JP2021146507A - 物質の分離方法及びリサイクル方法並びに共射出成形容器 - Google Patents

Abstract

【課題】水よりも大きな比重を有する物質同士を安定かつ経済的に分離する方法を提供することである。また、分離された物質をそれぞれ独立に溶融成形するリサイクル方法を提供する。さらに、このような分離・リサイクル法に好ましく供される共射出成形容器を提供する。【解決手段】エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）又はポリアミド（Ｂ）を主成分とする物質（Ｘ）及びポリエステル（Ｃ）又は塩素系樹脂（Ｄ）を主成分とする物質（Ｙ）を、水溶性化合物（Ｓ）を含有する水溶液（Ｗ）中で、物質（Ｘ）を浮遊させ、物質（Ｙ）を沈降させる分離方法であって、水溶液（Ｗ）の比重ｗ、物質（Ｘ）の比重ｘ、物質（Ｙ）の比重ｙが特定の関係式を満たす、分離方法。【選択図】なし

Description

本発明は、比重差を用いた物質の分離方法及び分離された物質をそれぞれ独立に溶融成形するリサイクル方法、並びに該分離・リサイクル法に供される共射出成形容器に関する。

食品包装をはじめとするプラスチック包装材料には、機械物性、耐熱性、ガスバリア性、ヒートシール性といった種々の機能を有する多様な素材が積層されて使用されている。たとえば、機械物性を高めるためにはポリアミド、耐熱性を高めるためにはポリエステル、ガスバリア性を高めるためにはエチレン−ビニルアルコール共重合体やポリ塩化ビニリデン、ヒートシール性を高めるためにはポリエチレンやポリプロピレンといった各種ポリオレフィンが広く使用されている。
また、近年では、環境問題や廃棄物問題が契機となり、市場で消費された包装材料を回収して再資源化する、いわゆるポストコンシューマーリサイクル（以下、単にリサイクルと略称することがある）の要求が世界的に高まっている。リサイクルにおいては、回収された包装材料を破砕・裁断し、必要に応じて分離・分別・洗浄した後に、押出機を用いて溶融成形し、リサイクル樹脂として再ペレット化する工程が一般に採用される。こうして得られたペレットを用いて、様々な成形体が製造される。
ここで、分離・分別方法としては、近赤外センサーや金属センサーを用いたものとともに、比重差を用いて水中で分離する方法が知られている。たとえば、水を分離媒体とした場合、比重が１未満の物質、たとえばポリエチレンやポリプロピレンを浮遊させ、比重が１以上の物質、たとえばポリアミドやポリエステルを沈降させることで両者を分離することができる。一方、比重が１よりわずかに大きい物質、たとえばポリスチレンを浮遊させて分離する場合には、水溶性の塩類、好ましくは塩化ナトリウムを溶解した水溶液を用いて分離する方法が記載されている（特許文献１、非特許文献１）。

特表２０１７−５１５６７６号公報

日本鉱業会誌／９２巻１０６４号６７５−６７９

上記したように、食品包装をはじめとするプラスチック包装材料には多様な素材が使用されており、そのままではリサイクルが困難な素材の組合せが多い。たとえば、ポリエチレンテレフタレートをはじめとするポリエステルは融点が高い場合が多く、包装材料として広く使用される他素材と混合してリサイクルすることが困難である。また、ポリ塩化ビニリデンのような塩素系樹脂は、加工設備への影響やリサイクル樹脂の品質劣化懸念のため、包装材料として広く使用される他素材と混合してリサイクルすることが困難である。一方、包装材料として広く使用されるエチレン−ビニルアルコール共重合体やポリアミドは比重が１よりもずっと大きいため、塩化ナトリウムを溶解した水溶液を用いてポリエステルや塩素系樹脂と分離することは困難であった。包装材料に使用される主な素材の比重の例を下記に示す。
ポリエチレン：０．９１〜０．９７
ポリプロピレン：０．９０〜０．９１
ポリスチレン：０．９８〜１．１０
エチレン−ビニルアルコール共重合体：１．１２〜１．２２
ナイロン６：１．１２〜１．１４
ポリエチレンテレフタレート：１．２９〜１．４０
ポリ塩化ビニリデン：１．６５〜１．７２

このような状況に鑑み、本発明の目的は、水の比重よりも比較的大きな比重を有する物質同士を安定かつ経済的に分離する方法を提供することである。具体的には、エチレン−ビニルアルコール共重合体やポリアミドを浮遊させ、ポリエステルや塩素系樹脂を沈降させる分離方法を提供することである。また、このようにして分離された物質をそれぞれ独立に溶融成形するリサイクル方法を提供することである。また、このような分離・リサイクル法に好ましく供される共射出成形容器を提供することである。

本発明者らは、水溶性化合物を用いた特定濃度範囲の水溶液を用いることで、水の比重よりも比較的大きな比重を有する物質同士を安定かつ経済的に分離することができ、このようにして分離された物質をそれぞれ独立に溶融成形することで、リサイクル樹脂として有効に活用できることを見出した。また、特定の金属イオンを有するエチレン−ビニルアルコール共重合体とポリエステルからなる共射出成形容器は、機械物性、耐熱性、ガスバリア性に優れ、上記分離・リサイクル法への適合性が特に高いことを見出し、発明を完成させた。すなわち、上記課題は、
［１］エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）又はポリアミド（Ｂ）を主成分とする物質（Ｘ）及びポリエステル（Ｃ）又は塩素系樹脂（Ｄ）を主成分とする物質（Ｙ）を、水溶性化合物（Ｓ）を含有する水溶液（Ｗ）中で、物質（Ｘ）を浮遊させ、物質（Ｙ）を沈降させる分離方法であって、水溶液（Ｗ）の比重ｗ、物質（Ｘ）の比重ｘ、物質（Ｙ）の比重ｙが下記式（１）を満たす分離方法；
１．１０≦ｘ＋０．０３≦ｗ≦ｙ−０．０３ ・・・（１）
［２］比重ｘ及び比重ｙが下記式（２）を満たす、［１］の分離方法；
１．１５≦ｘ、１．３５≦ｙ ・・・（２）
［３］水溶液（Ｗ）中の水溶性化合物（Ｓ）の濃度が４０質量％以下である、［１］又は［２］の分離方法；
［４］水溶液（Ｗ）中の水溶性化合物（Ｓ）の濃度が水溶性化合物（Ｓ）の飽和濃度よりも１０質量％以上小さい、［１］〜［３］のいずれかの分離方法；
［５］水溶性化合物（Ｓ）が塩化カルシウムである、［１］〜［４］のいずれかの分離方法；
［６］物質（Ｘ）がエチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）を主成分とする物質であり、物質（Ｙ）がポリエステル（Ｃ）を主成分とする物質である、［１］〜［５］のいずれかの分離方法；
［７］エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）が、マグネシウムイオン、カルシウムイオン及び亜鉛イオンからなる群から選択される少なくとも１種の２価金属イオン（Ｅ）を２０〜２００ｐｐｍ含有する、［１］〜［６］のいずれかの分離方法；
［８］エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）が、マンガンイオン、鉄イオン、コバルトイオン、ニッケルイオン及び銅イオンからなる群から選択される少なくとも１種の遷移金属イオン（Ｆ）を１００〜１０００ｐｐｍ含有する、［１］〜［７］のいずれかの分離方法；
［９］物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）が、物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）と物質（Ｙ）からなる層（ＹＬ）が隣接した構造を有し、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）間の接着強度が２０〜２００ｇ／１５ｍｍである積層体（Ｚ）から得られたものである、［１］〜［８］のいずれかの分離方法；
［１０］水溶液（Ｗ）に投下する前か、又は水溶液（Ｗ）中で積層体（Ｚ）を粉砕し、破砕片を得る工程を含む、［９］の分離方法；
［１１］積層体（Ｚ）が共射出成形容器を構成する、［９］又は［１０］の分離方法；
［１２］［９］〜［１１］のいずれかの分離方法で回収された物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）をそれぞれ独立に溶融成形する、積層体（Ｚ）のリサイクル方法；
［１３］［１１］の分離方法に供される共射出成形容器であって、物質（Ｘ）がエチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）を主成分とする物質であり、物質（Ｙ）がポリエステル（Ｃ）を主成分とする物質である、共射出成形容器；
を提供することで解決される。

本発明により、水の比重よりも比較的大きな比重を有する物質同士を安定かつ経済的に分離する方法を提供することができる。具体的には、エチレン−ビニルアルコール共重合体やポリアミドを浮遊させ、ポリエステルや塩素系樹脂を沈降させる分離方法を提供することができる。また、このようにして分離された物質をそれぞれ独立に溶融成形するリサイクル方法を提供することができる。また、このような分離・リサイクル法に好ましく供される共射出成形容器を提供することができる。これにより、包装材料としての性能や品質を低下させることなく、包装材料のリサイクル適性を向上させることができ、循環型社会に実現に貢献することができる。

以下、本発明の実施形態について説明する。なお、以下の説明において特定の機能を発現するものとして具体的な材料（化合物等）を例示する場合があるが、本発明はこのような材料を使用した態様に限定されない。また、例示される材料は、特に記載がない限り、単独で用いてもよいし、組み合わせて用いてもよい。

＜水溶性化合物（Ｓ）＞
水溶性化合物（Ｓ）は、水溶性化合物（Ｓ）を含有する水溶液（Ｗ）の比重ｗを制御することで、比重差を用いた物質の分離を可能とする。水溶性化合物（Ｓ）としては、一般に水溶性の塩や有機物などを使用することができる。水溶性の塩としては、たとえば、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウムなどのカルボン酸塩、炭酸塩、リン酸塩、塩酸塩、硝酸塩、硫酸塩などが例示される。また、水溶性の有機物としては、たとえば、単糖類、二糖類、多糖類などが例示される。また、安全性やハンドリング性の観点からは推奨されないが、ナトリウムやカリウムなどの水酸化物も水溶性化合物（Ｓ）として使用できる。

本発明においては、エチレン−ビニルアルコール共重合体（比重：１．１２〜１．２２）やナイロン６（比重：１．１２〜１．１４）を浮遊させる一方で、ポリエチレンテレフタレート（比重：１．２９〜１．４０）やポリ塩化ビニリデン（比重：１．６５〜１．７２）を沈降させる必要があるため、水溶液（Ｗ）の比重ｗとしてはおおよそ１．２５前後が好適となる。ここで、産業的に有効な速度での分離を可能とするためには、水溶液（Ｗ）の比重ｗは、浮遊させる物質（Ｘ）の比重ｘよりも０．０３以上大きく、沈降させる物質（Ｙ）の比重ｙよりも０．０３以上小さくする必要がある。さらに分離を効率的なものとするためには、水溶液（Ｗ）の比重ｗは、浮遊させる物質（Ｘ）の比重ｘよりも０．０５以上大きく、沈降させる物質（Ｙ）の比重ｙよりも０．０５以上小さくすることが好ましく、水溶液（Ｗ）の比重ｗは、浮遊させる物質（Ｘ）の比重ｘよりも０．０７以上大きく、沈降させる物質（Ｙ）の比重ｙよりも０．０７以上小さくすることがより好ましい。
経済性及びハンドリング性の観点からは、必要な水溶液（Ｗ）の比重ｗを発現するために必要な水溶性化合物（Ｓ）の濃度は４０質量％以下であることが好ましい。必要な水溶液（Ｗ）の比重ｗを発現するために必要な水溶性化合物（Ｓ）の濃度が４０質量％を超える場合は、水溶性化合物（Ｓ）の調達コストが過大となり、分離後の洗浄工程にも支障をきたす虞がある。この点において、比較的低濃度で水溶液（Ｗ）の比重ｗを上げることができる点から、水溶性化合物（Ｓ）として水溶性の塩や水酸化物を用いることが好適といえる。
また、分離工程の安定性の観点からは、必要な水溶液（Ｗ）の比重ｗを発現するために必要な水溶性化合物（Ｓ）の濃度は、該水溶性化合物（Ｓ）の飽和濃度よりも１０質量％以上小さいことが好ましい。必要な水溶液（Ｗ）の比重ｗを発現するために必要な水溶性化合物（Ｓ）の濃度と該水溶性化合物（Ｓ）の飽和濃度の差が１０質量％未満の場合、水溶性化合物（Ｓ）の溶解に時間を要したり、分離槽や分離後の物質に水溶性化合物（Ｓ）が析出したりして工程の不安定化につながる虞がある。さらに、分離工程の安定性及び安全性の観点からは、水溶性化合物（Ｓ）は、強酸と強塩基からなる無機塩であり、その水溶液のｐＨが４〜１０の範囲にあることが好ましい。このような要件を満たす、最も好ましい水溶性化合物（Ｓ）として、塩化カルシウムを挙げることができる。本発明の分離法は、物質（Ｘ）の比重が１．１５以上、物質（Ｙ）の比重が１．３５以上の場合に、特に有効な分離法となる。

＜物質（Ｘ）＞
本発明における物質（Ｘ）はエチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）又はポリアミド（Ｂ）を主成分とする物質である。物質（Ｘ）としては、例えば後述する物質（Ｙ）と共に積層体を構成する層であってもよく、球状、円柱、円錐、角柱、角錐、多面体等、任意の形状のペレットや成形体及び層状フィルムであってもよい。

［エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）］
本発明の１つの態様では、物質（Ｘ）は、エチレン−ビニルアルコール共重合体（以下、ＥＶＯＨと略称することがある）（Ａ）を主成分とすることが好ましい。この場合、物質（Ｘ）におけるＥＶＯＨ（Ａ）の含有量は５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましく、９５質量％以上が特に好ましい。こうすることで、後述する物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）のガスバリア性が向上する。また、ＥＶＯＨ（Ａ）は各種ポリオレフィンと容易に溶融混合できるため、本発明の分離方法で回収された物質（Ｘ）をポリオレフィンと混合した場合にも、品質に優れたリサイクル樹脂を製造することができる。

ＥＶＯＨ（Ａ）は、通常、エチレンとビニルエステルとを重合して得られるエチレン−ビニルエステル共重合体をけん化することにより得られる。ＥＶＯＨ（Ａ）のエチレン単位含有量は１５〜６０モル％である。エチレン単位含有量が１５モル％以上であると、ＥＶＯＨ（Ａ）及び該ＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の溶融成形性が向上する。エチレン単位含有量は、２０モル％以上が好ましく、２５モル％以上がより好ましい。一方、エチレン単位含有量が６０モル％以下であるとＥＶＯＨ（Ａ）のガスバリア性が向上する。エチレン単位含有量は、５０モル％以下が好ましく、４０モル％以下がより好ましい。また、ＥＶＯＨ（Ａ）のけん化度は８５モル％以上である。けん化度とは、ＥＶＯＨ（Ａ）中のビニルアルコール単位及びビニルエステル単位の総数に対するビニルアルコール単位の数の割合を意味する。けん化度が８５モル％以上であると、ＥＶＯＨ（Ａ）のガスバリア性が向上する。けん化度は９５モル％以上が好ましく、９９モル％以上がより好ましい。ＥＶＯＨ（Ａ）のエチレン単位含有量及びけん化度は、¹Ｈ−ＮＭＲ測定で求められる。

ＥＶＯＨ（Ａ）は、本発明の効果を阻害しない範囲であれば、エチレン、ビニルエステル及びビニルアルコール以外の他の単量体単位を含有していてもよい。他の単量体単位の含有量は５質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましく、１質量％以下がさらに好ましく、実質的に含有されていないことが特に好ましい。他の単量体単位としては、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等のα−オレフィン；（メタ）アクリル酸エステル；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等の不飽和カルボン酸；アルキルビニルエーテル；Ｎ−（２−ジメチルアミノエチル）メタクリルアミド又はその４級化物、Ｎ−ビニルイミダゾール又はその４級化物、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ブトキシメチルアクリルアミド、ビニルトリメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、ビニルジメチルメトキシシラン等が挙げられる。

ＥＶＯＨ（Ａ）のＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ荷重下）は０．５〜５０ｇ/１０ｍｉｎが好ましい。ＥＶＯＨ（Ａ）のＭＦＲは１ｇ/１０ｍｉｎ以上がより好ましく、２ｇ/１０ｍｉｎ以上がさらに好ましい。一方、ＥＶＯＨ（Ａ）のＭＦＲは３０ｇ/１０ｍｉｎ以下がより好ましく、１５ｇ/１０ｍｉｎ以下がさらに好ましい。ＥＶＯＨ（Ａ）のＭＦＲが上記範囲であると、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の溶融成形性が向上する。

ＥＶＯＨ（Ａ）は、マグネシウムイオン、カルシウムイオン及び亜鉛イオンからなる群から選択される少なくとも１種の２価金属イオン（Ｅ）を２０〜２００ｐｐｍ含有することが好ましい。これにより、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂を溶融成形する際に樹脂の増粘・ゲル化やスクリューへの樹脂の付着が抑制される。また、水溶性化合物（Ｓ）が塩酸塩の場合、塩化物イオンによる樹脂の品質劣化を抑制できる場合がある。当該含有量が２０ｐｐｍ以上であると、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の粘度安定性が良好となり、溶融成形する際の樹脂の増粘・ゲル化やスクリューへの樹脂の付着が抑制される。２価金属イオン（Ｅ）の含有量は４０ｐｐｍ以上がより好ましい。一方、２価金属イオン（Ｅ）の含有量が２００ｐｐｍ以下であると、該ＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の過剰な分解が抑制され、該リサイクル樹脂から得られる成形体の色相が良好となる。２価金属イオン（Ｅ）の含有量は１６０ｐｐｍ以下がより好ましい。
ＥＶＯＨ（Ａ）は、マグネシウムイオン又はカルシウムイオンを含有することが好ましく、マグネシウムイオンを含有することがより好ましい。また、２価金属イオン（Ｅ）をカルボン酸塩として含有することが好ましい。このときのカルボン酸としては、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸のいずれであってもよいが、脂肪族カルボン酸が好ましい。脂肪族カルボン酸としては、例えばギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、ラウリン酸、ステアリン酸、ミリスチン酸、ベヘン酸、モンタン酸等が挙げられ、酢酸が好ましい。

ＥＶＯＨ（Ａ）は、マンガンイオン、鉄イオン、コバルトイオン、ニッケルイオン及び銅イオンからなる群から選択される少なくとも１種の遷移金属イオン（Ｆ）を１００〜１０００ｐｐｍ含有することが好ましい。これにより、後述するポリエステル（Ｃ）との層間接着強度を向上できる。中でも、ＥＶＯＨ（Ａ）は、コバルトイオンを含有することが好ましい。また、遷移金属イオン（Ｆ）をカルボン酸塩として含有することが好ましい。このときのカルボン酸としては、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸のいずれであってもよいが、脂肪族カルボン酸が好ましい。脂肪族カルボン酸としては、例えばギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、ラウリン酸、ステアリン酸、ミリスチン酸、ベヘン酸、モンタン酸等が挙げられ、酢酸が好ましい。

ＥＶＯＨ（Ａ）中の遷移金属イオン（Ｆ）の含有量は１００〜１０００ｐｐｍが好ましい。当該含有量が１００ｐｐｍ未満であると、ポリエステル（Ｃ）との層間接着強度が不十分となることがある。遷移金属イオン（Ｆ）の含有量は３００ｐｐｍ以上がより好ましい。一方、遷移金属イオン（Ｆ）の含有量が１０００ｐｐｍを越えると、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の着色が問題となったり、増粘しやすくなったりすることがある。遷移金属イオン（Ｆ）の含有量は８００ｐｐｍ以下がより好ましい。

ＥＶＯＨ（Ａ）は、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、２価金属イオン（Ｅ）、遷移金属イオン（Ｆ）以外の他の成分を含有してもよい。他の成分としては、例えばアルカリ金属イオン、２価金属イオン（Ｅ）や遷移金属イオン（Ｆ）以外の多価金属イオン、カルボン酸、リン酸化合物、ホウ素化合物、酸化促進剤、酸化防止剤、可塑剤、熱安定剤（溶融安定剤）、光開始剤、脱臭剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、着色剤、フィラー、乾燥剤、充填剤、顔料、染料、加工助剤、難燃剤、及び防曇剤等が挙げられる。特に、ＥＶＯＨ（Ａ）を含む積層体の層間接着性や溶融成形性を改善する観点からは、アルカリ金属イオンを含むことが好ましい。また、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂を溶融成形する際に着色が抑制できる観点からは、カルボン酸又はリン酸化合物を含むことが好ましい。さらに、ホウ素化合物を含むことで、ＥＶＯＨ（Ａ）及びＥＶＯＨ（Ａ）を含むリサイクル樹脂の溶融粘度を制御できる。ＥＶＯＨ（Ａ）中の他の成分の含有量は、通常５質量％以下であり、３質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。

ＥＶＯＨ（Ａ）に２価金属イオン（Ｅ）、遷移金属イオン（Ｆ）、必要に応じてその他の添加剤を溶融混練する方法は特に限定されないが、２価金属イオン（Ｅ）及び遷移金属イオン（Ｆ）は、粉末等固体状態のまま、又は溶融物として配合してもよく、溶液に含まれる溶質又は分散液に含まれる分散質として配合してもよい。溶融混練は、例えばニーダールーダー、押出機、ミキシングロール、バンバリーミキサー等の既知の混合装置又は混練装置を用いることができる。溶融混練時の温度範囲は、使用するＥＶＯＨ（Ａ）の融点等に応じて適宜調節でき、通常、１５０〜２５０℃が採用される。

［ポリアミド（Ｂ）］
本発明の別の態様では、物質（Ｘ）は、ポリアミド（以下、ＰＡと略称することがある）（Ｂ）を主成分とすることも好ましい。この場合、物質（Ｘ）におけるＰＡ（Ｂ）の含有量は５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましく、９５質量％以上が特に好ましい。こうすることで、物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）の機械強度が向上する。

ＰＡ（Ｂ）としては、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリ−ω−アミノヘプタン酸（ナイロン７）、ポリ−ω−アミノノナン酸（ナイロン９）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリラウリルラクタム（ナイロン１２）、ポリエチレンジアミンアジパミド（ナイロン２６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリオクタメチレンアジパミド（ナイロン８６）、ポリデカメチレンアジパミド（ナイロン１０６）、カプロラクタム／ラウリルラクタム共重合体（ナイロン６／１２）、カプロラクタム／ω−アミノノナン酸共重合体（ナイロン６／９）、カプロラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン６／６６）、ラウリルラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン１２／６６）、エチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン２６／６６）、カプロラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体（ナイロン６／６６／６１０）、エチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体（ナイロン２６／６６／６１０）、ポリヘキサメチレンイソフタルアミド（ナイロン６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド（ナイロン６Ｔ）、ヘキサメチレンイソフタルアミド／ヘキサメチレンテレフタルアミド共重合体（ナイロン６Ｉ／６Ｔ）、１１−アミノウンデカンアミド／ヘキサメチレンテレフタルアミド共重合体、ポリノナメチレンテレフタルアミド（ナイロン９Ｔ）、ポリデカメチレンテレフタルアミド（ナイロン１０Ｔ）、ポリヘキサメチレンシクロヘキシルアミド、ポリノナメチレンシクロヘキシルアミドあるいはこれらのポリアミドをメチレンベンジルアミン、メタキシレンジアミンなどの芳香族アミンで変性したものが挙げられる。また、メタキシリレンジアンモニウムアジペートなども挙げられる。中でも、経済性、溶融成形性及び機械物性のいずれも優れることから、ＰＡ（Ｂ）がナイロン６であることが好ましい。

ＰＡ（Ｂ）は、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、ＰＡ（Ｂ）以外の他の添加剤を含有してもよい。このような他の添加剤としては、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、帯電防止剤、滑剤、着色剤、充填剤、安定剤、界面活性剤、乾燥剤、架橋剤、繊維補強剤などが挙げられる。ＰＡ（Ｂ）中の他の添加剤の含有量は、通常５質量％以下であり、３質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。

＜物質（Ｙ）＞
本発明における物質（Ｙ）はポリエステル（Ｃ）又は塩素系樹脂（Ｄ）を主成分とする物質である。物質（Ｙ）としては、例えば物質（Ｘ）と共に積層体を構成する層であってもよく、球状、円柱、円錐、角柱、角錐、多面体等、任意の形状のペレットや成形体及び層状フィルムであってもよい。

［ポリエステル（Ｃ）］
本発明の１つの態様では、物質（Ｙ）は、ポリエステル（Ｃ）を主成分とすることが好ましい。この場合、物質（Ｘ）におけるポリエステル（Ｃ）の含有量は５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましく、９５質量％以上が特に好ましい。こうすることで、物質（Ｙ）からなる層（ＹＬ）の耐熱性及び機械強度が向上する。

ポリエステル（Ｃ）は、テレフタル酸単位を主体とするジカルボン酸単位と、エチレングリコール単位を主体とするジオール単位からなるポリエステル樹脂である。ポリエステル（Ｃ）としては、テレフタル酸単位とエチレングリコール単位のみからなるポリエステル、並びに少なくともテレフタル酸単位の一部を他のジカルボン酸単位で置換するか、又はエチレングリコール単位の一部を他のジオール単位で置換したポリエステルが使用できる。ポリエステル（Ｃ）が、テレフタル酸単位及びエチレングリコール単位以外の他の構造単位（他のジカルボン酸単位及び／又は他のジオール単位）を有する場合は、他の構造単位の割合が、ポリエステル（Ｃ）を構成する全構造単位の３０モル％以下であることが好ましく、２０モル％以下であることがより好ましい。テレフタル酸単位及びエチレングリコール単位以外の他の構造単位（他のジカルボン酸単位及び／又は他のジオール単位）が３０モル％より多くなると、得られるポリエステルが非晶性となり、耐熱性や機械強度が不足する。また、樹脂内に含有されるオリゴマーを低減させるために固相重合を行った場合に、樹脂の軟化による膠着が生じやすく、生産が困難になるおそれがある。ポリエステル（Ｃ）の極限粘度は０．６〜１．０ｄｌ／ｇが好ましい。

ポリエステル（Ｃ）が有し得る他のジカルボン酸単位の例としては、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、スルホイソフタル酸ナトリウムなどの芳香族ジカルボン酸；１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；マロン酸、ジメチルマロン酸、コハク酸、３，３−ジエチルコハク酸、グルタル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、アジピン酸、２−メチルアジピン酸、トリメチルアジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、スベリン酸などの脂肪族ジカルボン酸；及びそれらのエステル形成性誘導体などから誘導されるジカルボン酸単位を挙げることができる。ポリエステル（Ｃ）は、上記した他のジカルボン酸単位を１種のみ有していても又は２種以上有していてもよい。

また、ポリエステル樹脂（Ｃ）が有し得る他のジオール単位の例としては、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、デカメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、２−メチルプロパンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，１−シクロヘキサンジメチロール、１，４−シクロヘキサンジメチロール、シクロヘキサンジオールなどの脂肪族ジオール；２，２−ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）スルホンなどの芳香族ジオール；ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリ−１，３−プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどの低分子量ポリアルキレングリコールなどから誘導されるジオール単位を挙げることができる。ポリエステル（Ｃ）は、上記の他のジオール単位の１種のみを有していても又は２種以上を有していてもよい。

更に、ポリエステル（Ｃ）は、全構造単位に基づいて１モル％以下であれば、例えばグリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、トリメリット酸、ピロメリット酸などの３官能以上のモノマーから誘導される構造単位の１種又は２種以上を有していてもよい。

ポリエステル（Ｃ）は、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、ポリエステル（Ｃ）以外の他の添加剤を含有してもよい。このような他の添加剤としては、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、帯電防止剤、滑剤、着色剤、充填剤、安定剤、界面活性剤、乾燥剤、架橋剤、繊維補強剤などが挙げられる。ポリエステル（Ｃ）中の他の添加剤の含有量は、通常５質量％以下であり、３質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。

［塩素系樹脂（Ｄ）］
本発明の別の態様では、物質（Ｙ）は、塩素系樹脂（Ｄ）を主成分とすることも好ましい。この場合、物質（Ｙ）における塩素系樹脂（Ｄ）の含有量は５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましく、９５質量％以上が特に好ましい。こうすることで、塩素系樹脂（Ｄ）のガスバリア性が向上する。

塩素系樹脂（Ｄ）としては、例えば、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリエチレン、ポリ塩化ビニリデン、エチレン−塩化ビニル共重合体、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル−酢酸ビニル−（メタ）アクリル共重合体などのポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化プロピレン、塩素化ポリプロピレンなどが挙げられる。中でも、ガスバリア性に優れる観点から、塩素系樹脂（Ｄ）はポリ塩化ビニリデンであることが好ましい。

塩素系樹脂（Ｄ）は、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、塩素系樹脂（Ｄ）以外の他の添加剤を含有してもよい。このような他の添加剤としては、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、帯電防止剤、滑剤、着色剤、充填剤、安定剤、界面活性剤、乾燥剤、架橋剤、繊維補強剤などが挙げられる。塩素系樹脂（Ｄ）中の他の添加剤の含有量は、通常５質量％以下であり、３質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。

＜積層体（Ｚ）＞
本発明の１つの態様では、物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）が、物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）と物質（Ｙ）からなる層（ＹＬ）が隣接した構造を有し、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）間の接着強度が２０〜２００ｇ／１５ｍｍである積層体（Ｚ）であることが好ましい。このような積層体（Ｚ）は、本発明の分離法に好ましく供される。積層体（Ｚ）は、層（ＸＬ）及び層（ＹＬ）のみで構成されてもよいし、それ以外の他の層をさらに含んでもよい。積層体（Ｚ）が、他の層を備えることで、積層体（Ｚ）の特性を向上させたり、新たな特性を付与したりできる。積層体（Ｚ）は、他の層をそれぞれ複数含んでもよい。各層は、直接又は接着層を介して積層できるが、上記の通り、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）間の接着強度は２０〜２００ｇ／１５ｍｍが好ましく、接着層を介さないことが好ましい場合がある。

各層の厚みは特に限定されないが、層（ＸＬ）の厚みは５〜１００μｍが好ましく、１０〜８０μｍがより好ましい。層（ＹＬ）や、層（ＸＬ）及び層（ＹＬ）以外の他の層の厚みは５０〜１０００μｍが好ましく、１００〜８００μｍがより好ましい。積層体（Ｚ）の全体厚みは、５０〜２５００μｍであることが好ましく、７５〜２０００μｍであることがより好ましく、１００〜１５００μｍであることが更に好ましい。また、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）の厚み比は１／９９〜３０／７０が好ましい。

特に、積層体（Ｚ）は、物質（Ｘ）がＥＶＯＨ（Ａ）を主成分とする物質であり、物質（Ｙ）がポリエステル（Ｃ）を主成分とする物質であり、物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）と物質（Ｙ）からなる層（ＹＬ）とが隣接した構造を有し、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）間の接着強度が２０〜２００ｇ／１５ｍｍの範囲である共射出成形容器であることが好ましい。このような共射出成形容器は耐熱性、機械物性、ガスバリア性に優れ、また本発明の分離・リサイクル法によって品質に優れたリサイクル樹脂を容易に得ることができる。

共射出成形の方法としては特に限定されないが、例えば、以下の方法が挙げられる。積層体（Ｚ）の各層を構成する樹脂を２台以上の射出シリンダーから同心円状のノズル内に導き、同時に又はタイミングをずらして交互に単一の金型内に射出し、型締め操作を一回行うことにより成形品を得る。具体的には、（１）先に内外層用のポリエステル（Ｃ）を射出し、次いで、中間層となるＥＶＯＨ（Ａ）を射出して、ポリエステル（Ｃ）／ＥＶＯＨ（Ａ）／ポリエステル（Ｃ）の３層構成の成形容器を得る方法、（２）先に内外層用のポリエステル（Ｃ）を射出し、次いでＥＶＯＨ（Ａ）を射出して、それと同時に又はその後にポリエステル（Ｃ）を再度射出し、ポリエステル（Ｃ）／ＥＶＯＨ（Ａ）／ポリエステル（Ｃ）／ＥＶＯＨ（Ａ）／ポリエステル（Ｃ）の５層構成のパリソンを製造する方法が採用される。なお、上記層構成において、ＥＶＯＨ（Ａ）からなる層とポリエステル（Ｃ）からなる層との間には接着層は配置せず、隣接した構造を有する。このようにして得られたパリソンを延伸ブロー成形することで、ボトルやカップ状の容器を製造できる。

＜分離方法＞
本発明の分離方法は上記した物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）、もしくは剥離して物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）を形成する積層体（Ｚ）を水溶性化合物（Ｓ）を含有する水溶液（Ｗ）に投下し、物質（Ｘ）を浮遊させ、物質（Ｙ）を沈降させることで達成される。この際、水溶液（Ｗ）の温度は特に制限されず、室温から９０℃までの範囲が通常選択される。温度を上げることで、付着している汚染物などを除去する効果が期待される一方で、水溶液（Ｗ）の対流などにより、分離効率が低下する可能性がある。また、水溶液（Ｗ）に投下される物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）、もしくは剥離して物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）を形成する積層体（Ｚ）の大きさも特に制限されないが、積層体（Ｚ）の場合は層間剥離を促進するため、１０ｃｍ四方よりも小さいことが好ましい。また、投下直後は激しく攪拌して層間剥離を促進させ、次いで静置することで効率的に分離を達成することができる。分離が完了した後、浮遊する物質（Ｘ）及び沈降する物質（Ｙ）をそれぞれ回収し、必要に応じて純水等で洗浄し、乾燥した後、押出機を用いて溶融成形し、リサイクル樹脂として再ペレット化することができる。こうして得られたペレットを用いて、様々な成形体が製造される。
なお、物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）が積層体（Ｚ）を形成している場合、水溶液（Ｗ）に投下する前か、又は水溶液（Ｗ）中で該積層体（Ｚ）を粉砕し、破砕片を得ることで、物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）を効率的に分離できる。

以下、実施例を用いて本発明を更に具体的に説明する。

実施例１〜９及び比較例１〜５で使用したフィルムは下記の通りである。
ＥＶＯＨ−３２：エチレン単位含有量３２モル％及びけん化度９９．９９モル％のエチレン−ビニルアルコール共重合体の５０μｍの単層フィルム（比重１．１９）
ＥＶＯＨ−４８：エチレン単位含有量４８モル％及びけん化度９９．９９モル％のエチレン−ビニルアルコール共重合体の５０μｍの単層フィルム（比重１．１２）
ＰＡ６：ナイロン６の５０μｍの単層フィルム（比重１．１４）
ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタレートの５０μｍの単層フィルム（比重１．３８）
ＰＶｄＣ：ポリ塩化ビニリデンの２５μｍの単層フィルム（比重１．６５）

［実施例１］
ＥＶＯＨ−３２とＰＥＴのフィルムから、１ｃｍ四方のフィルム片をそれぞれ１０枚切り出した。一方、直径１５ｃｍの３Ｌのビーカーに濃度３０質量％の塩化カルシウム水溶液（比重１．２８）を２Ｌ調整した。２０℃の雰囲気下、切り出したフィルム片を水溶液に投入し、スリーワンモーターで５００ｒｐｍ、１分間攪拌した後、静置することで分離試験を行った。

（分離度）
分離試験の結果を下記の判断基準で評価した。結果を表１に示す。
分離度：
Ａ：攪拌停止後、分離はすみやかに達成され、分離ミスは２枚以下であった
Ｂ：攪拌停止後、分離はすみやかに達成され、分離ミスは３〜４枚であった
Ｃ：攪拌停止後、分離はゆっくりと進み、分離ミスは５〜６枚であった
Ｄ：攪拌停止後、時間がたっても分離は完了しなかったか、又は分離ミスが７枚以上であった
なお、分離ミスとは、低比重フィルム片が沈降する、もしくは高比重フィルム片が浮遊することを意味する。これらは、フィルム片と水溶液の比重差が小さい場合に発生しやすく、フィルム片が互いに接触した場合や、フィルム片に気泡が付着した場合にも発生しやすかった。

（析出度）
上記分離試験後、さらにスリーワンモーターで５００ｒｐｍ、１時間激しく攪拌した後、２時間静置した。その後、ビーカーの水面付近を目視観察し、下記の判断基準で析出度を評価した。結果を表１に示す。
析出度
Ａ：析出はわずかであった
Ｂ：析出がやや見られた
Ｃ：析出が多く見られた

［実施例２〜９、比較例１〜５］
使用したフィルム、及び水溶性化合物の種別とその濃度を表１の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして評価を行った。評価結果を表１に示す。
なお、実施例４では塩化カルシウム水溶液に代えて、濃度２５％の水酸化ナトリウム水溶液（ｐＨ１０以上）を用いたことから、設備によっては負担が大きい可能性がある。また、実施例５では塩化カルシウム水溶液に代えて、濃度５５％のスクロース水溶液を用いた。

［実施例１０］
エチレン含有量が３２モル％、けん化度が９９．９９モル％、及びＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３．５ｇ／１０ｍｉｎであり、ナトリウムイオンを２００ｐｐｍ、リン酸イオンを５０ｐｐｍ、ホウ酸を９００ｐｐｍ含有するＥＶＯＨ（２価金属イオン及び遷移金属イオンは含まない）に対して、ステアリン酸マグネシウムの粉末をマグネシウムイオン換算で６０ｐｐｍ、ステアリン酸コバルトの粉末をコバルトイオン換算で６００ｐｐｍとなるように添加し、日本製鋼所製二軸押出機「ＴＥＸ３０α」（スクリュー径３０ｍｍ）に供給し、スクリュー構成としてＬ（スクリュー長）／Ｄ（スクリュー径）＝３の順ズラシニーディングディスクを有するスクリューを用いて、溶融温度２２０〜２３０℃、押出速度２０ｋｇ／ｈｒの条件で溶融混練を行い、ストランドを得た。得られたストランドを冷却槽で冷却固化した後に切断し、マグネシウムイオンを６０ｐｐｍ、コバルトイオンを６００ｐｐｍ含むＥＶＯＨペレットを得た。
次いで、得られたＥＶＯＨペレット及びテレフタル酸単位５０モル％、エチレングリコール単位４９モル％及びジエチレングリコール単位１モル％、極限粘度０．７５ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」と略記することがある）を用いて、共射出成形機（ＫＯＲＴＥＣ／ＨＵＳＫＹ製「ＳＬ１６０型４個取り」）により共射出成形を行い、ＰＥＴ層／ＥＶＯＨ層／ＰＥＴ層の２種３層の有底パリソンを成形した。このとき、ＰＥＴ層側の射出機温度は２７０℃、ＥＶＯＨ層側の射出機温度は２２０℃、ＰＥＴとＥＶＯＨとが合流するホットランナーブロック部は２７０℃、射出金型コア温度は１０℃、射出金型キャビティー温度は１０℃とした。また、容器におけるＥＶＯＨ層とＰＥＴ層の厚み比がＥＶＯＨ層／ＰＥＴ層＝５／９５となるように射出速度及び射出量を調節した。得られたパリソンを目視で観察したところ、着色はなく、ストリークは認められず、良好な状態であった。

続いて、延伸ブロー成形機（ＣＲＵＰＰ ＣＯＲＰＯＰＬＡＳＴ ＭＡＳＣＨＩＮＥＮＢＡＵ製「ＬＢ０１型５３０ｍＬ１個取り」）を使用して、有底パリソンの表面温度を１０５℃に加熱し、延伸ブロー成形を行い、２種３層の共射出延伸ブロー成形容器を得た。

（接着強度）
上記共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着性の指標として、下記条件で接着強度を測定した。２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下で７日間調湿したのち、１５ｍｍ×２００ｍｍの短冊状の試験片を切出したサンプルについて、島津製作所製「オートグラフＡＧＳ−Ｈ型」にて、チャック間隔５０ｍｍ、引張速度２５０ｍｍ／分の条件でＴ型剥離強度（ｇｆ／１５ｍｍ）の測定を行った。測定は５サンプルについて行い、その平均値を接着強度とした。その結果、本実施例の共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着強度は３０ｇ／１５ｍｍであり、容器の胴部を手で３回スクイーズした際にも剥離は観察されなかった。

（リサイクル後の溶融成形性）
次に、上記共射出延伸ブロー成形容器を破砕し、破砕片を濃度３０質量％の塩化カルシウム水溶液に加え、スリーワンモーターで５００ｒｐｍ、３０分間激しく攪拌した後、静置した。その結果、破砕片は層間剥離し、ＥＶＯＨ片は浮遊、ＰＥＴ片は沈降する様子が観察された。浮遊したＥＶＯＨ層を回収し、純水で洗浄した後、１００℃で６時間乾燥した。こうして得られたＥＶＯＨ片６０ｇをラボプラストミル（二軸異方向）を用いて窒素雰囲気下、２３０℃、１００ｒｐｍの条件で１時間混練した。混練開始１０分後から６０分後までのトルク変動は±２０％以下で安定しており、混練後の樹脂も均一な外観であった。

［実施例１１］
ＥＶＯＨに対するステアリン酸コバルトの配合量を６０ｐｐｍに変更したこと以外は、実施例１０と同様にして各種評価を行った。その結果、共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着強度は１０ｇ／１５ｍｍ以下であり、容器の胴部を手で３回スクイーズした際に剥離が観察された。その他の評価結果は良好であった。

［実施例１２］
ＥＶＯＨに対するステアリン酸コバルトの配合量を１５００ｐｐｍに変更したこと以外は、実施例１０と同様にして各種評価を行った。その結果、共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着強度は３５ｇ／１５ｍｍであり、容器の胴部を手で３回スクイーズした際にも剥離が観察されなかった。ただし、共射出延伸ブロー成形容器には若干の着色が観察された。また、分離・回収されたＥＶＯＨ片の混練時には２０％を超えるトルク上昇が見られた。その他の評価結果は良好であった。

［実施例１３］
ＥＶＯＨに対するステアリン酸マグネシウムの配合量を１０ｐｐｍに変更したこと以外は、実施例１０と同様にして各種評価を行った。その結果、共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着強度は３０ｇ／１５ｍｍであり、容器の胴部を手で３回スクイーズした際にも剥離が観察されなかった。また、分離・回収されたＥＶＯＨ片の混練時には２０％を超えるトルク上昇が見られた。その他の評価結果は良好であった。

［実施例１４］
ＥＶＯＨに対するステアリン酸マグネシウムの配合量を３００ｐｐｍに変更したこと以外は、実施例１０と同様にして各種評価を行った。その結果、共射出延伸ブロー成形容器における、ＰＥＴ層とＥＶＯＨ層との層間接着強度は３０ｇ／１５ｍｍであり、容器の胴部を手で３回スクイーズした際にも剥離が観察されなかった。また、分離・回収されたＥＶＯＨ片の混練時には２０％を超えるトルク減少が見られた。その他の評価結果は良好であった。

［参考例１］
実施例１０で得られた共射出延伸ブロー成形容器の破砕片を分離することなく混練した結果、混練後の樹脂は不均一な外観であり、未溶融のＰＥＴ片が観察された。

［参考例２］
実施例１０で製造したＥＶＯＨ、ＰＥＴ及び接着性樹脂（ＤＯＷ社製「Ｂｙｎｅｌ ２１Ｅ８８３」とＤＯＷ社製「Ｅｌｖａｌｏｙ ＡＣ１２２４」を質量比５０／５０で混合したもの）を用い、３種３層の共押フィルム（ＰＥＴ／接着性樹脂／ＥＶＯＨ＝１５０μｍ／１５μｍ／１５μｍ）を製膜した結果、層間接着強度は３００ｇ／１５ｍｍであった。押出機及び押出条件、及び使用したダイは下記の通りとした。
ＥＶＯＨ
押出機：単軸押出機（東洋精機製作所社製 ラボ機ＭＥ型ＣＯ−ＥＸＴ）
スクリュー：口径２０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２０、フルフライトスクリュー
設定温度：供給部／圧縮部／計量部／アダプター＝１９０／２２０／２２０／２２０℃
接着性樹脂
押出機：単軸押出機（テクノベル社製 ＳＺＷ２０ＧＴ−２０ＭＧ−ＳＴＤ）
スクリュー：口径２０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２０、フルフライトスクリュー
設定温度：供給部／圧縮部／計量部／アダプター＝２００／２２０／２２０／２２０℃
ＰＥＴ
押出機：単軸押出機（プラスチック工学研究所社製 ＧＴ−３２−Ａ）
スクリュー：口径３２ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２８、フルフライトスクリュー
設定温度：供給部／圧縮部／計量部／アダプター＝２８０／２８０／２８０／２８０℃
ダイ：３００ｍｍ幅多層コートハンガーダイ（プラスチック工学研究所社製）
設定温度：２８０℃
得られた共押フィルムを破砕し、破砕片を濃度３０質量％の塩化カルシウム水溶液に加え、スリーワンモーターで５００ｒｐｍ、３０分間激しく攪拌した後、静置したが、破砕片はほとんど層間剥離せず、分離できなかった。

Claims (13)

1. エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）又はポリアミド（Ｂ）を主成分とする物質（Ｘ）及びポリエステル（Ｃ）又は塩素系樹脂（Ｄ）を主成分とする物質（Ｙ）を、水溶性化合物（Ｓ）を含有する水溶液（Ｗ）中で、物質（Ｘ）を浮遊させ、物質（Ｙ）を沈降させる分離方法であって、
   水溶液（Ｗ）の比重ｗ、物質（Ｘ）の比重ｘ、物質（Ｙ）の比重ｙが下記式（１）を満たす分離方法。
   １．１０≦ｘ＋０．０３≦ｗ≦ｙ−０．０３ ・・・（１）
2. 比重ｘ及び比重ｙが下記式（２）を満たす、請求項１に記載の分離方法。
   １．１５≦ｘ、１．３５≦ｙ ・・・（２）
3. 水溶液（Ｗ）中の水溶性化合物（Ｓ）の濃度が４０質量％以下である、請求項１又は２に記載の分離方法。
4. 水溶液（Ｗ）中の水溶性化合物（Ｓ）の濃度が水溶性化合物（Ｓ）の飽和濃度よりも１０質量％以上小さい、請求項１〜３のいずれかに記載の分離方法。
5. 水溶性化合物（Ｓ）が塩化カルシウムである、請求項１〜４のいずれかに記載の分離方法。
6. 物質（Ｘ）がエチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）を主成分とする物質であり、物質（Ｙ）がポリエステル（Ｃ）を主成分とする物質である、請求項１〜５のいずれかに記載の分離方法。
7. エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）が、マグネシウムイオン、カルシウムイオン及び亜鉛イオンからなる群から選択される少なくとも１種の２価金属イオン（Ｅ）を２０〜２００ｐｐｍ含有する、請求項１〜６のいずれかに記載の分離方法。
8. エチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）が、マンガンイオン、鉄イオン、コバルトイオン、ニッケルイオン及び銅イオンからなる群から選択される少なくとも１種の遷移金属イオン（Ｆ）を１００〜１０００ｐｐｍ含有する、請求項１〜７のいずれかに記載の分離方法。
9. 物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）が、物質（Ｘ）からなる層（ＸＬ）と物質（Ｙ）からなる層（ＹＬ）が隣接した構造を有し、層（ＸＬ）と層（ＹＬ）間の接着強度が２０〜２００ｇ／１５ｍｍである積層体（Ｚ）から得られたものである、請求項１〜８のいずれかに記載の分離方法。
10. 水溶液（Ｗ）に投下する前か、又は水溶液（Ｗ）中で積層体（Ｚ）を粉砕し、破砕片を得る工程を含む、請求項９に記載の分離方法。
11. 積層体（Ｚ）が共射出成形容器を構成する、請求項９又は１０に記載の分離方法。
12. 請求項９〜１１のいずれかに記載の分離方法で回収された物質（Ｘ）及び物質（Ｙ）をそれぞれ独立に溶融成形する、積層体（Ｚ）のリサイクル方法。
13. 請求項１１に記載の分離方法に供される共射出成形容器であって、
    物質（Ｘ）がエチレン−ビニルアルコール共重合体（Ａ）を主成分とする物質であり、物質（Ｙ）がポリエステル（Ｃ）を主成分とする物質である、共射出成形容器。