JP2019186205A - 電気化学デバイスの膜触媒層接合体、膜電極接合体、電気化学デバイス、電気化学デバイスの膜触媒層接合体の製造方法 - Google Patents
電気化学デバイスの膜触媒層接合体、膜電極接合体、電気化学デバイス、電気化学デバイスの膜触媒層接合体の製造方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
上記したように、一般的には、膜触媒層接合体が有する触媒層は、カーボンブラック等の導電性材料に、白金等の触媒金属を担持した触媒と、プロトン伝導性を有するアイオノマーとを、水やアルコール等の溶媒に分散した電極ペーストを作製し、その電極ペーストを固体高分子電解質膜、あるいは、その他の基材に塗布、乾燥させて作製される。
本発明の実施形態に係る電気化学デバイスとして燃料電池を例に挙げて説明するが、電気化学デバイスは燃料電池に限定されるものではなく、例えば、水素と酸素とを製造するために水を電気分解する水電解装置であってもよい。あるいは、アノード側に水素を流し、外部から電気を注入させて、水素だけを選択的に膜電極接合体を通じてカソード側へ電気化学的に移動させる水素ポンプであってもよい。
まず、図1から図4を参照して、本発明の実施形態に係る膜電極接合体10の構成について説明する。図1は、本発明の実施形態に係る膜電極接合体10の概略構成の一例を示す模式図である。図2は、本発明の実施形態に係る膜電極接合体10が備える膜触媒層接合体20における、メソポーラスカーボンを含む第一層で形成された1層構造の触媒層の表面状態の一例を表す模式図である。図3は、本発明の実施形態に係る膜電極接合体10が備える膜触媒層接合体20における、メソポーラスカーボンを含む第一層とカーボン粒子からなる第二層とで形成された2層構造の触媒層の表面状態の一例を表す模式図である。図4は、メソポーラスカーボンの平均粒子径と従来の触媒層に対する触媒活性の相対値との対応関係の一例を示すグラフである。なお、従来の触媒層とは、導電性のカーボンブラックに触媒金属を担持させ、アイオノマーを被覆させた触媒層である。
本発明の実施形態に係る膜電極接合体10を製造する方法、特には膜触媒層接合体20の触媒層を形成する方法としては、例えば、燃料電池で一般的に用いられる方法を応用することができる。例えば、上記した材料を、水またはアルコールを含む溶媒に分散し、固体高分子電解質膜1に塗布および乾燥させ、膜触媒層接合体20を形成する。
次に、上記した膜電極接合体10を備える電気化学デバイス(燃料電池)100の構成について図6を参照して説明する。図6は、図1に示す膜電極接合体10を備える電気化学デバイス100の単セルの構成の一例を示す模式図である。
以下、本発明の実施例について説明する。まず、図7の表に示すメソポーラスカーボン担体を準備した。図7は、本発明の実施例に係るメソポーラスカーボン担体の平均粒子径、メソ孔の細孔容積、モード半径、およびBET比表面積を示す表である。なお、実施例に係るメソポーラスカーボン担体は、平均粒子径が100nm以上となるメソポーラスカーボンであり、図7に示すように、モード半径が1nm以上、25nm以下の範囲の値となるメソ孔を有し、そのメソ孔の細孔容積が1.0cm3/g以上、3.0cm3/g以下の範囲の値となっている。
2 カソード触媒層
3 アノード触媒層
4 カソード側ガス拡散層
4a カソード側ガス拡散層基材
4b カソード側コーティング層
5 アノード側ガス拡散層
5a アノード側ガス拡散層基材
5b アノード側コーティング層
6 カソード側流路
7 アノード側流路
8 カソード側セパレータ
9 アノード側セパレータ
10 膜電極接合体
20 膜触媒層接合体
21a 第1表面層
21b 第2表面層
100 電気化学デバイス
Claims (12)
- 固体高分子電解質膜と、
前記固体高分子電解質膜の両方の主面上にそれぞれ設けられた一対の触媒層と、
を備え、
前記一対の触媒層の一方は、
モード半径が1nm以上、25nm以下で、細孔容積が1.0cm3/g以上、3.0cm3/g以下となるメソ孔を有するとともに、平均粒子径が100nm以上となるメソポーラスカーボン、
触媒金属、
プロトン伝導性樹脂、
および、前記メソポーラスカーボンよりも平均粒子径が小さい、少なくとも1種のカーボン粒子、を含み、
かつ、前記メソポーラスカーボンが含まれる前記固体高分子電解質膜側の表面層よりも、前記メソポーラスカーボンが含まれる前記固体高分子電解質膜側とは反対側の表面層の方が、前記メソポーラスカーボンの体積割合が小さい、電気化学デバイスの膜触媒層接合体。 - 固体高分子電解質膜と、
前記固体高分子電解質膜の両方の主面上にそれぞれ設けられた一対の触媒層と、
を備え、
前記一対の触媒層の一方は、
モード半径が1nm以上、25nm以下で、細孔容積が1.0cm3/g以上、3.0cm3/g以下となるメソ孔を有するとともに、平均粒子径が100nm以上となるメソポーラスカーボン、
前記メソポーラスカーボンに担持された触媒金属、
プロトン伝導性樹脂、
前記メソポーラスカーボンよりも平均粒子径が小さい、少なくとも1種のカーボン粒子、を含み、
かつ、前記メソポーラスカーボンが含まれる前記固体高分子電解質膜側の表面層よりも、前記メソポーラスカーボンが含まれる前記固体高分子電解質膜側とは反対側の表面層の方が、前記触媒金属の体積割合が小さい、電気化学デバイスの膜触媒層接合体。 - 前記メソポーラスカーボンの平均粒子径が1000nm以下である、請求項1または2に記載の電気化学デバイスの膜触媒層接合体。
- 前記少なくとも1種のカーボン粒子は、第1のカーボン粒子を含み、
前記固体高分子電解質膜側とは反対側の表面層に含まれる前記第1のカーボン粒子の体積割合は、前記固体高分子電解質膜側の表面層に含まれる前記第1のカーボン粒子の体積割合よりも高い、請求項1−3のいずれか1項に記載の電気化学デバイスの膜触媒層接合体。 - 前記少なくとも1種のカーボン粒子は、前記固体高分子電解質膜側の表面層に含まれる第1のカーボン粒子及び固体高分子電解質膜側とは反対側の表面層に含まれる第2のカーボン粒子を含み、
前記第2のカーボン粒子の体積割合は、前記第1のカーボン粒子の体積割合よりも高い、請求項1−3のいずれか1項に記載の電気化学デバイスの膜触媒層接合体。 - 前記少なくとも1種のカーボン粒子の平均1次粒子径が30nm以上、50nm以下である、請求項1−5のいずれか1項に記載の電気化学デバイスの膜触媒層接合体。
- 前記一対の触媒層の一方が、カソード触媒層である、
請求項1−6のいずれか1項に記載の電気化学デバイスの膜触媒層接合体。 - 請求項1−7のいずれか1項に記載の膜触媒層接合体と、
前記膜触媒層接合体の一対の触媒層上に設けられた、一対のガス拡散層とを備える、膜電極接合体。 - 前記一対の触媒層の一方上に設けられたガス拡散層は、前記一対の触媒層の一方と接する側の主面上に第3のカーボン粒子を含むカーボン層を備え、
前記カーボン層は、前記触媒層の、前記ガス拡散層側の表面層よりも撥水性が高い、請求項8に記載の膜電極接合体。 - 前記触媒層の前記ガス拡散層側の表面層は、前記プロトン伝導性樹脂を含み、
前記カーボン層は撥水性樹脂を含む、請求項9に記載の膜電極接合体。 - 請求項8−10のいずれか1項に記載された膜電極接合体を備える、電気化学デバイス。
- 触媒金属を担持した、モード半径が1nm以上、25nm以下で、細孔容積が1.0cm3/g以上、3.0cm3/g以下となるメソ孔を有するとともに、平均粒子径が100nm以上となるメソポーラスカーボン、プロトン伝導性樹脂、及び前記メソポーラスカーボンよりも平均粒子径の小さい第1のカーボン粒子を含む混合溶液を、前記固体高分子電解質膜の一方の主面に塗布して触媒層を作製するステップと、
前記メソポーラスカーボンよりも平均粒子径が小さい第4のカーボン粒子と、前記プロトン伝導性樹脂とを含む混合溶液を前記触媒層に塗布してカーボン層を作製するステップと、を含む電気化学デバイスの膜触媒層接合体の製造方法。
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