JP2019038930A - 樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
すなわち、本発明は、下記のものを含む。
(C)成分が、(C−1)フッ素系充填材を含み、
(C)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、30質量%〜80質量%である、樹脂組成物。
〔2〕 (C−1)成分が、フッ素系ポリマー粒子である、〔1〕に記載の樹脂組成物。
〔3〕 (C−1)成分が、ポリテトラフルオロエチレン粒子である、〔1〕又は〔2〕に記載の樹脂組成物。
〔4〕 (B)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%〜15質量%である、〔1〕〜〔3〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔5〕 (C)成分が、(C−2)無機充填材を含み、
(C−2)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、5質量%以上70質量%以下である、〔1〕〜〔4〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔6〕 (C−1)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、5質量%以上80質量%以下である、〔1〕〜〔5〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔7〕 (A)成分が、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂及びナフトール型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる1種類以上のエポキシ樹脂である、〔1〕〜〔6〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔8〕 (C−1)成分の平均粒径が、0.05μm以上10μm以下である、〔1〕〜〔7〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔9〕 活性エステル系硬化剤を含む、〔1〕〜〔8〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔10〕 回路基板の絶縁層形成用である、〔1〕〜〔9〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
〔11〕 〔1〕〜〔10〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、シート状積層材料。
〔12〕 〔1〕〜〔10〕のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、回路基板。
〔13〕 〔12〕に記載の回路基板を備える、半導体装置。
本発明の樹脂組成物は、(A)エポキシ樹脂、(B)カルボジイミド化合物、並びに、(C)充填材を含む。(C)充填材は、(C−1)フッ素系充填材を含む。そして、この樹脂組成物において、(C)充填材の量は、所定の範囲にある。
(A)成分としてのエポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールAF型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、tert−ブチル−カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂は、1種類単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
(B)成分としてのカルボジイミド化合物は、1分子中にカルボジイミド基(−N=C=N−)を1個以上有する化合物である。この(B)カルボジイミド化合物を(A)エポキシ樹脂及び(C)充填材と組み合わせて用いることにより、誘電率が低く、導体層に対する密着性のHAST試験による低下を抑制でき、且つ、ガラス転移温度が高い絶縁層を得ることができる。(B)カルボジイミド化合物としては、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、1分子中にカルボジイミド基を2個以上有する化合物が好ましい。また、カルボジイミド化合物は、1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
置換基としてのアルキル基及びアルコキシ基は、直鎖状及び分岐状のいずれであってもよい。また、置換基としてのアルキル基及びアルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは1〜20、より好ましくは1〜10、さらに好ましくは1〜6、中でも好ましくは1〜4、特に好ましくは1〜3である。
置換基としてのシクロアルキル基及びシクロアルキルオキシ基の炭素原子数は、好ましくは3〜20、より好ましくは3〜12、さらに好ましくは3〜6である。
置換基としてのアリール基は、芳香族炭化水素から芳香環上の水素原子を1個除いた構造を有する基である。このアリール基の炭素原子数は、好ましくは6〜24、より好ましくは6〜18、さらに好ましくは6〜14、特に好ましくは6〜10である。
置換基としてのアリールオキシ基の炭素原子数は、好ましくは6〜24、より好ましくは6〜18、さらに好ましくは6〜14、特に好ましくは6〜10である。
置換基としてのアシル基は、式(2):−C(=O)−R1で表される基をいう。この式(2)において、R1は、アルキル基又はアリール基を表す。R1で表されるアルキル基は、直鎖状、分岐状のいずれであってもよい。また、R1の炭素原子数は、好ましくは1〜20、より好ましくは1〜10、さらに好ましくは1〜6、中でも好ましくは1〜4、特に好ましくは1〜3である。R1で表されるアリール基の炭素原子数は、好ましくは6〜24、より好ましくは6〜18、さらに好ましくは6〜14、特に好ましくは6〜10である。
置換基としてのアシルオキシ基は、式(3):−O−C(=O)−R1で表される基をいう。ここで、R1の意味は、式(2)におけるR1の意味と同じである。
樹脂組成物は、(C)成分として、充填材を含む。ただし、この(C)充填材には、少なくとも(C−1)フッ素系充填材が含まれる。よって、(C)充填材には、(C−1)フッ素系充填材が含まれ、更に必要に応じて(C−1)フッ素系充填材以外の任意の充填材が含まれていてもよい。よって、樹脂組成物は、(C)充填材として、(C−1)フッ素系充填材のみを含んでいてもよく、(C−1)フッ素系充填材と任意の充填材とを組み合わせて含んでいてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、(D)硬化剤を含んでいてもよい。(D)成分としての硬化剤は、通常、(A)エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させる機能を有する。このような(D)硬化剤としては、例えば、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤などが挙げられる。また、硬化剤は1種類単独で用いてもよく、又は2種類以上を併用してもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、(E)熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。(E)成分としての熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂が挙げられる。中でも、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、フェノキシ樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂は、1種類単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、(F)硬化促進剤を含んでいてもよい。(F)硬化促進剤を用いることにより、樹脂組成物を硬化させる際に硬化を促進できる。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、非粒子状の(G)フッ素系ポリマー又はフッ素系オリゴマーを含んでいてもよい。(G)成分としてのフッ素系ポリマー及びフッ素系オリゴマーは、フッ素系ポリマーのみを用いてもよく、フッ素系オリゴマーのみを用いてもよく、フッ素系ポリマー及びフッ素系オリゴマーを組み合わせて用いてもよい。この(G)成分は、樹脂組成物中において非粒子状となることができる成分であり、通常、(A)エポキシ樹脂等の樹脂成分との相溶性に優れる。また、(G)成分は、その分子中にフッ素原子を含むので、(C−1)フッ素系充填材に対する高い親和性を有する。よって、(G)成分は、(C−1)フッ素系充填材と樹脂成分との間の界面において界面活性剤として機能して、(C−1)フッ素系充填材の分散性を高めることができる。そして、このように(C−1)フッ素系充填材の分散性が高められることにより、粗化処理後の絶縁層の表面粗さを小さくすることができる。さらに、(G)成分を用いることにより、通常は、樹脂組成物の硬化物の誘電率を低くすることができる。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、(H)カップリング剤を含んでいてもよい。(H)カップリング剤を用いることにより、(C−2)無機充填材の分散性を高めることができるので、粗化処理後の絶縁層の表面粗さを小さくすることができる。
樹脂組成物は、上述した成分以外に、任意の成分として、更に添加剤を含んでいてもよい。このような添加剤としては、例えば、有機銅化合物、有機亜鉛化合物及び有機コバルト化合物等の有機金属化合物;増粘剤;消泡剤;レベリング剤;密着性付与剤;着色剤;難燃剤;等が挙げられる。また、添加剤は、1種類単独で用いてもよく、2種類状を任意の組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物は、例えば、配合成分を、必要により溶剤と混合し、回転ミキサーなどの撹拌装置を用いて撹拌する方法によって製造できる。また、特に(G)成分を用いる場合には、(C−1)フッ素系充填材と(G)成分とを混合した後で、その混合した(C−1)フッ素系充填材及び(G)成分とそれ以外の成分とを混合することが好ましい。これにより、(C−1)フッ素系充填材の分散性が高められるので、粗化処理後の絶縁層の表面粗さを小さくすることができる。
上述した樹脂組成物の硬化物は、その誘電率を低くできる。よって、この樹脂組成物の硬化物により、誘電率の低い絶縁層を得ることができる。例えば、実施例に記載の方法で樹脂組成物を硬化させて硬化物を得た場合、当該硬化物の誘電率を、好ましくは3.00以下、より好ましくは2.90以下、特に好ましくは2.80以下にできる。ここで、硬化物の誘電率は、実施例に記載の方法で測定できる。
本発明の樹脂組成物は、プリント回路基板等の回路基板の絶縁層形成用の樹脂組成物として用いることができ、中でも、ビルドアップ方式による回路基板の製造において絶縁層を形成するためのビルドアップ絶縁層形成用の樹脂組成物として用いることが好ましい。
上述した樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して、絶縁層の形成に使用することができる。しかし、工業的には、この樹脂組成物を含むシート状積層材料の形態で用いることが好ましい。シート状積層材料の好ましい例としては、接着フィルム、プリプレグが挙げられる。
プリプレグの厚さは、上述の接着フィルムにおける樹脂組成物層と同様の範囲でありうる。
本発明の回路基板は、上述した樹脂組成物の硬化物で形成された絶縁層を含む。一実施形態において、回路基板は、内層基板と、この内層基板に設けられた絶縁層とを備える。
(I)内層基板に、接着フィルムを、該接着フィルムの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程。
(II)樹脂組成物層を熱硬化して絶縁層を形成する工程。
半導体装置は、前記の回路基板を備える。この半導体装置は、回路基板を用いて製造することができる。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量187、三菱ケミカル社製「jER828US」)20部、ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、三菱ケミカル社製「YX4000HK」)10部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(エポキシ当量276、日本化薬社製「NC3000」)30部、ナフトール型エポキシ樹脂(エポキシ当量332、新日鉄住金化学社製「ESN475V」)10部、及び、フェノキシ樹脂(不揮発成分30質量%のメチルエチルケトン/シクロヘキサノン=1/1溶液、三菱ケミカル社製「YL7553BH30」)20部を、メチルエチルケトン60部及びシクロヘキサノン20部に撹拌しながら加熱溶解させて、樹脂溶液を得た。
ポリテトラフルオロエチレン粒子(ダイキン工業社製「ルブロンL−2」)80部を、ポリテトラフルオロエチレン粒子(喜多村社製「KTL−500F」、平均粒径0.3μm)80部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン(信越化学社製「KBM573」)で表面処理した球状シリカ(アドマテックス社製「SO−C2」)100部及びポリテトラフルオロエチレン粒子(ダイキン工業社製「ルブロンL−2」)80部を、ポリテトラフルオロエチレン粒子(喜多村社製「KTL−500F」、平均粒径0.3μm)170部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
活性エステル系硬化剤(不揮発成分65質量%のトルエン溶液、DIC社製「HPC8000−65T」)の量を、10部から15部に変更した。また、カルボジイミド化合物(日清紡ケミカル社製「V−03」、不揮発成分50質量%のトルエン溶液)の量を、11部から2部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
ポリテトラフルオロエチレン粒子(ダイキン工業社製「ルブロンL−2」)80部とフッ素系ポリマー(共栄社化学社製「LE−605」)4部とを、予め混合してから、樹脂溶液に混合した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(日本化薬社製「NC3000」)30部を、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂(エポキシ当量260、DIC社製「HP6000」)27部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(日本化薬社製「NC3000」)30部を、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂(エポキシ当量260、DIC社製「HP6000」)20部及びナフタレン型4官能エポキシ樹脂(エポキシ当量163、DIC社製「HP4700」)5部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤(DIC社製「LA3018−50P」、不揮発成分50質量%の2−メトキシプロパノール溶液)20部を、ナフトール型硬化剤(水酸基当量215、新日鐵化学社製「SN485」)5部及びトリアジン含有フェノールノボラック樹脂(水酸基当量125、DIC社製「LA7054」、不揮発成分60%のMEK溶液)10部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
樹脂ワニスに、更にN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン(信越化学社製「KBM573」)2部を加えた。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
活性エステル系硬化剤(不揮発成分65質量%のトルエン溶液、DIC社製「HPC8000−65T」)の量を、10部から5部に変更した。また、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤(DIC社製「LA3018−50P」、不揮発成分50質量%の2−メトキシプロパノール溶液)の量を、20部から5部に変更した。さらに、カルボジイミド化合物(日清紡ケミカル社製「V−03」、不揮発成分50質量%のトルエン溶液)の量を、11部から35部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
活性エステル系硬化剤(不揮発成分65質量%のトルエン溶液、DIC社製「HPC8000−65T」)の量を、10部から20部に変更した。また、カルボジイミド化合物(日清紡ケミカル社製「V−03」、不揮発成分50質量%のトルエン溶液)の量を、11部から0部に変更した。以上の事項以外は、実施例1と全く同様にして、樹脂ワニス及び接着フィルムを製造した。
表面に離型処理が施されたポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック社製「PET501010」)を用意した。このポリエチレンテレフタレートフィルム上に、実施例及び比較例において得られた樹脂ワニスを、乾燥後の樹脂組成物層の厚みが50μmとなるように、ダイコーターを用いて均一に塗布した。塗布された樹脂ワニスを、80℃〜110℃(平均95℃)で6分間乾燥して、樹脂組成物層を得た。その後、樹脂組成物層を200℃で90分間熱処理して硬化させ、支持体を剥離することで、樹脂組成物の硬化物で形成された硬化物フィルムを得た。硬化物フィルムを長さ80mm、幅2mmに切り出し、評価サンプルを得た。
前記の硬化物フィルムを、幅約5mm、長さ約15mmに切り出し、試験片を得た。この試験片について、熱機械分析装置(リガク社製「Thermo Plus TMA8310」)を使用して、引張加重法にて熱機械分析を行った。詳細には、試験片を前記熱機械分析装置に装着した後、荷重1g、昇温速度5℃/分の測定条件にて連続して2回、分析を行った。そして、2回目の測定において、ガラス転移温度(Tg;℃)を算出した。
(1)内層基板の下地処理:
内層回路を形成されたガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板(銅箔の厚さ18μm、基板厚み0.8mm、松下電工社製「R5715ES」)を、内層基板として用意した。この内層基板の両面を、エッチング剤(メック社製「CZ8100」)にて1μmエッチングして、内層基板の両方の銅表面の粗化処理を行った。
実施例及び比較例で製造した接着フィルムを、バッチ式真空加圧ラミネーター(ニッコー・マテリアルズ社製の2ステージビルドアップラミネーター「CVP700」)を用いて、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネートした。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とした後、100℃、圧力0.74MPaにて30秒間圧着させることにより実施した。次いで、100℃、圧力0.5MPaにて60秒間熱プレスを行った。
内層基板にラミネートされた接着フィルムを、100℃で30分、さらに180℃で30分の硬化条件で加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体としてのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。これにより、絶縁層、内層基板及び絶縁層をこの順に有する試料基板を得た。
前記の試料基板を、膨潤液(アトテックジャパン社製「スエリングディップ・セキュリガントP」、ジエチレングリコールモノブチルエーテルを含む。)に60℃で10分間浸漬した。次に、試料基板を、粗化液(アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトP」KMnO4:60g/L、NaOH:40g/Lの水溶液)に80℃で20分間浸漬した。次に、試料基板を、中和液(アトテックジャパン社製「リダクションショリューシン・セキュリガントP」)に40℃で5分間浸漬した。その後、試料基板を80℃で30分乾燥して、粗化基板を得た。この粗化基板の絶縁層の表面の算術平均粗さ(Ra値)及び十点平均粗さ(Rz値)を、後述する方法で測定した。
粗化基板を、PdCl2を含む無電解メッキ用溶液に、40℃で5分間浸漬し、次に、無電解銅メッキ液に25℃で20分間浸漬した。その後、粗化基板に、150℃にて30分間加熱するアニール処理を行った。アニール処理後の粗化基板にエッチングレジストを形成し、エッチングによるパターン形成を行った。その後、硫酸銅電解メッキを行い、絶縁層の表面に25μmの厚さで導体層を形成した。次に、180℃にて30分間加熱するアニール処理を行って、絶縁層上に導体層を有する回路基板を得た。
回路基板の導体層に、幅10mm、長さ100mmの矩形部分を囲むように切込みをいれた。この矩形部分の長さ方向の一端を剥がして、つかみ具(ティー・エス・イー社製のオートコム型試験機「AC−50CSL」)で掴んだ。そして、室温中にて、50mm/分の速度で、回路基板の表面に対する垂直方向に導体層を引き剥がす引剥試験を行い、長さ35mmを引き剥がした時の荷重(kgf/cm)をピール強度として測定した。
前記の回路基板を、高度加速寿命試験装置(楠本化成社製「PM422」)を用いて、温度130℃、湿度85%RHの環境に100時間晒す加速環境試験を行った。その後、前記[ピール強度の測定]の工程(6)「めっき導体層の引き剥がし強さ(ピール強度)の測定」と同じ操作により、回路基板の導体層を引き剥がす時のピール強度を測定した。
前記の硬化物フィルムについて、日本工業規格(JIS K7161)に準拠し、温度25℃、湿度40%RH、引っ張り速度50mm/分にて、テンシロン万能試験機(エー・アンド・デイ社製)を用いて引っ張り試験を行い、サンプルの破断点伸度を測定した。
粗化基板の絶縁層の表面の算術平均粗さRa及び十点平均粗さRzを、非接触型表面粗さ計(ビーコインスツルメンツ社製「WYKO NT3300」)を用いて、VSIコンタクトモード、50倍レンズにより、測定範囲を121μm×92μmとして得られる数値により求めた。無作為に選んだ10点の平均値を求めることにより、測定値とした。
上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。下記の表において、各成分の量は、不揮発成分の質量部を表す。また、下記の表において、略称の意味は、下記の通りである。
「828US」:液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量187、三菱ケミカル社製「jER828US」)。
「YX4000HK」:ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、三菱ケミカル社製「YX4000HK」)。
「NC3000」:ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(エポキシ当量276、日本化薬社製「NC3000」)。
「HP6000」:ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂(エポキシ当量260、DIC社製「HP6000」)。
「HP4700」:ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(エポキシ当量163、DIC社製「HP4700」)。
「ESN475V」:ナフトール型エポキシ樹脂(エポキシ当量332、新日鉄住金化学社製「ESN475V」)。
「V−03」:カルボジイミド化合物(不揮発成分50質量%のトルエン溶液、日清紡ケミカル社製「V−03」)。
「SO−C2」:N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン(信越化学社製「KBM573」)で表面処理した球状シリカ(アドマテックス社製「SO−C2」、平均粒径0.5μm)。
「ルブロンL−2」:ポリテトラフルオロエチレン粒子(ダイキン工業社製「ルブロンL−2」、平均粒径3μm)。
「KTL−500F」:ポリテトラフルオロエチレン粒子(喜多村社製「KTL−500F」、平均粒径0.3μm)。
「HPC8000−65T」:活性エステル系硬化剤(活性基当量223、不揮発成分65質量%のトルエン溶液、DIC社製「HPC8000−65T」)。
「SN485」:ナフトール型硬化剤(水酸基当量215、新日鐵化学社製「SN485」)。
「LA3018−50P」:トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤(フェノール当量151、不揮発成分50質量%の2−メトキシプロパノール溶液、DIC社製「LA3018−50P」)。
「LA7054」:トリアジン含有フェノールノボラック樹脂(水酸基当量125、DIC社製「LA7054」、不揮発成分60%のMEK溶液)。
「YL7553BH30」:フェノキシ樹脂(不揮発成分30質量%のメチルエチルケトン/シクロヘキサノン=1/1溶液、三菱ケミカル社製「YL7553BH30」)。
「DMAP」:硬化促進剤(4−ジメチルアミノピリジン、不揮発成分5質量%のメチルエチルケトン溶液)。
「LE605」:フッ素系ポリマー(共栄社化学社製「LE−605」)。
「KBM573」:N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン(信越化学社製「KBM573」)。
表1から分かるように、いずれの実施例でも、低い誘電率が得られている。また、実施例においては、(B)カルボジイミド化合物を用いなかった比較例1に比べて、ガラス転移温度Tgを高くできており、また、HAST試験後のピール強度の低下率を小さくできている。この結果から、本発明により、誘電率が低く、導体層に対する密着性のHAST試験による低下を抑制でき、且つ、ガラス転移温度が高い絶縁層を得ることができる樹脂組成物を実現できたことが確認された。
Claims (13)
- (A)エポキシ樹脂、(B)カルボジイミド化合物、並びに、(C)充填材を含む樹脂組成物であって、
(C)成分が、(C−1)フッ素系充填材を含み、
(C)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、30質量%〜80質量%である、樹脂組成物。 - (C−1)成分が、フッ素系ポリマー粒子である、請求項1に記載の樹脂組成物。
- (C−1)成分が、ポリテトラフルオロエチレン粒子である、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- (B)成分の量が、樹脂組成物中の樹脂成分100質量%に対して、0.5質量%〜15質量%である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (C)成分が、(C−2)無機充填材を含み、
(C−2)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、5質量%以上70質量%以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の樹脂組成物。 - (C−1)成分の量が、樹脂組成物中の不揮発成分100質量%に対して、5質量%以上80質量%以下である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (A)成分が、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂及びナフトール型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる1種類以上のエポキシ樹脂である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- (C−1)成分の平均粒径が、0.05μm以上10μm以下である、請求項1〜7のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 活性エステル系硬化剤を含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 回路基板の絶縁層形成用である、請求項1〜9のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜10のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、シート状積層材料。
- 請求項1〜10のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含む、回路基板。
- 請求項12に記載の回路基板を備える、半導体装置。
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