JP2018515677A - 動的加硫アロイ - Google Patents
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Abstract
Description
この出願は、参照により本明細書に組み込まれる2015年5月29日出願の米国特許仮出願第62/168,348号の優先権の利益を主張する。
本発明は一般にエラストマーおよび熱可塑性樹脂の動的加硫アロイに関する。より詳細には、本発明はグラフェンを含有する動的加硫アロイに関する。
DVAの形成は、多段階マスターバッチ法、ワンパス法、またはさらに述べるようにマスターバッチおよびワンパスの組合せによって実現できる。多段階マスターバッチ法では、化合物は、(i)架橋温度を下回る温度でエラストマーおよび硬化剤を均一な混合状態が得られるまで混合することにより、ゴムマスターバッチを調製するステップ(これは多くの場合に予備コンディショニングと呼ばれる)と、(ii)熱可塑性樹脂および可塑剤を含む樹脂マスターバッチを予備混合するステップとによって製造される。必要に応じて、従来のフィラーおよび他の加工助剤もゴムマスターバッチに加えてもよい。マスターバッチを調製した後、剪断条件および加硫条件下で他の組成物成分と共に混合して、DVAを得る。ワンパス法では、エラストマーおよび少なくとも一部の熱可塑性樹脂をミキサーに加えて粘度の適合化を開始させ、次いで熱可塑剤および硬化剤などの他の系の成分を溶融混合物中へ加え、混合の最後の部分の間に加硫が起きる。組合せの系では、エラストマーまたは熱可塑性樹脂のいずれかを先に他の成分と共に別々に混合し、次いで予備混合した成分を残りのDVA成分と共に最終ミキサー中へ導入してもよい。
弾性性状は、可撓性、強度、および伸びを必要とする用途において望ましい。そのような特性はタイヤ材料においても望ましい。そのため、近年では、タイヤ用のインナーライナー層としてのDVAの使用が検討されてきた。熱可塑性樹脂は非常に低い透過性をインナーライナー層に与え、一方でエラストマーは可撓性および耐久性をインナーライナー層に与える。したがって、DVAから形成されるインナーライナー層は非常に薄い層として形成させることができる。ベースのエラストマー(複数可)のみを含む、従来のインナーライナー層は、典型的には厚さまたはゲージが1.0〜3.0mmの範囲であり、一方でDVAから形成されたインナーライナー層は典型的には厚さの範囲が0.08mm〜0.25mmである。
2014年10月2日に出願された米国特許出願第62/058983号は、エラストマー、熱可塑性樹脂、ナノフィラー、およびエチレンコポリマー樹脂を有するナノコンポジット組成物を開示している。米国特許出願第2013/0295367号は、ポリマーマトリックスおよびグラフェンを含む複合フィルムまたは層を開示している。米国特許出願第2014/0225026号は、グラフェンを含有するポリアミド複合材を製造する方法を開示している。しかし、タイヤ用インナーライナーにDVAを使用する過去の研究は、DVAの不透過性を継続して改善する必要性を浮き彫りにした。
本発明は、C4−C7イソモノオレフィンから誘導された単位を含む少なくとも1つのエラストマーと;170℃〜260℃の範囲の融点を有する少なくとも1つの熱可塑性樹脂と;グラフェンと;2〜10phrのエチレンコポリマー樹脂とを含む、動的加硫アロイであって、エラストマーが熱可塑性樹脂の連続相中の小粒子の分散相として存在している動的加硫アロイを対象とする。
本発明のこれらのおよび他の特徴、態様、および利点は、以下の説明および添付の特許請求の範囲に関してさらによく理解されることになる。
ポリマーは、ホモポリマー、コポリマー、インターポリマー、ターポリマーなどを指すために使用できる。さらに、コポリマーは、少なくとも2種のモノマーを含み、他のモノマーも共に含んでいてもよいポリマーを指すことができる。ポリマーがモノマーを含むと言う場合、モノマーはモノマーの重合した形態でまたはモノマーの誘導体(すなわちモノマー単位)の重合した形態でポリマー中に存在する。しかし、参照の便宜上、(それぞれの)モノマーなどを含む表現は省略表現として使用される。
「phr」という用語は100部のゴムに対する質量部または「部」であり、当技術分野において一般的な尺度であり、ここで、組成物の成分がすべてのエラストマー成分の合計に対して測定される。すべてのゴム成分の全phrまたは部は、1つ、2つ、3つ、またはそれを超える異なるゴム成分が所定の処方中に存在するかを問わず、通常は100部のゴムに対する部またはphrとして定義される。すべての他の非ゴム成分はゴム100部に対する比とし、phrで表される。このようにして、1つのみのまたは1つを超える成分(複数可)のレベルを調整した後にすべての成分のパーセンテージについて再計算する必要性なく、ゴムの同じ相対比率に基づいて、異なる組成物間で、例えば硬化剤の量またはフィラー添加量を容易に比較することができる。
「加硫(した)」または「硬化(した)」という用語は、エラストマーのポリマー鎖間に化学結合または架橋を形成する化学反応を指す。
DVAは、エラストマーが熱可塑性樹脂内の微粒子として均一に分散している、望ましいモルフォロジーを有する。ゴム対熱可塑性樹脂の比が1.0以上であっても、熱可塑性樹脂成分は連続相を形成し、エラストマーは分散相である。エラストマーの分散した粒子の径および樹脂相の構造は、DVAの耐久性、特に低温での耐久性を改善するように制御される。
DVAのエラストマー性成分は、熱硬化性のエラストマー性材料の各種取り合わせから選択してもよい。製造しようとする最終物品の不透過性が望まれる場合の使用としては、少なくとも1つの低透過性エラストマーの使用が望ましい。
本発明で有用であるのは、混合物が少なくとも以下のモノマー:C4−C7イソオレフィンモノマーおよび重合性モノマーを有する、モノマーの混合物から誘導されたエラストマーである。そのような混合物において、イソオレフィンは任意の実施形態において全モノマーの70〜99.5質量%、または任意の実施形態において85〜99.5質量%の範囲で存在する。重合性モノマーは任意の実施形態において30〜約0.5質量%、または任意の実施形態において15〜0.5質量%、または任意の実施形態において8〜0.5質量%の範囲の量で存在する。エラストマーは、同じ質量パーセントを有するモノマーから誘導された単位量を含有することになる。
イソオレフィンはC4−C7化合物であり、その非限定的な例は、イソブチレン、イソブテン、2−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ブテン、2−メチル−2−ブテン、1−ブテン、2−ブテン、メチルビニルエーテル、インデン、ビニルトリメチルシラン、ヘキセン、および4−メチル−1−ペンテンなどの化合物である。重合性モノマーは、イソプレン、ブタジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、ミルセン、6,6−ジメチルフルベン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、およびピペリレンなどのC4−C14マルチオレフィンであってもよい。スチレン、アルキルスチレン、例えばp−メチルスチレン、およびジクロロスチレンなどの他の重合性モノマーも有用なエラストマーを調製するのに適している。
官能基はハロゲンであってもよく、または他の基、例えばカルボン酸;カルボキシ塩;カルボキシエステル、アミドおよびイミド;ヒドロキシ;アルコキシド;フェノキシド;チオレート;チオエーテル;キサンテート;シアニド;シアネート;アミノ、ならびにそれらの混合物による、任意のベンジリックハロゲンの求核置換によって組み込むことができる何らかの他の官能基であってもよい。任意の実施形態において、エラストマーは、ベンジル環上に存在するメチル置換基の最大で60mol%が臭素もしくは塩素などのハロゲン、酸、またはエステルで官能化されている、イソブチレンおよび0.5〜20mol%のパラメチルスチレンのランダムポリマーを含む。
任意の実施形態において、エラストマー上の官能基は、DVA成分を反応可能な温度で混合する場合に、熱可塑性樹脂中に存在する官能基、例えば、酸、アミノ、またはヒドロキシル官能基と共に反応できるまたは極性結合を形成できるように選択される。
好ましいエラストマーとしては、イソブチレンとパラアルキルスチレンとのコポリマーが挙げられ、これらはハロゲン化されていてもよくまたはハロゲン化されていなくてもよい。好ましくはイソブチレンとパラアルキルスチレンとのコポリマーはハロゲン化されている。そのようなエラストマーは欧州特許第0344021号に記載されている。コポリマーは好ましくは実質的に均質な組成分布を有する。パラアルキルスチレン部分の好ましいアルキル基としては、1〜5個の炭素原子を有するアルキル基、1〜5個の炭素原子を有する第1ハロアルキル、第2ハロアルキル、およびそれらの混合物が挙げられる。好ましいコポリマーはイソブチレンおよびパラメチルスチレンを含む。任意の実施形態において、イソブチレンとパラメチルスチレンとの臭素化コポリマーとしては、5〜12質量%のパラメチルスチレン、0.3〜1.8mol%の臭素化パラメチルスチレンを有し、125℃でのムーニー粘度ML(1+4)が30〜65である(ASTM D 1646−99により測定される)ものが挙げられる。任意の実施形態において、イソブチレンとパラメチルスチレンとの臭素化コポリマーとしては、7〜12質量%のパラメチルスチレン、0.75〜1.5mol%の臭素化パラメチルスチレンを有し、125℃でのムーニー粘度(1+4)が30〜45である(ASTM D 1646−99により測定される)ものが挙げられる。
本発明の目的として、熱可塑性物質(または熱可塑性樹脂と呼ばれる)は、融点が約170℃〜約260℃、好ましくは260未満℃、最も好ましくは約240℃未満である、熱可塑性ポリマー、コポリマー、またはそれらの混合物である。好ましい実施形態において、熱可塑性樹脂は、13,000〜50,000の範囲の分子量および/または23℃で200MPaを超えるヤング率を有するべきである。従来の定義により、熱可塑性物質は熱を加えられると軟化し冷却すると元の特性を取り戻す合成樹脂である。
そのような熱可塑性樹脂は単独でまたは組合せで使用してもよく、一般には窒素、酸素、ハロゲン、硫黄、または芳香族官能基と相互作用が可能である他の基、例えばハロゲンもしくは酸性基を含有する。適切な熱可塑性樹脂としては、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリスルホン、ポリラクトン、ポリアセタール、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂(ABS)、ポリフェニレンオキシド(PPO)、ポリフェニレンスルフィド(PPS)、ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル樹脂(SAN)、スチレン無水マレイン酸樹脂(SMA)、芳香族ポリケトン(PEEK、PED、およびPEKK)、エチレンアセテートコポリマー樹脂(EVA)、およびそれらの混合物が挙げられる。
動的加硫アロイ中に、熱可塑性樹脂はアロイブレンドを基準として約10〜98質量%、別の実施形態では約20〜95質量%の範囲の量で存在する。さらに別の実施形態において、熱可塑性樹脂は35〜90質量%の範囲の量で存在する。DVA中のエラストマーの量は、アロイブレンドを基準として約2〜90質量%、別の実施形態では約5〜80質量%の範囲の量である。本発明の任意の実施形態において、エラストマーは10〜65質量%の範囲の量で存在する。本発明において、熱可塑性樹脂はエラストマーの量に対して40〜90phrの範囲の量でアロイ中に存在する。
本発明によれば、DVAにおいて改善されたガスバリア特性を与えるために、DVAは低レベルのエチレンコポリマー樹脂を組み込む。そのようなエチレンコポリマー樹脂の例としては、エチレン酢酸ビニル、エチレンビニルアルコールが挙げられ、ならびにエチレンと酢酸ビニルまたはアルキルアクリレート、例えばメチルアクリレートおよびエチルアクリレートとのコポリマーを使用できる。好ましい実施形態において、エチレンコポリマー樹脂はエチレンビニルアルコール(EVOH)である。
一実施形態におけるEVOHは、重合エチレン成分の割合が20mol%から50mol%以下であり、90%以上の加水分解度を有する。異なる実施形態において、EVOHは30mol%〜50mol%のエチレン含量、30mol%〜40mol%のエチレン含量、30mol%〜34mol%のエチレン含量、34mol%〜36mol%のエチレン含量、36mol%〜40mol%のエチレン含量、40mol%〜46mol%のエチレン含量、46mol%〜50mol%のエチレン含量、またはそれらの混合物などを有する。
一般に、エチレン含量が高いとより高い可撓性、より良好な加工性、およびゴム成分とのより良好な相溶性が得られるが、一方で低いエチレン含量および/または高い加水分解度またはけん化度は空気バリア特性の改善に有益である。一実施形態において、EVOHは半結晶性であり;EVOHの結晶化度が高いと一般に空気バリア特性が改善される、すなわち、空気透過率が低下する。一実施形態において、結晶化度を増加させ空気バリア特性を改善するためにTPEまたはDVAではEVOHに熱処理を施す。一実施形態において、EVOHポリマー単独では、試験法ISO 14663−2付録Cによる相対湿度65%および20℃での空気透過率が5cc.20μm/m2.日.atm未満、好ましくは3cc.20μm/m2.日.atm未満、より好ましくは2cc.20μm/m2.日.atm未満である。
エチレンコポリマー樹脂はDVAの空気バリア特性を改善するのに効果的な量で存在する。任意の実施形態において、エチレンコポリマー樹脂は約2phr超、または5phr超、または7phr超から約10phr未満まで、好ましくは約2〜約10phrの範囲の量で存在する。
任意の実施形態において、上記のEVOHなどのエチレンコポリマー樹脂の量は、DVA中の連続的なマトリックスを形成する第1の熱可塑性樹脂よりも少ない量で存在する。第1のエラストマーのphrの単位で表される、エチレンコポリマー樹脂対第1の熱可塑性樹脂の比は、約0.0625超から約0.375、または0.5、または0.75未満までの範囲である。
所望のエラストマー性ナノコンポジットを形成するために、グラフェンをエラストマー性ポリマー中に組み込む。グラフェンはハニカム格子状に配列された炭素原子の層で構成される有機材料である。組成物のバリア特性の問題に対処するためにグラフェンを添加剤として使用することは、B.M.Yoo, et al., Graphene and Graphene Oxide and Their Uses in Barrier Polymers, Journal of Applied Polymer Science (2013)において一般に記載され、これは参照により本明細書に組み込まれる。グラフェンは単層シート構造、または小片へと物理的に改質してもよい。一実施形態において、グラフェンは厚さが約50〜約100nmの範囲であるナノプレートレットからなる。グラフェンは強い材料であることが知られており、ヤング率が約1TPaである。一実施形態において、グラフェンの炭素含量は約99質量%の量であり、酸素含量は約1.4%の量である。
本発明の実施形態において、グラフェンはエラストマーと熱可塑性樹脂の間の界面で分離して空気バリア特性が改善されたDVA組成物を作製すると考えられている。
DVA中に組み込まれるグラフェンの量は一般に、1phrまたは2phrまたは3phrまたは4phrまたは5phrから6または7または8または10または15phrまでの範囲となる。
いくつかの実施形態において、DVAは第2のエラストマーをさらに含んでいてもよい。第2のエラストマーは任意のエラストマーであってもよいが、好ましくは第2のエラストマーは非イソブチレン含有エラストマーである。好ましい第2のエラストマーの例は無水マレイン酸で修飾されたコポリマーである。好ましくは、第2のエラストマーは無水マレイン酸およびエステル官能基を含むコポリマー、例えば無水マレイン酸で修飾されたエチレン−エチルアクリレートである。
DVA中の第2のエラストマーの量は約2質量%〜約45質量%の範囲であってもよい。DVAが少なくとも1つのエラストマーおよび第2のエラストマーを含む場合、エラストマーおよび第2のエラストマーの両方の総量は好ましくは約2質量%〜約90質量%の範囲である。
この第2のエラストマーは第1のイソオレフィン系エラストマーと共に硬化されてもよく、またはこれは以下で説明するように未硬化のまま残り相溶化剤として作用するように選択されてもよい。
他のDVA成分
DVAの調製を助けるためまたは所望の物理特性をDVAに与えるために他の材料をDVA中にブレンドしてもよい。そのようなさらなる材料としては、限定はされないが、米国特許第8,021,730号に記載のような、硬化剤、安定化剤、相溶化剤、反応性可塑剤、非反応性可塑剤、増量剤、およびポリアミドオリゴマーまたは低分子量ポリアミドが挙げられる。
本発明の任意の実施形態において、少なくとも1つの硬化剤は典型的には約0.1〜約15phrで;あるいは約1.0〜約10phrで、または約1.0〜6.0phrで、または約1.0〜4.0phrで、または約1.0〜3.0phrで、または約1.0〜2.5phrで、または約2.0〜5.0phrで存在する。単一の硬化剤のみを使用する場合、硬化剤は好ましくは酸化亜鉛などの金属酸化物である。
混合および/または加工中のエラストマーと熱可塑性樹脂成分の間の粘度差を最小化すると、望ましい透過性だけでなく良好なブレンドの機械特性を大幅に向上させる、均一な混合および微細なブレンドモルフォロジーが向上する。しかし、エラストマー性ポリマーに固有の流動活性化およびせん断減粘性特性の結果として、混合中に直面する、高温および高せん断速度におけるエラストマー性ポリマーの粘度値の低下は、エラストマーが共にブレンドされる熱可塑性成分の粘度の低下よりもはるかに顕著である。許容可能なエラストマーの分散サイズを有するDVAを得るために、材料間のこの粘度差を減少させることが望ましい。
AFOの無水物レベルは様々であってもよく、好ましい範囲は約1%〜約30質量%、好ましい範囲は5〜25質量%、より好ましい範囲は7〜17質量%、最も好ましい範囲は9〜15質量%である。
一実施形態において、DVAの調製前に、グラフェンまたは酸化グラフェンを最初に第1のエラストマー中に組み込んでもよい。これは、溶融ブレンド、溶液ブレンド、またはエマルションブレンドなどの任意の従来より既知の方法によって行うことができる。グラフェンを混合する当技術分野において既知の適切な分散剤を加えて、グラフェンの分散を促進させてもよい。
溶液ブレンドでは、炭化水素溶媒、任意選択の分散剤、およびその中でスラリー化された少なくとも1つのグラフェンを含む溶液Aを、溶媒および少なくとも1つのエラストマーを含む溶液B(エラストマーを溶媒中に溶解させることに起因して、溶液Bは一般にセメントと呼ばれる)と接触させ、溶液Aおよび溶液Bの接触生成物から溶媒を除去してナノコンポジットを形成させることによって、グラフェンをエラストマー中にブレンドする。適切な溶媒としては、C4−C22直鎖、環状、分岐アルカンを含むアルカン、アルケン、芳香族、およびそれらの混合物などの、炭化水素が挙げられる。溶媒混合の間、溶液Aおよび溶液Bを合わせることによって作られる溶液は40〜99質量%の溶媒を含有し、残りは溶解したエラストマーおよびスラリー状グラフェンである。
所望のエマルションを得るために、典型的には界面活性剤を使用する。界面活性剤濃度は比較的安定なエマルションの形成を可能にするのに十分である。好ましくは、使用される界面活性剤の量は全エマルションの少なくとも0.001質量%である。本発明における界面活性剤の選択は、界面活性剤が(a)DVAの形成の間に、第1のエラストマーおよび熱可塑性樹脂のその後のグラフト化を妨げない、または(b)DVAの形成の間に、ナノコンポジットおよび熱可塑性樹脂の相対粘度を不適当に変化させないように、行われる必要がある。
溶液ブレンドとエマルションブレンドの違いは、エマルションブレンドでは水が含まれ、逆に溶液ブレンドでは水が含まれないことである。グラフェンをエラストマー中に取り込む、これらの溶媒ベースの方法のいずれかを使用する場合、DVAの調製の間に残留溶媒がエラストマーおよび熱可塑性樹脂の相対粘度に影響を与えないように、得られるナノコンポジットを乾燥させて可能な限り多くの溶媒を除去するべきである。
エラストマー性ナノコンポジットが調製された後、DVAを調製する。タイヤ用インナーライナーの調製に使用しようとする種類の薄膜では、所望の特性を得る上でDVAのモルフォロジーが重要である。連続的な熱可塑性マトリックス中のサブミクロンまたはナノメートルサイズのエラストマー粒子の均一な分布が、最適な特性を実現するのに重要である。ゴム粒子内の熱可塑性物質の下位包含(sub−inclusion)も存在するが、エラストマー中の任意の下位包含に対して、熱可塑性樹脂は好ましくはDVA中で不連続とならない。DVAのモルフォロジーは温度、導入する成分の順序、滞留時間、およびせん断速度を含む、混合条件によって決まる。任意のランダムに選択されたまたは手元にある種類のミキサーおよび押出機を使用することによって、必要なDVAモルフォロジーを実現できないことが分かった。
あらゆる優先権書類、特許、出版物、および特許出願、試験手順(ASTM法など)、および本明細書において引用される他の文献は、そのような開示が本発明と矛盾しない程度に、またそのような組み込みが許されるあらゆる権限に対して、参照により完全に組み込まれる。
多くの実施形態および具体例を参照して本発明を上記で説明している。上記の詳細な説明に照らして、当業者が多くの変形例を考えつくことになる。あらゆるそのような明白な変形例は添付の特許請求の範囲の完全な意図する範囲内にある。
多くの実施形態および具体例を参照して本発明を上記で説明している。上記の詳細な説明に照らして、当業者が多くの変形例を考えつくことになる。あらゆるそのような明白な変形例は添付の特許請求の範囲の完全な意図する範囲内にある。
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔1〕a. C 4 −C 7 イソモノオレフィンから誘導された単位を含む少なくとも1つのエラストマーと、
b. 170℃〜260℃の範囲の融点を有する少なくとも1つの熱可塑性樹脂と、
c. グラフェンと、
d. 2〜10phrのエチレンコポリマー樹脂と
を含む、動的加硫アロイであって、エラストマーが熱可塑性樹脂の連続相中の小粒子の分散相として存在している、動的加硫アロイ。
〔2〕エチレンコポリマー樹脂が、エチレン酢酸ビニル、エチレンビニルアルコール、エチレンと酢酸ビニルとのコポリマー、エチレンとアルキルアクリレートとのコポリマー、およびそれらの組合せのうち少なくとも1つから選択される、前記〔1〕に記載のアロイ。
〔3〕グラフェンが有機炭素系フィラーである、前記〔1〕から〔2〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔4〕グラフェンが4〜15phrの範囲内である、前記〔1〕から〔3〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔5〕エチレンコポリマー樹脂が50mol%以下のエチレンを有する、前記〔1〕から〔4〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔6〕エチレンコポリマー樹脂がエチレンビニルアルコールである、前記〔1〕から〔5〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔7〕エラストマーに対するphrとして表される、エチレンコポリマー樹脂対熱可塑性樹脂の比が、0.0625〜0.75の範囲内である、前記〔1〕から〔6〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔8〕第2のエラストマーをさらに含む、前記〔1〕から〔7〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔9〕第2のエラストマーが無水マレイン酸で修飾されたコポリマーである、前記〔8〕に記載のアロイ。
〔10〕少なくとも1つの相溶化剤または粘度調整剤、すなわちポリイソブチレン無水コハク酸をさらに含む、前記〔1〕から〔9〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔11〕熱可塑性樹脂が、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリスルホネート、ポリラクトン(polyactone)、ポリアセタール、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル樹脂、スチレン無水マレイン酸樹脂、芳香族ポリケトン、エチレンアセテートコポリマー樹脂、およびそれらの混合物のうち少なくとも1つから選択される、前記〔1〕から〔10〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔12〕熱可塑性樹脂が、ナイロン−6、ナイロン−12、ナイロン−6,6、ナイロン−6,9、ナイロン−6,10、ナイロン−6,12、ナイロン−6,66コポリマー、ナイロン−11、およびそれらの混合物からなる群から選択されるポリアミドである、前記〔10〕に記載のアロイ。
〔13〕エラストマーがイソブチレンから誘導されたエラストマーである、前記〔1〕から〔12〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔14〕エラストマーが、イソブチレンとアルキルスチレンとのコポリマーである、前記〔1〕から〔13〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔15〕エラストマーが、全アロイブレンド質量を基準として約2〜90質量%の範囲の量でアロイ中に存在する、または熱可塑性樹脂が、全アロイブレンド質量を基準として10〜98質量%の範囲の量でアロイ中に存在する、前記〔1〕から〔14〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔16〕熱可塑性樹脂が、40〜90phrの量でアロイ中に存在する、前記〔1〕から〔15〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔17〕エラストマーが、イソブチレン−パラメチルスチレンコポリマーである、前記〔1〕から〔16〕までのいずれか1項に記載のアロイ。
〔18〕イソブチレン−パラメチルスチレンコポリマーが臭素化されている、前記〔17〕に記載のアロイ。
〔19〕前記〔1〕から〔18〕までのいずれか1項に記載の動的加硫アロイから作製される物品であって、タイヤ用インナーライナーもしくはタイヤブラダーであるか、または層として、タイヤ、ブラダー、ホース、ベルト、空気圧式ばね、もしくは車体マウントへ組み込まれる、物品。
〔20〕前記〔1〕から〔18〕までのいずれか1項に記載の動的加硫アロイから形成されるフィルム。
〔21〕透過係数が0.16cc−mm/m 2 −日−mmHg以下である、前記〔19〕に記載のフィルム。
Claims (21)
- a. C4−C7イソモノオレフィンから誘導された単位を含む少なくとも1つのエラストマーと、
b. 170℃〜260℃の範囲の融点を有する少なくとも1つの熱可塑性樹脂と、
c. グラフェンと、
d. 2〜10phrのエチレンコポリマー樹脂と
を含む、動的加硫アロイであって、エラストマーが熱可塑性樹脂の連続相中の小粒子の分散相として存在している、動的加硫アロイ。 - エチレンコポリマー樹脂が、エチレン酢酸ビニル、エチレンビニルアルコール、エチレンと酢酸ビニルとのコポリマー、エチレンとアルキルアクリレートとのコポリマー、およびそれらの組合せのうち少なくとも1つから選択される、請求項1に記載のアロイ。
- グラフェンが有機炭素系フィラーである、請求項1から2までのいずれか1項に記載のアロイ。
- グラフェンが4〜15phrの範囲内である、請求項1から3までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エチレンコポリマー樹脂が50mol%以下のエチレンを有する、請求項1から4までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エチレンコポリマー樹脂がエチレンビニルアルコールである、請求項1から5までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エラストマーに対するphrとして表される、エチレンコポリマー樹脂対熱可塑性樹脂の比が、0.0625〜0.75の範囲内である、請求項1から6までのいずれか1項に記載のアロイ。
- 第2のエラストマーをさらに含む、請求項1から7までのいずれか1項に記載のアロイ。
- 第2のエラストマーが無水マレイン酸で修飾されたコポリマーである、請求項8に記載のアロイ。
- 少なくとも1つの相溶化剤または粘度調整剤、すなわちポリイソブチレン無水コハク酸をさらに含む、請求項1から9までのいずれか1項に記載のアロイ。
- 熱可塑性樹脂が、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリスルホネート、ポリラクトン(polyactone)、ポリアセタール、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル樹脂、スチレン無水マレイン酸樹脂、芳香族ポリケトン、エチレンアセテートコポリマー樹脂、およびそれらの混合物のうち少なくとも1つから選択される、請求項1から10までのいずれか1項に記載のアロイ。
- 熱可塑性樹脂が、ナイロン−6、ナイロン−12、ナイロン−6,6、ナイロン−6,9、ナイロン−6,10、ナイロン−6,12、ナイロン−6,66コポリマー、ナイロン−11、およびそれらの混合物からなる群から選択されるポリアミドである、請求項10に記載のアロイ。
- エラストマーがイソブチレンから誘導されたエラストマーである、請求項1から12までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エラストマーが、イソブチレンとアルキルスチレンとのコポリマーである、請求項1から13までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エラストマーが、全アロイブレンド質量を基準として約2〜90質量%の範囲の量でアロイ中に存在する、または熱可塑性樹脂が、全アロイブレンド質量を基準として10〜98質量%の範囲の量でアロイ中に存在する、請求項1から14までのいずれか1項に記載のアロイ。
- 熱可塑性樹脂が、40〜90phrの量でアロイ中に存在する、請求項1から15までのいずれか1項に記載のアロイ。
- エラストマーが、イソブチレン−パラメチルスチレンコポリマーである、請求項1から16までのいずれか1項に記載のアロイ。
- イソブチレン−パラメチルスチレンコポリマーが臭素化されている、請求項17に記載のアロイ。
- 請求項1から18までのいずれか1項に記載の動的加硫アロイから作製される物品であって、タイヤ用インナーライナーもしくはタイヤブラダーであるか、または層として、タイヤ、ブラダー、ホース、ベルト、空気圧式ばね、もしくは車体マウントへ組み込まれる、物品。
- 請求項1から18までのいずれか1項に記載の動的加硫アロイから形成されるフィルム。
- 透過係数が0.16cc−mm/m2−日−mmHg以下である、請求項19に記載のフィルム。
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