JP2021040154A - n型酸化物半導体膜形成用塗布液、n型酸化物半導体膜の製造方法、及び電界効果型トランジスタの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 Sc、Y、Ln、B、Al、及びGaの少なくともいずれかである第A元素と、
In、及びTlの少なくともいずれかである第B元素と、
第4族元素、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第14族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有するn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
【選択図】図1
Description
しかし、これらの真空プロセスは、複雑で高価な装置を必要とし、プロセスコストが高いという問題がある。また、ターゲットの組成を均一にすることは困難で、特に微量元素を均一に添加した膜を得ることは困難であった。更には、真空プロセスを使用するため膜中の酸素欠損量を減少させることは困難であり、このことは特性の不安定さに繋がっている。
本発明のn型酸化物半導体膜形成用塗布液は、
Sc、Y、Ln、B、Al、及びGaの少なくともいずれかである第A元素と、
In、及びTlの少なくともいずれかである第B元素と、
第4族元素、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第14族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有することを特徴とする。
本発明のn型酸化物半導体膜形成用塗布液は、第A元素と、第B元素と、第C元素と、溶媒とを少なくとも含有し、更に必要に応じて、その他の成分を含有する。
前記第B元素は本塗布液の主たる構成要素である。
前記第A元素は、前記第B元素に起因する酸素欠損の生成を抑制する。
前記第C元素は、置換ドーピングを実現する。
本発明のn型酸化物半導体膜形成用塗布液における第1の態様は、第A元素と、第B元素と、第C元素と、溶媒とを少なくとも含有し、更に必要に応じて、その他の成分を含有する。
前記第A元素は、Sc、Y、Ln(ランタノイド)、B、Al、及びGaの少なくともいずれかである。これらの元素は、第3族、又は第13族に属する。
前記第B元素は、In、及びTlの少なくともいずれかである。これらの元素は、第13族に属する。
前記第C元素は、第4族元素、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第14族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである。
なお、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液は、その条件、具体的には溶解させる溶媒の種類、組成、濃度によっても、得られるn型酸化物半導体膜の体積抵抗率を制御することが可能である。また、塗布後の熱処理条件、より具体的には、焼成温度、焼成時間、昇温速度、降温速度、焼成中の雰囲気(ガス分率及び圧力)などによっても体積抵抗率を制御することができる。
更に光による原料分解及び反応の促進効果を利用することができる。また、膜を形成した後のアニールによっても体積抵抗率は変化するため、アニール温度や雰囲気を最適化する方法も有効である。
本発明のn型酸化物半導体膜形成用塗布液における第2の態様は、第A元素と、第B元素と、第C元素と、溶媒とを少なくとも含有し、更に必要に応じて、その他の成分を含有する。
前記第A元素は、Zr、Hf、Ce、Si、及びGeの少なくともいずれかである。これらの元素は、第3族、第4族、又は第14族に属する。Ceは第3族に属するが、正4価でも安定である特徴を有する。
前記第B元素は、Ti、Sn、及びPbの少なくともいずれかである。これらの元素は、第4族、又は第14族に属する。
前記第C元素は、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである。
なお、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液は、その条件、具体的には溶解させる溶媒の種類、組成、濃度によっても、得られるn型酸化物半導体膜の体積抵抗率を制御することが可能である。また、塗布後の熱処理条件、より具体的には、焼成温度、焼成時間、昇温速度、降温速度、焼成中の雰囲気(ガス分率及び圧力)などによっても体積抵抗率を制御することができる。
更に光による原料分解及び反応の促進効果を利用することができる。また、膜を形成した後のアニールによっても体積抵抗率は変化するため、アニール温度や雰囲気を最適化する方法も有効である。
前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液は、例えば、前記第A元素を含有する第A元素含有化合物と、前記第B元素を含有する第B元素含有化合物と、前記第C元素を含有する第C元素含有化合物とが、前記溶媒に溶解されてなる。
前記第A元素含有化合物としては、例えば、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、金属錯体類などが挙げられる。
前記第B元素含有化合物としては、例えば、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、金属錯体類などが挙げられる。
前記第C元素含有化合物としては、例えば、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、金属錯体類などが挙げられる。
インジウム(In)は、前記第1の態様においては、前記第B元素に属する。
前記インジウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第B元素含有化合物に属する。
前記インジウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機インジウム化合物、無機インジウム化合物などが挙げられる。
前記有機インジウム化合物としては、インジウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記インジウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記置換基としては、例えば、ハロゲン、テトラヒドロフリル基などが挙げられる。
前記有機インジウム化合物としては、例えば、トリエトキシインジウム、2−エチルヘキサン酸インジウム、インジウムアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機インジウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸インジウム、ハロゲン化インジウム、水酸化インジウム、シアン化インジウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸インジウムとしては、例えば、硝酸インジウム、硫酸インジウム、炭酸インジウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化インジウムとしては、例えば、フッ化インジウム、塩化インジウム、臭化インジウム、沃化インジウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸インジウム、ハロゲン化インジウムが好ましく、硝酸インジウム、塩化インジウムがより好ましい。
タリウム(Tl)は、前記第1の態様においては、前記第B元素に属する。
前記タリウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第B元素含有化合物に属する。
前記タリウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機タリウム化合物、無機タリウム化合物などが挙げられる。
前記有機タリウム化合物としては、タリウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記タリウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記無機タリウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸タリウム、ハロゲン化タリウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸タリウムとしては、例えば、硝酸タリウム、硫酸タリウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化タリウムとしては、例えば、フッ化タリウム、塩化タリウム、臭化タリウム、沃化タリウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸タリウム、ハロゲン化タリウム、カルボン酸化タリウムが好ましく、硝酸タリウム、塩化タリウム、ギ酸タリウム、2−エチルヘキサン酸タリウムがより好ましい。
スカンジウム(Sc)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
前記スカンジウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記スカンジウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機スカンジウム化合物、無機スカンジウム化合物などが挙げられる。
前記有機スカンジウム化合物としては、スカンジウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記スカンジウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記無機スカンジウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸スカンジウム、ハロゲン化スカンジウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸スカンジウムとしては、例えば、硝酸スカンジウム、炭酸スカンジウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化スカンジウムとしては、フッ化スカンジウム、塩化スカンジウム、臭化スカンジウム、沃化スカンジウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸スカンジウム、ハロゲン化スカンジウムが好ましく、硝酸スカンジウム、塩化スカンジウムがより好ましい。
イットリウム(Y)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
前記イットリウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記イットリウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機イットリウム化合物、無機イットリウム化合物などが挙げられる。
前記有機イットリウム化合物としては、イットリウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記イットリウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記無機イットリウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸イットリウム、ハロゲン化イットリウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸イットリウムとしては、例えば、硝酸イットリウム、硫酸イットリウム、炭酸イットリウム、燐酸イットリウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化ストロンチウムとしては、例えば、フッ化イットリウム、塩化イットリウム、臭化イットリウム、沃化イットリウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸イットリウム、ハロゲン化イットリウムが好ましく、硝酸イットリウム、塩化イットリウムがより好ましい。
ランタノイド(Ln)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
前記ランタノイド含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記ランタノイド含有化合物を代表して、その一例であるランタン含有化合物、セリウム含有化合物、ルテチウム含有化合物を説明する。
ランタン(La)は、ランタノイド(Ln)の一例である。
ランタン(La)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
前記ランタン含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記ランタン含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機ランタン化合物、無機ランタン化合物などが挙げられる。
前記有機ランタン化合物としては、ランタンと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記ランタンと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機ランタン化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸ランタン、ランタンイソプロポキシド、ランタンアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機ランタン化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸ランタン、ハロゲン化ランタンなどが挙げられる。
前記オキソ酸ランタンとしては、例えば、硝酸ランタン、硫酸ランタン、炭酸ランタン、燐酸ランタンなどが挙げられる。
前記ハロゲン化ランタンとしては、例えば、フッ化ランタン、塩化ランタン、臭化ランタン、沃化ランタンなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸ランタン、ハロゲン化ランタンが好ましく、硝酸ランタン、塩化ランタンがより好ましい。
セリウム(Ce)は、ランタノイド(Ln)の一例である。
セリウム(Ce)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
セリウム(Ce)は、前記第2の態様においては、前記第A元素に属する。
前記セリウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記セリウム含有化合物は、前記第2の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記セリウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機セリウム化合物、無機セリウム化合物などが挙げられる。
前記有機セリウム化合物としては、セリウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記セリウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機セリウム化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸セリウム、セリウムイソプロポキシド、セリウムアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機セリウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸セリウム、ハロゲン化セリウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸セリウムとしては、例えば、硝酸セリウム、硫酸セリウム、炭酸セリウム、シュウ酸セリウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化セリウムとしては、例えば、フッ化セリウム、塩化セリウム、臭化セリウム、沃化セリウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸セリウム、ハロゲン化セリウムが好ましく、硝酸セリウム、塩化セリウムがより好ましい。
ルテチウム(Lu)は、ランタノイド(Ln)の一例である。
ルテチウム(Lu)は、前記第1の態様においては、前記第A元素に属する。
前記ルテチウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記ルテチウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機ルテチウム化合物、無機ルテチウム化合物などが挙げられる。
前記有機ルテチウム化合物としては、ルテチウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記ルテチウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機ルテチウム化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸ルテチウム、ルテチウムイソプロポキシド、ルテチウムアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機ルテチウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸ルテチウム、ハロゲン化ルテチウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸ルテチウムとしては、例えば、硝酸ルテチウム、硫酸ルテチウム、炭酸ルテチウム、シュウ酸ルテチウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化ルテチウムとしては、例えば、フッ化ルテチウム、塩化ルテチウム、臭化ルテチウム、沃化ルテチウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸ルテチウム、ハロゲン化ルテチウムが好ましく、硝酸ルテチウム、塩化ルテチウムがより好ましい。
チタン(Ti)は、前記第1の態様においては、前記第C元素に属する。
チタン(Ti)は、前記第2の態様においては、前記第B元素に属する。
前記チタン含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第C元素含有化合物に属する。
前記チタン含有化合物は、前記第2の態様においては、前記第B元素含有化合物に属する。
前記チタン含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機チタン化合物、無機チタン化合物などが挙げられる。
前記有機チタン化合物としては、チタンと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記チタンと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機チタン化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸チタン、チタンイソプロポキシド、チタンアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機チタン化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸チタン、ハロゲン化チタンなどが挙げられる。
前記オキソ酸チタンとしては、例えば、硫酸チタン、硫酸酸化チタンなどが挙げられる。
前記ハロゲン化チタンとしては、例えば、フッ化チタン、塩化チタン、臭化チタン、沃化チタンなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸チタン、ハロゲン化チタンが好ましく、硫酸チタン、塩化チタンがより好ましい。
ジルコニウム(Zr)は、前記第1の態様においては、前記第C元素に属する。
ジルコニウム(Zr)は、前記第2の態様においては、前記第A元素に属する。
前記ジルコニウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第C元素含有化合物に属する。
前記ジルコニウム含有化合物は、前記第2の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記ジルコニウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機ジルコニウム化合物、無機ジルコニウム化合物などが挙げられる。
前記有機ジルコニウム化合物としては、ジルコニウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記ジルコニウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機ジルコニウム化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸ジルコニウム、ジルコニウムイソプロポキシド、ジルコニウムアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機ジルコニウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸ジルコニウム、ハロゲン化ジルコニウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸ジルコニウムとしては、例えば、硝酸酸化ジルコニウム、硫酸ジルコニウム、炭酸ジルコニウム、水酸化ジルコニウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化ジルコニウムとしては、例えば、フッ化ジルコニウム、塩化ジルコニウム、臭化ジルコニウム、沃化ジルコニウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸ジルコニウム、ハロゲン化ジルコニウムが好ましく、硝酸酸化ジルコニウム、塩化ジルコニウムがより好ましい。
ハフニウム(Hf)は、前記第1の態様においては、前記第C元素に属する。
ハフニウム(Hf)は、前記第2の態様においては、前記第A元素に属する。
前記ハフニウム含有化合物は、前記第1の態様においては、前記第C元素含有化合物に属する。
前記ハフニウム含有化合物は、前記第2の態様においては、前記第A元素含有化合物に属する。
前記ハフニウム含有化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機ハフニウム化合物、無機ハフニウム化合物などが挙げられる。
前記有機ハフニウム化合物としては、ハフニウムと、有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記ハフニウムと前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記有機ハフニウム化合物としては、例えば、2−エチルヘキサン酸ハフニウム、ハフニウムブトキシド、ハフニウムアセチルアセトナートなどが挙げられる。
前記無機ハフニウム化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、オキソ酸ハフニウム、ハロゲン化ハフニウムなどが挙げられる。
前記オキソ酸ハフニウムとしては、例えば、硫酸ハフニウムなどが挙げられる。
前記ハロゲン化ハフニウムとしては、例えば、フッ化ハフニウム、塩化ハフニウム、臭化ハフニウム、沃化ハフニウムなどが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸ハフニウム、ハロゲン化ハフニウムが好ましく、硫酸ハフニウム、塩化ハフニウムがより好ましい。
前記第1の態様における前記第C元素含有化合物としては、第4族元素含有化合物、第5族元素含有化合物、第6族元素含有化合物、第7族元素含有化合物、第8族元素含有化合物、第9族元素含化合物、第10族元素含有化合物、第14族元素含有化合物、第15族元素含有化合物、第16族元素含有化合物が挙げられる。
前記第2の態様における前記第C元素含有化合物としては、第5族元素含有化合物、第6族元素含有化合物、第7族元素含有化合物、第8族元素含有化合物、第9族元素含化合物、第10族元素含有化合物、第15族元素含有化合物、第16族元素含有化合物が挙げられる。
前記第4族元素としては、例えば、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどが挙げられる。
前記第5族元素としては、例えば、バナジウム、ニオブ、タンタル、などが挙げられる。
前記第6族元素としては、例えば、クロム、モリブデン、タングステンなどが挙げられる。
前記第7族元素としては、例えば、マンガン、レニウムなどが挙げられる。
前記第8族元素としては、例えば、鉄、ルテニウム、オスミウムなどが挙げられる。
前記第9族元素としては、例えば、コバルト、ロジウム、イリジウムなどが挙げられる。
前記第10族元素としては、例えば、ニッケル、パラジウム、白金などが挙げられる。
前記第14族元素としては、例えば、シリコン、ゲルマニウム、スズ、鉛などが挙げられる。
前記第14族元素含有化合物には、第14族元素が正2価と正4価のものが存在するが、n型酸化物半導体膜形成用塗布液の原料としてはどちらでも構わない。焼成後の半導体膜中に於いて第14族元素が正4価になるように、焼成条件を適宜選択することが好ましい。
前記第15族元素としては、例えば、アンチモン、ビスマスなどが挙げられる。
前記第15族元素含有化合物には、第15族元素が正3価と正5価のものが存在するが、n型酸化物半導体膜形成用塗布液の原料としてはどちらでも構わない。焼成後の半導体膜中に於いて第15族元素が正5価になるように、焼成条件を適宜選択することが好ましい。
前記第16族元素としては、例えば、セレン、テルルなどが挙げられる。
前記第16族元素含有化合物には、第16族元素が正4価と正6価のものが存在するが、n型酸化物半導体膜形成用塗布液の原料としてはどちらでも構わない。焼成後の半導体膜中に於いて第16族元素が正6価になるように、焼成条件を適宜選択することが好ましい。
前記第C元素含有化合物における前記有機金属化合物としては、例えば、前記金属と有機基とを有する化合物であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記金属と前記有機基とは、例えば、イオン結合、共有結合、又は配位結合で結合している。
前記第C元素含有化合物における前記無機金属化合物としては、例えば、オキソ酸塩、ハロゲン化物、水酸化物、酸化物、オキシハロゲン化物、シアン化物などが挙げられる。
前記オキソ酸塩としては、例えば、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩などが挙げられる。
前記ハロゲン化物としては、例えば、フッ化物、塩化物、臭化物、沃化物などが挙げられる。
これらの中でも、各種溶媒に対する溶解度が高い点で、オキソ酸塩、ハロゲン化物が好ましく、硝酸塩、塩化物がより好ましい。
0.02≦〔NA/NB〕≦0.2 式(1)
ここで、前記第A元素の原子、及び前記第B元素の原子は、イオン状態であってもよい。
0.0001≦〔NC/NB〕≦0.05 式(2)
ここで、前記第B元素の原子、及び前記第C元素の原子は、イオン状態であってもよい。
前記活性層に用いる酸化物半導体膜の体積抵抗率が低い場合には、ゲート電圧制御によるオフ状態でIds(ドレイン・ソース間電流)を小さくすることが困難になることがある。そのため、酸化物半導体膜の体積抵抗率としては、10−1Ωcm以上がより好ましい。
前記第2の態様では、前記n型酸化物半導体膜中の4価の被置換カチオンをより価数の大きい置換カチオンで置換することにより効率よくキャリアを生成することができるため、焼成プロセスで酸素欠損を増加させキャリアを生成させる必要がなくなりプロセス温度を低くすることができる。
前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液から形成される酸化物半導体膜の体積抵抗率の制御方法としては、前記式(1)及び前記式(2)の範囲を満たすことが最も有効であり、これにより、TFTの活性層として有効な酸化物半導体膜を得ることができる。
前記溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、有機溶媒が好ましい。
前記有機溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、有機酸、有機酸エステル、芳香族化合物、ジオール、グリコールエーテル、非プロトン性極性溶媒、環状エーテル、アルコール、及びアミノアルコールの少なくともいずれかが好ましい。
前記有機酸としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、酢酸、乳酸、プロピオン酸、オクチル酸、ネオデカン酸及びそれらの誘導体などが好ましい。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記有機酸エステルとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、酢酸エチル、酢酸プロピル、乳酸メチル、プロピオン酸プロピル、及びそれらの誘導体などが好ましい。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記芳香族化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、トルエン、キシレン、メシチレン、及びそれらの誘導体などが好ましい。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記非プロトン性極性溶媒は、原料化合物をよく溶解し、かつ溶解後の安定性が高いため、前記非プロトン性極性溶媒を前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液に用いることにより、均一性が高く、欠陥の少ないn型酸化物半導体膜を得ることができる。
前記非プロトン性極性溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、イソホロン、炭酸プロピレン、テトラヒドロフラン、ジヒドロフラン−2(3H)−オン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、1,3−ジメチル−2−イミダゾリジノン、及びそれらの誘導体などが好ましい。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記グリコールエーテルは、前記第A元素含有化合物、前記第B元素含有化合物、及び前記第C元素含有化合物をよく溶解し、かつ溶解後の安定性が高いため、前記グリコールエーテルを前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液に用いることにより、均一性が高く、欠陥の少ないn型酸化物半導体膜を得ることができる。
前記アルキレングリコールモノアルキルエーテルとしては、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコール1−モノメチルエーテル、及びプロピレングリコール1−モノブチルエーテルの少なくともいずれかが好ましい。これらのアルキレングリコールモノアルキルエーテルは、沸点が120℃〜180℃程度で、比較的低い焼成温度と短い焼成時間を可能にする。また、焼成後に炭素及び有機物などの不純物が少ない酸化物半導体膜が得られる。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記グリコールエーテルは、ジオールと併用して用いることが好ましい。前記グリコールエーテルは、通常、粘度が1.3cp〜3.5cp程度と低粘度であることから、高粘度のジオールと混合することで、容易に前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液の粘度を調整することができる。
これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
炭素数2〜6のジオールは、沸点が180℃から250℃程度であることから、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布した後の焼成時に揮発し、n型酸化物半導体膜中に残りにくい。また、粘度が10cp〜110cp程度であることから、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を例えばインクジェット法で塗布する場合に、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液が基板などに着弾する際の広がりを抑える効果がある。また、スピンコート法やダイコート法で塗布する場合には、塗布液の粘度を調整することにより膜厚の制御が容易になる。
前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液の作製方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、金属塩ジオール溶液と金属塩グリコールエーテル溶液とをそれぞれ作製し、それらを所望の割合で混合する方法などが挙げられる。
本発明のn型酸化物半導体膜の一態様は、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を被塗物に塗布し、乾燥させた後に焼成を行って得られる。
本発明のn型酸化物半導体膜の一態様は、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液の焼成物である。
前記n型酸化物半導体膜は、例えば、以下の本発明のn型酸化物半導体膜の製造方法によって得られる。
本発明のn型酸化物半導体膜の製造方法では、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を被塗物に塗布し、乾燥させた後に焼成を行う。
前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液として、前記式(1)及び前記式(2)の少なくともいずれかを満たす(好ましくは前記式(1)及び前記式(2)を満たす)n型酸化物半導体膜形成用塗布液を用いた場合には、電界効果型トランジスタの活性層に特に適したn型酸化物半導体膜が得られる。
また、前記n型酸化物半導体膜を電界効果型トランジスタの活性層に用いる場合には、前記被塗物としては、例えば、基材、ゲート絶縁層などが挙げられる。前記基材の形状、構造、及び大きさとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記基材の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ガラス基材、プラスチック基材などが挙げられる。
前記焼成の雰囲気としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、酸素中や空気中など酸素を含む雰囲気が好ましい。これにより、金属元素の化合物や溶媒中に含まれる有機物や陰イオンを酸化、ガス化するなどして、膜中より除去することができる。また、膜中の酸素欠損を低減し膜質を向上させることによって、前記第C元素の導入によるドーピング効率を向上させることができる。また、これによって、キャリア濃度の制御性を向上させることができる。
前記焼成の時間としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
本発明の電界効果型トランジスタは、ゲート電極と、ソース電極と、ドレイン電極と、活性層と、ゲート絶縁層とを少なくとも有し、更に必要に応じて、その他の部材を有する。
前記ゲート電極としては、ゲート電圧を印加するための電極であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記ゲート電極の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、白金、パラジウム、金、銀、銅、亜鉛、アルミニウム、ニッケル、クロム、タンタル、モリブデン、チタン等の金属、これらの合金、これら金属の混合物などが挙げられる。また、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化ガリウム、酸化ニオブ等の導電性酸化物、これらの複合化合物、これらの混合物などが挙げられる。
前記ゲート電極の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、40nm〜2μmが好ましく、70nm〜1μmがより好ましい。
前記ゲート絶縁層としては、前記ゲート電極と前記活性層との間に形成された絶縁層であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記ゲート絶縁層の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、無機絶縁材料、有機絶縁材料などが挙げられる。
前記無機絶縁材料としては、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタン、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化ハフニウム、酸化ジルコニウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、これらの混合物などが挙げられる。
前記有機絶縁材料としては、例えば、ポリイミド、ポリアミド、ポリアクリレート、ポリビニルアルコール、ノボラック樹脂などが挙げられる。
前記ゲート絶縁層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、30nm〜3μmが好ましく、100nm〜1μmがより好ましい。
前記ソース電極、及び前記ドレイン電極としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記ソース電極、及び前記ドレイン電極の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記ゲート電極の説明において記載した材質と同じ材質が挙げられる。
前記ソース電極、及び前記ドレイン電極の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、40nm〜2μmが好ましく、70nm〜1μmがより好ましい。
前記活性層は、一態様では、前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に形成されたn型酸化物半導体膜からなる活性層であり、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布して形成されるn型酸化物半導体膜からなる。
また、前記活性層は、他の一態様では、前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に形成されたn型酸化物半導体膜からなる活性層であり、本発明の前記n型酸化物半導体膜である。
前記活性層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、1nm〜200nmが好ましく、5nm〜100nmがより好ましい。
なお、図1〜図4中、1は基材、2はゲート電極、3はゲート絶縁層、4はソース電極、5はドレイン電極、6は活性層をそれぞれ表す。
本発明の電界効果型トランジスタの製造方法(第1の製造方法)は、
基材上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程と、
前記ゲート電極上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記ゲート絶縁層上に、n型酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程とを含む。
基材上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記基材上に、n型酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程と、
前記活性層上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程とを含む。
前記第1の製造方法について説明する。
前記基材の形状、構造、及び大きさとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記基材としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ガラス基材、プラスチック基材などが挙げられる。
前記ガラス基材の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、無アルカリガラス、シリカガラスなどが挙げられる。
前記プラスチック基材の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリカーボネート(PC)、ポリイミド(PI)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)などが挙げられる。
なお、前記基材としては、表面の清浄化及び密着性向上の点で、酸素プラズマ、UVオゾン、UV照射洗浄などの前処理が行われることが好ましい。
前記ゲート電極形成工程としては、前記基材上にゲート電極を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、(i)スパッタ法、ディップコーティング法等による成膜後、フォトリソグラフィーによってパターニングする工程、(ii)インクジェット、ナノインプリント、グラビア等の印刷プロセスによって、所望の形状を直接成膜する工程などが挙げられる。
前記ゲート絶縁層形成工程としては、前記ゲート電極上にゲート絶縁層を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、(i)スパッタ法、ディップコーティング法等による成膜後、フォトリソグラフィーによってパターニングする工程、(ii)インクジェット、ナノインプリント、グラビア等の印刷プロセスによって、所望の形状を直接成膜する工程などが挙げられる。
前記ソース電極及びドレイン電極形成工程としては、前記ゲート絶縁層上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、(i)スパッタ法、ディップコーティング法等による成膜後、フォトリソグラフィーによってパターニングする工程、(ii)インクジェット、ナノインプリント、グラビア等の印刷プロセスによって、所望の形状を直接成膜する工程などが挙げられる。
前記活性層形成工程としては、前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記ゲート絶縁層上に、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布してn型酸化物半導体からなる活性層を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記塗布の方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、スクリーン印刷法、ロールコート法、ディップコート法、スピンコート法、ダイコート法、インクジェット法、ナノインプリント法などが挙げられる。これらの中でも、電界効果型トランジスタの製造において、設計上のチャネル幅(言い換えれば所望の活性層の形状)が得られる点で、付着させる塗布液の量を制御できるインクジェット法、ナノインプリント法が好ましい。スピンコート法及びダイコート法は既存のフォトリソグラフィー技術と組み合わせることが容易である点で好ましい。
前記乾燥は、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液中の揮発成分を除去できる条件であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。なお、前記乾燥において、揮発成分を完全に除去する必要はなく、焼成を阻害しない程度に揮発成分を除去できればよい。
前記焼成の温度としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、150℃〜600℃が好ましい。
前記第1の製造方法において、前記ソース電極及びドレイン電極形成工程の後に前記活性層形成工程を行うと、ボトムゲート/ボトムコンタクト型の電界効果型トランジスタを製造することができる。
前記第1の製造方法において、前記活性層形成工程の後に前記ソース電極及びドレイン電極形成工程を行うと、ボトムゲート/トップコンタクト型の電界効果型トランジスタを製造することができる。
初めに、ガラス基板等からなる基材1上に、スパッタ法等によりアルミニウム等からなる導電体膜を形成し、形成した導電体膜をフォトリソグラフィーによりパターニングすることによりゲート電極2を形成する(図5A)。
次いで、前記ゲート電極2を覆うように前記ゲート電極2及び前記基材1上にスパッタ法等によりSiO2等からなるゲート絶縁層3を形成する(図5B)。
次いで、前記ゲート絶縁層3上にスパッタ法等によりITO等からなる導電体膜を形成し、形成した導電体膜をエッチングによりパターニングすることによりソース電極4及びドレイン電極5を形成する(図5C)。
次いで、前記ソース電極4及び前記ドレイン電極5の間に形成されるチャネル領域を覆うように、前記ゲート絶縁層3上にインクジェット法などにより前記酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布し、熱処理を行い酸化物半導体からなる活性層6を形成する(図5D)。
以上により、電界効果型トランジスタが製造される。
前記第2の製造方法について説明する。
前記基材としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記第1の製造方法において例示した基材と同じ基材が挙げられる。
前記ソース電極及びドレイン電極形成工程としては、前記基材上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記第1の製造方法の前記ソース電極及びドレイン電極形成工程において例示した工程と同様の工程が挙げられる。
前記活性層形成工程としては、前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記基材上に、本発明の前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布してn型酸化物半導体からなる活性層を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布してn型酸化物半導体を形成する方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記第1の製造方法の前記活性層形成工程において例示した方法と同様の方法が挙げられる。
前記ゲート絶縁層形成工程としては、前記活性層上にゲート絶縁層を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記第1の製造方法の前記ゲート絶縁層形成工程において例示した工程と同様の工程が挙げられる。
前記ゲート電極形成工程としては、前記ゲート絶縁層上にゲート電極を形成する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記第1の製造方法の前記ゲート電極形成工程において例示した工程と同様の工程が挙げられる。
前記第2の製造方法において、前記ソース電極及びドレイン電極形成工程の後に前記活性層形成工程を行うと、トップゲート/ボトムコンタクト型の電界効果型トランジスタを製造することができる。
前記第2の製造方法において、前記活性層形成工程の後に前記ソース電極及びドレイン電極形成工程を行うと、トップゲート/トップコンタクト型の電界効果型トランジスタを製造することができる。
本発明の半導体素子の一態様は、本発明の前記n型酸化物半導体膜を有する。
本発明の半導体素子の他の一態様は、本発明の前記n型酸化物半導体膜を活性層に有する。
前記活性層としては、本発明の前記n型酸化物半導体膜を有する限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記n型酸化物半導体膜自体が活性層であってもよい。
前記ダイオードとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、第一の電極と、第二の電極と、前記第一の電極と前記第二の電極の間に形成された前記活性層とを有するダイオードなどが挙げられる。このようなダイオードとしては、例えば、pn接合ダイオード、PINフォトダイオードなどが挙げられる。
前記pn接合ダイオードは、前記活性層を少なくとも有し、更に必要に応じて、アノード(陽極)、カソード(陰極)などのその他の部材を有する。
前記活性層は、p型半導体層と、n型半導体層とを少なくとも有し、更に必要に応じて、その他の部材を有する。
前記p型半導体層と前記n型半導体層とは、接している。
前記p型半導体層の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記p型半導体層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、50nm〜2,000nmが好ましい。
前記n型半導体層は、本発明の前記n型酸化物半導体膜である。
前記n型半導体層の平均厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、50nm〜2,000nmが好ましい。
前記アノードは、前記p型半導体層に接している。
前記アノードの材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、Mo、Al、Au、Ag、Cu等の金属乃至これらの合金、酸化インジウムスズ(ITO)、アンチモンドープ酸化スズ(ATO)等の透明導電性酸化物、ポリエチレンジオキシチオフェン(PEDOT)、ポリアニリン(PANI)等の有機導電体などが挙げられる。
前記カソードの材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記アノードの説明において記載した材質と同じ材質などが挙げられる。
<n型酸化物半導体膜形成用塗布液の作製>
2−エチルヘキサン酸イットリウムトルエン溶液(Y:8質量%)と2−エチルヘキサン酸インジウムトルエン溶液(In:5質量%)とチタンn−ブトキシドとを用意し、金属元素が各々5mmol、99.8mmol、0.2mmolとなるように秤量し、ビーカーにメシチレン800mLとを加え、室温で混合して溶解させ、n型酸化物半導体膜形成用塗布液を作製した。
表1に示す原料組成で、実施例1−1と同様の方法で、実施例1−2〜1−12のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を作製した。
Y(C8H15O2)3 : 2−エチルヘキサン酸イットリウム
Sc(NO3)3・5H2O : 硝酸スカンジウム五水和物
Ce(C8H15O2)3 : 2−エチルヘキサン酸セリウム
CeCl3・7H2O : 塩化セリウム七水和物
Lu(NO3)3・6H2O : 硝酸ルテチウム六水和物
Al(NO3)3・9H2O : 硝酸アルミニウム九水和物
B(OH)3 : ホウ酸
Ga(NO3)3・8H2O : 硝酸ガリウム八水和物
Y(NO3)3・6H2O : 硝酸イットリウム六水和物
La(NO3)3・6H2O : 硝酸ランタン六水和物
LaCl3・7H2O : 塩化ランタン七水和物
Gd(NO3)3・6H2O : 硝酸ガドリニウム六水和物
In(C8H15O2)3 : 2−エチルヘキサン酸インジウム
TlCl3・4H2O : 塩化タリウム四水和物
Tl(C8H15O2) : 2−エチルヘキサン酸タリウム(I)
Tl(NO3)3・3H2O : 硝酸タリウム三水和物
InCl3・4H2O : 塩化インジウム四水和物
In(NO3)3・3H2O : 硝酸インジウム三水和物
HCOOTl : ギ酸タリウム
Tl(NO3)3・3H2O : 硝酸タリウム三水和物
Ti(OBu)4 : チタンテトラブトキシド
ZrCl4 : 塩化ジルコニウム
Nb(C8H15O2)4 : 2−エチルヘキサン酸ニオブ
MoO2(C5H7O2)2 : ビス(アセチルアセトナト)酸化モリブデン(VI)
W(CO)6 : タングステンヘキサカルボニル
Re2O7 : 酸化レニウム
OsO4 : 酸化オスミウム
IrCl4 : 塩化イリジウム
PtCl4 : 塩化白金
SnCl2 : 塩化スズ
SbCl3 : 塩化アンチモン
TeCl4 : 塩化テルル
PGME : プロピレングリコールモノメチルエーテル
EGME : エチレングリコールモノメチルエーテル
GBL : γ−ブチロラクトン
DMF : N,N−ジメチルホルムアミド
EG : エチレングリコール
PG : 1,2−プロピレングリコール
BG : 1,3−ブチレングリコール
THF : テトラヒドロフラン
IPA : イソプロパノール
MeOH : メタノール
BuOH : 1−ブタノール
表2に示す原料組成で、実施例1−1〜1−12と同様の方法で、比較例1−1〜1−6の塗布液を作製した。
UVオゾン洗浄済みの200nm厚熱酸化膜付きSi基板上に、インクジェット装置で表1中の塗布液1−6を吐出し、微細形状パターンを印刷した。吐出は良好であった。その基板を120℃に加熱したホットプレート上で10分間乾燥させた後、大気雰囲気中400℃で1時間焼成して、図6に示すような所望のパターンのn型酸化物半導体膜を得た。
実施例1−13と同様の方法で、表1中の塗布液1−2(実施例1−14)、塗布液1−4(実施例1−15)、塗布液1−5(実施例1−16)、塗布液1−9(実施例1−17)、及び塗布液1−11(実施例1−18)をそれぞれ、吐出・乾燥・焼成し、同様の所望のパターンのn型酸化物半導体膜を得た。何れも実施例1−13と同様に良好な吐出特性を示した。
UVオゾン洗浄済みの無アルカリガラス基板上に、スピンコーティング装置で表1中の塗布液1−10を印刷した。製膜性は良好であった。その基板を大気雰囲気中120℃、1時間オーブンで乾燥させた後、大気雰囲気中400℃で1時間焼成してn型酸化物半導体膜を得た。表3に示すように、基板面内9箇所の平均膜厚は30.70±0.52nmと均一な膜が得られた。40mm×40mmの範囲を10mm×10mmの区画に格子状に16等分した際の9つの格子点を測定箇所とした。
実施例1−19と同様の方法で、表1中の塗布液1−1(実施例1−20)、塗布液1−3(実施例1−21)、塗布液1−7(実施例1−22)、塗布液1−8(実施例1−23)、及び塗布液1−12(実施例1−24)をそれぞれ、印刷・乾燥・焼成し、n型酸化物半導体膜を得た。何れも実施例1−19と同様に良好な製膜性を示した。
<電界効果型トランジスタの作製>
−ゲート電極の形成−
無アルカリガラス基板を、中性洗剤、純水、及びイソプロピルアルコールを用いて超音波洗浄した。この基板を乾燥後、さらにUV−オゾン処理を90℃で10分間行った。前記無アルカリガラス基板にDCマグネトロンスパッタリング法でMoを100nm成膜し、フォトリソグラフィー法によりパターニングし、ゲート電極を形成した。
次に、前記ゲート電極及び前記無アルカリガラス基板上に、RFマグネトロンスパッタリング法でSiO2を300nm成膜してゲート絶縁層とした。
次に、前記ゲート絶縁層上にDCマグネトロンスパッタリング法でITOを100nm成膜し、フォトリソグラフィー法によりパターニングし、ソース電極、及びドレイン電極を形成した。このとき、ソース及びドレイン電極長で規定されるチャネル幅は30μm、ソース−ドレイン電極間隔で規定されるチャネル長は10μmとした。
形成した前記ソース電極及び前記ドレイン電極の間のチャネルに各々塗布液1−2(実施例1−25)、塗布液1−4(実施例1−26)、塗布液1−5(実施例1−27)、塗布液1−6(実施例1−28)、塗布液1−9(実施例1−29)、及び塗布液1−11(実施例1−30)をインクジェット装置で塗布した。
その基板を120℃に加熱したホットプレート上で10分間乾燥させた後、大気雰囲気中450℃で1時間焼成し、更に大気雰囲気中で300℃で1時間アニールし、活性層を得た。得られた活性層のチャネル部の平均厚みは約10nmであった。
以上により、電界効果型トランジスタを作製した。
実施例1−25〜1−30と同様の方法で電界効果型トランジスタを作製した。但し、活性層の形成において塗布液は表2中の塗布液1−21(比較例1−7)、塗布液1−22(比較例1−8)、塗布液1−23(比較例1−9)をそれぞれ、使用した。
<電界効果型トランジスタの作製>
実施例1−25〜1−30と同様の方法で無アルカリガラス基板上にゲート電極及びゲート絶縁膜を形成した。
形成した前記ソース電極及び前記ドレイン電極の間のチャネルに各々塗布液1−1(実施例1−31)、塗布液1−3(実施例1−32)、塗布液1−7(実施例1−33)、塗布液1−8(実施例1−34)、塗布液1−10(実施例1−35)、及び塗布液1−12(実施例1−36)をスピンコーターで塗布した。大気雰囲気中120℃、1時間オーブンで乾燥させた後、大気雰囲気中400℃で1時間焼成してn型酸化物半導体膜を得た。更にフォトリソグラフィーによって所定の形状の活性層を得た。
次に、にDCマグネトロンスパッタリング法でアルミ合金を100nm成膜し、フォトリソグラフィー法によりパターニングし、ソース電極、及びドレイン電極を形成した。このとき、ソース及びドレイン電極長で規定されるチャネル幅は30μm、ソース−ドレイン電極間隔で規定されるチャネル長は10μmとした。更に大気雰囲気中で300℃で1時間アニールした。
以上により、電界効果型トランジスタを作製した。
実施例1−31〜1−36と同様の方法で電界効果型トランジスタを作製した。但し、活性層の形成において塗布液は表2中の塗布液1−24(比較例1−10)、塗布液1−25(比較例1−11)、塗布液1−26(比較例1−12)をそれぞれ、使用した。
−体積抵抗率−
得られた電界効果型トランジスタについて、半導体パラメータ・アナライザ装置(アジレントテクノロジー社製、半導体パラメータ・アナライザB1500A)を用いて0V〜±20Vの電圧をソース・ドレイン間に印加したときの電流を2端子法で測定し、活性層の体積抵抗率を測定した。結果を表4、及び表5に示す。
得られた電界効果型トランジスタについて、半導体パラメータ・アナライザ装置(アジレントテクノロジー社製、半導体パラメータ・アナライザB1500A)を用いてソース・ドレイン電圧Vdsを10Vとした時のゲート電圧Vgsとソース・ドレイン間電流Idsとの関係を求めた。実施例1−28の結果を図7のグラフに示す。図7から良好なトランジスタ特性が得られていることが確認できる。なお、図7において、「E」は「10のべき乗」を表す。例えば、「1E−04」は、「0.0001」である。表4、表5等においても同様である。
キャリア移動度は、飽和領域において算出した。また、on/off比を求めた。なお、on/off比において、on値は、Vgs=20VにおけるIds値である。結果を表4、及び表5に示す。
〔NA/NB〕が前記式(1)を満たし、かつ〔NC/NB〕が前記式(2)を満たす場合、活性層の体積抵抗率が電界効果型トランジスタの活性層に求められる体積抵抗率に非常に適しており、キャリア移動度が非常に高く、かつon/off比が非常に大きく、非常に良好なトランジスタ特性を示した。
<n型酸化物半導体膜形成用塗布液の作製>
塩化ジルコニウムと、チタンジイソプロポキシドビス(アセチルアセトナート)イソプロパノール溶液(Ti:10質量%)と、ビス(アセチルアセトナト)酸化モリブデン(VI)とを用意し、金属元素が各々3mmol、99.95mmol、0.05mmolとなるように秤量し、ビーカーにエチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル440mLと1,3−ブチレングリコール440mLとを加え、室温で混合して溶解させ、n型酸化物半導体膜形成用塗布液を作製した。
表6に示す原料組成で、実施例2−1と同様の方法で、実施例2−2〜2−10のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を作製した。
ZrCl4 : 塩化ジルコニウム
HfCl4 : 塩化ハフニウム
Ce(NO3)3・6H2O : 硝酸セリウム六水和物
C6H19NSi2 : ヘキサメチルジシラザン
(CH3)2GeCl2 : 二塩化ジメチルゲルマニウム
ZrO(C8H15O2)2 : ビス(2−エチルヘキサン酸)酸化ジルコニウム(IV)・ミネラルスピリット溶液(Zr:12%)
C18H32HfO6 : HAFNIUM DI−n−BUTOXIDE (BIS−2,4−PENTANEDIONATE), 50% in toluene/n−butanol
Ce(C8H15O2)3 : 2−エチルヘキサン酸セリウム
C16H36Ge : テトラブチルゲルマン
Ti(acac)2OiPr2 : Titanium diisopropoxide bis(acetylacetonate)
TiCl4・2THF : 塩化チタン(IV)テトラヒドロフラン錯体
SnCl2 : 塩化スズ
Pb(NO3)2 : 硝酸鉛
Pb(CH3COO)2・3H2O : 酢酸鉛三水和物
Ti(OBu)4 : チタンテトラブトキシド
C10H14O5Ti : ビス(2,4−ペンタンジオナト)チタン(IV)オキシド
Sn(C8H15O2)2 : 2−エチルヘキサン酸スズ
[CH3COCHCOCH3]2Sn(C4H9)2 : Dibutyltin bis(acetylacetonate)
Pb(C8H15O2)2 : 2−エチルヘキサン酸鉛
MoO2(C5H7O2)2 : ビス(アセチルアセトナト)酸化モリブデン(VI)
W(CO)6 : タングステンヘキサカルボニル
Re2O7 : 酸化レニウム
RuO4 : 酸化ルテニウム
TeCl4 : 塩化テルル
Nb(C8H15O2)4 : 2−エチルヘキサン酸ニオブ
C20H45O5Ta : Tantalum(V) n−butoxide
MoO2(C5H7O2)2 : ビス(アセチルアセトナト)酸化モリブデン(VI)
OsO4 : 酸化オスミウム
Sb(C6H5)3 : トリフェニルアンチモン
EGBE : エチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル
PGME : プロピレングリコールモノメチルエーテル
EGME : エチレングリコールモノメチルエーテル
DMF : N,N−ジメチルホルムアミド
EG : エチレングリコール
PG : 1,2−プロピレングリコール
BG : 1,3−ブチレングリコール
THF : テトラヒドロフラン
表7に示す原料組成で、実施例2−1〜2−10と同様の方法で、比較例2−1〜2−6の塗布液を作製した。
<1> Sc、Y、Ln、B、Al、及びGaの少なくともいずれかである第A元素と、
In、及びTlの少なくともいずれかである第B元素と、
第4族元素、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第14族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有することを特徴とするn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<2> 前記第A元素が、Sc、Y、及びLnの少なくともいずれかである前記<1>に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<3> 前記第A元素と、前記第B元素との組合せが、ビクスバイト構造の複合酸化物を形成しうる組合せである前記<1>から<2>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<4> 前記第C元素が、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Se、及びTeの少なくともいずれかである前記<1>から<3>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<5> Zr、Hf、Ce、Si、及びGeの少なくともいずれかである第A元素と、
Ti、Sn、及びPbの少なくともいずれかである第B元素と、
第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有することを特徴とするn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<6> 前記第C元素が、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Ru、Os、Ir、Pt、Sb、Bi、Se、及びTeの少なくともいずれかである前記<5>に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<7> 前記第A元素の原子数の合計(NA)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)とが、下記式(1)を満たす前記<1>から<6>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
0.02≦〔NA/NB〕≦0.2 式(1)
<8> 前記第C元素の原子数の合計(NC)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)とが、下記式(2)を満たす前記<1>から<7>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
0.0001≦〔NC/NB〕≦0.05 式(2)
<9> 前記第A元素を含有する第A元素含有化合物と、前記第B元素を含有する第B元素含有化合物と、前記第C元素含有化合物とが、前記溶媒に溶解されてなり、
前記第A元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかであり、
前記第B元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかであり、
前記第C元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかである、
前記<1>から<8>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<10> 前記溶媒が、有機溶媒を含有する前記<1>から<9>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<11> 前記有機溶媒が、有機酸、有機酸エステル、芳香族化合物、ジオール、グリコールエーテル、及び非プロトン性極性溶媒の少なくともいずれかを含有する前記<10に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液である。
<12> 前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を被塗物に塗布し、乾燥させた後に焼成を行うことを特徴とするn型酸化物半導体膜の製造方法である。
<13> 基材上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程と、
前記ゲート電極上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記ゲート絶縁層上に、n型酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程とを含み、
前記活性層形成工程が、前記ゲート絶縁層上に前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布して前記n型酸化物半導体からなる前記活性層を形成する工程であることを特徴とする電界効果型トランジスタの製造方法である。
<14> 基材上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記基材上に、酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程と、
前記活性層上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程とを含み、
前記活性層形成工程が、前記基材上に前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液して前記酸化物半導体からなる前記活性層を形成する工程であることを特徴とする電界効果型トランジスタの製造方法である。
<15> 前記活性層形成工程において、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液中の、前記第A元素の原子数の合計(NA)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)と、前記第C元素の原子数の合計(NC)と、を調整することにより、前記n型酸化物半導体の体積抵抗率、キャリア移動度、及びキャリア密度の少なくともいずれかを制御する前記<13>から<14>のいずれかに記載の電界効果型トランジスタの製造方法である。
<16> 前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を被塗物に塗布し、乾燥させた後に焼成を行って得られることを特徴とするn型酸化物半導体膜である。
<17> 前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液の焼成物であることを特徴とするn型酸化物半導体膜である。
<18> 前記<16>から<17>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜を有することを特徴とする半導体素子である。
<19> 前記<16>から<17>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜を活性層に有することを特徴とする半導体素子である。
<20> ダイオードである前記<18>から<19>のいずれかに記載の半導体素子である。
<21> ゲート電圧を印加するためのゲート電極と、
ソース電極及びドレイン電極と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に形成されたn型酸化物半導体膜からなる活性層と、
前記ゲート電極と前記活性層との間に形成されたゲート絶縁層と、
を有し、
前記n型酸化物半導体膜が、前記<16>から<17>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜であることを特徴とする電界効果型トランジスタである。
<22> ゲート電圧を印加するためのゲート電極と、
ソース電極及びドレイン電極と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に形成されたn型酸化物半導体膜からなる活性層と、
前記ゲート電極と前記活性層との間に形成されたゲート絶縁層と、
を有し、
前記n型酸化物半導体膜が、前記<1>から<11>のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布して形成されるn型酸化物半導体膜であることを特徴とする電界効果型トランジスタである。
2 ゲート電極
3 ゲート絶縁層
4 ソース電極
5 ドレイン電極
6 活性層
Claims (19)
- Sc、Y、Ln、B、Al、及びGaの少なくともいずれかである第A元素と、
In、及びTlの少なくともいずれかである第B元素と、
第4族元素、第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第14族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有することを特徴とするn型酸化物半導体膜形成用塗布液。 - 前記第A元素が、Sc、Y、及びLnの少なくともいずれかである請求項1に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- 前記第A元素と、前記第B元素との組合せが、ビクスバイト構造の複合酸化物を形成しうる組合せである請求項1から2のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- 前記第C元素が、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Se、及びTeの少なくともいずれかである請求項1から3のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- Zr、Hf、Ce、Si、及びGeの少なくともいずれかである第A元素と、
Ti、Sn、及びPbの少なくともいずれかである第B元素と、
第5族元素、第6族元素、第7族元素、第8族元素、第9族元素、第10族元素、第15族元素、及び第16族元素の少なくともいずれかである第C元素と、
溶媒と、
を含有することを特徴とするn型酸化物半導体膜形成用塗布液。 - 前記第C元素が、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Ru、Os、Ir、Pt、Sb、Bi、Se、及びTeの少なくともいずれかである請求項5に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- 前記第A元素の原子数の合計(NA)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)とが、下記式(1)を満たす請求項1から6のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
0.02≦〔NA/NB〕≦0.2 式(1) - 前記第C元素の原子数の合計(NC)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)とが、下記式(2)を満たす請求項1から7のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
0.0001≦〔NC/NB〕≦0.05 式(2) - 前記第A元素を含有する第A元素含有化合物と、前記第B元素を含有する第B元素含有化合物と、前記第C元素含有化合物とが、前記溶媒に溶解されてなり、
前記第A元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかであり、
前記第B元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかであり、
前記第C元素含有化合物が、無機塩、酸化物、水酸化物、有機酸塩、金属アルコキシド、有機金属、及び金属錯体類の少なくともいずれかである、
請求項1から8のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。 - 前記溶媒が、有機溶媒を含有する請求項1から9のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- 前記有機溶媒が、有機酸、有機酸エステル、芳香族化合物、ジオール、グリコールエーテル、及び非プロトン性極性溶媒の少なくともいずれかを含有する請求項10に記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液。
- 請求項1から11のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を被塗物に塗布し、乾燥させた後に焼成を行うことを特徴とするn型酸化物半導体膜の製造方法。
- 基材上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程と、
前記ゲート電極上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記ゲート絶縁層上に、n型酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程とを含み、
前記活性層形成工程が、前記ゲート絶縁層上に請求項1から11のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液を塗布して前記n型酸化物半導体からなる前記活性層を形成する工程であることを特徴とする電界効果型トランジスタの製造方法。 - 基材上にソース電極及びドレイン電極を離間して形成するソース電極及びドレイン電極形成工程と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間のチャネル領域であって前記基材上に、酸化物半導体からなる活性層を形成する活性層形成工程と、
前記活性層上にゲート絶縁層を形成するゲート絶縁層形成工程と、
前記ゲート絶縁層上にゲート電極を形成するゲート電極形成工程とを含み、
前記活性層形成工程が、前記基材上に請求項1から11のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液して前記酸化物半導体からなる前記活性層を形成する工程であることを特徴とする電界効果型トランジスタの製造方法。 - 前記活性層形成工程において、前記n型酸化物半導体膜形成用塗布液中の、前記第A元素の原子数の合計(NA)と、前記第B元素の原子数の合計(NB)と、前記第C元素の原子数の合計(NC)と、を調整することにより、前記n型酸化物半導体の体積抵抗率、キャリア移動度、及びキャリア密度の少なくともいずれかを制御する請求項13から14のいずれかに記載の電界効果型トランジスタの製造方法。
- 請求項1から11のいずれかに記載のn型酸化物半導体膜形成用塗布液の焼成物であることを特徴とするn型酸化物半導体膜。
- 請求項16に記載のn型酸化物半導体膜を活性層に有することを特徴とする半導体素子。
- ダイオードである請求項17に記載の半導体素子。
- ゲート電圧を印加するためのゲート電極と、
ソース電極及びドレイン電極と、
前記ソース電極と前記ドレイン電極との間に形成されたn型酸化物半導体膜からなる活性層と、
前記ゲート電極と前記活性層との間に形成されたゲート絶縁層と、
を有し、
前記n型酸化物半導体膜が、請求項16に記載のn型酸化物半導体膜であることを特徴とする電界効果型トランジスタ。
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