレジスト膜の表面まで到達可能な距離に設定されている。
本発明者の研究によると、大気圧下において基板上のレジスト膜の表面の変質は、ヒドロキシラジカルの作用の影響が大きいものと考えられる。そこで、本発明に係る基板処理装置においては、活性種ノズル内の電極は、保持手段に保持された基板上のレジスト膜の表面までの距離が、活性種に含まれるヒドロキシラジカルがその寿命内において電極からレジスト膜の表面まで到達可能な距離に設定されている。これにより、レジスト膜の表面を効率よく変質させることができる。
例えば、活性種ノズルの電極は、保持手段に保持された基板上のレジスト膜の表面までの距離が２ｍｍ以上５ｍｍ以下であってもよい。
上記のように、本発明によれば、プラズマを用いてレジスト膜を除去するにあたり、基板へのダメージを抑制するとともにＳＰＭの使用を不要とすることが可能である。
本発明に係る基板処理方法の一例を示すフローチャート。 図１で実行される動作を模式的に示す図。 図１の基板処理方法で使用されるプラズマ処理装置の一例を模式的に示す図。 図１の基板処理方法で使用される処理液供給装置の一例を模式的に示す図。 プラズマ処理装置の変形例を模式的に示す図。 図５のプラズマ処理装置が具備するプラズマ発生機を模式的に示す部分断面図。 図５のプラズマ処理装置が具備するプラズマ発生機を模式的に示す部分斜視図。 本発明に係る基板処理装置の一例を模式的に示す図。
図１は本発明に係る基板処理方法の一例を示すフローチャートであり、図２は図１で実行される動作を模式的に示す図であり、図３は図１の基板処理方法で使用されるプラズマ処理装置の一例を模式的に示す図であり、図４は図１の基板処理方法で使用される処理液供給装置の一例を模式的に示す図である。図２〜図４では、水平方向であるＸ方向、Ｘ方向に直交する水平方向であるＹ方向あるいは鉛直方向であるＺ方向を適宜示した。
ステップＳ１０１では、プラズマ処理装置１に基板Ｓが搬入される。基板Ｓは、表面Ｓａと、表面Ｓａの反対側の裏面Ｓｂとを有し、基板Ｓの表面Ｓａにはレジスト膜Ｒが形成されている（図２、図３）。特に、基板Ｓに対して先に実行されたイオン注入によって、レジスト膜Ｒの表層にはイオンが注入されており、レジスト膜Ｒの表層が硬化している。図３に示すように、プラズマ処理装置１は、搬入された基板Ｓを保持する保持台１１を備え、保持台１１は、表面Ｓａを上方に向けた状態で基板Ｓを水平に保持する。
さらに、プラズマ処理装置１は、保持台１１の上方にプラズマ発生機１２を備え、プラズマ発生機１２は、保持台１１に保持される基板Ｓの表面Ｓａのレジスト膜Ｒに上方から対向する。プラズマ発生機１２は、石英ガラス等の誘電体により構成された平板形状の隔離プレート１２１を有し、この隔離プレート１２１の下面がレジスト膜Ｒに上方から対向する。
プラズマ発生機１２は、この隔離プレート１２１の下面に配置された電極１２２と、隔離プレート１２１の上面に配置された電極１２３とを有する。電極１２２、１２３はＸ方向に延設されている。そして、隔離プレート１２１の下面では複数の電極１２２がＹ方向に配列され、隔離プレート１２１の上面では複数の電極１２３がＹ方向に配列されている。これら電極１２２、１２３は千鳥状に並んでおり、換言すれば、Ｚ方向の平面視において電極１２２、１２３は交互に並ぶ。また、プラズマ発生機１２は交流電源１２４を有し、この交流電源１２４は電極１２２と電極１２３との間に交流電圧を印加する。
また、プラズマ処理装置１は、保持台１１およびプラズマ発生機１２を収容するハウジング１３と、ハウジング１３内にガスＧを供給するガス供給管１４を有する。ガスＧは、例えばアルゴンガスあるいは窒素ガス等である。
そして、ステップＳ１０２のプラズマ処理では、プラズマ発生機１２がプラズマを発生させる。つまり、隔離プレート１２１の周囲には、ガス供給管１４からガスＧが供給されている。そのため、電極１２２と電極１２３との間に印加される交流電圧によって、隔離プレート１２１の周囲のガスＧがプラズマ化されて、プラズマＰが発生する（プラズマ発生工程）。また、プラズマＰの発生は大気圧において実行され、プラズマ発生機１２の周囲には酸素が存在する。したがって、プラズマＰによって酸素が活性化され、ヒドロキシルラジカル等を含む活性種が生成される（ラジカル生成工程）。こうして生成されたラジカルの一部がレジスト膜Ｒに供給されて、レジスト膜Ｒの表面に作用する（ラジカル供給工程）。なお、大気圧下においてプラズマを発生させた場合、発生する活性種のうちイオン分子の大半は大気内の分子と反応し瞬時に消滅する。残る活性種のうち、電気的には中性であるフリーラジカルのうち寿命が尽きていないものがレジスト膜に供給される。プラズマにより生じるフリーラジカルとしては、スーパーオキシドアニオンラジカルや、ヒドロキシラジカル等がある。
図２において、「Ｓ１０１」の欄では、プラズマ処理装置１への搬入後であってプラズマ処理の実行前の基板Ｓの表面Ｓａ近傍が示されており、「Ｓ１０２」の欄では、プラズマ処理の実行後の基板Ｓの表面Ｓａ近傍が示されている。これらに模式的に示すように、プラズマ処理の実行においてもレジスト膜Ｒは基板Ｓの表面Ｓａに存在する。
プラズマ処理が実行された基板Ｓは、プラズマ処理装置１から搬出されて処理液供給装置３に搬入される（ステップＳ１０３）。図４に示すように、処理液供給装置３は、基板Ｓを保持する基板保持部３１を備える。基板保持部３１は、水平に基板Ｓを保持する保持プレート３１１と、Ｚ方向に平行な中心線の周りで保持プレート３１１を伴って回転する回転軸３１２とを有する。保持プレート３１１は、その上面に配置された基板Ｓをチャックピンあるいはバキュームによって保持する。したがって、保持プレート３１１に保持される基板Ｓは、回転軸３１２とともに回転する。
さらに、処理液供給装置３は、基板保持部３１によって保持された基板Ｓの表面Ｓａに処理液を供給する処理液供給機構３３ａ、３３ｂを備える。処理液供給機構３３ａ、３３ｂは、供給する処理液の種類において異なるが、共通の構成を具備する。そこで、処理液供給機構３３ａについて説明を行い、処理液供給機構３３ｂについては相当符号を付して説明を省略する。
処理液供給機構３３ａは、Ｙ方向に移動可能なノズル３３１と、ノズル３３１をＹ方向に駆動するノズル駆動部３３２と、処理液を貯留する貯留容器３３３と、貯留容器３３３とノズル３３１とを接続する配管３３４と、配管３３４に設けられたバルブ３３５とを有する。処理液供給機構３３ａの貯留容器３３３には、低表面張力の有機溶媒が貯留される。ここで、低表面張力の有機溶媒は、少なくとも硫酸よりも低い表面張力を有し、例えばエタノール、イソプロピルアルコールあるいはアセトン等である。バルブ３３５が開くと、貯留容器３３３とノズル３３１とが連通して、有機溶媒が貯留容器３３３からノズル３３１に供給される。これによって、有機溶媒がノズル３３１から吐出される。
また、処理液供給機構３３ｂでは、貯留容器３３３にリンス液が貯留される。したがって、バルブ３３５が開くと、リンス液が貯留容器３３３からノズル３３１に供給され、リンス液がノズル３３１から吐出される。ここで、リンス液は、処理液供給機構３３ａで供給される液体とは異なる液体であり、例えば、純水（脱イオン水）、炭酸水、電解イオン水、水素水あるいはオゾン水等である。
ステップＳ１０４では、基板保持部３１が基板Ｓを回転させながら、処理液供給機構３３ａが基板Ｓの上方のノズル３３１をノズル駆動部３３２によりＹ方向に駆動しつつ、ノズル３３１から有機溶媒を吐出する。これによって、基板Ｓのレジスト膜Ｒの全体に有機溶媒が供給され、図２の「ステップＳ１０４」の欄に示すように、レジスト膜Ｒが基板Ｓの表面Ｓａから除去される（レジスト除去工程）。
ステップＳ１０５では、基板保持部３１が基板Ｓを回転させながら、処理液供給機構３３ｂが基板Ｓの上方のノズル３３１をノズル駆動部３３２によりＹ方向に駆動しつつ、ノズル３３１からリンス液を吐出する。これによって、レジスト膜Ｒが除去された基板Ｓの表面Ｓａの全体にリンス液が供給される（リンス工程）。そして、図１の基板処理方法が終了する。
以上に説明した実施形態では、レジスト膜Ｒにラジカル（活性種）を供給するラジカル供給工程が、プラズマ処理（ステップＳ１０２）において実行される。そして、ラジカル供給工程の後に基板Ｓの表面Ｓａに存在するレジスト膜Ｒに低表面張力の有機溶媒を供給することで、基板Ｓの表面Ｓａからレジスト膜Ｒを除去するレジスト除去工程が実行される（ステップＳ１０４）。つまり、ラジカル供給工程によりレジスト膜Ｒへのラジカルの供給を終了した段階では、レジスト膜Ｒは基板Ｓの表面Ｓａに存在しており、除去されていない。このため、基板Ｓへのダメージは抑制される。ただし、レジスト膜Ｒは、除去されないものの、ラジカルの供給によって表面の近傍が変質する。かかるレジスト膜Ｒは、低表面張力の有機溶媒を供給することで速やかに除去することができる。こうして、プラズマＰを用いてレジスト膜Ｒを除去するにあたり、基板Ｓへのダメージを抑制しつつＳＰＭの使用を不要とすることが可能となっている。
このようにしてレジスト膜Ｒが除去できるメカニズムは、次のように推測される。ラジカル供給工程でレジスト膜Ｒに供給されたラジカルは、レジスト膜Ｒの表面に浸透する。これによって、レジスト膜Ｒには、非常に微細な孔やクラックが生じる。次に、有機溶媒がレジスト膜Ｒに供給されると、この有機溶媒は低表面張力を有するため、微細な孔やクラックに浸透していく。これにより、レジスト膜Ｒは、有機溶媒によって内部から押し広げられ、微細な孔やクラックがさらに広がる。その結果、レジスト膜Ｒが破壊されて、基板Ｓの表面Ｓａから除去される。このように、活性種による変質という化学的作用と、低表面張力の有機溶媒による孔やクラックの拡大という物理的作用とが相まって、レジスト膜Ｒの除去が達成される。
なお、本願の発明者の実験によると、次のような結果が得られている。この実験は、市販のペン型大気圧プラズマ装置によって、基板Ｓのレジスト膜Ｒにプラズマで活性化された活性種を照射した。なお、レジスト膜Ｒの表層には、高濃度でイオンが注入された、いわゆる高ドーズ層が形成されている。プラズマは、アルゴンガスをプラズマ化することで発生され、プラズマからの発光色に基づきヒドロキシルラジカルを含む活性種の生成が確認された。こうして、プラズマで活性化された活性種が照射されたレジスト膜Ｒを、エタノールにより約１０秒洗浄したところ、活性種の照射を受けた範囲においてレジスト膜Ｒが基板Ｓから除去された。なお、活性種の照射からエタノール洗浄までの経過時間によらず、エタノール洗浄によってレジスト膜Ｒを除去でき、例えば三日経過後においてもレジスト膜Ｒを好適に除去できた。
また、上記の実施形態では、ヒドロキシルラジカルを含む活性種がレジスト膜Ｒに供給される。これらのラジカルは、レジスト膜Ｒを的確に変質させることができる。そのため、その後の有機溶媒の供給によるレジスト膜Ｒの除去を、効率的に実行することが可能となる。
また、基板Ｓの表面に対向してプラズマ発生機１２が配置されており、このプラズマ発生機１２により発生されたプラズマＰにより生成されたラジカルがレジスト膜Ｒに供給される。かかる構成では、基板Ｓの表面Ｓａに対向して配置されたプラズマ発生機１２からレジスト膜Ｒにラジカルを的確に供給できる。
ここで、活性種を生じるプラズマＰとレジスト膜Ｒの表面までの距離を、ヒドロキシラジカルを含む活性種がその寿命内に到達する必要がある。ここで留意する必要があるのは、プラズマＰを発生させるための電極と基板までの距離を近づけすぎると、電極と基板との間にアーク放電が発生し、基板にダメージを与えてしまうということである。したがって、電極と基板との間は、アーク放電が起らないように充分な距離を空ける必要がある。図３の実施形態の場合、プラズマＰは図３の電極１２２とレジスト膜Ｒとの間に形成される。プラズマＰは電極１２２の下方数ｍｍ程度まで到達可能である。プラズマＰの下方をレジスト膜Ｒの表面と接触させることにより、半減期寿命が３０μｓ程度であるヒドロキシラジカルをレジストＲの表面に供給することが可能となる。
さらに、上記の実施形態によれば、イオン注入によって硬化したレジスト膜Ｒの硬化層を効果的に除去できる。
なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能である。例えば、低表面張力の有機溶媒は上記の例に限られず、リンス液も上記の例に限られない。
また、ステップＳ１０２のプラズマ処理で使用するプラズマ処理装置の具体的構成は上記の例に限られず、図５、図６Ａおよび図６Ｂに示す構成でも構わない。図５はプラズマ処理装置の変形例を模式的に示す図であり、図６Ａは図５のプラズマ処理装置が具備するプラズマ発生機を模式的に示す部分断面図であり、図６Ｂは図５のプラズマ処理装置が具備するプラズマ発生機を模式的に示す部分斜視図である。変形例にかかるプラズマ処理装置１は、上記と同様に、保持台１１を有し、保持台１１が基板Ｓを保持する。
この変形例では、プラズマ発生機１６が具備されている。プラズマ発生機１６は、大気圧下で発生させたプラズマＰを気流によって噴射するノズル１６１を有する。このノズル１６１は、円形状の吐出口１６２を有する。この吐出口１６２は、保持台１１に保持される基板Ｓの表面Ｓａに形成されたレジスト膜Ｒに上方から対向し、プラズマＰは、吐出口１６２からレジスト膜Ｒに向けて噴射される。
詳述すると、図６Ａ、６Ｂに示すように、ノズル１６１は、配管１６４と、配管１６４に対して設けられた一対の電極１６５、１６６とを有する。配管１６４の下方を向く開口が上記の吐出口１６２に相当する。電極１６５は、Ｚ方向に延設された棒形状を有して、配管１６４内に配置され、電極１６６は、Ｚ方向に開口するリング形状を有し、配管１６４の外側に配置されて配管１６４を囲む。さらに、プラズマ発生機１６は、電極１６５と電極１６６とに接続された交流電源１６７を備え、交流電源１６７は、電極１６５と電極１６６との間に交流電圧を印加する。その結果、ノズル１６１の配管１６４内では、電極１６５と電極１６６との間、換言すれば電極１６５の周囲でプラズマＰが発生する。
また、プラズマ発生機１６は、ノズル１６１にガスを供給するガス供給機構１７を有する。ガス供給機構１７は、ガス供給源１７１およびガス配管１７２を有する。このガス配管１７２は、ノズル１６１の配管１６４の吐出口１６２と逆側の開口である流入口１６８とガス供給源１７１とを接続し、ガス供給源１７１からガス配管１７２に供給されたガスは、ノズル１６１の配管１６４に流入する。また、ガス供給機構１７は、ガス配管１７２に設けられた流量調整弁１７３を有し、ガス供給源１７１からノズル１６１へ流入するガスの流量は、流量調整弁１７３によって調整される。こうして、ノズル１６１へ流入したガスは、電極１６５と電極１６６との間に到達して、交流電源１６７による交流電圧によってプラズマ化される。
この際、ノズル１６１の内部には酸素が存在する。したがって、プラズマＰによって酸素が活性化され、ヒドロキシルラジカル等を含む活性種が生成される（ラジカル生成工程）。そして、この活性種が、プラズマ発生機１６のガス供給機構１７により生成された気流によってレジスト膜Ｒに噴射されることとなる（ラジカル供給工程）。
この際、プラズマＰはノズル１６１の内の電極１６５の近傍で発生する。そこで、半減期寿命が約３０μｓであるヒドロキシラジカルをレジストＲの表面に到達させるためには、ノズル１６１内の電極１６５からレジストＲまでの間の距離Ｄを、ヒドロキシラジカルが寿命内に移動できるように、吐出口１６２からのガス流速を増大させ、かつ、電極１６５とレジストＲとの距離をできるだけ近づけることが望ましい。
ガス流速は、吐出口１６２の開口形状やガス供給機構１７によるガス供給流量などに依存する。たとえば、高さ０．３ｍｍ、幅１ｍｍの矩形開口の吐出口１６２のノズル１６１を用いて、３Ｌ／ｍｉｎの流量でガスを供給することにより、１７０ｍ／ｓのガス流速が達成されることがシミュレーションにより確認されている。この場合、半減期寿命３０μｓにより到達可能な距離は、３０μｓ×１７０ｍ／ｓ＝５．１ｍｍである。したがって、この装置条件においては、ノズル１６１内の電極１６５とレジストＲの表面までの距離を５ｍｍ以下とすることにより、レジストＲの表面に適切にヒドロキシラジカルを供給できることがわかる。
なお、電極１６５と基板Ｓとの間は、アーク放電を回避するために、充分に距離を空ける必要がある。発明者の実験によると、図６Ａに例示されるガス噴射型の実施形態においては、基板Ｓと電極１６５との間を最低限２ｍｍ以上空ける必要がある。
また、この変形例では、ノズル１６１をＹ方向に駆動するノズル駆動部１６３（図５）が具備されている。したがって、ノズル１６１からプラズマＰで活性化された活性種を噴射しながら、ノズル駆動部１６３によってノズル１６１を駆動することで、基板Ｓの表面Ｓａの全体に対してプラズマＰで活性化された活性種を噴射できる。
つまり、この変形例によると、ラジカル供給工程では、基板Ｓの表面Ｓａへ向かう気流によってラジカルがレジスト膜Ｒに供給される。かかる構成では、基板Ｓの表面Ｓａへ向かう気流によってラジカルをレジスト膜Ｒに的確に供給できる。
また、図７に示すように、活性種、有機溶媒およびリンス液用のそれぞれのノズルを具備する基板処理装置を構成してもよい。図７は本発明に係る基板処理装置の一例を模式的に示す図である。この基板処理装置５は、基板保持部５１を備え、基板保持部５１は、保持プレート５１１に載置された基板Ｓを水平に保持する。
また、基板処理装置５は、上記のプラズマ発生機１６を備え、プラズマ発生機１６は、ノズル１６１の吐出口１６２から活性種を吐出しつつ、ノズル駆動部１６３によってノズル１６１を駆動することで、基板Ｓの表面Ｓａの全体に活性種（ヒドロキシラジカル）を噴射する。なお、電極１６５とレジスト膜Ｒの表面との距離は２ｍｍ以上５ｍｍ以下に設定されている。したがって、活性種に含まれるヒドロキシラジカルはその寿命内において電極１６５電極からレジスト膜Ｒの表面までに到達可能であるとともに、電極１６５と基板Ｓとの間のアーク放電が回避されている。
さらに、基板処理装置５は、上記の処理液供給機構３３ａ、３３ｂを備える。処理液供給機構３３ａは、ノズル３３１から有機溶媒を吐出しつつノズル３３１を駆動することで、基板Ｓの表面Ｓａの全体に有機溶媒を供給する。これによって、活性種が噴射されたレジスト膜Ｒを、有機溶媒によって基板Ｓから除去できる。また、処理液供給機構３３ａは、ノズル３３１からリンス液を吐出しつつノズル３３１を駆動することで、基板Ｓの表面Ｓａの全体にリンス液を供給する。これによって、有機溶媒によりレジスト膜Ｒが除去された基板Ｓに対して、リンス液によるリンス処理を実行できる。
つまり、本発明者の研究によると、大気圧下において基板Ｓ上のレジスト膜Ｒの表面の変質は、ヒドロキシラジカルの作用の影響が大きいものと考えられる。そこで、基板処理装置５においては、ノズル１６１（活性種ノズル）の電極１６５は、基板保持部５１（保持手段）に保持された基板Ｓ上のレジスト膜Ｒの表面までの距離Ｄが、活性種に含まれるヒドロキシラジカルがその寿命内において電極１６５からレジスト膜Ｒの表面まで到達可能な距離に設定されている。これにより、レジスト膜Ｒの表面を効率よく変質させることができる。
また、図５〜図７に示す例とは異なる変形を適宜加えることもできる。例えば、プラズマ処理は、基板Ｓを１枚ずつ枚葉式で実行される必要はなく、複数の基板Ｓに対してバッチ式で実行されてもよい。
また、有機溶媒処理は、基板Ｓを１枚ずつ枚葉式で実行される必要はなく、複数の基板Ｓに対してバッチ式で実行されてもよい。リンス処理も同様である。
また、上記図３〜図５の実施形態では、プラズマ処理（ステップＳ１０２）と、有機溶媒処理（ステップＳ１０４）とを別々の装置（プラズマ処理装置１、処理液供給装置３）で実行していた。しかしながら、プラズマ処理装置１および処理液供給装置３それぞれの機能を１個の装置で実現して、同装置においてプラズマ処理と有機溶媒処理とを実行するように構成してもよい。図７に示す実施形態がこの一例に相当する。
また、高ドーズの硬化層を有さないレジスト膜Ｒの除去にも、上記の実施形態を適用できる。
この発明は、基板Ｓからレジスト膜Ｒを除去する技術全般に適用することができる。
Ｓ１０２…プラズマ処理（プラズマ発生工程、ラジカル生成工程、ラジカル供給工程）
Ｓ１０４…有機溶媒処理（レジスト除去工程）
Ｓ１０５…リンス処理（リンス工程）

Claims (10)

  1. 大気圧下においてプラズマを発生させるプラズマ発生工程と、
    前記プラズマ発生工程で発生した前記プラズマによってラジカルを生成させるラジカル生成工程と、
    基板の表面に形成されたレジスト膜に前記ラジカルを供給し、前記レジスト膜が前記基板の表面に接触した状態を維持しつつ前記レジスト膜の表面近傍を変質させるラジカル供給工程と、
    前記ラジカル供給工程の後に前記基板の表面の前記レジスト膜に低表面張力の有機溶媒を供給することで、前記基板の表面から前記レジスト膜を除去するレジスト除去工程と、
    前記レジスト除去工程の後に、前記基板の表面にリンス液を供給するリンス工程と、
    を備える、基板処理方法。
  2. 前記低表面張力の有機溶媒は、エタノール、イソプロピルアルコールあるいはアセトンである、請求項１に記載の基板処理方法。
  3. 前記ラジカルは活性種である、請求項１または２に記載の基板処理方法。
  4. 前記ラジカルはヒドロキシルラジカルである、請求項３に記載の基板処理方法。
  5. 前記プラズマ発生工程では、前記基板の表面に対向して配置されたプラズマ発生機により前記プラズマを発生し、
    前記プラズマ発生機の電極と、前記基板の表面に形成された前記レジスト膜の表面までの距離は、前記ラジカルがその寿命内に到達可能な距離よりも小さく、かつ０よりも大きい距離である、請求項１ないし４のいずれか一項に記載の基板処理方法。
  6. 前記プラズマ発生機の電極と、前記基板の表面に形成された前記レジスト膜の表面までの距離は、２ｍｍ以上５ｍｍ以下である、請求項１ないし５のいずれか一項に記載の基板処理方法。
  7. 前記ラジカル供給工程では、前記基板の表面へ向かう気流によって前記ラジカルを前記レジスト膜に供給する、請求項１ないし６のいずれか一項に記載の基板処理方法。
  8. 前記レジスト膜にはイオンが注入されている、請求項１ないし７のいずれか一項に記載の基板処理方法。
  9. 基板上のレジスト膜を除去する基板処理装置であって、
    大気圧下において、前記基板を水平に保持する保持手段と、
    活性種ノズルと、前記活性種ノズルの内部に配置された電極とを有し、前記電極に電圧を印加することで発生させたプラズマによって活性化された活性種を前記活性種ノズルによって供給するプラズマ発生機と、
    低表面張力の有機溶媒を供給する有機溶媒ノズルと、を備え、
    前記活性種ノズルの前記電極は、前記保持手段に保持された前記基板上の前記レジスト膜の表面までの距離が、活性種に含まれるヒドロキシラジカルがその寿命内において前記電極から前記レジスト膜の表面まで到達可能な距離に設定されている、基板処理装置。
  10. 前記活性種ノズルの前記電極は、前記保持手段に保持された前記基板上の前記レジスト膜の表面までの距離が２ｍｍ以上５ｍｍ以下である、請求項９に記載の基板処理装置。
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