CN117098621A - 磁性粉末、复合物、成形体、粘结磁体及压粉磁芯 - Google Patents

磁性粉末、复合物、成形体、粘结磁体及压粉磁芯 Download PDF

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Abstract

一种磁性粉末含有：多个磁性粒子，含有永久磁体及软磁材料中的至少任一种；第1硅化合物，覆盖磁性粒子的表面的至少一部分；及第2硅化合物，覆盖磁性粒子的表面的至少一部分。第1硅化合物含有烷基、及与烷基键合的硅。第2硅化合物含有烷基链、与烷基链的一个末端键合的硅、及位于烷基链的另一末端的缩水甘油基。第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数m大于第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数n。

Description

磁性粉末、复合物、成形体、粘结磁体及压粉磁芯
技术领域
本发明涉及一种磁性粉末、复合物、成形体、粘结磁体及压粉磁芯。
背景技术
磁性粉末与树脂组合物复合而成的复合物、及通过复合物的压缩成形获得的成形体根据磁性粉末与树脂组合物的组合而用于各种用途。
例如，粘结磁体是通过将粘结磁体用复合物在高压下成形为规定形状并固化复合物中的树脂而获得的磁体。粘结磁体用复合物为含有磁体粉末、树脂(粘结剂)、固化剂及偶联剂等的混合物。由于复合物容易成形，因此粘结磁体的形状及尺寸的自由度高于烧结磁体。即，通过复合物的成形，能够容易制造具有薄的环状磁体等各种形状及尺寸的粘结磁体。并且，由于粘结磁体不仅含有磁体粉末，还含有粘结剂，因此与烧结磁体相比，不易产生粘结磁体的裂纹及缺口。此外，粘结磁体用复合物能够与其他部件一体成形。并且，由于在粘结磁体内绝缘性粘结剂存在于磁体粒子之间，因此粘结磁体能够具有高电阻。由于以上原因，粘结磁体的用途广泛。例如，粘结磁体用于汽车、一般家用电器、通讯设备、音频设备、医疗设备或一般工业设备等。
为了提高粘结磁体的耐热性等性能，对将各种树脂组合物用于粘结磁体用复合物的情况进行了研究。例如，下述专利文献1中，作为提高稀土类粘结磁体在高温下的机械强度的树脂，公开了以一定比率分别含有环氧树脂及聚苯并咪唑的粘结剂。下述专利文献2公开了作为稀土类粘结磁体用粘结剂具有二氢苯并噁嗪环的化合物、具有二氢苯并噁嗪环的化合物与环氧树脂的混合物或具有二氢苯并噁嗪环的化合物与酚醛树脂的混合物。下述专利文献3中，作为稀土类粘结磁体用粘结剂公开了聚酰胺酰亚胺树脂。下述在专利文献4中，公开了通过使用即使在高压下成形树脂量减少的原料粉末也不易产生裂纹的压粉体来制造高密度的粘结磁体。下述专利文献5中，公开了通过由被具有硅烷醇基的化合物或有机磷酸化合物覆盖的磁性粒子(磁性粉)来制造成形体，降低成形体的磁损耗。
压粉磁芯通过含有软磁性粉末及树脂组合物的复合物的压缩成形而获得。(参考下述专利文献6。)压粉磁芯的形状及尺寸的自由度高，制造工序中的压粉磁芯的成品率高，能够降低压粉磁芯的材料成本。出于这些优点，压粉磁芯适用于各种软磁性部件。例如，压粉磁芯使用于电感器、变压器、电抗器、晶闸管阀、噪声滤波器(EMI滤波器)、扼流线圈、马达用铁芯、一般家用电器及工业设备的马达的转子及磁轭、以及组装于柴油发动机及汽油发动机的电子控制式燃料喷射装置的电磁阀用螺线管芯(固定铁芯)等。
以往技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平8-273916号公报
专利文献2：日本特开2001-214054号公报
专利文献3：日本特开2004-31786号公报
专利文献4：日本特开2012-209484号公报
专利文献5：日本特开2019-104954号公报
专利文献6：日本特开2013-138159号公报
专利文献7：国际公开第2006/064794号
专利文献8：国际公开第2006/101117号
专利文献9：美国专利第4802931号说明书
专利文献10：日本特开2019-48948号公报
发明内容
发明要解决的技术课题
本发明的一方面的目的在于，提供一种提高含有磁性粉末及树脂组合物的成形体的密度及机械强度的磁性粉末、含有该磁性粉末的复合物、含有该复合物的成形体、含有该成形体的粘结磁体、及含有该成形体的压粉磁芯。
用于解决技术课题的手段
例如，本发明涉及下述[1]～[21]。
[1]一种磁性粉末(magnetic powder)，其含有：
多个磁性粒子(magnetic particles)，含有永久磁体(permanent magnet)及软磁材料(soft magnetic material)中的至少任一种；
第1硅化合物，覆盖磁性粒子的表面的至少一部分；及
第2硅化合物，覆盖磁性粒子的表面的至少一部分，
第1硅化合物含有烷基、及与烷基键合的硅，
第2硅化合物含有烷基链、与烷基链的一个末端键合的硅、及位于烷基链的另一末端的缩水甘油基，
第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数m大于第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数n。
[2]根据[1]所述的磁性粉末，其中，
第1硅化合物中所含有的硅介由氧与磁性粒子的表面键合，
第2硅化合物中所含有的硅介由氧与磁性粒子的表面键合。
[3]根据[1]或[2]所述的磁性粉末，其中，
第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数n为1以上且6以下。
[4]根据[1]至[3]中任一项所述的磁性粉末，其中，
多个磁性粒子为Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体。
[5]根据[1]至[3]中任一项所述的磁性粉末，其中，
多个磁性粒子为纯铁、及含铁合金中的至少一个软磁材料。
[6]一种复合物，其具有：
[1]至[3]中任一项所述的磁性粉末；及
树脂组合物，含有与缩水甘油基反应的官能团。
[7]根据[6]所述的复合物，其中，
树脂组合物含有选自由环氧树脂、酚醛树脂、双马来酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂及聚酰胺酰亚胺树脂组成的组中的至少一种树脂，
树脂的至少一部分具有与缩水甘油基反应的官能团。
[8]根据[7]所述的复合物，其中，
树脂组合物含有环氧树脂及酚醛树脂，
酚醛树脂的羟基当量相对于环氧树脂的环氧当量的比率为1.0以上且1.4以下。
[9]根据[7]或[8]所述的复合物，其中，
树脂组合物含有环氧树脂、及具有与环氧基反应的官能团的化合物。
[10]根据[9]所述的复合物，其中，
与环氧基反应的官能团是氨基。
[11]根据[9]或[10]所述的复合物，其中，
相对于100质量份的环氧树脂，具有与环氧基反应的官能团的化合物的质量为1质量份以上且30质量份以下。
[12]根据[7]至[11]中任一项所述的复合物，其中，
树脂组合物含有环氧树脂，
至少一部分环氧树脂为具有萘结构的萘型环氧树脂。
[13]根据[12]所述的复合物，其中，
萘型环氧树脂为3官能环氧树脂及4官能环氧树脂中的至少一种。
[14]根据[6]至[13]中任一项所述的复合物，其中，
树脂组合物的100℃下的粘度为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下，
在100℃下加热30分钟之后的树脂组合物的50℃下的粘度表示为Vf，
在100℃下加热30分钟之前的树脂组合物的50℃下的粘度表示为Vi，
Vf高于Vi，
树脂组合物在25℃下为固体。
[15]根据[6]至[14]中任一项所述的复合物，其中，
多个磁性粒子的质量的合计表示为Mm，
第1硅化合物、第2硅化合物及树脂组合物的质量合计表示为Mr，
Mm/Mr为94/6以上且99/1以下。
[16]根据[6]至[15]中任一项所述的复合物，其中，
多个磁性粒子为Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体，
并使用于粘结磁体。
[17]根据[6]至[15]中任一项所述的复合物，其中，
多个磁性粒子为纯铁、及含铁合金中的至少一种软磁材料，
并使用于压粉磁芯。
[18]一种粘结磁体用成形体(compact)，其含有[16]所述的复合物。
[19]一种压粉磁芯用成形体，其含有[17]所述的复合物。
[20]一种粘结磁体，其含有[18]所述的成形体。
[21]一种压粉磁芯，其含有[19]所述的成形体。
发明效果
根据本发明的一方面，提供一种提高含有磁性粉末及树脂组合物的成形体的密度及机械强度的磁性粉末、含有该磁性粉末的复合物、含有该复合物的成形体、含有该成形体的粘结磁体、及含有该成形体的压粉磁芯。
附图说明
图1是表示覆盖磁性粒子的表面第1硅化合物的一例、及覆盖磁性粒子的表面的第2硅化合物的一例的示意图。
具体实施方式
以下，参考附图，说明本发明的优选实施方式。在附图中，对相同的构成要件赋予相同符号。本发明并不限定于下述实施方式。
(本实施方式的概要)
本实施方式所涉及的磁性粉末含有多个磁性粒子、第1硅化合物、及第2硅化合物。本实施方式所涉及的复合物含有上述磁性粉末、及含有与缩水甘油基反应的官能团的树脂组合物。树脂组合物可以是未固化物及半固化物中的至少一种。例如，复合物可以为粉末。本实施方式所涉及的成形体含有上述复合物。以下中记载的“成形体”是指未固化的成形体、成形体的半固化物及成形体的固化物。
多个磁性粒子的每一个含有永久磁体及软磁材料中的至少任一种。
例如，多个磁性粒子可以是Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体(硬质磁性体)。在多个磁性粒子为Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体的情况下，复合物可以使用于粘结磁体。本实施方式所涉及的粘结磁体用成形体含有粘结磁体用上述复合物。本实施方式所涉及的粘结磁体含有粘结磁体用上述成形体。
例如，多个磁性粒子可以是纯铁、及含铁合金中的至少一种软磁材料。在多个磁性粒子为纯铁、及含铁合金中的至少一种软磁材料的情况下，复合物可以使用于压粉磁芯。本实施方式所涉及的压粉磁芯用成形体含有压粉磁芯用上述复合物。本实施方式所涉及的压粉磁芯含有压粉磁芯用上述成形体。
第1硅化合物含有烷基、及与烷基键合的硅(Si)。构成烷基的甲基位于第1硅化合物的末端。构成第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数表示为n。n是正整数。例如，第1硅化合物中所含有的烷基可以是表示为-CnH2n+1的直链型烷基。例如，图1所示的第1硅化合物1中所含有的烷基是乙基(-C2H5)。第1硅化合物中所含有的烷基可以是支链型烷基。
第2硅化合物含有碳原子数为m的烷基链、与烷基链的一个末端键合的硅(Si)、及位于烷基链的另一末端的缩水甘油基。构成第2硅化合物中所含有的烷链的碳原子数表示为m。m是正整数。例如，第2硅化合物中所含有的烷基链可以是表示为-CmH2m-的直链型烷基链。例如，图1所示的第2硅化合物2含有-C3H6-(烷基链)、与-C3H6-的一末端键合的Si、及介由O与-C3H6-的另一末端键合的缩水甘油基。
在图1中，磁性粒子的表面3近似为平面，但实际上各磁性粒子的表面3的一部分或全部可以是曲面。第1硅化合物及第2硅化合物的每一个覆盖各磁性粒子的表面的至少一部分。各磁性粒子的表面3整体可以被第1硅化合物及第2硅化合物覆盖。例如，如图1所示，第1硅化合物1中所含有的硅(Si)可以介由酸素(O)与磁性粒子的表面3键合。第2硅化合物2中所含有的硅(Si)也可以介由氧(O)与磁性粒子的表面3键合。一部分或全部第1硅化合物可以与磁性粒子的表面键合。一部分或全部第2硅化合物可以与磁性粒子的表面键合。第1硅化合物及第2硅化合物的每一个可以通过下述反应机构与磁性粒子的表面键合。
在与各磁性粒子的表面键合之前，第1硅化合物及第2硅化合物的每一个可以含有与1个以上且3个以下的烷氧基键合的硅。
通过烷氧基的水解，可以在第1硅化合物及第2硅化合物的每一个分子末端形成硅烷醇基。第1硅化合物及第2硅化合物的每一个的硅烷醇基可以配位在形成于各磁性粒子的表面的羟基上。通过加热配位在羟基上的硅烷醇基，可以引起硅烷醇基及羟基的脱水反应。通过脱水反应，第1硅化合物及第2硅化合物的每一个的硅可以介由氧与磁性粒子的表面键合。
复合物中所含有的树脂组合物中，作为与缩水甘油基反应的官能团，可以含有选自由环氧基、缩水甘油基、羟基、氨基、酰亚胺基、酰胺基、羧基及酸酐基(-(C＝O)-O-(C＝O)-)组成的组中的至少一种官能团。例如，树脂组合物可以含有选自由环氧树脂、酚醛树脂、双马来酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂及聚酰胺酰亚胺树脂组成的组中的至少一种树脂，这些树脂的至少一部分可以具有与缩水甘油基反应的官能团。树脂组合物可以优选含有热固性树脂。例如，树脂组合物可以含有选自由环氧树脂、酚醛树脂、双马来酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂及聚酰胺酰亚胺树脂组成的组中的至少一种热固性树脂。树脂组合物可以含有多种热固性树脂(例如，环氧树脂及酚醛树脂)。树脂组合物中所含有的上述官能团的一部分(例如大部分)在热固性树脂的固化(例如，热固性树脂之间的交联反应)中发生反应，树脂组合物中所含有的上述官能团的剩余部分在热固性树脂的固化过程中不进行反应而残留，与第2化合物中所含有的缩水甘油基反应。由于第2化合物中的缩水甘油基与树脂组合物中的官能团的反应及键合，可以形成表示为-CH(OH)-CH2-的结构。树脂组合物除了热固性树脂之外，还可以含有其他树脂(例如，热可塑性树脂)。例如，热可塑性聚酰胺树脂可以与热固性树脂一起包含于树脂组合物。
第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数m大于第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数n。第1硅化合物及第2硅化合物的每一个覆盖各磁性粒子的表面，且m大于n，由此提高由复合物形成的成形体的密度及机械强度。成形体的密度及机械强度增加的机理如下。但是，本发明的技术范围并不受下述机理的限定。
多个(大量)第1硅化合物的每一个硅键合到磁性粒子的表面，由此由多个(大量)第1硅化合物构成的层(第1硅化合物层)覆盖磁性粒子的表面。第1硅化合物层的外表面由位于第1硅化合物的末端的甲基构成。与如第2硅化合物的缩水甘油基那样的官能团相比，甲基缺乏反应性，因此由甲基构成的外表面(第1硅化合物层的表面)的表面自由能低于由官能团构成的外表面的表面自由能。并且，与磁性粒子本身的表面相比，甲基缺乏反应性，因此由甲基构成的外表面(第1硅化合物层的表面)的表面自由能低于磁性粒子本身的表面的表面自由能。其结果，抑制磁性粒子的凝集及磁性粒子之间的摩擦、以及磁性粒子与树脂组合物的摩擦，通过复合物的压缩成形而形成的成形体中的磁性粉末的填充率增加，且成形体的密度增加。由于粘结磁体用成形体的密度增加，粘结磁体的剩余磁通密度增加。由于压粉磁芯用成形体的密度的增加，压粉磁芯的导磁率增加。并且，通过抑制磁性粒子的凝集、磁性粒子之间的摩擦、以及磁性粒子与树脂组合物的摩擦，通过磁场中的压缩成形而形成的成形体中的各磁性粒子容易沿着磁场取向。其结果，粘结磁体的剩余磁通密度增加。
位于第1硅化合物的末端的甲基缺乏反应性，因此第1硅化合物难以与树脂组合物中所含有的上述官能团反应，且难以与树脂组合物化学键合。因此，在第1硅化合物及第2硅化合物中仅第1硅化合物覆盖磁性粒子的表面的情况下，磁性粒子彼此难以介由树脂组合物牢固地粘结，且成形体难以具有足够高的机械强度。然而，不仅是第1硅化合物，第2硅化合物还覆盖磁性粒子的表面，由此第2硅化合物的缩水甘油基与树脂组合物中所含有的上述官能团反应，与树脂组合物化学键合。另外，m大于n，因此位于第2硅化合物的末端的缩水甘油基比位于第1化合物的末端的甲基更远离磁性粒子的表面。换言之，由于m大于n，位于第2硅化合物的末端的缩水甘油基难以埋入第1硅化合物层中，而容易从第1硅化合物层的表面突出。其结果，第2硅化合物中的缩水甘油基容易与树脂组合物中的上述官能团准确地反应，第2硅化合物容易与树脂组合物化学键合。通过第2硅化合物与树脂组合物的化学键合，磁性粒子彼此介由树脂组合物牢固地粘结，成形体能够具有足够高的机械强度。
(第1硅化合物及第2硅化合物的详细情况)
第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数n可以为1以上且6以下。
n越小，位于第2硅化合物的末端的缩水甘油基比位于第1化合物的末端的甲基越容易远离磁性粒子的表面。其结果，第2硅化合物的缩水甘油基容易与树脂组合物中所含有的官能团反应，成形体的机械强度容易增加。
只要第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数m是大于n的整数，则并无特别限定。例如，第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数m可以为2以上且8以下。
第1硅化合物及第2硅化合物的每一个可以为硅烷偶联剂。
例如，第1硅化合物可以为选自由甲基三甲氧基硅烷(n＝1，Shin-Etsu ChemicalCo.，Ltd.制造的KBM-13)、甲基三乙氧基硅烷(n＝1，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-13)、二甲基二甲氧基硅烷(n＝1，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-22)、二甲基二乙氧基硅烷(n＝1，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-22)、n(正)丙基三甲氧基硅烷(n＝3，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-3033)、n(正)-丙基三乙氧基硅烷(n＝3，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-3033)、n(正)-己基三甲氧基硅烷(n＝6，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-3063)、n(正)-己基三乙氧基硅烷(n＝6，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-3063或Dow Toray Co.，Ltd.制造的Z-6586)及从这些去除烷氧基的化合物组成的组中的至少一种。上述括号内的n的值是各第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数。以下，键合于磁性粒子的表面之前的第1硅化合物标记为“第1偶联剂”。
例如，第2硅化合物可以为选自由2-(3，4环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷(m＝2，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-303)、3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷(m＝3，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-403)、3-缩水甘油醚氧基丙基甲基二乙氧基硅烷(m＝3，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-402)、3-缩水甘油醚氧基丙基三乙氧基硅烷(m＝3，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-403)、8-缩水甘油醚氧基辛基三甲氧基硅烷(m＝8，Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-4803)、8-缩水甘油醚氧基辛基三乙氧基硅烷(m＝8、Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBE-4803)及从这些去除烷氧基的化合物组成的组中的至少一种。上述括号内的m的值是各第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数。以下，键合于磁性粒子的表面之前的第2硅化合物标记为“第2偶联剂”。
在多种第1化合物的每一个的烷基的碳原子数n小于第2化合物的烷基链的碳原子数m的情况下，磁性粉末可以含有多种第1化合物。在多种第2化合物的每一个的烷基链的碳原子数m大于第1化合物的烷基的碳原子数n的情况下，磁性粉末可以含有多种第2化合物。在多种第2化合物的每一个的烷基链的碳原子数m大于多种第1化合物的烷基的碳原子数n的情况下，磁性粉末可以含有多种第1化合物及多种第2化合物。
磁性粉末中所含有的第1硅化合物的质量的合计表示为M1，磁性粉末中所含有的第2硅化合物的质量的合计表示为M2，M1/M2可以为99/1～1/99，优选为90/10～80/20。随着M1/M2的增加，存在成形体的密度增加倾向。随着M1/M2的减少，存在成形体的机械强度增加的倾向。通过将M1/M2调整在上述范围内，高密度和高机械强度容易相容。
覆盖磁性粒子的表面所需的第1硅化合物的质量合计M1(单位：g)可以由磁性粒子的比表面积SAm(单位：m2/g)及第1硅化合物的最小覆盖面积SA1(单位：m2/g)、以及构成磁性粉末的磁性粒子本身的质量合计Mm(单位：g)算出。SA1是能够通过1g第1硅化合物覆盖的磁性粒子的表面积的最小值。例如，覆盖磁性粒子的表面所需的第1硅化合物的质量M1由下述数式1算出。
覆盖磁性粒子的表面所需的第2硅化合物的质量合计M2(单位：g)可以由磁性粒子的比表面积SAm(单位：m2/g)、第2硅化合物的最小覆盖面积SA2(单位：m2/g)、以及构成磁性粉末的磁性粒子本身的质量合计Mm(单位：g)算出。SA2是能够通过1g第2硅化合物覆盖的磁性粒子的表面积的最小值。例如，覆盖磁性粒子的表面所需的第2硅化合物的质量M2由下述数式2算出。
数式1中的A是正实数。数式2中的B是正实数。A+B是1。数式1及数式2中的R是0.5以上且1以下的实数。
M1(g)＝R×SAm(m2/g)×A÷SA1(m2/g)×Mm(g) (1)
M2(g)＝R×SAm(m2/g)×B÷SA2(m2/g)×Mm(g) (2)
(磁性粉末的制造方法)
含有第1硅化合物及第2硅化合物的磁性粉末的制造方法(第1制造方法)可以包括使第1偶联剂及第2偶联剂与仅由多个磁性粒子形成的原料粉末直接接触，并混合第1偶联剂、第2偶联剂及原料粉末的工序。
含有第1硅化合物及第2硅化合物的磁性粉末的制造方法(第2制造方法)可以包括制备第1偶联剂及第2偶联剂的溶液的工序、将仅由多个磁性粒子形成的原料粉末与上述溶液混合的工序、及从含有原料粉末的溶液中蒸馏溶剂的工序。用于制备第1偶联剂及第2偶联剂的溶液的溶剂例如可以是选自由水、甲醇及乙醇组成的组中至少一种溶剂。
即使在第1制造方法及第2制造方法的任意情况下，均优选将第1偶联剂、第2偶联剂及原料粉末的混合物放置充分的时间(例如48小时)之后，干燥混合物。混合物可以在100～120℃下进行干燥。混合物可以经过充分的时间(例如，2小时以上)干燥。通过混合物的干燥，容易引起磁性粉末的表面的羟基与各偶联剂的硅烷醇基之间的脱水缩合反应，各偶联剂容易键合于磁性粒子的表面。在干燥温度小于100℃的情况下，难以充分进行脱水反应，无法充分去除通过脱水缩合反应而生成的水。在干燥温度为120℃以上的情况下，磁性粒子有可能被氧化。在干燥温度为200℃以上的情况下，根据磁性粒子的种类，磁性粒子的磁特性有可能受到损害。
(磁性粒子的详细情况)
如上述，磁性粒子含有永久磁体及软磁材料中的至少任一种。含有永久磁体的磁性粒子标记为磁体粒子或磁体粉末。磁性粒子可以仅由永久磁体形成。含有软磁材料的磁性粒子标记为软磁性粒子或软磁性粉末。磁性粒子可以仅由软磁材料形成。
磁性粒子例如可以是由如下形成的粒子，该粒子选自由纯金属、合金及金属化合物组成的组中的至少一种。合金可以含有选自由固溶体、共晶及金属间化合物组成的组中的至少一种组合物。金属化合物例如可以是铁氧体等氧化物。铁氧体例如可以是选自由尖晶石铁氧体、六方晶铁氧体及石榴铁氧体组成的组中的至少一种铁氧体。铁氧体可以是硬铁氧体(永久磁体)或软铁氧体(软磁材料)。磁性粒子可以含有一种金属元素或多种金属元素。磁性粒子中所含有的金属元素例如可以是选自由贱金属元素、贵金属元素、过渡金属元素及稀土类元素组成的组中的至少一种元素。金属元素例如可以是选自由铁(Fe)、铜(Cu)、钛(Ti)、锰(Mn)、钴(Co)、镍(Ni)、锌(Zn)、铝(Al)、锡(Sn)、铬(Cr)、钡(Ba)、锶(Sr)、铅(Pb)、银(Ag)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)及镝(Dy)组成的组中的至少一种。磁性粒子可以含有金属元素以外的元素。例如，磁性粒子可以含有选自由氮(N)、氧(O)、硼(B)及硅(Si)组成的组中的至少一种元素。
永久磁体例如可以是选自由钐-铁-氮(Sm-Fe-N)系磁体、钕-铁-硼(Nd-Fe-B)系磁体、钐-钴(Sm-Co)系磁体、铁-钴(Fe-Co)系磁体及铝镍钴(Al-Ni-Co)合金系磁体、以及铁氧体系磁体组成的组中的至少一种磁体。Sm-Fe-N系磁体例如可以是作为主相含有Sm2Fe17N3的磁体。Nd-Fe-B系磁体例如可以是作为主相含有Nd2Fe14B的磁体。Sm-Fe-N系磁体能够由比较便宜的原料制造。Sm-Fe-N系磁体具有易磁化轴，由含有Sm-Fe-N系磁体的磁体粉末制造的各向异性磁体具有优异的磁特性。然而，Sm-Fe-N系磁体在高温(500℃左右)下容易分解，因此难以烧结含有Sm-Fe-N系磁体的磁体粉末。因此，Sm-Fe-N系磁体作为粘结磁体容易适用于马达等产品中。
磁体粒子的形状例如可以是近似球状或扁平。例如，由Sm-Fe-N系磁体形成的扁平的磁体粒子的纵横比(短径/长径)可以为0.3以下。磁体粒子的形状可以歪曲(不均匀)。当磁体粒子的形状扁平时，在通过磁体粉末的压缩成形而形成的成形体内，磁体粒子容易以多个扁平的磁体粒子相互密合的方式整齐地层叠。其结果，难以形成磁体粒子之间的空隙及树脂贮存部，成形体及粘结磁体中的磁体粉末的填充率容易增加。
由Nd-Fe-B系磁体形成的磁体粒子的平均粒径可以优选为30μm以上且200μm以下，更优选可以为50μm以上可以为100μm以下。由Sm-Fe-N系磁体形成的磁体粒子的平均粒径可以优选为1μm以上且50μm以下，更优选为2μm以上且10μm以下。在磁体粒子的平均粒径在上述范围内的情况下，成形体的密度及机械强度容易增加。
磁体粉末的制造方法没有限定。例如，由Sm-Fe-N系磁体形成的磁体粉末的制造方法可以包括通过机械合金化形成由Sm及Fe形成的合金粉末的工序、及在氮气中加热合金粉末的工序。磁体粉末可以通过骤冷凝固法来制造。在骤冷凝固法中，磁体合金的熔液供给到旋转的水冷辊的表面。其结果，磁体合金的熔液在水冷辊的表面上骤冷并凝固。通过粉碎所凝固的磁体合金而获得磁体粉末。并且，可以通过HDDR(HydrogenationDisproportionation Desorption Recombination：氢化歧化脱氢再复合)法制造磁体粉末。
作为由Sm-Fe-N系磁体形成的磁体粉末，例如可以使用通过Nichia Corporation的积层方法获得的非粉碎粉(球状磁体粉末)。通过构成由Sm-Fe-N系磁体形成的磁体粉末的磁体粒子的表面处理，由Sm-Fe-N系磁体形成的磁体粒子的表面可以被无机物的皮膜覆盖。例如，无机物的皮膜可以含有磷酸盐或二氧化硅系化合物。作为由Nd-Fe-B系磁体形成的磁体粉末，例如可以使用国际公开第2006/064794号小册子及国际公开第2006/101117号小册子中记载的含Ti的纳米复合材料以及美国专利第4802931号说明书中记载的磁体粉末。
软磁材料例如可以是选自由纯铁、及含铁合金组成的组中的至少一种金属。含铁合金例如可以是Fe-Cr系合金(不锈钢)、Fe-Ni-Cr系合金(不锈钢)、Fe-Si系合金、Fe-Si-Al系合金(铁硅铝)、Fe-Ni系合金(铁镍合金)、Fe-Cu-Ni系合金(铁镍合金)、Fe-Co系合金(铁钴合金)、Fe-Cr-Si系合金(电磁不锈钢)及Fe-Ni-Mn-C系合金(殷钢)组成的组中的至少一种合金。软磁材料可以是非晶质。软磁性粉末可以是非晶质系铁粉及羟基铁粉中的至少任一种。软磁材料可以是Fe系非晶质合金。作为由Fe系非晶质合金形成的软磁性粉末的市售品，例如可以使用选自由AW2-08、KUAMET-6B2(以上为Epson Atmix Corporation制造的产品名称)、DAP MS3、DAP MS7、DAP MSA10、DAP PB、DAP PC、DAP MKV49、DAP 410L、DAP 430L、DAP HYB系列(以上为Daido Steel Co.，Ltd.制造的产品名称)、MH45D、MH28D、MH25D及MH20D(以上为Kobe Steel，Ltd.制造的产品名称)组成的组中的至少一种。
软磁性粒子的形状并无特别限定。软磁性粒子例如可以是扁平、球状或针状。软磁性粒子的平均粒径例如可以为60μm以上且150μm以下。在软磁性的平均粒径在上述范围的情况下，成形体的密度及机械强度容易增加。
磁性粉末可以含有一种磁性粒子，也可以含有多种磁性粒子。磁性粉末可以含有平均粒径或中值粒径(D50)上不同的多种磁性粒子。磁性粒子的粒度可以根据基于筛分的磁性粒子的重量测定来算出。磁性粒子的粒度可以通过激光衍射式粒度分布测定装置来测定。复合物除了上述磁性粉末之外，还可以含有无机填料(例如，二氧化硅(SiO2)粒子)。
(树脂组合物的详细)
树脂组合物作为将构成磁性粉末的各个磁性粒子彼此粘结的粘结剂发挥作用，并赋予由复合物形成的成形体机械强度。例如，当使用模具在高压下成形复合物时，树脂组合物填充于磁性粒子之间并将磁性粒子彼此粘结。然后，通过使成形体中的树脂组合物固化，树脂组合物的固化物使磁性粒子彼此更牢固地粘结，可获得具有高的机械强度的成形体。
树脂组合物含有环氧树脂。环氧树脂在热固性树脂中流动性优异。环氧树脂例如可以是在1分子中具有2个以上的环氧基的树脂。环氧树脂的环氧当量优选为230以下。通过使用环氧当量为230以下的环氧树脂，利用与作为固化剂的酚醛树脂的反应产生的复合物的每单位质量的羟基(OH基)增加。其结果，提高通过复合物的固化而制造的成形体的机械强度。复合物的每单位质量的羟基越多，疏水性油中的成形体(例如，粘结磁体)的耐腐蚀性越提高。
例如，环氧树脂可以是选自由联苯型环氧树脂、二苯乙烯型环氧树脂、二苯基甲烷型环氧树脂、含硫原子型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、水杨醛型环氧树脂、萘酚类与酚类的共聚型环氧树脂、芳烷基型酚醛树脂的环氧化物、双酚型环氧树脂、醇类的缩水甘油醚型环氧树脂、对二甲苯和/或间二甲苯改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、萜烯改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂、多环芳香环改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、含萘环的酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油型或甲基缩水甘油型环氧树脂、脂环型环氧树脂、卤代苯酚酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂、氢醌型环氧树脂、三羟甲基丙烷型环氧树脂及通过用过乙酸等过酸对烯烃键进行氧化而得的线状脂肪族环氧树脂组成的组中的至少一种树脂。
树脂组合物中所含有的至少一部分环氧树脂可以为具有萘结构的萘型环氧树脂。萘型环氧树脂在常温下为固体。复合物含有萘型环氧树脂，由此成形体在室温下容易具有机械强度，容易提高成形体的耐热性，并且容易抑制高温下的成形体的机械强度的降低。萘型环氧树脂例如可以是选自由萘二环氧化合物、亚萘基醚型环氧树脂、萘酚醛清漆型环氧树脂、萘二环氧化合物的亚甲基键合二聚物及萘单环氧化合物和萘二环氧化合物的亚甲基键合体等组成的组中的至少一种树脂。
萘型环氧树脂优选为3官能环氧树脂及4官能环氧树脂中的至少一种。萘型环氧树脂更优选为4官能环氧树脂。当复合物中所含有的萘型环氧树脂为3官能环氧树脂及4官能环氧树脂中的至少一种时，在复合物的固化过程中，萘型环氧树脂彼此三维交联，在成形体中形成牢固的交联网络，在高温下成形体中的萘型环氧树脂的移动容易得到抑制。即，3官能环氧树脂及4官能环氧树脂各自的玻璃化转变温度高于2官能环氧树脂的玻璃化转变温度。因此，当复合物中所含有的萘型环氧树脂为3官能环氧树脂及4官能环氧树脂中的至少一种时，成形体的耐热性容易提高，并容易抑制高温下的成形体的机械强度的降低。
作为3官能的萘型环氧树脂或4官能的萘型环氧树脂的市售品，例如可使用DICCorporation制的HP-4700、HP-4710、HP-4770、EXA-5740或EXA-7311-G4等。复合物中所含有的萘型环氧树脂的至少一部分可以是2官能环氧树脂。作为2官能的萘型环氧树脂的市售品，可使用HP-4032或HP-4032D等。复合物中所含有的萘型环氧树脂可以是β萘酚型环氧树脂。
复合物可以含有上述中的一种环氧树脂。复合物也可以含有上述中的多种环氧树脂。
树脂组合物可以与环氧树脂一起含有固化剂。固化剂分类为在低温至室温的范围内使环氧树脂固化的固化剂和随着加热使环氧树脂固化的加热固化型固化剂。在从低温至室温的范围内使环氧树脂固化的固化剂例如为脂肪族多胺、聚氨基酰胺及聚硫醇等。加热固化型固化剂例如为芳香族多胺、酸酐、酚醛树脂(例如，苯酚酚醛清漆树脂)及双氰胺(DICY)等。
当使用在低温至室温的范围内使环氧树脂固化的固化剂时，环氧树脂的固化物的玻璃化转变点趋于较低，环氧树脂的固化物趋于柔软。其结果，由复合物形成的成形体也容易变软。因此，从提高成形体的耐热性(高温下的机械强度)的观点考虑，固化剂可以是优选为加热固化型固化剂，更优选为酚醛树脂，进一步优选为苯酚酚醛清漆树脂。尤其，通过使用苯酚酚醛清漆树脂作为固化剂，容易获得玻璃化转变点高的环氧树脂的固化物。其结果，容易提高成形体的耐热性及机械强度。
一部分或全部固化剂可以是酚醛树脂。即，树脂组合物可以含有环氧树脂及酚醛树脂。例如，酚醛树脂可以是选自由芳烷基型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、水杨醛型酚醛树脂、酚醛清漆型酚醛树脂、苯甲醛型酚与芳烷型酚的共聚型酚醛树脂、对二甲苯和/或间二甲苯改性酚醛树脂、三聚氰胺改性酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、二环戊二烯型萘酚树脂、环戊二烯改性酚醛树脂、多环芳香环改性酚醛树脂、联苯型酚醛树脂及三苯甲烷型酚醛树脂组成的组中的至少一种树脂。酚醛树脂可以是由上述中的2种以上构成的共聚物。作为酚醛树脂的市售品，例如，可以使用Arakawa Chemical Industries，Ltd.制的Tamanol758或Showa Denko Materials co.，Ltd.制的HP-850N等。
苯酚酚醛清漆树脂例如可以是通过将酚类和/或萘酚类、醛类在酸性催化剂下缩合或共缩合而得的树脂。构成苯酚酚醛清漆树脂的酚类例如可以是选自由苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、儿茶酚、双酚A、双酚F、苯基苯酚及氨基苯酚组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的萘酚类例如可以是选自由α-萘酚、β-萘酚及二羟基萘组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的醛类例如可以是选自由甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛及水杨醛组成的组中的至少一种。
固化剂例如可以是在1分子中具有2个酚性羟基的化合物。在1分子中具有2个酚性羟基的化合物例如可以是选自由间苯二酚、儿茶酚、双酚A、双酚F及取代或非取代的双酚组成的组中的至少一种。
复合物可以含有上述中的一种酚醛树脂作为固化剂。复合物可以含有上述中的多种酚醛树脂作为固化剂。
酚醛树脂的羟基当量与环氧树脂的环氧当量的比率可以是0.5以上且1.5以下、0.9以上且1.4以下、1.0以上且1.4以下或1.0以上且1.2以下。即，相对于环氧树脂中的1当量的环氧基，与环氧树脂中的环氧基反应的酚醛树脂中的活性基(酚性OH基)的比率可以是优选为0.5当量以上且1.5当量以下、更优选为0.9当量以上且1.4当量以下、进一步优选为1.0当量以上且1.4当量以下、尤其优选为1.0当量以上且1.2当量以下。当酚醛树脂中的活性基的比率小于0.5当量时，固化后的环氧树脂的每单位重量的OH量减少，树脂组合物(环氧树脂)的固化速度降低。并且，当酚醛树脂中的活性基的比率小于0.5当量时，所获得的固化物的玻璃化转变温度容易降低，难以获得固化物的足够的弹性模量，成形体(例如，粘结磁体)的耐油性容易降低。另一方面，当酚醛树脂中的活性基的比率超过1.5当量时，由复合物形成的成形体的机械强度趋于降低。其中，即使在酚醛树脂中的活性基的比率在上述范围外的情况下，也可获得本发明所涉及的效果。
树脂组合物可以与环氧树脂(及酚醛树脂)一起含有固化促进剂。例如，固化促进剂只要是与环氧树脂反应而促进环氧树脂的固化的组合物即可，则并无限定。固化促进剂优选为磷系固化促进剂。例如，磷系固化促进剂可以是选自由三苯基膦-苯醌、三-4-羟基苯基膦-苯醌、四苯基鏻·四(4-甲基苯基)硼酸盐及四(正丁基)鏻四本基硼酸盐等组成的组中的至少一种固化促进剂。复合物含有固化促进剂，由此容易提高复合物的成形性及脱模性。由含有上述固化促进剂的复合物制造的成形体容易具有优异的机械强度。并且，含有上述固化促进剂的复合物即使在高温及高湿的环境下也容易长期稳定地保存。固化促进剂例如可以是烷基取代咪唑或苯并咪唑等咪唑类。复合物可以含有一种固化促进剂。复合物可以含有多种固化促进剂。
固化促进剂的配合量只要是可获得固化促进效果的量即可，则并无特别限定。其中，从改善树脂组合物的吸湿时的固化性及流动性的观点考虑，相对于100质量份的环氧树脂，固化促进剂的配合量可以是优选为0.1质量份以上且30质量份以下，更优选为1质量份以上且15质量份以下。相对于环氧树脂及固化剂(例如酚醛树脂)的质量的合计，固化促进剂的含量优选为0.001质量份以上且5质量份以下。当固化促进剂的配合量小于0.1质量份时，难以获得足够的固化促进效果。当固化促进剂的配合量超过30质量份时，复合物的保存稳定性容易降低。其中，即使在固化促进剂的配合量及含量在上述范围外的情况下，也可获得本发明所涉及的效果。
树脂组合物的100℃下的粘度(熔融粘度)可以为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下。在100℃下加热30分钟之后的树脂组合物的50℃斜的粘度(熔融粘度)表示为Vf，在100℃下加热30分钟之前的树脂组合物的50℃下的粘度(熔融粘度)表示为Vi，Vf可以高于Vi。树脂组合物在25℃下可以是固体。在树脂组合物的100℃下的粘度为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下的情况下，在100℃左右的温度范围(例如，90～110℃)下的压缩成形工序中，树脂组合物容易适当地流动。其结果，随着复合物的加压，从相邻的磁性粒子之间容易去除多余的树脂组合物，成形体内的空隙容易被树脂组合物填满，成形体中的磁性粉末的充填率容易增加，成形体的密度容易增加。由于以上理由，当树脂组合物的100℃下的粘度为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下的情况下，成形体的机械强度及磁特性(剩余磁通密度或导磁率)容易增加。在Vf高于Vi的情况下，容易抑制成形体内的磁性粒子的移动，容易维持在磁场中形成的成形体内的各磁性粒子的取向方向，并且粘结磁体的剩余磁通密度容易增加。并且，在Vf高于Vi的情况下，容易维持成形体的形状，抑制成形体的变形。在树脂组合物在25℃下为固体的情况下，容易抑制常温下的复合物粉的凝集，常温下的复合物粉容易处理。
以下中记载的“粘度特性”是指树脂组合物的100℃下的粘度为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下，Vf高于Vi，树脂组合物在25℃下为固体。
从树脂组合物容易具有上述所希望的粘度特性、成形体的密度容易增加的观点考虑，树脂组合物中可以含有ICI粘度为0.5Pa·秒以下的固体环氧树脂。作为这种环氧树脂，可以使用NC-3000L、NC-3000、NC-3000H、NC-7300L、EPPN-502H、RE-3035-L(以上为NipponKayaku Co.,Ltd.制造)、jER-YX-4000、jER-YX-4000H、jER-YL-6121(以上为MitsubishiChemical Corporation制造)、EPICLON HP-7200L及EPICLON HP4770(以上为DICCorporation制造)等。
树脂组合物可以含有添加了半固体环氧树脂的固体环氧树脂及固体固化剂。作为半固体环氧树脂，可以使用RE-303S-L、RE-303S(以上为Nippon KayakuCo.,Ltd.制造)、EPIKOTE 825、EPIKOTE 827、EPIKOTE 828、EPIKOTE828EL、EPIKOTE 828US、EPIKOTE 828XA、EPIKOTE 1001(以上为Mitsubishi Chemical Corporation制造)、EPICLON 860、EPICLON 1050、EPICLON 1055、EPICLON HP-4032及EPICLON HP-4032D(以上为DIC Corporation制造)等。
树脂组合物可以与环氧树脂(及酚醛树脂)一起含有具有与环氧基反应的官能团的化合物。与环氧基反应的官能团可以是选自由氨基、酚性羟基、羧基及硫醇基组成的组中的至少一种。具有与环氧基反应的官能团的化合物也可以称为偶联剂。从树脂组合物的热固化反应在100℃左右下容易适度地进行，通过加热使树脂组合物的粘度容易在短时间内上升到规定的粘度的观点考虑，与环氧基反应的官能团可以为氨基。即，树脂组合物中，作为具有与环氧基反应的官能团的化合物，可以含有具有氨基的化合物。在树脂组合物含有具有氨基的化合物的情况下，在100℃左右的温度范围内，在磁场中由复合物性形成成形体的过程中，与磁性粒子沿磁场的取向一起，一定程度上进行树脂组合物的固化反应。其结果，成形体内的磁性粒子的取向方向容易被固定，粘结磁体的剩余磁通密度容易增加。
具有氨基的化合物可以为具有伯氨基或仲氨基的化合物。从在复合物中容易稳定地分散，成形体的机械强度容易增加的观点考虑，具有氨基的化合物可以为具有氨基的硅化合物(所谓的硅烷偶联剂)。作为具有氨基的硅化合物，可以使用KBM-602(N-2-(氨乙基)-3-氨丙基甲基二甲氧基硅烷)、KBM-603(N-2-(氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷)、KBM-903(3-氨丙基三甲氧基硅烷)、KBE-903(3-氨丙基三乙氧基硅烷)、KBE-9103P(3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1，3-二甲基丁二烯)丙胺)、KBM-573(N-苯基-3-氨丙基三甲氧基硅烷)及KBM-6803(N-2-(氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷)等Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的化合物。树脂组合物可以含有具有氨基的一种硅化合物。树脂组合物可以含有具有氨基的多种硅化合物。
相对于100质量份的树脂组合物，具有与环氧基反应的官能团的化合物的质量可以为1质量份以上且20质量份以下。相对于100质量份的环氧树脂，具有与环氧基反应的官能团的化合物的质量可以为1质量份以上且30质量份以下。在具有与环氧基反应的官能团的化合物的质量在上述范围的情况下，容易获得由具有与环氧基反应的官能团的化合物引起的上述效果。
树脂组合物可以含有反应性稀释剂。树脂组合物可以含有环氧树脂和反应性稀释剂。环氧树脂通过反应性稀释剂被稀释，树脂组合物容易具有上述所期望的粘度特性。反应性稀释剂例如可以是单环氧化合物及二环氧化合物中的至少任一种。反应性稀释剂可以是单官能的环氧树脂。反应性稀释剂例如可以是选自由烷基单缩水甘油醚、烷基酚单缩水甘油醚及烷基二缩水甘油醚组成的组中的至少一种。作为烷基单缩水甘油醚的市售品，例如可以使用Mitsubishi Chemical Corporation制造的YED188或YED111N等。作为烷基酚单缩水甘油醚的市售品，例如可以使用DIC Corporation制造的EPICLON520或MitsubishiChemical Corporation制造的YED122等。作为烷基二缩水甘油醚的市售品，例如可以使用Mitsubishi Chemical Corporation制造的YED216M或YED216D等。
树脂组合物可以含有双马来酰亚胺。双马来酰亚胺是含有至少具有2个马来酰亚胺基的结构单元的化合物(例如，单体或聚合物)。树脂组合物可以含有双马来酰亚胺的氨基酚加成体。双马来酰亚胺的氨基酚加成体是双马来酰亚胺类与氨基酚类的加成反应物(例如，加成聚合物)。即，通过双马来酰亚胺类及氨基酚类的加成反应(例如，加成聚合反应)，获得双马来酰亚胺的氨基酚加成体。构成双马来酰亚胺的氨基酚加成体的酰亚胺环及苯环是刚性的。双马来酰亚胺的氨基酚加成体的交联密度比较高。由于这些各种特征，与以往的热固性树脂(例如，环氧树脂)相比，双马来酰亚胺的氨基酚加成体的耐热性优异，难以热膨胀。换言之，双马来酰亚胺的氨基酚加成体在高温下难以软化及变形。因此，通过含有双马来酰亚胺的氨基酚加成体的复合物的压缩成形及加热来制造的产品(例如，粘结磁体或压粉磁芯)在高温(例如150℃)下能够具有高机械强度。
树脂组合物可以含有双马来酰亚胺树脂。双马来酰亚胺树脂优选为粉末。双马来酰亚胺树脂可以是马来酰亚胺类(a)与氨基酚类(b)的加成反应物(加成聚合物)。即，双马来酰亚胺树脂可以是氨基酚加成体。
双马来酰亚胺树脂可以含有马来酰亚胺类(a)与氨基酚类(b)的加成反应物、及环氧化合物(c)。即，环氧化合物(c)(环氧树脂)可以添加到双马来酰亚胺的氨基酚加成体。通过马来酰亚胺类(a)及氨基酚类(b)的反应获得加成反应物，通过在加成反应物中添加环氧化合物(c)，可以获得双马来酰亚胺树脂。通过添加了环氧化合物(c)的双马来酰亚胺的氨基酚加成体的热固化，用环氧化合物(c)改性双马来酰亚胺的氨基酚加成体，形成由双马来酰亚胺的氨基酚加成体及环氧化合物(c)构成的复杂的网络结构。其结果，由双马来酰亚胺的氨基酚加成体和环氧化合物(c)形成的固化物的玻璃化转变温度容易变高，由复合物制造的产品的高温下的机械强度容易变高。
构成双马来酰亚胺树脂的上述马来酰亚胺类(a)由下述化学式A表示。马来酰亚胺类(a)也可以称为双马来酰亚胺类(a)。树脂组合物可以含有由双马来酰亚胺类(a)形成的单体、及由双马来酰亚胺类(a)构成的聚合物中的至少一种。树脂组合物可以含有由双马来酰亚胺类(a)形成的单体、及由双马来酰亚胺类(a)构成的聚合物中的至少一种的氨基酚加成体。
化学式A中的R1是n价的有机基。X1及X2各自为选自氢或卤素的1价的原子或1价的有机基。X1及X2可以相同，X1及X2可以相互不同。化学式A中的n是2以上的整数。
马来酰亚胺类(a)例如可以为选自由亚乙基双马来酰亚胺、六亚甲基双马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、对亚苯基双马来酰亚胺、4，4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4，4’-二苯基醚双马来酰亚胺、4，4’-二苯砜双马来酰亚胺、4，4’-二环己基甲烷双马来酰亚胺、间亚二甲苯双马来酰亚胺、对亚二甲苯双马来酰亚胺及4，4’-亚苯基双马来酰亚胺组成的组中的至少一种化合物。根据需要，上述马来酰亚胺类(a)和单马来酰亚胺类可以包含在双马来酰亚胺树脂中。单马来酰亚胺类例如可以为N-3-氯苯基马来酰亚胺或N-4-硝基苯基马来酰亚胺。
构成双马来酰亚胺树脂的上述氨基酚类(b)由下述化学式(B)表示。
化学式B中的式中R2为选自氢或卤素的1价的原子或1价的有机基。化学式B中的m为1～5的整数。
氨基苯酚类(b)可以为选自由邻氨基苯酚、间氨基苯酚、对氨基苯酚、邻氨基甲酚、间氨基甲酚、对氨基甲酚、氨基二甲苯酚、氨基氯苯酚、氨基溴苯酚、氨基儿茶酚、氨基间苯二酚、氨基双(羟基苯酚)丙烷及氨基氧苯甲酸组成的组中的至少一种化合物。
构成双马来酰亚胺树脂的上述环氧化合物(c)在分子内具有2个以上的环氧基。环氧化合物(c)例如可以为选自由双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、多羧酸的缩水甘油酯树脂、多元醇的聚缩水甘油醚、聚氨酯改性环氧树脂、将不饱和化合物环氧化而成的脂肪酸型聚环氧化物、将不饱和化合物环氧化的脂环型聚环氧化物、具有杂环的环氧树脂、具有异节环的环氧树脂及将氨缩水甘油化的环氧树脂组成的组中的至少一种化合物。
通过上述马来酰亚胺类(a)及氨基酚类(b)的反应获得加成反应物。相对于100质量份的马来酰亚胺类(a)，氨基酚类(b)的质量比例可以为5～40质量份，优选为10～30质量份。在氨基苯酚类(b)的质量比例小于5质量份的情况下，加成反应物与上述环氧化合物(c)的相溶性不充分。在氨基苯酚类(b)的质量比例超过40质量份的情况下，双马来酰亚胺树脂含有过量的氨基，双马来酰亚胺树脂的耐热性降低。马来酰亚胺类(a)及氨基酚类(b)的反应温度例如可以为50～200℃，优选为80～180℃。马来酰亚胺类(a)及氨基酚类(b)的反应时间可以在数分钟～数十分钟的范围内适当调整。
双马来酰亚胺树脂中的上述加成反应物的含量可以为30～80质量％。在加成反应物的含量小于30质量％的情况下，双马来酰亚胺树脂的耐热性降低。在加成反应物的含量超过80质量％的情况下，双马来酰亚胺树脂的机械强度降低。但是，即使双马来酰亚胺树脂中的上述加成反应物的含量在上述范围之外的情况下，也能够获得本发明的效果。
双马来酰亚胺树脂(双马来酰亚胺的氨基苯酚加成体)例如可以为选自KIR-3、KIR-30、KIR-50及KIR-100的至少一种树脂(以上为KYOCERA Corporation制造的产品名称)。KIR-3是不含有环氧化合物(c)(环氧树脂)的双马来酰亚胺的氨基苯酚加成体的一例。KIR-30是添加了环氧化合物(c)(环氧树脂)的双马来酰亚胺的氨基苯酚加成体的一例。
树脂组合物可以含有聚酰亚胺树脂。例如，聚酰亚胺树脂可以为四羧酸酐和4，4’-双(3-氨基苯氧基)联苯的脱水缩聚物。聚酰亚胺树脂可以为AURUM PL450C、AURUM PL500A、AURUM PL6200、AURUM PD450L(以上为Mitsui Chemicals，Inc.制造的产品)、SolverPI-5600(Solvar公司制造的产品)及THERPLIM(Mitsubishi Gas Chemical Company，Inc.制造的产品)的至少一种树脂。
树脂组合物可以含有聚酰胺树脂。例如，聚酰胺树脂可以为由ε己内酰胺获得的尼龙6的粒子、及由月桂内酰胺获得的尼龙12的粒子中的至少任一种。例如，聚酰胺树脂可以为选自由如下组成的组中的至少一种树脂：由尼龙6形成的粒子(Toray Industries，Inc.制造的TR-1及TR-2)；及由尼龙12形成的粒子(Toray Industries，Inc.制造的SP-500及SP-10)
树脂组合物可以含有聚酰胺酰亚胺树脂。例如，聚酰胺酰亚胺树脂可以为具有硅氧烷结构的聚酰胺酰亚胺树脂。聚酰胺酰亚胺树脂可以在该聚酰胺酰亚胺的分子链的两末端中的至少一者末端具有2个以上羧基。聚酰胺酰亚胺树脂可以为日本特开2019-48948号公报中记载的聚酰胺酰亚胺树脂。
树脂组合物可以含有上述多种树脂。树脂组合物除了上述树脂之外，还可以含有其他树脂。例如，树脂组合物还可以含有选自由聚苯硫醚树脂、丙烯酸树脂、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯及硅酮(silicone)树脂组成的组中的至少一种其他树脂。
树脂组合物除了上述成分之外，还可以含有其他添加剂。例如，添加剂可以是选自由流动助剂、阻燃剂、润滑剂及有机溶剂组成的组中的至少一种化合物。
多个磁性粒子的质量合计表示为Mm，第1硅化合物、第2硅化合物及树脂组合物的质量合计表示为Mr，Mm/Mr可以为94/6以上且99/1以下。在Mm/Mr在上述范围的情况下，复合物容易具有适当的流动性，复合物容易进行压缩成形，由复合物形成的成形体的密度及机械强度容易相容。
(复合物的制造方法)
复合物的制造方法并无特别限定，例如可以如下述。首先，通过均匀地搅拌及混合含有第1硅化合物及第2硅化合物的磁性粉末、构成上述树脂组合物的各成分及有机溶剂以制备树脂溶液。有机溶剂只要是溶解树脂组合物的各成分的液体，则并无特别限定。有机溶剂例如可以是选自由丙酮、N-甲基吡咯烷酮(N-甲基-2-吡咯烷酮)、γ-丁内酯、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、苯、甲苯及二甲苯组成的组中的至少一种。当考虑操作性时，有机溶剂在常温下优选为液体，有机溶剂的沸点优选为60℃以上且150℃以下。作为这种溶剂，例如优选为丙酮或甲基乙基酮。
通过从上述树脂溶液充分去除有机溶剂以获得复合物(粉末)。随着有机溶剂的去除，树脂组合物容易均匀地附着于各磁性粒子的表面。树脂组合物可以附着于各磁性粒子的整个表面，也可以仅附着于各磁性粒子的表面的一部分。从树脂溶液去除有机溶剂的方法并无特别限定。例如，通过干燥树脂溶液，能够从树脂溶液去除有机溶剂。干燥树脂溶液的方法例如可以是真空干燥。为了降低后述的压缩成形工序中的模具的损伤，可以在复合物中添加润滑剂。润滑剂并无特别限定。润滑剂例如可以为选自由金属皂及蜡系润滑剂组成的组中的至少一种。通过以上方法获得复合物粉。为了降低模具的损伤，可以将润滑剂分散在适当的分散介质中来制备分散液，该分散液可以涂布于模具内的壁面(与冲头接触的壁面)，也可以干燥所涂布的分散液。
(成形体的制造方法)
通过填充于模具内的上述复合物的压缩成形获得成形体。成形压力越高，成形体的磁特性(剩余磁通密度或导磁率)及机械强度越高。成形压力例如可以为500MPa以上且2500MPa以下。当还考虑到大量生产性及模具的寿命时，成形压力可以为700MPa以上且2000MPa以下。相对于磁性粒子的真密度，成形体的密度可以优选为75％以上且90％以下，更优选为80％以上且90％以下。相对于磁性粒子的真密度，在成形体的密度在上述范围内的情况下，能够制造磁特性及机械强度优异的成形体。随着复合物的压缩成形可以加热复合物。在由复合物制造粘结磁体用成形体的情况下，通过磁场中的复合物的压缩成形可以获得成形体。
实施成形体的热处理。通过成形体的热处理，成形体中的树脂组合物被固化，成形体中的磁性粒子通过树脂组合物的固化物彼此粘结。通过成形体的热处理，第2硅化合物中所含有的缩水甘油基与残留在树脂组合物的固化物中的官能团反应，第2硅化合物与树脂组合物的固化物化学键合。通过第2硅化合物与树脂组合物的固化物的键合，磁性粒子彼此介由树脂组合物牢固地粘结。通过如上述的树脂组合物的固化、及第2硅化合物与树脂组合物的固化物的键合，成形体(粘结磁体及压粉磁芯)的机械强度增加。成形体的热处理温度只要是树脂组合物充分固化的温度即可。成形体的热处理温度例如可以为150℃以上且450℃以下，优选为200℃以上且350℃以下。热处理的氛围气可以是大气(优选为干燥的大气)或非活性氛围气(例如氮)。为了抑制成形体中的磁性粒子的氧化，优选在非活性气氛下进行成形体的热处理。在热处理温度过高的情况下，由于在制造过程中不可避免地在成形体中所含有的微量的氧，磁性粒子容易被氧化，树脂组合物容易劣化。并且，为了抑制磁性例子的氧化及树脂组合物的劣化，保持上述热处理温度的时间可以是几分钟以上且4小时以下，优选为15分钟以上且3小时以下。
实施例
通过以下的实施例及比较例，详细说明本发明。本发明并不限定于以下实施例。
<硅烷偶联剂>
下述表1～3中记载的硅烷偶联剂的一般化合物名如下述。下述所有硅烷偶联剂是Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.的产品。
KBM-13：甲基三乙氧基硅烷
KBM-3063：正己基三乙氧基硅烷
KBM-3103C：正癸基三甲氧基硅烷
KBM-403：3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷
KBM-4803：8-缩水甘油醚氧基辛基三甲氧基硅烷
KBM-103：苯基三甲氧基硅烷
KBM-903：3-氨丙基三甲氧基硅烷
下述表1～3中的n是各第1硅化合物中所含有的烷基的碳原子数。
下述表1～3中的m是各第2硅化合物中所含有的烷基链的碳原子数。
在下述表1～3中，单位为m2/g的数值是各硅烷偶联剂的最小覆盖面积。
(实施例1)
<磁性粉末的制作>
作为磁性粉末用原料粉末(磁性粒子)，使用了由Sm-Fe-N系磁体形成的粉末(Nichia Corporation制造的磁体粉末)。通过BET法测定的原料粉末的比表面积为2.549m2/g。原料粉末为球状。原料粉末的平均粒径为2.9μm。
将原料粉末、第1偶联剂及第2偶联剂在聚乙烯制瓶内搅拌，以获得了原料粉末、第1偶联剂及第2偶联剂的混合物。聚乙烯制瓶的溶剂为250ml。搅拌中使用了旋转混合器。将混合物放置48小时之后，混合物使用恒温干燥机在100℃下干燥了2小时。通过以上方法，制作了实施例1的磁性粉末。
用于实施例1的磁性粉末的制作的第1偶联剂及第2偶联剂各自的种类示于下述表1。原料粉末、第1偶联剂及第2偶联剂各自的质量示于下述表1。
<复合物的制作>
通过将热固性树脂、固化剂、偶联剂(具有与环氧基反应的官能团的化合物)、固化促进剂(固化催化剂)及丙酮在茄型烧瓶内混合，以制备了树脂组合物的溶液(树脂溶液)。
作为热固性树脂，使用了环氧当量为192g/eq的联苯型环氧树脂(MitsubishiChemical Corporation制造的YX-4000H)。
作为固化剂，使用了羟基当量为108的苯酚酚醛清漆树脂(Showa DenkoMaterialsco.，Ltd.制造的HP-850N)。作为偶联剂(具有与环氧基反应的官能团的化合物)，使用了N-苯基-3-氨丙基三甲氧基硅烷(Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.制造的KBM-573)。
作为固化促进剂，使用了四(正丁基)鏻四本基硼酸盐(NIPPON CHEMICALINDUSTRIAL CO.，LTD.制造的PX-4PB)。
丙酮的体积为50ml。
茄型烧瓶的容积为300mL。
YX-4000H、HP-850N、KBM-573、及PX-4PB各自的质量示于下述表1。
所有上述磁性粉末添加到烧瓶内的树脂溶液之后，将磁性粉末及树脂溶液的混合物搅拌了10分钟。搅拌混合物之后，使用蒸发器在25℃下从混合物蒸馏丙酮。在几乎看不到烧瓶内的液体的时刻，将烧瓶内的固体物(块)松解之后，用蒸发器对烧瓶内进行30分钟的减压。烧瓶内减压之后，从烧瓶回收的固体物在瓶(vat)上扩散。瓶上的固体物在真空中且在常温下干燥了1天。干燥时使用了减压干燥机。干燥固体物之后，用锤子将装入塑料袋中的固体物粉碎，由此获得了实施例1的复合物粉。
<成形体的制作>
一边将填充到模具内的上述复合物粉在100℃下加热，一边将复合物在1000MPa下压缩，由此获得了长方体形状的成形体。模具的模腔的尺寸为宽度7mm×深度7mm。复合物的压缩中使用了液压冲压机。成形体设置于干燥机内，在5℃/分钟的升温速度在从常温加热至200℃，还在200℃下保持了10分钟。从干燥机取出的成形体冷却至常温。
<成形体的密度的测定>
通过千分尺测定了成形体的尺寸(纵宽、横宽及高度)。由所测定的成形体的尺寸算出成形体的体积。用电子天平测定了成形体的质量。通过将成形体的质量除以成形体的体积，算出实施例1的成形体的密度。实施例1的成形体的密度示于下述表1。
<成形体的压碎强度的测定>
使用万能压缩试验机，压缩压力施加到上述成形体的端面。即，在成形体的高度方向上，压缩压力施加到成形体。增加压缩压力，测定了成形体被破坏时的压缩压力。成形体被破坏时的压缩压力是指压碎强度。作为万能压缩试验机，使用了SHIMADZU CORPORATION制的AG-10TBR。压碎强度的测定中的十字头的速度为0.5mm/分钟。压碎强度的测定在室温(25℃)的大气中进行。实施例1的成形体的压碎强度示于下述表1。
(实施例2～6及比较例1～6)
实施例2～6及比较例2～6各自的磁性粉末的制作中使用了下述表1所示的硅烷偶联剂。实施例2～6及比较例2～6各自的磁性粉末的制作中使用的各硅烷偶联剂的质量示于下述表1。
除了上述项目以外，以与实施例l相同的方法制作了实施例2～6及比较例2～6各自的磁性粉末。
在比较例1中作为磁性粉末使用了原料粉末本身。即，比较例l的磁性粉末未含有硅烷偶联剂。
除了上述项目以外，以与实施例1相同的方法制作了实施例2～6及比较例1～6各自的复合物粉及成形体。以与实施例1相同的方法测定了实施例2～6及比较例1～6各自的成形体的密度及压碎强度。实施例2～6及比较例1～6各自的成形体的密度及压碎强度示于下述表1。
含有Sm-Fe-N系磁体的成形体的密度的目标值为5.45g/cm3，含有Sm-Fe-N系磁体的成形体的压碎强度的目标值为155MPa。成形体的密度及压碎强度的两者优选在目标值以上。
(实施例7及比较例7)
作为实施例7及比较例7各自的磁性粉末用原料粉末(磁性粒子)，使用了由Nd-Fe-B系磁体形成的粉末。由Nd-Fe-B系磁体形成的粉末为Magnequench International，LLC制造的MQP-B。由Nd-Fe-B系磁体形成的粉末的平均粒径为100μm。实施例7及比较例7各自的磁性粉末的制作中使用的原料粉末的质量示于下述表2。
实施例7及比较例7各自的磁性粉末的制作中使用了下述表2所示的硅烷偶联剂。实施例7及比较例7各自的磁性粉末的制作中使用的各硅烷偶联剂的质量示于下述表2。
除了上述项目以外，以与实施例1相同的方法制作了实施例7及比较例7各自的磁性粉末。
作为实施例7及比较例7各自的树脂溶液的原料，使用了HP-4700、HP-850N、PX-4PB及丙酮。HP-4700是DIC Corporation制造的4官能萘型环氧树脂。HP-4700的环氧当量为160g/eq。用于实施例7及比较例7各自的树脂溶液的制作的HP-4700、HP-850N、PX-4PB各自的质量示于下述表2。
除了上述项目以外，以与实施例1相同的方法制作了实施例7及比较例7各自的复合物粉。
通过以下方法制作了实施例7及比较例7各自的成形体。
通过使用液压冲压机进行的复合物粉的压缩成形来获得了环状(筒状)的成形体。压缩成形的压力为1200MPa。环状成形体的外径为30mm，环状成形体的内径为20mm，环状成形体的高度为5mm。通过在经干燥的大气中的成形体的热处理完成了环状(筒状)的成形体。热处理温度为180℃，热处理时间为60分钟。
根据千分尺测定的成形体的尺寸算出环状成形体的体积。用电子天平测定了成形体的质量。通过将成形体的质量除以成形体的体积，算出成形体的密度。
实施例7及比较例7各自的成形体的密度示于下述表2。
在垂直于环状成形体的中心轴线的方向上，向成形体的侧面施加压缩压力。增加压缩压力，测定了成形体被破坏时的压缩压力。成形体被破坏时的压缩压力是指压环强度(单位：MPa)。压环强度的测定在室温(25℃)的大气中进行。实施例7及比较例7各自的压环强度示于下述表2。
如下述表2所示，实施例7的成形体在密度及压环强度两方面比比较例7的成形体优异。
[表2]
(实施例8、比较例8及9)
作为实施例8、比较例8及9各自的磁性粉末用原料粉末(磁性粒子)，使用了纯铁粉。作为纯铁粉，使用了AB公司制造的产品(Somaloy500H)。纯铁粉的平均粒径为75μm。实施例8、比较例8及9各自的磁性粉末的制作中使用的纯铁粉的质量示于下述表3。
实施例8及比较例9各自的磁性粉末的制作中使用了下述表3所示的硅烷偶联剂。实施例8及比较例9各自的磁性粉末的制作中使用的各硅烷偶联剂的质量示于下述表3。在比较例8中作为磁性粉末使用了原料粉末本身。即，比较例8的磁性粉末未含有硅烷偶联剂。
除了上述项目以外，以与实施例1相同的方法制作了实施例8、比较例8及9各自的磁性粉末。
通过以下方法制作了实施例8、比较例8及9各自的复合物粉。
通过将磁性粉末、双马来酰亚胺树脂(热固性树脂)及辛酸钙(润滑剂)在V型混合机中混合30分钟获得了复合物粉。作为双马来酰亚胺树脂，使用了KYOCERA Corporation制造的产品(KIR-30)。实施例8、比较例8及9各自的复合物粉的制作中使用的KIR-30的质量示于下述表3。
通过以下方法制作了实施例8、比较例8及9各自的成形体。
通过使用液压冲压机进行的复合物粉的压缩成形来获得了环状(筒状)的成形体。压缩成形的压力为1200MPa。环状成形体的外径为30mm，环状成形体的内径为20mm，环状成形体的高度为5mm。通过在经干燥的大气中的成形体的热处理完成了环状(筒状)的成形体。热处理温度为300℃，热处理时间为60分钟。
以与实施例7相同的方法算出实施例8、比较例8及9各自的成形体的密度。实施例8、比较例8及9各自的成形体的密度示于下述表3。
以与实施例7相同的方法测定了实施例8、比较例8及9各自的成形体的压环强度。实施例8、比较例8及9各自的压环强度示于下述表3。
如下述表3所示，实施例8、比较例8及9各自的成形体的密度大致等同等。然而，实施例8的成形体的压环强度高于比较例8及9各自的成形体的压环强度。
[表3]
产业上的可利用性
例如，本发明的一方面所涉及的磁性粉末可以用作粘结磁体或压粉磁芯的原料。
符号说明
1-第1硅化合物，2-第2硅化合物，3-磁性粒子的表面。

Claims (21)

1.一种磁性粉末，其具备：
多个磁性粒子，含有永久磁体及软磁材料中的至少任一种；
第1硅化合物，覆盖所述磁性粒子的表面的至少一部分；及
第2硅化合物，覆盖所述磁性粒子的表面的至少一部分，
所述第1硅化合物含有烷基、及与所述烷基键合的硅，
所述第2硅化合物含有烷基链、与所述烷基链的一末端键合的硅、及位于所述烷基链的另一末端的缩水甘油基，
所述第2硅化合物中所含有的所述烷基链的碳原子数m大于所述第1硅化合物中所含有的所述烷基的碳原子数n。
2.根据权利要求1所述的磁性粉末，其中，
所述第1硅化合物中所含有的所述硅介由氧与所述磁性粒子的表面键合，
所述第2硅化合物中所含有的所述硅介由氧与所述磁性粒子的表面键合。
3.根据权利要求1所述的磁性粉末，其中，
所述第1硅化合物中所含有的所述烷基的碳原子数n为1以上且6以下。
4.根据权利要求1所述的磁性粉末，其中，
多个所述磁性粒子为Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体。
5.根据权利要求1所述的磁性粉末，其中，
多个所述磁性粒子为纯铁、及含铁合金中的至少一种软磁材料。
6.一种复合物，其具备：
权利要求1至3中任一项所述的磁性粉末；及
树脂组合物，含有与缩水甘油基反应的官能团。
7.根据权利要求6所述的复合物，其中，
所述树脂组合物含有选自由环氧树脂、酚醛树脂、双马来酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂及聚酰胺酰亚胺树脂组成的组中的至少一种树脂，
所述树脂的至少一部分具有与所述缩水甘油基反应的所述官能团。
8.根据权利要求7所述的复合物，其中，
所述树脂组合物含有所述环氧树脂及所述酚醛树脂，
所述酚醛树脂的羟基当量相对于所述环氧树脂的环氧当量的比率为1.0以上且1.4以下。
9.根据权利要求7所述的复合物，其中，
所述树脂组合物含有所述环氧树脂、及具有与环氧基反应的官能团的化合物。
10.根据权利要求9所述的复合物，其中，
与所述环氧基反应的所述官能团为氨基。
11.根据权利要求9所述的复合物，其中，
相对于100质量份的所述环氧树脂，具有与所述环氧基反应的所述官能团的所述化合物的质量为1质量份以上且30质量份以下。
12.根据权利要求7所述的复合物，其中，
所述树脂组合物含有所述环氧树脂，
至少一部分环氧树脂为具有萘结构的萘型环氧树脂。
13.根据权利要求12所述的复合物，其中，
所述萘型环氧树脂为3官能环氧树脂及4官能环氧树脂中的至少一种。
14.根据权利要求6所述的复合物，其中，
所述树脂组合物的100℃下的粘度为1Pa·秒以上且50Pa·秒以下，
在100℃下加热30分钟之后的所述树脂组合物的50℃下的粘度表示为Vf，
在100℃下加热30分钟之前的所述树脂组合物的50℃下的粘度表示为Vi，
Vf高于Vi，
所述树脂组合物在25℃下为固体。
15.根据权利要求6所述的复合物，其中，
多个所述磁性粒子的质量的合计表示为Mm，
所述第1硅化合物、所述第2硅化合物及所述树脂组合物的质量合计表示为Mr，
Mm/Mr为94/6以上且99/1以下。
16.根据权利要求6所述的复合物，其中，
多个所述磁性粒子为Sm-Fe-N系磁体及Nd-Fe-B系磁体中的至少一种永久磁体，
并使用于粘结磁体。
17.根据权利要求6所述的复合物，其中，
多个所述磁性粒子为纯铁、及含铁合金中的至少一个软磁材料，
并使用于压粉磁芯。
18.一种粘结磁体用成形体，其具备权利要求16所述的复合物。
19.一种压粉磁芯用成形体，其具备权利要求17所述的复合物。
20.一种粘结磁体，其具备权利要求18所述的成形体。
21.一种压粉磁芯，其具备权利要求19所述的成形体。
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