JP2019179709A - 固体高分子形燃料電池用触媒層および膜電極接合体 - Google Patents
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Abstract
Description
燃料電池は、電解質の種類によって分類されることから作動温度に強く依存し、搭載物が作動する温度領域によってそれぞれ適した燃料電池が使用される。固体高分子形燃料電池(PEFC)は、低温作動、高出力密度であり、小型化および軽量化が可能であることから、家庭用電源、車載用動力源として開発が行なわれている。
アノード:H2 → 2H++ 2e− ・・・(反応1)
カソード:1/2O2 + 2H+ + 2e− → H2O ・・・(反応2)
上記課題を解決するために、特許文献1、2では、白金担持カーボンだけでなく、カーボン繊維も含んだ触媒層が提案されている。
そこで、触媒層の構造に強く影響を与えるアイオノマーのイオン交換容量が、良好な発電性能を示す範囲を明らかにする。
本発明は上記のような実情を鑑みて成されたものであり、排水性やガス拡散性が向上でき、高出力が可能な固体高分子形燃料電池用触媒層および膜電極接合体を提供することを目的とする。
1.5≧IEC≧1.1 [meq/g] ・・・・ 式(1)
また、本発明の一形態に係る膜電極接合体は、上記触媒層をアノードおよびカソードの少なくとも一方に設けている。
図1は、触媒粒子1、導電性担体2、高分子電解質3およびカーボン繊維4を備えた本発明の一実施形態である固体高分子形燃料電池用の触媒層(カソード用触媒層6,アノード用触媒層7)である。図2は、高分子電解質膜5、カソード用触媒層6、アノード用触媒層7、ガスケット材8およびガス拡散層9を備えた本発明の一実施形態である膜電極接合体である。
本実施形態で用いる触媒粒子1としては、白金、パラジウム、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、オスミウムの白金族元素のほか、鉄、鉛、銅、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウムなどの金属、若しくはこれらの合金が使用できる。また、酸化物、複酸化物等も使用できる。さらに、これらの触媒の粒径は、例えば0.1nm以上1μm以下、好ましくは0.5nm以上100nm以下、更に好ましくは1nm以上10nm以下程度である。
本実施形態で用いる高分子電解質3としては、プロトン伝導性を有するものであれば良く、高分子電解質膜5(図2参照)と同様の素材を用いることができ、フッ素系高分子電解質、炭化水素系高分子電解質等を用いることができる。なお、フッ素系高分子電解質としては、例えば、デュポン社製のNafion(登録商標)系材料等を用いることができる。
特に、IEC(高分子電界質のイオン交換容量)が1.1以上1.3未満の際には、I/(C+CF)は、0.2以上0.8未満であるとより好ましい。また、IECが1.3以上1.5未満の際には、I/(C+CF)は、0.8以上1.5以下であるとより好ましい。これは、IECが低いほど、高分子電解質3とカーボン繊維4とが絡み合いやすく、IECによって発電性能に対するI/(C+CF)の有効範囲が変化するためである。
I/(C+CF)が0.2未満のとき、プロトンパスが乏しく、発電性能を著しく損なう。また、I/(C+CF)が1.5を超えるとき、触媒層の排水性が低下して、燃料電池の発電性能を著しく損なう。
また、触媒インクの分散媒として使用される溶媒は、触媒粒子1を担持した導電性担体2、高分子電解質3およびカーボン繊維4を浸食することがなく、高分子電解質3を流動性の高い状態で溶解若しくは微細ゲルとして分散できるものあれば特に制限はない。
上記膜電極接合体は、高分子電解質膜5の表裏面に、触媒層(表面側にカソード触媒層6,裏面側にアノード触媒層7)、ガスケット材8及びガス拡散層9を備えている。ガスケット材8及びガス拡散層9は、この順番で高分子電解質膜5側から順次積層されている。ガスケット材8は、触媒層(カソード触媒層6,アノード触媒層7)の周囲を囲むようにして配置されている。
触媒インクを作製する際の分散処理は、様々な装置を用いておこなうことができる。例えば、分散処理としては、ボールミルやロールミルによる処理、せん断ミルによる処理、湿式ミルによる処理、超音波分散処理などが挙げられる。また、遠心力で攪拌を行うホモジナイザーなどを用いても良い。
上記触媒インクを塗工用基材上に形成する塗工方式として、ダイコーター方式、ロールコーター方式およびスプレー方式などが挙げられるが、本発明に関しては限定しない。
膜電極接合体の構成要素である上記触媒層が形成される塗工用基材は、高分子電解質膜5および転写基材であるが、本発明に関しては限定しない。
上記のことから、IECが1.1以上1.5以下であるカーボン繊維含有の触媒層を持った膜電極接合体は高い発電性能を示すことがわかる。
以上で説明した膜電極接合体の製造方法によれば、高分子電解質膜5の両面に触媒層が良好な形状で接合された膜電極接合体を製造することができる。
以下、本発明を実施例について具体的に説明する。しかし、本発明はこれらの実施例にのみ限定されるものではない。
触媒層を形成するための触媒インクは、フッ素系高分子電解質の分散溶液、白金担持カーボン、カーボン繊維(VGCF−H,「VGCF」は登録商標)、1−プロパノールおよび水で構成されており、ボールミルで混合することで、触媒層の触媒インクを調液した。
ダイ塗工により、アノードおよびカソードを高分子電解質膜5上に形成させて、膜電極接合体を製造した。
(発電評価)
実施例および比較例で作製した膜電極接合体を挟持するように、ガス拡散層9として用いるカーボンペーパーを貼りあわせ、発電評価セル内に設置した。燃料電池測定装置を用いて、セル温度80℃とし、電流電圧測定を行った。燃料ガスとして水素、酸化剤ガスとして空気を用い、利用率一定による流量制御を行った。
白金担時カーボン(TEC10E50E)、カーボン繊維(VGCF−H)および高分子電解質(Aquivion830,IEC1.1)を使用し、I/(C+CF)が0.2である触媒インクで、触媒層の白金担持量が0.2mg/cm2になるように高分子電解質膜Nafion212に塗工を行い、膜電極接合体を作製した。
[実施例2]
I/(C+CF)が0.7であることを除いて、実施例1と同様にして、膜電極接合体を作製した。
高分子電解質(Aquivion950,IEC1.2)を使用したことを除いて、実施例1と同様にして、膜電極接合体を作製した。
[実施例4]
I/(C+CF)が0.7であることを除いて、実施例3と同様にして、膜電極接合体を作製した。
白金担時カーボン(TEC10E50E)、カーボン繊維(VGCF−H)および高分子電解質(Aquivion700,IEC1.4)を使用し、I/(C+CF)が0.8である触媒インクで、触媒層の白金担持量が0.2mg/cm2になるように高分子電解質膜Nafion212に塗工を行い、膜電極接合体を作製した。
[実施例6]
I/(C+CF)が1.5であることを除いて、実施例5と同様にして、膜電極接合体を作製した。
カーボン繊維を使用しないことを除いて、実施例1と同様にして、膜電極接合体を作製した。
[比較例2]
カーボン繊維を使用しないことを除いて、実施例5と同様にして、膜電極接合体を作製した。
高分子電解質(Nafion,IEC0.99)を使用したことを除いて、実施例1と同様にして、膜電極接合体を作製した。
[比較例4]
高分子電解質(Nafion117,IEC2.0)を使用したことを除いて、実施例1と同様にして、膜電極接合体を作製した。
(評価結果)
実施例および比較例の結果を表1にまとめた。
2…導電性担体
3…高分子電解質
4…カーボン繊維
5…高分子電解質膜
6…カソード触媒層
7…アノード触媒層
8…ガスケット材
9…ガス拡散層
Claims (5)
- 白金粒子、カーボン粒子、高分子電解質および繊維状物質を備えた固体高分子形燃料電池用触媒層であって、
前記高分子電解質のイオン交換容量IECが下記の式(1)を満たすことを特徴とする固体高分子形燃料電池用触媒層。
1.5≧IEC≧1.1[meq/g] ・・・・ 式(1) - 前記繊維物質がカーボンナノチューブ、あるいはカーボンナノファイバーであることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子形燃料電池用触媒層。
- 前記高分子電解質のイオン交換容量IECが下記の式(2)を満たす際に、前記白金粒子が担持されたカーボン粒子の質量Cおよび前記繊維物質の質量CFと高分子電解質の質量Iとの比I/(C+CF)は、0.8以上1.5以下であることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子形燃料電池用触媒層。
1.3>IEC≧1.1 [meq/g] ・・・・ 式(2) - 前記高分子電解質のイオン交換容量IECが下記の式(3)を満たす際に、前記白金粒子が担持されたカーボン粒子の質量Cおよび前記繊維物質の質量CFと高分子電解質の質量Iとの比I/(C+CF)は、0.2以上0.8未満であることを特徴とする請求項1に記載の固体高分子形燃料電池用触媒層。
1.5≧IEC≧1.3 [meq/g] ・・・・ 式(3) - 請求項1〜4の何れか一項に記載の固体高分子形燃料電池用触媒層をアノードおよびカソードの少なくとも一方に設けたことを特徴とする膜電極接合体。
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