JP2021123721A - 樹脂成形材料、成形体、コイルおよび成形体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】巻線（コイル）との密着性に優れるとともに、金型からの離型性に優れた成形体（磁性材料）が得られる樹脂成形材料を提供する。【解決手段】樹脂成形材料は、（Ａ）熱硬化性樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）式（１）で表される化合物と、（Ｄ）軟磁性粒子と、を含む。（式中、Ｒは、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、水酸基、スルホニル基、シアノ基、炭素数１〜５のアルキルエステル基、炭素数１〜５のアルキルカルボニルアミノ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニルアミノ基、置換又は未置換のフェニルエステル基、置換又は未置換のフェニルカルボニルアミノ基。Ｘ１〜Ｘ４は窒素原子又は炭素原子を示し、Ｘ１〜Ｘ４の少なくとも１つは窒素原子であり、残りは炭素原子である。Ｘ１〜Ｘ４が炭素原子である場合、当該炭素原子は水素原子で置換され、Ｘ１〜Ｘ４が窒素原子である場合、当該窒素原子は無置換であるか水素原子で置換される。）【選択図】なし

Description

本発明は、樹脂成形材料、成形体、コイルおよび成形体の製造方法に関する。

各種の電気・電子製品の部品として、磁性コア／外装部材を備えるコイル（応用分野によっては「リアクトル」「インダクタ」などとも呼ばれる）が盛んに検討されている。また、そのようなコイルの磁性コアや外装部材を作製するための、成形性のある磁性材料も盛んに検討されている。

特許文献１には、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤と、所定の式で表される化合物とを含む封止樹脂組成物が記載されている。

国際公開２０１６−１７４７５７号

本発明者らは、磁性粒子を含む樹脂成形材料において、磁性コアまたは外装部材と、巻線との密着性が十分ではなく、コイルの耐久性や信頼性に改善の余地があることを新たに見出した。なお、特許文献１には、磁性粒子を含む樹脂成形材料については記載されていない。
しかしながら、磁性コア等の構成成分により密着性を改良する場合、成形時の金型からの離型性に影響を与えることから、磁性コア等と巻線（コイル）との密着性改善と、金型からの離型性とはトレードオフの関係にあった。

本発明者らは鋭意検討の結果、特定の成分を添加することにより上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
本発明によれば、
（Ａ）熱硬化性樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）下記一般式（１）で表される化合物と、（Ｄ）軟磁性粒子と、を含む、樹脂成形材料を提供することができる。

（一般式（１）中、Ｒは、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、水酸基、スルホニル基、シアノ基、炭素数１〜５のアルキルエステル基、炭素数１〜５のアルキルカルボニルアミノ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニルアミノ基、置換または未置換のフェニルエステル基、置換または未置換のフェニルカルボニルアミノ基を示す。Ｘ^１〜Ｘ^４は窒素原子または炭素原子を示し、Ｘ^１〜Ｘ^４の少なくとも１つは窒素原子であり、残りは炭素原子である。Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが炭素原子である場合、当該炭素原子は水素原子で置換され、Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが窒素原子である場合、当該窒素原子は無置換であるか水素原子で置換される。）
本発明によれば、前記樹脂成形材料を硬化してなる成形体を提供することができる。
本発明によれば、磁性コアと、前記磁性コアに巻回された銅線と、前記磁性コアおよび銅線を封止する外装部材と、を備え、
前記磁性コアおよび前記外装部材の少なくとも一方が前記樹脂成形材料の硬化物からなる、コイルを提供することができる。
本発明によれば、トランスファー成形装置を用いて、前記樹脂成形材料の溶融物を金型に注入する工程と、前記溶融物を硬化する工程と、を含む、成形体の製造方法を提供することができる。
本発明によれば、前記樹脂成形材料を圧縮成形する工程を含む、成形体の製造方法を提供することができる。

本発明によれば、巻線（コイル）との密着性に優れるともに、金型からの離型性に優れた成形体（磁性材料）が得られる樹脂成形材料を提供することができる。

磁性コアを備えるコイルを模式的に示す図である。 磁性コアを備えるコイル（図１のものとは別の態様）を模式的に示す図である。 一体型インダクタを模式的に示す図である。

以下、本発明の実施形態について、詳細に説明する。
本明細書中、数値範囲の説明における「ａ〜ｂ」との表記は、特に断らない限り、ａ以上ｂ以下のことを表す。例えば、「１〜５質量％」とは「１質量％以上５質量％以下」を意味する。

本実施形態の樹脂成形材料（樹脂組成物）は、（Ａ）熱硬化性樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）下記一般式（１）で表される化合物と、（Ｄ）軟磁性粒子と、を含む。
本実施形態の樹脂成形材料によれば、巻線（コイル）との密着性と、金型からの離型性に優れた磁性部材（磁性コアや外装部材）が得られる。

［熱硬化性樹脂（Ａ）］
熱硬化性樹脂（Ａ）としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂等が挙げられ、少なくとも１種含むことができる。本実施形態においては、熱硬化性樹脂（Ａ）は、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。

（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等を挙げることができる。エポキシ樹脂としては、これらのうち、２３℃で固形状のものを挙げることができる。

本実施形態の樹脂成形材料は、エポキシ樹脂を１種のみ含んでもよいし、２種類以上含んでもよい。また、同種のエポキシ樹脂であっても異なる分子量のものを併用してもよい。
エポキシ樹脂は、好ましくはトリフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂および／またはビフェニル構造を含むエポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む。これらエポキシ樹脂の構造の適度な剛直性により、得られる成形体の耐熱性や耐久性を高めることができる。

別観点として、エポキシ樹脂は、好ましくはビスフェノールＡ型またはＦ型エポキシ樹脂を含む。このエポキシ樹脂の樹脂骨格は適度に柔軟であるため、トランスファー成形時の流動特性を高めやすかったり、トランスファー成形時の成形温度を低くしたりすることができる。さらに、トランスファー成形時および圧縮成形時の成形性（充填性）が改善される。

特に、（ｉ）トリフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂および／またはビフェニル構造を含むエポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくともいずれかと、（ｉｉ）ビスフェノールＡ型またはＦ型エポキシ樹脂とを併用することが、種々の性能のバランスの点で好ましい。

トリフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、メタン（ＣＨ_４）の４つの水素原子のうちの３つがベンゼン環で置換された部分構造を含むエポキシ樹脂である。ベンゼン環は、無置換であっても置換基で置換されていてもよい。置換基としては、ヒドロキシ基やグリシジルオキシ基などを挙げることができる。

具体的には、トリフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ａ１）で表される構造単位を含む。この構造単位が２つ以上連なることで、トリフェニルメタン骨格が構成される。

一般式（ａ１）において、
Ｒ^１１は、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ハロゲン原子、ヒドロキシ基またはシアノ基であり、
Ｒ^１２は、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ハロゲン原子、ヒドロキシ基またはシアノ基であり、
ｉは、０〜３の整数であり、
ｊは、０〜４の整数である。

Ｒ^１１およびＲ^１２の１価の有機基の例としては、後述の一般式（ＢＰ）におけるＲ^ａおよびＲ^ｂの１価の有機基として列挙されているものを挙げることができる。
ｉおよびｊは、それぞれ独立に、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。

一態様として、ｉおよびｊはともに０である。つまり、一態様として、一般式（ａ１）中のベンゼン環の全ては、１価の置換基としては、明示されたグリシジルオキシ基以外の置換基を有しない。

ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、２つのベンゼン環が単結合で連結している構造を含むエポキシ樹脂のことである。ここでのベンゼン環は、置換基を有していてもいなくてもよい。
具体的には、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ＢＰ）で表される部分構造を有する。

一般式（ＢＰ）において、
Ｒ^ａおよびＲ^ｂは、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｒおよびｓは、それぞれ独立に、０〜４であり、
＊は、他の原子団と連結していることを表す。

Ｒ^ａおよびＲ^ｂの１価の有機基の具体例としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、ヘテロ環基、カルボキシル基などを挙げることができる。

アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などが挙げられる。

アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、ビニル基などが挙げられる。
アルキニル基としては、例えばエチニル基などが挙げられる。
アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、エチリデン基などが挙げられる。
アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基が挙げられる。

アラルキル基としては、例えばベンジル基、フェネチル基などが挙げられる。
アルカリル基としては、例えばトリル基、キシリル基などが挙げられる。
シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロオクチル基などが挙げられる。

アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓ−ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、ｎ−ヘキシルオキシ基などが挙げられる。

ヘテロ環基としては、例えばエポキシ基、オキセタニル基などが挙げられる。
Ｒ^ａおよびＲ^ｂの１価の有機基の総炭素数は、それぞれ、例えば１〜３０、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜１０、特に好ましくは１〜６である。
ｒおよびｓは、それぞれ独立に、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。一態様として、ｒおよびｓはともに０である。

より具体的には、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ＢＰ１）で表される構造単位を有する。

一般式（ＢＰ１）において、
Ｒ^ａおよびＲ^ｂの定義および具体的態様は、一般式（ＢＰ）と同様であり、
ｒおよびｓの定義および好ましい範囲は、一般式（ＢＰ）と同様であり、
Ｒ^ｃは、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｔは、０〜３の整数である。
Ｒ^ｃの１価の有機基の具体例としては、Ｒ^ａおよびＲ^ｂの具体例として挙げたものと同様のものを挙げることができる。
ｔは、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。

ビスフェノールＡ型またはＦ型エポキシ樹脂（ビスフェノールＡまたはビスフェノールＦと、エピクロルヒドリンとの縮合反応により製造されるエポキシ樹脂）として具体的には、以下一般式（ＥＰ）で表されるエポキシ樹脂を挙げることができる。

一般式（ＥＰ）中、
複数のＲは、各々独立に、水素原子またはメチル基、好ましくはメチル基であり、
Ｒ^ａ、Ｒ^ｂ、Ｒ^ｃおよびＲ^ｄは、それぞれ、複数存在する場合は各々独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｐ、ｑ、ｒおよびｓは、それぞれ独立に、０〜４であり、好ましくは０〜２であり、
ｎは０以上の整数であり、通常０〜１０、好ましくは０〜５である。

Ｒ^ａ、Ｒ^ｂ、Ｒ^ｃおよびＲ^ｄの１価の有機基の具体例としては、一般式（ＢＰ）におけるＲ^ａおよびＲ^ｂの１価の有機基の具体例として挙げたものと同様のものを挙げることができる。

本実施形態の樹脂成形材料中のエポキシ樹脂の量は、例えば０．１〜２０質量％、好ましくは０．５〜１０質量％である。
本実施形態の樹脂成形材料中のエポキシ樹脂の量は、例えば０．５〜６０体積％、好ましくは３〜４０体積％である。

（フェノール樹脂）
フェノール樹脂としては、特に限定されないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、およびレゾール型フェノール樹脂等が挙げられる。これらの中の１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。
フェノール樹脂の中でも、フェノールノボラック樹脂であることが好ましい。

（ユリア樹脂）
ユリア樹脂としては、特に限定されないが、例えば、尿素とホルムアルデヒドとの縮合によって得られる樹脂が挙げられる。

（メラミン樹脂）
メラミン樹脂としては、特に限定されないが、例えば、メラミンとホルムアルデヒドを中性または弱アルカリ下において反応させて得られるものを用いることができる。
また、メラミン樹脂としては、住友化学（株）製のメラミン樹脂等、市販のものを用いることもできる。

（不飽和ポリエステル樹脂）
不飽和ポリエステル樹脂としては、特に限定されないが、例えば、原料に無水フタル酸を用いた最も一般的なオルソタイプ、イソフタル酸を用いたイソタイプ、また、テレフタル酸を用いたパラタイプのものがあり、また、これらのプレポリマーも含まれる。これらの１種を単独で使用または２種以上を併用することができる。

（ポリイミド樹脂）
ポリイミド樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ジアミン、二無水物および無水物を共重合して、ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸を合成し、次いで、ポリアミド酸をイミド化することにより合成される。

［硬化剤（Ｂ）］
本実施形態の樹脂成形材料は、硬化剤（Ｂ）を含む。
硬化剤（Ｂ）は、エポキシ樹脂が有するエポキシ基と反応して結合形成可能なものである限り、特に限定されない。例えば、脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、芳香族ジアミン、ジシアミンジアミドのようなアミン化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物のような酸無水物、ノボラック型フェノール樹脂のようなフェノール化合物、イミダゾール化合物等を挙げることができる。特定硬化剤としては、これらの中から、２３℃で固形のものを挙げることができる。

硬化剤（Ｂ）は、特に特定硬化剤として、好ましくはフェノール系硬化剤（フェノール化合物）を含む。これにより、最終的に得られる成形体の耐久性の一層の向上などが期待できる。フェノール系硬化剤は、典型的には、１分子あたり２以上のヒドロキシ基を有する。

フェノール系硬化剤は、好ましくは、ノボラック骨格およびビフェニル骨格からなる群より選ばれるいずれかの骨格を含む。フェノール系硬化剤がこれらの骨格のいずれかを含むことで、特に成形体の耐久性を高めることができる。
「ビフェニル骨格」とは、具体的には、前述のエポキシ樹脂の説明における一般式（ＢＰ）のように、２つのベンゼン環が単結合で連結している構造である。

ビフェニル骨格を有するフェノール系硬化剤として具体的には、前述のエポキシ樹脂の説明における一般式（ＢＰ１）において、グリシジル基を水素原子に置き換えた構造のものなどを挙げることができる。
ノボラック骨格を有するフェノール系硬化剤として、具体的には以下一般式（Ｎ）で表される構造単位を有するものを挙げることができる。

一般式（Ｎ）において、
Ｒ^４は、１価の置換基を表し、
ｕは、０〜３の整数である。
Ｒ^４の１価の置換基の具体例としては、一般式（ＢＰ）におけるＲ^ａおよびＲ^ｂの１価の置換基として説明したものと同様のものを挙げることができる。
ｕは、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１であり、更に好ましくは０である。

硬化剤（Ｂ）が高分子またはオリゴマーである場合、硬化剤（Ｂ）の数平均分子量（ＧＰＣ測定による標準ポリスチレン換算値）は、例えば２００〜８００程度である。
樹脂成形材料中の硬化剤の含有量は、例えば０．１〜２０質量％、好ましくは０．５〜１０質量％である。

また、樹脂成形材料中の硬化剤（Ｂ）の含有量は、例えば０．５〜６０体積％、好ましくは３〜４０体積％である。
硬化剤（Ｂ）の量を適切に調整することにより、流動性を一層向上させることができ、得られる硬化物の機械特性や磁気特性を向上させることができる。

［化合物（Ｃ）］
本実施形態の樹脂成形材料は、一般式（１）で表される化合物（Ｃ）を含む。

一般式（１）中、Ｒは、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、水酸基、スルホニル基、シアノ基、炭素数１〜５のアルキルエステル基、炭素数１〜５のアルキルカルボニルアミノ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニルアミノ基、置換または未置換のフェニルエステル基、置換または未置換のフェニルカルボニルアミノ基を示す。
本発明の効果の観点から、Ｒは、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、置換または未置換のフェニルカルボニルアミノ基、アルキルエステル基、置換または未置換のフェニルエステル基が好ましく、置換または未置換のフェニルカルボニルアミノ基がより好ましい。
置換フェニルカルボニルアミノ基または置換フェニルカルボニルアミノ基は、ハロゲン原子、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、水酸基、スルホニル基、シアノ基、炭素数１〜５のアルキル基等から選択される少なくとも１つの置換基をフェニル基に有していてもよく、本発明の効果の観点から水酸基であることが好ましい。

Ｘ^１〜Ｘ^４は窒素原子または炭素原子を示し、Ｘ^１〜Ｘ^４の少なくとも１つは窒素原子であり、残りは炭素原子である。Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが炭素原子である場合、当該炭素原子は水素原子で置換され、Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが窒素原子である場合、当該窒素原子は無置換であるか水素原子で置換される。
Ｘ^１〜Ｘ^４は、本発明の効果の観点から、Ｘ^１、Ｘ^２およびＸ^４が窒素原子でありＸ^３が炭素原子であるか、またはＸ^１、Ｘ^２およびＸ^３が窒素原子でありＸ^４が炭素原子であることが好ましい。

本実施形態において、一般式（１）で表される化合物（Ｃ）は密着助剤として機能し、当該化合物（Ｃ）を含む樹脂成形材料から得られる磁性部材（磁性コアまたはまたは外装部材）と巻線（コイル）との密着性を改善することができ、さらに金型からの離型性に優れた磁性部材を得ることができる。

本実施形態の樹脂成形材料は、一般式（１）で表される化合物を０．０１〜０．５質量％、好ましくは０．０２〜０．２質量％の量で含むことができる。これにより、磁性コアまたは外装部材と巻線（コイル）との密着性をより改善することができ、さらに金型からの離型性により優れた磁性部材を得ることができる。

［軟磁性粒子（Ｄ）］
本実施形態の樹脂成形材料は、軟磁性粒子（Ｄ）を含む。なお、軟磁性とは、保磁力が小さい強磁性のことを指し、一般的には、保磁力が８００Ａ／ｍ以下である強磁性のことを軟磁性という。

軟磁性粒子（Ｄ）の構成材料としては、構成元素としての鉄の含有率が８５質量％以上である金属含有材料が挙げられる。このように構成元素としての鉄の含有率が高い金属材料は、透磁率や磁束密度等の磁気特性が比較的良好な軟磁性を示す。このため、例えば磁性コア等に成形されたとき、良好な磁気特性を示し得る樹脂成形材料が得られる。

上記の金属含有材料の形態としては、例えば、単体の他、固溶体、共晶、金属間化合物のような合金等が挙げられる。このような金属材料で構成された粒子を用いることにより、鉄に由来する優れた磁気特性、すなわち、高透磁率や高磁束密度等の磁気特性を有する樹脂成形材料を得ることができる。

また、上記の金属含有材料は、構成元素として鉄以外の元素を含んでいてもよい。鉄以外の元素としては、例えば、Ｂ、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いられる。本実施形態においては、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｓｉ及びＣｏから選ばれる１種類以上の元素を主要元素として含むことができる。

上記の金属含有材料の具体例としては、例えば、純鉄、ケイ素鋼、鉄−コバルト合金、鉄−ニッケル合金、鉄−クロム合金、鉄−アルミニウム合金、カルボニル鉄、ステンレス鋼、またはこれらのうちの１種もしくは２種以上を含む複合材料等が挙げられる。入手性などの観点からケイ素鋼やカルボニル鉄を好ましく用いることができる。
軟磁性粒子（Ｆｅ基軟磁性粒子）はそれ以外の粒子であってもよい。例えば、Ｎｉ基軟磁性粒子、Ｃｏ基軟磁性粒子等を含む磁性体粒子であってもよい。
本実施形態の樹脂成形材料は、軟磁性粒子（Ｄ）を７０体積％以上９０体積％以下、好ましくは７０体積％以上８５体積％以下、より好ましくは７５体積％以上８５体積％以下の量で含む。これにより得られる高飽和磁束密度の磁性材料を得ることができる。

（硬化触媒）
本実施形態の樹脂成形材料は、好ましくは硬化触媒を含む。硬化触媒は、硬化促進剤などと呼ばれる場合もある。硬化触媒は、エポキシ樹脂の硬化反応を早めるものである限り特に限定されず、公知のエポキシ硬化触媒を用いることができる。

具体的には、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類（イミダゾール系硬化促進剤）；１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン等が例示されるアミジンや３級アミン、アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物などを挙げることができる。
硬化触媒を用いる場合、１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。

硬化触媒を用いる場合、その含有量は、樹脂成形材料全体に対して、好ましくは０．０１〜１質量％、より好ましくは０．０５〜０．８質量％である。このような数値範囲とすることにより、他の性能を過度に悪くすることなく、十分に硬化促進効果が得られる。

（離型剤）
本実施形態の樹脂成形材料は、好ましくは離型剤を含む。これにより、トランスファー成形後または圧縮成型後の離型性を高めることができる。

離型剤としては、例えばカルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類、パラフィン、炭素数５〜６０のα−オレフィンと無水マレイン酸との共重合体を、炭素数５〜２５の長鎖脂肪族アルコールでエステル化した化合物等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
離型剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。

前記炭素数５〜６０のα−オレフィンと無水マレイン酸との共重合体を、炭素数５〜２５の長鎖脂肪族アルコールでエステル化した化合物は、例えば、以下の工程により得ることができる。
工程（ａ）：炭素数５〜６０のα−オレフィンと無水マレイン酸とを共重合して共重合物を得る工程
工程（ｂ）：工程（ａ）で得られた共重合物と、炭素数５〜２５の長鎖脂肪族アルコールとを、トリフルオロメタンスルホン酸の存在下でエステル化反応させる工程

（工程（ａ））
工程（ａ）で用いられる炭素数５〜６０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、１−ドコセン、１−テトラコンテン、１−ヘキサコンテン、１−オクタコセン、１−トリアコンテン、１−ヘントリアコンテン、１−ドトリアコンテン、１−トリトリアコンテン、１−テトラトリアコンテン、１−ペンタトリアコンテン、１−ヘキサトリアコンテン、１−テトラコンテン、１−ヘンテトラコンテン、１−ドテトラコンテン、１−トリテトラコンテン、１−テトラテトラコンテン、１−ペンタコンテン、１−ヘンペンタコンテン、１−ドペンタコンテン、１−トリペンタコンテン、１−ペンタペンタコンテン、１−ヘキサコンテン、１−ヘプタコンテン、１−オクタコンテン等の直鎖型１−アルケン、３−メチル−１−トリアコンテン、３，４−ジメチル−トリアコンテン、３−メチル−１−テトラコンテン、３，４−ジメチル−テトラコンテン等の分岐型１−アルケンなどが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

α−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物の製造方法としては、特に制限はなく、原材料を反応させる等の一般的な共重合方法を用いることができる。反応には、α−オレフィンと無水マレイン酸が溶解可能な有機溶剤等を用いてもよい。有機溶剤としては特に制限はないが、トルエンが好ましく、芳香族系溶剤、エーテル系溶剤、ハロゲン系溶剤等も使用できる。反応温度は、使用する有機溶剤の種類によっても異なるが、反応性、生産性の観点から、５０〜２００℃とすることが好ましく、１００〜１５０℃とすることがより好ましい。反応時間は、共重合物が得られれば特に制限はないが、生産性の観点から１〜３０時間とするのが好ましく、より好ましくは２〜１５時間、さらに好ましくは４〜１０時間である。反応終了後、必要に応じて、加熱減圧下等で未反応成分、溶剤等を除去することができる。その条件は、温度を１００〜２２０℃、より好ましくは１２０〜１８０℃、圧力を１３．３×１０^３Ｐａ以下、より好ましくは８×１０^３Ｐａ以下、時間を０．５〜１０時間とすることが好ましい。また、反応には、必要に応じてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）や過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）等のラジカル重合系開始剤を加えてもよい。

（工程（ｂ））
工程（ａ）で得られた共重合物は、トリフルオロメタンスルホン酸の存在下、炭素数５〜２５のアルコールを用いてエステル化される。

炭素数５〜２５の長鎖脂肪族アルコールとしては、例えば、ペンチルアルコール、ヘキシルアルコール、オクチルアルコール、デシルアルコール、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコール、エイコシルアルコール、ベヘニルアルコール、２−メチル−デカン−１−オール、２−エチル−デカン−１−オール、２−ヘキシル−オクタン−１−オール、等の直鎖型又は分岐型の長鎖脂肪族飽和アルコール、ヘキセノール、２−ヘキセン−１−オール、１−ヘキセン−３−オール、ペンテノール、２−メチル−１−ペンテノール等の直鎖型又は分岐型の長鎖脂肪族不飽和アルコールなどが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのなかでも、成形時のブロッキング性の観点から、炭素数１０〜２５の直鎖型アルコールが好ましく、炭素数１５〜２０の直鎖型脂肪族飽和アルコールがより好ましい。

トリフルオロメタンスルホン酸の量は、その性能を発揮するために、共重合物とアルコールの全質量に対して、１００ｐｐｍ以上、１０００ｐｐｍ以下の量とすることが好ましい。上記下限値を下回ると、エステル化触媒として十分機能せず、上記上限値を超えると、得られるエステル化物が酸化される場合がある。エステル化物の酸化物は、連続成形性を低下させる傾向がある。

工程（ａ）で得られる共重合物と炭素数５〜２５のアルコールとのモル比は、特に制限はなく、任意に設定可能であるが、この反応モル比を調整することによって、エステル化物の親水性の程度をコントロールすることが可能である。反応には、α−オレフィンと無水マレイン酸が溶解可能な有機溶剤等を用いてもよい。有機溶剤としては特に制限はないが、トルエンが好ましく、芳香族系溶剤、エーテル系溶剤、ハロゲン系溶剤等も使用できる。反応温度は、使用する有機溶剤の種類によっても異なるが、反応性、生産性の観点から、５０〜２００℃とすることが好ましく、１２０〜１７０℃がより好ましい。反応時間は、共重合物が得られれば特に制限はないが、生産性の観点から１〜３０時間とするのが好ましく、より好ましくは２〜３０時間、さらに好ましくは４〜２８時間である。反応終了後、必要に応じて、加熱減圧下等で未反応成分、溶剤等を除去することができる。その条件は、温度を１００〜２２０℃、より好ましくは１２０〜１８０℃、圧力を１３．３×１０³Ｐａ以下、より好ましくは８×１０³Ｐａ以下、時間を０．５〜１０時間とすることが好ましい。

共重合物とアルコールとのエステル化反応の反応収率は、好ましくは７０モル％以上であり、より好ましくは８０モル％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。

工程（ｂ）で得られるエステル化物を含む反応混合物は、工程（ａ）において未反応で存在するα−オレフィンを含んでいてもよい。

本発明の方法で得られるエステル化物の数平均分子量は、２，０００〜１０，０００であることが好ましい。上記範囲であれば、樹脂成形材料の凝集固結化（ブロッキング性）がより改善されるとともに、流動性および金型からの離型性により優れ、さらに成形時のバリの発生がより低減される。

離型剤を用いる場合、その含有量は、樹脂成形材料全体中、好ましくは０．０１〜３質量％、より好ましくは０．０５〜２質量％である。これにより、離型性向上の効果を確実に得ることができる。

（その他の成分）
本実施形態の樹脂成形材料は、上述した成分以外の成分を含んでいてもよい。例えば、本実施形態の樹脂成形材料は、低応力剤、カップリング剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等を含んでもよい。

低応力剤としては、ポリブタジエン化合物、アクリロニトリルブタジエン共重合化合物、シリコーンオイル、シリコーンゴム等のシリコーン化合物が挙げられる。低応力剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。

カップリング剤としては、上述の、磁性体粒子の表面処理に用いられるカップリング剤を用いることができる。例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニア系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が挙げられる。カップリング剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。

（樹脂成形材料の製造方法）
本実施形態の樹脂成形材料は、工業的には、例えば、まず（１）ミキサーを用いて各成分を混合し、（２）その後、ロールを用いて、１２０℃前後で５分以上、好ましくは１０分程度混練することにより混練物を得、（３）そして得られた混練物を冷却し、（４）さらにその後、粉砕することにより製造することができる。以上により、粉末状の樹脂成形材料を得ることができる。

（樹脂成形材料の形態）
本実施形態の樹脂成形材料は、２３℃で、好ましくはタブレット状または顆粒状であり、より好ましくはタブレット状である。粉末状の樹脂成形材料を打錠し、タブレット状に形成することができる。樹脂成形材料がタブレット状または顆粒状であることにより、樹脂成形材料の流通や保管がしやすく、また、トランスファー成形や圧縮成形に適用しやすい。

（樹脂成形材料を溶融させた際の特性）
本実施形態の樹脂成形材料は一般式（１）で表される化合物を含んでおり、樹脂成形材料の溶融時の流動性も改善することができ、成形性などを高めることができる。
一般式（１）で表される化合物が軟磁性粒子（Ｄ）の表面に作用して軟磁性粒子（Ｄ）の滑りが向上したと推察される。

具体的には、定荷重細管押出式レオメータ（フローテスタ）を用いて、温度１７５℃の条件で測定される溶融粘度は、好ましくは０．１〜２００Ｐａ・ｓ、より好ましくは０．１〜１８０Ｐａ・ｓ、さらに好ましくは０．１〜１５０Ｐａ・ｓである。

定荷重細管押出式レオメータとしては、例えば、島津製作所製のフローテスタ「ＣＦＴ―５００Ｄ」などを用いることができる。また、ダイ穴径は例えば０．５ｍｍ、ダイ長さは例えば１．０ｍｍ、圧力（荷重）は例えば４０ｋｇｆ（３９２Ｎ）とすることができる。

また、温度１７５℃のスパイラルフロー試験により測定される流動長が１５ｃｍ以上、好ましくは２０ｃｍ以上、さらに好ましくは２５ｃｍ以上とすることができる。

スパイラルフロー試験は、たとえば低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−１５」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で樹脂成形材料を注入し、流動長を測定することにより行うことができる。

本実施形態の樹脂成形材料は、１７５℃におけるゲル化時間が５秒以上３００秒以下、好ましくは１０秒以上２００秒以下とすることができる。
トランスファー成形の成形温度におけるゲル化時間を上記下限値以上とすることにより、車載用のリアクトル等のコイル（大型の構造体）における成形性を高めることができ、ゲル化時間を上記上限値以下とすることにより、比透磁率にバラツキが生じることを抑制し、磁気特性を高めることができる。

（硬化物の密着強度）
本実施形態の樹脂成形材料を１７５℃で溶融して成形したものを、大気下で１７５℃、４時間後硬化させて得られる硬化物（成形体）の銅との密着強度は、３ＭＰａ以上、好ましくは３．５ＭＰａ以上、さらに好ましくは４ＭＰａ以上である。
本実施形態の樹脂成形材料から得られる硬化物は、巻線との密着性が改善されており、コイルの耐久性や信頼性に優れる。

（硬化物のガラス転移温度）
本実施形態の樹脂成形材料を１７５℃で溶融して成形したものを、大気下で１７５℃、４時間後硬化させて得られる硬化物（成形体）のガラス転移温度は、好ましくは１５０〜２２０℃、より好ましくは１６０〜２００℃である。ガラス転移温度が１５０℃以上となるように樹脂成形材料を設計することで、例えば車載用途で要求される耐熱性をクリアしやすい。ガラス転移温度が２２０℃以下となるように樹脂成形材料を設計することで、比較的低温で成形をすることができるようになる。このことは、低温加工による成形物の収縮の抑制の点で好ましい。

＜成形体＞
本実施形態の成形体は、上述の樹脂成形材料を硬化成形して得ることができる。
本実施形態の成形体は上述のように飽和磁束密度が高い複合材料から構成されているため、高飽和磁束密度を実現することができ、１．０Ｔ以上、好ましくは１．２Ｔ以上、より好ましくは１．３Ｔ以上とすることができる。

成形体の製造方法は、特に限定されないが、トランスファー成形法または圧縮成形法等を挙げることができる。

（トランスファー成形法）
トランスファー成形法による成形体の製造方法は、トランスファー成形装置を用いて、上述の樹脂成形材料の溶融物を金型に注入する工程と、その溶融物を硬化させる工程とを含む。

トランスファー成形については、公知のトランスファー成形装置を適宜用いるなどして行うことができる。具体的には、まず、予熱した樹脂成形材料を、トランスファー室とも言われる加熱室に入れて溶融し、溶融物を得る。その後、その溶融物をプランジャーで金型に注入し、そのまま保持して溶融物を硬化させる。これにより、所望の成形物を得ることができる。
トランスファー成形は、成形体の寸法の制御性や、形状自由度の向上などの点で好ましい。

トランスファー成形における各種条件は、任意に設定することができる。例えば、予熱の温度は６０〜１００℃、溶融の際の加熱温度は１００〜２５０℃、金型温度は１００〜２００℃、金型に樹脂成形材料の溶融物を注入する際の圧力は１〜２０ＭＰａの間で適宜調整することができる。
金型温度を高くしすぎないことで、成形物の収縮を抑えることができる。
本実施形態の樹脂成形材料は、化合物（Ｃ）を含んでおり、金型からの離型性に優れる。

（圧縮成形法）
圧縮成形法（コンプレッション成形法）による成形体の製造方法は、前記樹脂成形材料を圧縮成形する工程を含む。

圧縮成形については、公知の圧縮成形装置を適宜用いて行うことができる。具体的には、上方に開口した凹形状の固定金型の凹部内に前記樹脂成形材料を載置する。樹脂成形材料は予め加熱しておくことができる。これにより、成形体を均一に硬化させることができ、成形圧力を低くすることができる。

次いで、上方から、凸形状の金型を凹形状の固定金型に移動して、凸部および凹部によって形成されたキャビティ内において樹脂成形材料を圧縮する。初めは低圧で樹脂成形材料を十分に軟化流動させ、次いで、金型を閉じて、再度加圧して所定時間硬化させる。

圧縮成形における各種条件は、任意に設定することができる。例えば、予熱の温度は６０〜１００℃、溶融の際の加熱温度は１００〜２５０℃、金型温度は１００〜２００℃、金型で樹脂成形材料を圧縮する際の圧力は１〜２０ＭＰａ、硬化時間６０〜３００秒の間で適宜調整することができる。
金型温度を高くしすぎないことで、成形物の収縮を抑えることができる。
本実施形態の樹脂成形材料は、化合物（Ｃ）を含んでおり、金型からの離型性に優れる。

＜磁性部材の製造方法＞
本実施形態の樹脂成形材料は、圧縮成形法またはトランスファー成形法により、上述の方法にて所望の形状に成形される。
成形物は、電気・電子デバイス中の磁性部品などとして好適に用いることができる。より具体的には、成形物は、コイル（用途や目的により、リアクトルやインダクタなどとも呼ばれる）の磁性コアなどとして好適に用いられる。

＜磁性部材およびコイル＞
本実施形態の樹脂成形材料により形成された磁性部材（本実施形態の樹脂成形材料を硬化させて形成した磁性部材）、および、その磁性部材を磁性コアまたは外装部材として備えるコイルの態様について説明する。

（第１の態様）
図１（ａ）および図１（ｂ）は、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物で構成された磁性コアを備えるコイル１００（リアクトルやインダクタなど）を模式的に示した図である。
図１（ａ）は、上面から見たコイル１００の概要を示す。図１（ｂ）は、図１（ａ）におけるＡ−Ａ’断面視における断面図を示す。

コイル１００は、図１に示されるように、巻線１０および磁性コア２０を備えることができる。磁性コア２０は、空芯コイルである巻線１０の内部に充填されている。図１（ａ）に示す一対の巻線１０は、並列した状態で連結されている。この場合、環状の磁性コア２０は、図１（ｂ）に示す１対の巻線１０の内部を貫通する構造を有する。これらの磁性コア２０と巻線１０とは一体化した構造を有することができる。

コイル部品１００において、巻線１０および磁性コア２０は、外装部材３０（封止部材）で封止されていてもよい。例えば、筐体（ケース）中に巻線１０および磁性コア２０を収容し、そこに液状樹脂を導入し、必要に応じて液状樹脂を硬化することにより、巻線１０および磁性コア２０の周囲に外装部材３０を形成してもよい。このとき巻線１０は、巻線の端部を外装部材３０の外部に引き出した不図示の引き出し部を有していてもよい。

巻線１０は、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した巻線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線の断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。

一方、磁性コア２０の断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。

本実施形態の樹脂成形材料の硬化物によれば、巻線（コイル）との密着性に優れた磁性コア２０を提供することができ、コイル１００の耐久性や信頼性を高めることができる。
さらに、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた磁性コア２０を実現できる。すなわち、この磁性コア２０を備えるコイル１００は、量産適性が良好であり、また、鉄損が小さいことなどが期待される。また、機械的特性に優れた磁性コア２０を実現できるため、コイル１００の耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、コイル１００は、昇圧回路用や大電流用のリアクトルとして用いることができる。

（第２の態様）
上記のコイルとは別の態様として、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物で構成された外装部材を備えるコイル１００Ｂ（リアクトルやインダクタなど）の概要を、図２を参照しつつ説明する。
図２（ａ）は、コイル１００Ｂの上面からみたコイルの概要を示す。図２（ｂ）は、図２（ａ）におけるＢ−Ｂ’断面視における断面図を示す。

コイル１００Ｂは、図２に示されるように、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂを備えることができる。磁性コア２０Ｂは、空芯コイルである巻線１０Ｂの内部に充填されている。図２（ａ）に示される一対の巻線１０Ｂは、並列した状態で連結されている。この場合、環状の磁性コア２０Ｂは、図２（ｂ）に示される１対の巻線１０Ｂの内部を貫通する構造を有する。これらの磁性コア２０Ｂと巻線１０Ｂとは、それぞれ個別に作成し、組み合わせた組合せ構造を有することができる。
なお、コイル１００Ｂは、巻線１０Ｂと磁性コア２０Ｂとの間に、これらの絶縁を確保する観点から、不図示のインシュレータを介在させた構造としてもよい。

コイル１００Ｂにおいて、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂは、外装部材３０Ｂ（封止部材）で封止されている。例えば、巻線１０Ｂに充填された磁性コア２０Ｂを金型に配置し、本実施形態の樹脂成形材料を用いて、圧縮成形等の金型成形することにより、当該樹脂成形材料を硬化させて、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂの周囲に外装部材３０Ｂを形成することができる。このとき巻線１０Ｂは、巻線の端部を外装部材３０Ｂの外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。

巻線１０Ｂは、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した導線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線１０Ｂの断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。

一方、磁性コア２０Ｂの断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０Ｂは、例えば、磁性粉とバインダーとで構成された圧粉鉄芯を用いることができる。

本実施形態の樹脂成形材料の硬化物によれば、巻線（コイル）との密着性に優れた外装部材３０Ｂを提供することができ、コイル１００Ｂの耐久性や信頼性を高めることができる。
さらに、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた外装部材３０Ｂを実現できるため、磁性コア２０Ｂを備えるコイル１００Ｂにおいては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０Ｂを実現できるため、コイル１００Ｂの耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。

（第３の態様）
更に別の態様として、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物で構成された磁性コアと外装部材を備える一体型インダクタの概要を、図３を参照しつつ説明する。
図３（ａ）は、一体型インダクタ１００Ｃの上面からみた構造体の概要を示す。図３（ｂ）は、図３（ａ）におけるＣ−Ｃ’断面視における断面図を示す。

一体型インダクタ１００Ｃは、図３に示されるように、巻線１０Ｃおよび磁性コア２０Ｃを備えることができる。磁性コア２０Ｃは、空芯コイルである巻線１０のＣ内部に充填されている。巻線１０Ｃおよび磁性コア２０Ｃは、外装部材３０Ｃ（封止部材）で封止されている。磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃは、本実施形態の樹脂成形材料の硬化物で構成することができる。磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃは、シームレスの一体部材として形成されていてもよい。

一体型インダクタ１００Ｃの製造方法としては、例えば、巻線１０Ｃを金型に配置し、本実施形態の樹脂成形材料を用いて、圧縮成形等の金型成形をする。これにより、樹脂成形材料を硬化させて、巻線１０Ｃ中に充填された磁性コア２０Ｃおよびこれらの周囲に外装部材３０Ｃを一体的に形成することができる。このとき、巻線１０Ｃは、巻線の端部を外装部材３０Ｃの外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。

巻線１０Ｃは、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した導線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線１０Ｃの断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。

一方、磁性コア２０Ｃの断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０Ｃは、本実施形態の樹脂成形材料の圧縮成形体で構成されるため、所望の形状を有することが可能である。

本実施形態の樹脂成形材料の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃを実現できるため、これらを有する一体型インダクタ１００Ｃにおいては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０Ｃを実現できるため、一体型インダクタ１００Ｃの耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、一体型インダクタ１００Ｃは、昇圧回路用や大電流用のインダクタとして用いることができる。

以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。

以下に、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
＜実施例１〜２、比較例１＞
表−１に記載の各成分を、記載の比率で準備し、均一に混合して混合物を得た。
次いで、得られた混合物を、１２０℃、１０分の条件で混練した。混練終了後、得られた混練物を室温まで冷却して固形状とし、そして粉砕、打錠成形した。以上により、タブレット状の樹脂成形材料を得た。

表−１に記載された原料成分を以下に示す。表−１における樹脂成形材料および成形体の評価結果を示す。なお、表−１に記載された磁性体粒子の含有率（体積％）は、軟磁性粒子を含む樹脂成形材料を１００体積％としたときの含有率（すなわち充填率）である。

（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂１：ｊＥＲ１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社製のトリフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂、２３℃で固形、前掲の一般式（ａ１）で表される構造単位含有）
エポキシ樹脂２：ＹＬ−６８１０（三菱ケミカル株式会社製のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、２３℃で固形、前掲の一般式（ＥＰ）で表される構造含有）
エポキシ樹脂３：ＮＣ３０００Ｌ（日本化薬株式会社製のビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、２３℃で固形、前掲の一般式（ＢＰ１）で表される構造単位含有）

（硬化剤）
硬化剤１：ＰＲ−ＨＦ−３：住友ベークライト株式会社製のノボラック型フェノール樹脂、２３℃で固形
硬化剤２：ＭＥＨ−７８５１ＳＳ（明和化成株式会社製のビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、２３℃で固形）

（離型剤）
離型剤１：ＴＯＷＡＸ−１３２：東亜化成社製のカルナバワックス
離型剤２：下記合成法により得られる離型剤
炭素数２８〜６０の１−アルケンと無水マレイン酸との共重合物（ダイヤカルナＲ３０、三菱ケミカル株式会社製）１００．０ｇ、およびステアリルアルコール４７．０ｇを、３００ｍｌの４つ口セパラブルフラスコに仕込み、７０℃で溶解させた後に、１０ｗｔ％トリフルオロメタンスルホン酸水溶液０．５ｇを添加した。得られた反応混合物を１５０℃で５時間撹拌した。
その後、液温を１２０℃まで冷却して、３０Ｔｏｒｒの減圧下で、２時間減圧蒸留することにより、遊離のトリフルオロメタンスルホン酸と水を除去して、エステル化物である離型剤１を１４４ｇ得た。

（硬化触媒）
硬化触媒１：テトラフェニルホスホニウム・４，４'−スルフォニルジフェノラート
硬化触媒２： テトラフェニルホスホニウム・ビス（ナフタレン−２，３−ジオキシ）フェニルシリケート

（一般式（１）で表される化合物（密着助剤））
ＣＤＡ−１Ｍ：ＡＤＥＫＡ社製の下記式（１ａ）で表されるベンゾトリアゾール系化合物

（カップリング剤）
ＣＦ−４０８３：フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、東レ・ダウコーニング社製

（軟磁性粒子）
鉄基粒子１： アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス（株）製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２ １５０Ｃ０１、メジアン径Ｄ_５０：５０μｍ）
鉄基粒子２： アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス（株）製、ＡＷ２−０８ ＰＦ３ＦＧ、メジアン径Ｄ_５０：３．４μｍ）

（シリカ）
球状シリカ（溶融シリカ、メジアン径Ｄ_５０：０．５μｍ）
＜評価＞

（流動性：スパイラルフロー試験）
実施例および比較例の樹脂成形材料を用いてスパイラルフロー試験を行った。
試験は、低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−１５」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で樹脂成形材料を注入し、流動長を測定することにより行った。数値が大きいほど、流動性が良好であることを示す。

（密着強度）
低圧トランスファー成形機（山城精機社製、「ＡＶ−６００−５０−ＴＦ」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力１０ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で、９×２９ｍｍの短冊状の試験用銅リードフレーム上に３．６ｍｍφ×３ｍｍの密着強度試験片を１水準当たり１０個成形した。１７５℃で４時間硬化させた後、自動ダイシェア測定装置（ノードソン・アドバンスド・テクノロジー社製、ＤＡＧＥ４０００型）を用いて、室温にて試験片とフレームとのせん断強度を室温測定した。１０個の試験片のダイシェア強度の平均値を表−１に示す。

（比透磁率）
得られた樹脂成形材料を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、直径１６ｍｍΦ、高さ３２ｍｍの円柱状成形体を得た。次いで、得られた成形体を１７５℃、４時間で後硬化して、比透磁率評価用試験片を作製した。得られた円柱状成形体に対して直流交流磁化特性試験装置（メトロン技研（株）製「ＭＴＲ−３３６８」）を用いて、Ｂ−Ｈ初磁化曲線をＨ＝０〜１００ｋＡ／ｍの範囲で測定し、Ｂ−Ｈ初磁化曲線のＢ／Ｈの１０ｋＡ／ｍの値を比透磁率とした。

（飽和磁束密度）
飽和磁束密度は、室温（２５℃）にて、直流交流磁化特性試験装置（メトロン技研株式会社製、ＭＴＲ−３３６８）を用いて、上記成形体に、外部磁場１００ｋＡ／ｍを印加した。これにより室温での飽和磁束密度を測定した。

（離型性）
試験は、低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの成形物を作製し、金型から成形物を取り出す際に成形物の破損を確認し、以下の評価基準に照らして離型性を評価した。
＜離型性の評価基準＞
○：金型から成形物を取り出す際に、成形物に破損が認められなかった。
×：金型から成形物を取り出す際に、成形物に破損が認められた。

表−１の結果から、一般式（１）で表される化合物を添加した実施例の樹脂成形材料は、高飽和磁束密度を有する磁性材料が得られ、さらに無添加の比較例の樹脂成形材料に比べ、銅との密着強度および金型離型性に優れていた。さらに、流動性に優れていることから、トランスファー成形および圧縮成形において成形性に優れることが確認された。

１０ 巻線
２０ 磁性コア
３０ 外装部材
１００ コイル
１０Ｂ 巻線
２０Ｂ 磁性コア
３０Ｂ 外装部材
１００Ｂ コイル
１０Ｃ 巻線
２０Ｃ 磁性コア
３０Ｃ 外装部材
１００Ｃ 一体型インダクタ

Claims (12)

1. （Ａ）熱硬化性樹脂と、
   （Ｂ）硬化剤と、
   （Ｃ）下記一般式（１）で表される化合物と、
   （Ｄ）軟磁性粒子と、
   を含む、樹脂成形材料。
   

   

   （一般式（１）中、Ｒは、ニトロ基、メルカプト基、カルボキシル基、水酸基、スルホニル基、シアノ基、炭素数１〜５のアルキルエステル基、炭素数１〜５のアルキルカルボニルアミノ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニルアミノ基、置換または未置換のフェニルエステル基、置換または未置換のフェニルカルボニルアミノ基を示す。Ｘ^１〜Ｘ^４は窒素原子または炭素原子を示し、Ｘ^１〜Ｘ^４の少なくとも１つは窒素原子であり、残りは炭素原子である。Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが炭素原子である場合、当該炭素原子は水素原子で置換され、Ｘ^１〜Ｘ^４のいずれかが窒素原子である場合、当該窒素原子は無置換であるか水素原子で置換される。）
2. 軟磁性粒子（Ｄ）の含有率は７０体積％以上９０体積％以下である、請求項１に記載の樹脂成形材料。
3. 軟磁性粒子（Ｄ）は、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｓｉ及びＣｏから選ばれる１種類以上の元素を含む、請求項１または２に記載の樹脂成形材料。
4. 熱硬化性樹脂（Ａ）はエポキシ樹脂を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の樹脂成形材料。
5. 硬化剤（Ｂ）はフェノール系硬化剤を含む、請求項１〜４のいずれかに記載の樹脂成形材料。
6. 前記樹脂成形材料から得られる成形体の銅との密着強度は３ＭＰａ以上である、請求項１〜５のいずれかに記載の樹脂成形材料。
7. 温度１７５℃のスパイラルフロー試験により測定される流動長が１５ｃｍ以上である、請求項１〜５のいずれかに記載の樹脂成形材料。
8. ２３℃でタブレット状または顆粒状である、請求項１〜７のいずれかに記載の樹脂成形材料。
9. 請求項１〜８いずれかに記載の樹脂成形材料を硬化してなる成形体。
10. 磁性コアと、
    前記磁性コアに巻回された銅線と、
    前記磁性コアおよび銅線を封止する外装部材と、
    を備え、
    前記磁性コアおよび前記外装部材の少なくとも一方が請求項１〜８いずれかに記載の樹脂成形材料の硬化物からなる、コイル。
11. トランスファー成形装置を用いて、請求項１〜８いずれかに記載の樹脂成形材料の溶融物を金型に注入する工程と、
    前記溶融物を硬化する工程と、
    を含む、成形体の製造方法。
12. 請求項１〜８いずれかに記載の樹脂成形材料を圧縮成形する工程を含む、成形体の製造方法。

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