JP2020091949A - 混合伝導体層を有する固体酸化物燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
<1>2以上の固体酸化物層が積層してなる電解質層と、カソードと、アノードとを有する固体酸化物燃料電池であって、前記固体酸化物層がそれぞれ互いに異なるバンド構造を有する固体酸化物材料により形成されていることを特徴とする、固体酸化物燃料電池を提供するものである。
<2>前記固体酸化物材料が、それぞれ互いに異なるフェルミ準位を有する、上記<1>に記載の固体酸化物燃料電池;
<3>前記固体酸化物材料が、プロトン伝導性酸化物又は酸化物イオン伝導性酸化物である上記<1>又は<2>に記載の固体酸化物燃料電池;
<4>前記電解質層が、2以上の固体酸化物層がpn接合型、pp接合型、又はnn接合型で積層した構造を有する、上記<1>〜<3>のいずれか1に記載の固体酸化物燃料電池;
<5>前記電解質層がpn接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料のフェルミ準位のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、上記<4>に記載の固体酸化物燃料電池;
<6>前記電解質層がpp接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料の価電子帯のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、上記<4>に記載の固体酸化物燃料電池;
<7>前記電解質層がnn接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料の伝導帯のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、上記<4>に記載の固体酸化物燃料電池;及び
<8>前記固体酸化物材料が、希土類元素をドープしたペロブスカイト型酸化物、遷移金属元素をドープしたチタン系ペロブスカイト型酸化物、アルカリ土類金属をドープしたLaYb系酸化物、LaW系酸化物、LaCe系酸化物、YをドープしたZr系酸化物、希土類元素をドープしたCe系酸化物、La系ペロブスカイト型酸化物及びBa系ペロブスカイト型系酸化物よりなる群から選択される、上記<4>〜<7>のいずれか1に記載の固体酸化物燃料電池
を提供するものである。
上述のように、本発明の固体酸化物燃料電池は、電解質層が2種以上の異なるイオン伝導性の固体酸化物を積層した構造を有することを特徴とする。より詳細には、当該電解質層は2以上の固体酸化物層が積層してなる構造を有しており、そして、これら固体酸化物層を形成する固体酸化物材料は、それぞれ互いに異なるバンド構造(バンドギャップ幅あるいはフェルミ準位)を有することを特徴とするものである。
δは、酸素欠損量であり、典型的には、0.025≦δ≦0.5である。
本発明の固体酸化物燃料電池におけるカソード(空気極)として、当該技術分野において公知の電極材料を用いることができるが、典型的には、金属酸化物を含むことができる。具体的には、カソードは、ペロブスカイト(perovskite)型の結晶構造を有する金属酸化物粒子が用いられ、(Sm,Sr)CoO3、(La,Sr)MnO3、(La,Sr)CoO3、(La,Sr)(Fe,Co)O3、(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3、(Ba,Sr)(Fe,Co)O3などの金属酸化物粒子が挙げられ、前記金属酸化物は、単独または2種以上を混合して用いてもよい。また、カソードを形成する材料として、白金、ルテニウム、パラジウムなどの貴金属を含むことができる。さらに、カソードを形成する材料として、ストロンチウム、コバルト、鉄などがドープされたランタンマンガナイトが用いられる。例えば、カソードは、SrFe0.95Nb0.05O3−δ (SFN)、La0.8Sr0.2MnO3(LSM)、La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3(LSCF)などが挙げられる。
本発明の固体酸化物燃料電池の単セルは、例えば、以下のように製造することができる。プレス成形法やテープ成形法などによって、固体酸化物材料を平板状等、所望の形状に成形し、その組成に応じて最適な温度で焼結し、電解質層を形成する。次いで、この電解質層の一方の面に、アノード材料を含むスラリーを、スクリーン印刷法、ドクターブレード法、ハケ塗り法、スプレー法、ディッピング法などにより塗布し、その組成に応じて最適な温度で焼結し、燃料極とする。同様にして、電解質層の他方の面に、上記カソード材料を含むスラリーを塗布して焼結し、空気極とする。
アノード:NiO+Gd 10% doped CeO2 (1:1 wt.%, NiO+GDC10)
カソード:SrFe0.95Nb0.05O3-δ (SFN)
電解質:La28-xW4+xO54+3x/2v2-3x/2 (La/W=6.7、LWO67)、LaYbO3 (LYO)。
<基板(アノード支持体)の作製>
NiOとGd10%ドープCeO2(第一稀元素化学工業製)を重量比1:1で混合し、ZrO2ボールミルでエタノールとともに2時間混合した。混合後、エタノールを蒸発させた後にメッシュ径35 μmのふるいで分級した。分級後の粉末を錠剤成型機を用いて10mmΦのペレットに成型し、その後1200℃で1時間焼成した後にアノード支持体を得た。
焼成後のアノード支持体を鏡面研磨し(#2000)、超音波洗浄により表面の洗浄を行った。溶媒にはアセトンとエタノールを用い、交互に5分×2回ずつ行った。洗浄後の表面を、アセトンを染み込ませた綿棒で擦り洗浄した。
電解質粉末を錠剤成型機を用いて20mmΦのペレット状に成型し、試料に応じた温度で焼成することで電解質ターゲットを得た。ターゲットは表面を耐水研磨紙(#1200)で研磨した。
電解質膜はPulsed Laser Deposition (PLD)法を用いて成膜した。成膜装置はパスカル社製のPLD装置を用いた。成膜条件は温度600℃、雰囲気は酸素(酸素分圧:1 Pa)とした。
図2に作製したセルの概念図を示す。アノード側にLYO、カソード側にLWOを積層させ、LWOとカソードの間に反応抑制層としてLYOを積層させた。
Claims (8)
- 2以上の固体酸化物層が積層してなる電解質層と、カソードと、アノードとを有する固体酸化物燃料電池であって、前記固体酸化物層がそれぞれ互いに異なるバンド構造を有する固体酸化物材料により形成されていることを特徴とする、固体酸化物燃料電池。
- 前記固体酸化物材料が、それぞれ互いに異なるフェルミ準位を有する、請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記固体酸化物材料が、プロトン伝導性酸化物又は酸化物イオン伝導性酸化物である、請求項1又は2に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記電解質層が、2以上の固体酸化物層がpn接合型、pp接合型、又はnn接合型で積層した構造を有する、請求項1〜3のいずれか1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記電解質層がpn接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料のフェルミ準位のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記電解質層がpp接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料の価電子帯のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記電解質層がnn接合型の積層構造であって、各固体酸化物層を形成する固体酸化物材料の伝導帯のエネルギーレベル差がそれぞれ0.3〜5.0eVの範囲である、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記固体酸化物材料が、希土類元素をドープしたペロブスカイト型酸化物、遷移金属元素をドープしたチタン系ペロブスカイト型酸化物、アルカリ土類金属をドープしたLaYb系酸化物、LaW系酸化物、LaCe系酸化物、YをドープしたZr系酸化物、希土類元素をドープしたCe系酸化物、La系ペロブスカイト型酸化物、及びBa系ペロブスカイト型系酸化物よりからなる群から選択される、請求項1〜7のいずれか1に記載の固体酸化物燃料電池。
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