JP2020509008A - 不飽和アルコールを調製する方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II)の化合物を含む混合物(ii)を取得するステップを含み、
ここで、R1、R2及びR3は、H、場合により置換されているC1〜C10アルキル、場合により置換されているC2〜C10アルケニル、及び場合により置換されている、6から12個までの炭素原子を有するアリールからなる群から互いに独立して選択され、
(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
を含む混合物を用意するステップ、
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II)の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
を含む混合物を用意するステップ、
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II)の化合物を含む混合物(ii)を取得するステップを含み、
ここで、R1、R2及びR3は、H、場合により置換されているC1〜C10アルキル、場合により置換されているC2〜C10アルケニル、及び6から12個までの炭素原子を有する場合により置換されているアリールからなる群から互いに独立して選択され、
(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内であり、(ii)に記載のゼオライト材料が、参考例1.4に従って測定される通り、NH3による昇温脱離において0から250℃までの温度範囲内の脱離最大を有する、方法に関する。好ましくは、式(II)の化合物は式(II')の化合物であり、式(I)の化合物は式(I')の化合物である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内であり、(ii)におけるゼオライト材料が、BEA、MFI及びMWWのうちの1つ以上である骨格型を有する、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、骨格型BEAを有するゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、及びSnである四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(1)Si及びO及びYを含むBEA骨格構造を有するゼオライト材料を用意するステップであって、Yが、四価元素Snであり、前記BEA骨格構造が、空の四面体骨格部位を有する、ステップ、
(2)スズイオン源を固体形態で用意するステップ、
(3)(1)において用意したゼオライト材料を(2)において用意したスズイオン源と固体イオン交換条件下で接触させることによって、(1)において用意したゼオライト材料にスズを組み込んで、BEA骨格構造を有するスズ含有ゼオライト材料を取得するステップ、
(4)(3)から取得されたゼオライト材料を熱処理に供するステップ、
(5)(4)から取得された熱処理したゼオライト材料を、最大で5のpHを有する水溶液で処理するステップを含む、方法によって調製され得る。
(ii)(i)において用意した混合物を、骨格型MFIを有するゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにZrであるか又はYがSn及びTiである四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、骨格型MWWを有するゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、及びSn又はTiである四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
を含む混合物を用意するステップ、
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と、75から105℃までの範囲内の温度及び0.05から20バール(絶対)の圧力で接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と、75から105℃までの範囲内の温度及び0.05から20バール(絶対)の圧力で接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、並びにSn、Ti及びZrのうちの1つ以上である四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内であり、
(ii)におけるゼオライト材料が、BEA、MFI及びMWWのうちの1つ以上である骨格型を有する、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、骨格型BEAを有するゼオライト材料を含む縮合触媒と、75から105℃までの範囲内の温度及び0.05から20バール(絶対)の圧力で接触させて、式(II')の化合物を含む混合物を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、及びSnである四価元素Yを含み、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、元素アルミニウム及びケイ素として算出されるモル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法に関する。
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II)の化合物を含む混合物(ii)を取得するステップを含み、
ここで、R1、R2及びR3は、H、場合により置換されているC1〜C10アルキル、場合により置換されているC2〜C10アルケニル、及び6から12個までの炭素原子を有する場合により置換されているアリールからなる群から互いに独立して選択される、並びに
(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、及びSi以外の四価元素Yを含み、Si以外の四価元素Yは、好ましくは、Sn、Ti、Zr及びGeのうちの1つ以上、より好ましくは、Sn、Ti及びZrのうちの1つ以上であり、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、モルAl:Si比が、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法。
(i)ホルムアルデヒド及び2-メチルプロペンを含む混合物を用意するステップ、
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、3-メチル-3-ブテン-1-オールを含む混合物(ii)を取得するステップを含み、
ここで、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造の少なくとも99重量%、好ましくは少なくとも99.9重量%、より好ましくは少なくとも99.99重量%が、Si、Si以外の四価元素Y、O及びHからなり、Si以外の四価元素Yは、好ましくはSn、Ti、Zr及びGeのうちの1つ以上、より好ましくはSn、Ti、Zrのうちの1つ以上である、3-メチル-3-ブテン-1-オールを調製する方法、好ましくは実施形態1から48のいずれか1つに記載の方法。
参考例1.1: (ii)で取得された混合物:式(II)の化合物及びホルムアルデヒドの分析
式(II)の生成物を、重量%較正されたガスクロマトグラフィーによって定量化した:
GCシステム:Agilent 5890シリーズII、
GCカラム: DB-WAX(30m(長さ)、0.32mm(内径)、0.25マイクロメートル(フィルム))、
温度プログラム:7分間にわたって35℃、6K/分で35℃から230℃。
(ii)で取得された混合物中の未反応の遊離ホルムアルデヒドを、ホルムアルデヒドのアセチルアセトン及びNH4 +との下記の反応に従い、測光的に定量化した。
CH2O+2C5H8O2+NH4 +→3,5-ジアセチル-1,4-ジヒドロルチジン+3H2O。
参考例2.1のゼオライト材料の結晶度を、EVA法を使用するXRD分析によって、Bruker AXS GmbH、KarlsruheのUser Manual DIFFRAC.EVA、第3版、105ページにおいて記述されている通りに決定した。
水分吸着/脱離等温線は、TA Instruments製のVTI SA機器で、ステップ等温線プログラムに準拠して実施した。実験は、機器の内部の微量天秤パン上に置かれた試料材料に対して実施される実行又は一連の実行からなるものであった。測定を開始する前に、試料を100℃に加熱し(5℃/分の加熱傾斜)、それを窒素流下で6時間にわたって保持することにより、試料の残留水分を除去した。乾燥プログラム後、セル内の温度を25℃に減少させ、測定の間、等温に保った。微量天秤を較正し、乾燥試料の重量を均衡させた(最大質量偏差0.01重量%)。試料による水取り込みを、乾燥試料のものを上回る重量の増大として測定した。最初に、試料が曝露された相対湿度(RH)(セルの内部の雰囲気中の水の重量%として表現される)を増大させ、試料による水取り込みを平衡時に測定することにより、吸着曲線を測定した。RHを10重量%のステップで5%から85%まで増大させ、各ステップにおいて、システムがRHを制御し、試料を85重量%から5重量%まで10%のステップで曝露させた後、平衡状態に到達するまで、試料重量をモニターし、試料の重量における変化(水取り込み)をモニターし、記録した。
アンモニアの昇温脱離(NH3-TPD)は、熱伝導率検出器を有する自動化学吸着分析ユニット(MicromeriticsオートケムII 2920)で行った。脱離種の連続分析は、オンライン質量分析計(Pfeiffer Vacuum製のオムニスターQMG200)を使用して遂行した。試料(0.1g)を石英管に導入し、後述するプログラムを使用して分析した。石英管中の試料の真上にあるNi/Cr/Ni熱電対を活用して、温度を測定した。分析には、純度5.0のHeを使用した。いかなる測定の前にも、較正のために空試料を分析した。
1.調製:記録の開始;1秒当たり1回の測定。25℃及び30cm3/分のHe流速(室温(約25℃)及び1気圧)で10分間にわたって待機し、20K/分の加熱速度で最大600℃まで加熱し、10分間にわたって保持する。He流(30cm3/分)下、20K/分(炉傾斜温度)の冷却速度で100℃まで冷却し、He流(30cm3/分)下、3K/分(試料傾斜温度)の冷却速度で100℃まで冷却する。
2.NH3による飽和:記録の開始;1秒当たり1回の測定。ガス流を、100℃のHe中10%NH3(75cm3/分、100℃及び1気圧)の混合物に変更し、30分間にわたって保持する。
3.過剰の除去:記録の開始;1秒当たり1回の測定。ガス流を、100℃の75cm3/分(100℃及び1気圧)のHe流に変更し、60分間にわたって保持する。
4.NH3-TPD:記録の開始;1秒当たり1回の測定。He流(流速:30cm3/分)下、10K/分の加熱速度で600℃まで加熱し、30分間にわたって保持する。
5.測定の終了。
2.1骨格型BEAを有しSnを含むゼオライト材料(Sn-BEA)の調製
使用した材料:
50g 脱ホウ素化BEA-ゼオライト、噴霧乾燥(国際公開第2014/060259号の実施例1(ii)に従って調製した)
14.2g Aldrich製のSn(OAc)2(酢酸スズ(II))
使用した材料:
55g a)に記載のSn-BEAゼオライト
1650g HNO330%水溶液
使用した材料:
60g b)のSn-BEAゼオライト
17.37g Aldrich製のZrOH(OAc)3(約10%ZrO2)
3g Walocel(登録商標)Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG
53mL DI水
a)ゼオライトの調製
使用した材料:
568.75g オルトケイ酸テトラエチル(TEOS)
30.87g Zr(IV)プロポキシド(1-プロパノール中70%溶液)
500g 水酸化テトラプロピルアンモニウム(TPAOH)
500g DI水
使用した材料:
50g Zr-MFI:a)に記載のゼオライト
22.06g 15%SiO2ゼオライト(Ludox AS-40)
2.5g Walocel(登録商標)Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG
50mL DI水
使用した材料:
30g b)に記載の成形物
600mL DI水
a)ゼオライトの調製
使用した材料:
575.5g オルトケイ酸テトラエチル(TEOS)
1.6g スズ(IV)イソプロポキシド
12.0g チタン酸テトラエチル(TETi)
505.9g 水酸化テトラプロピルアンモニウム(TPAOH)
505.9g DI水
使用した材料:
60g a)に記載のSn-Ti-MFI
16.67g (10%SiO2ゼオライト)Ludox(登録商標)AS-40
3g Walocel(登録商標)(Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG)
40mL DI水
a)ゼオライトの調製
使用した材料:
40g 国際公開第2014/060261号の実施例1に従って調製したMWWゼオライト
2g Ga(OMe)3
使用した材料:
30g a)に記載のGa-MWWゼオライト
18.75g (20%SiO2ゼオライト)Ludox(登録商標)AS-40
1.5g Walocel(登録商標)(Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG)
65mL DI水
使用した材料:
20g b)に記載のGa-MWWゼオライト
400mL DI水
a)ゼオライトの調製
使用した材料:
272g オルトケイ酸テトラエチル(TEOS)
溶液1:
8.4g 水酸化ナトリウムペレット
272g DI水
106.1g 40%水酸化テトラプロピルアンモニウム
溶液2:
6.7g Ga(NO3)3×H2O
68g DI水
使用した材料:
585g DI水
65g 99%硝酸アンモニウム(NH4NO3)
65g a)に記載のGa-MFI
使用した材料:
40g b)に記載のGa-MFIゼオライト
17.65g (15%SiO2ゼオライト)Ludox(登録商標)AS-40
2g Walocel(登録商標)(Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG)
29mL DI水
使用した材料:
30g c)に記載の成形物
600mL DI水
a)ゼオライトの調製
273kgのケイ酸ナトリウムを容器内に用意した。100rpm(毎分回転数)で撹拌しながら、252.8kgのヘキサメチレンジアミン溶液(56.6重量%)を添加し、反応器温度を50℃に上昇させた。得られた溶液に、425kgの脱イオン水、20.64kgの硫酸(96重量%)及び31.1kgのFe2(SO4)3×H2Oを含有する溶液を添加した。得られた混合物を162rpmで17時間にわたって撹拌した。最後に取得された混合物を、自生圧力下、撹拌しながら(30rpm)、4時間以内に160℃に加熱した。160℃の温度を94時間にわたって本質的に一定に保ち、この94時間の間、混合物を18rpmで撹拌した。その後、混合物を2時間以内に40℃の温度に冷却した。冷却後、吸引フィルターを使用する濾過によってゼオライト材料を分離した。濾過ケーキを、脱イオン水で、洗浄水が300マイクロジーメンス/cm未満の伝導率を有するまで洗浄した。上述した分離によって取得された濾過ケーキを、静的オーブン(static oven)内、120℃で10時間にわたって乾燥させた。次いで、乾燥した材料を、静電オーブン内、500℃で5時間にわたって焼成に供した。
使用した材料:
60g a)に記載のゼオライト
26.47g (15%SiO2ゼオライト)Ludox(登録商標)AS-40
3g Walocel(登録商標)Wolf Walsrode AG PUFAS Werk KG
77mL DI水
使用した材料:
30g b)に記載の成形物
600mL DI水
市販のZSM-5触媒を、成形後に水処理して、機械的強度を付与した。この材料のNH3-TPD分析は、250℃を上回るNH3脱離に関係するブレンステッド酸度を示した。この触媒を用いて行われた3-メチル-3-ブテン-1-オール調製のための反応は、完全に非選択的であることが分かった。選択率は、この文脈において、縮合触媒と接触させたホルムアルデヒドのモル量に対する3-メチル-3-ブテン-1-オールのモル量として定義される。
E1. 参考例2.1に記載のゼオライト材料Sn-BEAを触媒的に活性な材料として使用する
55gのホルムアルデヒド(FA)の水溶液(49重量%)を、445gのtert-ブタノールに溶解した。ホルムアルデヒド溶液(5.39重量%)を取得した。この溶液を、等温管型反応器に32g/時(0.05mol FA/時)で投薬した。イソブテンフラスコをヘリウムで加圧し(ガスを液化するため)、反応器に31.3g/時(0.55mol/時)で送入した。2つの流れは、20バールに加圧され、100℃に調節(temper)された後、反応器に入った。管型反応器は、110cmの長さを有し、10.85gの参考例2.1に記載のSn-BEA触媒を含有していた。反応器は、100℃及び20バールの定圧で動作した。滞留時間は約15.67分であった。反応を48時間にわたって実行し、4つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表1に示す。
実施例E1のプロトコールを、Zr-MFIゼオライトを触媒として使用して、繰り返した。管型反応器に、10.08gのZr-MFIゼオライトを充填した。滞留時間は、15.5分であった。反応を100時間にわたって実行し、9つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表2に示す。
実施例E1のプロトコルを、Sn-Ti-MFIゼオライトを触媒として使用して、繰り返した。管型反応器に、10.15gのSn-Ti-MFIゼオライトを充填した。滞留時間は、155分であった。反応を100時間にわたって実行し、9つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表3に示す。
3-メチル-3-ブテン-1-オールの調製
CE1. 参考例2.4に記載のゼオライト材料Ga-MWWを触媒的に活性な材料として使用する
実施例E1のプロトコルを、Ga-MWWゼオライトを触媒として使用して、繰り返した。管型反応器に、10.10gのGa-MWWゼオライトを充填した。滞留時間は、15.5分であった。反応を28時間にわたって実行し、3つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表4に示す。
実施例E1のプロトコルを、Ga-MFIゼオライトを触媒として使用して、繰り返した。管型反応器に、10.20gのGa-MFIゼオライトを充填した。滞留時間は、15.5分であった。反応を39時間にわたって実行し、5つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表5において報告する。
実施例E1のプロトコルを、FeMFI/MELゼオライトを触媒として使用して、繰り返した。このとき、管型反応器に、10.10gのFe MFI/MELゼオライトを充填した。滞留時間は、15.7分であった。反応を30時間にわたって実行し、3つの試料をこの時間の間に分析した。反応後、ホルムアルデヒド転化率に基づく3-メチル-3-ブテン-1-オールの収率を、参考例1.1に従って重量較正されたガスクロマトグラフィーで算出した。未反応のホルムアルデヒドを、参考例1.1に従って測光的に定量化した。取得された収率(Y)、選択率(S)及び転化率(C)を、以下の表6において報告する。
上記の結果から理解できるように、本発明の実施例E1からE3のゼオライト材料は、100℃の温度で、比較例CE1からCE3のゼオライト材料すべてと比較して、より高い収率を示す。加えて、本発明の実施例E1からE3のゼオライト材料は、100℃の温度で、比較例CE1からCE3のゼオライト材料と比較して、より高い選択率を呈する。
- 国際公開第2015/067654号
- 国際公開第2014/060261号
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- 国際公開第2011/154330号
- 国際公開第2011/147919号
- 米国特許出願公開2011054083号明細書
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Claims (15)
- 式(II)の化合物
(i)ホルムアルデヒド及び式(I)の化合物
(ii)(i)において用意した混合物を、ゼオライト材料を含む縮合触媒と接触させて、式(II)の化合物を含む混合物(ii)を取得するステップを含み、
ここで、R1、R2及びR3は、H、場合により置換されているC1〜C10アルキル、場合により置換されているC2〜C10アルケニル、及び6から12個までの炭素原子を有する場合により置換されているアリールからなる群から互いに独立して選択され、
(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Si、O、場合によりAl、及びSi以外の四価元素Yを含み、前記Si以外の四価元素Yは、好ましくは、Sn、Ti、Zr及びGeのうちの1つ以上、より好ましくは、Sn、Ti及びZrのうちの1つ以上であり、(ii)におけるゼオライト材料の骨格構造において、モル比Al:Siが、0:1から0.001:1までの範囲内である、方法。 - Yが、Sn及びZrのうちの1つ以上、好ましくはSnである、請求項1に記載の方法。
- (ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、Yを、ゼオライト材料の総重量に対して、1から20重量%まで、好ましくは2から18重量%までの範囲内、より好ましくは3から17重量%までの範囲内、より好ましくは4から16重量%までの範囲内の量で含む、請求項1又は2に記載の方法。
- (ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、場合により含まれるAl以外の三価元素Xを含まない、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- (ii)におけるゼオライト材料の骨格構造の、少なくとも99重量%、好ましくは少なくとも99.9重量%、より好ましくは少なくとも99.99重量%が、Si、Y、O及びHからなる、請求項1から4のいずれか一項に記載の方法。
- (ii)におけるゼオライト材料の骨格構造が、骨格型BEA、MFI、MWW、又はそれらの混合構造、好ましくは骨格型BEAを有する、請求項1から5のいずれか一項に記載の方法。
- ゼオライト材料が、Snを、ゼオライト材料の総重量に対して、2から20重量%の範囲内、好ましくは5から18重量%の範囲内、より好ましくは8から16重量%の範囲内の量で含む、請求項6に記載の方法。
- (i)におけるホルムアルデヒドが、ホルムアルデヒド水溶液、トリオキサン及びパラホルムアルデヒドのうちの1つ以上であり、好ましくはホルムアルデヒド水溶液である、請求項1から7のいずれか一項に記載の方法。
- (i)において用意した混合物において、式(I)の化合物の、CH2Oとして算出されるホルムアルデヒドに対するモル比が、1:1から12:1までの範囲内、好ましくは5:1から11.5:1までの範囲内、より好ましくは9:1から10:1までの範囲内である、請求項1から8のいずれか一項に記載の方法。
- (i)において用意した混合物が、溶媒をさらに含み、溶媒が、好ましくは、tert-ブタノール、又はtert-ブタノールと水との混合物である、請求項1から9のいずれか一項に記載の方法。
- (ii)における接触させるステップが、60から150℃までの範囲内、好ましくは70から115℃までの範囲内、より好ましくは75から105℃までの範囲内の混合物の温度で達成される、請求項1から10のいずれか一項に記載の方法。
- (ii)における接触させるステップが、液相で行われる、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- R1及びR2が、それぞれHであり、R3が、C1〜C10アルキルであり、R3が、好ましくはCH3である、請求項1から12のいずれか一項に記載の方法。
- モノマー性、オリゴマー性又はポリマー性化合物を調製するための出発材料としての、好ましくは香料、好ましくは3,7-ジメチル-2,6-オクタジエナール、2-イソブチル-4-ヒドロキシ-4-メチルテトラヒドロプロパンのうちの1つ以上を調製するための出発材料としての、又は水硬性バインダーのための流動化剤として好ましくは好適なコポリマーの成分としてイソプレノールポリエーテル誘導体を調製するための出発材料としての、請求項1から13のいずれか一項に記載の方法によって取得可能な又は取得される式(II)の化合物
の、使用。
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