JP2020057648A - Manufacturing method of anisotropic graphite composite - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は異方性グラファイト複合体の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing an anisotropic graphite composite.
異方性グラファイトは、グラファイトの結晶配向面に対して平行な方向への熱伝導率は高いが、垂直な方向への熱伝導率が低いという性質を有する。異方性グラファイトとしては、例えばグラファイトの積層体が知られている。 Anisotropic graphite has a property that the thermal conductivity in the direction parallel to the crystal orientation plane of graphite is high, but the thermal conductivity in the direction perpendicular to the crystal orientation plane is low. As the anisotropic graphite, for example, a graphite laminate is known.
異方性グラファイトは、その優れた熱伝導性のため、半導体パッケージにおいて熱拡散部材（ヒートスプレッダ）として利用される。熱拡散部材とは、その上部に配置している半導体素子から発生する熱が集中しないように、熱を半導体素子から冷却器に効果的に移動させて放熱するものである。 Anisotropic graphite is used as a heat spreader (heat spreader) in a semiconductor package because of its excellent thermal conductivity. The heat diffusion member effectively transfers heat from the semiconductor element to the cooler and dissipates the heat so that heat generated from the semiconductor element disposed on the heat diffusion member does not concentrate.
特許文献１には、熱拡散部材として、グラフェンシートが積層された構造体と金属とを、チタンを含有したインサート材を介して加圧接合されてなる異方性熱伝導素子が開示されている。また、特許文献２には、半導体パッケージにおいて金属層と基板とを接合する技術が開示されている。具体的には、特許文献２には、ろう材成分と活性金属とが合金化してなる活性金属ろう材を銅板材にクラッドした複合材料を、加熱することでセラミックス基板に接合することが開示されている。
Patent Document 1 discloses, as a heat diffusion member, an anisotropic heat conductive element in which a structure in which a graphene sheet is laminated and a metal are pressure-bonded via an insert material containing titanium. .
しかしながら、特許文献１または２で開示されるような加圧加熱処理を、熱拡散部材としてのグラファイト複合体の製造に応用する場合、ろう材の漏れ出しが発生し、金属層が汚染されるという問題があることを本発明者は独自に見出した。
However, when the pressure heating treatment as disclosed in
本発明の一態様は、ろう材の漏れ出しによる表面の金属層の汚染を抑制し得る、異方性グラファイト複合体の製造方法を提供することを目的とする。 An object of one embodiment of the present invention is to provide a method for producing an anisotropic graphite composite, which can suppress contamination of a surface metal layer due to leakage of a brazing material.
本発明者は、前記の課題を解決するために鋭意検討した結果、金属含有ろう材層と金属層とが一体となった積層体であるクラッド材シートを用いて、異方性グラファイトの特定の面と接合させることにより、ろう材の漏れ出しを抑制できることを見出し、本発明を完成させた。本発明は、以下を包含する。
〔１〕（Ａ）異方性グラファイトと、（Ｂ）金属含有ろう材層および金属層が一体化したクラッド材シートとを接合する接合工程を含み、前記接合工程において、（Ａ）異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面と、（Ｂ）クラッド材シートの金属含有ろう材層とを接合する異方性グラファイト複合体の製造方法。
〔２〕前記金属含有ろう材層が、チタン含有銀ろう材層である〔１〕に記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
〔３〕前記接合工程において、７００℃以上８３０℃の温度、かつ、０．１ｋＰａ以上５．０ｋＰａ以下で加圧することによって（Ａ）異方性グラファイトと（Ｂ）クラッド材シートとを接合する〔１〕または〔２〕に記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
〔４〕前記金属含有ろう材層と前記金属層とが合金化している〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
〔５〕前記接合工程が真空雰囲気下で行われる、〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
〔６〕前記金属含有ろう材層の厚みが１０μｍ〜３０μｍ以下である、〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の異方性グラファイト複合体の製造方法。
The present inventor has conducted intensive studies in order to solve the above-described problems, and as a result, using a clad material sheet which is a laminate in which a metal-containing brazing material layer and a metal layer are integrated, a specific anisotropic graphite is used. The present inventors have found that leakage of the brazing material can be suppressed by joining with a surface, and completed the present invention. The present invention includes the following.
[1] A joining step of joining (A) anisotropic graphite and (B) a clad material sheet in which a metal-containing brazing material layer and a metal layer are integrated, wherein (A) anisotropic graphite is used in the joining step A method for producing an anisotropic graphite composite in which a plane perpendicular to a crystal orientation plane of graphite and (B) a metal-containing brazing material layer of a clad material sheet are joined.
[2] The method for producing an anisotropic graphite composite according to [1], wherein the metal-containing brazing material layer is a titanium-containing silver brazing material layer.
[3] In the bonding step, (A) the anisotropic graphite and (B) the clad material sheet are bonded by pressing at a temperature of 700 ° C. to 830 ° C. and a pressure of 0.1 kPa to 5.0 kPa. [1] The method for producing an anisotropic graphite composite according to [2].
[4] The method for producing an anisotropic graphite composite according to any one of [1] to [3], wherein the metal-containing brazing material layer and the metal layer are alloyed.
[5] The method for producing an anisotropic graphite composite according to any one of [1] to [4], wherein the bonding step is performed in a vacuum atmosphere.
[6] The method for producing an anisotropic graphite composite according to any one of [1] to [5], wherein the thickness of the metal-containing brazing material layer is 10 μm to 30 μm or less.
本発明の一態様によれば、金属含有ろう材による表面の金属層の汚染を抑制できる、異方性グラファイト複合体の製造方法を提供することができる。 According to one aspect of the present invention, it is possible to provide a method for producing an anisotropic graphite composite, which can suppress contamination of a metal layer on a surface by a metal-containing brazing material.
本発明の一実施形態について以下に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。本発明は、以下に説明する各構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態や実施例にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態や実施例についても本発明の技術的範囲に含まれる。また、本明細書中に記載された学術文献および特許文献の全てが、本明細書中において参考文献として援用される。また、本明細書において特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上Ｂ以下」を意図する。 An embodiment of the present invention will be described below, but the present invention is not limited to this. The present invention is not limited to each configuration described below, and various modifications can be made within the scope shown in the claims, and technical means disclosed in different embodiments and examples, respectively. Embodiments and examples obtained by appropriately combining are also included in the technical scope of the present invention. In addition, all of the academic documents and patent documents described in this specification are incorporated herein by reference. Unless otherwise specified in this specification, “A to B” representing a numerical range means “A or more and B or less”.
〔１．異方性グラファイト複合体の製造方法〕
本発明の一実施形態に係る異方性グラファイト複合体の製造方法は、（Ａ）異方性グラファイトと、（Ｂ）金属含有ろう材層および金属層が一体化したクラッド材シートとを接合する接合工程を含み、前記接合工程において、（Ａ）異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面と、（Ｂ）クラッド材シートの金属含有ろう材層とを接合する。
[1. Method for producing anisotropic graphite composite]
In the method for producing an anisotropic graphite composite according to one embodiment of the present invention, (A) anisotropic graphite is joined to (B) a clad material sheet in which a metal-containing brazing material layer and a metal layer are integrated. In the joining step, (A) the plane perpendicular to the crystal orientation plane of the anisotropic graphite and (B) the metal-containing brazing material layer of the clad material sheet are joined.
＜異方性グラファイト＞
異方性グラファイトは、六員環が共有結合で繋がったグラフェン構造を有する層が多数積層したブロック状の形状を有する。このようなブロック状の異方性グラファイトは、グラフェン構造の結晶配向面と平行な方向に高熱伝導性を有する。異方性グラファイトの「異方性」とは、グラファイト層が配向していることから、結晶配向面に対して平行な方向の熱伝導性と垂直な方向の熱伝導性とが大きく異なることを意味する。
<Anisotropic graphite>
Anisotropic graphite has a block-like shape in which a number of layers having a graphene structure in which six-membered rings are connected by covalent bonds are stacked. Such anisotropic block-like graphite has high thermal conductivity in a direction parallel to the crystal orientation plane of the graphene structure. The term “anisotropic” of anisotropic graphite means that the thermal conductivity in the direction parallel to the crystal orientation plane and the thermal conductivity in the direction perpendicular to the crystal orientation plane are significantly different because the graphite layer is oriented. means.
図１に示すＸ軸、Ｘ軸と直交するＹ軸、Ｘ軸とＹ軸とによって規定される平面に垂直なＺ軸において、前記異方性グラファイトの結晶配向面は、Ｘ軸とＺ軸とによって規定される平面と平行である。上述のように異方性グラファイトは結晶配向面と平行な方向に優れた熱伝導性を有している。そのため、異方性グラファイトの結晶配向面が、Ｘ軸とＺ軸とによって規定される平面と平行であることにより、異方性グラファイトの厚み方向に熱を拡散させることができる。 In the X axis shown in FIG. 1, the Y axis orthogonal to the X axis, and the Z axis perpendicular to the plane defined by the X axis and the Y axis, the crystal orientation plane of the anisotropic graphite is X axis and Z axis. Is parallel to the plane defined by As described above, anisotropic graphite has excellent thermal conductivity in a direction parallel to the crystal orientation plane. Therefore, when the crystal orientation plane of the anisotropic graphite is parallel to the plane defined by the X axis and the Z axis, heat can be diffused in the thickness direction of the anisotropic graphite.
異方性グラファイトの立体形状は、当該異方性グラファイトの結晶配向面が、Ｘ軸とＺ軸とによって規定される平面と平行である限りにおいて、特に限定されない。異方性グラファイトの側面の形状としては、正方形、長方形、台形、階段状等が挙げられる。優れた熱伝導率を示すという観点からは、異方性グラファイトの立体形状は、直方体が好ましい。 The three-dimensional shape of the anisotropic graphite is not particularly limited as long as the crystal orientation plane of the anisotropic graphite is parallel to a plane defined by the X axis and the Z axis. Examples of the shape of the side surface of the anisotropic graphite include a square, a rectangle, a trapezoid, and a step shape. From the viewpoint of exhibiting excellent thermal conductivity, the three-dimensional shape of the anisotropic graphite is preferably a rectangular parallelepiped.
異方性グラファイトのＸ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。 The length of the side of the anisotropic graphite parallel to the X axis is preferably from 4 mm to 300 mm, more preferably from 10 mm to 100 mm.
異方性グラファイトのＹ軸に平行な辺の長さは、４ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下がより好ましい。 The length of the side of the anisotropic graphite parallel to the Y axis is preferably from 4 mm to 300 mm, more preferably from 10 mm to 100 mm.
異方性グラファイトのＺ軸方向の厚さは、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下が好ましく、１．０ｍｍ以上３．５ｍｍ以下がより好ましく、１．２ｍｍ以上２．５ｍｍ以下がさらに好ましい。 The thickness of the anisotropic graphite in the Z-axis direction is preferably 0.5 mm or more and 5.0 mm or less, more preferably 1.0 mm or more and 3.5 mm or less, and even more preferably 1.2 mm or more and 2.5 mm or less.
異方性グラファイトとしては、結晶配向面に高熱伝導性を有するものであれば特に制限はされず、高分子分解異方性グラファイト、熱分解異方性グラファイト、押出成形異方性グラファイト、モールド成形異方性グラファイトなどを用いることが可能である。中でも、異方性グラファイトは、高分子分解異方性グラファイトまたは熱分解異方性グラファイトであることが好ましい。高分子分解異方性グラファイトおよび熱分解異方性グラファイトは、グラフェン構造の結晶配向面に１５００Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導率を有する。そのため、これらの異方性グラファイトから得られた異方性グラファイト複合体は、熱伝達性が優れる。 The anisotropic graphite is not particularly limited as long as it has high thermal conductivity in the crystal orientation plane, and is anisotropic graphite, polymer anisotropic graphite, pyrolytic anisotropic graphite, extruded anisotropic graphite, mold molding. Anisotropic graphite or the like can be used. Among them, the anisotropic graphite is preferably a polymer-decomposed anisotropic graphite or a thermally decomposed anisotropic graphite. Polymer-decomposed anisotropic graphite and pyrolyzed anisotropic graphite have a high thermal conductivity of 1500 W / mK or more on the crystal orientation plane of the graphene structure. Therefore, the anisotropic graphite composite obtained from these anisotropic graphites has excellent heat transferability.
＜異方性グラファイトの製造方法＞
異方性グラファイトの製造方法としては、ポリイミドなどの高分子のフィルム積層体をグラファイト化して得られるグラファイトブロックを、切断する方法がある。切断方法としては、ダイヤモンドカッター、ワイヤーソーおよびマシニングなど公知の技術を適宜選択することが可能である。中でも、略直方体形状に容易に加工できる観点で、切断方法としては、ワイヤーソーが好ましい。また、表面を研磨もしくは粗面化する方法として、やすり研磨、バフ研磨およびブラスト処理など公知の技術を適宜用いることも可能である。
<Method for producing anisotropic graphite>
As a method for producing anisotropic graphite, there is a method of cutting a graphite block obtained by graphitizing a film laminate of a polymer such as polyimide. As a cutting method, a known technique such as a diamond cutter, a wire saw, and machining can be appropriately selected. Among them, a wire saw is preferable as the cutting method from the viewpoint of easily processing into a substantially rectangular parallelepiped shape. In addition, as a method for polishing or roughening the surface, a known technique such as file polishing, buffing, and blasting can be appropriately used.
グラファイトブロックの第一の製造方法では、メタンなどの炭素質ガスを炉内に導入し、次いでヒーターで２０００℃程度まで加熱することにより、微細な炭素核を形成する。形成された炭素核は、基板上で層状に堆積し、これにより熱分解グラファイトブロックを得ることができる。また、得られた熱分解グラファイトブロックを２８００℃以上まで熱処理することで、配向性を向上させることもできる。 In the first method for producing a graphite block, fine carbon nuclei are formed by introducing a carbonaceous gas such as methane into a furnace and then heating it to about 2000 ° C. with a heater. The formed carbon nuclei are deposited in layers on the substrate, whereby a pyrolytic graphite block can be obtained. Further, by subjecting the obtained pyrolytic graphite block to a heat treatment to 2800 ° C. or more, the orientation can be improved.
グラファイトブロックの第二の製造方法では、ポリイミド樹脂などの高分子フィルムを多層に積層した後、プレス加圧しながら熱処理する。具体的には、まず、出発物質である高分子フィルムを多層に積層したものを、減圧下または不活性ガス中で、１０００℃程度の温度まで予備加熱処理して炭素化することにより、炭素化ブロックとする。その後、この炭素化ブロックを不活性ガス雰囲気下、プレス加圧しながら、２８００℃以上の温度まで熱処理することによりグラファイト化させることで、良好なグラファイト結晶構造を形成することができる。これにより、熱伝導性に優れたグラファイトブロックを得ることができる。ポリイミドフィルムを1枚ずつ焼成することによって炭素化フィルムを作製し、得られた炭素化フィルムを多層に積層した後、２８００℃以上の温度まで熱処理することによっても、優れたグラファイトブロックを得ることができる。 In the second method for producing a graphite block, a polymer film such as a polyimide resin is laminated in multiple layers, and then heat-treated while being pressed. Specifically, first, a multi-layered polymer film, which is a starting material, is preheated to a temperature of about 1000 ° C. under reduced pressure or in an inert gas to be carbonized. Block. Thereafter, the carbonized block is heat-treated to a temperature of 2800 ° C. or more while being press-pressed in an inert gas atmosphere to be graphitized, whereby a good graphite crystal structure can be formed. Thereby, a graphite block excellent in thermal conductivity can be obtained. An excellent graphite block can also be obtained by firing a polyimide film one by one to produce a carbonized film, laminating the obtained carbonized film in multiple layers, and then heat-treating to a temperature of 2800 ° C. or more. it can.
＜クラッド材シート＞
本明細書においてクラッド材シートとは、金属含有ろう材層と金属層とが一体化した積層体である。異方性グラファイトの結晶配向面に垂直な方向（図１のＹ軸方向）へは、熱が相対的に伝わりにくい。そこで、熱伝導率が比較的高く、等方性の材料である金属層を、異方性グラファイトと接合することで、異方性グラファイトのＹ軸方向の熱伝導性を補うことができる。これによって、より高い放熱効果を発現することができる。
<Clad material sheet>
In the present specification, the clad material sheet is a laminate in which a metal-containing brazing material layer and a metal layer are integrated. In the direction perpendicular to the crystal orientation plane of the anisotropic graphite (Y-axis direction in FIG. 1), heat is relatively difficult to be transmitted. Therefore, by joining a metal layer having a relatively high thermal conductivity and being an isotropic material with anisotropic graphite, the thermal conductivity of the anisotropic graphite in the Y-axis direction can be supplemented. Thereby, a higher heat radiation effect can be exhibited.
異方性グラファイトと金属層とを接合する際に、金属含有ろう材を使用することが従来技術として知られている。しかし、本発明者は、特許文献１に開示されているような金属層とグラフェンシートとをインサート材を介して接合する場合、加圧加熱処理の際に、金属含有ろう材層の漏れ出しが発生し、表面の金属層を汚染する場合があることを見出した。特に、異方性グラファイト複合体はサイズが比較的小さいため、表面の汚染が品質に大きな影響を与える。金属含有ろう材が表面に漏れ出した場合、研磨工程が必要となったり、後の薬液処理およびメッキ処理に大きく影響を与えたりする。そこで、金属含有ろう材層の漏れ出しを抑制した上で、異方性グラファイトと金属層の強固な接合を実現するために、本発明の一実施形態では、あらかじめ金属層と金属含有ろう材層とを接合したクラッド材シートを用いる。そして、異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面と、当該クラッド材シートの金属含有ろう材層とを接合する。この方法により、濡れ性を制御することができるため、金属含有ろう材層の漏れ出しを抑制することができる。そのため、メッキむらを抑制することができるとともに、研磨工程が不要となる。また、寸法精度が向上する。なお、特許文献２に記載の技術はあくまでセラミックス基板を対象としており、かつ、ろう材の漏れ出しという課題は全く考慮されていない。
It is known in the prior art to use a metal-containing brazing material when joining anisotropic graphite and a metal layer. However, when the metal layer and the graphene sheet as disclosed in Patent Literature 1 are joined via an insert material, the inventor has found that the metal-containing brazing material layer leaks out during the pressurization and heat treatment. Have been found to occur and contaminate the surface metal layer. In particular, since the anisotropic graphite composite is relatively small in size, surface contamination has a significant effect on quality. If the metal-containing brazing material leaks to the surface, a polishing step is required, or the chemical treatment and the plating treatment are greatly affected. Therefore, in order to realize a strong joint between the anisotropic graphite and the metal layer while suppressing leakage of the metal-containing brazing material layer, in one embodiment of the present invention, the metal layer and the metal-containing brazing material layer Is used. Then, the plane perpendicular to the crystal orientation plane of the anisotropic graphite is joined to the metal-containing brazing material layer of the clad material sheet. Since the wettability can be controlled by this method, the leakage of the metal-containing brazing material layer can be suppressed. Therefore, plating unevenness can be suppressed, and a polishing step is not required. Also, the dimensional accuracy is improved. The technique described in
クラッド材シートの金属層を形成する金属の種類としては、金、銀、銅、ニッケル、アルミニウム、モリブデン、タングステン、およびこれらを含む合金が挙げられる。中でも熱伝導性をより高める観点からは、銅が好ましい。 Examples of the type of metal forming the metal layer of the clad material sheet include gold, silver, copper, nickel, aluminum, molybdenum, tungsten, and alloys containing these. Among them, copper is preferable from the viewpoint of further improving the thermal conductivity.
金属層の厚さは、高い熱伝導性と充分な材料強度を両立させる観点から、２０〜５００μｍであることが好ましく、５０〜３００μｍであることがより好ましい。 The thickness of the metal layer is preferably from 20 to 500 μm, and more preferably from 50 to 300 μm, from the viewpoint of achieving both high thermal conductivity and sufficient material strength.
クラッド材シートの金属含有ろう材層に含まれるろう材を構成する金属としては、銀、銅、りん銅およびアルミニウムなどが挙げられる。中でも銀は熱伝導率が高いため好ましい。また、金属含有ろう材層は、活性金属として、チタン、ジルコニウム、ハフニウムまたはこれらの水素化物のうちいずれかを含むことが好ましい。異方性グラファイトと金属層との間に、活性金属を含むろう材層を設けることで、異方性グラファイトおよび金属層に対する濡れ性が極めて高くなり、原子拡散が良好に進みやすくなる。このため、得られる異方性グラファイト複合体の長期信頼性に優れると考えられる。中でも、チタン含有ろう材層は、異方性グラファイトと結合し易い。以上のことから、金属含有ろう材層は、チタン含有銀ろう材層であることが特に好ましい。 Examples of the metal constituting the brazing material included in the metal-containing brazing material layer of the clad material sheet include silver, copper, phosphor copper, and aluminum. Among them, silver is preferable because of its high thermal conductivity. The metal-containing brazing material layer preferably contains any of titanium, zirconium, hafnium or a hydride thereof as an active metal. By providing the brazing material layer containing the active metal between the anisotropic graphite and the metal layer, the wettability to the anisotropic graphite and the metal layer becomes extremely high, and the atom diffusion easily proceeds easily. Therefore, it is considered that the obtained anisotropic graphite composite has excellent long-term reliability. Above all, the titanium-containing brazing material layer is easily bonded to anisotropic graphite. From the above, it is particularly preferable that the metal-containing brazing material layer is a titanium-containing silver brazing material layer.
金属含有ろう材層における活性金属の含有量は、０．１重量％〜２．０重量％であることが好ましく、０．５重量％〜１．５重量％であることがより好ましい。活性金属の含有量が２．０重量％以下であれば、十分な熱伝達性能を確保することができる。また、活性金属の含有量が０．１重量％以上であれば、金属層に対する濡れ性が向上するため、原子拡散が進みやすくなる。 The content of the active metal in the metal-containing brazing material layer is preferably from 0.1% by weight to 2.0% by weight, and more preferably from 0.5% by weight to 1.5% by weight. When the content of the active metal is 2.0% by weight or less, sufficient heat transfer performance can be secured. In addition, when the content of the active metal is 0.1% by weight or more, the wettability to the metal layer is improved, so that the atom diffusion easily proceeds.
また、使用する金属含有ろう材層の厚さは、異方性グラファイト複合体が良好な熱伝達率を有すること、長期信頼性の観点から、５〜３０μｍであることが好ましく、１０μｍ〜３０μｍであることがより好ましく、８〜１７μｍであることがさらに好ましい。 Further, the thickness of the metal-containing brazing material layer to be used is preferably 5 to 30 μm, and more preferably 10 to 30 μm, from the viewpoint that the anisotropic graphite composite has a good heat transfer coefficient and long-term reliability. More preferably, it is more preferably 8 to 17 μm.
金属間の熱伝導性を向上させる観点から、クラッド材シートにおいて、金属含有ろう材層と金属層とは、合金化していることが好ましい。 From the viewpoint of improving the thermal conductivity between metals, the metal-containing brazing material layer and the metal layer in the clad material sheet are preferably alloyed.
＜クラッド材シートの製造方法＞
例えば、圧延処理等によって金属層と金属含有ろう材とを接合し、その後成形することで、所望の大きさのクラッド材シートが作製可能である。
<Manufacturing method of clad material sheet>
For example, a metal layer and a metal-containing brazing material are joined by rolling or the like, and then molded, so that a clad material sheet having a desired size can be manufactured.
＜接合工程＞
接合工程は、（Ａ）異方性グラファイトと、（Ｂ）金属含有ろう材層および金属層が一体化したクラッド材シートとを接合する工程である。前記接合工程においては、異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面と、クラッド材シートの金属含有ろう材層とを接合する。接合工程は、例えば、クラッド材シートおよび異方性グラファイトを含む積層体を加圧および／または加熱することにより、行われる。好ましくは、接合工程は、当該積層体を加圧しながら加熱することにより、行われる。接合工程は、例えば、加熱炉内で行われる。
<Joining process>
The joining step is a step of joining (A) anisotropic graphite and (B) a clad material sheet in which the metal-containing brazing material layer and the metal layer are integrated. In the joining step, a plane perpendicular to the crystal orientation plane of the anisotropic graphite is joined to the metal-containing brazing material layer of the clad material sheet. The joining step is performed, for example, by pressing and / or heating a laminate including the clad material sheet and the anisotropic graphite. Preferably, the joining step is performed by heating the laminate while applying pressure. The joining step is performed, for example, in a heating furnace.
クラッド材シートは、異方性グラファイトの少なくとも１つの面に接合される。クラッド材シートは、異方性グラファイトの複数の面に接合されてもよい。例えば、図１に示すように、クラッド材シート２を、異方性グラファイト１の結晶配向面に垂直な面に接するように、異方性グラファイト１の上下に配置する。そのクラッド材シート２および異方性グラファイト１を含む積層体に、上下方向から圧力を加えることで、異方性グラファイト複合体が得られる。
The clad material sheet is bonded to at least one surface of the anisotropic graphite. The clad material sheet may be joined to a plurality of surfaces of anisotropic graphite. For example, as shown in FIG. 1, the
接合工程における温度は、６８０℃〜８５０℃であることが好ましく、７００℃〜８３０℃であることがより好ましい。接合工程における温度が６８０℃〜８５０℃であれば、クラッド材シートと異方性グラファイトとを十分に接合することができる。また、当該温度が７００℃〜８３０℃であれば、ろう材の漏れ出しをより抑制することができる。 The temperature in the bonding step is preferably from 680 ° C to 850 ° C, more preferably from 700 ° C to 830 ° C. When the temperature in the bonding step is 680 ° C. to 850 ° C., the clad material sheet and the anisotropic graphite can be sufficiently bonded. Further, when the temperature is 700 ° C to 830 ° C, leakage of the brazing material can be further suppressed.
さらに、接合工程において、積層体へ加えられる圧力は、０．１ｋＰａ〜２０ｋＰａであることが好ましく、０．１ｋＰａ〜１０ｋＰａであることがより好ましく、０．１ｋＰａ〜５．０ｋＰａであることがさらに好ましい。接合工程における圧力が０．１ｋＰａ〜２０ｋＰａであれば、クラッド材シートと異方性グラファイトとを十分に接合することができる。また、当該圧力が０．１ｋＰａ〜５．０ｋＰａであれば、ろう材の漏れ出しをより抑制することができる。 Furthermore, in the joining step, the pressure applied to the laminate is preferably 0.1 kPa to 20 kPa, more preferably 0.1 kPa to 10 kPa, and even more preferably 0.1 kPa to 5.0 kPa. . When the pressure in the bonding step is 0.1 kPa to 20 kPa, the clad material sheet and the anisotropic graphite can be sufficiently bonded. When the pressure is 0.1 kPa to 5.0 kPa, leakage of the brazing material can be further suppressed.
前記温度による加熱時間および前記圧力による加圧時間は、充分な接合強度を確保しつつ、ろう材の漏れ出しを抑制する観点から、３０分〜１８０分であることが好ましく、６０分〜１２０分であることがより好ましい。 The heating time by the temperature and the pressurizing time by the pressure are preferably 30 minutes to 180 minutes, and more preferably 60 minutes to 120 minutes, from the viewpoint of suppressing leakage of the brazing material while securing sufficient bonding strength. Is more preferable.
また、前記接合工程は、真空雰囲気下、窒素もしくはアルゴンなどの不活性ガス雰囲気下、または水素などの還元性ガス雰囲気下、あるいは不活性ガスと還元性ガスとの混合ガス雰囲気下で行われ得る。異方性グラファイト複合体の長期信頼性の観点から、接合工程は、真空雰囲気下で行われることが好ましい。真空雰囲気下とは１０−３Ｐａ以下であることが好ましい。 Further, the bonding step may be performed under a vacuum atmosphere, an inert gas atmosphere such as nitrogen or argon, or a reducing gas atmosphere such as hydrogen, or a mixed gas atmosphere of an inert gas and a reducing gas. . From the viewpoint of long-term reliability of the anisotropic graphite composite, the bonding step is preferably performed in a vacuum atmosphere. In a vacuum atmosphere, the pressure is preferably 10 −3 Pa or less.
なお、図１に示すように、接合工程においてクラッド材シート２を保護するために、クラッド材シート２の外側に保持部材３を積層させてもよい。保持部材３としては、等方性黒鉛ブロック、セラミックスおよび耐熱性金属ブロックなどが挙げられる。
In addition, as shown in FIG. 1, in order to protect the
〔２．異方性グラファイト複合体〕
本発明の一実施形態に係る製造方法によって得られる異方性グラファイト複合体は、異方性グラファイトと、金属含有ろう材層および金属層を含むクラッド材層とを備える。図２に示すように、異方性グラファイト複合体１０は、異方性グラファイト１の結晶配向面に対して垂直な面に、クラッド材層２’が積層されている。ここで、クラッド材層２’とは、上述のクラッド材シートに由来する層を意図している。なお、異方性グラファイト１に対して、金属含有ろう材層および金属層がこの順に積層されている。当該異方性グラファイト複合体は、上述の製造方法で得られたものであるがゆえに、ろう材の漏れ出しが抑制されている。
[2. Anisotropic graphite composite)
An anisotropic graphite composite obtained by a manufacturing method according to an embodiment of the present invention includes anisotropic graphite and a clad material layer including a metal-containing brazing material layer and a metal layer. As shown in FIG. 2, the
本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。 The present invention is not limited to the embodiments described above, and various modifications are possible within the scope shown in the claims, and embodiments obtained by appropriately combining technical means disclosed in different embodiments. Is also included in the technical scope of the present invention.
＜（ａ）異方性グラファイト＞
（ａ１）異方性グラファイト（２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ１．５ｍｍの直方体、結晶配向面が異方性グラファイトの厚さ方向に平行）。
（ａ２）異方性グラファイト（２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ１．５ｍｍの直方体、結晶配向面が異方性グラファイトの２０ｍｍ×１０ｍｍの面方向に平行）。
<(A) Anisotropic graphite>
(A1) Anisotropic graphite (20 mm × 10 mm × 1.5 mm thick rectangular parallelepiped, crystal orientation plane parallel to the thickness direction of anisotropic graphite).
(A2) Anisotropic graphite (20 mm × 10 mm × 1.5 mm thick rectangular parallelepiped, crystal orientation plane parallel to 20 mm × 10 mm plane of anisotropic graphite).
＜（ｂ）クラッド材シート＞
（ｂ１）銅層とチタン含有銀ろう材層とからなる２層クラッド材シート（寸法：２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ２１５μｍの直方体、チタン含有銀ろう材層のチタン含有率１．０％、チタン含有銀ろう材層の厚さ１５μｍ）。
（ｂ２）銅層とチタン含有銀ろう材層とからなる２層クラッド材シート（寸法：２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ２３０μｍの直方体、チタン含有銀ろう材層のチタン含有率１．０％、チタン含有銀ろう材の厚さ３０μｍ）。
（ｂ３−１）チタン含有銀ろう材シート（寸法：２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ３０μｍの直方体、チタン含有率１．０％）。
（ｂ３−２）純銅シート（寸法：２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ２００μｍの直方体、銅含有率９９．９％）。
<(B) Cladding material sheet>
(B1) A two-layer clad material sheet composed of a copper layer and a titanium-containing silver brazing material layer (size: 20 mm × 10 mm × thickness: 215 μm, cuboid, titanium content of titanium-containing silver brazing material layer: 1.0%, titanium content The thickness of the silver brazing material layer is 15 μm).
(B2) Two-layer clad material sheet composed of a copper layer and a titanium-containing silver brazing material layer (dimensions: rectangular parallelepiped having dimensions of 20 mm × 10 mm × 230 μm, titanium content of titanium-containing silver brazing material layer 1.0%, titanium content The thickness of the silver brazing material is 30 μm).
(B3-1) Titanium-containing silver brazing material sheet (dimensions: rectangular parallelepiped of 20 mm × 10 mm × thickness 30 μm, titanium content 1.0%).
(B3-2) Pure copper sheet (dimensions: rectangular parallelepiped with dimensions of 20 mm × 10 mm × 200 μm, copper content 99.9%).
＜（ｃ）保持部材＞
（ｃ１）保持部材（寸法：２０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ５ｍｍの直方体、東洋炭素製の等方性黒鉛ブロック、型番：ＴＴＫ−９）。
<(C) Holding member>
(C1) Holding member (dimensions: rectangular parallelepiped of 20 mm × 10 mm × thickness 5 mm, isotropic graphite block made of Toyo Carbon, model number: TTK-9).
＜ろう材の漏れ出し評価＞
以下の実施例および比較例の方法で作製した、異方性グラファイト複合体（Ａ１〜Ａ６）の側面を目視で観察し、銅層と異方性グラファイト層の間からろう材が漏れ出している状態を評価した。評価基準は以下の通りとした。
Ａ：ろう材が全く漏れ出していない状態。
Ｂ：ろう材が異方性グラファイトの側面に一部漏れ出している状態
Ｃ：ろう材が異方性グラファイトの側面および上下面に漏れ出している状態（ろう材が異方性グラファイトの側面に漏れ出し、さらに側面を伝って上下面にまで存在している状態）。
<Evaluation of brazing material leakage>
The side surfaces of the anisotropic graphite composites (A1 to A6) produced by the methods of the following Examples and Comparative Examples were visually observed, and the brazing material leaked out from between the copper layer and the anisotropic graphite layer. The condition was evaluated. The evaluation criteria were as follows.
A: A state in which no brazing material has leaked out.
B: A state in which the brazing material partially leaks to the side surface of the anisotropic graphite C: A state in which the brazing material leaks to the side surface and the upper and lower surfaces of the anisotropic graphite (the brazing material is on the side surface of the anisotropic graphite) Leakage, further down the side and up and down).
＜実施例１＞
図１のように、金属含有ろう材層と、異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面とが接するように、上から保持部材３として（ｃ１）保持部材、クラッド材シート２として（ｂ１）銅／銀ろう材の２層クラッド材シート、異方性グラファイト１として（ａ１）異方性グラファイト、クラッド材シート２として（ｂ１）銅／銀ろう材の２層クラッド材シート、保持部材３として（ｃ１）保持部材の順に積層した。
<Example 1>
As shown in FIG. 1, as the holding member 3 (c1) from above, the holding member and the
得られた積層体を、炉内の圧力を１０−３Ｐａにした加熱炉中で、上下から０．１ｋＰａの圧力を加えつつ、８１０℃の温度まで昇温し、８１０℃に達した時点から３０分加熱した。加熱炉の温度を常温まで冷却した後、積層体を取り出した。次いで、当該積層体の上下の保持部材を取り除き、（ｂ１）銅／銀ろう材の２層クラッド材シート、（ａ１）異方性グラファイトおよび（ｂ１）銅／銀ろう材の２層クラッド材シートからなる（Ａ１）異方性グラファイト複合体を得た。 The obtained laminated body was heated to a temperature of 810 ° C. while applying a pressure of 0.1 kPa from above and below in a heating furnace in which the pressure in the furnace was 10 −3 Pa, and from the time when the temperature reached 810 ° C. Heated for 30 minutes. After the temperature of the heating furnace was cooled to room temperature, the laminate was taken out. Next, the upper and lower holding members of the laminate were removed, and (b1) a two-layer clad material sheet of a copper / silver brazing material, (a1) a two-layer clad material sheet of anisotropic graphite and (b1) a copper / silver brazing material sheet (A1) anisotropic graphite composite consisting of
＜実施例２＞
実施例１において、積層体の上下から加える圧力を０．１ｋＰａから５．０ｋＰａに変えた。それ以外は、実施例１と同様にして（Ａ２）異方性グラファイト複合体を得た。
<Example 2>
In Example 1, the pressure applied from above and below the laminate was changed from 0.1 kPa to 5.0 kPa. Otherwise, in the same manner as in Example 1, (A2) an anisotropic graphite composite was obtained.
＜実施例３＞
実施例１において、（ｂ１）銅／銀ろう材の２層クラッド材シート（チタン含有銀ろう材の厚さ１５μｍ）を（ｂ２）銅／銀ろう材の２層クラッド材シート（チタン含有銀ろう材の厚さ３０μｍ）に変えた。それ以外は、実施例１と同様にして（Ａ３）異方性グラファイト複合体を得た。
<Example 3>
In Example 1, (b1) a copper / silver brazing material two-layer clad material sheet (titanium-containing silver brazing material having a thickness of 15 μm) was replaced with (b2) a copper / silver brazing material two-layer clad material sheet (titanium-containing silver brazing material) (Thickness of the material is 30 μm). Otherwise, in the same manner as in Example 1, (A3) an anisotropic graphite composite was obtained.
＜実施例４＞
実施例１において、積層体の上下から加える圧力を０．１ｋＰａから２０ｋＰａに変えた。それ以外は、実施例１と同様にして（Ａ４）異方性グラファイト複合体を得た。
<Example 4>
In Example 1, the pressure applied from above and below the laminate was changed from 0.1 kPa to 20 kPa. Otherwise, in the same manner as in Example 1, (A4) an anisotropic graphite composite was obtained.
＜実施例５＞
実施例１において、加熱炉における昇温温度を８１０℃から、８５０℃に変えた。それ以外は、実施例１と同様にして（Ａ５）異方性グラファイト複合体を得た。
<Example 5>
In Example 1, the heating temperature in the heating furnace was changed from 810 ° C to 850 ° C. Otherwise, in the same manner as in Example 1, (A5) an anisotropic graphite composite was obtained.
＜比較例１＞
図３のように、上から、保持部材３として（ｃ１）保持部材、金属層５として（ｂ３−１）純銅シート、金属含有ろう材層４として（ｂ３−２）チタン含有銀ろう材シート、異方性グラファイト１として（ａ１）異方性グラファイト、金属含有ろう材層４として（ｂ３−２）チタン含有銀ろう材シート、金属層５として（ｂ３−１）純銅シート、保持部材３として（ｃ１）保持部材の順に積層した。
<Comparative Example 1>
As shown in FIG. 3, from above, (c1) the holding member as the holding
得られた積層体を、炉内の圧力を１０−３Ｐａにした加熱炉中で、上下から０．１ｋＰａの圧力を加えつつ、８１０℃の温度まで昇温し、８１０℃に達した段階から３０分加熱した。加熱炉の温度を常温まで冷却した後、積層体を取り出した。次いで、当該積層体の上下の保持部材を取り除き、（ｂ３−１）純銅シート、（ｂ３−２）チタン含有銀ろう材シート、（ａ１）異方性グラファイト、（ｂ３−２）チタン含有銀ろう材シートおよび（ｂ３−１）純銅シートからなる（Ａ６）異方性グラファイト複合体を得た。 The obtained laminated body was heated to a temperature of 810 ° C. while applying a pressure of 0.1 kPa from above and below in a heating furnace in which the pressure in the furnace was set to 10 −3 Pa. Heated for 30 minutes. After the temperature of the heating furnace was cooled to room temperature, the laminate was taken out. Next, the upper and lower holding members of the laminate were removed, and (b3-1) a pure copper sheet, (b3-2) a titanium-containing silver brazing material sheet, (a1) anisotropic graphite, and (b3-2) a titanium-containing silver solder. (A6) Anisotropic graphite composite comprising a material sheet and (b3-1) a pure copper sheet was obtained.
＜比較例２＞
実施例１において、異方性グラファイト（ａ１）から、異方性グラファイト（ａ２）に変えた。それ以外は、実施例１と同様にして（Ａ７）異方性グラファイト複合体を得た。
<Comparative Example 2>
In Example 1, the anisotropic graphite (a1) was changed to anisotropic graphite (a2). Otherwise, in the same manner as in Example 1, (A7) an anisotropic graphite composite was obtained.
＜結果＞
以下の表１および２に、実施例および比較例の異方性グラファイト複合体（Ａ１〜Ａ７）の製造条件と評価結果をまとめた。
<Result>
Tables 1 and 2 below summarize the production conditions and evaluation results of the anisotropic graphite composites (A1 to A7) of Examples and Comparative Examples.
あらかじめ銅と銀ろう材とを接合した２層クラッド材シートを、異方性グラファイトに接合した実施例１〜５では、それぞれ独立した純銅シート、銀ろう材シートおよび異方性グラファイトを同時に加圧接合した比較例１に比べ、ろう材の漏れ出しが抑制されていることがわかる。 In Examples 1 to 5 in which a two-layer clad material sheet in which copper and a silver brazing material were previously bonded to anisotropic graphite, independent pure copper sheets, silver brazing material sheets, and anisotropic graphite were simultaneously pressed. It can be seen that the leakage of the brazing material is suppressed as compared with Comparative Example 1 in which the bonding is performed.
また、実施例１、実施例２および実施例４のように、積層体の上下から加圧する圧力を変化させた場合でも、比較例１に対してろう材の漏れ出しが抑制されていることがわかる。その中でも、圧力が０．１ｋＰａ以上５．０ｋＰａ以下である実施例１および２において、特に優れた効果が見られた。 Further, even when the pressure applied from above and below the laminate is changed as in Example 1, Example 2 and Example 4, the leakage of the brazing material is suppressed as compared with Comparative Example 1. Recognize. Among them, in Examples 1 and 2 in which the pressure was 0.1 kPa or more and 5.0 kPa or less, particularly excellent effects were observed.
実施例１および実施例５のように、加熱炉の温度を変化させた場合でも、比較例１に対してろう材の漏れ出しが抑制されていることがわかる。その中でも、８１０℃である実施例１において、より優れた効果が見られた。 It can be seen that even when the temperature of the heating furnace was changed as in Example 1 and Example 5, leakage of the brazing material was suppressed as compared with Comparative Example 1. Among them, in Example 1 at 810 ° C., a more excellent effect was observed.
また、比較例２のように、グラファイトの結晶配向面に対して平行な面にクラッド材シートを接合した場合、ろう材の漏れ出しは抑制されていないことがわかる。これは、グラフェン層の表面は活性官能基や格子欠陥が少なく、また平滑であるためにろう材のはじきが起こりやすいことが原因と考えられる。 In addition, when the clad material sheet is bonded to a plane parallel to the crystal orientation plane of graphite as in Comparative Example 2, it can be seen that leakage of the brazing material is not suppressed. It is considered that this is because the surface of the graphene layer has few active functional groups and lattice defects and is smooth, so that the brazing material is likely to repel.
本発明は、電子機器の熱拡散部材の製造において好適に利用することができる。 INDUSTRIAL APPLICATION This invention can be utilized suitably in manufacture of the heat diffusion member of an electronic device.
１ 異方性グラファイト
２ クラッド材シート
１０ 異方性グラファイト複合体
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
Claims (6)
前記接合工程において、（Ａ）異方性グラファイトの結晶配向面に対して垂直な面と、（Ｂ）クラッド材シートの金属含有ろう材層とを接合する、異方性グラファイト複合体の製造方法。 A joining step of joining (A) anisotropic graphite and (B) a clad material sheet in which the metal-containing brazing material layer and the metal layer are integrated,
In the joining step, a method for producing an anisotropic graphite composite, wherein (A) a plane perpendicular to a crystal orientation plane of anisotropic graphite and (B) a metal-containing brazing material layer of a clad material sheet are joined. .
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