JP2019212601A - リチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本開示の実施形態は、リチウム金属を負極活物質として用いるとともに巻回式電極群を備えるリチウム二次電池に関する。より詳細には、本開示の実施形態は、巻回式電極群における負極集電体の改良に関する。なお、リチウム二次電池は、リチウム金属二次電池と呼ばれることがある。リチウム二次電池では、充電時、負極にリチウム金属がデンドライト状に析出する場合がある。さらには、デンドライトの生成に伴って負極の比表面積が増大して、副反応が増加する場合がある。そのため、放電容量およびサイクル特性が低下し易い。これに関して、特許文献1には、負極のリチウム金属析出面の十点平均粗さRzを10μm以下にすることにより、デンドライトの生成が抑制され、高い充放電効率が得られることが教示されている。
巻回式電極群では、上記のような引張り歪みによる応力により、負極集電体の外側の第1表面に充電により析出したリチウム金属には、内側の第2表面に充電により析出したリチウム金属よりも、大きな圧力が加わることなる。この大きな圧力により、第1表面に析出したリチウム金属は圧縮される。その一方で、第2表面に析出したリチウム金属は圧縮され難く、第2表面に析出したリチウム金属の厚みは第1表面側に比べて大きくなる。
本開示の一局面に係るリチウム二次電池は、リチウムを含有する正極活物質を含む正極と、負極集電体を含む負極と、正極および負極の間に介在するセパレータとが、巻回された電極群、およびリチウムイオン伝導性を有する非水電解質を備える。負極集電体は、第1表面と、第1表面とは反対側の第2表面と、を含む。第1表面および第2表面には、充電によりリチウム金属が析出する。第1表面は、電極群において負極集電体の外側の表面であり、第2表面は、電極群において負極集電体の内側の表面である。
負極は、前記第1表面から突出する複数の第1凸部と、前記第2表面から突出する複数の第2凸部と、をさらに含む。このとき、負極集電体の第1表面の面積A1に対する、前記複数の第1凸部の前記第1表面への投影面積の合計A1Xの割合A1X/A1が、負極集電体の第2表面の面積A2に対する、前記複数の第2凸部の前記第2表面への投影面積の合計A2Xの割合A2X/A2よりも大きい。
負極は、負極集電体を備える。負極集電体は、第1表面と、第1表面とは反対側の第2表面と、を含む。第1表面および第2表面は、それぞれ、巻回式電極群において、負極集電体の外側の表面および内側の表面である。リチウム二次電池では、第1表面および第2表面には、充電によりリチウム金属が析出する。より具体的には、非水電解質に含まれるリチウムイオンが、充電により、負極集電体上で電子を受け取ってリチウム金属になり、負極集電体の表面に析出する。負極集電体の表面に析出したリチウム金属は、放電により非水電解質中にリチウムイオンとして溶解する。なお、非水電解質に含まれるリチウムイオンは、非水電解質に添加したリチウム塩に由来するものであってもよく、充電により正極活物質から供給されるものであってもよく、これらの双方であってもよい。
同様に、複数の第2凸部の第2表面に対する投影形状がそれぞれ等幅のライン状であり、複数の第2凸部のそれぞれの長手方向が略平行に、等間隔に並んでいるとする。第2凸部の幅をW2t、隣接する2つの第2凸部の中心間距離をW2sとする。このとき、第2凸部の本数が十分多ければ、第2表面の面積A2に対する、複数の第2凸部の総面積A2Xの割合A2X/A2は、W2t/W2sとして、近似的に表すことができる。
以下に、リチウム二次電池の構成についてより具体的に説明する。
リチウム二次電池は、巻回式電極群と、非水電解質とを備える。巻回式電極群は、正極と、負極と、これらの電極の間に介在するセパレータとを巻回することにより形成される。
以下に、リチウム二次電池の負極12以外の構成についてより具体的に説明する。
正極11は、例えば、正極集電体30と、正極集電体30上に形成された正極合材層31と備える。正極合材層31は、正極集電体30の双方の表面に形成されていてもよい。正極合材層31は、正極集電体30の一方の表面に形成されていてもよい。例えば、正極リード19を接続する領域、および/または負極12と対向しない領域では、正極集電体30の一方の表面のみに正極合材層31を形成してもよい。例えば、巻回の最内周およびその近傍に位置する領域、および/または巻回の最外周およびその近傍に位置する領域などには、負極12と対向しない領域が存在することがあるため、このような領域では正極集電体30の一方の表面のみに正極合材層31を形成してもよく、双方の表面に正極合材層31を形成しなくてもよい。
セパレータ13には、イオン透過性および絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートとしては、例えば、微多孔フィルム、織布、不織布が挙げられる。セパレータの材質としては、特に限定されないが、高分子材料であってもよい。高分子材料としては、オレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、セルロース等が挙げられる。オレフィン樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびエチレンとプロピレンとの共重合体等が挙げられる。セパレータ13は、必要に応じて、添加剤を含んでもよい。添加剤としては、無機フィラー等が挙げられる。
非水電解質としては、リチウムイオン伝導性を有するものが使用される。このような非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解したリチウムイオンおよびアニオンとを含んでいる。非水電解質は、液状であってもよいし、ゲル状であってもよい。また、非水電解質は、固体電解質であってもよい。
図示例では、円筒形のリチウム二次電池について説明したが、この場合に限らず、本実施形態は、巻回式電極群の巻回軸方向の端面の形状が楕円形状または長円形である巻回式電極群を備えるリチウム二次電池にも適用できる。
また、リチウム二次電池の電極群および非水電解質以外の構成については、公知のものを特に制限なく利用できる。
以下、本開示に係るリチウム二次電池を実施例および比較例に基づいて具体的に説明する。本開示は以下の実施例に限定されるものではない。
(1)正極の作製
正極活物質と、導電材としてのアセチレンブラックと、結着材としてのポリフッ化ビニリデンとを、95:2.5:2.5の質量比で混合した。混合物に、分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドンを適量加えて撹拌することにより、正極合材スラリーを調製した。正極活物質としては、Ni、CoおよびAlを含むリチウム含有遷移金属酸化物を用いた。
一方の面である第1表面に図1Aに示すような複数の第1凸部133aを備え、他方の面である第2表面に図1Bに示すような複数の第2凸部133bを備える負極137を作製した。具体的には、負極集電体の一例である金属箔132として厚み10μmの電解銅箔を用い、厚み35μm、幅1mmのポリエチレン製の粘着テープを、長手方向に平行となるように各表面に貼り付け、第1表面にライン状の第1凸部133aを複数本形成し、第2表面にライン状の第2凸部133bを複数本形成した。このとき、第1表面に形成した複数の第1凸部133aの間隔を6mmとし、第2表面に形成した複数の第2凸部133bの間隔を8mmとした。なお、ここでは、複数の第1凸部133aの間隔、および第2凸部133bの間隔は、ともに、隣接する2つの凸部の中心位置間の距離である。この間隔の定義については、以下に述べる他の実施例および比較例についても同様である。
エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとを、3:7の容積比で混合した。得られた混合溶媒に、LiPF6を1モル/Lの濃度となるように溶解させるとともに、LiBF2(C2O4)を0.1モル/Lの濃度となるように溶解させた。このようにして、液状の非水電解質を調製した。
不活性ガス雰囲気中で、上記(1)で得られた正極と、上記(2)で得られた負極137と、これらの間に、セパレータとしてのポリエチレン製の微多孔フィルムを介在させた状態で積層した。より具体的には、正極、セパレータ、負極137、セパレータの順に積層した。得られた積層体を、渦巻状に巻回することにより電極群を作製した。このとき、第1凸部133aの間隔が6mmの第1表面が外側に位置し、第2凸部133bの間隔が8mmの第2表面が内側に位置するように、積層体を巻回した。得られた電極群において、第1凸部133aの上面および第2凸部133bの上面のほぼ100%が、セパレータに接触していた。得られた電極群を、Al層を備えるラミネートシートで形成される袋状の外装体に収容し、電極群を収容した外装体に非水電解質を注入した後、外装体を封止した。このようにしてリチウム二次電池を作製した。
負極の作製において、第2表面に形成した複数の第2凸部133bの間隔を11mmとした。電極群の作製において、第1凸部133aの間隔が6mmの第1表面が外側に位置し、第2凸部133bの間隔が11mmの第2表面が内側に位置するように、積層体を巻回した。これ以外については、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極の作製において、厚み50μm、幅1mmのポリエチレン製の粘着テープを用いて第1表面上に第1凸部133aを複数本形成し、第2表面上に第2凸部133bを複数本形成した。これ以外については、実施例2と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極の作製において、厚み35μm、幅2mmのポリエチレン製の粘着テープを用いて第1表面上に第1凸部133aを複数本形成し、厚み35μm、幅1mmのポリエチレン製の粘着テープを用いて第2表面上に第2凸部133bを複数本形成した。このとき、第1表面に形成した複数の第1凸部133aの間隔を12mmとし、第2表面に形成した複数の第2凸部133bの間隔を11mmとした。電極群の作製において、第1凸部133aの幅が2mmの第1表面が外側に位置し、第2凸部133bの幅が1mmの第2表面が内側に位置するように、積層体を巻回した。これ以外については、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
負極の作製において、厚み35μm、幅1mmのポリエチレン製の粘着テープを、第1表面および第2表面ともに6mmの間隔で各表面に貼り付け、第1表面にライン状の第1凸部133aを複数本形成し、第2表面にライン状の第2凸部133bを複数本形成した。これ以外については、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
実施例1で作製した負極集電体を用いた。電極群の作製において、凸部を形成した負極の表裏を実施例1と逆にして積層体を構成した。すなわち、凸部の間隔が8mmで形成された表面を第1表面とし、凸部の間隔が6mmで形成された表面を第2表面として、第2表面が第1表面に対して内側に位置するように、積層体を巻回した。
実施例3で作製した負極集電体を用いた。電極群の作製において、凸部を形成した負極の表裏を実施例3と逆にして積層体を構成した。すなわち、凸部の間隔が11mmで形成された表面を第1表面とし、凸部の間隔が6mmで形成された表面を第2表面として、第2表面が第1表面に対して内側に位置するように、積層体を巻回した。これ以外については、実施例1と同様にして、リチウム二次電池を作製した。
実施例および比較例で得られたリチウム二次電池について、下記の手順で充放電試験を行い、負極膨張率を評価した。
まず、25℃の恒温槽内において、リチウム二次電池の充電を、以下の条件で行った後、20分間休止して、以下の条件で放電を行った。
電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたり10mAの電流で、電池電圧が4.3Vになるまで定電流充電を行い、その後、4.3Vの電圧で電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたりの電流値が1mAになるまで定電圧充電を行った。
電極の単位面積(単位:平方センチメートル)あたり10mAの電流で電池電圧が2.5Vになるまで定電流放電を行った。
上記充電および放電を1サイクルとし、2サイクル目の充電を行った後、電池を不活性ガス雰囲気中で解体し、負極を取り出した。負極を、ジメチルカーボネートを用いて洗浄し、乾燥した後、負極の厚みを測定した。負極の厚みは、ピーコックデジタルシックネスゲージG2−205Mを用い、負極内の凸部が設けられていない任意の5点について計測し、平均化することにより求めた。充放電前の負極の厚みを100%とし、充放電前の負極の厚みに対する2サイクル目の負極の厚みの比率(%)を、負極膨張率とした。
11 正極
12,137 負極
13 セパレータ
14 電極群
15 ケース本体
16 封口体
17,18 絶縁板
19 正極リード
20 負極リード
21 段部
22 フィルタ
23 下弁体
24 絶縁部材
25 上弁体
26 キャップ
27 ガスケット
30 正極集電体
31 正極合材層
32 負極集電体
33a,133a 第1凸部
33b,133b 第2凸部
132 金属箔
134a,134b 帯状の領域
35 空間
S1 第1表面
S2 第2表面
LD1 第1長手方向
LD2 第2長手方向
LD3 第3長手方向
WD1 第1幅方向
Claims (12)
- リチウムを含有する正極活物質を含む正極と、負極集電体を含む負極と、前記正極および前記負極の間に介在するセパレータとが巻回された電極群、および、リチウムイオン伝導性を有する非水電解質を備え、
前記負極集電体は、前記電極群の前記巻回の外方向に向いた第1表面と、前記電極群の前記巻回の内方向に向いた第2表面と、を含み、
前記第1表面および前記第2表面には、充電によりリチウム金属が析出し、
前記負極は、前記第1表面から突出する複数の第1凸部と、前記第2表面から突出する複数の第2凸部と、をさらに含み、
前記負極集電体の前記第1表面の面積A1に対する、前記複数の第1凸部の前記第1表面への投影面積の合計A1Xの割合A1X/A1が、前記負極集電体の前記第2表面の面積A2に対する、前記複数の第2凸部の前記第2表面への投影面積の合計A2Xの割合A2X/A2よりも大きい、リチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の前記第1表面からの第1平均高さh1は、前記複数の第2凸部の前記第2表面からの第2平均高さh2と実質的に等しい、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極集電体は、銅箔または銅合金箔を備える、請求項1または2に記載のリチウム二次電池。
- 前記複数の第1凸部および前記複数の第2凸部は、それぞれ、前記セパレータと接触し、
前記充電時に前記リチウム金属が前記負極集電体と前記セパレータとの間の空間に析出する、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の材質は、前記負極集電体の材質と異なり、
前記複数の第2凸部の材質は、前記負極集電体の前記材質と異なる、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部および前記複数の第2凸部は、樹脂材料で構成されている、請求項1〜5のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極集電体、前記複数の第1凸部および前記複数の第2凸部は、同じ材料で、一体に構成されている、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記複数の第1凸部の前記第1表面への投影形状は、それぞれ、ライン状であり、
前記複数の第2凸部の前記第2表面への投影形状は、それぞれ、ライン状であり、
前記第1表面において、前記複数の第1凸部のうち、隣接する2つの前記第1凸部間の離間距離の最小値が、前記隣接する2つの第1凸部の最大幅よりも大きく、
前記第2表面において、前記複数の第2凸部のうち、隣接する2つの前記第2凸部間の離間距離の最小値が、前記隣接する2つの第2凸部の最大幅よりも大きい、請求項1〜7のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の前記第1表面への前記投影面積の合計A1Xの、前記第1表面の面積A1に占める割合A1X/A1は、0.004以上、0.7以下であり、
前記複数の第2凸部の前記第2表面への前記投影面積の合計A2Xの、前記第2表面の面積A2に占める割合A2X/A2は、0.002以上、0.68以下である、請求項1〜8のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記複数の第1凸部の前記第1表面からの第1平均高さh1は15μm以上120μm以下であり、且つ、前記複数の第2凸部の前記第2表面からの第2平均高さh2は15μm以上120μm以下である、請求項1〜9のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極集電体の前記第1表面および前記第2表面のそれぞれにおいて、前記電極群の巻回軸に対して垂直な方向を長手方向とし、前記巻回軸に対して平行な方向を幅方向とするとき、
前記第1表面において、少なくとも前記長手方向または前記幅方向に沿って前記第1凸部が形成されていない少なくとも1つの帯状の第1領域が設けられており、
前記第2表面において、少なくとも前記長手方向または前記幅方向に沿って前記第2凸部が形成されていない少なくとも1つの帯状の第2領域が設けられている、請求項1〜10のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。 - 前記非水電解質は、リチウムイオンとアニオンとを含み、
前記アニオンは、PF6 −、イミド類のアニオン、およびオキサレート錯体のアニオンからなる群より選択される少なくとも一種を含む、請求項1〜11のいずれか1項に記載のリチウム二次電池。
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