JP2019102411A - 燃料電池の単セル及び燃料電池スタック - Google Patents

Abstract

【課題】高い発電性能と耐久性が得られる燃料電池の単セルを提供する。【解決手段】固体高分子電解質膜と、アノード触媒層およびカソード触媒層と、アノードガス拡散層およびカソードガス拡散層とを備え、カソードガス拡散層において、酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数と、カソードガス拡散層の厚みとから求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、２５℃および大気圧となる条件下において、上流領域における各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、下流領域における各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、上流領域の相互拡散抵抗と下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる。【選択図】 図３

Description

本発明は、燃料電池の単セルおよび該単セルから構成された燃料電池スタックに関する。

固体高分子形燃料電池は、供給された燃料ガスをアノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層と、供給された酸化剤ガスをカソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層とを備えている。アノードガス拡散層は、水素を含む燃料ガスをアノード触媒層全面に均一に行き渡らせる。一方、カソードガス拡散層は、酸素を含む酸化剤ガスをカソード触媒層全面に均一に行き渡らせる。

また、固体高分子形燃料電池の発電反応に伴い、カソード触媒層にて水が生成され、この生成された水（生成水）は、主にカソード側へ、一部は電解質膜を透過してアノード側へ移動する。そして、生成水は、アノード側ではアノードガス拡散層を通じてセパレータ流路に排出され、カソード側ではカソードガス拡散層を通じてセパレータ流路に排出される。

以上のように、アノードガス拡散層およびカソードガス拡散層は、供給された燃料ガスおよび酸化剤ガスを、アノード触媒層およびカソード触媒層において拡散させるとともに、電解質膜、アノード触媒層、およびカソード触媒層それぞれに含まれる水分量の調整を行う。

ところで、一般的なアノードガス拡散層およびカソードガス拡散層は、一様の物性、構造を有していたが、近年では、例えば、カソードガス拡散層のガス拡散性を、カソードガス拡散層の入口部から出口部へ向けて高くするものが提案されている（例えば、特許文献１〜７）。

すなわち、特許文献１には、アノードの集電体が炭素繊維を織り込んだカーボンクロスにより形成されており、カーボンクロスの網目が、酸化剤ガスが流入する入口側から出口側に向かって徐々に粗くなるように構成された燃料電池が提案されている。特許文献１に開示された燃料電池は、この構成により、燃料ガスのアノード内における拡散性は、入口側より出口側の方が優れたものとなる。このため、アノード表面での燃料ガスの消費によって出口側で燃料ガス中の反応成分の濃度が低くなったとしても、反応成分と触媒とが接する確率を大きくすることができるため反応の活性化を図ることができる。このため、アノード表面において面方向に反応の均一化を図ることができる。

また、特許文献２には、アノードおよび／またはカソードのガス透過層のガス供給口（入口）側に近い部分が、ガス排出口（出口）側に近い部分よりも小さい透過度を有する燃料電池が提案されている。特許文献２に開示された燃料電池では、燃料ガスまたは酸化剤ガスの供給口（入口）側では、ガス透過膜の透過度を低くして水蒸気の透過量を低下させるため、低い加湿量でも電極の電解質膜が乾燥しないようにすることができる。一方、酸化剤ガスの排出口（出口）側では、ガス透過層の透過度を高くするため、生成した水による電解質膜の透過阻害を防止することができる。

また、特許文献３には、カソード側のガス拡散層の前部（入口部）のフッ素樹脂含有量を後部（出口部）よりも多くすることで、電解質膜に湿潤性を維持する燃料電池が提案されている。この構成により、特許文献３に開示された燃料電池は、無加湿の酸化剤ガスを供給しても固体高分子電解質膜を全体にわたって湿潤状態に保つことができる。

また、特許文献４には、触媒層と拡散層との間にフッ素樹脂とカーボンブラックからなる混合層を備え、燃料ガスおよび酸化剤ガスの入口側部分の混合層の厚さを、出口側部分の厚さより大きくする、もしくは、入口側部分の気孔率を出口側部分の気孔率より小さくする燃料電池が提案されている。この構成により、特許文献４に開示された燃料電池は、反応ガスの拡散阻害や電解質膜の乾燥を防止することができる。

また、特許文献５には、カソードガス導入口（入口部）付近に対向するアノードガス拡散層の第一領域中の、ガス拡散層に撥水剤として塗布されるＰＴＥＦ含有量を５ｗｔ％とし、第一領域以外の領域である第二領域のＰＴＥＦ含有量を３０ｗｔ％とすることによって、第一領域の水分透過性を第二領域よりも高くする燃料電池が提案されている。この構成により、特許文献５に開示された燃料電池は、カソード側の酸化剤ガス導入口（入口部）付近から電解質膜の水分が蒸発しても、アノード側から十分な量の水分が良好に透過して電解質膜に供給することができる。

また、特許文献６には、酸化剤ガス供給（入口）側の拡散層のガス拡散性が、酸化剤ガス排出（出口）側のガス拡散性よりも低くなるように構成した燃料電池が提案されている。この構成により、特許文献６に開示された燃料電池は、酸化剤ガス供給（入口）側の拡散層において空気中への水蒸気の蒸発量を抑制することができる。

また、特許文献７には、ガス拡散層の下流領域の透気度が、ガス拡散層の上流領域の透気度よりも相対的に大きくなるように設定された燃料電池が提案されている。この構成により、特許文献７に開示された燃料電池は、ガス拡散層の下流領域におけるガス拡散性のさらなる向上を図ることができる。

特開平８−１２４５８３号公報 特開平１１−１５４５２３号公報 特開２００１−６７０８号公報 特開２００１−１３５３２６号公報 特開２００１−２３６９７６号公報 特開２００１−６６９８号公報 特開２００４−２７３３９２号公報

しかし、従来は、高い発電性能と耐久性とを達成できる単セルおよび燃料電池スタックについて十分な検討がなされていなかった。

本開示は、一例として、高い発電性能と耐久性が得られる単セルおよび燃料電池スタックを提案する。

本発明の燃料電池の単セルの一態様（ａｓｐｅｃｔ）は、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接し、燃料ガスを反応させるアノード触媒層、および該固体高分子電解質膜の他方の面に接し、酸化剤ガスを反応させるカソード触媒層と、前記アノード触媒層に接し、供給された前記燃料ガスを該アノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層および、前記カソード触媒層に接し、供給された前記酸化剤ガスを該カソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層と、を備え、前記酸化剤ガスは空気であって、前記燃料ガスは水素であり、前記カソードガス拡散層において、前記酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、該酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数それぞれによって、カソードガス拡散層の厚みを除することで求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、２５℃および大気圧となる条件下において、前記上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、前記下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、前記上流領域の相互拡散抵抗と前記下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる。

また、本発明の燃料電池スタックの一態様は、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接し、燃料ガスを反応させるアノード触媒層、および該固体高分子電解質膜の他方の面に接し、酸化剤ガスを反応させるカソード触媒層と、前記アノード触媒層に接し、供給された前記燃料ガスを該アノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層および、前記カソード触媒層に接し、供給された前記酸化剤ガスを該カソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層と、を備え、前記酸化剤ガスは空気であって、前記燃料ガスは水素であり、前記カソードガス拡散層において、前記酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、該酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数それぞれによって、カソードガス拡散層の厚みを除することで求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、２５℃および大気圧となる条件下において、前記上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、前記下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、前記上流領域の相互拡散抵抗と前記下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる燃料電池の単セルを複数個積層して構成する。

本発明は、以上に説明した構成を有することで、高い発電性能と耐久性が得られるという効果を奏する。

本発明の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の単セルを構成するＭＥＡの概略構成を示す模式図である。 本発明の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の単セルにおける、燃料ガスが供給される入口部および排出される出口部と、酸化剤ガスが供給される入口部および排出される出口部の位置関係の一例を示す模式図である。 本発明の実施形態に係るカソードガス拡散層における最上流領域の相互拡散抵抗と、最下流領域の相互拡散抵抗との関係において取り得る値の範囲を示すグラフである。 本発明の実施例に係る二成分ガスの相互拡散係数を実験的に導出する方法を示す模式図を示す。 本発明の実施例において温度２５℃、大気圧（１０１．３ｋＰａ）の条件下にて数値シミュレーションを実施し得られた、単位空間内の二成分ガスの相互拡散係数の値を示す表である。 本発明の比較例２に係るカソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散係数Ｄ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）と電圧との関係の一例を示すグラフである。 本発明の実施例１に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層において、カソードガス拡散層の厚み方向の相互拡散抵抗の大きさの相違を模式的に示す図である。 本発明の実施例１に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。 本発明の実施例１の変形例に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層において、カソードガス拡散層の厚み方向の相互拡散抵抗の大きさの相違を模式的に示す図である。 本発明の実施例２に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層において、カソードガス拡散層の厚み方向の相互拡散抵抗の大きさの相違を模式的に示す図である。 本発明の実施例２に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。 本発明の実施例３に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層において、カソードガス拡散層の厚み方向の相互拡散抵抗の大きさの相違を模式的に示す図である。 実施例３に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。

（本発明の基礎となった知見）
固体高分子形燃料電池は、単セルを構成する膜−電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）として電解質膜と、電解質膜の厚み方向の片側に設けられた燃料ガスが供給されるアノード触媒層と、電解質膜の厚み方向の他方の片側に設けられ酸化剤ガスが供給されるカソード触媒層とを備えてなる構成である。なお、ＭＥＡにおいて電解質膜、アノード触媒層、およびカソード触媒層が積層される方向を厚み方向と称する。アノード触媒層の電解質膜と接する側とは反対側となる面にアノードガス拡散層が設けられ、カソード触媒層の電解質膜と接する側とは反対側となる面にカソードガス拡散層が設けられている。アノードガス拡散層およびカソードガス拡散層は、アノード触媒層およびカソード触媒層に向かってガスを拡散させるガス拡散性と共に導電性を有している。

従来の固体高分子形燃料電池では、酸化剤ガスを燃料電池の単セルへ供給する経路中に加湿器を設置し、この加湿器により加湿した、いわゆる高加湿な酸化剤ガスを単セルへ供給していた。近年では、燃料電池システムのコンパクト化が望まれるようになり、これに伴い酸化剤ガスの加湿にかかるシステム要素（加湿器）の削減が要求され、無加湿の状態で酸化剤ガスを燃料電池の単セルに供給可能な燃料電池システムが求められている。

しかしながら、本発明者らは、固体高分子形燃料電池において無加湿の状態で酸化剤ガスを燃料電池の単セルに供給すると、酸化剤ガスが流入する入口部に対応するカソード触媒層領域の相対湿度が、酸化剤ガスが排出される出口部に対応するカソード触媒層領域の相対湿度よりも低くなることに気が付いた。そして、酸化剤ガスの入口部に対応する電解質膜部分から比較的大量の水分が酸化剤ガス中に蒸発してしまい、この部分において燃料電池の発電効率が低下することを見出した。

具体的には、固体高分子形燃料電池に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが低加湿または無加湿の状態である場合、特に、酸化剤ガスが流入するカソードガス拡散層の入口部に対応する電解質膜の領域が乾燥し、プロトン伝導性が低下する可能性がある。そこで、カソードガス拡散層の入口部の保水性を向上させることで、電解質膜の乾燥に起因する酸素のアノード側へのクロスリーク量を低減させた構成とすることが考えられる。なお、このクロスリークは、アノード触媒層で過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）を生成し、更にヒドロキシラジカル（ＯＨ・）またはハイドロペロキシルラジカル（ＨＯＯ・）の生成を促進する為、電解質膜が化学的劣化する。すなわち、電解質膜を乾燥させないことは耐久性の向上において重要となる。

一方、酸化剤ガスが排出されるカソードガス拡散層の出口部では、入口部と比較して水蒸気分圧が高いため、カソードガス拡散層内において水が凝縮し、凝縮した水がガス拡散性を妨げるフラッディング現象が起こる傾向がある。つまり、固体高分子形燃料電池において、酸化剤ガスが排出される出口部では、凝縮した水がガス流路等を閉塞してガス拡散性が低下する可能性がある。

以上のように、固体高分子形燃料電池では、セル発電性能の低下または劣化を招来する可能性のある水管理にかかわる課題がある。

本発明者らは、上記した問題に対して鋭意検討をした結果、低加湿な酸化剤ガスが供給される燃料電池の単セルにおいて、酸化剤ガスが流入する入口部を含むカソードガス拡散層領域の保水性と、酸化剤ガスが排出される出口部を含むカソードガス拡散層領域のガス拡散性とが高くなるようにカソードガス拡散層を構成することで、高い発電性能と耐久性とを達成することができることを見出した。そして、本発明者らは、高い発電性能と耐久性とを達成することができる、入口部を含むカソードガス拡散層領域（上流領域）における相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎと、出口部を含むカソードガス拡散層領域（下流領域）における相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔとの関係を見出した。

より具体的には、低加湿または無加湿な酸化剤ガス（空気）が供給されても高い発電性能と耐久性を達成することができるカソードガス拡散層を実現するための、２５℃、大気圧（１０１．３ｋＰａ）条件下での入口部を含む上流領域のカソードガス拡散層の厚みｔ_ｉｎと、厚み方向の酸素‐水蒸気、酸素‐窒素、および窒素‐水蒸気の相互拡散係数Ｄ_ｉｎ（ｍ^２/ｓｅｃ）から求められる相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ＝ｔ_ｉｎ/Ｄ_ｉｎと、出口部を含む下流領域のカソードガス拡散層の厚みｔ_ｏｕｔと、厚み方向の酸素‐水蒸気、酸素‐窒素、および窒素‐水蒸気の相互拡散係数Ｄ_ｏｕｔ（ｍ^２/ｓｅｃ）から求められる相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ＝ｔ_ｏｕｔ/Ｄ_ｏｕｔとの関係を見出した。そして、本発明では具体的には以下に示す態様を提供する。

なお、本明細書における酸化剤ガスに対する拡散係数とは、ガス（ｉ）‐ガス（ｊ）２元系におけるカソードガス拡散層内を移動するガスの動き易さを表す。また、相互拡散抵抗とは、カソードガス拡散層の厚みを、酸化剤ガスに対する拡散係数によって除した値である。つまり、相互拡散抵抗はカソードガス拡散層の厚み方向におけるガスの拡散に、カソードガス拡散層の厚みの影響を考慮した値である。相互拡散抵抗が大きい場合、カソードガス拡散層を移動しカソード触媒に到達する酸素の流量が小さくなってしまう。一方、相互拡散抵抗が小さい場合、カソードガス拡散層を移動しカソード触媒に到達する酸素の流量が大きくなるが、発電時にカソード触媒層で生成される水蒸気（水）がカソードガス拡散層を移動し外部に排出されやすくなる。

なお、本明細書では、酸化剤ガスとして空気を想定しており、低加湿または無加湿な酸化剤ガスとは、加湿器等により意図的に加湿した空気ではなく、常態における空気（例えば、露点が１０℃となる空気）を意味する。それゆえ、ガス（ｉ）‐ガス（ｊ）２元系における相互拡散係数および相互拡散抵抗は、酸素‐水蒸気、酸素‐窒素、および窒素‐水蒸気それぞれにおける相互拡散係数および相互拡散抵抗となる。

本発明の第１の態様に係る燃料電池の単セルは、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接し、燃料ガスを反応させるアノード触媒層、および該固体高分子電解質膜の他方の面に接し、酸化剤ガスを反応させるカソード触媒層と、前記アノード触媒層に接し、供給された前記燃料ガスを該アノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層および、前記カソード触媒層に接し、供給された前記酸化剤ガスを該カソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層と、を備え、前記酸化剤ガスは空気であって、前記燃料ガスは水素であり、前記カソードガス拡散層において、前記酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、該酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数それぞれによって、カソードガス拡散層の厚みを除することで求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、２５℃および大気圧となる条件下において、前記上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、前記下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、前記上流領域の相互拡散抵抗と前記下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる。

上記構成によると、カソードガス拡散層の上流領域よりも下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の相互拡散抵抗それぞれが小さくなっている。また、２５℃および大気圧となる条件下において、上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、上流領域の相互拡散抵抗と下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる。

つまり、カソードガス拡散層の上流領域の相互拡散抵抗を、下流領域の相互拡散抵抗と比較して相対的に大きくすることで、発電反応により生成される生成水の含有量が小さい上流領域の保水性を高める一方、生成水が過剰になる下流領域のガス拡散性と排水性を高めることができる。

したがって、カソードガス拡散層の上流領域の保水性と下流領域のガス拡散性とを高くすることができるため、低加湿な酸化剤ガスが供給される場合であっても高い発電性能と耐久性を達成することが可能となる。

よって、本発明の第１の態様に係る燃料電池の単セルは、高い発電性能と耐久性が得られるという効果を奏する。

本発明の第２の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記カソードガス拡散層は、前記上流領域と前記下流領域とから構成されていてもよい。

上記構成によると、カソードガス拡散層の上流領域の保水性と下流領域のガス拡散性とを高くすることができるため、低加湿な酸化剤ガスが供給される場合であっても高い発電性能と耐久性を達成することが可能となる。

また、カソードガス拡散層は、異なる２種類の相互拡散抵抗を有する構成とすることができるため、２種類よりも多くの相互拡散抵抗を有した構成のカソードガス拡散層と比較して簡便に製造することができ、製造コストを削減できる。

本発明の第３の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第２の態様において、前記カソードガス拡散層は、前記上流領域の面積の方が前記下流領域の面積よりも小さくなるように構成されていてもよい。

ここで、発電により生成される生成水の含有量が小さく、低加湿の酸化剤ガスが供給されることで固体高分子電解質膜等が乾燥する可能性のある範囲は、カソードガス拡散層における上流側の半分よりも小さい範囲である。

上記構成によると、上流領域の面積の方が下流領域の面積よりも小さくなるように構成されている。このため、上流領域において低加湿で供給される酸化剤ガスに起因する固体高分子電解質膜等の乾燥を防ぎつつ、上流領域よりも広い範囲となる下流領域において生成水の増加によるガス拡散性低下を適切に抑制することができる。

本発明の第４の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって線形的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

上記構成によると、２５℃、大気圧条件下でのカソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、酸化剤ガスの流れ方向に沿って、最上流領域側から最下流領域側に向かって線形的に小さくなるため、カソードガス拡散層の最上流領域およびその近傍において保水性を高めるとともに、最上流領域側から最下流領域側に向かって徐々にガス拡散性および排水性を高めることができる。

したがって、本発明の第４の態様に係る燃料電池の単セルは、低加湿な酸化剤ガスが供給される場合であっても高い発電性能と耐久性を達成することが可能となる。

本発明の第５の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって二次関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第６の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって指数関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第７の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域から前記最下流領域に向かってシグモイド関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第８の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１の態様において、前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域では一定であり、該上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

上記構成によると、２５℃、大気圧条件下でのカソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、上流領域では一定であり、下流領域を含む領域では最下流領域側に向かうほど小さくなるように変化するため、上流領域において保水性を高めるとともに、下流領域を含む領域では最下流領域側に向かって徐々にガス拡散性および排水性を高めることができる。

したがって、本発明の第８の態様に係る燃料電池の単セルは、低加湿な酸化剤ガスが供給される場合であっても高い発電性能と耐久性を達成することが可能となる。

本発明の第９の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第８の態様において、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど線形的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第１０の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第８の態様において、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど二次関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第１１の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第８の態様において、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど指数関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第１２の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第８の態様において、２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほどシグモイド関数的に小さくなるように変化するように構成されていてもよい。

本発明の第１３の態様に係る燃料電池の単セルは、上記した第１から第１２の態様のうちいずれか１つの態様において、前記アノードガス拡散層に接しており、前記燃料ガスが流通する流路が形成されたアノードセパレータと、前記カソードガス拡散層に接しており、前記酸化剤ガスが流通する流路が形成されたカソードセパレータと、を備え、前記アノードセパレータの流路を流通する燃料ガスと、前記カソードセパレータを流通する酸化剤ガスとが互いに対向する方向に流通するように構成されていてもよい。

上記構成によると、燃料ガスと、酸化剤ガスとが互いに対向する方向に流通するように構成されている。ここで、発電反応によって生じた生成水により、酸化剤ガスの流れ方向において最上流領域側から最下流領域側に向かうほど酸化剤ガスの湿度は上昇する。

このため、酸化剤ガスの流れ方向における最下流領域と、この最下流領域と対応する位置にある、燃料ガスの流れ方向における最上流領域との間には湿度差が生じ、固体高分子電解質膜を介して湿度の高い方から低い方に水分が移動する。それゆえ、燃料ガスの流れ方向における最上流領域において、燃料ガスの湿度を高くすることができ、その結果、燃料ガスの流れ方向における最下流領域においても燃料ガスの湿度を高めることができる。

このようにして燃料ガスの流れ方向における最下流領域において、燃料ガスの湿度が高まるため、燃料ガスの流れ方向における最下流領域と、この最下流領域と対応する位置にある酸化剤ガスの最上流領域との間で湿度差が生じる。その結果、湿度が高い燃料ガスから固体高分子電解質膜を介して酸化剤ガスの方に水分が移動する。

このように、単セル内部において生成水を循環させることができるため、単セル全体としての保水性の向上による高湿度化を実現することができる。また、単セル全体での生成水の循環を促進させることによって、単セル内におけるアノードおよびカソードの電極面内の水分布を均一化させることができ、その結果、発電性能を向上させることができる。

本発明の第１４の態様に係る燃料電池スタックは、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接し、燃料ガスを反応させるアノード触媒層、および該固体高分子電解質膜の他方の面に接し、酸化剤ガスを反応させるカソード触媒層と、前記アノード触媒層に接し、供給された前記燃料ガスを該アノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層および、前記カソード触媒層に接し、供給された前記酸化剤ガスを該カソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層と、を備え、前記酸化剤ガスは空気であって、前記燃料ガスは水素であり、前記カソードガス拡散層において、前記酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、該酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数それぞれによって、カソードガス拡散層の厚みを除することで求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、２５℃および大気圧となる条件下において、前記上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、前記下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、前記上流領域の相互拡散抵抗と前記下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる燃料電池の単セルを複数個積層して構成する。

上記構成によると、燃料電池セルスタックを構成する燃料電池の単セルは、カソードガス拡散層の上流領域の相互拡散抵抗を、下流領域の相互拡散抵抗と比較して相対的に大きくすることで、発電反応により生成される生成水の含有量が小さい上流領域の保水性を高める一方、生成水が過剰になる下流領域のガス拡散性と排水性を高めることができる。

したがって、カソードガス拡散層の上流領域の保水性と下流領域のガス拡散性とを高くすることができるため、低加湿な酸化剤ガスが供給される場合であっても高い発電性能と耐久性を達成することが可能となる。

よって、本発明の第１５の態様に係る燃料電池スタックは、高い発電性能と耐久性が得られるという効果を奏する。

［実施形態］
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。なお、以下では全ての図を通じて同一又は対応する構成部材には同一の参照符号を付して、その説明については省略する。

（固体高分子形燃料電池の単セルの構成）
図１を参照して実施形態に係る固体高分子形燃料電池の単セルの構成について説明する。図１は、本発明の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の単セルを構成するＭＥＡ１０の概略構成を示す模式図である。

固体高分子形燃料電池の単セルは、図１に示すようにＭＥＡ１０を備え、ＭＥＡ１０は、固体高分子電解質膜１と、アノード触媒層２と、カソード触媒層３と、アノードガス拡散層４と、カソードガス拡散層５と、アノードセパレータ６と、カソードセパレータ７とを有している。

ＭＥＡ１０は、図１に示すように固体高分子電解質膜１の一方の面にアノード触媒層２が、他方の面にカソード触媒層３がそれぞれ形成されている。また、アノード触媒層２およびカソード触媒層３それぞれの固体高分子電解質膜１と接している側とは反対側となる面においてアノードガス拡散層４およびカソードガス拡散層５が形成されている。

また、アノードガス拡散層４、アノード触媒層２、固体高分子電解質膜１、カソード触媒層３、およびカソードガス拡散層５を挟持するように、アノードガス拡散層４のアノード触媒層２と接する側とは反対側となる面にアノードセパレータ６が形成され、カソードガス拡散層５のカソード触媒層３と接する側とは反対側となる面にカソードセパレータ７が形成されている。

固体高分子電解質膜１は、アノード触媒層２で触媒反応により生成したプロトンをカソード触媒層３まで伝導させる。固体高分子電解質膜１の材料としては、フッ素樹脂系高分子電解質膜または炭化水素系高分子電解質膜等の水素イオン交換膜を好適に用いることができる。

アノード触媒層２は、供給された燃料ガスに含まれる水素を反応させる触媒を含む。アノード触媒層２において、アノードガス拡散層４を介して供給された水素のイオン化反応によりプロトンと電子とが生成される。アノード触媒層２において生成されたプロトンは、固体高分子電解質膜１内を通ってカソード触媒層３へ移動する。

カソード触媒層３は、供給された酸化剤ガスに含まれる酸素を反応させる触媒を含む。カソード触媒層３において、カソードガス拡散層５を介して供給された酸素と、固体高分子電解質膜１内を通じて移動してきたプロトンとが反応して水が生成される。

アノード触媒層２およびカソード触媒層３は、一般的に担持体であるカーボンに触媒となる白金を担持させたカーボン担持白金触媒の微粉末に、固体高分子電解質膜１と同様の材料からなるアイオノマーを被覆したものを用いることができる。つまり、アノード触媒層２およびカソード触媒層３は、カーボン担持白金触媒の微粉末をアイオノマーと水または溶媒等とを混合、分散させた溶液を、固体高分子電解質膜１に、例えばスプレー、または転写若しくはダイコートすることにより多孔質層を形成することができる。

アノードガス拡散層４は、アノード触媒層２に接しており、供給された燃料ガスをアノード触媒層２に拡散させる。アノードガス拡散層４は、アノードセパレータ６とアノード触媒層２との電気的接続を確保しつつ、水素を含む燃料ガスをアノード触媒層２全面に均一に行き渡らせる。

一方、カソードガス拡散層５は、カソード触媒層３に接しており、供給された酸化剤ガスをカソード触媒層３に拡散させる。カソードガス拡散層５は、カソードセパレータ７とカソード触媒層３との電気的接続を確保しつつ、酸素を含む酸化剤ガスをカソード触媒層３全面に均一に行き渡らせる。

なお、アノードガス拡散層４およびカソードガス拡散層５の構成は特に限定されない。例えば、アノードガス拡散層４およびカソードガス拡散層５は、炭素等の導電性材料とフッ素系樹脂であるポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ；Polytetrafluoroethylene）等の疎水性材料を混合したものから構成されてもよい。さらには、アノードガス拡散層４およびカソードガス拡散層５それぞれにおいて、アノード触媒層２およびカソード触媒層３に接する面に、微細孔を持つ緻密な炭素を含む層が形成された構成であってもよい。

なお、カソードガス拡散層５は、酸化剤ガスが供給される入口部２０（後述の図２参照）を含む上流領域の保水性が高くなり、かつ酸化剤ガスが排出される出口部２１（後述の図２参照）を含む下流領域のガス拡散性が高くなるように、上流領域と下流領域とにおいて酸化剤ガスの相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が異なるように構成されている。ここで、ガスｉおよびガスｊの組合せは、それぞれ酸素と水、酸素と窒素、および窒素と水となる。カソードガス拡散層５の構成の詳細については後述する。

アノードセパレータ６は燃料を流通させる流路を備えており、この流路に沿って水素を含む反応ガスを、アノードガス拡散層４を介してアノード触媒層２全面に行き渡らせることができる。カソードセパレータ７は酸化剤ガスを流通させる流路を備えており、この流路に沿って酸素を含む反応ガスを、カソードガス拡散層５を介してカソード触媒層３全面に行き渡らせることができる。アノードセパレータ６およびカソードセパレータ７は、例えば、燃料と酸化剤ガスとを分離する役割、反応ガスを各単セルに供給したり、反応使用されなかったガスを各単セルから排出したりするためのガスマニホールドの役割、または電極反応で生じた電気を集電する役割等、様々な役割を担うことができる。アノードセパレータ６およびカソードセパレータ７の材料としては、炭素や金属等の比較的電気伝導性が高い材料が好適に用いられる。

また、アノードセパレータ６およびカソードセパレータ７それぞれに形成される流路はサーペンタイン形状とし、ＭＥＡ１０において燃料ガスと酸化剤ガス（空気）とが主として対向する方向に流通するように構成されている。具体的には、図２に示すように、燃料ガスが供給される入口部３０から、該燃料ガスが排出される出口部３１に向かう方向と、酸化剤ガスが供給される入口部２０から、該酸化剤ガスが排出される出口部２１に向かう方向とが反対となるように構成されている。図２は、本発明の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の単セルにおける、燃料ガスが供給される入口部３０および排出される出口部３１と、酸化剤ガスが供給される入口部２０および排出される出口部２１の位置関係の一例を示す模式図である。

（カソードガス拡散層）
ここで実施形態に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層５の詳細な構成について説明する。

まず、本明細書では、カソードガス拡散層５において、酸化剤ガス（空気）が供給される入口部２０を含む端部領域（最上流領域）側から酸化剤ガス（空気）が排出される出口部２１を含む端部領域（最下流領域）側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向と称する。

なお、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池では、カソードセパレータ７において酸化剤ガス（空気）が流通する流路はサーペンタイン形状に形成されている。このため、上記で定義した酸化剤ガスの流れ方向に実際の酸化剤ガス（空気）の流れは一致しない場合がある。ただし、カソードセパレータ７において酸化剤ガス（空気）が流通する流路が入口部２０から出口部２１に向かって直線状となるように形成された場合、この酸化剤ガスの流れ方向に実際の酸化剤ガス（空気）の流れは一致することとなる。

また、厚み方向にカソードガス拡散層５を平面視したときの形状において、酸化剤ガスの流れ方向において、入口部２０を含む所定の範囲を上流領域と称し、上流領域における入口部２０を含む端部領域を最上流領域Ｐ_ｉｎと称する。一方、酸化剤ガスの流れ方向において、出口部２１を含む所定の範囲を下流領域と称し、下流領域における出口部２１を含む端部領域を最下流領域Ｐ_ｏｕｔと称する。

実施形態に係るカソードガス拡散層５は、酸化剤ガスが供給される入口部２０を含む上流領域の保水性が高くなり、かつ酸化剤ガスが排出される出口部２１を含む下流領域のガス拡散性が高くなるように、上流領域と下流領域とにおいて酸化剤ガスの相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が異なるように構成されている。つまり、カソードガス拡散層５では上流領域よりも下流領域の方が、酸化剤ガスの相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が小さくなっており、図３に示すように以下（α）、（β）、および（γ）の条件を満たす構成を有する。図３は、本発明の実施形態に係るカソードガス拡散層５における最上流領域Ｐ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）と、最下流領域Ｐ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）との関係において取り得る値の範囲を示すグラフである。
（α）２５℃および大気圧（１０１．３ｋＰａ）となる条件下において、最上流領域Ｐ_ｉｎにおける厚み方向の酸素‐水蒸気、酸素‐窒素、および窒素‐水蒸気の相互拡散係数Ｄ_ｉｎ（ｉ，ｊ）（ｉ，ｊは酸素、窒素、空気のいずれか）それぞれによって、最上流領域Ｐ_ｉｎの厚みｔ_ｉｎを除することで求められる相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）（＝ｔ_ｉｎ/Ｄ_ｉｎ（ｉ，ｊ））がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きくなる。
（β）２５℃および大気圧となる条件下において、最下流領域Ｐ_ｏｕｔにおける厚み方向の酸素‐水蒸気、酸素‐窒素、および窒素‐水蒸気の相互拡散係数Ｄ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）それぞれによって、最下流領域Ｐ_ｏｕｔの厚みｔ_ｏｕｔを除することで求められる相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）（＝ｔ_ｏｕｔ/Ｄ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ））がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満となる。
（γ）相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）と相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）との比である相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）は、４≦Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）≦１７の関係を満たす。より好ましくは、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）は、４．２≦Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）≦１７の関係を満たす。

カソードガス拡散層５において、上記（α）の条件を満たさない場合、カソードガス拡散層５を介してカソード触媒層３側に入ってくる低加湿な酸化剤ガス（空気）の流量が大きくなり、カソード触媒層３における酸化剤ガスの入口部２０に対応する部分の相対湿度（入口相対湿度）が所望される相対湿度よりも低くなってしまう。

また、実施形態に係るカソードガス拡散層５は、上流領域と下流領域とにおいて酸化剤ガスの相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が異なるように構成されている。このため、カソードガス拡散層５において、上記（β）の条件を満たさない場合は、カソードガス拡散層５全体に渡ってガス拡散性が低下してセル電圧が低下する。

カソードガス拡散層５において、上記（γ）の条件を満たさず、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が、４>Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）となる場合は、カソード触媒層３における酸化剤ガスの入口部２０に対応する部分の保水性が十分ではなく、入口相対湿度が所望される相対湿度よりも低くなってしまう。一方、上記（γ）の条件を満たさず、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が、１７<Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）となる場合は、カソードガス拡散層５における酸化剤ガスの入口部２０のガス拡散性が大幅に低下し、この部分での電圧が低下する。

以上のように、実施形態に係る固体高分子形燃料電池では、カソードガス拡散層５が上記（α）、（β）、および（γ）の条件を満たすため、カソードガス拡散層５における、入口部２０を含む上流領域の保水性と出口部２１を含む下流領域のガス拡散性を高くすることができる。そのため、低加湿な酸化剤ガスが固体高分子形燃料電池に直接供給されても高い発電性能と耐久性を達成することができる。

[実施例]
上記した構成を有する固体高分子形燃料電池の単セルにおいて、カソードガス拡散層５における、酸化剤ガスの相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の大小と、単セルの発電性能との関係を調べるため、以下の数値シミュレーションを実施した。なお、単セルの発電性能であるセル電圧とは、例えば、電流または単セル内における相対湿度などの発電に関わる指標によって表すことができる。

単セルの発電性能に関する数値シミュレーションでは、市販の数値解析ソフトＡＮＳＹＳ Ｆｌｕｅｎｔ（登標商録）を使用した。数値解析ソフトＡＮＳＹＳ Ｆｌｕｅｎｔ（登標商録）のプラットフォーム化と各種構成則モデルの作り込みとにより、精度よく数値シミュレーションできるように構成した。

（相互拡散係数および相互拡散抵抗の導出）
まず、カソードガス拡散層５における、酸化剤ガスの相互拡散係数および相互拡散抵抗の導出について図４を参照して説明する。図４は、本発明の実施例に係る二成分ガスの相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を実験的に導出する方法を示す模式図を示す。図４に示すように相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を実験的に導出するにあたり、一方のガス(ｉ)を流通させる流路と、他方のガス（ｊ）を流通させる流路とを形成し、これら流路の間にガス拡散層を設けた装置を準備した。なお、便宜上、一方のガス(ｉ)を流通させる流路は、ガス拡散層の上側に配置され、他方のガス（ｊ）を流通させる流路は、ガス拡散層の下側に配置されているものとして説明する。

そして、二成分ガス（ｉ，ｊ）における相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を求めた。つまり、カソードガス拡散層５に酸化剤ガスとして供給される空気は、主として酸素と窒素を含む。また空気がカソードガス拡散層５を介して、カソード触媒層３側に移動する一方、カソード触媒層３側から生成された水（水蒸気）がカソードガス拡散層５を介して移動してくる。したがって、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を求める二成分ガス（ｉ，ｊ）の組合せは、酸素と水、酸素と窒素、および窒素と水となる。

図４に示すように、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を求める二成分ガスのうち、一方のガス（ｉ）を、ガス拡散層の上側の流路を流通させ、他方のガス（ｊ）をガス拡散層の下側の流路を流通させた。そして、ガス拡散層を透過したガスの流量Ｑと濃度Ｃとを測定することで、二成分ガス（ｉ，ｊ）の相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を実験的に導出できる。

つまり、以下の数式（１）に示す二成分ガス（ｉ，ｊ）の相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）と透過流速J_iとの関係と、以下数式（２）に示すガスｉの対数平均濃度差ΔＣを導出する式と、以下数式（３）に示す透過流速J_ｉを導出する式とから二成分ガスの相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を求めることができる。

数式（１）は、ガス拡散層における相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）と、透過流速J_ｉとの関係を示す式である。数式（１）においてJ_ｉは、ガスｉがガス拡散層を透過する流速である透過流速（ｍ/ｓｅｃ）を示し、Ｄ（ｉ，ｊ）は、ガスｉとガスｊとの間の相互拡散係数（ｍ^２/ｓｅｃ）を示し、ΔＣはガスｉの対数平均濃度差（％）を示し、ｔはガス拡散層の厚み（ｍｍ）を示す。

数式（２）は、ガスｉの対数平均濃度差ΔＣを求める式である。数式（２）においてΔＣは、ガスｉの対数平均濃度差を示し、Ｃ_１はガスｉが供給される上側流路の入口部におけるガスｉ濃度（％）、Ｃ_２はガスｉが排出される上側流路の出口部におけるガスｉ濃度（％）、Ｃ_３はガスｊが供給される下側流路の入口部におけるガスｉ濃度（％）、Ｃ_４はガスｊが排出される下側流路の出口部におけるガスｉ濃度（％）をそれぞれ示す。

数式（３）は、透過流速J_iを導出する式である。数式（３）においてJ_ｉは、ガスｉの透過流速（ｍ/ｓｅｃ）を示し、Ｑ_４は、ガスｊが排出される下側流路の出口部において、ガス拡散層を透過したガスｉが排出される流量（ｍ^３/ｓｅｃ）を示し、Ｃ_４は、ガスｊが排出される下側流路の出口部において、ガス拡散層を透過したガスｉの濃度を示す。さらに、Ａは、ガスｉが透過するガス拡散層の面積（ｍ^２）を示す。

次に、上記した数式（１）〜（３）の関係を利用して二成分ガス（ｉ，ｊ）の相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を求める相互拡散係数導出シミュレーションの一例について説明する。まず、ガス拡散層の所定の位置を収束イオンビーム（ＦＩＢ；Focused Ion Beam）で切断し、切断した断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ；Scanning Electron Microscope）等を使用して撮影し、切断面に構造体か存在するか、切断面が空隙であるかの判別により二値化を行う。このようにして得た、二値化データを、複数、積層させることにより三次元ボリュームレンダリング像を構築する。この三次元ボリュームレンダリング像から、相互拡散係数導出シミュレーションで用いるモデルを作成し、上記した数式（１）〜（３）の関係を利用して二成分ガスのシミュレーションを実施することにより、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）を導出することができる。なお、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）の導出方法はこの方法に限定されるものではない。

以上の相互拡散係数導出シミュレーションを実施することにより求めた相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）と、この相互拡散係数導出シミュレーションにおいて使用したカソードガス拡散層の厚みｔとを用いて数式（４）により相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を求める。

数式（４）は、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）と、カソードガス拡散層の厚みｔおよび相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）との関係を示す式である。数式（４）において、Ｒ（ｉ，ｊ）は相互拡散抵抗（ｓｅｃ/ｍ）を示し、Ｄ（ｉ，ｊ）は相互拡散係数（ｍ^２/ｓｅｃ）を示し、ｔはカソードガス拡散層の厚み（ｍｍ）を示す。また、ｎは酸化剤ガスの流れ方向における上流領域（ｉｎ）または、下流領域（оｕｔ）を示す。

（数値シミュレーションの計算条件）
次にカソードガス拡散層５における相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）と、発電性能との関係を求める数値シミュレーションを実施する際に設定した計算条件について説明する。

アノード触媒層２およびカソード触媒層３において形成される電極面積を１４０×１４０（ｍｍ）とし、固体高分子電解質膜１、アノードガス拡散層４、およびカソードガス拡散層５についても同様の面積とした。

また、数値シミュレーションで使用するメッシュセルサイズとして、アノード触媒層２およびカソード触媒層３の最小の構成要素のサイズを０．３（ｍｍ）×０．３（ｍｍ）×３．０×１０^−３（ｍｍ）とした。アノードガス拡散層４およびカソードガス拡散層５の厚みｔは、それぞれ２００×１０^−３［ｍｍ］とした。このようなサイズのＭＥＡ１０において、温度２５℃、大気圧（１０１．３ｋＰａ）となる条件下にて数値シミュレーションを実施し得られた、単位空間内の二成分ガスの相互拡散係数Ｄ_ｂ（ｉ，ｊ）を、図５に示す。図５は本発明の実施例において温度２５℃、大気圧（１０１．３ｋＰａ）の条件下にて数値シミュレーションを実施し得られた、単位空間内の二成分ガスの相互拡散係数Ｄ_ｂ（ｉ，ｊ）の値を示す表である。

なお、数値シミュレーションでは発電反応に要する単セルへ供給される燃料ガスとしては水素、酸化剤ガスとしては空気を用いた。また、固体高分子形燃料電池の発電時の単セル温度を７０℃として、燃料ガスとして供給される水素の露点を７０℃、酸化剤ガスとして供給される空気の露点は１０℃とした。また、単セルに供給される水素の入口部における圧力を５０ｋＰａ（ｇａｇｅ）、供給される空気の入部口における圧力を５０ｋＰａ（ｇａｇｅ）とした。

また、固体高分子形燃料電池の単セルの発電時における電流密度を０．２８Ａ／ｃｍ^２として、電池反応における理論上の燃料ガス消費量および酸化剤ガス消費量に対する燃料ガス供給量および酸化剤ガス供給量をストイキ比として表現すると、水素ストイキ比を２．５、空気ストイキ比を１．６７とした。

数値シミュレーション結果において、固体高分子形燃料電池のセル電圧の値を求めた。また、カソード触媒層３を構成するメッシュセルのうち、空気の入口部に対応する領域でかつ相対湿度が最小となる部分を抽出した。そして、この抽出した部分における相対湿度を、最小となるカソード触媒層３の入口相対湿度（最小カソード触媒層入口相対湿度）とした。

以下において、上記した数値シミュレーションにより求めた実験結果を比較例１、２および実施例１〜３として示す。

（比較例１）
比較例１として、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を、全体に渡って均一となる場合について上記した数値シミュレーションを実施した。この数値シミュレーションで使用した相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）は、Ｄ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｄ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＤ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ７．６×１０^−６、６．９×１０^−６、および７．６×１０^−６（ｍ^２／ｓ）であった。また、カソードガス拡散層５の厚みを２００×１０^−３（ｍｍ）とした。

比較例１の発電中の数値シミュレーションの結果、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、Ｒ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｒ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＲ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ２６、２９，および２６（ｓｅｃ／ｍ）となった。そして、この数値シミュレーション結果では、セル電圧は大きいものの、最小カソード触媒層入口相対湿度は低い結果となった。特に、相互拡散抵抗Ｒ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｒ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＲ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ２６、２９、および２６を超え、小さくなると最小カソード触媒層入口相対湿度は低くなっていき、プロトン伝導性の低下に伴う発電効率の低下を招くことがわかった。

（比較例２）
比較例２として、比較例１と同じくカソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を、全体に渡って均一となる場合について上記した数値シミュレーションを実施した。この数値シミュレーションで使用した相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）は、Ｄ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｄ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＤ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ１．２×１０^−６、１．１×１０^−６、および１．２×１０^−６（ｍ^２／ｓｅｃ）であった。また、カソードガス拡散層５の厚みを２００×１０^−３（ｍｍ）とした。

比較例２の発電中の数値シミュレーションの結果、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、Ｒ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｒ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＲ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ１６７、１８２，および１６７（ｓｅｃ／ｍ）となった。そして、この数値シミュレーション結果では、例えば、図６に示すように、セル電圧は小さくなる結果となった。図６は、本発明の比較例２に係るカソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散係数Ｄ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）と電圧との関係の一例を示すグラフである。特に、相互拡散抵抗Ｒ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｒ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＲ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ１６７、１８２，および１６７以上となると、換言すると相互拡散係数Ｄ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）、Ｄ（Ｏ_２，Ｎ_２）、およびＤ（Ｈ_２Ｏ，Ｎ_２）がそれぞれ１．２×１０^−６、１．１×１０^−６、および１．２×１０^−６以下となると、発電反応に要する空気中の酸素の拡散性が低下し、その結果、フラッディング現象が起こる傾向が大きくなりセル電圧の降下が顕著となった。

（実施例１）
実施例１に係る固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が、カソードガス拡散層５における酸化剤ガスの入口部２０を含む上流領域Ｓ_ｉｎの方が、酸化剤ガスの出口部２１を含む下流領域Ｓ_ｏｕｔよりも大きくなる構成とした。そして、このような構成を有する固体高分子形燃料電池において上記した数値シミュレーションを実施した。

実施例１では、図７に示すように、厚み方向にカソードガス拡散層５を平面視したときの形状が略正方形であるとすると、酸化剤ガスの流れ方向における上流側であって、略正方形の１／２の面積となる矩形領域（上流領域Ｓ_ｉｎ）の相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）を、その矩形領域を除く、下流側の残余の矩形領域（下流領域Ｓ_ｏｕｔ）の相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）よりも大きくなる構成とした。図７は、本発明の実施例１に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層５において、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の大きさの相違を模式的に示す図である。図７において、塗りつぶしの色が濃い範囲の方が薄い範囲よりも相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなることを表す。また、一点鎖線によりカソードガス拡散層５における酸化剤ガスの流れを示す。

そして、この構成において、上記した数値シミュレーションを実施し、厚み方向において、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎに対応するカソード触媒層３の領域の中で、最小となる相対湿度の値を導出した。

まず、実施例１では、上記した比較例１または比較例２の結果に基づき、相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７、Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｎ_２）>２９かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｎ_２）<１８２、およびＲ_ｉｎ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７の条件を満たす範囲で、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）およびカソードガス拡散層５の厚みを設定するものとする。そして、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）＝１となる関係から出発して、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）の関係を変化させた。具体的には、カソードガス拡散層５における、出口部２１を含む下流領域Ｓ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を固定させて、入口部２０を含む上流領域Ｓ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が大きくなるように変化させていき、最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を調べた。その結果、図８に示す関係を得た。図８は、本発明の実施例１に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。図８において、横軸に相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を示す。また、左の縦軸にセル電圧を、右の縦軸に最小カソード触媒層入口相対湿度をそれぞれ示している。また、黒丸と破線とによって最小カソード触媒層入口相対湿度を、白丸と実線とによって電圧の変化を示す。

図８に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ、最小カソード触媒層入口相対湿度が大きくなることが分かった。このことから、カソードガス拡散層５における上流領域Ｓ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が大きくなって相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなればなるほど、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎにおけるガス拡散性が小さくなる。このため、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎにおいて低加湿な空気が供給されることによって生じる固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の乾燥を抑制し、発電反応によって生成された水の保水性を向上させることができることが分かった。

それ故、上記した保水性の向上により、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３のプロトン伝導性は、高加湿な空気が供給される構成でのプロトン伝導性と比較しても同等の保水性を維持することが可能となった。また、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が大きくなり、固体高分子電解質膜１の保水性が向上することで、酸素のアノード側へのクロスリーク量を低減させることが可能となる。上述したように、クロスリークはアノード触媒層２で過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）を生成し、更にヒドロキシラジカル（ＯＨ・）およびハイドロペロキシルラジカル（ＨＯＯ・）の生成を促進する為、固体高分子電解質膜１が化学的劣化をする。すなわち、固体高分子電解質膜１を乾燥させないことによって耐久性を向上させることができる。

実施例１において実施した数値シミュレーションの結果、図８に示すように、特に相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、最小カソード触媒層入口相対湿度を効果的な値とすることができることが分かった。

一方、固体高分子形燃料電池の発電性能を示すセル電圧は、図８に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ緩やかではあるが徐々に低下する傾向にある。これはカソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が、下流領域Ｓ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対して相対的に大きくなるにつれ、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎにおける酸素の拡散抵抗が大きくなる。そこで、この酸素の拡散抵抗の増大に起因してセル電圧が低下するためであると考えられる。しかしながら、図８に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、発電中のセル電圧の低下は小さくなっている。

以上の結果から、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を、上流領域Ｓ_ｉｎの方が、下流領域Ｓ_ｏｕｔよりも大きくなるように構成した場合、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、高い発電性能を得るとともに、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の化学的劣化を抑制し、高い耐久性を達成することが分かった。

なお、実施例１に係る固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が相対的に大きくなるカソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎと、相対的に小さくなるカソードガス拡散層５の下流領域Ｓ_ｏｕｔとが同じ面積となる構成であった。しかしながら、必ずしもカソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎと下流領域Ｓ_ｏｕｔとが同じ面積になる構成に限定されない。例えば、図９に示すように、カソードガス拡散層５における厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が、カソードガス拡散層５の上流領域Ｓ_ｉｎと下流領域Ｓ_ｏｕｔとで異なっており、上流領域Ｓ_ｉｎの面積が下流領域Ｓ_ｏｕｔの面積よりも小さくなる構成であってもよい。図９は、本発明の実施例１の変形例に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層５において、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の大きさの相違を模式的に示す図である。図９において、塗りつぶしの色が濃い範囲の方が薄い範囲よりも相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなることを表す。また、一点鎖線によりカソードガス拡散層５における酸化剤ガスの流れを示す。

図９のように上流領域Ｓ_ｉｎの面積が下流領域Ｓ_ｏｕｔの面積よりも小さくなる構成であっても、厚み方向において酸化剤ガス（空気）が供給される入口部２０に対応する、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３それぞれにおける部分での保水性を向上させることができる。つまり、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、高い発電性能を得るとともに、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の化学的劣化を抑制し、高い耐久性を達成することができる。

なお、固体高分子形燃料電池は、上記したように上流領域Ｓ_ｉｎと下流領域Ｓ_ｏｕｔとの２つの領域において相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が異なる構成に限定されるものではない。例えば、固体高分子形燃料電池は、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を、カソードガス拡散層５の上流領域では一定とし、上流領域を除く残余の領域であって下流領域を含む領域では、酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほど小さくなるように変化する構成であってもよい。例えば、この上流領域を除く残余の領域であって下流領域を含む領域では、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほど二次関数的に小さくなるように変化する構成であってもよい。また、この上流領域を除く残余の領域であって下流領域を含む領域では、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほど指数関数的に小さくなるように変化する構成であってもよい。また、この上流領域を除く残余の領域であって下流領域を含む領域では、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほどシグモイド関数的に小さくなるように変化する構成であってもよい。また、この上流領域を除く残余の領域であって下流領域を含む領域では、相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は、酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほど少なくとも２つの変曲点を有する関数的に小さくなるように変化する構成であってもよい。

上記したように下流領域を含む領域の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を酸化剤ガスの流れ方向において下流になるほど小さくなるように変化させる構成としても実施例１の固体高分子形燃料電池と同様な効果が得られる。

さらには、以下の実施例２、３に示すようにカソードガス拡散層５の、酸化剤ガスの入口部２０を含む端部領域（最上流領域Ｐ_ｉｎ）から、酸化剤ガスの出口部２１を含む端部領域（最下流領域Ｐ_ｏｕｔ）に向かって相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が減少する構成としてもよい。

（実施例２）
実施例２に係る固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が、カソードガス拡散層５における酸化剤ガスの入口部２０を含む最上流領域Ｐ_ｉｎ側から、酸化剤ガスの出口部２１を含む最下流領域Ｐ_ｏｕｔ側へ向かって、酸化剤ガス流れ方向に沿って、一次関数的（線形）に減少する構成とした。そして、このような構成を有する固体高分子形燃料電池において上記した数値シミュレーションを実施した。

より具体的には、実施例２では、図１０に示すように、厚み方向にカソードガス拡散層５を平面視したときの形状が略正方形であるとすると、その略正方形となるカソードガス拡散層５の、酸化剤ガスの入口部２０を含む端部領域（最上流領域Ｐ_ｉｎ）から、酸化剤ガスの出口部２１を含む端部領域（最下流領域Ｐ_ｏｕｔ）に向かって一次関数的（線形）に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が減少する。換言すると、カソードガス拡散層５において、酸化剤ガス流れ方向において最上流領域Ｐ_ｉｎ側から最下流領域Ｐ_ｏｕｔ側に向かって一次関数的（線形）に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が減少する。図１０は、本発明の実施例２に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層５において、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の大きさの相違を模式的に示す図である。図１０において、塗りつぶしの色が濃い範囲の方が薄い範囲よりも相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなることを表す。また、一点鎖線によりカソードガス拡散層５における酸化剤ガスの流れを示す。

そして、この構成において、上記した数値シミュレーションを実施し、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおいてカソード触媒層３の相対湿度が最小となる値を導出した。

まず、実施例２では、上記した比較例１または比較例２の結果に基づき、相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７、Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｎ_２）>２９かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｎ_２）<１８２、およびＲ_ｉｎ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７の条件を満たす範囲で、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）およびカソードガス拡散層５の厚みを設定するものとする。そして、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）＝１となる関係から出発して、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）の関係を変化させた。具体的には、カソードガス拡散層５における最下流領域Ｐ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を固定させて、最上流領域Ｐ_ｉｎに向かって一次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなるようにした。そして、この大きさの傾きを変化させて、最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を調べた。その結果、図１１に示す関係を得た。図１１は、本発明の実施例２に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。図１１において、横軸に相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を示す。また、左の縦軸にセル電圧を、右の縦軸に最小カソード触媒層入口相対湿度をそれぞれ示している。また、黒丸と破線とによって最小カソード触媒層入口相対湿度を、白丸と実線とによって電圧の変化を示す。

図１１に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ、最小カソード触媒層入口相対湿度が大きくなることが分かった。つまり、カソードガス拡散層５における最上流領域Ｐ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が大きくなって相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなればなるほど、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおけるガス拡散性が小さくなる。このため、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおいて低加湿な空気が供給されることによって生じる固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の乾燥を抑制し、発電反応によって生成された水の保水性を向上させることができることが分かった。

それゆえ、実施例１と同様の理由により、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、固体高分子電解質膜１の化学的劣化を抑制することが可能となり、耐久性を向上させることができることが分かった。

一方、固体高分子形燃料電池の発電性能を示すセル電圧は、図１１に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ緩やかではあるが徐々に低下する傾向にある。これはカソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が、最下流領域Ｐ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対して相対的に大きくなるにつれ、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎおよびその周囲における酸素の拡散抵抗が大きくなるからである。そして、この酸素の拡散抵抗の増大に起因してセル電圧が低下すると考えられる。しかしながら、図１１に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、発電中のセル電圧の低下は小さくなっている。

以上の結果から、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を最上流領域Ｐ_ｉｎの方が、最下流領域Ｐ_ｏｕｔよりも大きくなるようにする。さらに、酸化剤ガス流れ方向において最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって、一次関数的（線形）に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成とする。このように構成した場合、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、高い発電性能を得るとともに、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の化学的劣化を抑制し、高い耐久性を達成することが分かった。

また、実施例２に係る固体高分子形燃料電池は、実施例１に係る固体高分子形燃料電池と比較して、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、セル電圧の低下がより緩やかになり高い発電性能を維持できることが分かった。

（実施例３）
実施例３に係る固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が、カソードガス拡散層５における酸化剤ガスの入口部２０を含む最上流領域Ｐ_ｉｎ側から、酸化剤ガスの出口部２１を含む最下流領域Ｐ_ｏｕｔ側へ向かって、酸化剤ガス流れ方向に沿って、二次関数的に減少する構成とした。そして、このような構成を有する固体高分子形燃料電池において上記した数値シミュレーションを実施した。

より具体的には、実施例３では、図１２に示すように、厚み方向にカソードガス拡散層５を平面視したときの形状が略正方形であるとすると、その略正方形となるカソードガス拡散層５の、酸化剤ガスの入口部２０を含む端部領域（最上流領域Ｐ_ｉｎ）から、酸化剤ガスの出口部２１を含む端部領域（最下流領域Ｐ_ｏｕｔ）に向かって二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が減少する。換言すると、カソードガス拡散層５において、酸化剤ガス流れ方向において最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が減少する。図１２は、本発明の実施例３に係る固体高分子形燃料電池が備えるカソードガス拡散層５において、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の大きさの相違を模式的に示す図である。図１２において、塗りつぶしの色が濃い範囲の方が薄い範囲よりも相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなることを表す。また、一点鎖線によりカソードガス拡散層５における酸化剤ガスの流れを示す。

そして、この構成において、上記した数値シミュレーションを実施し、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおいてカソード触媒層３の相対湿度が最小となる値を導出した。

まず、実施例３では、上記した比較例１または比較例２の結果に基づき、相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７、Ｒ_ｉｎ（Ｏ_２，Ｎ_２）>２９かつＲ_ｏｕｔ（Ｏ_２，Ｎ_２）<１８２、およびＲ_ｉｎ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）>２６かつＲ_ｏｕｔ（Ｎ_２，Ｈ_２Ｏ）<１６７の条件を満たす範囲で、相互拡散係数Ｄ（ｉ，ｊ）およびカソードガス拡散層５の厚みを設定するものとする。そして、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）＝１となる関係から出発して、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）の関係を変化させた。具体的には、カソードガス拡散層５における最下流領域Ｐ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を固定させて、最上流領域Ｐ_ｉｎに向かって二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）が大きくなるようにした。そして、最下流領域Ｐ_ｏｕｔを始点とし、最上流領域Ｐ_ｉｎを終点とする二次関数の変化の割合を変えて、最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を調べた。その結果、図１３に示す関係を得た。図１３は、実施例３に係る固体高分子形燃料電池における相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対する最小カソード触媒層入口相対湿度とセル電圧との関係を示すグラフである。図１３において、横軸に相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）を示す。また、左の縦軸にセル電圧を、右の縦軸に最小カソード触媒層入口相対湿度をそれぞれ示している。また、黒丸と破線とによって最小カソード触媒層入口相対湿度を、白丸と実線とによって電圧の変化を示す。

図１３に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ、最小カソード触媒層入口相対湿度が大きくなることが分かった。つまり、カソードガス拡散層５における最上流領域Ｐ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が大きくなって相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなればなるほど、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおけるガス拡散性が小さくなる。このため、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎにおいて低加湿な空気が供給されることによって生じる固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の乾燥を抑制し、発電反応によって生成された水の保水性を向上させることができることが分かった。

それゆえ、実施例１および実施例２と同様の理由により、特に相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、固体高分子電解質膜１の化学的劣化を抑制することが可能となり、耐久性を向上させることができることが分かった。

一方、固体高分子形燃料電池の発電性能を示すセル電圧は、図１３に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が大きくなるにつれ緩やかではあるが徐々に低下する傾向にある。これはカソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎの相互拡散抵抗Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）が、最下流領域Ｐ_ｏｕｔの相互拡散抵抗Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）に対して相対的に大きくなるにつれ、カソードガス拡散層５の最上流領域Ｐ_ｉｎおよびその周囲における酸素の拡散抵抗が大きくなる。そこで、この酸素の拡散抵抗の増大に起因してセル電圧が低下するためであると考えられる。しかしながら、図１３に示すように、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、発電中のセル電圧の低下は小さくなっている。

以上の結果から、カソードガス拡散層５の厚み方向の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を最上流領域Ｐ_ｉｎの方が、最下流領域Ｐ_ｏｕｔよりも大きくなるようにする。さらに、酸化剤ガス流れ方向において最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって、二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成とする。このように構成した場合、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、高い発電性能を得るとともに、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の化学的劣化を抑制し、高い耐久性を達成することが分かった。

また、実施例３に係る固体高分子形燃料電池は、実施例１に係る固体高分子形燃料電池と比較して、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、セル電圧の低下がより緩やかになり高い発電性能を維持できることが分かった。一方、実施例３に係る固体高分子形燃料電池は、実施例２に係る固体高分子形燃料電池と比較して、最小カソード触媒層入口相対湿度の上昇率はやや低く、またセル電圧の低下がやや大きくはなるが全体的には同様な結果が得られた。

実施例３に係る固体高分子形燃料電池のように、酸化剤ガス流れ方向において最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって、二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成とした場合、カソードガス拡散層５の酸化剤ガス流れ方向における上流側の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）は徐々に変化する。このため、カソードガス拡散層５の酸化剤ガス流れ方向における上流側の一定領域の相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を高く維持したい場合に有効である。

なお、実施例３に係る固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５において、酸化剤ガス流れ方向に沿って、最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって、二次関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成としたが、対数関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成としてもよい。このように構成した場合であっても、相互拡散抵抗比Ｒ_ｉｎ（ｉ，ｊ）／Ｒ_ｏｕｔ（ｉ，ｊ）が４以上であり１７以下となる範囲において、好ましくは、４．２以上であり１７以下となる範囲において、高い発電性能を得るとともに、固体高分子電解質膜１、アノード触媒層２、およびカソード触媒層３の化学的劣化を抑制し、高い耐久性を達成することができる。

また、固体高分子形燃料電池は、カソードガス拡散層５において、酸化剤ガス流れ方向に沿って最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって、シグモイド関数的に、または少なくとも２つの変曲点を有する関数的に相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）を減少させる構成としても実施例３に係る固体高分子形燃料電池と同様な効果が得られる。

なお、カソードガス拡散層５の厚み方向における上記した相互拡散抵抗Ｒ（ｉ，ｊ）の変化は、上流領域Ｓ_ｉｎおよび下流領域Ｓ_ｏｕｔでカソードガス拡散層５の厚みを変える、または最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かってカソードガス拡散層５の厚みを変えることで実現できる。もしくは、カソードガス拡散層５において、上流領域Ｓ_ｉｎおよび下流領域Ｓ_ｏｕｔで相互拡散係数を異ならせる、または最上流領域Ｐ_ｉｎから最下流領域Ｐ_ｏｕｔに向かって相互拡散係数を変化させることで実現できる。また、相互拡散係数の変化は、カソードガス拡散層５を構成する素材の密度を異ならせることで実現できる。さらには、カソードガス拡散層５を例えば、グラファイトから構成する場合、該グラファイトに形成する孔の割合（気孔率）を異ならせてもよい。

上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の精神を逸脱することなく、その構造及び／又は機能の詳細を実質的に変更できる。

本発明の燃料電池は、電解質膜、アノード触媒層、およびカソード触媒層において水管理が重要となる固体高分子形燃料電池に好適に利用される。

１ 固体高分子電解質膜
２ アノード触媒層
３ カソード触媒層
４ アノードガス拡散層
５ カソードガス拡散層
６ アノードセパレータ
７ カソードセパレータ
１０ ＭＥＡ
２０ 入口部
２１ 出口部
３０ 入口部
３１ 出口部
Ｄ 相互拡散係数
Ｐ_ｉｎ 最上流領域
Ｐ_ｏｕｔ 最下流領域
Ｒ 相互拡散抵抗
Ｓ_ｉｎ 上流領域
Ｓ_ｏｕｔ 下流領域
ｔ 厚み

Claims (14)

1. 固体高分子電解質膜と、
   前記固体高分子電解質膜の一方の面に接し、燃料ガスを反応させるアノード触媒層、および該固体高分子電解質膜の他方の面に接し、酸化剤ガスを反応させるカソード触媒層と、
   前記アノード触媒層に接し、供給された前記燃料ガスを該アノード触媒層に拡散させるアノードガス拡散層および、前記カソード触媒層に接し、供給された前記酸化剤ガスを該カソード触媒層に拡散させるカソードガス拡散層と、を備え、
   前記酸化剤ガスは空気であって、前記燃料ガスは水素であり、
   前記カソードガス拡散層において、前記酸化剤ガスが供給される入口部を含む上流領域よりも、該酸化剤ガスが排出される出口部を含む下流領域の方が、カソードガス拡散層の厚み方向における酸素と水蒸気の相互拡散係数、酸素と窒素の相互拡散係数、および窒素と水蒸気の相互拡散係数それぞれによって、カソードガス拡散層の厚みを除することで求められる各相互拡散抵抗が小さくなっており、
   ２５℃および大気圧となる条件下において、前記上流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ２６、２９、２６よりも大きく、前記下流領域における酸素と水蒸気の相互拡散抵抗、酸素と窒素の相互拡散抵抗、および窒素と水蒸気の各相互拡散抵抗がそれぞれ１６７、１８２、１６７未満であり、
   前記上流領域の相互拡散抵抗と前記下流領域の相互拡散抵抗との比である相互拡散抵抗比は４以上であり１７以下となる範囲の値となる、燃料電池の単セル。
2. 前記カソードガス拡散層は、前記上流領域と前記下流領域とから構成されている請求項１に記載の燃料電池の単セル。
3. 前記カソードガス拡散層は、前記上流領域の面積の方が前記下流領域の面積よりも小さくなる請求項２に記載の燃料電池の単セル。
4. 前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、
   ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって線形的に小さくなるように変化する請求項１に記載の燃料電池の単セル。
5. 前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、
   ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって二次関数的に小さくなるように変化する請求項１に記載の燃料電池の単セル。
6. 前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、
   ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域側から前記最下流領域側に向かって指数関数的に小さくなるように変化する請求項１に記載の燃料電池の単セル。
7. 前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、
   ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記酸化剤ガスの流れ方向に沿って、前記最上流領域から前記最下流領域に向かってシグモイド関数的に小さくなるように変化する請求項１に記載の燃料電池の単セル。
8. 前記上流領域における前記入口部を含む端部領域である最上流領域側から、前記下流領域における前記出口部を含む端部領域である最下流領域側に向かう方向を酸化剤ガスの流れ方向としたとき、
   ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域では一定であり、該上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど小さくなるように変化する請求項１に記載の燃料電池の単セル。
9. ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど線形的に小さくなるように変化する請求項８に記載の燃料電池の単セル。
10. ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど二次関数的に小さくなるように変化する請求項８に記載の燃料電池の単セル。
11. ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほど指数関数的に小さくなるように変化する請求項８に記載の燃料電池の単セル。
12. ２５℃、大気圧条件下での前記カソードガス拡散層の厚み方向の各相互拡散抵抗は、前記上流領域を除く残余の領域であって前記下流領域を含む領域では、前記酸化剤ガスの流れ方向において最下流領域側に向かうほどシグモイド関数的に小さくなるように変化する請求項８に記載の燃料電池の単セル。
13. 前記アノードガス拡散層に接しており、前記燃料ガスが流通する流路が形成されたアノードセパレータと、
    前記カソードガス拡散層に接しており、前記酸化剤ガスが流通する流路が形成されたカソードセパレータと、を備え、
    前記アノードセパレータの流路を流通する燃料ガスと、前記カソードセパレータを流通する酸化剤ガスとが互いに対向する方向に流通する請求項１から１２のいずれか１項に記載の燃料電池の単セル。
14. 請求項１から１３のいずれか１項に記載の燃料電池の単セルを複数個積層して構成することを特徴とする燃料電池スタック。