JP2020136301A - 基板処理装置、半導体装置の製造方法、およびプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】基板上に形成される膜の基板面内膜厚分布の制御性を高める。【解決手段】基板処理装置のガス供給系において、処理炉２０２は、第１処理ガスを一時的に貯留する第１貯留部と、第１処理ガスを一時的に貯留する第２貯留部と、第１貯留部内に貯留された第１処理ガスを、基板の外周から、基板の中心に向かう方向に向けて供給する第１ガス供給口４１１と、第２貯留部内に貯留された第１処理ガスを、基板の外周から、基板の外周から基板の中心に向かう方向よりも基板の外周側の方向に向けて供給するように構成された第２ガス供給口４２１と、を備える。【選択図】図２

Description

本開示は、基板処理装置、半導体装置の製造方法、およびプログラムに関する。

半導体装置の製造工程の一工程として、基板上に膜を形成する工程が行われることがある（例えば特許文献１参照）。

特開２０１２−０９４６５２号公報

本開示の目的は、基板上に形成される膜の基板面内膜厚分布の制御性を高めることが可能な技術を提供することにある。

本開示の一態様によれば、
基板が収容される処理室と、
前記処理室内へ所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１ガス供給系と、
前記処理室内へ前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２ガス供給系と、
前記処理室内を排気する排気系と、
前記処理室内の基板に対して前記第１処理ガスを供給する第１処理と、前記処理室内の前記基板に対して前記第２処理ガスを供給する第２処理と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成するように、前記第１ガス供給系、前記第２ガス供給系、および前記排気系を制御するよう構成される制御部と、を有し、
前記第１ガス供給系は、
前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第１貯留部と、
前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第２貯留部と、
前記第１貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて供給するように構成された第１ガス供給口と、
前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側の方向に向けて供給するように構成された第２ガス供給口と、
を備える技術が提供される。

本開示によれば、基板上に形成される膜の基板面内膜厚分布の制御性を高めることが可能となる。

本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を縦断面図で示す図である。 本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を図１のＡ−Ａ線断面図で示す図である。 本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。 本開示の一態様における成膜シーケンスを示す図である。 （ａ）および（ｂ）は、それぞれ、基板上に形成された膜の基板面内膜厚分布の測定結果を示す図である。 基板上に形成された膜の基板面内膜厚分布の測定結果を示す図である。

＜本開示の一態様＞
以下、本開示の一態様について、主に、図１〜図４を用いて説明する。

（１）基板処理装置の構成

本態様の基板処理装置は、縦型の処理炉２０２を備えている。処理炉２０２は、石英（ＳｉＯ_２）や炭化珪素（ＳｉＣ）等の耐熱性材料で構成された反応管２０３を備えている。反応管２０３の外側には、加熱手段としてのヒータ２０７が、反応管２０３と同心円状に設けられている。ヒータ２０７には、加熱用電源２５０が接続されている。反応管２０３の下方には、炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。反応管２０３下端部とシールキャップ２１９上面との間には、気密部材としてのＯリング２２０が配置されている。シールキャップ２１９は、ステンレス（ＳＵＳ）等の金属から構成され、反応管２０３の下端開口を気密に閉塞可能なように構成されている。反応管２０３の内部は、基板としてのウエハ２００を収容する処理室２０１として構成されている。

シールキャップ２１９上には、基板保持具としてのボート２１７を支持するボート支持台２１８が設けられている。ボート２１７は、ボート支持台２１８上に固定された底板と、その上方に配置された天板と、を有している。底板と天板との間には、複数本の支柱が架設されている。支柱には、複数のウエハ２００が、互いに所定の間隔をあけながら、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で、反応管２０３の管軸方向に多段に積載（装填）される。ボート支持台２１８、底板、天板、および支柱は、それぞれ、例えば上述の耐熱性材料により構成されている。シールキャップ２１９の処理室２０１と反対側には、回転機構２６７が設けられている。回転機構２６７の回転軸２６５は、シールキャップ２１９を貫通してボート支持台２１８に接続されている。回転機構２６７は、回転軸２６５を回転させることでボート２１７およびウエハ２００を回転させる。シールキャップ２１９は、ボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降される。ボートエレベータ１１５は、ボート２１７およびウエハ２００を処理室２０１の内外へ搬送する搬送機構として構成されている。

処理室２０１内には、ノズル４１０，４２０，４３０が、反応管２０３の下部側壁を貫通するように設けられている。ノズル４１０，４２０，４３０には、ガス供給管３１０，３２０，３３０がそれぞれ接続されている。

ガス供給管３１０，３２０には、ガス流の上流側から順に、流量制御部であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）３１２，３２２、開閉弁であるバルブ３１４，３２４、貯留部であるバッファタンク３１５，３２５、および、バルブ３１３，３２３がそれぞれ設けられている。ガス供給管３１０，３２０におけるＭＦＣ３１２，３２２とバルブ３１４，３２４との間には、ベントガス管６１０，６２０が接続されている。ベントガス管６１０，６２０は、後述する排気管２３１におけるＡＰＣバルブ２４３の下流側に接続されている。ベントガス管６１０，６２０には、バルブ６１２，６２２がそれぞれ設けられている。ガス供給管３１０，３２０におけるバルブ３１３，３２３の下流側には、不活性ガスを供給するガス供給管５１０，５２０がそれぞれ接続されている。ガス供給管５１０，５２０には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ５１２，５２２およびバルブ５１３，５２３がそれぞれ設けられている。

ガス供給管３１０，３２０の下流端は、ノズル４１０，４２０の上流端にそれぞれ接続されている。ノズル４１０，４２０は、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ２００が積載される方向に沿って立ち上がるようにそれぞれ設けられている。ノズル４１０，４２０は、それぞれ、Ｌ字型のロングノズルとして構成されている。ノズル４１０，４２０の側部（側面）には、それぞれ、ガス供給口４１１，４２１が複数設けられている。ガス供給口４１１，４２１は、それぞれ、下部から上部にわたって同一または大きさに傾斜をつけた開口面積を有し、同じピッチで、複数のウエハ２００の各々に対応する位置に設けられている。

バッファタンク３１５，３２５は、通常の配管よりもガス容量の大きなガスタンク、或いは、螺旋配管等として構成されている。バッファタンク３１５，３２５の上流側のバルブ３１４，３２４、および、下流側のバルブ３１３，３２３を開閉することにより、ガス供給管３１０，３２０から供給されるガスを、バッファタンク３１５，３２５内のそれぞれに一時的に充填（貯留）することや、バッファタンク３１５，３２５内のそれぞれに一時的に貯留されたガスを処理室２０１内へ供給することができる。バッファタンク３１５，３２５と処理室２０１との間のコンダクタンスは、例えば、１．５×１０^−３ｍ^３／ｓ以上とするのが好ましい。反応管２０３の容積が１００Ｌ（リットル）の場合は、バッファタンク３１５の容積を、例えば、１００ｃｃ以上３００ｃｃ以下の範囲内の所定の大きさとすることが好ましい。

バルブ３１３，３２３，６１２，６２２を閉じ、バルブ３１４，３２４を開くことにより、ＭＦＣ３１２，３２２で流量調整されたガスを、バッファタンク３１５，３２５内に一時的に貯留することができる。バッファタンク３１５，３２５内に所定量のガスが貯留され、バッファタンク３１５，３２５内の圧力が所定の圧力に到達した後、バルブ３１４，３２４を閉じ、バルブ３１３，３２３を開くことにより、バッファタンク３１５，３２５内のそれぞれに貯留された高圧のガスを、ガス供給管３１０，３２０、ノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内へ一気に（短時間で）供給することができる。このとき、バルブ５１３，５２３を開くことにより、ＭＦＣ５１２，５２２で流量調整された不活性ガスを、ガス供給管３１０，３２０、ノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内へ供給することができる。また、バルブ３１４，３２４を閉じ、バルブ６１２，６２２を開くことにより、ＭＦＣ３１２，３２２で流量調整されたガスを、処理室２０１内へ供給することなくバイパスし、ベントガス管６１０，６２０を介して排気管２３１へ排気することができる。また、バルブ３１３，３２３を閉じ、バルブ５１３，５２３を開くことにより、ＭＦＣ５１２，５２２で流量調整された不活性ガスを、それぞれ、ガス供給管３１０，３２０およびノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内へ供給し、処理室２０１内をパージすることができる。

ガス供給管３１０，３２０からは、第１処理ガスとして、例えば、膜を構成する主元素（所定元素）であるシリコン（Ｓｉ）を含む原料ガスが、ＭＦＣ３１２，３２２、バルブ３１４，３２４、バッファタンク３１５，３２５、バルブ３１３，３２３およびノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内へそれぞれ供給される。

Ｓｉを含む原料ガスとしては、例えば、ジクロロシラン（ＳｉＨ_２Ｃｌ_２、略称：ＤＣＳ）、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ_３、略称：ＴＣＳ）、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ_４、略称：ＳＴＣ）、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ_２Ｃｌ_６、略称：ＨＣＤＳ）等のクロロシラン系ガスや、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ_４）ガス等のフルオロシラン系ガスや、ジシラン（Ｓｉ_２Ｈ_６、略称：ＤＳ）等の無機シラン系ガスや、トリスジメチルアミノシラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_３Ｈ、略称：３ＤＭＡＳ）等のアミノシラン系ガスを用いることができる。

ガス供給管５１０，５２０からは、不活性ガスとして、例えば、窒素（Ｎ_２）ガスや、Ａｒ、Ｈｅ、Ｎｅ、Ｘｅ等の希ガスが、ＭＦＣ５１２，５２２、バルブ５１３，５２３、ガス供給管３１０，３２０、ノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内へそれぞれ供給される。

主に、ガス供給管３１０，３２０、ＭＦＣ３１２，３２２、バルブ３１４，３２４、バッファタンク３１５，３２５、バルブ３１３，３２３およびノズル４１０，４２０により、第１ガス供給系（原料ガス供給系）３０１，３０２が構成されている。また、主に、ガス供給管５１０，５２０、ＭＦＣ５１２，５２２およびバルブ５１３，５２３により、第１不活性ガス供給系５０１，５０２が構成されている。

ガス供給管３３０には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ３３２およびバルブ３３３が設けられている。ガス供給管３３０のＭＦＣ３３２とバルブ３３３との間には、ベントガス管６３０が接続されている。ベントガス管６３０は、後述する排気管２３１のＡＰＣバルブ２４３の下流側に接続されている。ベントガス管６３０にはバルブ６３２が設けられている。ガス供給管３３０のバルブ３３３の下流側には、不活性ガスを供給するガス供給管５３０が接続されている。ガス供給管５３０には、上流側から順に、ＭＦＣ５３２およびバルブ５３３が設けられている。

ガス供給管３３０は、ノズル４３０に接続されている。ノズル４３０は、ガス分散空間であるバッファ室４３３内に設けられている。バッファ室４３３内には、後述する電極保護管４５１，４５２が設けられている。バッファ室４３３内には、ノズル４３０および電極保護管４５１，４５２が、反応管２０３の内壁に沿うようにこの順に配置されている。

バッファ室４３３は、反応管２０３の内壁とバッファ室壁４３４とにより形成されている。バッファ室壁４３４は、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における円環状の空間に、反応管２０３内壁の下部より上部にわたる部分に、ウエハ２００の積載方向に沿って設けられている。バッファ室壁４３４のウエハ２００と隣接する壁には、ガスを供給するガス供給口４３５が設けられている。ガス供給口４３５は、電極保護管４５１と電極保護管４５２との間に設けられている。ガス供給口４３５は、反応管２０３の中心を向くように開口している。ガス供給口４３５は、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、さらに同じピッチで設けられている。

ノズル４３０は、バッファ室４３３の一端側に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。ノズル４３０は、Ｌ字型のロングノズルとして構成されている。ノズル４３０の側面には、ガスを供給するガス供給口４３１が設けられている。ガス供給口４３１はバッファ室４３３の中心を向くように開口している。ガス供給口４３１は、バッファ室４３３のガス供給口４３５と同様に、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。

バルブ３３３を開くことにより、ＭＦＣ３３２で流量調整されたガスを、ガス供給管３３０、ノズル４３０およびバッファ室４３３を介して処理室２０１内へ供給することができる。このとき、バルブ５３３を開くことにより、ＭＦＣ５３２で流量調整された不活性ガスを、ガス供給管３３０、ノズル４３０およびバッファ室４３３を介して処理室２０１内へ供給することができる。また、バルブ３３３を閉じ、バルブ６３２を開くことにより、ＭＦＣ３３２で流量調整されたガスを、処理室２０１内へ供給することなくバイパスし、ベントガス管６３０を介して排気管２３１へ排気することができる。また、バルブ３３３を閉じ、バルブ５３３を開くことにより、ＭＦＣ５３２で流量調整された不活性ガスを、ガス供給管３３０、ノズル４３０およびバッファ室４３３を介して処理室２０１内へ供給し、処理室２０１内をパージすることができる。

ガス供給管３３０からは、第１処理ガスとは化学構造（分子構造）が異なる第２処理ガスとして、窒化ガス（窒化剤）である窒素（Ｎ）含有ガスが、ＭＦＣ３３２、バルブ３３３、ノズル４３０およびバッファ室４３３を介して処理室２０１内へ供給される。窒化ガスとしては、例えば、アンモニア（ＮＨ_３）ガス、ジアゼン（Ｎ_２Ｈ_２）ガス、ヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）ガス、Ｎ_３Ｈ_８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。

ガス供給管５３０からは、例えば、Ｎ_２ガスや上述の希ガスが、ＭＦＣ５３２、バルブ５３３、ガス供給管３３０、ノズル４３０、バッファ室４３３を介して処理室２０１内へ供給される。

主に、ガス供給管３３０、ＭＦＣ３３２、バルブ３３３、ノズル４３０およびバッファ室４３３により、第２ガス供給系（窒化ガス供給系）３０３が構成されている。また、主に、ガス供給管５３０、ＭＦＣ５３２およびバルブ５３３により、第２不活性ガス供給系５０３が構成されている。

バッファ室４３３内には、細長い構造を有する棒状電極４７１，４７２が、反応管２０３の下部より上部にわたりウエハ２００の積載方向に沿って配設されている。棒状電極４７１，４７２は、それぞれ、ノズル４３０と平行に設けられている。棒状電極４７１，４７２は、それぞれ、電極保護管４５１，４５２により覆われることで保護されている。棒状電極４７１は、整合器２７１を介して高周波電源２７０に接続され、棒状電極４７２は、基準電位であるアース２７２に接続されている。整合器２７１を介して高周波電源２７０から棒状電極４７１，４７２間に高周波電力を印加することで、棒状電極４７１，４７２間のプラズマ生成領域にプラズマが生成される。主に、棒状電極４７１，４７２、電極保護管４５１，４５２、バッファ室４３３により、プラズマ発生機構が構成される。整合器２７１、高周波電源２７０をプラズマ発生機構に含めてもよい。プラズマ発生機構は、ガスをプラズマで活性化（励起）させる活性化機構（励起機構）として機能する。

本態様では、棒状電極４７１，４７２を取り囲むように電場が発生し、プラズマが生成される。プラズマに含まれる活性種は、ガス供給口４３５を介して処理室２０１内へ流れ、ウエハ２００の外周からウエハ２００の中心方向へ供給される。本態様のような縦型のバッチ装置であれば、処理すべきウエハ２００に近い位置にバッファ室４３３が配置されることから、活性種が失活せずにウエハ２００の表面に到達しやすい。また、棒状電極４７１，４７２がバッファ室４３３内に収容されていることから、ウエハ２００にダメージを与えるイオンが処理室２０１内に漏れにくい。

反応管２０３の下部には、排気口２３０が設けられている。排気口２３０には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、上流側から順に、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出部としての圧力センサ２４５、圧力調整部としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４３、および、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が設けられている。ＡＰＣバルブ２４３は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、さらに、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４３、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めてもよい。

ノズル４１０は、処理室２０１内に収容されたウエハ２００の中心２００ｃを挟んで、排気口２３０と対向する位置、すなわち、排気口２３０と１８０°反対側の位置に設けられている。

ガス供給口４１１は、バッファタンク３１５内に貯留された第１処理ガスを、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の中心２００ｃに向けて供給するように構成されている。図２に示す直線Ｌ１は、ガス供給口４１１と、ウエハ２００の中心２００ｃと、を結ぶ直線である。ガス供給口４１１から供給されるガスは、図２に示す直線Ｌ１に沿って、ウエハ２００の中心２００ｃに向かって流れる。以下、ガス供給口４１１から供給されるこのガス流の方向を、単に「Ｌ１方向」ともいう。

ノズル４２０は、処理室２０１の内壁に沿ってノズル４１０と隣接するように、すなわち、処理室２０１内に収容されたウエハ２００の外周方向に沿ってノズル４１０と隣接するように設けられている。すなわち、ガス供給口４１１とガス供給口４２１とは、処理室２０１内に収容されたウエハ２００の外周方向において、互いに隣り合う位置に設けられている。

ガス供給口４２１は、バッファタンク３２５内に貯留された第１処理ガスを、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の外周からウエハ２００の中心２００ｃに向かう方向よりも外周側に向けて供給するように構成されている。図２に示す直線Ｌ３は、ガス供給口４２１とウエハ２００の中心２００ｃとを結ぶ直線であり、直線Ｌ４は、ガス供給口４２１とウエハ２００の外周とを結ぶ直線（接線）である。ガス供給口４２１から供給されるガスは、図２に示す直線Ｌ２に沿って、すなわち、直線Ｌ３に沿う方向（以下、単に「Ｌ３方向」ともいう）よりも直線Ｌ４に沿う方向（以下、単に「Ｌ４方向」ともいう）に向かって流れる。以下、ガス供給口４２１から供給されるこのガス流の方向を、単に「Ｌ２方向」ともいう。Ｌ２方向は、Ｌ３方向とＬ４方向との間の所定の方向となる。

具体的には、ガス供給口４２１は、バッファタンク３２５内に貯留された第１処理ガスを、Ｌ３方向に対してウエハ２００の外周側に向かって例えば２４°以上３０°以下の範囲内の所定の角度の方向へ向けて供給するように構成されている。すなわち、Ｌ３方向とＬ２方向とのなす角（中心角）θの大きさは、例えば２４°以上３０°以下の範囲内の所定の大きさとなっている。

なお、ガス供給口４２１は、バッファタンク３２５内に貯留された第１処理ガスを、ガス供給口４１１から第１処理ガスが供給される上述のＬ１方向と平行な方向（図２に示す直線Ｌ１’に沿う方向であって、以下、単に「Ｌ１’方向」ともいう）よりも、ウエハ２００の外周側の方向に向けて供給するようにも構成されている。

プラズマ発生構造４３９のガス供給口４３５は、処理室２０１の内壁に沿って、すなわち、処理室２０１内に収容されたウエハ２００の外周方向に沿って、ノズル４１０，４２０から所定距離だけ離れた位置に設けられている。ガス供給口４３５とウエハ２００の中心２００ｃとを結ぶ直線と、上述の直線Ｌ１と、のなす角（中心角）の大きさは、例えば９０°以上１８０°以下の範囲内の所定の大きさとなっている。

反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づき、加熱用電源２５０からのヒータ２０７に対する供給電力を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。

図３に示すように、制御部としてのコントローラ２８０は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）２８０ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）２８０ｂ、記憶装置２８０ｃ、Ｉ／Ｏポート２８０ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ２８０ｂ、記憶装置２８０ｃ、Ｉ／Ｏポート２８０ｄは、内部バス２８０ｅを介して、ＣＰＵ２８０ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ２８０には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置２８２が接続されている。

記憶装置２８０ｃは、フラッシュメモリやＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置２８０ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ２８０に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ２８０ｂは、ＣＰＵ２８０ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。

Ｉ／Ｏポート２８０ｄは、ＭＦＣ３１２，３２２，３３２，５１２，５２２，５３２、バルブ３１３，３１４，３２３，３２４，３３３，５１３，５２３，５３３，６１２，６２２，６３２、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４３、真空ポンプ２４６、ヒータ２０７、加熱用電源２５０、温度センサ２６３、高周波電源２７０、整合器２７１、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５等に接続されている。

ＣＰＵ２８０ａは、記憶装置２８０ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置２８２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置２８０ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ２８０ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ３１２，３２２，３３２，５１２，５２２，５３２による各種ガスの流量調整動作、バルブ３１３，３１４，３２３，３２４，３３３，５１３，５２３，５３３，６１２，６２２，６３２の開閉動作、ＡＰＣバルブ２４３の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４３による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整（加熱用電源２５０の出力調整）動作、高周波電源２７０の電力供給、整合器２７１によるインピーダンス調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作等を制御するように構成されている。

コントローラ２８０は、外部記憶装置２８１に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置２８１は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置２８０ｃや外部記憶装置２８１は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置２８０ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置２８１単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置２８１を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。

（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に膜を形成する基板処理シーケンス例、すなわち、成膜シーケンス例について、図４を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ２８０により制御される。

図４に示す成膜シーケンスでは、
処理室２０１内のウエハ２００に対して第１処理ガスとしてＤＣＳガスを供給する第１工程としてのステップＡと、処理室２０１内のウエハ２００に対して第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスとしてＮＨ_３ガスを供給する第２工程としてのステップＢと、を非同時に所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、膜として、ＳｉおよびＮを含む膜、すなわち、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成する。

ステップＡは、バッファタンク３１５内に一時的に貯留されたＤＣＳガスを、ガス供給口４１１を介してウエハ２００に向けて供給する第１ガス供給工程としてのサブステップＡ１と、バッファタンク３２５内に一時的に貯留されたＤＣＳガスを、ガス供給口４２１を介してウエハ２００に向けて供給する第２ガス供給工程としてのサブステップＡ２と、を含んでいる。

サブステップＡ１では、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の中心２００ｃに向けてＤＣＳガスを供給する。すなわち、サブステップＡ１では、ガス供給口４１１からＬ１方向へ向けてＤＣＳガスを供給する。また、サブステップＡ２では、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の外周からウエハ２００の中心２００ｃに向かう方向よりもウエハ２００の外周側の方向に向けてＤＣＳガスを供給する。すなわち、サブステップＡ２では、ガス供給口４２１からＬ２方向へ向けてＤＣＳガスを供給する。

ステップＡ、すなわち、サブステップＡ１，Ａ２では、処理室２０１内が所定の圧力以下となるまで排気した後、ＡＰＣバルブ２４３を閉じて排気系を閉塞した状態で、バッファタンク３１５内に貯留された高圧のＤＣＳガス、および、バッファタンク３２５内に貯留された高圧のＤＣＳガスのそれぞれを、処理室２０１内へ一気に供給して処理室２０１内に封じ込める。

本明細書では、図４に示す成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。この点は、後述する変形例や他の態様においても同様である。

（ＤＣＳ→ＮＨ_３）×ｎ ⇒ ＳｉＮ

本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。

（ウエハチャージおよびボートロード）
複数のウエハ２００をボート２１７に装填（ウエハチャージ）し、反応管２０３の下端開口を開放する。その後、ウエハ２００を支持したボート２１７を、ボートエレベータ１１５によって持ち上げて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）する。図１に示すように、反応管２０３の下端は、Ｏリング２２０を介してシールキャップ２１９によりシールされる。

（圧力調整および温度調整）
処理室２０１内が所望の圧力となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気される（圧力調整）。また、処理室２０１内が所望の温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される（温度調整）。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する（回転）。これらの各種動作は、少なくともウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は、継続して行われる。

（成膜）
その後、次のステップＡ，Ｂを順次実施する。ステップＡでは、一例として、上述のサブステップＡ１，Ａ２を同時に行う。

［ステップＡ］
バルブ３１３，３２３，６１２，６２２を閉じた状態で、バルブ３１４，３２４を開き、ＭＦＣ３１２，３２２で流量調整されたＤＣＳガスを、バッファタンク３１５，３２５内にそれぞれ充填する。バッファタンク３１５，３２５内には、バッファタンク３１５，３２５内の圧力が例えば２００００Ｐａ以上の圧力となるように、ＤＣＳガスを充填する。バッファタンク３１５，３２５内に充填するＤＣＳガスの量は、例えば１００〜２５０ｃｃとする。バッファタンク３１５，３２５内のそれぞれに、所定圧、所定量のＤＣＳガスが充填されたら、バルブ３１４，３２４を閉じる。

バッファタンク３１５，３２５内にＤＣＳガスを充填する間、処理室２０１内の圧力を例えば２０Ｐａ以下の所定の圧力とするように、処理室２０１内を排気しておく。バッファタンク３１５，３２５内へのＤＣＳガスの充填および処理室２０１内の排気が完了した後、ＡＰＣバルブ２４３を閉じて排気系を閉塞し、バルブ３１３，３２３を開く。これにより、バッファタンク３１５，３２５内に貯留された高圧のＤＣＳガスを、処理室２０１内へ一気に供給（フラッシュ供給）することができる。処理室２０１内の圧力は急激に上昇し、例えば８００〜１２００Ｐａの範囲内の圧力へ到達する。その後、処理室２０１内にＤＣＳガスを封じ込めた状態を維持し、ＤＣＳガスの雰囲気中にウエハ２００を所定時間暴露する（ＤＣＳガス供給）。このとき、バルブ５１３，５２３，５３３を開き、処理室２０１内へＮ_２ガスを流し、ノズル４１０，４２０，４３０内へのＤＣＳガスの侵入を防止する。

ステップＡでは、バッファタンク３１５内と処理室２０１内との圧力差、および、バッファタンク３２５内と処理室２０１内との圧力差を利用して、ガス供給口４１１，４２１を介して処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速を、それぞれ増加させることができる。ガス供給口４１１，４２１を介して処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速は、それぞれ、ＤＣＳガスがノズル４１０，４２０内で滞留することなく、ごく短時間でノズル４１０，４２０内を通過して、一度にウエハ２００上に拡散するような大きさとなる。具体的には、ガス供給口４１１，４２１から処理室２０１内へ噴出させるＤＣＳガスのそれぞれを、例えば音速（３４０ｍ／ｓｅｃ）程度にまで加速させ、ウエハ２００上を流れるＤＣＳガスの速度を、例えば数十ｍ／ｓｅｃ程度にまで高めることが可能となる。その結果、ＤＣＳガスを、処理室２０１の全域に効率的に拡散させることが可能となる。以下、この供給方法をフラッシュフローとも称する。

ステップＡでは、バッファタンク３１５内と処理室２０１内との圧力差、および、バッファタンク３２５内と処理室２０１内との圧力差を利用してガス供給を行うことから、ガス供給口４２１から処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速と、ガス供給口４１１から処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速とは、実質的に同等の速度となる。例えば、ガス供給口４２１から処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速は、ガス供給口４１１から処理室２０１内へ供給されるＤＣＳガスの流速の０．８倍以上１．２倍以下の速度となる。

なお、ステップＡにおいては、ヒータ２０７の温度を、例えば３５０〜６５０℃の範囲内の温度とする。本明細書における「３５０〜６５０℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「３５０〜６５０℃」とは「３５０℃以上６５０℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。ＭＦＣ５１２，５２２，５３２で制御するＮ_２ガスの供給流量を、それぞれ、例えば３００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＤＣＳガスを処理室２０１内に封じ込める時間を、例えば１〜３０秒の範囲内の時間とする。

上述の条件下でウエハ２００に対してＤＣＳガスを供給することにより、ウエハ２００（表面の下地膜）上に、シリコン（Ｓｉ）含有層を形成することができる。

ウエハ２００上にＳｉ含有層が形成された後、バルブ３１３，３２３を閉じる。そして、ＡＰＣバルブ２４３を開いて排気系を開放し、処理室２０１内を真空排気する（残留ガス除去）。このときバルブ５１３，５２３，５３３を開き、ガス供給管５１０，５２０，５３０内にＮ_２ガスを流し、処理室２０１内をパージする（パージ）。

［ステップＢ］
ステップＡが終了した後、バルブ６３２を閉じた状態でバルブ３３３を開き、ガス供給管３３０内にＮＨ_３ガスを流す。ＮＨ_３ガスは、ＭＦＣ３３２により流量調整され、ガス供給口４３１からバッファ室４３３内へ供給される。このとき、棒状電極４７１，４７２間に高周波電力を印加することで、バッファ室４３３内へ供給されたＮＨ_３ガスはプラズマ励起（プラズマ状態に励起）され、ガス供給口４３５から処理室２０１内へ供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ウエハ２００に対してプラズマで活性化されたＮＨ_３ガス（ＮＨ_３ ^＊）が供給される（ＮＨ_３ガス供給）。このとき、少なくともバルブ５１３，５２３を開き、処理室２０１内へＮ_２ガスを流し、ノズル４１０，４２０内へのＮＨ_３ガスの侵入を防止する。

ステップＢにおいては、処理室２０１内の圧力を、例えば１０〜１００Ｐａの範囲内の圧力とする。プラズマを用いることで、処理室２０１内の圧力をこのような比較的低い圧力帯としても、ＮＨ_３ガスを活性化させることが可能となる。処理室２０１内におけるＮＨ_３ガスの分圧を、例えば６〜１００Ｐａの範囲内の圧力とする。ＮＨ_３ガスの供給流量は、例えば１０〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＮＨ_３ガス供給時間は、例えば１〜１２０秒の範囲内の時間とする。棒状電極４７１，４７２間に印加する高周波電力は、例えば５０〜１０００Ｗの範囲内の大きさとする。他の処理条件は、ステップＡにおける処理条件と同様とする。

上述の条件下でウエハ２００に対してＮＨ_３ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部を改質（窒化）させることができる。これにより、ウエハ２００上に、Ｓｉ、Ｎを含む層、すなわち、シリコン窒化層（ＳｉＮ層）を形成することができる。

ウエハ２００上にＳｉＮ層が形成された後、バルブ３３３を閉じ、バッファ室４３３を介した処理室２０１内へのＮＨ_３ガスの供給を停止する。また、棒状電極４７１，４７２間への高周波電力の印加を停止する。そして、ＡＰＣバルブ２４３を開いて排気系を開放し、処理室２０１内を真空排気する（残留ガス除去）。このときバルブ５１３，５２３，５３３を開き、ガス供給管５１０，５２０，５３０内にＮ_２ガスを流し、処理室２０１内をパージする（パージ）。

［所定回数実施］
ステップＡ，Ｂを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを１回以上（ｎ回）行うことにより、ウエハ２００上に、所望膜厚、所望組成のＳｉＮ膜を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成されるＳｉＮ層の厚さを所望の膜厚よりも小さくし、ＳｉＮ層を積層することで形成されるＳｉＮ膜の膜厚が所望の膜厚になるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すのが好ましい。

（パージおよび大気圧復帰）
ウエハ２００上への成膜が終了した後、Ｎ_２ガスを処理室２０１内へ供給し排気管２３１から排気する。Ｎ_２ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室２０１内が不活性ガスでパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（パージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。

（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９を下降させ、反応管２０３の下端を開口させる。そして、処理済のウエハ２００を、ボート２１７に支持させた状態で反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）させる。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取出される（ウエハディスチャージ）。

（３）本態様による効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果を奏する。

（ａ）ステップＡでは、ＤＣＳガスをフラッシュフローにより供給する際、ガス供給口４１１を用い、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の中心２００ｃに向けて、すなわち、Ｌ１方向に向けてＤＣＳガスを供給するとともに、ガス供給口４２１を用い、ウエハ２００の外周から、ウエハ２００の外周からウエハ２００の中心２００ｃに向かう方向よりも外周側に向けて、すなわち、Ｌ２方向に向けてＤＣＳガスを供給する。これにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚分布（以下、単に面内膜厚分布ともいう）の制御性を高めることが可能となる。

仮に、ウエハ２００に対するＤＣＳガスの供給を、ガス供給口４１１のみを用い、Ｌ１方向に対してのみ実施した場合、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布は、例えば、ウエハ２００の中心近傍で最も厚く、ウエハ２００の外周近傍で最も薄くなる分布（以下、中央凸分布ともいう）となることがある。この場合、ＤＣＳガスの供給量や、処理室２０１内にＤＣＳガスを封じ込める時間、ＤＣＳガスと同時に流すＮ_２ガスの流量、などの条件を変化させることにより面内膜厚分布を変化させることも可能である。しかし後述するように、特にウエハ２００上の特定の領域においてその変化量は小さく限定的となることから、面内膜厚分布を所望の分布に調整することが実質的に困難であることが多い。すなわち、パーティクルの発生抑制や各ウエハ間の均一性（面間均一性）確保等の要素を考慮した場合、ウエハ２００に対するＤＣＳガスの供給を、ガス供給口４１１のみを用い、Ｌ１方向に対してのみ実施した場合、面内膜厚分布を中央凸分布か、ウエハ２００の中心近傍から外周近傍にわたって膜厚変化の少ない平坦な膜厚分布（以下、フラット分布ともいう）か、ウエハ２００の中央で最も薄く外周に行くほど厚くなる分布（以下、中央凹分布ともいう）か、のいずれかの分布の間で任意に（自由に）変化させることは現実的に難しい。

これに対し、本態様のように、ガス供給口４１１からのＤＣＳガス供給に加え、ガス供給口４２１からのＬ２方向へ向けたＤＣＳガス供給を行うようにすれば、ウエハ２００の外周部におけるＳｉＮ膜の形成を任意に制御することが可能となり、結果として、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を所望の分布となるように調整することが容易となる。より具体的には、ガス供給口４１１とガス供給口４２１からそれぞれ供給されるＤＣＳガスの供給量の比率を変化させることや、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θの大きさを変化させることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を所望の分布となるように調整することが可能である。例えば、中央凸分布をフラット分布に近づける方向に制御することや、さらにフラット分布を中央凹分布に近づける方向に制御することが容易となる。

なお、上述の効果は、ガス供給口４２１からのＤＣＳガスの供給を、ウエハ２００の中心２００ｃではなく、Ｌ２方向に向けて行うことによって顕著に得られることを、発明者らは確認済みである。理論的には、ガス供給口４２１からのＤＣＳガスの供給を、ウエハ２００の中心２００ｃに向けて行う場合であっても、このガスの流速を適正に調整することにより、本態様と同様の効果が得られるようにも考えられる。しかしながら、本態様のように、バッファタンク３２５内と処理室２０１内との圧力差を利用し、ＤＣＳガスの供給をフラッシュフローにより行う場合には、ガス供給口４２１から供給されるＤＣＳガスの流速を任意の大きさに調整することは困難となる。このため、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を任意の分布となるように制御すること（例えば、中央凸分布からフラット分布へ近づけるように制御すること）は難しくなる。

（ｂ）Ｌ２方向を、Ｌ３方向とＬ４方向との間の所定の方向とすることにより、上述の効果が確実に得られるようになる。また、Ｌ２方向を、Ｌ１’方向とＬ４方向との間の所定の方向とすることにより、上述の効果がより確実に得られるようになる。また、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θの大きさを、２４°以上３０°以下の範囲内の所定の大きさとすることにより、上述の効果がより顕著に得られるようになる。２４°未満の場合、ガス供給口４１１とガス供給口４２１からそれぞれ供給されるＤＣＳガスの供給量の比率を変化させて、面内膜厚分布を中央凹分布に近づけることが難しくなり、３０°超の場合、ガス供給口４１１とガス供給口４２１からそれぞれ供給されるＤＣＳガスの供給量の比率を変化させて、面内膜厚分布を中央凸分布に近づけることが難しくなる。

（ｃ）ステップＡにおいて、バッファタンク３１５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、バッファタンク３２５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、を個別に調整することにより、ウエハ２００の中心近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率と、ウエハ２００の外周近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率と、を独立して制御し、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布の制御性を高めることが可能となる。

例えば、ステップＡにおいて、バッファタンク３１５内に貯留されるＤＣＳガスの量に対する、バッファタンク３２５内に貯留されるＤＣＳガスの量の比率を、より小さくなるような方向に第１ガス供給系を制御することにより、ウエハ２００の中心近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率を相対的に高くする方向に、また、ウエハ２００の外周近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率を相対的に低くする方向に、それぞれ制御することが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を、中央凹分布からフラット分布へ、フラット分布から中央凸分布へ近づける方向に制御することが可能となる。

バッファタンク３１５，３２５内にそれぞれ貯留されるＤＣＳガスの量の比率は、ステップＡにおいてバッファタンク３１５，３２５内にそれぞれＤＣＳガスを充填する際に、例えば、ＭＦＣ３１２，３２２を制御してそれぞれのバッファタンクに供給されるＤＣＳガスの流量の比率を調整することや、それぞれのバッファタンクにＤＣＳガスを充填する時間（すなわち、バルブ３１４，３２４を開いてＤＣＳガスを各バッファタンクに供給している時間）の比率を調整することにより調整することができる。

また例えば、ステップＡにおいて、バッファタンク３１５内に貯留されるＤＣＳガスの量に対する、バッファタンク３２５内に貯留されるＤＣＳガスの量の比率を、より大きくなるような方向に第１ガス供給系を制御することにより、ウエハ２００の中心近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率を相対的に低くする方向に、また、ウエハ２００の外周近傍におけるＳｉＮ膜の形成効率を相対的に高くする方向に、それぞれ制御することが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を、中央凸分布からフラット分布へ、フラット分布から中央凹分布へ近づける方向に制御することが可能となる。

以上述べたように、バッファタンク３１５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、バッファタンク３２５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、の比率を所定の比率とするように制御することにより、ウエハ２００の面内膜厚分布を所望の分布とする等、その制御性を高めることが可能となる。

（ｄ）ステップＡにおいて、バッファタンク３１５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、バッファタンク３２５内に貯留されるＤＣＳガスの量と、を個別に調整することで、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を制御するだけでなく、ウエハ２００間における膜厚分布を制御することも可能となる。

例えば、バッファタンク３１５に貯留されるＤＣＳガスの量に対するバッファタンク３２５に貯留されるＤＣＳガスの量の比率が大きくなる方向に調整されることで、反応管２０３内の上部に配置されたウエハ２００（以下、上部ウエハともいう）におけるＳｉＮ膜の面内平均膜厚が、反応管２０３の下部に配置されたウエハ２００（以下、下部ウエハともいう）におけるＳｉＮ膜の面内平均膜厚よりも大きくなる方向に、ウエハ２００間における膜厚分布を制御することができることを発明者は確認している。

また例えば、バッファタンク３１５に貯留されるＤＣＳガスの量に対するバッファタンク３２５に貯留されるＤＣＳガスの量の比率が小さくなる方向に調整されることで、下部ウエハにおけるＳｉＮ膜の面内平均膜厚が上部ウエハにおけるＳｉＮ膜の面内平均膜厚よりも大きくなる方向に、ウエハ２００間における膜厚分布を制御することができることを発明者は確認している。

（ｅ）上述の効果は、第１処理ガスとしてＤＣＳガス以外の上述の原料ガスを用いる場合や、第２処理ガスとしてＮＨ_３ガス以外の上述の窒化水素系ガスを用いる場合や、Ｎ_２ガス以外の上述の不活性ガスを用いる場合にも、同様に得ることができる。

＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明した。但し、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

例えば、第２処理ガスとして、酸素（Ｏ_２）ガス等の酸素（Ｏ）含有ガス、プロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）ガス等の炭素（Ｃ）含有ガス、トリエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス等のＮおよびＣを含むガス等を用い、以下に示す成膜シーケンスにより、基板上に、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）等を形成するようにしてもよい。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。各種処理ガスを供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様と同様とすることができる。これらの場合においても、上述の態様における効果と同様の効果が得られる。

（ＤＣＳ→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯ
（ＤＣＳ→ＮＨ_３→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＮ
（ＤＣＳ→Ｃ_３Ｈ_６→ＮＨ_３）×ｎ ⇒ ＳｉＣＮ
（ＤＣＳ→Ｃ_３Ｈ_６→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＣ
（ＤＣＳ→Ｃ_３Ｈ_６→ＮＨ_３→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＣＮ
（ＤＣＳ→ＴＥＡ）×ｎ ⇒ ＳｉＣＮ
（ＤＣＳ→ＴＥＡ→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＣＮ

基板処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置を介して記憶装置内に格納しておくことが好ましい。そして、処理を開始する際、ＣＰＵが、記憶装置内に格納された複数のレシピの中から、基板処理の内容に応じて、適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、処理を迅速に開始できるようになる。

上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。

上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも適用できる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも適用できる。これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様や変形例と同様なシーケンス、処理条件にて成膜を行うことができ、上述の態様と同様の効果が得られる。

また、上述の態様では、ステップＡにおいてサブステップＡ１，Ａ２を同時に行う例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、ステップＡにおいて、サブステップＡ１，Ａ２のそれぞれの開始タイミング及び終了タイミングの少なくとも一方を互いに異ならせるようにしてもよく、また、サブステップＡ１，Ａ２を非同時（非同期）に行うようにしてもよい。

また、これらの各種の態様は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の処理手順、処理条件と同様とすることができる。

サンプル１１〜１６として、図１に示す基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンスにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θの大きさは、サンプル１１〜１６の順に、１２°，２１°，２４°，２７°，３０°，３８°とした。また、サンプル１１〜１６では、バッファタンク３１５内に貯留したＤＣＳガスの量と、バッファタンク３２５に貯留したＤＣＳガスの量を同量とした（すなわち、ＤＣＳガスの量の比率は１：１とした）。そして、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の面内膜厚分布を測定した。図５（ａ）にその測定結果を示す。

図５（ａ）の縦軸は、ウエハ上における測定個所に形成されたＳｉＮ膜の厚さの平均膜厚に対する比率（測定個所の膜厚／平均膜厚）を示している。図５の横軸はウエハ上における測定個所を順に示しており、１はウエハ中心を、２はウエハ中心からウエハ半径の１／３分だけ離れた個所を、３はウエハ中心からウエハ半径の２／３分だけ離れた個所を、４はウエハ外周を示している。

図５（ａ）によれば、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θを変更することにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を制御することが可能であることが分かる。例えば、θを小さくするほど、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布をフラット分布から中央凸分布へと近づけることが可能となることが分かる。また例えば、θを大きくするほど、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布をフラット分布から中央凹分布へと近づけることが可能となることが分かる。

また、サブステップＡ２を不実施とする場合（すなわち、ガス供給口４２１からＤＣＳガスの供給を行わない場合）や、サブステップＡ２においてガス供給口４２１からＬ３方向へ向けてＤＣＳガスを供給する場合（すなわち、角θを０°とする場合）には、特にウエハ中心からウエハ半径の２／３だけ離れた円周上やその近傍領域におけるＳｉＮ膜の厚さの分布（平均膜厚に対する厚さの比率）を、所望の値となるように制御することが実質的に難しいことを発明者らは確認している。すなわち、ＤＣＳガスの供給量や、処理室２０１内にＤＣＳガスを封じ込める時間、ＤＣＳガスと同時に流すＮ２ガスの流量、などの条件を変化させたとしても、このような領域におけるＳｉＮ膜の厚さの分布の変化量が限定的であることが確認されている。一方、本実施例によれば、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θを変更することにより、このような領域におけるＳｉＮ膜の厚さの分布を十分な変化量をもって制御することができる。したがって、ＳｉＮ膜の面内膜厚分布の制御性を向上させることが可能となる。

サンプル２０〜２４として、図１に示す基板処理装置を用い、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。サンプル２０では、ステップＡにおいて、Ｌ１方向へのＤＣＳガスの供給を行い、Ｌ２方向へのＤＣＳガスの供給を行わないようにした。すなわち、ステップＡにおいて、サブステップＡ１のみを実施し、サブステップＡ２を不実施とした。サンプル２１〜２４を作製する際には、図４に示す成膜シーケンスの通り、ステップＡを実施する際、サブステップＡ１、Ａ２を実施した。バッファタンク３１５内に貯留したＤＣＳガスの量（サブステップＡ１で供給するＤＣＳガスの量）をＳ１（ｃｃ）、バッファタンク３２５に貯留したＤＣＳガスの量（サブステップＡ２で供給するＤＣＳガスの量）をＳ２（ｃｃ）としたとき、Ｓ２／Ｓ１により得られる比率Ｒを、サンプル２１〜２４の順に、１０，２０，３０，５０（％）とした。また、サンプル２０〜２４では、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θの大きさを２７°とした。そして、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の面内膜厚分布を測定した。図５（ｂ）にその測定結果を示す。

図５（ｂ）の縦軸は、ウエハ上における測定個所に形成されたＳｉＮ膜の厚さの平均膜厚に対する比率（測定個所の膜厚／平均膜厚）を示している。図５の横軸はウエハ上における測定個所を順に示しており、１はウエハ中心を、２はウエハ中心からウエハ半径の１／３分だけ離れた個所を、３はウエハ中心からウエハ半径の２／３分だけ離れた個所を、４はウエハ外周を示している。

図５（ｂ）によれば、ステップＡにおいて、Ｌ２方向へのＤＣＳガスの供給、すなわち、サブステップＡ２を実施したサンプル２１〜２４では、これを不実施としたサンプル２０よりも、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の面内膜厚均一性が良好となることが分かる。また、サブステップＡ２を実施する場合、上述の比率Ｒを調整することにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を広域に制御できることも分かる。例えば、上述の比率Ｒを小さくすることにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を、中央凹分布からフラット分布へ、さらには中央凸分布へと近づけることが可能となることが分かる。また例えば、上述の比率Ｒを大きくすることにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を、中央凸分布からフラット分布へ、さらには中央凹分布へと近づけることが可能となることが分かる。

また本実施例によれば、Ｌ２方向とＬ３方向とのなす角θの大きさを２７°として比率Ｒを変更することにより、特にウエハ中心からウエハ半径の２／３だけ離れた円周上やその近傍領域におけるＳｉＮ膜の厚さの分布（平均膜厚に対する厚さの比率）を、十分な変化量をもって制御することができるため、ＳｉＮ膜の面内膜厚分布の制御性を向上させることが可能となる。

サンプル３１〜３４として、図１に示す基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンスにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。サンプル３１〜３４を作製する際には、上述の比率Ｒを順に２０，４０，５０，８０％とし、それぞれの比率Ｒにおいて、上述のθを１２°，２１°，２４°，２７°，３０°，３８°と変化させた。そして、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の面内膜厚分布を測定した。図６にその結果を示す。

図６の縦軸は、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の面内膜厚均一性（ＷｉＷ Ｕｎｉｆ．）を示している。面内膜厚均一性の値は、ウエハ上におけるＳｉＮ膜の最大膜厚値、最小膜厚値、及び平均膜厚値に基づき、（最大膜厚値−最小膜厚値）／（２×平均膜厚値）×１００で算出される。この面内膜厚均一性の値が０より大きくなるほど中央凸分布の度合いが強くなり、また、０より小さくなるほど中央凹分布の度合いが強くなることを意味している。図６の横軸は、上述のθを示している。

図６によれば、θの大きさを２４〜３０°の範囲内に設定して比率Ｒの値を２０〜８０％の範囲で変化させることにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚均一性を、中央凹分布、フラット分布、及び中央凸分布のいずれの傾向の分布にもなるように制御することが可能であることが分かる。すなわち、θの大きさを２４〜３０°の範囲内の角度に設定することにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚分布を所望の分布となるように制御することが可能となることが分かる。

＜本開示の好ましい態様＞
以下、本開示の好ましい態様について付記する。

（付記１）
本開示の一態様によれば、
基板が収容される処理室と、
前記処理室内へ所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１ガス供給系と、
前記処理室内へ前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２ガス供給系と、
前記処理室内を排気する排気系と、
前記処理室内の基板に対して前記第１処理ガスを供給する第１処理と、前記処理室内の前記基板に対して前記第２処理ガスを供給する第２処理と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成するように、前記第１ガス供給系、前記第２ガス供給系、および前記排気系を制御するよう構成される制御部と、を備え、
前記第１ガス供給系は、
前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第１貯留部と、
前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第２貯留部と、
前記第１貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて供給するように構成された第１ガス供給口と、
前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側に向けて供給するように構成された第２ガス供給口と、
を備える基板処理装置が提供される。

（付記２）
付記１に記載の装置であって、好ましくは、
前記第１処理では、前記処理室内を排気した後、前記排気系を閉塞した状態で、前記第１貯留部内に貯留された前記第１処理ガス、および、前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスのそれぞれを、前記処理室内へ供給して封じ込める。

（付記３）
付記１または２に記載の装置であって、好ましくは、
前記第１処理では、前記第１貯留部内と前記処理室内との圧力差、および、前記第２貯留部内と前記処理室内との圧力差を利用して、前記第１ガス供給口および前記第２ガス供給口を介して前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速をそれぞれ増加させる。

（付記４）
付記１から３のいずれかに記載の装置であって、
前記第１ガス供給口および前記第２ガス供給口を介して前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速が、それぞれ、前記第１処理ガスが前記基板上で滞留することなく前記基板上を通過するような大きさとなる。

（付記５）
付記１から４のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記第２ガス供給口から前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速が、前記第１ガス供給口から前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速の０．８倍以上１．２倍以内の大きさである。より好ましくは、前記第２ガス供給口から前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速と、前記第１ガス供給口から前記処理室内へ供給される前記第１処理ガスの流速と、が実質的に同等である。

（付記６）
付記１から５のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記第２ガス供給口は、前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記第２ガス供給口から前記基板の中心へ向かう方向と、前記第２ガス供給口から前記基板の外周へ向かう方向と、の間の所定の方向へ向けて供給する。

（付記７）
付記１から６のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記第１ガス供給口と前記第２ガス供給口とは、前記基板の外周方向において互いに隣り合う位置に設けられている。

（付記８）
付記１から７のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記第２ガス供給口は、前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記第２ガス供給口から前記基板の中心に向かう方向に対して前記基板の外周側に向かって２４°以上３０°以下の範囲内の所定の角度の方向へ向けて供給するように構成されている。すなわち、前記第２ガス供給口から前記基板の中心に向かう方向と、前記第２ガス供給口から供給されるガス流の方向と、のなす角θの大きさが、２４°以上３０°以下の範囲内の所定の大きさとなっている。

（付記９）
付記１から８のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記第２ガス供給口は、前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、記第１ガス供給口から前記第１処理ガスが供給される方向と平行な方向よりも、前記基板の外周側の方向に向けて供給するように構成されている。

（付記１０）
付記１から９のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記処理室内には複数の前記基板が所定の間隔で積載して収容され、
前記第１ガス供給口は、前記基板が積載される方向に沿って設けられた第１ノズルの側部に複数設けられており、
前記第２ガス供給口は、前記基板が積載される方向に沿って設けられた第２ノズルの側部に複数設けられている。

（付記１１）
付記１０に記載の装置であって、好ましくは、
前記第１ノズルには、複数の前記基板に対応する位置に、前記第１ガス供給口がそれぞれ設けられている。

（付記１２）
付記１０または１１に記載の装置であって、好ましくは、
前記第１ガス供給系は、
前記第１貯留部と前記第１ノズルとの間に設けられた第１バルブと、前記第２貯留部と前記第２ノズルとの間に設けられた第２バルブと、を備え、
前記制御部は、
前記第１処理において、前記第１バルブおよび前記第２バルブを開くことにより、前記第１貯留部内および前記第２貯留部内のそれぞれに貯留されていた前記第１処理ガスを前記処理室内へ供給するように、前記第１ガス供給系を制御する。

（付記１３）
付記１から１２のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記制御部は、
前記第１貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、前記第２貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、をそれぞれ個別に調整するように、前記第１ガス供給系を制御する。

（付記１４）
付記１から１３のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記制御部は、
前記第１貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、前記第２貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、の比率を変化させるように前記第１ガス供給系を制御することにより、前記基板上に形成される膜の面内膜厚分布を調整する。

（付記１５）
付記１から１４のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記制御部は、
前記第１貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、前記第２貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、の比率が所定の比率となるように、前記第１ガス供給系を制御する。

（付記１６）
付記１から１５のいずれかに記載の装置であって、好ましくは、
前記処理室内には複数の前記基板が所定の間隔で積載して収容され、
前記第１ガス供給口は、前記基板が積載される方向に沿って設けられた第１ノズルに設けられ、
前記第２ガス供給口は、前記基板が積載される方向に沿って設けられた第２ノズルに設けられ、
前記制御部は、
前記第１貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、前記第２貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、の比率が所定の比率となるように、前記第１ガス供給系を制御するよう構成されている。

（付記１７）
本開示の他の態様によれば、
処理室内に収容された基板に対して所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１工程と、前記処理室内の前記基板に対して前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２工程と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成する工程を有し、
前記第１工程は、
第１貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第１ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第１供給工程と、
第２貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第２ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第２供給工程と、を含み、
前記第１供給工程では、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて前記第１処理ガスを供給し、
前記第２供給工程では、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側の方向に向けて前記第１処理ガスを供給する、
半導体装置の製造方法または、基板処理方法が提供される。

（付記１８）
本開示のさらに他の態様によれば、
基板処理装置の処理室内において、付記１７における各工程を行う手順を、
コンピュータにより前記基板処理装置に実行させるプログラム、または、前記プログラムを記録したコンピュータにより読み取り可能な記録媒体が提供される。

２００ ウエハ（基板）
２０１ 処理室
２８０ コントローラ（制御部）
３０１ 原料ガス供給系
３０２ 窒化ガス供給系

Claims (5)

1. 基板が収容される処理室と、
   前記処理室内へ所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１ガス供給系と、
   前記処理室内へ前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２ガス供給系と、
   前記処理室内を排気する排気系と、
   前記処理室内の基板に対して前記第１処理ガスを供給する第１処理と、前記処理室内の前記基板に対して前記第２処理ガスを供給する第２処理と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成するように、前記第１ガス供給系、前記第２ガス供給系、および前記排気系を制御するよう構成される制御部と、を備え、
   前記第１ガス供給系は、
   前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第１貯留部と、
   前記第１処理を行うごとに前記第１処理ガスを一時的に貯留する第２貯留部と、
   前記第１貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて供給するように構成された第１ガス供給口と、
   前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側に向けて供給するように構成された第２ガス供給口と、
   を備える基板処理装置。
2. 前記第２ガス供給口は、前記第２貯留部内に貯留された前記第１処理ガスを、前記第２ガス供給口から前記基板の中心へ向かう方向と、前記第２ガス供給口から前記基板の外周へ向かう方向と、の間の所定の方向へ向けて供給するよう構成される請求項１に記載の基板処理装置。
3. 前記制御部は、
   前記第１貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、前記第２貯留部内に貯留される前記第１処理ガスの量と、をそれぞれ個別に調整するように、前記第１ガス供給系を制御するよう構成される請求項１または２に記載の基板処理装置。
4. 処理室内に収容された基板に対して所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１工程と、前記処理室内の前記基板に対して前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２工程と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成する工程を有し、
   前記第１工程は、
   第１貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第１ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第１供給工程と、
   第２貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第２ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第２供給工程と、を含み、
   前記第１供給工程では、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて前記第１処理ガスを供給し、
   前記第２供給工程では、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側の方向に向けて前記第１処理ガスを供給する、
   半導体装置の製造方法。
5. 基板処理装置の処理室内に収容された基板に対して所定元素を含む第１処理ガスを供給する第１手順と、前記処理室内の前記基板に対して前記第１処理ガスとは化学構造が異なる第２処理ガスを供給する第２手順と、を非同時に所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含む膜を形成する手順を有し、
   前記第１手順は、
   第１貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第１ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第１供給手順と、
   第２貯留部内に一時的に貯留された前記第１処理ガスを、第２ガス供給口を介して前記基板に向けて供給する第２供給手順と、を含み、
   前記第１供給手順では、前記基板の外周から、前記基板の中心に向けて前記第１処理ガスを供給し、
   前記第２供給手順では、前記基板の外周から、前記基板の外周から前記基板の中心に向かう方向よりも前記基板の外周側の方向に向かって前記第１処理ガスを供給する手順を、
   コンピュータにより前記基板処理装置に実行させるプログラム。