JP2019164983A - 電極、絶縁層用塗布液、電極の製造方法、非水系蓄電素子及び電子デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
電極基体11を構成する材料としては、導電性を有していれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、ステンレススチール、ニッケル、アルミニウム、銅、チタン、タンタル等が挙げられる。これらの中でも、ステンレススチール、銅、アルミニウムが特に好ましい。
電極合材層12(負極合材層又は正極合材層)は、活物質14(負極活物質又は正極活物質)を含み、空隙15が存在していれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
活物質14を構成する材料としては、リチウムイオン等のアルカリ金属イオンを可逆的に吸蔵及び放出することが可能であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
LiNixCoyMnzO2
(ただし、式
x+y+z=1
を満たす。)
で表される化合物を基本骨格とするリチウムニッケル複合酸化物、一般式
LixMy(PO4)z
(ただし、Mは、遷移金属であり、式
0.5≦x≦4
0.5≦y≦2.5
0.5≦z≦3.5
を満たす。)
で表される化合物を基本骨格とするリチウムリン酸系材料等が挙げられる。
電極合材層12は、必要に応じて、樹脂、導電剤等をさらに含んでいてもよい。
絶縁層13の厚さ、即ち、電極合材層12の表面から絶縁層13の表面までの距離は、0.3〜20μmであることが好ましい。絶縁層13の厚さが0.3μm以上であると、正極と負極が短絡した場合の発熱がさらに抑制され、20μm以下であると、電極10を薄膜化することができる。
絶縁性無機粒子16を構成する材料としては、特に制限はなく、適宜選択することができるが、金属酸化物、金属窒化物、金属酸化物及び金属窒化物以外の金属化合物、ガラスセラミック等が挙げられる。
樹脂21を構成する材料としては、特に制限はなく、適宜選択することができるが、ケイ素、アルミニウム及びジルコニウムからなる群より選択される一種以上の元素を含む無機樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、フッ素樹脂、スチレンブタジエンゴム等の重合体が挙げられる。
本実施形態の絶縁層用塗布液は、絶縁層13の形成に用いられ、絶縁性無機粒子16と、樹脂21と、有機溶剤を含む。
電極10の製造方法は、電極基体11上に電極合材層12を形成する工程と、本実施形態の絶縁層用塗布液を電極合材層12上に塗布して絶縁層13を形成する工程を有する。
本実施形態の非水系蓄電素子は、本実施形態の電極を有する。このとき、本実施形態の電極は、正極及び/又は負極として、使用される。
、例えば、非水系二次電池、非水系キャパシタ等が挙げられる。
セパレータは、負極と正極の短絡を防ぐために、負極と正極との間に設けられる。
非水電解液は、電解質塩が非水溶媒に溶解している電解液である。
非水溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、非プロトン性有機溶剤が好ましい。
電解質塩としては、イオン伝導度が高く、非水溶媒に溶解することが可能であれば、特に制限はないが、リチウム塩が好ましい。
本実施形態の電子デバイスは、本実施形態の非水系蓄電素子を有する。
E型粘度計にCPA−40Zのロータを装着して、絶縁層用塗布液の100rpmにおける粘度を25℃で計測した。
レーザ回折式粒度分布測定装置マスターサイザー3000(Malvern Panaltycal社製)を用いて、絶縁層用塗布液の絶縁性無機粒子の平均粒径を計測した。
(絶縁層用塗布液の作製)
絶縁性無機粒子として、アルミナ粒子AA−05(住友化学社製)、第一の樹脂として、アクリル系樹脂AZ9129(日本ゼオン社製)、第二の樹脂として、マリアリムHKM−50A(日油社製)、有機溶剤として、イソプロピルグリコール(沸点141℃)、分散媒として、イオン交換水を用いた。
負極活物質としての、カーボンALM900(三菱商事製)及びALM400(三菱商事製)と、導電剤を水中に分散させ、固形分濃度60質量%の負極合材層用塗布液を作製した。
正極活物質としての、リチウム−ニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物粒子NCA 503H(JFEミネラル社製)と、導電剤を、N−メチル−2−ピロリドン中に分散させ、固形分濃度77質量%の正極合材層用塗布液を作製した。
図4の電極の製造方法を用いて、負極を製造した。具体的には、銅製の集電箔の一方の面の所定の領域に負極合材層用塗布液の液滴を吐出した後、乾燥させて、負極合材層を形成した。このとき、負極合材層の単位面積当たりの質量(面積密度)が約17mg/cm2となるように、負極合材層用塗布液の液滴を吐出した。次に、負極合材層上に、絶縁層用塗布液の液滴を吐出した後、乾燥させて、絶縁層を形成した。このとき、絶縁層の単位面積当たりの質量(面積密度)が約1.96mg/cm2となるように、絶縁層用塗布液の液滴を吐出した。次に、上記と同様にして、銅製の集電箔の他方の面に、負極合材層及び絶縁層を形成した。なお、液滴吐出機構34、42としては、産業用インクジェットMH2420(リコー社製)を用いた。
銅製の集電箔の代わりに、アルミニウム製の集電箔を用い、負極合材層用塗布液の代わりに、正極合材層用塗布液を用いた以外は、(負極の製造)と同様にして、アルミニウム製の集電箔の両面に、正極合材層及び絶縁層を形成した。このとき、正極合材層の単位面積当たりの質量(面積密度)が約28mg/cm2となるように、正極合材層用塗布液の液滴を吐出した。
ヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6)とホウフッ化リチウム(LiBF4)をエチレンカーボネートに溶解させ、非水電解液を作製した。
引き出し線が重ならない状態にして、正極10枚、負極11枚を、セパレータを介して、交互に積層した。セパレータとしては、厚さ15μmのポリプロピレン微多孔膜とポリエチレン微多孔膜の複合材料を用いた。次に、ラミネートシールにより、袋状の外装を形成した後、非水電解液を外装内に注入して、注液部分を封止し、リチウムイオン二次電池を製造した。
正極、負極を製造する際に、絶縁層を形成しなかった以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を製造した。
実施例1、比較例1のリチウムイオン二次電池の釘刺し試験を実施した。具体的には、リチウムイオン二次電池を満充電状態(SOC(充電率)100%)とした後、電極が積層されている方向と平行に、直径4.5mmの釘を刺し、意図的に短絡させた状態で、釘の温度を測定した。その結果、実施例1のリチウムイオン二次電池は、81.9℃まで上昇したのに対し、比較例1のリチウムイオン二次電池は152.5℃まで上昇した。以上の結果から、実施例1のリチウムイオン二次電池は、正極と負極が短絡した場合の発熱を抑制することができると考えられる。
有機溶剤として、プロピレングリコール(沸点188.2℃)を用い、有機溶剤、分散媒の残部を添加する際に、第三の樹脂として、メガファックF−444(DIC社製)をさらに添加し、各成分の添加量を調整した以外は、実施例1と同様にして、絶縁層用塗布液を作製した。
絶縁性無機粒子として、アルミナ粒子AKP−3000(住友化学社製)、第一の樹脂として、フッ素アクリル系樹脂TRD−202A(JSR社製)を用い、各成分の添加量を調整し、絶縁性無機粒子を64質量%含む分散液を作製した以外は、実施例2と同様にして、絶縁層用塗布液を作製した。
有機溶剤として、グリセリン(沸点290℃)を用いた以外は、実施例2と同様にして、絶縁層用塗布液を作製した。
有機溶剤として、グリセリン(沸点290℃)を用い、各成分の添加量を調整した以外は、実施例3と同様にして、絶縁層用塗布液を作製した。
12 電極合材層
13 絶縁層
14 活物質
15 空隙
16 絶縁性無機粒子
17 電極合材層の絶縁層との境界領域
21 樹脂
31 絶縁層用塗布液
32 送り出しローラ
33 巻き取りローラ
34、42 液滴吐出機構
35、43 タンク
36、44 チューブ
37、45 乾燥機構
41 電極合材層用塗布液
50 非水系蓄電素子
51 正極
52 負極
53 セパレータ
54 外装缶
55、56 引き出し線
Claims (12)
- 電極基体上に、電極合材層及び絶縁層が順次積層されており、
前記電極合材層は、活物質を含み、空隙が存在しており、
前記絶縁層は、絶縁性無機粒子と、樹脂を含み、前記絶縁性無機粒子の含有量が80質量%以上であり、
前記電極合材層の前記絶縁層との境界領域において、前記空隙の一部に、前記絶縁性無機粒子と、前記樹脂が存在していることを特徴とする電極。 - 前記絶縁性無機粒子は、金属酸化物、金属窒化物、前記金属酸化物及び前記金属窒化物以外の金属化合物並びにガラスセラミックからなる群より選択される一種以上の材料を含むことを特徴とする請求項1記載の電極。
- 前記絶縁層は、前記樹脂の含有量が0.1〜10質量%であることを特徴とする請求項1乃至2のいずれか一項に記載の電極。
- 前記電極合材層の表面から前記絶縁層の表面までの距離が0.3〜20μmであることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載の電極。
- 絶縁性無機粒子と、樹脂と、有機溶剤を含み、
25℃における粘度が5〜20mPa・sであり、
前記絶縁性無機粒子の含有量が20〜60質量%であり、
前記有機溶剤は、沸点が140〜300℃であることを特徴とする絶縁層用塗布液。 - 前記樹脂の含有量が10質量%以下であることを特徴とする請求項5記載の絶縁層用塗布液。
- 電極基体上に、活物質を含み、空隙が存在している電極合材層を形成する工程と、
請求項5又は6に記載の塗布液を、前記電極合材層上に塗布して絶縁層を形成する工程を有することを特徴とする電極の製造方法。 - 前記塗布液の液滴を吐出させて前記絶縁層を形成することを特徴とする請求項7に記載の電極の製造方法。
- 前記電極合材層が形成されている前記電極基体を搬送しながら、前記塗布液を塗布することを特徴とする請求項7又は8に記載の電極の製造方法。
- 前記電極基体を搬送しながら、前記電極合材層を形成することを特徴とする請求項7乃至9のいずれか一項に記載の電極の製造方法。
- 請求項1乃至4のいずれか一項に記載の電極を有することを特徴とする非水系蓄電素子。
- 請求項11に記載の非水系蓄電素子を有することを特徴とする電子デバイス。
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