JP2018517806A - 蛍光体 - Google Patents
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- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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- C04B2235/74—Physical characteristics
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-
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Abstract
【選択図】 図15
Description
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy):E、または
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy)
の1つを含み、式中、
AXは、1価の金属の群から選択され、
AYは、2価の金属の群から選択され、
AZは、3価の金属の群から選択され、
BVは、1価の金属の群から選択され、
BWは、2価の金属の群から選択され、
BXは、3価の元素の群から選択され、
BYは、4価の元素の群から選択され、
BZは、5価の元素の群から選択され、
CXは、O、S、C、F、Cl、Br、I、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CY=Nであり、
Eは、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
1a+2b+3c+1d+2e+3f+4g+5h−2n−3y=z、
3<a+b+c<5、
10<d+e+f+g+h<14、
12<n+y<16、および
−0.5≦z≦0.5である。
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy):E、または
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy)
の1つを含み、式中、
AXは、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
AYは、Mg、Ca、Sr、Ba、Eu、Yb、Mn、Ni、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
AZは、Sc、Y、La、Pr、Ce、Yb、Cr、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BV=Liであり、
BWは、Mg、Zn、Mn、Ni、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BXは、B、Al、Ga、Ce、Cr、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BYは、Si、Ge、Mn、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BZ=Pであり、
CXは、O、S、C、F、Cl、Br、I、およびこれらの組合せを含む群から選択され、CXは好ましくは、O、S、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CY=Nであり、
Eは、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択される。この場合、下記条件:
1a+2b+3c+1d+2e+3f+4g+5h−2n−3y=z、
3<a+b+c<5、
10<d+e+f+g+h<14、
12<n+y<16、および
−0.5≦z≦0.5が適用される。
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy):E
を含み、式中、
AXは、Li、Na、K、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
AYは、Mg、Ca、Sr、およびBaを含む群から選択され、
AZは、Sc、Y、La、Pr、Ce、Yb、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BV=Liであり、
BWは、Mg、Zn、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BXは、B、Al、Ga、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BYは、Si、Ge、Mn、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CXは、O、S、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CY=Nであり、
Eは、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、h=0である。
1a+2b+3c+1d+2e+3f+4g+5h−2n−3y=z、
a+b+c=4、
d+e+f+g+h=12、
n+y=14、および
−0.1≦z≦0.1
が適用される。
M4Li1+y’/2Al11−y’/2N14−y’Oy’:E、
M4Li1−z’Al11−z’Zn2z’N14:E、
M4Li1Al11−x’Znx’N14−x’Ox’:E、
M4Li1Al11−y’’Mgy’’N14−y’’Oy’’:E、
M4Li1+Z’’Al11−3z’’Si2z’’N14:E、または
M4Li1Al11−2x’’Six’’Mgx’’N14:E
の1つを含む。
M=Ca、Sr、および/またはBa、
0≦y’≦14、
0≦z’≦1、
0≦x’≦11、
0≦y’’≦11、
0≦z’’≦3、ならびに
0≦x’’≦5
が適用される。特にEは、実験式中のMを置換し、Mの格子サイトを占有する。
M4−xEuxLi1+y’/2Al11−y’/2N14−y’Oy’、
M4−xEuxLi1−z’Al11−z’Zn2z’N14、
M4−xEuxLi1Al11−x’Znx’N14−x’Ox’、
M4−xEuxLi1Al11−y’’Mgy’’N14−y’’Oy’’、
M4−xEuxLi1+z’’Al11−3z’’Si2z’’N14、または
M4−xEuxLi1Al11−2x’’Six’’Mgx’’N14
の1つを含む。
M=Ca、Sr、および/またはBa、ならびに
0≦y’≦14、
0≦z’≦1、
0≦x’≦11、
0≦y’’≦11、
0≦z’’≦3、
0≦x’’≦5、および
0<x≦2
が適用される。
M4−xEuxLiAl11N14、
(M4−xEux)2Li3Al21N26O2、
(M4−xEux)0.5LiAl5N6O、
(M4−xEux)2Li5Al19N22O6、
M4−xEuxLi3Al9N10O4、
(M4−xEux)2Li7Al17N18O10、
(M4−xEux)0.5Li2Al4N4O3、
(M4−xEux)2Li9Al15N14O14、
M4−xEuxLi5Al7N6O8、
(M4−xEux)2Li11Al13N10O18、
(M4−xEux)0.5Li3Al3N2O5、
(M4−xEux)2Li13Al11N6O22、
M4−xEuxLi7Al5N2O12、
(M4−xEux)2Li15Al9N2O26、もしくは
(M4−xEux)0.5Li4Al2O7、および/または
Sr4−xEuxLiAl11N14、
(Sr4−xEux)2Li3Al21N26O2、
(Sr4−xEux)0.5LiAl5N6O、
(Sr4−xEux)2Li5Al19N22O6、
Sr4−xEuxLi3Al9N10O4、
(Sr4−xEux)2Li7Al17N18O10、
(Sr4−xEux)0.5Li2Al4N4O3、
(Sr4−xEux)2Li9Al15N14O14、
Sr4−xEuxLi5Al7N6O8、
(Sr4−xEux)2Li11Al13N10O18、
(Sr4−xEux)0.5Li3Al3N2O5、
(Sr4−xEux)2Li13Al11N6O22、
Sr4−xEuxLi7Al5N2O12、
(Sr4−xEux)2Li15Al9N2O26、もしくは
(Sr4−xEux)0.5Li4Al2O7。
M4−xEuxLiAl11N14もしくはM4−xEuxAl10Zn2N14、および/または
Sr4−xEuxLiAl11N14もしくはSr4−xEuxAl10Zn2N14。
M4−xEuxLiAl11N14、
M4−xEuxLiAl10Zn1N13O、
M4−xEuxLiAl9Zn2N12O2、
M4−xEuxLiAl8Zn3N11O3、
M4−xEuxLiAl7Zn4N10O4、
M4−xEuxLiAl6Zn5N9O5、
M4−xEuxLiAl5Zn6N8O6、
M4−xEuxLiAl4Zn7N7O7、
M4−xEuxLiAl3Zn8N6O8、
M4−xEuxLiAl2Zn9N5O9、
M4−xEuxLiAlZn10N4O10、
M4−xEuxLiZn11N3O11、あるいは
Sr4−xEuxLiAl11N14、
Sr4−xEuxLiAl10Zn1N13O、
Sr4−xEuxLiAl9Zn2N12O2、
Sr4−xEuxLiAl8Zn3N11O3、
Sr4−xEuxLiAl7Zn4N10O4、
Sr4−xEuxLiAl6Zn5N9O5、
Sr4−xEuxLiAl5Zn6N8O6、
Sr4−xEuxLiAl4Zn7N7O7、
Sr4−xEuxLiAl3Zn8N6O8、
Sr4−xEuxLiAl2Zn9N5O9、
Sr4−xEuxLiAlZn10N4O10、
Sr4−xEuxLiZn11N3O11。
M4−xEuxLiAl11N14、
M4−xEuxLiAl10Mg1N13O、
M4−xEuxLiAl9Mg2N12O2、
M4−xEuxLiAl8Mg3N11O3、
M4−xEuxLiAl7Mg4N10O4、
M4−xEuxLiAl6Mg5N9O5、
M4−xEuxLiAl5Mg6N8O6、
M4−xEuxLiAl4Mg7N7O7、
M4−xEuxLiAl3Mg8N6O8、
M4−xEuxLiAl2Mg9N5O9、
M4−xEuxLiAlMg10N4O10、
M4−xEuxLiMg11N3O11、あるいは
Sr4−xEuxLiAl11N14、
Sr4−xEuxLiAl10Mg1N13O、
Sr4−xEuxLiAl9Mg2N12O2、
Sr4−xEuxLiAl8Mg3N11O3、
Sr4−xEuxLiAl7Mg4N10O4、
Sr4−xEuxLiAl6Mg5N9O5、
Sr4−xEuxLiAl5Mg6N8O6、
Sr4−xEuxLiAl4Mg7N7O7、
Sr4−xEuxLiAl3Mg8N6O8、
Sr4−xEuxLiAl2Mg9N5O、
Sr4−xEuxLiAlMg10N4O10、
Sr4−xEuxLiMg11N3O11。
M4−xEuxLiAl11N14、
M4−xEuxLi2Al8Si2N14、
M4−xEuxLi3Al5Si4N14、
M4−xEuxLi4Al2Si6N14、あるいは
Sr4−xEuxLiAl11N14、
Sr4−xEuxLi2Al8Si2N14、
Sr4−xEuxLi3Al5Si4N14、
Sr4−xEuxLi4Al2Si6N14。
M4−xEuxLiAl11N14、
M4−xEuxLiAl9SiMgN14、
M4−xEuxLiAl7Si2Mg2N14、
M4−xEuxLiAl5Si3Mg3N14、
M4−xEuxLiAl3Si4Mg4N14、
M4−xEuxLiAlSi5Mg5N14、あるいは
Sr4−xEuxLiAl11N14、
Sr4−xEuxLiAl9SiMgN14、
Sr4−xEuxLiAl7Si2Mg2N14、
Sr4−xEuxLiAl5Si3Mg3N14、
Sr4−xEuxLiAl3Si4Mg4N14、
Sr4−xEuxLiAlSi5Mg5N14。
A) Li3N、LiAlH4、M3N2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料、またはLi3N、LiAlH4、M3N2、MH2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料であって、式中、M=Sr、Ca、および/またはBaである出発材料を混合するステップ、
B) A)で得られた混合物を、900から1400℃の間の温度T1に加熱するステップ、および
C) 当該混合物を、900から1400℃の温度T1で5分から6時間焼き戻す(anneal)ステップ。
A) Li3N、LiAlH4、Sr3N2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料、またはLi3N、LiAlH4、Sr3N2、SrH2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料を混合するステップ、
B) A)で得られた混合物を、900から1400℃の間の温度T1に加熱するステップ、および
C) 当該混合物を、900から1400℃の温度T1で5分から6時間焼き戻すステップ。
A) Li3N、LiAlH4、M3N2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料、またはLi3N、LiAlH4、M3N2、MH2、AlN、およびEuF3を含むか、これらからなる出発材料であって、式中、M=Sr、Ca、および/またはBaである出発材料を混合するステップ、
B) A)で得られた混合物を、1000から1400℃の間の温度T1に加熱するステップ、および
C) 混合物を、1000から1400℃、好ましくは1300℃から1400℃、例えば1400℃の温度T1で、5分から1時間、例えば15分間焼き戻すステップ。特に、Li3N、LiAlH4、M3N2、MH2、AlN、およびEuF3からなる出発材料を使用する場合には、驚くべきことに、本発明者らは、主として形成される蛍光体または赤色発光蛍光体が、実験式M4−xEuxLiAl11N14で表される、Eu2+がドープされたニトリドアルミネート蛍光体を含むか、またはこの蛍光体からなることを確立した。M=Srが好ましい。
D) 当該混合物を温度T2に冷却するステップであって、室温<T2<T1が適用されるステップ。室温とは、20℃を意味すると理解される。
E) 当該混合物を、800から1300℃の温度T2で5分から2時間焼き戻すステップ。焼き戻しは、好ましくは5分から60分間、特に好ましくは10分から30分間実施する。特に、方法ステップD)およびE)を行う場合、方法ステップC)の焼き戻しは、5分から2時間、好ましくは5分から60分、特に好ましくは10分から30分間実行してもよい。
F) 混合物を室温に冷却するステップ。
A 発光
E 発光強度
R 反射率
X 波長
nm ナノメートル
Claims (19)
- 無機化合物を含む蛍光体であって、前記無機化合物はその実験式中に少なくとも1種の活性化剤E、ならびにNおよび/またはOを有し、Eは、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、前記無機化合物は、K2Zn6O7と同様の原子配列を有する結晶構造に結晶化する、蛍光体。
- 前記結晶構造が、斜方晶空間群Pnnmと記述される、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記無機化合物の一般実験式が
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy):E、または
(AXaAYbAZc)(BVdBWeBXfBYgBZh)(CXnCYy)
の1つであり、
式中:
AXは、1価の金属の群から選択され、
AYは、2価の金属の群から選択され、
AZは、3価の金属の群から選択され、
BVは、1価の金属の群から選択され、
BWは、2価の金属の群から選択され、
BXは、3価の元素の群から選択され、
BYは、4価の元素の群から選択され、
BZは、5価の元素の群から選択され、
CXは、O、S、C、F、Cl、Br、I、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CY=Nであり、
Eは、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
1a+2b+3c+1d+2e+3f+4g+5h−2n−3y=z、
3<a+b+c<5、
10<d+e+f+g+h<14、
12<n+y<16、および
−0.5≦z≦0.5
である、請求項1または2に記載の蛍光体。 - 上記式中、
AXが、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
AYが、Mg、Ca、Sr、Ba、Eu、Yb、Mn、Ni、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
AZが、Sc、Y、La、Pr、Ce、Yb、Cr、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BVが、Li、Na、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BWが、Mg、Zn、Mn、Ni、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BXが、B、Al、Ga、Ce、Cr、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BYが、Si、Ge、Mn、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
BZ=Pであり、
CXが、O、S、およびこれらの組合せを含む群から選択され、
CY=Nであり、
Eが、Mn、Cr、Ni、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Tm、Li、Na、K、Rb、Cs、およびこれらの組合せを含む群から選択される、請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光体。 - 上記式において、下記条件:
1a+2b+3c+1d+2e+3f+4g+5h−2n−3y=z、
a+b+c=4、
d+e+f+g+h=12、
n+y=14、および
−0.1≦z≦0.1
が適応される、請求項3または4に記載の蛍光体。 - z=0である、請求項3〜5のいずれか一項に記載の蛍光体。
- 前記無機化合物の実験式が、
M4Li1+y’/2Al11−y’/2N14−y’Oy’:E、
M4Li1−z’Al11−z’Zn2z’N14:E、
M4Li1Al11−x’Znx’N14−x’Ox’:E、
M4Li1Al11−y’’Mgy’’N14−y’’Oy’’:E、
M4Li1+Z’’Al11−3z’’Si2z’’N14:E、または
M4Li1Al11−2x’’Six’’Mgx’’N14:E
の1つであり、
式中、M=Ca、Sr、および/またはBaであり、
0≦y’≦14、
0≦z’≦1、
0≦x’≦11、
0≦y’’≦11、
0≦z’’≦3、および
0≦x’’≦5
である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物の実験式が、
M4−xEuxLi1+y’/2Al11−y’/2N14−y’Oy’、
M4−xEuxLi1−z’Al11−z’Zn2z’N14、
M4−xEuxLi1Al11−x’Znx’N14−x’Ox’、
M4−xEuxLi1Al11−y’’Mgy’’N14−y’’Oy’’、
M4−xEuxLi1+z’’Al11−3z’’Si2z’’N14、または
M4−xEuxLi1Al11−2x’’Six’’Mgx’’N14
の1つであり、
式中、
M=Ca、Sr、および/またはBaであり、
0≦y’≦14、
0≦z’≦1、
0≦x’≦11、
0≦y’’≦11、
0≦z’’≦3、
0≦x’’≦5、および
0<x≦2
である、請求項1〜7のいずれか一項に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物の実験式が、
M4−xEuxLiAl11N14 であり、
式中、M=Ca、Sr、および/またはBaであり、0<x≦2である、請求項1〜8のいずれか一項に記載の蛍光体。 - M=Srである、請求項7〜9のいずれか一項に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体の最大発光が、500から680nmの範囲内、好ましくは594nmから680nmの範囲内にある、請求項1〜10のいずれか一項に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体の主波長が、λ>500nm、好ましくはλ>600nm、特に好ましくはλ>620nmである、請求項1〜11のいずれか一項に記載の蛍光体。
- Eu2+がドープされたニトリドアルミネート蛍光体を含む赤色発光蛍光体であって、Cu−Kα1線を使用したX線粉末回折図において、11.5〜12.5°2θの角度範囲および18.5〜19.5°2θの角度範囲に2つの特徴的反射がある、赤色発光蛍光体。
- 前記Eu2+がドープされたニトリドアルミネート蛍光体の結晶構造が、K2Zn6O7と同様の原子配列を有する、請求項13に記載の赤色発光蛍光体。
- 下記の方法ステップ:
A) Li3N、LiAlH4、Sr3N2、AlN、およびEuF3を含む出発材料、またはLi3N、LiAlH4、Sr3N2、AlN、SrH2、およびEuF3を含む出発材料を混合するステップ、
B) 上記A)で得られた混合物を、900から1400℃の間の温度に加熱するステップ、
C) 前記混合物を、900から1400℃の温度で5分から6時間焼き戻すステップ、
F) 混合物を室温に冷却するステップ
を含む、請求項1または14に記載の蛍光体を製造するための方法。 - 方法ステップB)からF)を、フォーミングガス雰囲気下で行う、請求項15に記載の方法。
- 変換素子における、請求項1〜14のいずれか一項に記載の蛍光体の使用。
- LEDの変換素子における、請求項17に記載の使用。
- 光をより長波長光、好ましくは赤色光に変換するための、請求項1〜14のいずれか一項に記載の蛍光体の使用。
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