JP2019050118A - 電極層−ガス拡散層接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】電極層に異物が付着することを防止することができ、電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能の悪化を防止することができる電極層−ガス拡散層接合体の製造方法を提供する。【解決手段】少なくとも一方が長尺状であるＧＤＬ２０と電極層４０とが一体化した長尺状の積層体シート１０ｓを得る第１取得工程と、電極層４０上に長尺状の剥離紙５０を配置して、長尺状の積層体シート１０ｓと剥離紙５０とを巻き取ってロール積層体シート１０ｒを形成する巻取工程と、ロール積層体シート１０ｒと剥離紙５０とを巻き出して、電極層４０上に剥離紙５０を配置したまま、剥離紙５０と、ＧＤＬ２０および電極層４０の少なくとも一方と、を裁断して、枚葉状の剥離紙５０と、枚葉状の積層体シート１０と、を得る第２取得工程と、を有することを特徴とする。【選択図】図４

Description

本発明は、電極層−ガス拡散層接合体の製造方法に関する。

特許文献１には、電解質膜に電極触媒層からなる電極層が形成された膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）と、この膜電極接合体にガス拡散層が形成された膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）を構成する電極層−ガス拡散層接合体の製造方法が開示されている。特許文献１では、ガス拡散層と電極層とが積層された長尺状の積層体シートをロール状に巻き取る際にガス拡散層の炭素繊維が電極層の表面に接触しないように、積層体シートの片方の面に剥離可能なバックフィルムとしての剥離紙を貼り付けて巻き取っている。剥離紙は、ロール積層体シートにおけるガス拡散層と電極層との間に貼り付けられている。このように、剥離紙で電極層を保護することにより、炭素繊維が電極層に刺さるのを防ぎ、燃料電池セルとしたときに短絡するのを防止している。剥離紙は、ロール積層体シートから積層体シートが巻き出される際に剥離される。そして、剥離紙が剥離された後で、積層体シートが切り抜かれて枚葉状の積層体シートが形成される。

特開２０１４−０８６１３２号公報

従来の電極層−ガス拡散層接合体の製造方法においては、裁断機構で長尺状の積層体シートが切り抜かれて枚葉状の積層体シートが形成される前の工程で、即ち、ロール積層体シートから長尺状の積層体シートを巻き出す際に、剥離紙がロール積層体シートから剥離される。そして、電極層が露出して雰囲気に晒されたままの状態で裁断機構に送られて裁断される。したがって、電極層に異物が付着する可能性があり、異物付着により電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能が悪化するおそれがある。

本発明は、このような問題を解決するためになされたもので、電極層への異物の付着を抑制して、電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能の悪化を防ぐことができる電極層−ガス拡散層接合体の製造方法を提供することを課題とする。

本発明に係る電極層−ガス拡散層接合体の製造方法は、少なくとも一方が長尺状であるガス拡散層と電極層とが一体化した積層体シートを得る第１取得工程と、前記電極層上に長尺状の剥離紙を配置して、前記積層体シートと前記剥離紙とを巻き取る巻取工程と、前記積層体シートと前記剥離紙とを巻き出して、前記電極層上に前記剥離紙を配置したまま、前記剥離紙と、前記ガス拡散層と前記電極層の少なくとも一方と、を裁断して、枚葉状の前記剥離紙と、枚葉状の前記積層体シートと、を得る第２取得工程と、を有することを特徴とする。

本発明に係る電極層−ガス拡散層接合体の製造方法においては、第２取得工程で積層体シートと剥離紙とを巻き出して、電極層上に剥離紙を配置したまま、剥離紙と、ガス拡散層と電極層の少なくとも一方と、を裁断して、枚葉状の剥離紙と、枚葉状の積層体シートとを得るようにしている。これにより、第２取得工程において電極層が雰囲気に晒されるのを防ぎ、電極層上に異物が付着するのを効果的に抑制することができる。

本発明によれば、電極層に異物が付着するのを抑制することができ、電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能の悪化を防止することができる電極層−ガス拡散層接合体の製造方法を提供することができる。

本発明の実施形態に係る枚葉状の積層体シートの図であり、図１（ａ）は、枚葉状の積層体シートの分解斜視図を示し、図１（ｂ）は、枚葉状の積層体シートの断面図を示す。 本発明の実施形態に係る積層体シートの製造方法の工程図。 本発明の実施形態に係る長尺状の積層体シートおよびロール積層体シートの作製を説明する説明図。 本発明の実施形態に係る長尺状の積層体シートおよびロール積層体シートの図であり、図４（ａ）は、双方が長尺状のガス拡散層および電極層からなる積層体シートおよびロール積層体シートの斜視図を示し、図４（ｂ）は、いずれか一方が長尺状のガス拡散層および電極層からなる積層体シートおよびロール積層体シートで、いずれか他方が裁断線の範囲よりも大きい短冊状の積層体シートの斜視図を示し、図４（ｃ）は、いずれか一方が長尺状のガス拡散層および電極層からなる積層体シートおよびロール積層体シートで、いずれか他方が裁断線の範囲よりも小さい短冊状の積層体シートの斜視図を示す。 本発明の実施形態に係る長尺状の積層体シートの搬送方法を説明する斜視図であり、図５（ａ）は、クランプによって搬送する例を示し、図５（ｂ）は、ニップローラによって搬送する例を示す。 本発明の実施形態に係る長尺状の積層体シートを裁断する積層体シート裁断装置を説明する説明図。 間紙と製品の分離方法の一例を説明する斜視図。 間紙と製品の分離方法の一例を説明する斜視図。 本発明の実施形態の変形例に係る長尺状の積層体シートの図であり、図７（ａ）は、積層体シートの分解斜視図を示し、図７（ｂ）は、積層体シートの断面図を示す。 従来の裁断方法を説明する図。

本発明に係る電極層−ガス拡散層接合体の製造方法を適用した実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法について図面を参照して説明する。まず、枚葉状の積層体シート１０の構成について説明する。

枚葉状の積層体シート１０は、図１（ａ）および図１（ｂ）に示すように、ガス拡散層（ＧＤＬ：Gas Diffusion Layer、以下ＧＤＬという。）２０と、マイクロポーラス層(ＭＰＬ：Micro Porous Layer、以下ＭＰＬという。 )３０と、電極層４０とにより構成されている。電極層４０は、アノード触媒層４１と、電解質膜４２と、カソード触媒層４３とにより構成された膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）からなる。積層体シート１０は、本発明に係る電極層−ガス拡散層接合体を構成する。

枚葉状の積層体シート１０には、さらにカソード触媒層４３の外側にＧＤＬ２０と同様の図示しないカソード側ガス拡散層が積層されて、膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）が形成される。さらに、この膜電極ガス拡散層接合体を挟むようにして、一対のセパレータやガスケットが組み込まれて燃料電池セルが形成される。この燃料電池セルが複数個重ね合わされて積層され、図示しない燃料電池が形成される。

ＧＤＬ２０は、ガス透過性および導電性を有する材料、例えば炭素繊維や黒鉛繊維などの多孔質の繊維基材で方形のシート状に形成されている。ＧＤＬ２０は、電極層４０を構成するアノード触媒層４１の外側に配置されたアノード側ガス拡散層からなり、水素（Ｈ）ガスを拡散させて均一にし、ＭＰＬ３０を介してアノード触媒層４１に行き渡らせる機能を有している。

ＭＰＬ３０は、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの撥水性樹脂とカーボンブラックなどの導電性材料を主成分とするコーティング薄膜からなり、ＧＤＬ２０の一方の表面に積層されている。ＭＰＬ３０は、水素（Ｈ）ガスを流通させるとともに、電解質膜４２に、より多くの水分（Ｈ_２Ｏ）を保持する機能や膜電極接合体中の余分な水分を効率よく排出する機能を有している。

電極層４０は、ＭＰＬ３０の上側に積層されたアノード触媒層４１と、アノード触媒層４１の上側に積層された電解質膜４２と、電解質膜４２の上側に積層されたカソード触媒層４３とにより構成されている。

アノード触媒層４１は、白金や白金合金などの触媒を担持した導電性の担体からなり、例えば触媒担持カーボン粒子などのカーボン粒子を、プロトン伝導性を有するアイオノマーで被覆して形成された電極触媒層からなる。なお、アイオノマーは、電解質膜４２と同質のフッ素系樹脂などの固体高分子材料である高分子電解質樹脂からなり、その有するイオン交換基によりプロトン伝導性を有する。アノード触媒層４１は、水素ガスをプロトンと電子に分解する機能を有している。

電解質膜４２は、フッ素系樹脂などの固体高分子材料である高分子電解質樹脂で形成されており、イオン伝導性を有する高分子膜を電解質とするイオン交換膜からなる。電解質膜４２は、電子および気体の流通を阻止するとともに、プロトンをアノード触媒層４１からカソード触媒層４３に移動させる機能を有している。

カソード触媒層４３は、アノード触媒層４１と同様の材料で形成されているが、アノード触媒層４１と異なり、プロトンと電子と酸素から水を生成する機能を有している。

次いで、実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法について、図面を参照して説明する。

枚葉状の積層体シート１０の製造方法は、図２に示すように、第１取得工程、巻取工程、第２取得工程、剥離工程、搬送工程および廃棄工程を含んで構成されている。これらの各工程は、順次行われるが、剥離工程および搬送工程は同時に行ってもよい。なお、実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法における第１取得工程、巻取工程および第２取得工程は、本発明に係る電極層−ガス拡散層接合体の製造方法を構成する。

第１取得工程においては、図３に示すように、ＧＤＬ２０を構成する長尺状の繊維基材１０１がロール状に巻き取られた繊維基材ロール１０２が用いられる。繊維基材ロール１０２は、先端が巻き出されて長尺状の繊維基材１０１が矢印方向に搬送され、積層体シート形成装置１０３により繊維基材１０１に各層が形成され、長尺状の積層体シート１０ｓが取得される（ステップＳ１）。

積層体シート形成装置１０３は、搬送された繊維基材１０１にＭＰＬ３０を積層し、さらにＭＰＬ３０の上側にアノード触媒層４１を積層し、アノード触媒層４１の上側に電解質膜４２を積層し、電解質膜４２の上側にカソード触媒層４３を積層し、即ちＭＰＬ３０の上側に電極層４０を積層して長尺状の積層体シート１０ｓを形成するよう構成されている。

巻取工程においては、図３に示すように、形成された長尺状の積層体シート１０ｓに、電極層４０の上側に間紙と称される長尺状の剥離紙５０が配置され、長尺状の積層体シート１０ｓと剥離紙５０とが一体となってロール状に巻き取られてロール積層体シート１０ｒが作製される（ステップＳ２）。

ロール積層体シート１０ｒは、剥離紙５０が長尺状に形成されるとともに、ＧＤＬ２０と電極層４０の少なくとも一方が長尺状に形成される。なお、ＭＰＬ３０の形状は電極層４０と同様の形状にしてもよく、ＧＤＬ２０と同様の形状にしてもよい。ロール積層体シート１０ｒは、図４（ａ）に示すように、ＧＤＬ２０と電極層４０の双方が長尺状に形成されてもよい。この場合、ＧＤＬ２０と電極層４０の双方が図４（ａ）に一点鎖線で示す裁断線Ｃｕｔで裁断され、ＧＤＬ２０と電極層４０の双方が同一の形状となる。

ロール積層体シート１０ｒは、ＧＤＬ２０と電極層４０の双方が同一の長尺状に形状されるだけでなく、ＧＤＬ２０と電極層４０の一方が長尺状に形成され、他方が短冊状に形状されるようにしてもよい。例えば図４（ｂ）に示すように、剥離紙５０が長尺状に形成されるとともに、ＧＤＬ２０が長尺状に形成され、電極層４０が裁断線Ｃｕｔで示される範囲よりも大きい短冊状に形成されて長尺状のＧＤＬ２０と大きい短冊状の電極層４０が一体化されるようにしてもよい。この場合、長尺状のＧＤＬ２０と大きい短冊状の電極層４０の双方が図４（ｂ）に示す裁断線Ｃｕｔで裁断され、長尺状のＧＤＬ２０と大きい短冊状の電極層４０の双方が同一の形状となる。

また、ロール積層体シート１０ｒは、図４（ｂ）の括弧内の符号で示すように、剥離紙５０が長尺状に形成されるとともに、ＧＤＬ２０が裁断線Ｃｕｔで示される範囲よりも大きい短冊状に形成され、電極層４０が長尺状に形成されて大きい短冊状のＧＤＬ２０と長尺状の電極層４０が一体化されるようにしてもよい。この場合、大きい短冊状のＧＤＬ２０と長尺状の電極層４０の双方が図４（ｂ）に示す裁断線Ｃｕｔで裁断され、大きい短冊状のＧＤＬ２０と長尺状の電極層４０の双方が同一の形状となる。

また、ロール積層体シート１０ｒは、図４（ｃ）に示すように、剥離紙５０が長尺状に形成されるとともに、ＧＤＬ２０が長尺状に形成され、電極層４０が裁断線Ｃｕｔで示される範囲よりも小さい短冊状に形成されて長尺状のＧＤＬ２０と小さい短冊状の電極層４０が一体化されるようにしてもよい。この場合、長尺状のＧＤＬ２０が図４（ｃ）に示す裁断線Ｃｕｔで裁断され、小さい短冊状の電極層４０は裁断されない。したがって、裁断により、ＧＤＬ２０と、ＧＤＬ２０より小さい短冊状の電極層４０が積層された枚葉状の積層体シート１０が得られることになる。

さらに、ロール積層体シート１０ｒは、図４（ｃ）の括弧内の符号で示すように、剥離紙５０が長尺状に形成されるとともに、ＧＤＬ２０が裁断線Ｃｕｔで示される範囲よりも小さい短冊状に形成され、電極層４０が長尺状に形成されて小さい短冊状のＧＤＬ２０と長尺状の電極層４０が一体化されるようにしてもよい。この場合、小さい短冊状のＧＤＬ２０が図４（ｃ）に示す裁断線Ｃｕｔで裁断されず、長尺状の電極層４０が裁断される。したがって、裁断により、ＧＤＬ２０と、ＧＤＬ２０より大きい短冊状の電極層４０が積層された枚葉状の積層体シート１０が得られることになる。

長尺状の積層体シート１０ｓは、例えば図５（ａ）に示すように、クランプ装置１３０でロール積層体シート１０ｒから矢印ａ方向に巻き出されて搬送される。クランプ装置１３０は、巻き出された長尺状の積層体シート１０ｓの紙面における上部に配置された一対のクランプ１３１と下部に配置された一対のクランプ１３２とにより構成されている。クランプ装置１３０は、これらのクランプ１３１、１３２により、長尺状の積層体シート１０ｓと剥離紙５０を挟み込んで間欠搬送するようになっている。

なお、図５（ａ）に示すクランプ装置１３０の代わりに、図５（ｂ）に示すローラ装置１１０で、ロール積層体シート１０ｒを矢印ａ方向に巻き出して長尺状の積層体シート１０ｓを搬送するようにしてもよい。ローラ装置１１０は、上下一対のニップローラを備えており、これら一対のニップローラの間に長尺状の積層体シート１０ｓと剥離紙５０を挟み込んで間欠搬送するようになっている。

第２取得工程では、図６に示すように、電極層４０上に剥離紙５０を配置したままの、即ち剥離紙５０が貼り付いたままの長尺状の積層体シート１０ｓを積層体シート裁断装置１２０で裁断する。この裁断により、図７及び図８に示すように、枚葉状の剥離紙５０ｐと、枚葉状の積層体シート１０とが取得される（ステップＳ３）。

積層体シート裁断装置１２０は、図６に示すように、枚葉状の積層体シート１０と同様の大きさで形成された方形の貫通孔１２１を有するパンチ１２２と、矢印ａ方向に搬送される長尺状の積層体シート１０ｓの紙面における下部に配置されたダイ１２３とにより構成されている。積層体シート裁断装置１２０は、ダイ１２３を矢印ｂ方向に上昇させるとともに、パンチ１２２を矢印ｃ方向に下降させて、長尺状の積層体シート１０ｓ及び剥離紙５０を一緒に重ねた状態で裁断し、枚葉状に切り抜く。これにより、枚葉状の剥離紙５０ｐと、枚葉状の積層体シート１０とが得られる。

剥離工程においては、例えば図７（ａ）に示すように、パンチ１２２とダイ１２３によって切り抜かれて、ダイ１２３の上に載置されている枚葉状の剥離紙５０ｐと枚葉状の積層体シート１０に対して、上方から吸着装置１５０の吸着ハンド１５１を接近させ、吸着ハンド１５１で枚葉状の剥離紙５０ｐのみを吸着し、吸着ハンド１５１の上昇により枚葉状の積層体シート１０から枚葉状の剥離紙５０ｐを剥離させる（ステップＳ４）。剥離された枚葉状の剥離紙５０ｐは、図示しない剥離紙回収部に回収される。

搬送工程においては、図７（ｂ）に示すように、ダイ１２３の上に載置されており剥離紙５０ｐが剥離された枚葉状の積層体シート１０に対して、上方から吸着装置１５０の吸着ハンド１５１を接近させ、吸着ハンド１５１で枚葉状の積層体シート１０を吸着し、吸着ハンド１５１の上昇によりダイ１２３の上から枚葉状の積層体シート１０を持ち上げ、搬送装置１４０の上に載せる。搬送装置１４０は、上に載せられた枚葉状の積層体シート１０を、外観検査工程などの後工程に向けて搬送する（ステップＳ５）。

なお、剥離工程においては、例えば図８（ａ）に示すように、パンチ１２２とダイ１２３により切り抜かれて長尺状の積層体シート１０ｓと面一に配置されている枚葉状の剥離紙５０ｐ及び積層体シート１０に対して、上方から吸着装置１５０の吸着ハンド１５１を接近させ、吸着ハンド１５１で枚葉状の剥離紙５０ｐのみを吸着し、吸着ハンド１５１の上昇により枚葉状の積層体シート１０から枚葉状の剥離紙５０ｐを剥離させてもよい。

そして、搬送工程においては、図８（ｂ）に示すように、枚葉状の剥離紙５０ｐが剥離された枚葉状の積層体シート１０に対して、上方から吸着装置１５０の吸着ハンド１５１を接近させ、吸着ハンド１５１で枚葉状の積層体シート１０を吸着し、吸着ハンド１５１の上昇により長尺状の積層体シート１０ｓから枚葉状の積層体シート１０を持ち上げ、搬送装置１４０の上に載せる構成としてもよい。

廃棄工程においては、積層体シート裁断装置１２０により枚葉状の積層体シート１０が切り抜かれた後の用済みの長尺状の積層体シート１０ｓは、クランプ装置１３０やローラ装置１１０によって搬送され、図示しない積層体シート回収部に回収されて廃棄される。

以上のように構成された実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法の効果について説明する。

本実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法は、第２取得工程において、ローラ装置１１０でロール積層体シート１０ｒを巻き出して、長尺状の積層体シート１０ｓにした状態で、電極層４０上に剥離紙５０を配置したまま、積層体シート１０ｓと剥離紙５０とを一緒に裁断して、枚葉状の剥離紙５０と、枚葉状の積層体シート１０とを得るようにしている。その結果、ロール積層体シート１０ｒを巻き出して裁断し、剥離紙５０ｐを剥離するまでの間、電極層４０の表面を剥離紙５０により被覆して外部から保護することができる。

したがって、第２取得工程において電極層４０に異物が付着するのを抑制することができ、電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能の悪化を防止することができるという効果が得られる。

なお、本実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法においては、枚葉状の積層体シート１０を、ＧＤＬ２０と、ＭＰＬ３０と、電極層４０とが積層された構造で説明した。しかしながら、本実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法においては、枚葉状の積層体シート１０を他の構造を有する変形例に係る枚葉状の積層体シート６０で構成するようにしてもよい。

枚葉状の積層体シート６０は、図９（ａ）および図９（ｂ）に示すように、実施形態と同様のＧＤＬ２０と、ＭＰＬ３０との積層体で構成されており、ＧＤＬ２０と、ＭＰＬ３０とが一体化されている。ＭＰＬ３０の上側には剥離紙５０が貼り付けられている。枚葉状の積層体シート６０は、本実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０の製造方法と同様の製造方法により製造される。

本実施形態の変形例に係る枚葉状の積層体シート６０の製造方法においても、本実施形態に係る枚葉状の積層体シート１０と同様の効果が得られる。即ち、剥離紙５０によりＭＰＬ３０に異物が付着することを防止することができるという効果が得られる。

図１０は、従来の裁断方法を説明する図である。従来は、ロール積層体シート１０ｒから積層体シート１０ｓを巻き出す際に、積層体シート１０ｓから剥離紙５０を剥離し、電極層が露出した状態で積層体シート裁断装置１２０に供給していた。したがって、裁断前及び裁断中において電極層が雰囲気に晒された状態となっており、電極層の表面に雰囲気中の異物が載る可能性があった。

電極層の表面に載った異物は、電極層−ガス拡散層接合体で構成される燃料電池の発電性能に影響を与えるおそれがある。また、電極層の表面に異物が載ってしまうと、後工程の外観検査工程で不良品として検出され、手動のエアブローなどにより異物除去の手直しが必要となる。また、手直しが不可能な場合には不良品として廃棄処分となり、生産性が低くなるおそれがある。したがって、雰囲気中の異物を除く集塵機や電極層に載った異物を取り除くクリーナが別途必要であった。

これに対し、本実施形態では、ロール積層体シート１０ｒから積層体シート１０ｓを巻き出す際に、積層体シート１０ｓに剥離紙５０が貼り付けられたまま積層体シート裁断装置１２０に供給し、積層体シート裁断装置１２０で積層体シート１０ｓを剥離紙５０が貼り付けられたまま裁断して、枚葉状の剥離紙５０と枚葉状の積層体シート１０とを得ている。これにより、裁断前及び裁断時において積層体シート１０ｓの電極層４０が雰囲気に晒されるのを防ぎ、電極層４０上に異物が付着するのを効果的に抑制することができる。

以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を行うことができるものである。

１０，６０・・・枚葉状の積層体シート、１０ｒ・・・ロール積層体シート、１０ｓ・・・長尺状の積層体シート、２０・・・ＧＤＬ、３０・・・ＭＰＬ、４０・・・電極層、４１・・・アノード触媒層、４２・・・電解質膜、４３・・・カソード触媒層、５０・・・剥離紙、１０１・・・繊維基材、１０２・・・繊維基材ロール、１０３・・・積層体シート形成装置、１１０・・・ローラ装置、１２０・・・積層体シート裁断装置、１２１・・・貫通孔、１２２・・・パンチ、１２３・・・ダイ、１３０・・・クランプ装置、１３１，１３２・・・クランプ、１４０・・・搬送装置、１５０・・・吸着装置、１５１・・・吸着ハンド

Claims (1)

1. 少なくとも一方が長尺状であるガス拡散層と電極層とが一体化した積層体シートを得る第１取得工程と、
   前記電極層上に長尺状の剥離紙を配置して、前記積層体シートと前記剥離紙とを巻き取る巻取工程と、
   前記積層体シートと前記剥離紙とを巻き出して、前記電極層上に前記剥離紙を配置したまま、前記剥離紙と、前記ガス拡散層と前記電極層の少なくとも一方と、を裁断して、枚葉状の前記剥離紙と、枚葉状の前記積層体シートと、を得る第２取得工程と、
   を有することを特徴とする電極層−ガス拡散層接合体の製造方法。