JP2021126636A - 排ガス浄化触媒装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】リーン時及びリッチ時双方において、高い効率でＮＯｘを浄化することのできる、排ガス浄化触媒装置を提供すること。【解決手段】基材と、前記基材上のフロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層とを有する排ガス浄化触媒装置であって、前記フロント側触媒コート層は、前記基材の排ガス流れ上流端から、前記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、前記リア側触媒コート層は、前記基材の排ガス流れ下流端から、前記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、前記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、前記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、前記フロント側触媒コート層及び前記リア側触媒コート層に含まれる前記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない、排ガス浄化触媒装置。【選択図】なし
Description
本発明は、排ガス浄化触媒装置に関する。
自動車の排ガス中に含まれる、炭化水素（ＨＣ）、窒素酸化物（ＮＯｘ）、及び一酸化炭素（ＣＯ）を同時に効率よく除去できる排ガス浄化触媒として、例えば、無機酸化物に貴金属を担持させた三元触媒が知られている。三元触媒等の排ガス浄化触媒における活性成分となる貴金属としては、酸化活性に優れ、主としてＨＣ及びＣＯの浄化に寄与する白金（Ｐｔ）及びパラジウム（Ｐｄ）と、還元活性に優れ、主としてＮＯｘの浄化に寄与するロジウム（Ｒｈ）と、が組み合わせて用いられることが多い。
近年は、特にＮＯｘに対する規制が益々厳しくなっている。そのため、ＮＯｘの浄化活性に優れるＲｈの重要性が増大してきている。Ｒｈは、産出量が少なく、高価であるため、排ガス浄化触媒においても、Ｒｈの使用量はできる限り削減することが望ましい。
ところで、自動車の排ガス浄化触媒を、排ガスの流路中に２個以上設置して、排ガス浄化を多段階で行う形式が多く採用されている。この場合、触媒中に含有される複数種の貴金属は、それぞれ、その触媒活性、耐久性等を考慮したうえで、多段階触媒のうちの最適の箇所に配置されることになる。このことによって、貴金属の効果的な使用態様を確保し、触媒システムトータルの排ガス浄化能の最適化を図るのである。
このような多段階触媒は、排ガスの流路に対して、上流側に配置される前段触媒（スタートアップ触媒、又はスタートコンバータ触媒、以下「Ｓ／Ｃ触媒」）と下流側に配置される後段触媒（自動車の床下に配置されることが多いことから「床下触媒」とも称される。）との２段階とされることが多い。このような２段階の排ガス浄化触媒としては、例えば特許文献１〜３の技術が知られている。
特許文献１では、上流側にＲｈと、Ｐｄ又はＰｔとを含む触媒層が配置され、下流側に貴金属としてＲｈのみを含む触媒層が配置された排ガス浄化触媒において、下流側触媒におけるＲｈ量と該触媒層のコート長さとを規定することにより、Ａ／Ｆ比が変動する条件下で耐久された後にも、ＮＯｘ浄化能が高く維持されると説明されている。
特許文献２では、下流側に酸素吸蔵能を有する第１三元触媒が配置され、上流側にＲｈを含む第２三元触媒が配置された排ガス浄化触媒において、第２三元触媒の酸素吸蔵能を制限することにより、内燃機関を再始動時するとき等に、燃費の悪化が抑制されるとともに、高いＮＯｘ浄化能が得られると説明されている。
特許文献３では、上流側に貴金属としてＲｈのみを含む触媒が配置され、下流側に酸化活性を有する触媒が配置された排ガス浄化触媒を使用した場合に、触媒入りガスと触媒出ガスとを比較して噴射燃料値を変化させることにより、空燃比が最適化されて、高いＮＯｘ浄化能が得られると説明されている。
本発明の目的は、リーン時及びリッチ時双方において、高い効率でＮＯｘを浄化することのできる、排ガス浄化触媒装置を提供することである。
上記の目的を達成する本発明は、以下のとおりである。
《態様１》基材と、上記基材上のフロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層とを有する排ガス浄化触媒装置であって、
上記フロント側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、
上記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、
上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層に含まれる上記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない、
排ガス浄化触媒装置。
《態様２》上記フロント側触媒コート層が、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層が、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有する、
態様１に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様３》上記リア側触媒コート層中の上記無機酸化物粒子が、セリア−ジルコニア複合酸化物粒子を含む、態様１又は２に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様４》上記フロント側触媒コート層中の上記無機酸化物粒子が、ジルコニア粒子を含む、態様１〜３のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様５》上記基材の中央部において、上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層が、上記フロント側触媒コート層を上層として積層されている部分を有する、態様１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様６》上記基材の中央部において、上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層が、積層されて存在している部分を有さない、態様１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様７》態様１〜６のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置から成る、床下触媒装置。
《態様８》スタートコンバータ触媒装置と、態様７に記載の床下触媒装置とを含む、排ガス浄化触媒システム。
上記フロント側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、
上記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、
上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層に含まれる上記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない、
排ガス浄化触媒装置。
《態様２》上記フロント側触媒コート層が、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層が、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有する、
態様１に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様３》上記リア側触媒コート層中の上記無機酸化物粒子が、セリア−ジルコニア複合酸化物粒子を含む、態様１又は２に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様４》上記フロント側触媒コート層中の上記無機酸化物粒子が、ジルコニア粒子を含む、態様１〜３のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様５》上記基材の中央部において、上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層が、上記フロント側触媒コート層を上層として積層されている部分を有する、態様１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様６》上記基材の中央部において、上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層が、積層されて存在している部分を有さない、態様１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
《態様７》態様１〜６のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置から成る、床下触媒装置。
《態様８》スタートコンバータ触媒装置と、態様７に記載の床下触媒装置とを含む、排ガス浄化触媒システム。
本発明によると、リーン時及びリッチ時双方において、高い効率でＮＯｘを浄化することのできる、排ガス浄化触媒装置が提供される。本発明の排ガス浄化触媒装置は、リーン時でもリッチ時でも優れたＮＯｘ浄化能を示すので、実際の車両運転時に遭遇する様々な状況において、高効率のＮＯｘ除去が可能である。したがって、本発明の排ガス浄化触媒装置は、例えば、多段階の排ガス浄化触媒システムにおける、床下触媒として好適に適用できる。
《排ガス浄化触媒装置》
本発明の排ガス浄化触媒装置は、
基材と、上記基材上のフロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層とを有する排ガス浄化触媒装置であって、
上記フロント側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、
上記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、
上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層に含まれる上記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない
ことを特徴とする。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、
基材と、上記基材上のフロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層とを有する排ガス浄化触媒装置であって、
上記フロント側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ上流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記リア側触媒コート層は、上記基材の排ガス流れ下流端から、上記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
上記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、
上記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、
上記フロント側触媒コート層及び上記リア側触媒コート層に含まれる上記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない
ことを特徴とする。
本発明の排ガス浄化触媒装置において、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属であるＲｈは、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子上に担持されていてよく、リア側触媒コート層中の触媒貴金属であるＲｈは、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子上に担持されていてよい。
このような構成を有する本発明の排ガス浄化触媒装置は、リーン時及びリッチ時双方において、高い効率でＮＯｘを浄化することができる。
すなわち、本発明の排ガス浄化触媒装置では、フロント側触媒コート層中の、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子上に担持されたＲｈは、リッチ時の雰囲気によって容易に金属Ｒｈに還元されるので、リッチ時のＮＯｘ浄化が担保されると推察される。また、リア側触媒コート層中の、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子上に担持されたＲｈは、リーン時の雰囲気下であっても、ＯＳＣ材の酸素吸蔵機能によって、比較的、金属状態を維持できるので、リーン時のＮＯｘ浄化が担保されると推察される。
なお、本明細書において、「ＯＳＣ」とは、“Ｏｘｙｇｅｎ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｃａｐａｃｉｔｙ”又は“Ｏｘｙｇｅｎ Ｓｔｏｒａｇｅ／ｒｅｌｅａｓｅ Ｃａｐａｃｉｔｙ”の略であり、「酸素吸蔵・放出能」を意味する。「ＯＳＣ材」は、「酸素吸蔵・放出能を有する材料」の意味である。
〈基材〉
本発明の排ガス浄化触媒装置における基材としては、排ガス浄化触媒装置の基材として一般に使用されているものを使用することができる。例えば、コージェライト、ＳｉＣ、ステンレス鋼、無機酸化物粒子等の材料から構成されている、例えばストレートフロー型のモノリスハニカム基材であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置における基材としては、排ガス浄化触媒装置の基材として一般に使用されているものを使用することができる。例えば、コージェライト、ＳｉＣ、ステンレス鋼、無機酸化物粒子等の材料から構成されている、例えばストレートフロー型のモノリスハニカム基材であってよい。
〈フロント側触媒コート層〉
フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有する。
フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有する。
（フロント側触媒コート層中の触媒貴金属）
フロント側触媒コート層中の触媒貴金属は、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない。触媒貴金属が、「Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の全量に対する、Ｒｈ以外の触媒貴金属量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよい。また、「触媒貴金属」とは、Ｒｈ、Ｐｔ、及びＰｄを意味している。
フロント側触媒コート層中の触媒貴金属は、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない。触媒貴金属が、「Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の全量に対する、Ｒｈ以外の触媒貴金属量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよい。また、「触媒貴金属」とは、Ｒｈ、Ｐｔ、及びＰｄを意味している。
フロント側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒貴金属の量は、リッチ時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、０．０５ｇ／Ｌ以上、０．１０ｇ／Ｌ以上、０．１５ｇ／Ｌ以上、又は０．２０ｇ／Ｌ以上であってよく；排ガス浄化触媒装置のコストを過度に上昇させないとの観点から、例えば、２．０ｇ／Ｌ以下、１．５ｇ／Ｌ以下、１．０ｇ／Ｌ以下、０．８ｇ／Ｌ以下、０．５ｇ／Ｌ以下、０．３ｇ／Ｌ以下、又は０．２ｇ／Ｌ以下であってよい。
後述するように、フロント側触媒コート層は、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、基材の全長のうちの、一部の長さの領域にのみ存在する。しかしながら上記に列挙した、基材容量１Ｌ当たりの触媒貴金属の量は、フロント側触媒コート層が存在しない部分も含めた、基材の全容量当たりの量である。
フロント側触媒コート層中の触媒貴金属は、次項で説明する無機酸化物粒子上に担持されていてよい。
（フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子）
フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、ＯＳＣ材を実質的に含まない。無機酸化物粒子が、「ＯＳＣ材を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子の全量に対する、ＯＳＣ材の量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよい。
フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、ＯＳＣ材を実質的に含まない。無機酸化物粒子が、「ＯＳＣ材を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子の全量に対する、ＯＳＣ材の量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよい。
ＯＳＣ材は、例えば、セリア（ＣｅＯ２）である。ＯＳＣ材としてのセリアは、無機酸化物粒子中に単独種のセリアとして存在する場合の他、セリウムと他の金属とが複合酸化物（例えばセリア−ジルコニア複合酸化物）を構成している場合を含む概念である。後者の場合のセリア量は、当該複合酸化物中のセリウム原子量を、セリア換算で表した量である。
フロント側触媒コート層中の、ＯＳＣ材ではない無機酸化物粒子は、例えば、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、ゼオライト、チタニア、及びジルコニア、並びにセリア以外の希土類元素の酸化物、並びにこれらの複合酸化物から選択される１種以上から構成される粒子であってよい。フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、例えば、ジルコニア粒子を含んでいてよく、好ましくは、ジルコニア粒子と、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、及びゼオライトから選択される１種以上から成る粒子とを含んでいてよい。
（フロント側触媒コート層中のその他の成分）
フロント側触媒コート層は、上記の触媒貴金属及び酸化物粒子の他に、任意的にその他の成分を含んでいてもよい。
フロント側触媒コート層は、上記の触媒貴金属及び酸化物粒子の他に、任意的にその他の成分を含んでいてもよい。
その他の成分としては、例えば、無機バインダー、アルカリ土類金属化合物等が例示される。無機バインダーは、例えば、ジルコニアバインダー、チタニアバインダー、アルミナバインダー等から選択される１種以上であってよい。アルカリ土類金属化合物は、例えば、Ｓｒ、Ｂａ等の硫酸塩等であってよい。
（フロント側触媒コート層のコート量）
フロント側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、リッチ時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、３０ｇ／Ｌ以上、５０ｇ／Ｌ以上、７０ｇ／Ｌ以上、８０ｇ／Ｌ以上、１００ｇ／Ｌ以上、又は１２０ｇ／Ｌ以上であってよく；排ガスの流路を確保して、圧損を抑制するとの観点から、例えば、３００ｇ／Ｌ以下、２５０ｇ／Ｌ以下、２００ｇ／Ｌ以下、１７５ｇ／Ｌ以下、１５０ｇ／Ｌ以下、１３０ｇ／Ｌ以下、又は１２０ｇ／Ｌ以下であってよい。
フロント側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、リッチ時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、３０ｇ／Ｌ以上、５０ｇ／Ｌ以上、７０ｇ／Ｌ以上、８０ｇ／Ｌ以上、１００ｇ／Ｌ以上、又は１２０ｇ／Ｌ以上であってよく；排ガスの流路を確保して、圧損を抑制するとの観点から、例えば、３００ｇ／Ｌ以下、２５０ｇ／Ｌ以下、２００ｇ／Ｌ以下、１７５ｇ／Ｌ以下、１５０ｇ／Ｌ以下、１３０ｇ／Ｌ以下、又は１２０ｇ／Ｌ以下であってよい。
フロント側触媒コート層は、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、基材の全長のうちの、一部の長さの領域にのみ存在する。しかしながら上記に列挙した、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、フロント側触媒コート層が存在しない部分も含めた、基材の全容量当たりの量である。
〈リア側触媒コート層〉
リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有する。
リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有する。
（リア側触媒コート層中の触媒貴金属）
リア側触媒コート層中の触媒貴金属は、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない。触媒貴金属が、「Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の場合と同様に理解されてよい。すなわち、リア側触媒コート層中の触媒貴金属の全量に対する、Ｒｈ以外の触媒貴金属量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよいことを意味する。
リア側触媒コート層中の触媒貴金属は、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない。触媒貴金属が、「Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない」とは、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の場合と同様に理解されてよい。すなわち、リア側触媒コート層中の触媒貴金属の全量に対する、Ｒｈ以外の触媒貴金属量が、例えば、５質量％以下、３質量％以下、１質量％以下、０．５質量％以下、０．３質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることをいい、０質量％であってもよいことを意味する。
リア側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒貴金属の量は、リーン時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、０．０５ｇ／Ｌ以上、０．１０ｇ／Ｌ以上、０．１５ｇ／Ｌ以上、又は０．２０ｇ／Ｌ以上であってよく；排ガス浄化触媒装置のコストを過度に上昇させないとの観点から、例えば、２．０ｇ／Ｌ以下、１．５ｇ／Ｌ以下、１．０ｇ／Ｌ以下、０．８ｇ／Ｌ以下、０．５ｇ／Ｌ以下、０．３ｇ／Ｌ以下、又は０．２ｇ／Ｌ以下であってよい。
リア側触媒コート層は、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、基材の全長のうちの、一部の長さの領域にのみ存在する。しかしながら上記に列挙した、基材容量１Ｌ当たりの触媒貴金属の量は、リア側触媒コート層が存在しない部分も含めた、基材の全容量当たりの量である。
リア側触媒コート層中の触媒貴金属は、次項で説明する無機酸化物粒子上に担持されていてよい。
（リア側触媒コート層中の無機酸化物粒子）
リア側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、ＯＳＣ材を含む。
リア側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、ＯＳＣ材を含む。
このＯＳＣ材は、例えば、セリアである。ＯＳＣ材としてのセリアは、無機酸化物粒子中に単独種のセリアとして存在する場合の他、セリウムと他の金属とが複合酸化物を構成している場合を含む。ＯＳＣ材としてのセリアは、例えば、セリア−ジルコニア複合酸化物粒子の形態で、リア側触媒コート層に含まれていてよい。
リア側触媒コート層中のＯＳＣ材の量は、リアコート層中の無機酸化物粒子の全量に対する、ＯＳＣ材の質量として、本発明が所期するリア側触媒コート層のＯＳＣ能を確保するとの観点から、例えば、１質量％以上、３質量％以上、５質量％以上、８質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、ＯＳＣ能の過度の発現を抑制して、リッチ時のＲｈの触媒活性を維持するとの観点から、例えば、３０質量％以下、２５質量％以下、２０質量％以下、１５質量％以下、１２質量％以下、又は１０質量％以下であってよい。
なお、ＯＳＣ材としてのセリアが、セリウムと他の金属との複合酸化物粒子の形態で存在している場合のセリア量は、当該複合酸化物粒子中のセリウム原子量を、セリア換算で表した量をいう。
リア側触媒コート層中の、ＯＳＣ材以外の無機酸化物粒子は、例えば、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、ゼオライト、チタニア、及びジルコニア、並びにセリア以外の希土類元素の酸化物、並びにこれらの複合酸化物から選択される１種以上から構成される粒子であってよい。フロント側触媒コート層中の無機酸化物粒子は、例えば、ジルコニア粒子を含んでいてよく、好ましくは、ジルコニア粒子と、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、及びゼオライトから選択される１種以上から成る粒子とを含んでいてよい。
（リア側触媒コート層中のその他の成分）
リア側触媒コート層は、上記の触媒貴金属及び酸化物粒子の他に、任意的にその他の成分を含んでいてもよい。
リア側触媒コート層は、上記の触媒貴金属及び酸化物粒子の他に、任意的にその他の成分を含んでいてもよい。
リア側触媒コート層中のその他の成分としては、例えば、無機バインダー、アルカリ土類金属化合物等が例示される。無機バインダーは、例えば、ジルコニアバインダー、チタニアバインダー、アルミナバインダー等から選択される１種以上であってよい。アルカリ土類金属化合物は、例えば、Ｓｒ、Ｂａ等の硫酸塩等であってよい。
（リア側触媒コート層のコート量）
リア側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、リーン時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、３０ｇ／Ｌ以上、５０ｇ／Ｌ以上、７０ｇ／Ｌ以上、８０ｇ／Ｌ以上、１００ｇ／Ｌ以上、又は１２０ｇ／Ｌ以上であってよく；リッチ時のＲｈの触媒活性を維持するとともに、排ガスの流路を確保して、圧損を抑制するとの観点から、例えば、３００ｇ／Ｌ以下、２５０ｇ／Ｌ以下、２００ｇ／Ｌ以下、１７５ｇ／Ｌ以下、１５０ｇ／Ｌ以下、１３０ｇ／Ｌ以下、又は１２０ｇ／Ｌ以下であってよい。
リア側触媒コート層における、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、リーン時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、例えば、３０ｇ／Ｌ以上、５０ｇ／Ｌ以上、７０ｇ／Ｌ以上、８０ｇ／Ｌ以上、１００ｇ／Ｌ以上、又は１２０ｇ／Ｌ以上であってよく；リッチ時のＲｈの触媒活性を維持するとともに、排ガスの流路を確保して、圧損を抑制するとの観点から、例えば、３００ｇ／Ｌ以下、２５０ｇ／Ｌ以下、２００ｇ／Ｌ以下、１７５ｇ／Ｌ以下、１５０ｇ／Ｌ以下、１３０ｇ／Ｌ以下、又は１２０ｇ／Ｌ以下であってよい。
リア側触媒コート層は、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、基材の全長のうちの、一部の長さの領域にのみ存在する。しかしながら上記に列挙した、基材容量１Ｌ当たりの触媒コート層のコート量は、リア側触媒コート層が存在しない部分も含めた、基材の全容量当たりの量である。
〈フロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層の配置〉
本発明の排ガス浄化触媒装置では、フロント側触媒コート層、及びリア側触媒コート層は、基材上に配置されている。
本発明の排ガス浄化触媒装置では、フロント側触媒コート層、及びリア側触媒コート層は、基材上に配置されている。
フロント側触媒コート層は、基材上に、基材の排ガス流れ上流端から、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さで配置されている。基材の排ガス流れ上流端からの、フロント側触媒コート層の長さは、リッチ時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、１０％以上であり、例えば、１５％以上、２０％以上、２５％以上、３０％以上、３５％以上、４０％以上、４５％以上、又は５０％以上であってよく、リア側触媒コート層が直接排ガスと接触し得る面積を確保して、リーン時のＮＯｘ浄化能を高くするとの観点から、９０％以下であり、例えば８５％以下、８０％以下、７５％以下、７０％以下、６５％以下、又は６０％以下であってよい。
は、基材上に配置されている。
は、基材上に配置されている。
フロント側触媒コート層は、例えば、基材の排ガス流れ上流端から、基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有していてよい。
リア側触媒コート層は、基材上に、基材の排ガス流れ下流端から、基材の長さの１０％以上９０％以下の長さで配置されている。基材の排ガス流れ下流端からの、リア側触媒コート層の長さは、リーン時のＮＯｘ浄化能を確保するとの観点から、１０％以上であり、例えば、１５％以上、２０％以上、２５％以上、３０％以上、３５％以上、４０％以上、４５％以上、又は５０％以上であってよく、ＯＳＣ能の過度の発現を抑制して、リッチ時のＲｈの触媒活性を維持するとの観点から、９０％以下であり、例えば８５％以下、８０％以下、７５％以下、７０％以下、６５％以下、又は６０％以下であってよい。
リア側触媒コート層は、例えば、基材の排ガス流れ下流端から、基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有していてよい。
基材の中央部において、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層とが、積層されて存在している部分を有していてもよいし、有していなくてもよい。
基材の中央部において、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層とが、積層されて存在している部分を有しているとき、当該積層部分では、フロント側触媒コート層が上層であり、リア側触媒コート層が下層であることが、圧力損失の悪化を抑制する観点から好ましい。この場合、積層部分の長さは、基材の全長に対して、１％以上、３％以上、５％以上、８％以上、又は１０％以上であってよく、３０％以下、２５％以下、２０％以下、１５％以下、又は１０％以下であってよい。
基材の中央部において、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層とが、積層されて存在している部分を有していないとき、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層との間隙、すなわち、触媒コート層を有さずに、基材が露出している領域の長さは、排ガス浄化を高くするとの観点から、できるだけ短いこと好ましい。この観点から、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層との間隙は、基材の全長に対して、例えば、１０％以下、８％以下、５％以下、３％以下、又は１％以下であってよい。
〈フロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層の触媒貴金属量比）
本発明の排ガス浄化触媒装置では、リッチ時及びリーン時双方において、十分に高いＮＯｘ浄化能を発現させる観点から、触媒貴金属を、フロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層におおよそ均等に分配して配置することが、好ましい。この観点から、フロント及びリアの両触媒コート層中の触媒貴金属の合計質量に対する、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の質量の割合は、例えば、３０質量％以上、３５質量％以上、４０質量％以上、４５質量％以上、５０質量％以上、５５質量％以上、６０質量％以上であってよく、７０質量％以下、６５質量％以下、６０質量％以下、５５質量％以下、５０質量％以下、４５質量以下、又は４０質量％以下であってよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置では、リッチ時及びリーン時双方において、十分に高いＮＯｘ浄化能を発現させる観点から、触媒貴金属を、フロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層におおよそ均等に分配して配置することが、好ましい。この観点から、フロント及びリアの両触媒コート層中の触媒貴金属の合計質量に対する、フロント側触媒コート層中の触媒貴金属の質量の割合は、例えば、３０質量％以上、３５質量％以上、４０質量％以上、４５質量％以上、５０質量％以上、５５質量％以上、６０質量％以上であってよく、７０質量％以下、６５質量％以下、６０質量％以下、５５質量％以下、５０質量％以下、４５質量以下、又は４０質量％以下であってよい。
《排ガス浄化触媒装置の製造方法》
本発明の排ガス浄化触媒装置は、上述の構成を有するものである限り、任意の方法によって製造されてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、上述の構成を有するものである限り、任意の方法によって製造されてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、例えば、
基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液及びフロント側触媒コート層形成用塗工液を、順不同で塗布して、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜及びフロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成すること、並びに
上記リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜及びフロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を焼成すること
を含む方法によって製造されてよい。
基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液及びフロント側触媒コート層形成用塗工液を、順不同で塗布して、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜及びフロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成すること、並びに
上記リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜及びフロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を焼成すること
を含む方法によって製造されてよい。
本発明の排ガス浄化触媒装置が、基材の中央部において、フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層とが、積層されて存在している部分を有しているとき、当該積層部において、下層となる方の触媒コート層形成用塗工液を先に塗布することが便利である。フロント側触媒コート層と、リア側触媒コート層とが、積層されて存在している部分を有していないときには、フロント側触媒コート層形成用塗工液及びリア側触媒コート層形成用塗工液のどちらを先に塗布してもよい。
〈基材〉
基材は、所望の排ガス浄化触媒装置における基材の種類に応じて、適宜に選択されてよい。例えば、コージェライト、ＳｉＣ、ステンレス鋼、無機酸化物粒子等の材料から構成されている、例えばストレートフロー型のモノリスハニカム基材を用いてよい。
基材は、所望の排ガス浄化触媒装置における基材の種類に応じて、適宜に選択されてよい。例えば、コージェライト、ＳｉＣ、ステンレス鋼、無機酸化物粒子等の材料から構成されている、例えばストレートフロー型のモノリスハニカム基材を用いてよい。
〈リア側触媒コート層形成用塗工液〉
リア側触媒コート層形成用塗工液は、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子と、触媒貴金属の前駆体と、分散媒とを含み、任意的に上述のその他の成分を含んでいてもよく、典型的には、無機酸化物粒子、及び触媒貴金属の前駆体、並びに存在する場合には、その他の成分が、分散媒中に溶解又は分散されて成る、液状の組成物である。
リア側触媒コート層形成用塗工液は、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子と、触媒貴金属の前駆体と、分散媒とを含み、任意的に上述のその他の成分を含んでいてもよく、典型的には、無機酸化物粒子、及び触媒貴金属の前駆体、並びに存在する場合には、その他の成分が、分散媒中に溶解又は分散されて成る、液状の組成物である。
無機残化物粒子は、所望の排ガス浄化触媒装置におけるリア側触媒コート層に含まれる無機酸化物粒子に応じて、適宜に選択されてよい。
触媒貴金属の前駆体は、例えば、硝酸ロジウム、塩化ロジウム、塩化ロジウムナトリウム、塩化ロジウム五アミン、カルボニルアセチルロジウム等であってよい。
分散媒は、水系分散媒であってよく、典型的には水であってよい。
〈フロント側触媒コート層形成用塗工液〉
フロント側触媒コート層形成用塗工液は、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子と、触媒貴金属の前駆体と、分散媒とを含み、任意的に上述のその他の成分を含んでいてもよく、典型的には、無機酸化物粒子、及び触媒貴金属の前駆体、並びに存在する場合には、その他の成分が、分散媒中に溶解又は分散されて成る、液状の組成物である。
フロント側触媒コート層形成用塗工液は、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子と、触媒貴金属の前駆体と、分散媒とを含み、任意的に上述のその他の成分を含んでいてもよく、典型的には、無機酸化物粒子、及び触媒貴金属の前駆体、並びに存在する場合には、その他の成分が、分散媒中に溶解又は分散されて成る、液状の組成物である。
無機残化物粒子は、所望の排ガス浄化触媒装置におけるフロント側触媒コート層に含まれる無機酸化物粒子に応じて、適宜に選択されてよい。触媒貴金属の前駆体、及び分散媒については、リア側触媒コート層形成用塗工液中の触媒貴金属の前駆体、及び分散媒と同様であってよい。
〈リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜の形成〉
リア側触媒コート層形成用塗工液を、基材の下流端から所定の長さに塗布して、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成する。リア側触媒コート層形成用塗工液を、基材の下流端から所定の長さに塗布するには、例えば、基材の下流端に、所定量のリア側触媒コート層形成用塗工液を配置して、上流端側から吸引すること、若しくは下流端側から加圧すること、又はこれらの双方により、行われてよい。
リア側触媒コート層形成用塗工液を、基材の下流端から所定の長さに塗布して、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成する。リア側触媒コート層形成用塗工液を、基材の下流端から所定の長さに塗布するには、例えば、基材の下流端に、所定量のリア側触媒コート層形成用塗工液を配置して、上流端側から吸引すること、若しくは下流端側から加圧すること、又はこれらの双方により、行われてよい。
任意的に、次いで、任意的に、塗工液塗布後の基材のセル中に、空気を流通させることにより、塗膜中の余剰の分散媒を除去してもよい。
このようにして、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜が形成される。
〈フロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜の形成〉
次いで、フロント側触媒コート層形成用塗工液を、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜が形成された基材の上流端から所定の長さに塗布して、基材上に、フロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成する。フロント側触媒コート層形成用塗工液を、基材の上流端から所定の長さに塗布するには、例えば、基材の上流端に、所定量のフロント側触媒コート層形成用塗工液を配置して、下流端側から吸引すること、若しくは上流端側から加圧すること、又はこれらの双方により、行われてよい。
次いで、フロント側触媒コート層形成用塗工液を、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜が形成された基材の上流端から所定の長さに塗布して、基材上に、フロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成する。フロント側触媒コート層形成用塗工液を、基材の上流端から所定の長さに塗布するには、例えば、基材の上流端に、所定量のフロント側触媒コート層形成用塗工液を配置して、下流端側から吸引すること、若しくは上流端側から加圧すること、又はこれらの双方により、行われてよい。
任意的に、次いで、任意的に、塗工液塗布後の基材のセル中に、空気を流通させることにより、塗膜中の余剰の分散媒を除去してもよい。
以上のようにして、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜、及びフロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜が形成される。
〈焼成〉
次いで、形成された両塗膜を焼成して、リア側触媒コート層、及びフロント側触媒コート層を形成することにより、本発明の排ガス浄化触媒装置を得ることができる。
次いで、形成された両塗膜を焼成して、リア側触媒コート層、及びフロント側触媒コート層を形成することにより、本発明の排ガス浄化触媒装置を得ることができる。
塗膜の焼成は、当業者に公知の方法により、当業者が適宜に設定した条件によって、行われてよい。例えば、空気中、４００℃以上９００℃以下の温度で、１０分以上１２時間以下の時間、焼成を行ってよい。焼成前、必要に応じて任意的に、塗膜の乾燥を行ってもよい。塗膜の乾燥は、例えば、１００℃以上３００℃以下の温度で行われてよい。
〈別法〉
別法として、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成し、これを焼成して、基材上に、先ずリア側触媒コート層を形成し、然る後に、リア側触媒コート層を有する基材上に、フロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成し、これを焼成して、フロント側触媒コート層を形成する方法によってもよい。
別法として、基材上に、リア側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成し、これを焼成して、基材上に、先ずリア側触媒コート層を形成し、然る後に、リア側触媒コート層を有する基材上に、フロント側触媒コート層形成用塗工液の塗膜を形成し、これを焼成して、フロント側触媒コート層を形成する方法によってもよい。
《床下触媒装置》
本発明の排ガス浄化触媒装置は、リッチ時及びリーン時双方において、ＮＯｘ浄化能に優れるので、多段階の排ガス浄化触媒システムにおける、床下触媒として好適に使用できる。
本発明の排ガス浄化触媒装置は、リッチ時及びリーン時双方において、ＮＯｘ浄化能に優れるので、多段階の排ガス浄化触媒システムにおける、床下触媒として好適に使用できる。
したがって、本発明の別の観点では、上記に説明した本発明の排ガス浄化触媒装置から成る、床下触媒装置が提供される。
《排ガス浄化触媒システム》
また、本発明の更に別の観点では、スタートコンバータ触媒装置と、本発明の床下触媒装置とを含む、排ガス浄化触媒システムが提供される。
また、本発明の更に別の観点では、スタートコンバータ触媒装置と、本発明の床下触媒装置とを含む、排ガス浄化触媒システムが提供される。
本発明の排ガス浄化触媒システムにおける、スタートコンバータ触媒装置としては、公知のものを使用してよい。例えば、基材上に触媒コート層を有する触媒装置であって、この触媒コート層が、触媒貴金属として、Ｐｄ及びＰｔから選択される１種以上を含み、任意的に更にＲｈを含んでいてもよい、触媒装置であってよい。
《実施例１》
（１）リア側触媒コート層形成用塗工液の調製
無機酸化物粒子として、アルミナ１００質量部、及びセリア−ジルコニア複合酸化物（セリア含量２０質量％）１００質量部、並びに触媒貴金属前駆体として硝酸ロジウム水溶液（金属Ｒｈ換算０．３３質量部相当量）、並びに水２，０００質量部を混合して、リア側触媒コート層形成用塗工液を調製した。この塗工液中の、無機酸化物粒子の組成は、アルミナ：セリア−ジルコニア複合酸化物＝５０：５０（質量％）であった。
（１）リア側触媒コート層形成用塗工液の調製
無機酸化物粒子として、アルミナ１００質量部、及びセリア−ジルコニア複合酸化物（セリア含量２０質量％）１００質量部、並びに触媒貴金属前駆体として硝酸ロジウム水溶液（金属Ｒｈ換算０．３３質量部相当量）、並びに水２，０００質量部を混合して、リア側触媒コート層形成用塗工液を調製した。この塗工液中の、無機酸化物粒子の組成は、アルミナ：セリア−ジルコニア複合酸化物＝５０：５０（質量％）であった。
（２）フロント側触媒コート層形成用塗工液の調製
アルミナ１００質量部、酸化ジルコニウム１００質量部、及び硝酸ロジウム水溶液（金属Ｒｈ換算０．３３質量部相当量）、並びに水２，０００質量部を混合して、フロント側触媒コート層形成用塗工液を調製した。
アルミナ１００質量部、酸化ジルコニウム１００質量部、及び硝酸ロジウム水溶液（金属Ｒｈ換算０．３３質量部相当量）、並びに水２，０００質量部を混合して、フロント側触媒コート層形成用塗工液を調製した。
（３）排ガス浄化触媒装置の製造
上記で調製したリア側触媒コート層形成用塗工液（乾燥質量１２０ｇ、金属換算Ｒｈ０．２ｇ）を、容積１Ｌのモノリスハニカム基材のリア側（排ガス流れ下流側）から、基材長さの６０%のコート幅でコートした。次いで、フロント側触媒コート層形成用塗工液（乾燥質量１２０ｇ、金属換算Ｒｈ０．２ｇ）を、下層コート後の基材のフロント側（排ガス流れ上流側）から、基材長さの６０%のコート幅でコートした。両塗工液コート後の基材を、２５０℃にて加熱乾燥後、５００℃にて１時間焼成することにより、実施例１の排ガス浄化触媒装置を得た。
上記で調製したリア側触媒コート層形成用塗工液（乾燥質量１２０ｇ、金属換算Ｒｈ０．２ｇ）を、容積１Ｌのモノリスハニカム基材のリア側（排ガス流れ下流側）から、基材長さの６０%のコート幅でコートした。次いで、フロント側触媒コート層形成用塗工液（乾燥質量１２０ｇ、金属換算Ｒｈ０．２ｇ）を、下層コート後の基材のフロント側（排ガス流れ上流側）から、基材長さの６０%のコート幅でコートした。両塗工液コート後の基材を、２５０℃にて加熱乾燥後、５００℃にて１時間焼成することにより、実施例１の排ガス浄化触媒装置を得た。
実施例１の排ガス浄化触媒装置では、フロント側触媒コート層中のＯＳＣ材（セリア）量は、０（ゼロ）質量％であり、リア側触媒コート層中のＯＳＣ材（セリア）量は、リア側触媒コート層に含まれる無機酸化物粒子の全量に対して、１０質量％であった。
（４）排ガス浄化能の評価
上記で得られた排ガス浄化触媒装置につき、９００℃、５０時間の耐久を行った。また、スタートコンバータ（Ｓ／Ｃ）触媒装置につき、１，０００℃、５０時間の耐久を行った。これらの耐久は、各触媒装置に、リッチ及びリーンの各雰囲気を模擬したモデルガスを３０秒周期で切り替えつつ流通させ、所定の温度及び時間で実施した。
上記で得られた排ガス浄化触媒装置につき、９００℃、５０時間の耐久を行った。また、スタートコンバータ（Ｓ／Ｃ）触媒装置につき、１，０００℃、５０時間の耐久を行った。これらの耐久は、各触媒装置に、リッチ及びリーンの各雰囲気を模擬したモデルガスを３０秒周期で切り替えつつ流通させ、所定の温度及び時間で実施した。
Ｖ型８気筒４．６Ｌガソリンエンジンの直下に、上記耐久後のＳ／Ｃ触媒装置を配置し、その１ｍ後方に、床下触媒として、耐久後の実施例１の排ガス浄化触媒装置を配置して、排ガス浄化触媒システムを構成した。そして、エンジンをリーン及びリッチで運転したときの、Ｓ／Ｃ触媒装置から排出されるガス中のＮＯｘ量と、実施例１の排ガス浄化触媒装置から排出されるガス中のＮＯｘ量とを測定し、実施例１の排ガス浄化触媒装置によるＮＯｘの浄化率を算出した。
リーン時及びリッチ時の測定条件は、それぞれ、以下のとおりとした。
リーン時：空燃比（Ａ／Ｆ）を、５秒周期で１４．１〜１５．１の範囲で振幅させてエンジンを運転し、リーン側（Ａ／Ｆ≧１４．６）に振幅したときのＮＯｘ浄化率の平均値を、リーン時のＮＯｘ浄化率とした。
リッチ時：Ａ／Ｆ＝１６．０にて３分間、エンジンを運転し、次いで、Ａ／Ｆ＝１４．４にて１０分間、エンジンを運転した後のＮＯｘ浄化率を、リッチ時のＮＯｘ浄化率とした。
リーン時：空燃比（Ａ／Ｆ）を、５秒周期で１４．１〜１５．１の範囲で振幅させてエンジンを運転し、リーン側（Ａ／Ｆ≧１４．６）に振幅したときのＮＯｘ浄化率の平均値を、リーン時のＮＯｘ浄化率とした。
リッチ時：Ａ／Ｆ＝１６．０にて３分間、エンジンを運転し、次いで、Ａ／Ｆ＝１４．４にて１０分間、エンジンを運転した後のＮＯｘ浄化率を、リッチ時のＮＯｘ浄化率とした。
その結果、実施例１の排ガス浄化触媒装置によるＮＯｘの浄化率は、リーン時７０％、リッチ時４５％であった。
《実施例２及び３、並びに比較例１》
実施例１の「（３）排ガス浄化触媒装置の製造」において、リア側触媒コート層形成用塗工液のコート幅を、基材のリア側から基材長の５０％（実施例２）、７０％（実施例３）、及び１００％（比較例１）とし、フロント側触媒コート層形成用塗工液のコート幅を、基材のフロント側から基材長の７０％（実施例２）、５０％（実施例３）、及び１００％（比較例１）とした他は、実施例１と同様にして排ガス浄化触媒装置を製造し、評価した。評価結果は、表１に示す。
実施例１の「（３）排ガス浄化触媒装置の製造」において、リア側触媒コート層形成用塗工液のコート幅を、基材のリア側から基材長の５０％（実施例２）、７０％（実施例３）、及び１００％（比較例１）とし、フロント側触媒コート層形成用塗工液のコート幅を、基材のフロント側から基材長の７０％（実施例２）、５０％（実施例３）、及び１００％（比較例１）とした他は、実施例１と同様にして排ガス浄化触媒装置を製造し、評価した。評価結果は、表１に示す。
《比較例２》
実施例１の「（３）排ガス浄化触媒装置の製造」において、リア側触媒コート層形成用塗工液とフロント側触媒コート層形成用塗工液とを当量混合して、混合塗工液を調製した。得られた混合塗工液（乾燥質量２４０ｇ、金属換算Ｒｈ０．４ｇ）を、基材のリア側から、基材長さの１００％のコート幅で単層コートした後、実施例１と同様に加熱乾燥及び焼成を行うことにより、比較例２の排ガス浄化触媒装置を製造した。また、これを用いて、実施例１と同様に、排ガス浄化触媒装置の評価を行った。評価結果は、表１に示す。
実施例１の「（３）排ガス浄化触媒装置の製造」において、リア側触媒コート層形成用塗工液とフロント側触媒コート層形成用塗工液とを当量混合して、混合塗工液を調製した。得られた混合塗工液（乾燥質量２４０ｇ、金属換算Ｒｈ０．４ｇ）を、基材のリア側から、基材長さの１００％のコート幅で単層コートした後、実施例１と同様に加熱乾燥及び焼成を行うことにより、比較例２の排ガス浄化触媒装置を製造した。また、これを用いて、実施例１と同様に、排ガス浄化触媒装置の評価を行った。評価結果は、表１に示す。
《比較例３〜５》
これらの比較例では、各層の酸化物の組成が、本発明所定のものとは異なる排ガス浄化触媒装置を製造して評価した。比較例３では、実施例１のフロント側触媒コート層形成用塗工液とリア側触媒コート層形成用塗工液とを逆に用いて、排ガス浄化触媒装置を製造した。比較例４では、基材のリア側からの塗工、及び基材のフロント側からの塗工の双方に、実施例１のフロント側触媒コート層形成用塗工液を用いた。比較例５では、基材のリア側からの塗工、及び基材のフロント側からの塗工の双方に、実施例１のリア側触媒コート層形成用塗工液を用いた。評価結果は、表１に示す。
これらの比較例では、各層の酸化物の組成が、本発明所定のものとは異なる排ガス浄化触媒装置を製造して評価した。比較例３では、実施例１のフロント側触媒コート層形成用塗工液とリア側触媒コート層形成用塗工液とを逆に用いて、排ガス浄化触媒装置を製造した。比較例４では、基材のリア側からの塗工、及び基材のフロント側からの塗工の双方に、実施例１のフロント側触媒コート層形成用塗工液を用いた。比較例５では、基材のリア側からの塗工、及び基材のフロント側からの塗工の双方に、実施例１のリア側触媒コート層形成用塗工液を用いた。評価結果は、表１に示す。
《比較例６〜１１》
これらの比較例では、各層の触媒貴金属の種類が、本発明所定のものとは異なる排ガス浄化触媒装置を製造して評価した。詳しくは、表１に示したとおり、実施例１の排ガス浄化触媒装置の各層において、触媒貴金属としてのＲｈに代えて、又はＲｈとともに、Ｐｔ又はＰｄを使用した。これらの触媒貴金属の前駆体としては、硝酸白金又は硝酸パラジウムを使用した。評価結果は、表１に示す。
これらの比較例では、各層の触媒貴金属の種類が、本発明所定のものとは異なる排ガス浄化触媒装置を製造して評価した。詳しくは、表１に示したとおり、実施例１の排ガス浄化触媒装置の各層において、触媒貴金属としてのＲｈに代えて、又はＲｈとともに、Ｐｔ又はＰｄを使用した。これらの触媒貴金属の前駆体としては、硝酸白金又は硝酸パラジウムを使用した。評価結果は、表１に示す。
表１を参照すると、以下のことが理解される。
比較例１の排ガス浄化触媒装置は、リア側（下層）及びフロント側（上層）の触媒コート層のコート幅が、それぞれ、基材長さの１００％である、完全２層の触媒コート層を有する。この比較例１の排ガス浄化触媒装置のＮＯｘ浄化率は、実施例１と比較して、リーン時及びリッチ時双方で劣っている。これは、以下の理由によるものと考えられる。
（１）フロント側触媒コート層が、その全長にわたって下層のリア側触媒コート層上に存在しているため、フロント側触媒コート層中のＲｈが、リッチ時でも、リア側触媒コート層中のＯＳＣ材（セリア−ジルコニア複合酸化物）の影響を受けてメタル化し難くなったこと、及び、
（２）リア側触媒コート層が、その全長にわたって上層のフロント側触媒コート層に被覆されているため、リア側触媒コート層中のガスの拡散性が損なわれ、リーン時のＯＳＣ材による雰囲気緩和効果が十分に発揮されなくなったこと。
（１）フロント側触媒コート層が、その全長にわたって下層のリア側触媒コート層上に存在しているため、フロント側触媒コート層中のＲｈが、リッチ時でも、リア側触媒コート層中のＯＳＣ材（セリア−ジルコニア複合酸化物）の影響を受けてメタル化し難くなったこと、及び、
（２）リア側触媒コート層が、その全長にわたって上層のフロント側触媒コート層に被覆されているため、リア側触媒コート層中のガスの拡散性が損なわれ、リーン時のＯＳＣ材による雰囲気緩和効果が十分に発揮されなくなったこと。
比較例２の排ガス浄化触媒装置は、リア側及びフロント側の両触媒コート層の成分が混合された、１層構成の触媒コート層を有する。この比較例２の排ガス浄化触媒装置と比較すると、実施例１の排ガス浄化触媒装置のＮＯｘ浄化率は、リーン時及びリッチ時双方で優れている。これは、リッチ時の金属ＲｈによるＮＯｘの還元浄化効果（フロント側）と、リーン時のＯＳＣ材による雰囲気緩和効果（リア側）との機能を分離したことにより、両方の機能の発現効果がそれぞれ向上したためと考えられる。
比較例３の排ガス浄化触媒装置は、リア側及びフロント側の触媒コート層の成分が逆になった構成の触媒コート層を有する。この比較例３の排ガス浄化触媒装置は、実施例１と比較して、リッチ時のＮＯｘ浄化率が劣っている。これは、フロント側触媒コート層にＯＳＣ材が配置されたため、Ｓ／Ｃ触媒装置から排出されるガス中の還元成分（ＨＣ及びＣＯ）が酸化されて消費されてしまうため、金属ＲｈによるＮＯｘの還元浄化の効率が低下したためと考えられる。
また、実施例１の排ガス浄化触媒装置において、無機酸化物を、ジルコニウム酸化物のみとした比較例４の排ガス浄化触媒装置では、リーン時のＮＯｘ浄化率が著しく悪化し、セリア−ジルコニア複合酸化物のみとした比較例５の排ガス浄化触媒装置では、リッチ時のＮＯｘ浄化率が著しく悪化した。比較例４では、ＯＳＣ材を含まないため、リーン時の雰囲気緩和効果が発現されず、一方、比較例５では、フロント側触媒コート層にもＯＳＣ材が存在するため、リッチ時のＲｈのメタル化が阻害されたためと考えられる。
更に、実施例１の排ガス浄化触媒装置において、触媒貴金属としてのＲｈに代えて、又はＲｈとともに、Ｐｔ又はＰｄを使用した比較例４〜１１の排ガス浄化触媒装置では、リーン時若しくはリッチ時、又はこれらの双方におけるＮＯｘ浄化率が悪化した。本発明が所期する床下触媒としての性能を発現するためには、触媒貴金属がＲｈであることがよいと考えられる。
表１から明らかなように、本発明所定の構成を満たす、実施例１〜３の排ガス浄化触媒装置は、リーン時及びリッチ時の双方において、非常に優れたＮＯｘ浄化率を示すことが検証された。
１１、１２、１３ 基材
２１、２２、２３ リア側触媒コート層
３１、３２、３３ フロント側触媒コート層
１００、１１０、１２０ 排ガス浄化触媒装置
２１、２２、２３ リア側触媒コート層
３１、３２、３３ フロント側触媒コート層
１００、１１０、１２０ 排ガス浄化触媒装置
Claims (8)
- 基材と、前記基材上のフロント側触媒コート層及びリア側触媒コート層とを有する排ガス浄化触媒装置であって、
前記フロント側触媒コート層は、前記基材の排ガス流れ上流端から、前記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
前記リア側触媒コート層は、前記基材の排ガス流れ下流端から、前記基材の長さの１０％以上９０％以下の長さを有し、
前記フロント側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を実質的に含まない無機酸化物粒子とを含有し、
前記リア側触媒コート層は、触媒貴金属と、ＯＳＣ材を含む無機酸化物粒子とを含有し、かつ、
前記フロント側触媒コート層及び前記リア側触媒コート層に含まれる前記触媒貴金属が、Ｒｈを含み、かつ、Ｒｈ以外の触媒貴金属を実質的に含まない、
排ガス浄化触媒装置。 - 前記フロント側触媒コート層が、前記基材の排ガス流れ上流端から、前記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有し、
前記リア側触媒コート層が、前記基材の排ガス流れ下流端から、前記基材の長さの２０％以上８０％以下の長さを有する、
請求項１に記載の排ガス浄化触媒装置。 - 前記リア側触媒コート層中の前記無機酸化物粒子が、セリア−ジルコニア複合酸化物粒子を含む、請求項１又は２に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記フロント側触媒コート層中の前記無機酸化物粒子が、ジルコニア粒子を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記基材の中央部において、前記フロント側触媒コート層及び前記リア側触媒コート層が、前記フロント側触媒コート層を上層として積層されている部分を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 前記基材の中央部において、前記フロント側触媒コート層及び前記リア側触媒コート層が、積層されて存在している部分を有さない、請求項１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置。
- 請求項１〜６のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒装置から成る、床下触媒装置。
- スタートコンバータ触媒装置と、請求項７に記載の床下触媒装置とを含む、排ガス浄化触媒システム。
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