JP6580385B2 - Composite of aluminum and carbon particles and method for producing the same - Google Patents

Composite of aluminum and carbon particles and method for producing the same Download PDF

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Description

本発明は、アルミニウムと炭素粒子との複合体、その製造方法及び絶縁基板に関する。   The present invention relates to a composite of aluminum and carbon particles, a method for producing the same, and an insulating substrate.

なお、本明細書及び特許請求の範囲では、特に明示する場合を除き、「板」の語は「箔」も含む意味で用いられるとともに、「アルミニウム」の語は「アルミニウム合金」も含む意味で用いられる。   In the present specification and claims, unless otherwise specified, the term “plate” is used to include “foil”, and the term “aluminum” includes “aluminum alloy”. Used.

また、本発明に係る絶縁基板の上下方向は限定されるものではないが、本明細書及び特許請求の範囲では、絶縁基板の構成を理解し易くするため、発熱素子が搭載される絶縁基板の搭載面側を絶縁基板の上側、及び、その反対側を絶縁基板の下側とそれぞれ定義する。   Further, although the vertical direction of the insulating substrate according to the present invention is not limited, in the present specification and claims, in order to facilitate understanding of the configuration of the insulating substrate, the insulating substrate on which the heating element is mounted is described. The mounting surface side is defined as the upper side of the insulating substrate, and the opposite side is defined as the lower side of the insulating substrate.

金属と炭素粒子との複合材として、例えば特許文献１（特許第５１５０９０５号公報）や特許文献２（特許第５１４５５９１号公報）に記載されているように、アルミニウム層と炭素粒子層としての炭素繊維層とが交互に複数積層されて接合一体化されてなるアルミニウムと炭素粒子との複合材が知られている。この複合材は、高い熱伝導特性が必要な部材用の材料としての利用が期待されている。   As a composite material of a metal and carbon particles, for example, as described in Patent Document 1 (Patent No. 5150905) and Patent Document 2 (Patent No. 5145591), a carbon fiber as an aluminum layer and a carbon particle layer A composite material of aluminum and carbon particles is known in which a plurality of layers are alternately stacked and bonded and integrated. This composite material is expected to be used as a material for members that require high heat conduction characteristics.

ところで、パワーモジュール等に用いられる絶縁基板は、半導体素子等の発熱素子が搭載される搭載面を有する配線層を備えている。   Incidentally, an insulating substrate used in a power module or the like includes a wiring layer having a mounting surface on which a heating element such as a semiconductor element is mounted.

特許第５１５０９０５号公報Japanese Patent No. 5150905 特許第５１４５５９１号公報Japanese Patent No. 5145591

配線層には、発熱素子への冷却性能を高めるため一般に高い熱伝導特性（即ち高い熱伝導率）が要求される。   In general, the wiring layer is required to have high thermal conductivity (that is, high thermal conductivity) in order to improve the cooling performance of the heating element.

さらに、配線層には熱応力等の応力が加わることから、高い応力緩和性（熱応力緩和性を含む）が要求される。   Furthermore, since stress such as thermal stress is applied to the wiring layer, high stress relaxation properties (including thermal stress relaxation properties) are required.

また、発熱素子は一般に配線層の搭載面にはんだ付けにより接合されて搭載されることから、配線層の搭載面には、発熱素子が接合される前に、搭載面におけるはんだ付け性を高めるためにニッケル−リンめっき膜等のニッケルめっき膜を形成することが望ましい。そのため、配線層の搭載面には、ニッケルめっき膜を良好に形成可能であることが要求される。   In addition, since the heating element is generally mounted by soldering on the mounting surface of the wiring layer, the mounting surface of the wiring layer is mounted on the mounting surface of the wiring layer before the heating element is bonded. It is desirable to form a nickel plating film such as a nickel-phosphorus plating film. Therefore, it is required that the nickel plating film can be satisfactorily formed on the mounting surface of the wiring layer.

配線層が高い熱伝導特性を有するようにするため、配線層の材料として、上述の複合材を用いることが考えられる。さらには、配線層が高い応力緩和性を有するようにするため、複合材を構成するアルミニウムとして高純度アルミニウムを用いることが考えられる。   In order to make the wiring layer have high heat conduction characteristics, it is conceivable to use the above-mentioned composite material as the material of the wiring layer. Further, it is conceivable to use high-purity aluminum as aluminum constituting the composite material so that the wiring layer has high stress relaxation properties.

しかしながら、複合材を構成するアルミニウムとして高純度アルミニウムを用いた場合、配線層の搭載面にニッケルめっき膜を良好に形成することが困難であった。   However, when high-purity aluminum is used as the aluminum constituting the composite material, it is difficult to satisfactorily form a nickel plating film on the mounting surface of the wiring layer.

本発明は上述した技術背景に鑑みてなされたものであり、本発明の目的の一つは、ニッケルめっき膜を良好に形成可能な表面と高い熱伝導特性とを有する、アルミニウムと炭素粒子との複合体及びその製造方法を提供することにある。   The present invention has been made in view of the above-described technical background, and one of the objects of the present invention is that aluminum and carbon particles having a surface on which a nickel plating film can be satisfactorily formed and high heat conduction characteristics are formed. It is providing the composite_body | complex and its manufacturing method.

また、本発明の目的のもう一つは、ニッケルめっき膜を良好に形成可能な搭載面と高い熱伝導特性とを有する配線層を備えた絶縁基板を提供することにある。   Another object of the present invention is to provide an insulating substrate having a mounting surface on which a nickel plating film can be satisfactorily formed and a wiring layer having high heat conduction characteristics.

本発明は以下の手段を提供する。   The present invention provides the following means.

［１］ アルミニウムと炭素粒子が複合化された複合体本体と、前記複合体本体の表面に形成されたアルミニウム表皮層とを備え、
前記アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が前記複合体本体の前記アルミニウムの純度よりも低い、アルミニウムと炭素粒子との複合体。 [1] A composite body in which aluminum and carbon particles are combined, and an aluminum skin layer formed on the surface of the composite body,
A composite of aluminum and carbon particles, wherein the purity of aluminum in the aluminum skin layer is lower than the purity of the aluminum in the composite body.

［２］ 前記複合体本体は、前記アルミニウムと前記炭素粒子が焼結複合化されたものであり、
前記アルミニウム表皮層は、前記複合体本体における前記アルミニウムと前記炭素粒子との焼結時に同時に前記複合体本体の表面に焼結固着されたものである前項１記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体。 [2] The composite body is obtained by sintering the aluminum and the carbon particles.
2. The composite of aluminum and carbon particles according to item 1, wherein the aluminum skin layer is sintered and fixed to the surface of the composite body at the same time as the aluminum and carbon particles are sintered in the composite body. .

［３］ 前記複合体本体の前記アルミニウムの純度が９９．９０質量％以上であり、
前記アルミニウム表皮層の前記アルミニウムの純度が９９．９０質量％未満である前項１又は２記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体。 [3] The purity of the aluminum of the composite body is 99.90% by mass or more,
3. The composite of aluminum and carbon particles according to item 1 or 2, wherein the aluminum skin layer has a purity of less than 99.90% by mass.

［４］ 絶縁基板の配線層に用いられる前項１〜３のいずれかに記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体。   [4] The composite of aluminum and carbon particles according to any one of items 1 to 3, which is used for a wiring layer of an insulating substrate.

［５］ 前項１〜４のいずれかに記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体で形成された配線層を備えた絶縁基板。   [5] An insulating substrate comprising a wiring layer formed of a composite of aluminum and carbon particles according to any one of items 1 to 4.

［６］ アルミニウムと炭素粒子を含むプリフォーム本体と、前記プリフォーム本体の表面上に配置されたアルミニウム表皮層とを備えたプリフォームを焼結することにより、前記プリフォーム本体の前記アルミニウムと前記炭素粒子が複合化された複合体本体を形成すると同時に前記複合体本体の表面に前記アルミニウム表皮層を固着する焼結工程を具備し、
前記アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が前記複合体本体の前記アルミニウムの純度よりも低い、アルミニウムと炭素粒子との複合体の製造方法。 [6] By sintering a preform including a preform body including aluminum and carbon particles, and an aluminum skin layer disposed on a surface of the preform body, the aluminum of the preform body and the aluminum Comprising a sintering step of fixing the aluminum skin layer to the surface of the composite body at the same time as forming a composite body in which carbon particles are combined;
The manufacturing method of the composite_body | complex of aluminum and carbon particle whose purity of the aluminum of the said aluminum skin layer is lower than the purity of the said aluminum of the said composite body main body.

本発明は以下の効果を奏する。   The present invention has the following effects.

前項［１］によれば、複合体が、アルミニウムと炭素粒子が複合化された複合体本体を備えることにより、複合体の熱伝導特性を高めることができる。   According to the preceding item [1], the composite can be provided with a composite body in which aluminum and carbon particles are combined, whereby the thermal conductivity of the composite can be enhanced.

さらに、アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が複合体本体のアルミニウムの純度よりも低いことにより、複合体の表面にニッケルめっき膜を良好に形成することができる。   Furthermore, when the purity of aluminum in the aluminum skin layer is lower than the purity of aluminum in the composite body, a nickel plating film can be satisfactorily formed on the surface of the composite.

前項［２］では、アルミニウム表皮層は、複合体本体におけるアルミニウムと炭素粒子との焼結時に同時に複合体本体の表面に焼結固着されたものであることにより、複合体を容易に製造することができる。また、アルミニウム表皮層は複合体本体の表面に焼結固着されているので、複合体本体の表面に強固に固着されている。   In the preceding item [2], the aluminum skin layer is sintered and fixed to the surface of the composite body simultaneously with the sintering of the aluminum and carbon particles in the composite body, so that the composite can be easily manufactured. Can do. Further, since the aluminum skin layer is sintered and fixed to the surface of the composite body, it is firmly fixed to the surface of the composite body.

前項［３］では、複合体本体のアルミニウムの純度が９９．９０質量％以上であることにより、複合体の応力緩和性を確実に高めることができる。さらに、アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が９９．９０質量％未満であることにより、複合体の表面にニッケルめっき膜を確実に良好に形成することができる。   In the preceding item [3], when the purity of the aluminum of the composite body is 99.90% by mass or more, the stress relaxation property of the composite can be reliably improved. Furthermore, when the aluminum purity of the aluminum skin layer is less than 99.90% by mass, the nickel plating film can be reliably and satisfactorily formed on the surface of the composite.

前項［４］では、複合体が絶縁基板の配線層に用いられることにより、配線層において前項［１］〜［３］のいずれかの効果を奏する。   In the previous item [4], the composite is used for the wiring layer of the insulating substrate, and thus the wiring layer has the effect of any of the previous items [1] to [3].

前項［５］によれば、絶縁基板の配線層において前項［１］〜［３］のいずれかの効果を奏する。   According to the preceding item [5], the effect of any one of the preceding items [1] to [3] is achieved in the wiring layer of the insulating substrate.

前項［６］によれば、焼結工程では、アルミニウムと炭素粒子が複合化された複合体本体を形成すると同時に複合体本体の表面にアルミニウム表皮層を固着するので、複合体を容易に製造することができる。   According to the preceding item [6], in the sintering step, a composite body in which aluminum and carbon particles are combined is formed, and at the same time, an aluminum skin layer is fixed to the surface of the composite body, so that the composite is easily manufactured. be able to.

図１は、本発明の第１実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子との複合体の概略断面図である。FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a composite of aluminum and carbon particles according to the first embodiment of the present invention. 図２は、同複合体の積層プリフォームの形成途中の概略断面図である。FIG. 2 is a schematic cross-sectional view during the formation of the laminated preform of the composite. 図３は、形成後の同積層プリフォームの概略断面図である。FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of the laminated preform after formation. 図４は、放電プラズマ焼結装置の概略断面図である。FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of a discharge plasma sintering apparatus. 図５は、同複合体で形成された配線層を備えた絶縁基板の一例を、ニッケルめっき膜及び発熱素子と一緒に示す断面図である。FIG. 5 is a cross-sectional view showing an example of an insulating substrate including a wiring layer formed of the composite, together with a nickel plating film and a heating element. 図６は、本発明の第２実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子との複合体の概略断面図である。FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of a composite of aluminum and carbon particles according to the second embodiment of the present invention. 図７は、本発明の第３実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子との複合体の概略断面図である。FIG. 7 is a schematic cross-sectional view of a composite of aluminum and carbon particles according to the third embodiment of the present invention. 図８は、同複合体の粉末混合プリフォームを放電プラズマ焼結装置により焼結する途中の状態を示す概略断面図である。FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a state in the middle of sintering the powder mixed preform of the composite with a discharge plasma sintering apparatus.

次に、本発明の幾つかの実施形態について図面を参照して以下に説明する。   Next, several embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.

図１〜４は、本発明の第１実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子との複合体１を説明するための図である。図５は、本第１実施形態の複合体１で形成された配線層３１を備えた絶縁基板３０の一例を説明するための図である。   1-4 is a figure for demonstrating the composite 1 of the aluminum and carbon particle which concerns on 1st Embodiment of this invention. FIG. 5 is a view for explaining an example of the insulating substrate 30 including the wiring layer 31 formed of the composite body 1 of the first embodiment.

まず、図５に示した絶縁基板３０の構成について以下に説明する。   First, the configuration of the insulating substrate 30 shown in FIG. 5 will be described below.

絶縁基板３０は、電子モジュール用基板（例：パワーモジュール用基板）等として用いられるものであり、互いに積層状に一体に接合された配線層３１及び絶縁層３２を少なくとも備えている。本第１実施形態では、絶縁基板３０は、上から順に、配線層３１、絶縁層３２、緩衝層３３及び冷却層３４を備えている。そして、これらの層３１、３２、３３、３４が水平状に且つ積層状に配置されるとともに所定の接合手段により接合一体化されることで、絶縁基板３０が形成されている。   The insulating substrate 30 is used as an electronic module substrate (e.g., a power module substrate) or the like, and includes at least a wiring layer 31 and an insulating layer 32 that are integrally bonded to each other in a stacked manner. In the first embodiment, the insulating substrate 30 includes a wiring layer 31, an insulating layer 32, a buffer layer 33, and a cooling layer 34 in order from the top. These layers 31, 32, 33, and 34 are arranged horizontally and in a stacked manner, and are joined and integrated by a predetermined joining means, thereby forming the insulating substrate 30.

接合手段は限定されるものではなく、例えばろう付けや拡散接合が用いられる。   The joining means is not limited and, for example, brazing or diffusion joining is used.

配線層３１は、回路層とも呼ばれているものであり、その平坦な上面からなる搭載面３１ａを有している。配線層３１の形状は例えば平面視で略方形状である。配線層３１の一辺長さは例えば１０〜１００ｍｍである。配線層３１の厚さは例えば０．２〜３ｍｍである。なお上述したように、配線層３１は本第１実施形態の複合体１で形成されたものである。   The wiring layer 31 is also called a circuit layer, and has a mounting surface 31a composed of a flat upper surface. The shape of the wiring layer 31 is, for example, a substantially square shape in plan view. One side length of the wiring layer 31 is, for example, 10 to 100 mm. The thickness of the wiring layer 31 is, for example, 0.2 to 3 mm. As described above, the wiring layer 31 is formed of the composite 1 of the first embodiment.

配線層３１の搭載面３１ａには、発熱素子（二点鎖線で示す）３７がワイヤボンディング等のはんだ付けにより接合されて搭載される。発熱素子３７は半導体素子等の電子素子（例：ＩＧＢＴ素子）を含む。   On the mounting surface 31a of the wiring layer 31, a heating element (indicated by a two-dot chain line) 37 is joined and mounted by soldering such as wire bonding. The heating element 37 includes an electronic element (e.g., an IGBT element) such as a semiconductor element.

搭載面３１ａにおける発熱素子３７とのはんだ付け性を高めるため、搭載面３１ａに発熱素子３７がはんだ付けにより接合される前に、搭載面３１ａにはニッケル−リンめっき膜等のニッケルめっき膜３５が常法（例：電気ニッケルめっき法、無電解ニッケルめっき法）により搭載面３１ａの全体に亘って略均一な厚さで形成される。ニッケルめっき膜３５の厚さは例えば２〜５０μｍである。   In order to improve the solderability of the mounting surface 31a with the heating element 37, before the heating element 37 is joined to the mounting surface 31a by soldering, a nickel plating film 35 such as a nickel-phosphorous plating film is formed on the mounting surface 31a. It is formed with a substantially uniform thickness over the entire mounting surface 31a by a conventional method (eg, electro nickel plating method, electroless nickel plating method). The thickness of the nickel plating film 35 is, for example, 2 to 50 μm.

絶縁層３２は、電気絶縁性を有しており、具体的には、ＡｌＮ（窒化アルミニウム）、Ｓｉ３Ｎ４（窒化ケイ素）、Ａｌ２Ｏ３（アルミナ）等のセラミック製である。絶縁層３２の形状は例えば平面視で略方形状である。絶縁層３２の一辺長さは配線層３１の一辺長さよりも若干大きく設定されており、具体的には例えば１０．５〜１００．５ｍｍである。絶縁層３２の厚さは例えば０．２〜１．５ｍｍである。 The insulating layer 32 has electrical insulation, and is specifically made of a ceramic such as AlN (aluminum nitride), Si 3 N 4 (silicon nitride), Al 2 O 3 (alumina), or the like. The shape of the insulating layer 32 is, for example, a substantially square shape in plan view. The length of one side of the insulating layer 32 is set slightly larger than the length of one side of the wiring layer 31, and specifically, for example, 10.5 to 100.5 mm. The thickness of the insulating layer 32 is, for example, 0.2 to 1.5 mm.

緩衝層３３は、絶縁基板３０に発生する熱応力等の応力を緩和するための層である。さらに、緩衝層３３はアルミニウム等の金属製であり、例えば、厚さ方向に貫通した複数の貫通孔（図示せず）を有するパンチングメタルで形成されている。緩衝層３３の形状は平面視で略方形状であり、緩衝層３３の一辺長さは例えば１０〜１００ｍｍである。緩衝層３３の厚さは例えば０．２〜３ｍｍである。   The buffer layer 33 is a layer for relaxing stress such as thermal stress generated in the insulating substrate 30. Furthermore, the buffer layer 33 is made of a metal such as aluminum, and is formed of, for example, a punching metal having a plurality of through holes (not shown) penetrating in the thickness direction. The shape of the buffer layer 33 is substantially rectangular in plan view, and the length of one side of the buffer layer 33 is, for example, 10 to 100 mm. The thickness of the buffer layer 33 is, for example, 0.2 to 3 mm.

冷却層３４は、発熱素子３７の動作に伴い発熱した発熱素子３７を冷却するものである。本第１実施形態では、冷却層３４として板状の冷却部材が用いられており、具体的には、発熱素子３７の熱を放散することで発熱素子３７を冷却する放熱部材（例：ヒートシンク）が用いられている。放熱部材はアルミニウム等の金属製であり、複数の放熱フィン３４ａを有している。   The cooling layer 34 cools the heating element 37 that has generated heat as the heating element 37 operates. In the first embodiment, a plate-shaped cooling member is used as the cooling layer 34. Specifically, a heat radiating member (eg, a heat sink) that cools the heat generating element 37 by radiating the heat of the heat generating element 37. Is used. The heat radiating member is made of a metal such as aluminum and has a plurality of heat radiating fins 34a.

なお本発明では、冷却層３４は放熱部材であることに限定されるものではなく、その他に例えば、冷却流体（例：冷却液）が流通する流通路を有する冷却器であっても良い。   In the present invention, the cooling layer 34 is not limited to being a heat radiating member, and may be a cooler having a flow path through which a cooling fluid (eg, cooling liquid) flows.

上記の絶縁基板３０では、搭載面３１ａに搭載された発熱素子３７で発生した熱は、発熱素子３７から配線層３１、絶縁層３２、緩衝層３３及び冷却層３４に順次伝導する。その結果、発熱素子３７が冷却されてその温度が低下する。   In the insulating substrate 30, heat generated by the heating element 37 mounted on the mounting surface 31 a is sequentially conducted from the heating element 37 to the wiring layer 31, the insulating layer 32, the buffer layer 33, and the cooling layer 34. As a result, the heating element 37 is cooled and its temperature is lowered.

次に、本第１実施形態の複合体１について以下に説明する。   Next, the composite 1 according to the first embodiment will be described below.

図１に示すように、複合体１は、アルミニウムと炭素粒子が所定の焼結法により焼結複合化されてなる複合体本体２を備えている。複合体１及び複合体本体２の形状は、略板状（詳述すると略平板状）であり、平面視で略方形状である。   As shown in FIG. 1, the composite 1 includes a composite body 2 in which aluminum and carbon particles are sintered and composited by a predetermined sintering method. The shapes of the composite body 1 and the composite body 2 are substantially plate-like (more specifically, substantially flat plate-like), and are substantially square in a plan view.

図１において、「６ａ」は炭素粒子を示しており、「５ａ」は複合体本体２内のアルミニウム領域（ドットハッチングで示す）を示している。   In FIG. 1, “6a” indicates carbon particles, and “5a” indicates an aluminum region (indicated by dot hatching) in the composite body 2.

焼結法は限定されるものではないが、放電プラズマ焼結法、ホットプレス法等の加熱加圧焼結法を用いることが望ましい。本第１実施形態では、焼結法として加熱加圧焼結法が用いられている。   The sintering method is not limited, but it is desirable to use a heat and pressure sintering method such as a discharge plasma sintering method or a hot press method. In the first embodiment, a heat and pressure sintering method is used as the sintering method.

複合体本体２は、アルミニウム層５と炭素粒子層６が交互に複数積層された状態で一体に焼結複合化されたものである。なお、炭素粒子層６は炭素粒子６ａで形成された層である。   The composite body 2 is integrally sintered and composited in a state where a plurality of aluminum layers 5 and carbon particle layers 6 are alternately stacked. The carbon particle layer 6 is a layer formed of carbon particles 6a.

複合体本体２の表面の少なくとも一部にはアルミニウム表皮層３が形成されている。本第１実施形態では、アルミニウム表皮層３は、複合体本体２の厚さ方向の片面２ａにその全体を覆う状態にして形成されている。   An aluminum skin layer 3 is formed on at least a part of the surface of the composite body 2. In the first embodiment, the aluminum skin layer 3 is formed so as to cover the entire surface of one side 2 a in the thickness direction of the composite body 2.

ここで、本発明に係る複合体（及び複合体本体）の上下方向は限定されるものではないが、本第１実施形態では、複合体１（複合体本体２）の構成を理解し易くするため、複合体１（複合体本体２）の厚さ方向を複合体１（複合体本体２）の上下方向と定義する。そして、アルミニウム表皮層３は複合体本体２の上面２ａだけにその全体を覆う状態にして形成されている。   Here, although the vertical direction of the composite (and composite main body) according to the present invention is not limited, in the first embodiment, the configuration of the composite 1 (composite main body 2) is easily understood. Therefore, the thickness direction of the composite 1 (composite body 2) is defined as the vertical direction of the composite 1 (composite body 2). The aluminum skin layer 3 is formed so as to cover the entire upper surface 2a of the composite body 2 only.

アルミニウム表皮層３の表面（上面）３ａは、配線層３１の搭載面３１ａを構成する面である。   The surface (upper surface) 3 a of the aluminum skin layer 3 is a surface constituting the mounting surface 31 a of the wiring layer 31.

さらに、アルミニウム表皮層３は、複合体本体２におけるアルミニウムと炭素粒子６ａとの焼結時に同時に複合体本体２の上面２ａに焼結固着されたものである。   Furthermore, the aluminum skin layer 3 is sintered and fixed to the upper surface 2a of the composite body 2 at the same time when the aluminum and the carbon particles 6a in the composite body 2 are sintered.

本第１実施形態の複合体１において、その複合体本体２を構成するアルミニウムは、配線層３１（複合体１）が高い応力緩和性（熱応力緩和性を含む）を有するようにするため、３Ｎ、４Ｎ、５Ｎ等の高純度（超高純度を含む）のものであることが望ましい。具体的には、その純度は、配線層３１（複合体１）が高い応力緩和性を確実に有するようにするため、９９．９０質量％以上であることが望ましく、特に９９．９８質量％以上であることが望ましい。純度の上限値は限定されるものではなく、例えば、９９．９９９９質量％（６Ｎ）や９９．９９９９９質量％（７Ｎ）である。   In the composite 1 of the first embodiment, the aluminum constituting the composite body 2 has a high stress relaxation property (including thermal stress relaxation property) in the wiring layer 31 (composite 1). It is desirable to have a high purity (including ultra-high purity) such as 3N, 4N, and 5N. Specifically, the purity is desirably 99.90% by mass or more, particularly 99.98% by mass or more in order to ensure that the wiring layer 31 (composite 1) has high stress relaxation properties. It is desirable that The upper limit of purity is not limited, and is, for example, 99.9999% by mass (6N) or 99.99999% by mass (7N).

複合体本体２の厚さは限定されるものではないが、配線層３１（複合体１）が高い応力緩和性を確実に有するようにするため、０．１８ｍｍ以上であることが望ましい。厚さの上限値は限定されるものではなく、例えば２．８ｍｍである。   The thickness of the composite body 2 is not limited, but is desirably 0.18 mm or more in order to ensure that the wiring layer 31 (composite 1) has high stress relaxation properties. The upper limit value of the thickness is not limited and is, for example, 2.8 mm.

アルミニウム表皮層３を構成するアルミニウムは、配線層３１の搭載面３１ａにニッケルめっき膜３５を良好に形成できるようにするため、複合体本体２のアルミニウムの純度よりも低純度のものである。具体的には、その純度は、配線層３１の搭載面３１ａにニッケルめっき膜３５を確実に良好に形成できるようにするため、９９．９０質量％未満であることが望ましく、特に９９．７質量％以下であることが望ましい。純度の下限値は限定されるものではないが、９７質量％であることが望ましい。   The aluminum constituting the aluminum skin layer 3 has a lower purity than the aluminum purity of the composite body 2 so that the nickel plating film 35 can be satisfactorily formed on the mounting surface 31 a of the wiring layer 31. Specifically, the purity is desirably less than 99.90% by mass, particularly 99.7% by mass, so that the nickel plating film 35 can be reliably and satisfactorily formed on the mounting surface 31a of the wiring layer 31. % Or less is desirable. The lower limit of purity is not limited, but is preferably 97% by mass.

アルミニウム表皮層３のアルミニウムとして、具体的には、日本工業規格（ＪＩＳ）のアルミニウム合金記号Ａ１０５０、Ａ１０７０、Ａ１１００、Ａ１Ｎ３０等が好適に用いられる。   As the aluminum of the aluminum skin layer 3, specifically, Japanese Industrial Standard (JIS) aluminum alloy symbols A1050, A1070, A1100, A1N30 and the like are preferably used.

アルミニウム表皮層３の厚さは限定されるものではないが、５〜２００μｍであることが望ましい。厚さが５μｍ以上であることにより、ニッケルめっき膜３５を確実に良好に形成することができる。厚さが２００μｍ以下であることにより、複合体本体２の上面２ａにアルミニウム表皮層３が形成されることによる配線層３１（複合体１）の応力緩和性の低下を確実に抑制することができ、これにより配線層３１（複合体１）の高い応力緩和性を確実に維持することができる。   The thickness of the aluminum skin layer 3 is not limited, but is preferably 5 to 200 μm. When the thickness is 5 μm or more, the nickel plating film 35 can be reliably formed satisfactorily. When the thickness is 200 μm or less, it is possible to reliably suppress a decrease in stress relaxation of the wiring layer 31 (composite 1) due to the formation of the aluminum skin layer 3 on the upper surface 2a of the composite body 2. Thereby, the high stress relaxation property of the wiring layer 31 (composite 1) can be reliably maintained.

次に、本第１実施形態の複合体１をその望ましい製造方法に基づいて図２及び３を参照して以下に説明する。   Next, the composite 1 according to the first embodiment will be described below with reference to FIGS. 2 and 3 based on a desirable manufacturing method.

複合体１の製造方法は、複合体１のプリフォーム９を焼結する焼結工程を具備するとともに、更に、焼結工程の際に又はその前にプリフォーム９を形成するプリフォーム形成工程を具備している。   The manufacturing method of the composite body 1 includes a sintering process for sintering the preform 9 of the composite body 1, and further includes a preform forming process for forming the preform 9 during or before the sintering process. It has.

プリフォーム９は、アルミニウムと炭素粒子６ａを含むプリフォーム本体１０と、アルミニウム板からなるアルミニウム表皮層３と、を備えている。アルミニウム表皮層３はプリフォーム本体１０の上面上に配置される。   The preform 9 includes a preform body 10 including aluminum and carbon particles 6a, and an aluminum skin layer 3 made of an aluminum plate. The aluminum skin layer 3 is disposed on the upper surface of the preform body 10.

プリフォーム９を形成する方法としては、図２及び３に示すように、アルミニウム層５と炭素粒子層６が交互に複数積層された状態のプリフォーム本体１０（これを説明の便宜上「積層プリフォーム本体１０Ａ」という）を形成する工程を含む方法が用いられ、あるいは、図７及び８に示した後述の第３実施形態で説明するように、アルミニウム粉末２０５ｂと炭素粒子２０６ａとしての炭素粉末とが混合された状態のプリフォーム本体２１０（これを説明の便宜上「粉末混合プリフォーム本体２１０Ａ」という）を形成する工程を含む方法などが用いられる。   2 and 3, as shown in FIGS. 2 and 3, a preform main body 10 in which a plurality of aluminum layers 5 and carbon particle layers 6 are alternately laminated (for convenience of explanation, this is referred to as “laminated preform”). Or a method including a step of forming a main body 10A ”, or, as described in a third embodiment described later with reference to FIGS. 7 and 8, an aluminum powder 205b and a carbon powder as carbon particles 206a are formed. A method including a step of forming a preform body 210 in a mixed state (referred to as “powder mixed preform body 210A” for convenience of explanation) is used.

以下の説明では、前者の方法を説明の便宜上「積層プリフォーム形成方法」といい、後者の方法を説明の便宜上「粉末混合プリフォーム形成方法」という。   In the following description, the former method is referred to as a “laminated preform forming method” for convenience of explanation, and the latter method is referred to as “powder mixed preform formation method” for convenience of explanation.

積層プリフォーム形成方法は、アルミニウム表皮層３を複合体本体２の上面２ａに容易に形成及び固着できる点で優れている。本第１実施形態では、プリフォーム本体１０として積層プリフォーム本体１０Ａが用いられるとともに、プリフォーム形成方法として積層プリフォーム形成方法が用いられている。   The laminated preform forming method is excellent in that the aluminum skin layer 3 can be easily formed and fixed on the upper surface 2 a of the composite body 2. In the first embodiment, the laminated preform body 10A is used as the preform body 10, and the laminated preform forming method is used as the preform forming method.

複合体１の製造に用いられる炭素粒子６ａの種類は限定されるものではないが、なるべく高い熱伝導率を有するもの、即ち高熱伝導性のものであることが望ましい。特に、炭素粒子６ａは、炭素繊維、カーボンナノチューブ、グラフェン、天然黒鉛粒子及び人造黒鉛粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることが望ましく、更に、炭素繊維、カーボンナノチューブ、グラフェン及び天然黒鉛粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることがより望ましい。その理由は、複合体１の熱伝導率を確実に向上させることができるし、アルミニウムと炭素粒子６ａとの複合化を確実に行えるからである。   The type of the carbon particles 6a used for manufacturing the composite 1 is not limited, but it is desirable that the carbon particles 6a have as high a thermal conductivity as possible, that is, a high thermal conductivity. In particular, the carbon particles 6a are preferably at least one selected from the group consisting of carbon fibers, carbon nanotubes, graphene, natural graphite particles and artificial graphite particles, and further, carbon fibers, carbon nanotubes, graphene and natural graphite particles. It is more desirable that it is at least one selected from the group consisting of The reason is that the thermal conductivity of the composite 1 can be reliably improved and the composite of aluminum and the carbon particles 6a can be reliably performed.

炭素繊維としては、ピッチ系炭素繊維、ＰＡＮ系炭素繊維などが用いられる。   As the carbon fiber, pitch-based carbon fiber, PAN-based carbon fiber, or the like is used.

カーボンナノチューブとしては、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、気相成長炭素繊維（ＶＧＣＦ（登録商標））等が用いられる。   As the carbon nanotube, a single-walled carbon nanotube, a multi-walled carbon nanotube, a vapor grown carbon fiber (VGCF (registered trademark)) or the like is used.

天然黒鉛粒子としては、鱗片状黒鉛粒子等が用いられる。   As the natural graphite particles, scaly graphite particles or the like are used.

人造黒鉛粒子としては、等方性黒鉛粒子、異方性黒鉛粒子、熱分解黒鉛粒子等が用いられる。   As the artificial graphite particles, isotropic graphite particles, anisotropic graphite particles, pyrolytic graphite particles and the like are used.

炭素粒子６ａの大きさは限定されるものではない。しかるに、炭素粒子６ａが炭素繊維である場合、平均繊維長が１０μｍ以上２ｍｍ以下の短炭素繊維が特に好適に用いられる。炭素粒子６ａがカーボンナノチューブである場合、平均長さが１μｍ以上１０μｍ以下のカーボンナノチューブが特に好適に用いられる。炭素粒子６ａが天然黒鉛粒子及び人造黒鉛粒子である場合、平均粒子径が１０μｍ以上３ｍｍ以下の天然黒鉛粒子及び人造黒鉛粒子が特に好適に用いられる。   The size of the carbon particles 6a is not limited. However, when the carbon particles 6a are carbon fibers, short carbon fibers having an average fiber length of 10 μm or more and 2 mm or less are particularly preferably used. When the carbon particles 6a are carbon nanotubes, carbon nanotubes having an average length of 1 μm or more and 10 μm or less are particularly preferably used. When the carbon particles 6a are natural graphite particles and artificial graphite particles, natural graphite particles and artificial graphite particles having an average particle diameter of 10 μm or more and 3 mm or less are particularly preferably used.

本第１実施形態では、炭素粒子６ａとして炭素繊維（詳述すると短炭素繊維）が用いられている。   In the first embodiment, carbon fibers (specifically, short carbon fibers) are used as the carbon particles 6a.

この場合において、望ましい積層プリフォーム形成工程は以下のとおりである。   In this case, a desirable laminated preform forming process is as follows.

すなわち、図２に示すように、アルミニウム板からなるアルミニウム層５の片面又は両面上に炭素粒子層（詳述すると炭素繊維層）６を塗工し、これにより塗工アルミニウム層７を得る。次いで、塗工アルミニウム層７を複数積層し、これにより図３に示すように積層プリフォーム本体１０Ａを形成する。塗工アルミニウム層７の積層枚数は限定されるものではないが、５〜５００枚であることが特に望ましい。   That is, as shown in FIG. 2, a carbon particle layer (specifically, a carbon fiber layer) 6 is applied on one or both sides of an aluminum layer 5 made of an aluminum plate, thereby obtaining a coated aluminum layer 7. Next, a plurality of coated aluminum layers 7 are laminated, thereby forming a laminated preform body 10A as shown in FIG. The number of coated aluminum layers 7 is not limited, but is particularly preferably 5 to 500.

さらに、積層プリフォーム本体１０Ａの上面にアルミニウム板からなるアルミニウム表皮層３を積層プリフォーム本体１０Ａに対して積層状に配置し、これにより積層プリフォーム９Ａを形成する。   Furthermore, the aluminum skin layer 3 made of an aluminum plate is disposed on the upper surface of the laminated preform main body 10A in a laminated manner with respect to the laminated preform main body 10A, thereby forming the laminated preform 9A.

本第１実施形態では、図２に示すように、各塗工アルミニウム層７において、炭素粒子層６は、アルミニウム層５の片面（詳述すると上面）上に、炭素粒子層６中の炭素粒子（炭素繊維）６ａの長さ方向が一方向に揃う状態になるように塗工されている。そして、図３に示すように、互いに重なり合う二つの塗工アルミニウム層７、７において一方の塗工アルミニウム層７の炭素粒子層６中の炭素粒子（炭素繊維）６ａの長さ方向と他方の塗工アルミニウム層７の炭素粒子層６中の炭素粒子（炭素繊維）６ａの長さ方向とが平面視で約９０°の角度をなす態様にして、複数の塗工アルミニウム層７が上下方向に積層されている。   In the first embodiment, as shown in FIG. 2, in each coated aluminum layer 7, the carbon particle layer 6 is formed on one surface (more specifically, the upper surface) of the aluminum layer 5. (Carbon fiber) It is coated so that the length direction of 6a is aligned in one direction. As shown in FIG. 3, in the two coated aluminum layers 7 and 7 that overlap each other, the length direction of the carbon particles (carbon fiber) 6a in the carbon particle layer 6 of one coated aluminum layer 7 and the other coated aluminum layer 7 are overlapped. A plurality of coated aluminum layers 7 are laminated in the vertical direction so that the length direction of the carbon particles (carbon fibers) 6a in the carbon particle layer 6 of the worked aluminum layer 7 forms an angle of about 90 ° in plan view. Has been.

アルミニウム層５の厚さは限定されるものではないが、５〜２００μｍであることが特に望ましい。   Although the thickness of the aluminum layer 5 is not limited, it is especially desirable that it is 5-200 micrometers.

炭素粒子層６の厚さは限定されるものではないが、１〜１００μｍであることが特に望ましい。   The thickness of the carbon particle layer 6 is not limited, but is particularly preferably 1 to 100 μm.

また、炭素粒子層６中に含まれる炭素粒子（詳述すると炭素繊維）６ａの塗工量は限定されるものではないが、１ｇ／ｍ２以上３０ｇ／ｍ２以下であることが特に望ましい。塗工量が１ｇ／ｍ２以上であることにより、複合体１の熱伝導率を確実に向上させることができる。塗工量が３０ｇ／ｍ２以下であることにより、複合体１内での層間剥離を確実に抑制することができる。 Moreover, the coating amount of the carbon particles (specifically, carbon fibers) 6a contained in the carbon particle layer 6 is not limited, but is particularly preferably 1 g / m 2 or more and 30 g / m 2 or less. When the coating amount is 1 g / m 2 or more, the thermal conductivity of the composite 1 can be reliably improved. When the coating amount is 30 g / m 2 or less, delamination in the composite 1 can be reliably suppressed.

さらに、炭素粒子層６は、複合体１に対する炭素粒子６ａの体積含有率が２体積％以上７０体積％以下になるように塗工されることが望ましい。炭素粒子６ａの体積含有率が２体積％以上であることにより、複合体１の熱伝導率を確実に向上させることができる。炭素粒子６ａの体積含有率が７０体積％以下であることにより、積層状に配置された複数の塗工アルミニウム層７を確実に一体に焼結することができる。炭素粒子６ａの体積含有率の特に望ましい下限値は３体積％であり、その特に望ましい上限値は５０体積％である。   Further, the carbon particle layer 6 is preferably applied so that the volume content of the carbon particles 6a with respect to the composite 1 is 2% by volume or more and 70% by volume or less. When the volume content of the carbon particles 6a is 2% by volume or more, the thermal conductivity of the composite 1 can be reliably improved. When the volume content of the carbon particles 6a is 70% by volume or less, the plurality of coated aluminum layers 7 arranged in a stacked manner can be surely integrally sintered. A particularly desirable lower limit of the volume content of the carbon particles 6a is 3% by volume, and a particularly desirable upper limit is 50% by volume.

炭素粒子層６の塗工方法は限定されるものではないが、特に、炭素粒子６ａとバインダーとバインダー用溶剤とが混合されてなる塗工液をロールコータ等の塗工装置（図示せず）によりアルミニウム層５上に連続的に塗工する方法であることが望ましい。この塗工方法の場合、アルミニウム層５上に塗工された炭素粒子層６を塗工後に乾燥及び加熱処理し、これにより炭素粒子層６中に含まれる溶剤及びバインダーを除去することが望ましい。   Although the coating method of the carbon particle layer 6 is not limited, in particular, a coating liquid in which the carbon particles 6a, the binder, and the binder solvent are mixed is applied to a coating apparatus (not shown) such as a roll coater. Thus, it is desirable that the coating is continuously performed on the aluminum layer 5. In the case of this coating method, it is desirable to dry and heat-treat the carbon particle layer 6 coated on the aluminum layer 5 and thereby remove the solvent and binder contained in the carbon particle layer 6.

望ましい焼結工程は以下のとおりである。   A desirable sintering process is as follows.

焼結工程では、加熱加圧焼結法によって、所定の焼結金型内で積層プリフォーム９Ａをその厚さ方向に加圧及び加熱しながら焼結する。これにより、図１に示した本第１実施形態の複合体１が製造される。   In the sintering step, the laminated preform 9A is sintered in a predetermined sintering mold while being pressed and heated in the thickness direction by a heat and pressure sintering method. Thereby, the composite 1 of the first embodiment shown in FIG. 1 is manufactured.

すなわち、積層プリフォーム９Ａをその厚さ方向に加圧及び加熱することにより、積層プリフォーム本体１０Ａが一体に焼結複合化されて複合体本体２が形成され、これと同時に、アルミニウム表皮層３が複合体本体２の上面２ａに焼結固着される。   That is, by pressing and heating the laminated preform 9A in the thickness direction, the laminated preform body 10A is integrally sintered and composited to form the composite body 2, and at the same time, the aluminum skin layer 3 Is sintered and fixed to the upper surface 2 a of the composite body 2.

さらには、焼結時に積層プリフォーム９Ａが加圧及び加熱されることにより、各アルミニウム層５の一部が積層プリフォーム本体１０Ａ内に存在する微細な空隙（例：炭素粒子層６中の炭素粒子６ａ間の隙間）に塑性流動して当該空隙（隙間）に充填される。これにより、当該空隙（隙間）が略消滅するとともに複合体本体２内にアルミニウム領域５ａが形成される。   Further, when the laminated preform 9A is pressurized and heated during sintering, a fine void (for example, carbon in the carbon particle layer 6) in which a part of each aluminum layer 5 exists in the laminated preform body 10A. Plastic flow into the gaps between the particles 6a and fill the gaps (gap). As a result, the void (gap) substantially disappears and an aluminum region 5 a is formed in the composite body 2.

加熱加圧焼結法としては限定されるものではないが、焼結金型として密閉金型を用いた加熱加圧焼結法であることが望ましい。   The heat and pressure sintering method is not limited, but is preferably a heat and pressure sintering method using a closed mold as the sintering mold.

そのような加熱加圧焼結法として放電プラズマ焼結法を用いる場合の焼結法について以下に説明する。   A sintering method in the case of using the discharge plasma sintering method as such a heat and pressure sintering method will be described below.

図４に示すように、加熱加圧装置として放電プラズマ焼結装置２１を準備する。   As shown in FIG. 4, a discharge plasma sintering apparatus 21 is prepared as a heating and pressing apparatus.

放電プラズマ焼結装置２１は、導電性を有する筒状金型（例：黒鉛製筒状金型）２２、導電性を有する一対のパンチ（例：黒鉛製上パンチ及び黒鉛製下パンチ）２３、２３等を密閉金型（焼結金型）として備えている。   The discharge plasma sintering apparatus 21 includes a conductive cylindrical mold (e.g., graphite cylindrical mold) 22, a pair of conductive punches (e.g., a graphite upper punch and a graphite lower punch) 23, 23 etc. are provided as a closed mold (sintered mold).

両パンチ２３、２３は互いに対向状に配置されている。詳述すると、一方のパンチ２３は上側に他方のパンチ２３は下側にそれぞれ配置されている。各パンチ２３の加圧面は、各パンチ２３の積層プリフォーム９Ａへの加圧方向２４に対して略垂直面に形成されている。   Both punches 23 and 23 are arranged in opposition to each other. More specifically, one punch 23 is disposed on the upper side and the other punch 23 is disposed on the lower side. The pressing surface of each punch 23 is formed on a surface substantially perpendicular to the pressing direction 24 of each punch 23 to the laminated preform 9A.

そして、筒状金型２２内に積層プリフォーム９Ａ（図示せず）を配置し、不活性ガス（例：窒素ガス、アルゴンガス）雰囲気等の非酸化性雰囲気又は真空（真空度：例えば０．０１〜１００Ｐａ）中にて上パンチ２３と下パンチ２３とで積層プリフォーム９Ａをその厚さ方向に加圧しつつ両パンチ２３、２３間にパルス電流を通電することにより、積層プリフォーム９Ａを加熱焼結する。   Then, a laminated preform 9A (not shown) is disposed in the cylindrical mold 22, and a non-oxidizing atmosphere such as an inert gas (eg, nitrogen gas, argon gas) atmosphere or a vacuum (degree of vacuum: 0. 0, for example). The laminated preform 9A is heated by energizing a pulse current between the punches 23 and 23 while pressing the laminated preform 9A in the thickness direction with the upper punch 23 and the lower punch 23 in the range of 01-100 Pa). Sinter.

放電プラズマ焼結法における望ましい焼結条件は以下のとおりである。   Desirable sintering conditions in the spark plasma sintering method are as follows.

焼結温度は４５０〜６４０℃、焼結時間（即ち焼結温度の保持時間）は１０〜３００ｍｉｎ、積層プリフォーム９への加圧力は５〜４０ＭＰａである。   The sintering temperature is 450 to 640 ° C., the sintering time (that is, the holding time of the sintering temperature) is 10 to 300 min, and the pressure applied to the laminated preform 9 is 5 to 40 MPa.

上述の焼結工程を経ることにより、本第１実施形態の複合体１が製造される。   The composite body 1 of the first embodiment is manufactured through the above-described sintering process.

図５に示した絶縁基板３０の配線層３１は、上述したように本第１実施形態の複合体１で形成されている。配線層３１の搭載面３１ａは、複合体１のアルミニウム表皮層３の表面（即ち複合体１の上面）３ａからなる。すなわち、複合体１は、そのアルミニウム表皮層３の表面３ａが配線層３１の搭載面３１ａとなるように用いられている。そして、配線層３１の搭載面３１ａには上述したようにニッケルめっき膜３５が搭載面３１ａの全体に亘って略均一な厚さで形成される。   As described above, the wiring layer 31 of the insulating substrate 30 shown in FIG. 5 is formed of the composite body 1 of the first embodiment. The mounting surface 31 a of the wiring layer 31 is composed of the surface (that is, the upper surface of the composite 1) 3 a of the aluminum skin layer 3 of the composite 1. That is, the composite 1 is used such that the surface 3 a of the aluminum skin layer 3 becomes the mounting surface 31 a of the wiring layer 31. As described above, the nickel plating film 35 is formed on the mounting surface 31a of the wiring layer 31 with a substantially uniform thickness over the entire mounting surface 31a.

絶縁基板３０において、配線層３１と絶縁層３２が例えばろう付けにより接合される場合、ろう付けに用いるろう材としてブレージングシート（図示せず）やろう材板（図示せず）が好適に用いられる。さらに、ろう材はアルミニウム系ろう材（例：Ａｌ−Ｓｉ系ろう材）であることが、ろう付け性を向上させ得る点で望ましい。   In the insulating substrate 30, when the wiring layer 31 and the insulating layer 32 are joined by brazing, for example, a brazing sheet (not shown) or a brazing material plate (not shown) is preferably used as a brazing material used for brazing. . Furthermore, it is desirable that the brazing material is an aluminum brazing material (for example, Al—Si brazing material) because the brazing property can be improved.

上記第１実施形態の複合体１には次の利点がある。   The composite 1 of the first embodiment has the following advantages.

複合体１はアルミニウムと炭素粒子６ａが複合化された複合体本体２を備えているので、複合体１の熱伝導特性を高めることができる。   Since the composite 1 includes the composite body 2 in which aluminum and carbon particles 6a are combined, the heat conduction characteristics of the composite 1 can be enhanced.

さらに、アルミニウム表皮層３のアルミニウムの純度が複合体本体２のアルミニウムの純度よりも低いので、複合体１の応力緩和性を極力損なわずに複合体１の上面（即ちアルミニウム表皮層３の表面３ａ）にニッケルめっき膜３５を良好に形成することができる。   Furthermore, since the aluminum purity of the aluminum skin layer 3 is lower than the aluminum purity of the composite body 2, the upper surface of the composite 1 (that is, the surface 3 a of the aluminum skin layer 3) without damaging the stress relaxation property of the composite 1 as much as possible. The nickel plating film 35 can be satisfactorily formed.

さらに、アルミニウム表皮層３は、複合体本体２におけるアルミニウムと炭素粒子６ａとの焼結時に同時に複合体本体２の上面２ａに焼結固着されたものなので、複合体１を容易に製造することができる。また、アルミニウム表皮層３は複合体本体２の表面２ａに焼結固着されているので、複合体本体２の表面２ａに強固に固着されている。   Further, since the aluminum skin layer 3 is sintered and fixed to the upper surface 2a of the composite body 2 at the same time when the aluminum and the carbon particles 6a in the composite body 2 are sintered, the composite 1 can be easily manufactured. it can. Further, since the aluminum skin layer 3 is sintered and fixed to the surface 2 a of the composite body 2, it is firmly fixed to the surface 2 a of the composite body 2.

複合体本体２のアルミニウムの純度は９９．９０質量％以上であることが望ましく、この場合、複合体１の応力緩和性を確実に高めることができる。さらに、アルミニウム表皮層３のアルミニウムの純度は９９．９０質量％未満であることが望ましく、この場合、複合体１の上面にニッケルめっき膜３５を確実に良好に形成することができる。   The purity of aluminum in the composite body 2 is desirably 99.90% by mass or more. In this case, the stress relaxation property of the composite body 1 can be reliably increased. Further, the aluminum purity of the aluminum skin layer 3 is desirably less than 99.90% by mass. In this case, the nickel plating film 35 can be reliably and satisfactorily formed on the upper surface of the composite 1.

上記第１実施形態の絶縁基板３０では、配線層３１が上記第１実施形態の複合体１で形成されているので、絶縁基板３０の配線層３１は複合体１の上述した利点を有している。   In the insulating substrate 30 of the first embodiment, since the wiring layer 31 is formed of the composite 1 of the first embodiment, the wiring layer 31 of the insulating substrate 30 has the above-described advantages of the composite 1. Yes.

図６は、本発明の第２実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子１０６ａとの複合体１０１の概略断面図である。同図では、上記第１実施形態の複合体１の要素と同等の要素にはその符号に１００を加算した符号が付されている。なお、炭素粒子１０６ａとして炭素繊維（詳述すると短炭素繊維）が用いられている。   FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of a composite 101 of aluminum and carbon particles 106a according to the second embodiment of the present invention. In the figure, the elements equivalent to the elements of the complex 1 of the first embodiment are given the reference numerals obtained by adding 100 to the reference numerals. Note that carbon fibers (short carbon fibers in detail) are used as the carbon particles 106a.

本第２実施形態の複合体１０１では、複合体本体１０２の上面１０２ａ及び下面１０２ａにそれぞれその全体を覆う状態にしてアルミニウム表皮層１０３が形成されている。   In the composite body 101 of the second embodiment, an aluminum skin layer 103 is formed on the upper surface 102a and the lower surface 102a of the composite body 102 so as to cover the whole.

両アルミニウム表皮層１０３、１０３のうち上側のアルミニウム表皮層１０３は、上記第１実施形態と同じく、複合体本体１０２におけるアルミニウムと炭素粒子１０６ａとの焼結時に同時に複合体本体１０２の上面１０２ａに焼結固着されたものである。これと同じく、下側のアルミニウム表皮層１０３は、複合体本体１０２におけるアルミニウムと炭素粒子１０６ａとの焼結時に同時に複合体本体１０２の下面１０２ａに焼結固着されたものである。   Of the two aluminum skin layers 103, 103, the upper aluminum skin layer 103 is baked onto the upper surface 102a of the composite body 102 simultaneously with the sintering of the aluminum and carbon particles 106a in the composite body 102, as in the first embodiment. It is one that has been bonded. Similarly, the lower aluminum skin layer 103 is sintered and fixed to the lower surface 102a of the composite body 102 simultaneously with the sintering of the aluminum and carbon particles 106a in the composite body 102.

複合体１０１の製造方法における積層プリフォーム形成工程では、積層プリフォーム本体（図３参照、１０Ａ）の上面及び下面にそれぞれアルミニウム板からなるアルミニウム表皮層１０３を積層プリフォーム本体に対して積層状に配置し、これにより積層プリフォームを形成する。   In the laminated preform forming step in the manufacturing method of the composite 101, an aluminum skin layer 103 made of an aluminum plate is laminated on the laminated preform body on the upper and lower surfaces of the laminated preform body (see FIG. 3). And thereby forming a laminated preform.

そして焼結工程では、放電プラズマ焼結法等の加熱加圧焼結法によって、積層プリフォームをその厚さ方向に加圧及び加熱しながら焼結する。これにより、本第２実施形態の複合体１０１が製造される。   In the sintering step, the laminated preform is sintered while being pressed and heated in the thickness direction by a heat and pressure sintering method such as a discharge plasma sintering method. Thereby, the composite body 101 of the second embodiment is manufactured.

本第２実施形態の複合体１０１で図５に示した絶縁基板３０の配線層３１が形成される場合には、上記第１実施形態の上述した利点に加えて更に次の利点がある。   In the case where the wiring layer 31 of the insulating substrate 30 shown in FIG. 5 is formed by the composite body 101 of the second embodiment, there are the following advantages in addition to the advantages described above of the first embodiment.

すなわち、配線層３１の下面が下側のアルミニウム表皮層１０３の表面（下面）で形成されているので、配線層３１と絶縁層３２をろう付けにより容易に且つ確実に接合することができる。   That is, since the lower surface of the wiring layer 31 is formed by the surface (lower surface) of the lower aluminum skin layer 103, the wiring layer 31 and the insulating layer 32 can be easily and reliably joined by brazing.

図７及び８は、本発明の第３実施形態に係るアルミニウムと炭素粒子２０６ａとの複合体２０１の概略断面図である。同図では、上記第１実施形態の複合体１の要素と同等の要素にはその符号に２００を加算した符号が付されている。なお、炭素粒子２０６ａとして鱗片状黒鉛粒子（詳述すると鱗片状黒鉛粉末）が用いられている。   7 and 8 are schematic cross-sectional views of a composite 201 of aluminum and carbon particles 206a according to the third embodiment of the present invention. In the figure, elements equivalent to the elements of the complex 1 of the first embodiment are denoted by reference numerals obtained by adding 200 to the reference numerals. In addition, scaly graphite particles (specifically scaly graphite powder) are used as the carbon particles 206a.

本第３実施形態の複合体３０１は、プリフォーム形成工程として粉末混合プリフォーム形成工程が採用されている。   The composite 301 of the third embodiment employs a powder mixed preform forming process as a preform forming process.

粉末混合プリフォーム形成工程では、図８に示すように、放電プラズマ焼結装置２１の筒状金型２２内に、アルミニウム粉末２０５ｂと炭素粒子（詳述すると鱗片状黒鉛粉末）２０６ａとを混合状態に入れることで、プリフォーム本体２１０としての粉末混合プリフォーム本体２１０Ａを形成する。そして、アルミニウム板からなるアルミニウム表皮層２０３を筒状金型２２内における粉末混合プリフォーム本体２１０Ａの上面に略水平状に配置する。これにより、プリフォーム２０９としての粉末混合プリフォーム２０９Ａを筒状金型２２内にて形成する。   In the powder mixing preform forming step, as shown in FIG. 8, the aluminum powder 205b and carbon particles (specifically, scaly graphite powder) 206a are mixed in the cylindrical mold 22 of the discharge plasma sintering apparatus 21. The powder mixed preform main body 210A as the preform main body 210 is formed. Then, an aluminum skin layer 203 made of an aluminum plate is disposed substantially horizontally on the upper surface of the powder mixing preform body 210 </ b> A in the cylindrical mold 22. As a result, a powder mixed preform 209 </ b> A as the preform 209 is formed in the cylindrical mold 22.

そして焼結工程では、筒状金型２２内の粉末混合プリフォーム２０９Ａをその厚さ方向に加圧及び加熱することにより、粉末混合プリフォーム本体２１０Ａが焼結複合化されて複合体本体２０２が形成され、これと同時に、アルミニウム表皮層２０３が複合体本体２０２の上面２０２ａにその全体を覆う状態にして焼結固着される。   In the sintering step, the powder mixed preform body 209A in the cylindrical mold 22 is pressurized and heated in the thickness direction, whereby the powder mixed preform body 210A is sintered and composited, and the composite body 202 is formed. At the same time, the aluminum skin layer 203 is sintered and fixed to the upper surface 202a of the composite body 202 so as to cover the entire surface.

アルミニウム粉末２０５ｂの粒子径は限定されるものではないが、アルミニウム粉末２０５ｂの平均粒子径が２０〜５００μｍであることが特に望ましい。   The particle diameter of the aluminum powder 205b is not limited, but it is particularly desirable that the average particle diameter of the aluminum powder 205b is 20 to 500 μm.

上述の焼結が放電プラズマ焼結法により行われる場合には、筒状金型２２内の粉末混合プリフォーム２０９Ａを非酸化性雰囲気又は真空中にて上パンチ２３と下パンチ２３とでその厚さ方向に加圧しつつ両パンチ２３、２３間にパルス電流を通電することにより、粉末混合プリフォーム２０９Ａを加熱焼結する。これにより、本第３実施形態の複合体２０１が製造される。   When the above-mentioned sintering is performed by the discharge plasma sintering method, the thickness of the powder mixed preform 209A in the cylindrical mold 22 is increased between the upper punch 23 and the lower punch 23 in a non-oxidizing atmosphere or vacuum. The powder mixed preform 209A is heated and sintered by applying a pulse current between the punches 23 and 23 while pressing in the vertical direction. Thereby, the composite 201 of the third embodiment is manufactured.

以上で本発明の幾つかの実施形態を示したが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で様々に変更可能である。   Although several embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to these embodiments, and various modifications can be made without departing from the scope of the present invention.

上記実施形態ではプリフォームを焼結する焼結法として放電プラズマ焼結法が用いられているが、本発明では焼結法としてその他に例えば真空焼結法が用いられても良い。   In the above embodiment, the discharge plasma sintering method is used as the sintering method for sintering the preform. However, for example, a vacuum sintering method may be used as the sintering method in the present invention.

また、本発明に係る複合体では、アルミニウム表皮層は複合体本体の表面の全体（即ち、複合体本体の上面、下面及び外周側面）に形成されていても良い。   In the composite according to the present invention, the aluminum skin layer may be formed on the entire surface of the composite body (that is, the upper surface, the lower surface, and the outer peripheral surface of the composite body).

さらに本発明に係る複合体及びその製造方法は、上記実施形態で適用された技術思想のうち二つ以上を組み合わせて構成されても良い。   Furthermore, the composite_body | complex which concerns on this invention, and its manufacturing method may be comprised combining 2 or more among the technical thought applied by the said embodiment.

例えば、図７及び８に示した上記第３実施形態の複合体２０１において、図６に示した上記第２実施形態の複合体１０１のように、複合体本体２０２の上面２０２ａ及び下面にそれぞれその全体を覆う状態にしてアルミニウム表皮層２０３が形成されていても良い。   For example, in the composite body 201 of the third embodiment shown in FIGS. 7 and 8, the upper surface 202a and the lower surface of the composite body 202 are respectively provided like the composite body 101 of the second embodiment shown in FIG. The aluminum skin layer 203 may be formed so as to cover the whole.

この場合、粉末混合プリフォーム形成工程では、例えば、放電プラズマ焼結装置２１の筒状金型２２内にまずアルミニウム板からなる下側のアルミニウム表皮層２０３を略水平状に配置する。次いで、筒状金型２２内における下側のアルミニウム表皮層２０３上にアルミニウム粉末２０５ｂと炭素粒子（詳述すると鱗片状黒鉛粉末）２０６ａとを混合状態に入れることで粉末混合プリフォーム本体２１０Ａを形成する。そして、アルミニウム板からなる上側のアルミニウム表皮層２０３を筒状金型２２内における粉末混合プリフォーム本体２１０Ａの上面に配置する。これにより、粉末混合プリフォーム２０９Ａを筒状金型２２内にて形成する。そして焼結工程では、筒状金型２２内の粉末混合プリフォーム２０９Ａをその厚さ方向に加圧及び加熱することにより、粉末混合プリフォーム本体２１０Ａが焼結複合化されて複合体本体２０２が形成され、これと同時に、複合体本体２０２の上面２０２ａ及び下面にそれぞれアルミニウム表皮層２０３が焼結固着される。   In this case, in the powder mixed preform forming step, for example, the lower aluminum skin layer 203 made of an aluminum plate is first arranged substantially horizontally in the cylindrical mold 22 of the discharge plasma sintering apparatus 21. Next, a powder mixed preform body 210A is formed by putting aluminum powder 205b and carbon particles (specifically, scaly graphite powder) 206a in a mixed state on the lower aluminum skin layer 203 in the cylindrical mold 22. To do. Then, the upper aluminum skin layer 203 made of an aluminum plate is disposed on the upper surface of the powder mixing preform body 210 </ b> A in the cylindrical mold 22. Thereby, the powder mixed preform 209 </ b> A is formed in the cylindrical mold 22. In the sintering step, the powder mixed preform body 209A in the cylindrical mold 22 is pressurized and heated in the thickness direction, whereby the powder mixed preform body 210A is sintered and composited, and the composite body 202 is formed. At the same time, the aluminum skin layer 203 is sintered and fixed to the upper surface 202a and the lower surface of the composite body 202, respectively.

次に、本発明の具体的な実施例及び比較例について以下に示す。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。   Next, specific examples and comparative examples of the present invention will be described below. However, the present invention is not limited to the following examples.

以下の実施例では、実施例を理解し易くするため、実施例の複合体の要素に上記第２実施形態で用いた符号を付して実施例を説明する。   In the following examples, in order to facilitate understanding of the examples, the examples used will be described by attaching the symbols used in the second embodiment to the elements of the complex of the examples.

＜実施例＞
実施例では、図６に示した上記第２実施形態の複合体１０１を以下の製造方法で製造した。 <Example>
In the example, the composite 101 of the second embodiment shown in FIG. 6 was manufactured by the following manufacturing method.

長尺なアルミニウム板からなるアルミニウム層１０５の上面上に炭素粒子層１０６を塗工し、これを平面視で正方形状に複数切断することで複数の塗工アルミニウム層１０７を得た。   The carbon particle layer 106 was applied on the upper surface of the aluminum layer 105 made of a long aluminum plate, and a plurality of coated aluminum layers 107 were obtained by cutting the carbon particle layer into a plurality of square shapes in plan view.

アルミニウム層１０５を構成するアルミニウム板のアルミニウムの純度は９９．９９質量％であり、その厚さは２０μｍであった。塗工アルミニウム層１０７の寸法は縦２５ｍｍ及び横２５ｍｍであった。   The aluminum plate constituting the aluminum layer 105 had an aluminum purity of 99.99% by mass and a thickness of 20 μm. The dimensions of the coated aluminum layer 107 were 25 mm long and 25 mm wide.

炭素粒子層１０６に含まれる炭素粒子１０６ａとしては、平均繊維長１５０μｍ及び平均繊維径１０μｍのピッチ系炭素繊維（詳述するとピッチ系短炭素繊維）を使用した。アルミニウム層１０５上への炭素粒子（ピッチ系短炭素繊維）１０６ａの塗工量は２１ｇ／ｍ２であった。 As the carbon particles 106 a included in the carbon particle layer 106, pitch-based carbon fibers (more specifically, pitch-based short carbon fibers) having an average fiber length of 150 μm and an average fiber diameter of 10 μm were used. The coating amount of the carbon particles (pitch-based short carbon fiber) 106a on the aluminum layer 105 was 21 g / m 2 .

次いで、塗工アルミニウム層１０７を上下方向に３０枚積層して積層プリフォーム本体を形成するとともに、積層プリフォーム本体の上面及び下面にそれぞれ１枚のアルミニウム板からなるアルミニウム表皮層１０３を積層プリフォーム本体に対して積層状に配置し、これにより積層プリフォームを形成した。   Next, 30 coated aluminum layers 107 are laminated in the vertical direction to form a laminated preform body, and an aluminum skin layer 103 made of one aluminum plate is laminated on each of the upper and lower surfaces of the laminated preform body. The laminated body was arranged in a laminated form, thereby forming a laminated preform.

各アルミニウム表皮層１０３の形状は平面視で正方形状であり、その寸法は縦２５ｍｍ及び横２５ｍｍであり、その厚さは１００μｍであった。各アルミニウム表皮層１０３を構成するアルミニウム板のアルミニウムの材質はＡ１１００であり、その純度は９９．５質量％であり、したがってアルミニウム層１０５のアルミニウムの純度９９．９９質量％よりも低かった。   The shape of each aluminum skin layer 103 was a square shape in plan view, the dimensions were 25 mm long and 25 mm wide, and the thickness was 100 μm. The aluminum material of the aluminum plate constituting each aluminum skin layer 103 was A1100, and its purity was 99.5% by mass, and therefore, the purity of the aluminum of the aluminum layer 105 was lower than 99.99% by mass.

次いで、図４に示した放電プラズマ焼結装置２１を用いて積層プリフォームを放電プラズマ焼結法により焼結し、これによりアルミニウムと炭素粒子（ピッチ系短炭素繊維）１０６ａとの複合体１０１を製造した。   Next, the laminate preform is sintered by the discharge plasma sintering method using the discharge plasma sintering apparatus 21 shown in FIG. 4, whereby the composite 101 of aluminum and carbon particles (pitch-based short carbon fibers) 106 a is formed. Manufactured.

この焼結に適用した焼結条件は以下のとおりであった。   The sintering conditions applied to this sintering were as follows.

焼結温度は６２０℃、焼結時間は６０ｍｉｎ、積層プリフォームへの加圧力は２０ＭＰａ、真空度は１０Ｐａであった。   The sintering temperature was 620 ° C., the sintering time was 60 min, the pressure applied to the laminated preform was 20 MPa, and the degree of vacuum was 10 Pa.

次いで、図５に示した絶縁基板３０を製造するため、複合体１０１からなる配線層３１と絶縁層３２と緩衝層３３と冷却層３４とをろう付けにより一括して接合し、これにより絶縁基板３０を製造した。そして、配線層３１の搭載面３１ａにニッケルめっき膜３５を形成することを試みた。その結果、ニッケルめっき膜３５を良好に形成することができた。   Next, in order to manufacture the insulating substrate 30 shown in FIG. 5, the wiring layer 31 made of the composite body 101, the insulating layer 32, the buffer layer 33, and the cooling layer 34 are joined together by brazing, thereby the insulating substrate 30. 30 was produced. Then, an attempt was made to form the nickel plating film 35 on the mounting surface 31 a of the wiring layer 31. As a result, the nickel plating film 35 was successfully formed.

＜比較例＞
比較例では、各アルミニウム表皮層１０３を構成するアルミニウム板のアルミニウムの純度が９９．９９質量％であることを除いて、上記実施例と同じ製造方法でアルミニウムと炭素粒子（ピッチ系短炭素繊維）との複合体を製造した。 <Comparative example>
In the comparative example, aluminum and carbon particles (pitch-based short carbon fiber) were produced by the same manufacturing method as in the above example except that the aluminum purity of the aluminum plate constituting each aluminum skin layer 103 was 99.99 mass%. And a composite was produced.

次いで、上記実施例と同様に、複合体からなる配線層３１と絶縁層３２と緩衝層３３と冷却層３４とをろう付けにより一括して接合し、これにより絶縁基板３０を製造した。そして、配線層３１の搭載面３１ａにニッケルめっき膜３５を形成することを試みた。その結果、ニッケルめっき膜３５の形成が困難であり、ニッケルめっき膜３５に光沢ムラが発生した。したがって、ニッケルめっき膜３５を良好に形成することができず、はんだ付け性が悪かった。   Next, similarly to the above-described example, the wiring layer 31 made of the composite, the insulating layer 32, the buffer layer 33, and the cooling layer 34 were joined together by brazing, whereby the insulating substrate 30 was manufactured. Then, an attempt was made to form the nickel plating film 35 on the mounting surface 31 a of the wiring layer 31. As a result, it was difficult to form the nickel plating film 35, and gloss unevenness occurred in the nickel plating film 35. Therefore, the nickel plating film 35 could not be formed satisfactorily and the solderability was poor.

本発明は、アルミニウムと炭素粒子との複合体、その製造方法及び絶縁基板に利用可能である。   The present invention can be used for a composite of aluminum and carbon particles, a manufacturing method thereof, and an insulating substrate.

１：複合体
２：複合体本体
３：アルミニウム表皮層
５：アルミニウム層
５ａ：アルミニウム領域
６：炭素粒子層
６ａ：炭素粒子
７：塗工アルミニウム層
９：プリフォーム
９Ａ：積層プリフォーム
１０：プリフォーム本体
１０Ａ：積層プリフォーム本体 1: Composite 2: Composite body 3: Aluminum skin layer 5: Aluminum layer 5a: Aluminum region 6: Carbon particle layer 6a: Carbon particle 7: Coating aluminum layer 9: Preform 9A: Multilayer preform 10: Preform Body 10A: Laminated preform body

Claims (5)

アルミニウムと炭素粒子が焼結複合化された複合体本体と、前記複合体本体の表面に形成されたアルミニウム表皮層とを備え、
前記アルミニウム表皮層の表面はニッケルめっき膜が形成される面であり、
前記アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が９９．９０質量％未満であり、前記複合体本体の前記アルミニウムの純度が９９．９０質量％以上である、アルミニウムと炭素粒子との複合体。 A composite body in which aluminum and carbon particles are sintered and combined, and an aluminum skin layer formed on the surface of the composite body,
The surface of the aluminum skin layer is a surface on which a nickel plating film is formed,
A composite of aluminum and carbon particles, wherein the aluminum skin layer has an aluminum purity of less than 99.90% by mass, and the composite body has a purity of aluminum of 99.90% by mass or more . 前記アルミニウム表皮層は、前記複合体本体における前記アルミニウムと前記炭素粒子との焼結時に同時に前記複合体本体の表面に焼結固着されたものである請求項１記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体。   2. The composite of aluminum and carbon particles according to claim 1, wherein the aluminum skin layer is sintered and fixed to the surface of the composite body simultaneously with sintering of the aluminum and the carbon particles in the composite body. body. 絶縁基板の配線層に、前記アルミニウム表皮層の表面が前記配線層における発熱素子が搭載される搭載面となるように用いられる請求項１又は２記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体。 The wiring layer of the insulating substrate, a complex with the aluminum surface of the skin layer is used so that the mounting surface heating element is mounted in the wiring layer according to claim 1 or 2 wherein the aluminum and carbon particles. 請求項１〜３のいずれかに記載のアルミニウムと炭素粒子との複合体で形成された配線層を備え、
前記配線層における発熱素子が搭載される搭載面が、前記複合体のアルミニウム表皮層の表面からなる絶縁基板。 A wiring layer formed of a composite of aluminum and carbon particles according to any one of claims 1 to 3 ,
An insulating substrate in which a mounting surface on which the heating element in the wiring layer is mounted is formed of a surface of an aluminum skin layer of the composite . アルミニウムと炭素粒子を含むプリフォーム本体と、前記プリフォーム本体の表面上に配置されたアルミニウム表皮層とを備えたプリフォームを焼結することにより、前記プリフォーム本体の前記アルミニウムと前記炭素粒子が複合化された複合体本体を形成すると同時に前記複合体本体の表面に前記アルミニウム表皮層を固着する焼結工程を具備し、
前記アルミニウム表皮層の表面はニッケルめっき膜が形成される面であり、
前記アルミニウム表皮層のアルミニウムの純度が９９．９０質量％未満であり、前記複合体本体の前記アルミニウムの純度が９９．９０質量％以上である、アルミニウムと炭素粒子との複合体の製造方法。 By sintering a preform comprising a preform body including aluminum and carbon particles and an aluminum skin layer disposed on the surface of the preform body, the aluminum and the carbon particles of the preform body are Comprising a sintering step of fixing the aluminum skin layer to the surface of the composite body at the same time as forming a composite body;
The surface of the aluminum skin layer is a surface on which a nickel plating film is formed,
The manufacturing method of the composite_body | complex of aluminum and carbon particle whose purity of the aluminum of the said aluminum skin layer is less than 99.90 mass%, and the purity of the said aluminum of the said composite body is 99.90 mass% or more .
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